KR101595436B1 - 다층구조 핵연료 피복관 및 이의 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 다층구조 핵연료 피복관 및 이의 제조방법을 제공하며, 구체적으로는 FeCrAl계 합금 피복관인 외측부; 및 상기 외측부와 동축으로 배치되고, 상기 외측부의 내부에 외측부와 접하도록 위치하는 지르코늄 합금인 내측부;를 포함하는 다층구조 핵연료 피복관, FeCrAl계 합금인 외측부; 및 상기 외측부와 동축으로 배치되고, 상기 외측부의 내부에 위치하는 지르코늄 합금인 내측부; 및 상기 외측부와 내측부 사이에 위치하는 몰리브덴(Mo)층;을 포함하는 다층구조 핵연료 피복관을 제공한다.
본 발명에 따른 FeCrAl계 합금 외측부/지르코늄 합금 내측부로 이루어진 다층구조 핵연료 피복관은, 산화저항성뿐만 아니라, 중성자 경제성이 우수하고 삼중수소 유출을 줄일 수 있는 효과가 있다. 특히, 지르코늄 합금 피복관을 내측부로 하는 경우, 외측부와 내측부 사이에 몰리브덴층을 더 포함할 때, 고온에서 취성이 높은 금속간화합물 등의 확산층의 생성을 막을 수 있어, 내산화성 및 기계적 특성이 저하되지 않고, 사고 상황에서도 우수한 산화저항성을 나타내므로, 사고상황에 대처 및 처치를 할 수 있는 충분한 시간을 벌 수 있어 경수로형 사고저항성 피복관으로 사용될 수 있다.

Description

다층구조 핵연료 피복관 및 이의 제조방법{Multi-layered nuclear fuel cladding and method for manufacturing therof}
본 발명은 다층구조 핵연료 피복관 및 이의 제조방법에 관한 것으로, 상세하게는 지르코늄 합금과 함께 FeCrAl계 합금을 이용하여 사고안전성을 획기적으로 높인 다층구조 핵연료 피복관 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
경수로형 원자로 노심에서 피복관 부품의 소재로 사용되는 지르코늄 금속 소재는, 이산화 우라늄 펠릿 핵연료를 내부에 포함하여 핵분열로 발생되는 열을 냉각수로 전달해주며 해로운 핵분열 생성물의 외부 유출을 막아준다.
이러한 지르코늄계 합금소재는 중성자 흡수 단면적이 매우 작고 정상상태 운전조건에서 부식특성이 우수하며 적절한 기계적 특성을 유지하는 동시에 제조성 또한 뛰어나 경수로형 원전에서 핵연료 피복관으로 현재까지 사용되어 오고 있다.
하지만, 정상상태 운전조건과는 달리 냉각재 상실사고 같은 사고에서 원자로 노심이 냉각 능력을 상실하게 되면 급격히 올라가는 핵연료 자체의 온도로 인하여, 지르코늄 금속 피복관은 수증기 환경에서 급속한 고온산화 반응을 겪게 되어 피복관 자체의 성능이 저하되며 그 결과 내부 핵연료나 핵분열 생성물을 외부로 유출시킬 수도 있다.
또한, 고온산화 산화반응 부산물인 수소가 다량으로 발생 시 대기중 수소폭발로 인한 원자로 격납건물에 피해를 입혀 손실을 증가시키게 된다.
따라서, 사고상황에서도 피복관 자체의 안전성 증대 및 수소폭발 등에 대한 손실 감소를 위한 새로운 개념의 사고저항성 피복관의 개발이 요구되고 있다. 여러 대안 소재가 후보로 대두되고 있는데 그 중 FeCrAl계 합금은 우수한 고온 기계적 특성, 고온 내산화 특성, 제조성 등의 우수한 성질로 인하여 가장 주목받고 있는 소재이다.
FeCrAl 합금 자체는 기존 지르코늄 피복관에 비하여 중성자 흡수 단면적이 높고 융점이 다소 낮은 단점이 있다. 하지만, 고온 기계적 특성이 우수하기 때문에 기존 지르코늄 피복관에 비하여 관 두께를 감소시키거나 핵연료 농축도를 조금 높이게 되면 중성자 경제성 문제가 해결되리라고 예상되고 있다. 비특허문헌 1에 나타난 바와 같이, 관련 연구는 미국의 ORNL(Oak Ridge National Lab)에서 활발하게 진행되고 있다.
원자력산업계에서는 FeCrAl 합금의 적용 연구가 주로 용융납 분위기에서 운전되는 고속로 피복관 및 구조재로서 특허가 출원되었다[특허문헌 1 내지 3 참조].
일례로, 특허문헌 1에서는 납 및 납-비스무스 합금 냉각 원자로의 핵연료 피복관 및 구조재료로 사용하기 위한 철-크롬-알루미늄 합금에 대해 개시하고 있으며, 상세하게는 합금의 조성이 0.02 중량% 이하의 탄소, 0.5 중량% 이하의 실리콘, 0.2 중량% 이하의 망간, 15.0 내지 25.0 중량%의 크롬, 0.5 중량% 이하의 니켈, 0.01 중량% 이하의 하프늄(Hf), 4.0 내지 7.0 중량%의 알루미늄을 함유하고, Y, La, Ce, Ti와 같은 반응성 성분의 그룹 중 하나 이상의 원소가 0.3 내지 1.0 중량% 포함되고, 잔량의 철 및 불가피한 불순물을 포함하여 이루어지는 FeCrAl 합금을 개시하고 있다. 이는 특히 300 ℃ 내지 700 ℃의 납 및 납-비스무스 환경에서 우수한 부식저항성 및 고온 기계적 성질을 갖는 FeCrAl 합금에 관한 것이다.
한편, 노심내에서 핵분열 반응으로 인하여 삼중수소가 생성되는데 노심 냉각수와 이산화 우라늄 자체에서 생성되는 것이 대부분이다. 삼중수소가 냉각수에 존재하는 것은 좋지 않은 결과이므로 적당하게 제어되어야 한다.
기존 지르코늄 금속은 수소의 친화도가 높은 특성이 있어 핵연료에서 생성된 삼중수소를 금속 기지내에 석출물로서 가둬 두는 효과가 있다. 따라서, 수소의 외부 유출이 거의 발생하지 않지만 FeCrAl 합금의 경우 수소 친화도가 거의 없기 때문에 피복관으로 제조되었을 경우 삼중수소의 외부 유출량은 기존 지르코늄 합금에 비하여 확연히 높을 수밖에 없는 문제점이 있다.
이에, 본 발명자들은 지르코늄 합금 피복관 및 FeCrAl 합금 피복관의 장점 및 단점을 보완한 핵연료 피복관에 대하여 연구를 수행하던 중, FeCrAl 합금을 외측부로 하고 지르코늄 합금을 내측부로 하는 핵연료 피복관이, FeCrAl계 합금에 의하여 사고상황 시 뛰어난 부식저항성을 나타내며, 지르코늄 합금에 의하여 수소의 외부유출량을 줄일 수 있음을 알아내고 본 발명을 완성하였다.
특허문헌 1: 대한민국특허 출원번호 10-2008-0095041 특허문헌 2: 미국특허 US2011/0189496 A1 특허문헌 3: 미국특허 US2009/0035604 A1
비특허문헌 1: K.A. Terrani,S.J. Zinkle, L.L. Snead "Advanced oxidation-resistant iron-based alloys for LWR fuel cladding" J. Nucl. Mater, in Press.
본 발명의 목적은,
다층구조 핵연료 피복관을 제공하는 데 있다.
본 발명의 목적은,
다층구조 핵연료 피복관의 제조방법을 제공하는 데 있다.
상기 목적을 달성하기 위하여 본 발명은,
FeCrAl계 합금 피복관인 외측부; 및
상기 외측부와 동축으로 배치되고, 상기 외측부의 내부에 외측부와 접하도록 위치하는 지르코늄 합금인 내측부;를 포함하는 다층구조 핵연료 피복관을 제공한다.
또한, 본 발명은,
FeCrAl계 합금인 외측부; 및
상기 외측부와 동축으로 배치되고, 상기 외측부의 내부에 위치하는 지르코늄 합금인 내측부; 및
상기 외측부와 내측부 사이에 외측부 및 내측부와 접하도록 위치하는 몰리브덴(Mo)층;을 포함하는 다층구조 핵연료 피복관을 제공한다.
나아가, 본 발명은,
FeCrAl계 합금 피복관인 외측부를 형성하는 단계(단계 1); 및
상기 외측부 내부로 외측부와 접하도록 지르코늄 합금인 내측부를 형성하는 단계(단계 2);를 포함하는 다층구조 핵연료 피복관의 제조방법을 제공한다.
더욱 나아가, 본 발명은,
지르코늄 합금인 내측부를 형성하는 단계(단계 1); 및
상기 내측부의 외부로 내측부와 접하도록 FeCrAl계 합금인 외측부를 형성하는 단계(단계 2);를 포함하는 다층구조 핵연료 피복관의 제조방법을 제공한다.
FeCrAl계 합금 외측부/지르코늄 합금 내측부로 이루어진 다층구조 핵연료 피복관은, 산화저항성뿐만 아니라, 중성자 경제성이 우수하고 삼중수소 유출을 줄일 수 있는 효과가 있다.
특히, 지르코늄 합금 피복관을 내측부로 하는 경우, 외측부와 내측부 사이에 몰리브덴층을 더 포함할 때, 고온에서 취성이 높은 금속간화합물 등의 확산층의 생성을 막을 수 있어, 내산화성 및 기계적 특성이 저하되지 않고, 사고 상황에서도 우수한 산화저항성을 나타내므로, 사고상황에 대처 및 처치를 할 수 있는 충분한 시간을 벌 수 있어 경수로형 사고저항성 피복관으로 사용될 수 있다.
도 1은 실시예 1에서 제조된 다층구조 핵연료 피복관을 나타낸 모식도 및 단면을 광학현미경으로 관찰한 사진이고;
도 2는 실시예 2에서 제조된 다층구조 핵연료 피복관을 나타낸 모식도이고;
도 3은 비교예 1 및 실시예 2에서 제조된 다층구조 핵연료 피복관에 고온산화실험 후, 단면을 광학현미경으로 관찰한 사진이고;
도 4는 비교예 1, 2 및 실시예 2에서 제조된 다층구조 핵연료 피복관에 고온산화실험 후, 시간에 따른 산화무게 증가량을 나타낸 그래프이다.
본 발명은,
FeCrAl계 합금 피복관인 외측부; 및
상기 외측부와 동축으로 배치되고, 상기 외측부의 내부에 외측부와 접하도록 위치하는 지르코늄 합금인 내측부;를 포함하는 다층구조 핵연료 피복관을 제공한다.
이때, 본 발명에 따른 다층구조 핵연료 피복관의 모식도를 도 1에 도시하였으며, 이하, 본 발명에 따른 다층구조 핵연료 피복관에 대하여 상세히 설명한다.
종래, 지르코늄 합금 피복관은 사고상황 시 고온산화 반응에 의해 핵연료 등을 외부로 유출시킬 수 있으며, 수소폭발을 일으킬 수 있는 문제점이 있었다. 이와 같이 지르코늄 합금 피복관의 문제점을 해결하기 위해, FeCrAl계 합금 피복관의 우수한 고온 내산화성, 기계적 특성, 제조성 등이 주목받았으나, FeCrAl계 합금 자체는 중성자 흡수 단면적이 높아 효율성이 떨어지고, 수소친화도가 거의 없어 삼중수소를 제어할 수 없는 문제점이 있었다.
상기 문제점을 해결하기 위해, 본 발명에서는 FeCrAl계 합금 피복관을 외측부, 지르코늄 합금을 내측부로 포함하는 핵연료 피복관을 제공한다.
FeCrAl계 합금 피복관을 외측부로 제공함으로써 피복관의 사고 상황시 부식 저항성을 높일 수 있고, 동시에 지르코늄 합금을 내측부로 제공함으로써 중성자 경제성 문제를 해결하고, 삼중수소가 외부로 유출되는 양을 현저히 줄일 수 있다.
상기 다층구조 핵연료 피복관의 내측부의 두께는 50 내지 200 ㎛일 수 있다.
만약, 상기 다층구조 핵연료 피복관의 내측부의 두께가 50 ㎛ 미만인 경우에는 지르코늄 합금층이 상대적으로 얇아, 삼중수소를 제대로 흡수하지 못하는 문제점이 발생할 수 있고, 200 ㎛ 초과인 경우에는 외부 FeCrAl 계 합금층의 두께가 상대적으로 얇아, 고온에서의 피복관의 기계적 특성 및 내산화성이 저하되는 문제점이 발생할 수 있다.
또한, 본 발명은,
FeCrAl계 합금인 외측부; 및
상기 외측부와 동축으로 배치되고, 상기 외측부의 내부에 위치하는 지르코늄 합금인 내측부; 및
상기 외측부와 내측부 사이에 외측부 및 내측부와 접하도록 위치하는 몰리브덴(Mo)층;을 포함하는 다층구조 핵연료 피복관을 제공한다.
이때, 본 발명에 따른 다층구조 핵연료 피복관의 모식도를 도 2에 도시하였으며, 이하, 본 발명에 따른 다층구조 핵연료 피복관에 대하여 상세히 설명한다.
FeCrAl계 합금인 외부층 및 지르코늄 합금 피복관을 내부층으로 이루어진 이중층 피복관은 원자로 정상운전 조건에서의 부식 저항성은 뛰어날 것으로 예상되지만, 사고상황에서의 고온 산화 분위기에서는, FeCrAl 합금이 지르코늄 합금쪽으로 확산되어 금속간 화합물이 광범위하게 형성되기 때문에, 피복관의 연성을 저하시키고, 사고 건전성에 좋지 않은 영향을 끼치는 문제점이 발생할 수 있다.
따라서, 본 발명에서는 FeCrAl 층과 지르코늄 피복관 사이에 몰리브덴(Mo)층을 형성시켜 고온에서도 FeCrAl 층과 지르코늄 튜브 사이의 상호 확산을 막는 확산 방지막을 도입함으로써, 상기와 같이 취성상의 확산층이 형성되는 것을 막을 수 있다.
상기 다층구조 핵연료 피복관의 몰리브덴층의 두께는 10 내지 50 ㎛일 수 있다. 만약, 상기 다층구조 핵연료 피복관의 몰리브덴층의 두께가 10 ㎛ 미만인 경우에는 몰리브덴층이 확산 방지막의 역할을 제대로 수행할 수 없는 문제점이 있고, 50 ㎛ 초과인 경우에는 과도한 몰리브덴층의 형성으로 인해 비용 및 공정상 경제성이 저하하는 문제점이 발생할 수 있다.
상기 다층구조 핵연료 피복관의 FeCrAl계 합금인 외측부의 두께는 30 내지 80 ㎛일 수 있다. 만약, 상기 다층구조 핵연료 피복관의 FeCrAl계 합금인 외측부의 두께가 30 ㎛ 미만인 경우에는 내산화 특성의 저하 및 긁힘시 박리가 발생할 수 있는 문제점이 있고, 80 ㎛ 초과인 경우에는 중성자 경제성 저하의 문제점이 발생할 수 있다.
본 발명은,
FeCrAl계 합금 피복관인 외측부를 형성하는 단계(단계 1); 및
상기 외측부 내부로 외측부와 접하도록 지르코늄 합금인 내측부를 형성하는 단계(단계 2);를 포함하는 다층구조 핵연료 피복관의 제조방법을 제공한다.
이하, 본 발명에 따른 다층구조 핵연료 피복관의 제조방법을 각 단계별로 상세히 설명한다.
본 발명에 따른 다층구조 핵연료 피복관의 제조방법에 있어서 단계 1은 FeCrAl계 합금 피복관인 외측부를 형성하는 단계이다.
FeCrAl계 피복관을 사용함으로써, 다층구조 피복관의 고온산화저항성 및 기계적 특성을 향상시킬 수 있으므로 사고 상황에서도 피복관의 건전성을 유지할 수 있다.
이때, 상기 단계 1의 외측부의 형성은, FeCrAl계 합금봉을 중공형의 FeCrAl계 합금관으로 제조함으로써 수행되는 것일 수 있다. FeCrAl계 합금봉을 중공형의 FeCrAl계 합금관으로 제조하는 방법은 선반 작업을 통하여 수행될 수 있으나, 상기 합금관의 제조방법이 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명에 따른 다층구조 핵연료 피복관의 제조방법에 있어서 단계 2는 상기 외측부 내부로 외측부와 접하도록 지르코늄 합금인 내측부를 형성하는 단계이다.
피복관에 지르코늄 합금인 내측부를 형성함으로써, 삼중수소의 유출을 막고, 중성자 경제성을 높일 수 있으며, 동시에 FeCrAl계 합금 피복관인 외측부로 인해 사고상황에서도 피복관의 건전성을 유지할 수 있다.
이때, 상기 단계 2의 내측부의 형성은,
상기 단계 1에서 형성된 외측부 내부에 지르코늄 합금봉을 도입한 후, 이를 접합하는 단계(단계 a); 및
상기 단계 a에서 접합된 FeCrAl계 합금관 내부의 지르코늄 합금봉을 중공형의 합금관으로 제조하는 단계(단계 b);를 포함할 수 있다.
상기 단계 2의 내측부의 형성방법에 있어서, 단계 a는 상기 단계 1에서 형성된 외측부 내부에 지르코늄 합금봉을 도입한 후, 이를 접합하는 단계이다. 상기 단계 a를 통해, FeCrAl계 합금을 외측부로, 지르코늄 합금을 내측부로 형성할 수 있다.
이때, 상기 단계 a의 접합은 열간 정수압 공정(HIP, Hot Isostatic Pressing)으로 수행될 수 있으나, 상기 접합이 열간 정수압 공정에 제한되는 것은 아니다.
상기 단계 a에서, 외측부 내부에 지르코늄 합금 봉을 도입한 후, 상기 열간 정수압 공정 전, 지르코늄 합금봉이 도입된 FeCrAl계 합금관 외부를 캐닝(canning)하여 밀봉하는 단계를 더 포함할 수 있다.
이와 같이, 지르코늄 합금봉이 도입된 FeCrAl계 합금관 외부를 캐닝하여 밀봉함으로써, 후속공정인 열간 정수압 공정을 통해 지르코늄 합금봉과 FeCrAl계 합금관이 접합되도록 할 수 있다.
이때, 상기 열간 정수압 공정은 600 ℃ 내지 1,000 ℃의 온도에서, 50 MPa 내지 200 MPa의 압력으로, 1 시간 내지 5 시간 동안 수행될 수 있다.
만약, 상기 열간 정수압 공정이 600 ℃ 미만의 온도에서, 50 Mpa 미만의 압력으로, 1 시간 미만의 시간 동안 수행되는 경우에는 지르코늄 합금봉과 FeCrAl계 합금관의 접합이 제대로 수행되지 못하는 문제점이 발생할 수 있고, 1000 ℃ 초과의 온도에서, 200 Mpa 초과의 압력으로, 5 시간 초과의 시간동안 수행되는 경우에는 지르코늄 합금봉과 FeCrAl계 합금관 사이의 확산이 과도하게 진행되어 취성상의 확산층이 형성되는 문제점이 발생할 수 있다.
상기 단계 2의 내측부의 형성방법에 있어서, 단계 b는 상기 단계 a에서 접합된 FeCrAl계 합금관 내부의 지르코늄 합금봉을 중공형의 합금관으로 제조하는 단계이다. 상기 단계 b를 통해, FeCrAl계 합금관에 접합된 지르코늄 합금봉을 중공형으로 만들어, 피복관을 제조할 수 있다.
이때, 상기 중공형의 관의 제조는 선반 작업을 통하여 수행될 수 있으나 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명에 따른 다층구조 핵연료 피복관의 제조방법에 있어서 상기 단계 1의 외측부 형성 및 단계 2의 내측부 형성은 공 압출(co-extrusion), 공 인발(co-drawing) 및 공 필거링(co-filgering)으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 방법을 사용하여 수행될 수 있으나, 상기 외측부 및 내측부의 형성방법이 이에 제한되는 것은 아니다.
또한, 본 발명은,
지르코늄 합금인 내측부를 형성하는 단계(단계 1); 및
상기 내측부의 외부로 내측부와 접하도록 FeCrAl계 합금인 외측부를 형성하는 단계(단계 2);를 포함하는 다층구조 핵연료 피복관의 제조방법을 제공한다.
이하, 본 발명에 따른 다층구조 핵연료 피복관의 제조방법을 각 단계별로 상세히 설명한다.
본 발명에 따른 다층구조 핵연료 피복관의 제조방법에 있어서 단계 1은 지르코늄 합금인 내측부를 형성하는 단계이다.
피복관에 지르코늄 합금인 내측부를 형성함으로써, 삼중수소의 유출을 막고, 중성자 경제성을 높일 수 있다.
상기 단계 1의 수행 후, 내측부의 외측면에 샌드 블라스트를 수행하는 단계를 더 포함할 수 있다. 이와 같이 샌드 블라스트 공정을 통하여, 표면의 이물질을 제거하는 동시에 거칠기를 조절하여 이후 생성되는 몰리브덴 또는 FeCrAl계 합금층의 저온분사를 용이하게 할 수 있다.
상기 단계 1의 수행 후, 내측부의 외측면에 몰리브덴층을 형성하는 단계를 더 포함할 수 있다. 몰리브덴층을 더 형성함으로써, FeCrAl계 합금층과 지르코늄 합금층 사이에 발생할 수 있는 취성상의 확산층을 막아, 고온에서도 건전한 피복관을 제공할 수 있다.
본 발명에 따른 다층구조 핵연료 피복관의 제조방법에 있어서 단계 2는 상기 내측부의 외부로 내측부와 접하도록 FeCrAl계 합금인 외측부를 형성하는 단계이다.
피복관에 FeCrAl계 합금인 외측부를 형성함으로써, 피복관의 고온산화저항성 및 기계적 특성을 향상시킬 수 있으므로 사고 상황에서도 피복관의 건전성을 유지할 수 있고, 동시에 지르코늄 합금인 내부층에 의해 삼중수소의 유출을 막고, 중성자 경제성을 높일 수 있다.
상기 단계 2의 FeCrAl계 합금인 외측부의 형성 또는 몰리브덴층의 형성은, 스프레이 증착법, 저온 분말 분사법, 이온 도금법 및 레이저 증착법으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 방법으로 수행될 수 있으나, 상기 형성방법이 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 저온분말 분사법을 사용하는 경우, 원료분말은 10 ㎛ 내지 50 ㎛의 직경을 가질 수 있다.
만약, 원료분말이 10 ㎛ 미만인 경우에는 분말의 질량이 적어 운동에너지가 작으며, 그 결과 피사체에 부착되기에 충분한 에너지를 갖지 못하는 문제점이 있고, 50 ㎛ 초과인 경우에는 입자의 질량이 과도하게 커서 캐리어 가스에 의한 입자 가속효과가 감소되는 문제점이 있다.
상기 저온분말 분사법을 사용하는 경우, 송출구의 스캔속도는 30 mm/s 내지 150 mm/s이고, 송출구에서 피사체까지의 거리는 20 내지 60 mm일 수 있다.
만약, 상기 송출구의 스캔속도가 30 mm/s 미만인 경우에는 코팅층의 두께 및 균일도를 제어하지 어려운 문제점이 있고, 150 mm/s 초과인 경우에는 코팅의 효율성이 저하되는 문제점이 있다.
만약, 송출구에서 피사체까지의 거리가 20 mm 미만인 경우에는 송출구와 피사체까지의 거리가 너무 짧아 가스의 유동과 교란되어 분말의 분사속도와 방향에 영향을 미칠 수 있는 문제점이 있고, 60 mm 초과인 경우에는 피사체에 도달한 분말이 코팅되기에 충분하지 못한 속도를 가질 수 있는 문제점이 있다. 또한, 상기 조건을 벗어나는 경우 형성하고자 하는 피복관의 두께의 조절하기 어려워, 피복관 각각의 층의 계면건전성이 유지되지 못하는 문제점이 발생할 수 있다.
상기 단계 2의 수행 후, 필거링, 외측부 표면에 전자빔 조사 및 레이저 조사로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 수행하는 단계를 더 포함할 수 있다.
분말을 이용하는 저온 분사 공정은, 형성된 층의 표면 거칠기가 다소 불균일할 수 있다. 여기에 필거링을 수행하게 되면, 저온 분사로 생성된 층의 표면이 아주 매끄럽게 생성될 수 있으며, 저온 분사 도중 발생한 일부 기공 등의 층내 결함들을 제거할 수 있는 효과가 있다.
또한, 형성된 외측부 표면에 전자빔 조사, 레이저 조사를 수행함으로써 코팅 중 발생 가능한 층내 기공제거뿐만 아니라, 외측 표면에 국부적 용융을 일으킴으로써, 증착된 층의 결합 강도를 향상시킬 수 있다.
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 상세히 설명한다. 단, 하기의 실시예는 본 발명을 설명하기 위한 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기의 실시예에 의하여 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1> FeCrAl계 합금 피복관인 외측부/지르코늄 합금인 내측부로 이루어진 다층구조 핵연료 피복관의 제조
단계 1: 외경 16 mm 인 FeCrAl 합금봉의 내부를 선반 작업으로 제거하여 FeCrAl계 합금관으로 제조하였다.
단계 2: 단계 1에서 제조된 FeCrAl계 합금관의 내부로 외경 8.56 mm 의 지르코늄 합금봉을 삽입하였다.
단계 3: 상기 단계 2의 지르코늄 합금봉이 삽입된 FeCrAl계 합금관을 두께 2 mm의 스테인리스 스틸로 캐닝(canning)한 후, 탈가스 처리하고 밀봉하였다.
단계 4: 상기 밀봉처리된 관에 750 ℃, 100 MPa 아르곤 가스 압력 분위기에서 2 시간 동안 열간 정수압 공정을 수행하여, 지르코늄 합금봉과 FeCrAl계 합금관을 접합하였다.
단계 5: 상기 밀봉처리된 관의 스테인리스 스틸 캔을 제거한 후, 외경 9.5 mm, 내경 8.36 mm로 맞추어 선반작업을 진행하여, FeCrAl계 합금 두께 470 ㎛, 지르코늄 합금 두께 100 ㎛를 갖는 피복관을 제조하였다.
<실시예 2> FeCrAl계 합금인 외측부/몰리브덴층/지르코늄 합금인 내측부로 이루어진 다층구조 핵연료 피복관의 제조
단계 1: 외경 9.5 mm, 두께 570 ㎛의 형상을 가지는 지르코늄 합금관 외측면에 샌드 블라스트를 실시하였다.
단계 2: 입도 약 20~30 ㎛의 몰리브덴 분말을 600 ℃로 가열하고, 분말을 송출하는 질소 가스의 온도는 800 ℃로 가열한 후, 몰리브덴 분말을 송급장치로 공급하여 매우 빠른 속도로 고속화시켜 지르코늄 합금관 표면에 충돌시킴으로써 지르코늄 합금관 표면에 몰리브덴층을 형성하였다.
이때, 송출구의 스캔속도는 100 mm/s, 송출구에서 피사체까지의 거리는 40 mm로 하여 몰리브덴층의 두께를 30 ㎛로 조절하였다.
단계 3: 입도 20~30 ㎛의 FeCrAl 분말을 저온 분사를 통하여, 상기 단계 2의 몰리브덴층 위에 FeCrAl계 합금 외측부를 형성하였다.
이때, 송출구의 스캔속도는 100 mm/s, 송출구에서 피사체까지의 거리는 40 mm로 하여 FeCrAl계 합금 외측부의 두께를 50 ㎛로 조절하였다.
<실시예 3> FeCrAl계 합금인 외측부/몰리브덴층/지르코늄 합금인 내측부로 이루어진 다층구조 핵연료 피복관의 제조
단계 1: 외경 25.5 mm, 두께 3.5 mm의 형상을 가지는 지르코늄 합금관(TREX) 외측면에 샌드 블라스트를 실시하였다.
단계 2: 입도 약 20~30 ㎛의 몰리브덴 분말을 600 ℃로 가열하고, 분말을 송출하는 질소 가스의 온도는 800 ℃로 가열한 후, 몰리브덴 분말을 송급장치로 공급하여 매우 빠른 속도로 고속화시켜 지르코늄 합금관 표면에 충돌시킴으로써 지르코늄 합금관 표면에 몰리브덴층을 형성하였다.
이때, 송출구의 스캔속도는 100 mm/s, 송출구에서 피사체까지의 거리는 40 mm로 하여 몰리브덴층의 두께를 80 ㎛로 조절하였다.
단계 3: 입도 약 20~30 ㎛의 FeCrAl 분말을 600 ℃로 가열하고, 분말을 송출하는 질소 가스의 온도는 800 ℃로 가열한 후, FeCrAl 분말을 송급장치로 공급하여 매우 빠른 속도로 고속화시켜 단계 2의 몰리브덴층 표면에 충돌시킴으로써 FeCrAl계 합금 외측부를 형성하였다.
이때, 송출구의 스캔속도는 100 mm/s, 송출구에서 피사체까지의 거리는 40 mm 로 하여 FeCrAl계 합금 외측부의 두께를 200 ㎛로 조절하였다.
단계 4: 상기 FeCrAl계 합금층 및 몰리브덴층이 형성된 지르코늄 합금관 상에 필거링을 수행하여, 다층구조 핵연료 피복관을 제조하였다.
<실시예 4> FeCrAl계 합금인 외측부/지르코늄 합금인 내측부로 이루어진 다층구조 핵연료 피복관의 제조
단계 1: 외경 25.5 mm, 두께 3.5 mm의 형상을 가지는 지르코늄 합금관(TREX) 외측면에 샌드 블라스트를 실시하였다.
단계 2: 입도 약 20~30 ㎛의 FeCrAl 분말을 600 ℃로 가열하고, 분말을 송출하는 질소 가스의 온도는 800 ℃로 가열한 후, FeCrAl 분말을 송급장치로 공급하여 매우 빠른 속도로 고속화시켜 단계 1의 지르코늄 합금관 외측면 표면에 충돌시킴으로써 FeCrAl계 합금 외측부를 형성하였다.
이때, 송출구의 스캔속도는 100 mm/s, 송출구에서 피사체까지의 거리는 40 mm 로 하여 FeCrAl계 합금 외측부의 두께를 200 ㎛로 조절하였다.
단계 4: 상기 FeCrAl계 합금층이 형성된 지르코늄 합금관 상에 필거링을 수행하여, 다층구조 핵연료 피복관을 제조하였다.
<비교예 1>
상용 지르코늄 합금 피복관(제품명:Zircaloy-4)을 준비하였다.
<비교예 2>
상용 FeCrAl계 합금 피복관(제품명:Kanthal APM)을 준비하였다.
<실험예 1>
실시예 2 및 비교예 1에서 제조된 핵연료 피복관의 고온 산화 거동을 살펴보기 위해, 1200 ℃ 및 수증기 분위기에서 3000 초간 시편을 노출시킨 후, 광학현미경으로 관찰하여 단면을 살펴보았다.
도 3에 나타낸 바와 같이, 비교예 1에서 제조된 지르코늄 합금 피복관의 외부표면에 약 110 ㎛의 산화층 및 140 ㎛의 산소안정화 알파 지르코늄층이 형성된 것을 알 수 있고, 실시예 2에서 제조된 피복관에서는 산화물 층이 거의 생성되지 않음을 알 수 있다. 또한, 실시예 2에서는 FeCrAl계 합금과 지르코늄 합금 사이에 계면 확산층이 생성되지 않음을 알 수 있다.
이를 통해, 지르코늄 합금만으로 구성된 피복관의 외부 표면에는 고온 내산화성이 약해 산화층이 쉽게 생성됨을 알 수 있고, FeCrAl계 합금과 지르코늄 합금, 몰리브덴 층으로 구성된 실시예 2의 경우에는, FeCrAl계 합금의 우수한 고온 내산화성으로 인해 피복관 외부 표면이 산화가 거의 되지 않고, 몰리브덴 층으로 인해 계면 확산층 또한 생성되지 않음을 알 수 있다.
<실험예 2>
실시예 2, 비교예 1, 2에서 제조된 핵연료 피복관의 고온산화 거동을 관찰하기 위해, 1200 ℃ 및 수증기 분위기에서 3000 초 동안 고온산화시험을 수행하며, 단위 면적당 산화무게 증가량을 실시간으로 측정하고 그 결과를 도 4에 도시하였다.
도 4에 도시한 바와 같이, 지르코늄 합금 피복관은 열처리 초기부터 급격한 산화무게 증가량을 나타내 고온 산화에 취약함을 알 수 있다. FeCrAl계 합금 피복관은 3000 초에서 최종 산화 무게 증가량이 50 mg/dm2으로 매우 적고, 실시예 2에서 제조된 몰리브덴 층이 포함된 피복관은 최종 산화 무게 증가량이 450 mg/dm2으로, FeCrAl계 합금 자체보다는 산화율이 높지만, 지르코늄 합금 피복관의 3200 mg/dm2에 비해서는 월등히 낮은 최종 산화 무게 증가량을 나타냄을 알 수 있다.
이를 통해, 실시예 2에서 제조된 다층 구조 피복관은, 지르코늄 합금을 포함하여 중성자 경제성이 높고 삼중수소 유출량이 적으면서도, 몰리브덴층으로 확산층을 막아줌으로써 내산화성 및 기계적 특성 저하를 방지하고, FeCrAl계 합금으로 인해 고온에서 산화저항성이 높은 특성을 모두 나타냄을 알 수 있다.

Claims (20)

  1. 삭제
  2. FeCrAl계 합금인 외측부; 및
    상기 외측부와 동축으로 배치되고, 상기 외측부의 내부에 위치하는 지르코늄 합금인 내측부; 및
    상기 외측부와 내측부 사이에 외측부 및 내측부와 접하도록 위치하는 몰리브덴(Mo)층;을 포함하되,
    상기 FeCrAl계 함금인 외측부는 고온 사고환경에서 지르코늄 합금인 내측부의 부식 저항성을 향상시키고,
    상기 몰리브덴층은 고온의 사고환경에서 상기 외측부와 내측부 사이의 상호확산을 억제하며,
    상기 다층구조 핵연료 피복관의 내측부의 두께는 50 내지 200 ㎛이고,
    상기 다층구조 핵연료 피복관의 몰리브덴층의 두께는 10 내지 50 ㎛이고,
    상기 다층구조 핵연료 피복관의 FeCrAl계 합금인 외측부의 두께는 30 내지 80 ㎛인 것을 특징으로 하는 고온 사고 건전성이 우수한 다층구조 핵연료 피복관.


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  14. 지르코늄 합금인 50 내지 200 ㎛ 두께의 내측부를 형성하는 단계(단계 1); 및
    상기 내측부의 외부로 내측부와 접하도록 30 내지 80 ㎛ 두께의 FeCrAl계 합금인 외측부를 형성하는 단계(단계 2);를 포함하되,
    상기 단계 1의 수행 후 단계 2 수행 전, 내측부의 외측면에 10 내지 50 ㎛ 두께로, 고온의 사고환경에서 상기 외측부와 내측부 사이의 상호확산을 억제하기 위한 몰리브덴층을 형성하는 단계를 더 포함하는 제2항의 다층구조 핵연료 피복관의 제조방법.
  15. 제14항에 있어서,
    상기 단계 1의 수행 후, 내측부의 외측면에 샌드 블라스트를 수행하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 다층구조 핵연료 피복관의 제조방법.
  16. 삭제
  17. 제14항에 있어서,
    상기 단계 2의 FeCrAl계 합금인 외측부의 형성 또는 몰리브덴층의 형성은, 스프레이 증착법, 저온 분말 분사법, 이온 도금법 및 레이저 증착법으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 방법으로 수행되는 것을 특징으로 하는 다층구조 핵연료 피복관의 제조방법.
  18. 제17항에 있어서,
    상기 저온분말 분사법을 사용하는 경우, 원료분말은 10 ㎛ 내지 50 ㎛의 직경을 갖는 것을 특징으로 하는 다층구조 핵연료 피복관의 제조방법.
  19. 제17항에 있어서,
    상기 저온분말 분사법을 사용하는 경우, 송출구의 스캔속도는 30 mm/s 내지 150 mm/s이고, 송출구에서 피사체까지의 거리는 20 mm 내지 60 mm인 것을 특징으로 하는 다층구조 피복관의 제조방법.
  20. 제14항에 있어서,
    상기 단계 2의 수행 후, 필거링, 외측부 표면에 전자빔 조사 및 레이저 조사로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 수행하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 다층구조 피복관의 제조방법.
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