CN108231214A - 核燃料组件用复合管及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种核燃料组件用复合管及其制造方法，核燃料组件用复合管包括内管以及紧配合在所述内管外周的外管；所述内管为陶瓷纤维编织而成的陶瓷管或金属管，所述外管为烧结形成的陶瓷管或金属管。本发明简化了多层陶瓷复合管的结构和制备工艺；避免事故工况下锆合金包壳与冷却剂发生快速反应，产生大量氢气引发氢爆；提高包壳材料的高温强度，使包壳材料在事故工况下仍能够维持自身形状，不发生失效，保证冷却剂流道畅通；提高包壳材料的高温力学性能，可提高正常运行工况下堆芯的冷却剂温度，提高了反应堆输出功率，提高热效率，带来更高的经济性；有望简化现有反应堆的安全系统，提高其可靠性和经济性。

Description

核燃料组件用复合管及其制造方法
技术领域
本发明涉及核燃料技术领域，尤其涉及一种核燃料组件用复合管及其制造方法。
背景技术
锆合金由于具有非常低的热中子吸收截面，并且具有良好的耐高温水腐蚀性能和力学性能，被广泛用做现有压水堆核电站的包壳管材料。
2011年3月11日发生的日本福岛核事故中由于燃料熔化引起放射性物质释放，作为燃料包壳管的锆合金与水发生反应引发氢爆，最终导致出现放射性物质大范围扩散的灾难性后果。福岛核事故使人们认识到现有的UO2-Zr燃料体系在严重事故工况下存在严重的风险。福岛核事故后，全世界更加关注核安全，对核安全也提出了更高要求。
针对核安全提出开展事故容错燃料(ATF，Accident Tolerant Fuel)研究，以提高核燃料抵御严重事故的能力，其主要目标是设计出在设计基准事故(DBA)和超设计基准事故(BDBA)工况下能够抵御高温、一定时间内可防止裂变产物释放、可燃气体产生量在容许范围内、保持堆芯可冷却能力的高性能燃料系统，从而减小反应堆发生严重事故的概率、缓解严重事故后果、进一步提高反应堆的安全性。
基于上述技术问题，有必要设计一种符合事故容错燃料概念和需求的双层复合材料管。
发明内容
本发明要解决的技术问题在于，提供一种耐高温蒸汽腐蚀性能和高温力学性能的核燃料组件用复合管及其制造方法。
本发明解决其技术问题所采用的技术方案是：提供一种核燃料组件用复合管，包括内管以及紧配合在所述内管外周的外管；所述内管为陶瓷纤维编织而成的陶瓷管或金属管，所述外管为烧结形成的陶瓷管或金属管。
优选地，所述内管在无载荷时的直径大于所述外管的内径。
优选地，所述内管的厚度为0.01-0.9mm；所述外管的厚度为0.01-0.9mm。
优选地，所述内管为SiC纤维编织而成的陶瓷管，所述外管为SiC陶瓷管。
优选地，所述内管为具有弹性和延展性的金属管；所述外管为烧结形成的陶瓷管。
优选地，所述内管为钽管或钼管，所述外管为SiC陶瓷管。
优选地，所述内管为纳米强化钼合金管；所述外管为氧化物弥散强化FeCrAl合金管。
优选地，所述内管和外管之间冶金结合；两者之间形成的冶金结合层厚度为0.001-0.5mm。
本发明还提供一种核燃料组件用复合管的制造方法，包括以下步骤：
S1、制备内管和外管；所述内管为陶瓷纤维编织而成的陶瓷管或金属管，所述外管为烧结形成的陶瓷管或金属管；
S2、压缩所述内管将所述内管装入所述外管内；
S3、采用化学气相沉积或化学气相渗透法将所述内管和外管紧密结合；或者，通过水压或气压使所述内管发生膨胀，与所述外管紧密结合；或者，经热等静压或热挤压固化后，多次冷轧和热处理，形成具有内外双层结构的复合管。
优选地，所述内管的厚度为0.01-0.9mm；所述外管的厚度为0.01-0.9mm。
本发明的有益效果：采用全陶瓷、陶瓷金属或者全金属的两层结构的复合管作为核燃料组件用管，简化了多层陶瓷复合管的结构和制备工艺，适用于导向管和燃料包壳管，具有以下优点：
避免事故工况下锆合金包壳与冷却剂发生快速反应，产生大量氢气引发氢爆；
提高包壳材料的高温强度，使包壳材料在事故工况下仍能够维持自身形状，不发生失效，保证冷却剂流道畅通；
提高包壳材料的高温力学性能，可提高正常运行工况下堆芯的冷却剂温度，提高了反应堆输出功率，提高热效率，带来更高的经济性；
有望简化现有反应堆的安全系统，提高其可靠性和经济性。
附图说明
下面将结合附图及实施例对本发明作进一步说明，附图中：
图1是本发明的核燃料组件用复合管的剖面结构示意图；
图2是本发明中复合管与现有锆合金管的氧化增重对比图。
具体实施方式
为了对本发明的技术特征、目的和效果有更加清楚的理解，现对照附图详细说明本发明的具体实施方式。
如图1所示，本发明的核燃料组件用复合管，包括内管10和外管20，外管20紧配合在内管10的外周。其中，内管10为陶瓷纤维编织而成的陶瓷管或金属管，外管20为烧结形成的陶瓷管或金属管。
作为选择，内管10的厚度为0.01-0.9mm；外管20的厚度为0.01-0.9mm。
本发明的第一实施例中，内管10为陶瓷纤维编织而成的陶瓷管，外管20为烧结形成的致密陶瓷管，两者形成具有双层结构的全陶瓷复合管。
在无载荷时，内管10的直径略大于外管20的内径，在压缩内管10后使其恰好可以进入外管20，卸载后内管10部分恢复形状，外管20紧箍于内管10外周。内管10和外管20在装载后进一步通过CVD(化学气相沉积)/CVI(化学气相渗透)使其紧密结合在一起。
优选地，内管10为SiC纤维编织而成的陶瓷管，外管20为SiC陶瓷管。
本发明的第二实施例中，内管10为具有弹性和延展性的金属管；外管20为烧结形成的致密陶瓷管，两者形成具有双层结构的陶瓷-金属复合管。
在无载荷时，内管10的直径略大于外管20的内径，在压缩内管10后使其恰好可以进入外管20，卸载后内管10部分恢复形状，外管20紧箍于内管10外周。为防止内管10被碳化，对内管10外表面预先进行处理。
优选地，内管10为金属钽制成的钽管或金属钼制成的钼管，外管20为SiC陶瓷管。其中，金属钽为熔点很高的金属，延展性较好，利于做成很薄的管材；钽与SiC的化学相容性较好，即使发生反应，生成物中碳化钽也是高熔点物质；钽的中子经济性在可接受的范围内。
本发明的第三实施例中，内管10为纳米强化钼合金管(NS-Mo)；外管20为氧化物弥散强化FeCrAl合金管(ODS-FeCrAl)，两者形成具有双层结构的全金属复合管，具有极佳的耐腐蚀性能和高温强度。制造时，使用粉末冶金方法将内、外层金属的粉末压制成具有双层结构的管坯，经热等静压或热挤压固化后，经多次冷轧和热处理，最终形成具有内外双层结构的复合管。
由于内管10和外管20之间通过冶金结合，因此两者之间形成有冶金结合层，其厚度为0.001-0.5mm。
参考图1，本发明的核燃料组件用复合管的制造方法，包括以下步骤：
S1、制备内管10和外管20。其中，内管10为陶瓷纤维编织而成的陶瓷管或金属管，外管20为烧结形成的陶瓷管或金属。
S2、压缩内管10将内管10装入外管20内。
S3、内管10和外管20为陶瓷管时，采用化学气相沉积或化学气相渗透法将内管10和外管20紧密结合，形成复合管。内管10为金属管，外管20为陶瓷管时，通过水压或气压使内管10发生膨胀，与外管20紧密结合，形成复合管。内管10和外管20为金属管时，两者经热等静压或热挤压固化后，多次冷轧和热处理，形成具有内外双层结构的复合管。
制得的复合管中，内管10的厚度为0.01-0.9mm，外管20的厚度为0.01-0.9mm。当内管10和外管20均为金属时，两者之间通过冶金结合，因此两者之间形成有冶金结合层，其厚度为0.001-0.5mm。
本发明的复合管适用于核燃料组件的导向管、燃料包壳管，可避免事故工况下锆合金包壳与冷却剂发生快速反应，产生大量氢气引发氢爆；提高了包壳管可使用的温度范围，使包壳材料在事故工况下仍能够维持自身形状，不发生失效，保证冷却剂流道畅通；提高包壳管的高温力学性能，可提高正常运行工况下堆芯的冷却剂温度，提高了反应堆输出功率，提高热效率，带来更高的经济性；方便制备长包壳管。
以下通过具体实施例对本发明作进一步说明。
实施例1
内管：采用高化学计量比的第三代SiC纤维编织成壁厚0.2mm、外径9.4mm、长度800mm的弹性内管骨架。采用先驱体浸渍裂解工艺(PIP)，将低熔点聚碳硅烷作为先驱体渗入纤维编织的内管骨架，在常压下低温裂解，使前驱体与纤维发生交联反应，形成致密的弹性内管(陶瓷管)。
外管：采用高纯度SiC粉末制备薄壁管坯，使用冷等静压机压制成具有较高强度和致密度的生坯，在常压下高温烧结获得密度3.1g/cm3以上、外径10mm、壁厚0.7mm、长度800mm的致密SiC陶瓷管。
压缩内管使之可装入外管，使用化学气相渗透(CVI)工艺进一步消除内管中的气孔，提高内管致密度和热导率。同时，气相渗入的反应性物质在内管与外管之间的空隙中发生反应，生成高纯度以及高结晶度的SiC，不仅提高了管材的致密度与热导率，还将内管与外管物理性的连接成一体，获得复合管。
实施例2
内管：使用具有较好成型性与弹性的金属钽采用多次冷轧-热处理的方式制成壁厚0.2mm、外径9.4mm、长度800mm的弹性内管(钽管)。对钽管进行表面感应加热，实施预氧化处理。
外管：采用高纯度SiC粉末制备薄壁管坯，使用冷等静压机压制成具有较高强度和致密度的生坯，在常压下高温烧结获得密度3.1g/cm3以上，外径10mm、壁厚0.7mm、长度800mm的致密SiC陶瓷管。
压缩内管使之装入外管，通过水压或气压使钽管发生膨胀，与外层SiC陶瓷管内壁紧紧结合在一起，获得复合管。
实施例3
内管坯：采用NS-Mo粉末在冷等静压机中以120MPa的压力获得外径59.5mm、内径合适的较高致密度管坯。
外管坯：采用ODS-FeCrAl粉末在冷等静压机中以120MPa的压力获得外径66mm、内径60mm的较高致密度管坯。
双层复合管：将内管坯套入外管坯，然后在1000℃下以200MPa压力实施热等静压，最终获得高致密度的双层复合金属管坯。通过多次热轧、冷轧以及中间热处理，调整合理的减壁与减径量，最终获得外径9.5mm、壁厚0.4mm、长度达到4m的长管(复合管)。其中ODS-FeCrAl外管壁厚0.1mm，NS-Mo内管壁厚0.3mm。
以现有的锆合金管作为比较例，将实施例1、实施例2和实施例3所得的复合管与锆合金管在1200℃、1300℃和1350℃三种不同温度、1MPa的高温水蒸汽下进行单面氧化试验，经过8小时后各管的氧化增重(主要是外管外壁上的氧化层)如图2所示，从图2可以看出复合管的氧化增重明显低于锆合金管。
实施例1和实施例2的复合管上氧化层(主要是SiO2)厚度约为20μm(0.02mm)，实施例3的复合管的氧化层(主要是富Al氧化层)厚度为5μm(0.005mm)。
综上，1200℃以上的高温蒸汽环境下，本发明的复合管的氧化速率与氧化层厚度显著低于锆合金管。
实施例1-实施例3三种结构的复合管和现有管材的高温拉伸强度对比如下表1所示。
表1.复合管和现有管材的拉伸性能对比
从表1数据可以看出复合管的强度明显高于现有锆合金，且在900℃以上仍保持了非常好的强度指标。
本发明的复合管可用于设计和制备第二代、第三代核电站的核燃料组件，以及具有更高安全性和经济型的新一代核反应堆系统。
以上所述仅为本发明的实施例，并非因此限制本发明的专利范围，凡是利用本发明说明书及附图内容所作的等效结构或等效流程变换，或直接或间接运用在其他相关的技术领域，均同理包括在本发明的专利保护范围内。

Claims (10)

1.一种核燃料组件用复合管，其特征在于，包括内管以及紧配合在所述内管外周的外管；所述内管为陶瓷纤维编织而成的陶瓷管或金属管，所述外管为烧结形成的陶瓷管或金属管。
2.根据权利要求1所述的核燃料组件用复合管，其特征在于，所述内管在无载荷时的直径大于所述外管的内径。
3.根据权利要求1所述的核燃料组件用复合管，其特征在于，所述内管的厚度为0.01-0.9mm；所述外管的厚度为0.01-0.9mm。
4.根据权利要求1-3任一项所述的核燃料组件用复合管，其特征在于，所述内管为SiC纤维编织而成的陶瓷管，所述外管为SiC陶瓷管。
5.根据权利要求1-3任一项所述的核燃料组件用复合管，其特征在于，所述内管为具有弹性和延展性的金属管；所述外管为烧结形成的陶瓷管。
6.根据权利要求5所述的核燃料组件用复合管，其特征在于，所述内管为钽管或钼管，所述外管为SiC陶瓷管。
7.根据权利要求1-3任一项所述的核燃料组件用复合管，其特征在于，所述内管为纳米强化钼合金管；所述外管为氧化物弥散强化FeCrAl合金管。
8.根据权利要求7所述的核燃料组件用复合管，其特征在于，所述内管和外管之间冶金结合；两者之间形成的冶金结合层厚度为0.001-0.5mm。
9.一种核燃料组件用复合管的制造方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1、制备内管和外管；所述内管为陶瓷纤维编织而成的陶瓷管或金属管，所述外管为烧结形成的陶瓷管或金属管；
S2、压缩所述内管将所述内管装入所述外管内；
S3、采用化学气相沉积或化学气相渗透法将所述内管和外管紧密结合；或者，通过水压或气压使所述内管发生膨胀，与所述外管紧密结合；或者，经热等静压或热挤压固化后，多次冷轧和热处理，形成具有内外双层结构的复合管。
10.根据权利要求9所述的制造方法，其特征在于，所述内管的厚度为0.01-0.9mm；所述外管的厚度为0.01-0.9mm。
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