KR101189170B1

KR101189170B1 - 다층구조 세라믹 보호층을 포함하는 핵연료봉 및 이의 제조방법

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Publication number: KR101189170B1
Application number: KR1020110102100A
Authority: KR
Inventors: 박정용; 송근우; 정양일; 김현길; 최병권; 박동준; 박상윤; 이영호; 구양현
Original assignee: 한국수력원자력 주식회사; 한국원자력연구원
Priority date: 2011-10-06
Filing date: 2011-10-06
Publication date: 2012-10-10

Abstract

본 발명은 다층구조 세라믹 보호층을 포함하는 핵연료봉 및 이의 제조방법에 관한 것으로, 상세하게는 핵연료 소결체; 일단부는 폐쇄되고, 타단에 개구부를 구비하여 상기 핵연료 소결체가 내부에 장입되는 봉상의 세라믹 튜브; 상기 핵연료 소결체가 장입된 세라믹 튜브의 상기 개구부와 접합될 수 있는 세라믹 소재 마개; 상기 세라믹 튜브와 세라믹 소재 마개의 표면에 권취되는 세라믹 섬유, 및 상기 세라믹 섬유들 사이의 공간으로 충진된 세라믹 소재 충진물을 포함하는 세라믹 복합체층; 및 상기 세라믹 복합체층 표면에 형성된 세라믹 소재 외부보호층을 포함하고, 상기 세라믹 튜브의 개구부와 세라믹 소재 마개는 동일한 형상의 접합면을 가지며, 상기 세라믹 튜브 및 세라믹 소재 마개와 동일한 재질의 접합소재로 접합되는 것을 특징으로 하는 세라믹 소재 핵연료봉 및 이의 제조방법을 제공한다. 본 발명에 따른 다층구조 세라믹 보호층을 포함하는 핵연료봉 및 이의 제조방법은 세라믹 튜브와 동일한 소재의 마개를 이용하여 세라믹 튜브 연속체를 형성함으로써, 마개 접합부가 파손될 수 있는 위험성을 제거하였으며, 나아가 마개 접합부로 세라믹 섬유를 조밀하게 권취시켜 건전성을 극대화시킴으로써 핵연료봉의 안전성을 크게 향상시킬 수 있다.

Description

다층구조 세라믹 보호층을 포함하는 핵연료봉 및 이의 제조방법{Nuclear fuel rods with ceramic multilayer for protection, and preparation method thereof}

본 발명은 다층구조 세라믹 보호층을 포함하는 핵연료봉 및 이의 제조방법에 관한 것이다.

현재 가동 중인 경수로 및 중수로의 핵연료 피복관은 지르코늄 합금으로 제조되고 있으며, 상기 지르코늄은 중성자 흡수단면적이 작기 때문에 원자로의 노심재료로 사용하기에 매우 적합한 금속 중 하나이다. 특히, 지르코늄에 니오븀, 주석, 철, 크롬, 구리 등의 원소들을 적절히 첨가하여 합금으로 만들면 부식저항성과 기계적 강도가 증가하여 핵연료 피복관으로 사용하기에 더욱 적합한 특성을 나타내게 된다.

그러나, 원전의 경제성을 향상시키기 위하여 원자로의 출력을 높이거나 핵연료를 더욱 장시간 사용하고자 하는 경우, 현재 사용 중인 지르코늄 합금을 사용하는 데 한계가 있다. 특히, 지르코늄은 일본의 후쿠시마 원전사고와 같이 냉각기능이 상실되는 사고발생 시 안전상 매우 취약한 특성을 나타내는 문제가 있다. 즉, 원자로에 냉각수를 공급할 수 없는 사고가 발생하는 경우, 지르코늄의 산화가 급격히 진행되어 피복관의 건전성이 떨어지는 문제가 있다. 또한, 지르코늄의 산화과정 중 생성되는 부산물인 수소의 농도가 높아지면 폭발의 위험성이 급격히 증가하여 핵연료의 안전성을 더 이상 보장할 수 없게 된다.

이러한 지르코늄 피복관의 단점을 극복하고 핵연료의 안전성을 크게 높일 수 방법 중의 하나로 세라믹소재를 피복관 재료로 사용할 수 있다. 세라믹 소재는 고온에서도 우수한 강도를 유지할 수 있기 때문에 냉각기능이 상실되는 사고 발생시에도 지르코늄 피복관에 비하여 핵연료의 안전성을 보장해 줄 수 있다. 그러나, 높은 강도에 비하여 연성이 부족한 특성으로 인하여 부서지기 쉽다는 단점이 세라믹 소재를 피복관으로 적용하는 데 큰 장애물로 작용해왔다. 따라서, 단상 세라믹 소재보다는 세라믹 소재에 강화재를 첨가하여 기계적인 내구성을 향상시킨 복합재료가 피복관으로서의 조건을 만족할 수 있을 것으로 평가되고 있으며, 이에 대한 연구가 진행되고 있다.

미국 공개특허 US 2009/0032178 A1 (공개일 2009년 2월 05일) 및 대한민국 등록특허 제10-0877757호 (등록일 2008년 12월 31일)에서는 세라믹과 세라믹 복합체를 이용하여 핵연료 피복관을 제조하는 방법이 개시된 바 있으며,

또한, 한국 출원특허 10-2011-7008696에서는 세라믹 복합체 피복관을 제조시 첨가되는 강화재의 비율을 조절하여 피복관의 특성을 향상시킨 핵연료 피복관이 개시된 바 있다.

한편, 핵연료봉은 피복관 튜브 내부에 핵연료 소결체를 장입한 후 양끝단을 피복관과 동일한 소재의 봉단마개로 밀봉하고 용접하여 제조된다. 이때, 상기 핵연료 소결체는 통상적으로 우라늄 산화물 소결체가 사용되며, 기존의 금속 피복관의 경우, 아크용접, 전자빔 용접, 저항용접 등의 방법이 사용되고 있다. 그러나, 봉단마개가 용접된 용접부가 손상되는 경우, 방사성 물질이 연료봉 외부로 누출될 수 있기 때문에 봉단마개가 용접된 부분의 건전성은 핵연료봉의 안전성을 결정하는 매우 중요한 요소이다. 따라서, 세라믹 복합재료를 이용하여 핵연료 피복관을 제조하는 경우, 봉단마개 용접기술이 필요하지만 현재 사용 중인 세라믹 복합재료의 접합방법은 핵연료봉 제조에는 적합하지 않은 문제점이 있다. 또한, 상기 선행문헌에서는 핵연료봉 제조에 필수적인 봉단마개의 접합방법에 대한 대책이 기술되어 있지 않다. 현재, 원자로 가동조건은 물론 사고조건에서도 핵연료를 안전하게 밀봉할 수 있는 세라믹 복합재료의 접합방법은 아직까지 개발되지 못한 상태이며, 이를 위한 많은 연구가 요구되고 있다.

이에 본 발명자들은 세라믹 소재 핵연료 피복관으로 핵연료봉을 제조하되, 봉단마개 접합부의 건전성을 향상시키는 방법을 연구하던 중, 세라믹 튜브, 세라믹 섬유를 포함하는 세라믹 섬유층 및 세라믹 소재 외부보호층을 포함하되, 상기 세라믹 튜브를 밀봉하는 마개를 밀봉한 후, 밀봉부위에 세라믹 섬유를 조밀하게 권취하며, 세라믹 섬유층 표면에 세라믹 소재 외부보호층을 형성시켜 안전성이 극대화된 세라믹 소재 핵연료봉을 개발하고, 본 발명을 완성하였다.

본 발명의 목적은 다층구조 세라믹 보호층을 포함하는 핵연료봉 및 이의 제조방법을 제공하는 데 있다.

상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은

핵연료 소결체;

일단부는 폐쇄되고, 타단에 개구부를 구비하여 상기 핵연료 소결체가 내부에 장입되는 봉상의 세라믹 튜브;

상기 핵연료 소결체가 장입된 세라믹 튜브의 상기 개구부와 접합될 수 있는 세라믹 소재 마개;

상기 세라믹 튜브와 세라믹 소재 마개의 표면에 권취되는 세라믹 섬유, 및 상기 세라믹 섬유들 사이의 공간으로 충진된 세라믹 소재 충진물을 포함하는 세라믹 복합체층; 및

상기 세라믹 복합체층 표면에 형성된 세라믹 소재 외부보호층을 포함하고,

상기 세라믹 튜브의 개구부와 세라믹 소재 마개는 동일한 형상의 접합면을 가지며, 상기 세라믹 튜브 및 세라믹 소재 마개와 동일한 재질의 접합소재로 접합되는 것을 특징으로 하는 세라믹 소재 핵연료봉을 제공한다.

또한, 본 발명은

소결공정을 통해 일단부는 폐쇄되고, 타단에 개구부를 구비하는 봉상의 세라믹 튜브 및 상기 세라믹 튜브와 접합할 수 있는 세라믹 소재 마개를 제조하는 단계(단계 1);

상기 단계 1에서 제조된 세라믹 튜브 내부로 핵연료 소결체를 장입하는 단계(단계 2);

상기 단계 2에서 핵연료 소결체가 장입된 세라믹 튜브의 개구부와 세라믹 소재 마개를 접합소재를 이용하여 접촉시킨 후, 이를 접합하는 단계(단계 3);

상기 단계 3에서 세라믹 소재 마개가 접합된 세라믹 튜브의 전체표면에 세라믹 섬유를 권취하는 단계(단계 4);

상기 단계 4의 세라믹 섬유와 동일한 세라믹 소재 충진물을 권취된 세라믹 섬유들 사이의 빈 공간으로 충진시키는 단계(단계 5); 및

상기 단계 5까지 수행된 세라믹 튜브 표면으로 세라믹 소재 외부보호층을 형성시키는 단계(단계 6)를 포함하는 세라믹 소재 핵연료봉의 제조방법을 제공한다.

나아가, 본 발명은

흑연재질의 성형틀을 이용한 화학기상증착법을 통해 일단부는 폐쇄되고, 타단에 개구부를 구비하는 봉상의 세라믹 튜브 및 상기 세라믹 튜브와 접합할 수 있는 세라믹 소재 마개를 제조하는 단계(단계 1);

상기 단계 4의 세라믹 섬유와 동일한 세라믹 소재를 권취된 세라믹 섬유들 사이의 빈 공간으로 충진시키는 단계(단계 5); 및

본 발명에 따른 다층구조 세라믹 보호층을 포함하는 핵연료봉의 제조방법 및 이에 따라 제조되는 핵연료봉은 세라믹 튜브와 동일한 소재의 마개를 이용하여 세라믹 튜브 연속체를 형성함으로써, 마개 접합부가 파손될 수 있는 위험성을 제거하였으며, 나아가 마개 접합부로 세라믹 섬유를 조밀하게 권취시켜 건전성을 극대화시킴으로써 핵연료봉의 안전성을 크게 향상시킬 수 있다. 또한, 본 발명에 따른 핵연료봉은 종래의 지르코늄 피복관을 사용한 핵연료봉과 비교하여 핵연료의 출력을 더욱 향상시킬 수 있고, 사고시의 안전성을 더욱 증대시킬 수 있다.

도 1 내지 도 3은 본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉의 각 구성요소들을 개략적으로 나타낸 모식도들이다.

이하, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 본 발명의 기술적 사상을 용이하게 실시할 수 있을 정도로 상세히 설명하기 위하여, 본 발명의 가장 바람직한 실시예를 첨부 도면을 참조하여 설명하기로 한다. 우선 각 도면의 구성요소들에 참조부호를 부가함에 있어서, 동일한 구성요소들에 대해서는 비록 다른 도면상에 표시되더라도 가능한 한 동일한 부호를 가지도록 하고 있음에 유의해야 한다. 또한, 본 발명을 설명함에 있어, 관련된 공지 구성 또는 기능에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명은 생략한다.

본 발명은

핵연료 소결체;

상기 세라믹 튜브의 개구부와 세라믹 소재 마개는 동일한 형상의 접합면을 가지며, 상기 세라믹 튜브 및 세라믹 소재 마개와 동일한 재질의 접합소재로 접합되는 것을 특징으로 하는 세라믹 소재 핵연료봉을 제공한다. 본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉의 일실시예를 도 1 내지 도 3의 모식도를 통해 나타내었다.

도 1 내지 도 3의 모식도에 나타낸 바와 같이, 본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉은 핵연료 소결체(41) 및 일단부가 폐쇄되고, 타단에 개구부를 구비하여 핵연료 소결체가 내부에 장입될 수 있는 봉상의 세라믹 튜브(12)를 포함한다. 또한, 상기 세라믹 튜브의 개구부와 접합될 수 있는 세라믹 소재 마개(11)를 포함하여 세라믹 튜브를 밀봉할 수 있다. 상기 세라믹 튜브(12) 및 세라믹 소재 마개(11)의 표면에는 세라믹 섬유(22)가 권취되며, 상기 세라믹 섬유(22)들 사이의 공간으로는 세라믹 소재 충진물이 충진되어 세라믹 복합체층(21)을 형성하고 이로 인하여 상기 세라믹 튜브(12) 및 세라믹 소재 마개(12)의 건전성이 향상된다. 나아가, 본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉은 상기 세라믹 복합체층(21) 표면에 형성된 세라믹 소재 외부보호층(31)을 포함하며, 상기 세라믹 소재 외부보호층(31)을 이용하여 세라믹 복합체층(21)을 보호한다.

즉, 본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉은 핵연료 소결체, 상기 핵연료 소결체가 장입되는 봉상의 세라믹 튜브 및 세라믹 튜브와 접합될 수 있는 세라믹 소재 마개를 포함하며, 핵연료 소결체를 세라믹 튜브에 장입한 후 상기 세라믹 소재 마개를 세라믹 튜브와 접합시킴으로써, 내부에 핵연료 소결체가 장입되고 밀봉된 일체형 세라믹 튜브로 형성시킬 수 있다.

본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉은 상기 세라믹 튜브(12)의 내부 표면에 흑연코팅층(미도시)을 더 포함할 수 있다. 상기 흑연코팅층은 핵연료 소결체가 중성자 조사에 의해 팽창하여 세라믹 튜브와 접촉할 때 발생하는 응력을 수용하는 역할을 수행한다. 기존의 지르코늄계 합금 피복관과 비교하여 상기 세라믹 튜브(12)는 특정한 값 이상의 응력이 가해지는 경우 변형되지 않고 갑작스럽게 파괴되는 경향이 높을 수 있다. 따라서, 본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉이 세라믹 튜브의 내부 표면에 흑연코팅층을 포함함으로써 피복관이 갑작스럽게 파괴되는 것을 방지할 수 있다. 또한, 상기 흑연코팅층의 사용으로 핵연료의 파손 가능성을 줄이면 핵연료 소결체와 세라믹 튜브 사이의 간격(gap)을 더욱 작게하여 내부의 열전달을 더욱 원활하게 할 수 있어, 결과적으로 핵연료의 온도를 낮출 수 있다.

이때, 상기 흑연코팅층의 두께는 5 내지 50 μm인 것이 바람직하다. 상기 흑연코팅층의 두께가 5 μm 미만인 경우에는 핵연료 소결체가 팽창할 때 발생하는 응력을 충분히 수용할 수 없어 세라믹 튜브가 갑작스럽게 파괴될 수 있는 문제가 있고, 상기 흑연코팅층의 두께가 50 μm를 초과하는 경우에는 흑연코팅층이 과도하게 두껍게 형성됨에 따라 상대적으로 적은양의 핵연료 소결체가 장입되고, 결과적으로 에너지 발전 효율이 저하되는 문제가 있다.

한편, 상기 세라믹 튜브의 개구부와 세라믹 소재 마개는 동일한 형상의 접합면을 가지며, 상기 세라믹 소재 튜브 및 마개와 동일한 재질의 접합소재로 접합이 수행된다. 상기 세라믹 튜브와 세라믹 소재 마개의 접합은 상온에서는 고분자 구조로 존재하지만, 열을 가하면 세라믹 튜브 및 세라믹 소재 마개와 동일한 세라믹 소재로 변태될 수 있는 소재를 사용하여 수행될 수 있으며, 예를 들어 폴리카르보실란(Polycarbosilane), 폴리실록산(polysiloxane), 폴리하이드로메틸실록산(polyhydromethylsiloxane) 등을 사용할 수 있다. 또한, 상기 세라믹 튜브와 세라믹 소재 마개의 접합은 세라믹 튜브 및 세라믹 소재 마개와 동일한 세라믹 소재 분말을 사용하여 수행될 수 있으며, 상기 세라믹 소재 분말의 입자직경은 500 μm 미만인 것이 바람직하며, 이를 통해 접합온도를 낮추고 접합강도를 향상시킬 수 있으나, 반드시 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 접합소재를 이용하여 세라믹 튜브와 세라믹 소재 마개를 접합시킴으로써 결과적으로 동일한 소재의 일체형 세라믹 튜브를 형성시킬 수 있으며, 봉단마개를 용접하여 핵연료봉을 제조하였던 종래의 핵연료봉보다 더욱 향상된 안전성을 나타낼 수 있다.

본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉에 있어서, 상기 세라믹 튜브는 SiC, AlN, ZrC 등의 세라믹 재질인 것이 바람직하며, 내부 결정구조가 큐빅(Cubic) 구조인 β-SiC인 것이 더욱 바람직하나, 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 세라믹 소재들은 기존의 핵연료 피복관으로 사용되었던 지르코늄계 합금과 비교하여 고온에서도 우수한 강도를 유지할 수 있어 냉각기능이 상실되는 사고 발생시에도 핵연료의 안전성을 보장해 줄 수 있다.

본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉은 세라믹 튜브(12)와 세라믹 소재 마개(11)의 표면에 권취되는 세라믹 섬유(22), 및 상기 세라믹 섬유(22)들 사이의 공간으로 충진되는 세라믹 소재 충진물로 이루어지는 세라믹 복합체층(21)을 포함한다. 핵연료 소결체가 장입된 세라믹 튜브(12)와 세라믹 소재 마개(11)가 접합되어 형성된 일체형 세라믹 튜브의 표면에는 세라믹 섬유(22)가 권취되며, 상기 세라믹 섬유는 SiC, AlN, ZrC 등의 세라믹 재질인 것이 바람직하며, 내부 결정구조가 큐빅(Cubic) 구조인 β-SiC인 것이 더욱 바람직하나, 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 세라믹 섬유는 세라믹 튜브에 압축응력이 가해지도록 권취되며, 상기 압축응력을 통하여 세라믹 튜브에 균열이 발생하여 갑작스럽게 파괴되는 현상을 방지할 수 있다. 상기 세라믹 섬유는 10 내지 20 μm 두께의 세라믹 섬유를 2000 ~ 3000개 정도 꼬아서 만든 토우(tow)로 제조하여 사용한다. 세라믹 섬유를 권취할 때, 세라믹 섬유를 권취하는 방향을 섬유들이 세라믹 튜브의 수직축에 대하여 30 내지 60 °의 각도를 이루도록 하는 것이 바람직하며, 40 내지 50 °의 각도를 이루는 것이 바람직하나, 이에 제한되는 것은 아니다. 또한, 상기 세라믹 섬유는 섬유들의 배열이 서로 교차되는 형태로 권취되는 것이 바람직하며, 이를 통하여 세라믹 튜브에 균열이 발생하는 것을 더욱 효과적으로 방지할 수 있다.

또한, 권취된 세라믹 섬유(22)들 사이 공간으로 세라믹 소재 충진물이 충진되며, 상기 세라믹 소재 충진물은 권취된 세라믹 섬유와 동일한 세라믹 재질이다.

한편, 상기 세라믹 섬유(22)는 세라믹 튜브(11)와 접합된 세라믹 소재 마개(12)의 표면에 더욱 조밀하게 권취된다. 이는 세라믹 튜브와 세라믹 소재 마개가 접합된 접합부에서 발생할 수 있는 파손을 더욱 철저하게 방지하기 위한 것으로, 상기 접합부에 더욱 높은 압축응력이 가해지도록 세라믹 섬유를 조밀하게 권취함으로써 갑작스러운 파괴에 대한 저항성을 향상시킬 수 있다. 그러나, 세라믹 섬유(22)가 세라믹 소재 마개(12)의 표면에 과도하게 권취되는 경우, 세라믹 소재 충진물을 충진시키기 어려우며, 이에 따라 본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉의 안전성이 오히려 저하되는 문제가 있다. 따라서, 세라믹 소재 마개의 표면으로는 세라믹 튜브의 외주면에 권취되는 세라믹 섬유보다 2 내지 4배의 밀도로 세라믹 섬유가 권취되는 것이 바람직하나, 이에 제한되는 것은 아니다.

상기 세라믹 섬유(22)는 표면에 흑연 또는 세라믹 코팅층을 포함할 수 있다. 세라믹 섬유가 표면에 상기 흑연 코팅층 또는 세라믹 코팅층을 포함함으로써, 본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉에 외부로부터 하중이 가해지는 경우, 세라믹 섬유와 세라믹 소재 충진물이 서로 잘 미끄러지도록 하며, 결과적으로 세라믹 복합체층(21)의 파괴인성을 향상시킨다. 상기 탄소 코팅층 또는 세라믹 코팅층은 예를 들어, 열분해 탄소(Pyrolytic Carbon, PyC)를 코팅한 후 SiC를 코팅하는 것을 4~5회 반복하여 수행될 수 있으며, 코팅과정을 반복수행함으로써 세라믹 복합체층의 파괴인성을 극대화할 수 있으나, 코팅층의 두께가 2 μm를 초과하지 않도록 하는 것이 바람직하다.

본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉은 상기 세라믹 복합체층(21)의 표면에 형성된 세라믹 소재 외부 보호층(31)을 포함한다. 상기 세라믹 소재 외부 보호층은 핵연료 소결체를 더욱 안전하게 밀봉하기 위한 것으로, 본 발명에 따른 핵연료봉이 상기 세라믹 소재 외부 보호층을 포함함으로써, 핵연료 소결체를 세라믹 튜브(12), 세라믹 복합체층(21) 및 세라믹 소재 외부 보호층(31)의 3단 구조로 밀봉함으로써 본 발명에 따른 핵연료봉의 안전성을 극대화할 수 있다.

상기 세라믹 소재 외부 보호층은 SiC, AlN, ZrC 등의 세라믹 재질인 것이 바람직하며, 내부 결정구조가 큐빅(Cubic) 구조인 β-SiC인 것이 더욱 바람직하다. 상기 세라믹 소재 외부 보호층이 β-SiC 재질인 경우, 결정입계가 세라믹 튜브의 축방향과 평행하게 배열되도록 하며, 결정입계가 없는 단결정으로 제조되는 것이 더욱 바람직하나, 이에 제한되는 것은 아니다.

본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉에 있어서, 세라믹 튜브, 세라믹 소재 마개, 세라믹 섬유, 세라믹 소재 충진물, 세라믹 소재 외부 보호층은 모두 동일한 세라믹 소재인 것이 바람직하며, 이를 통해 본 발명에 따른 핵연료봉의 안전성을 더욱 향상시킬 수 있다.

상기한 바와 같이, 본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉은 종래의 지르코늄계 합금이 아닌 세라믹 소재를 이용하여 핵연료 소결체를 밀봉하되, 핵연료 소결체가 장입된 세라믹 튜브와 동일한 소재의 세라믹 마개를 접합소재를 이용하여 접합함으로써 일체형 세라믹 튜브를 형성시키고, 상기 일체형 세라믹 튜브에 압축응력이 가해지도록 세라믹 섬유를 권취시키되, 접합부에 세라믹 섬유를 더욱 조밀하게 권취시킴으로써 더욱 강한 압축응력이 접합부에 가해지도록 하여 세라믹 튜브가 파괴에 대한 높은 저항성을 갖도록 한다. 또한, 권취된 세라믹 섬유를 포함하는 세라믹 복합체층 표면에 세라믹 소재 외부 보호층을 형성시켜 핵연료 소결체를 3단 구조의 세라믹 보호층으로 밀봉함으로써 핵연료봉의 안전성을 더욱 향상시킨다. 이에 따라, 최근 원자력 발전의 안전성에 대한 많은 우려를 감소시킬 수 있을 것이다.

또한, 본 발명은

이하, 본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉의 제조방법을 각 단계별로 상세히 설명한다.

본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉의 제조방법에 있어서, 단계 1은 소결공정을 통해 일단부는 폐쇄되고, 타단에 개구부를 구비하는 봉상의 세라믹 튜브 및 상기 세라믹 튜브와 접합할 수 있는 세라믹 소재 마개를 제조하는 단계이다. 상기 단계 1을 통하여 핵연료 소결체를 장입할 수 있는 봉상의 세라믹 튜브를 제조할 수 있으며, 또한 상기 세라믹 튜브와 접합하여 핵연료 소결체를 밀봉할 수 있는 세라믹 소재 마개를 제조할 수 있다. 이때, 상기 세라믹 튜브 및 세라믹 소재 마개는 동일한 세라믹 재질로써, SiC, AlN, ZrC 등의 세라믹 재질인 것이 바람직하며, 내부 결정구조가 큐빅(Cubic) 구조인 β-SiC인 것이 더욱 바람직하다. 상기 세라믹 튜브 및 세라믹 소재 마개가 β-SiC 재질인 경우, 결정입계가 세라믹 튜브의 축방향과 평행하게 배열되도록 하며, 결정입계가 없는 단결정으로 제조되는 것이 더욱 바람직하나, 이에 제한되는 것은 아니다.

본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉의 제조방법에 있어서, 단계 2는 상기 단계 1에서 제조된 세라믹 튜브 내부로 핵연료 소결체를 장입하는 단계이다. 상기 핵연료 소결체는 예를 들어 우라늄 산화물 소결체를 사용할 수 있으며, 상기 단계 1에서 제조된 세라믹 튜브의 개구부를 통해 세라믹 튜브 내부로 장입된다. 이때, 상기 핵연료 소결체 장입을 촉진시키기 위하여, 세라믹 튜브를 진동시키며 핵연료 소결체를 장입할 수 있다.

한편, 본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉의 제조방법은 상기 단계 2에서 핵연료 소결체를 장입하기 전, 세라믹 튜브의 내부 표면에 흑연을 코팅하는 단계를 더 포함할 수 있다. 세라믹 튜브의 내부 표면에 흑연을 코팅하여 흑연코팅층을 형성시킴으로써 핵연료 소결체가 중성자 조사에 의해 팽창하여 세라믹 튜브와 접촉할 때 발생하는 응력을 수용할 수 있다. 기존의 지르코늄계 합금 피복관과 비교하여 상기 세라믹 튜브는 특정한 값 이상의 응력이 가해지는 경우 변형되지 않고 갑작스럽게 파괴되는 경향이 높다. 따라서, 상기 세라믹 튜브의 내부 표면에 흑연을 코팅시킴으로써 세라믹 튜브가 갑작스럽게 파괴되는 것을 방지할 수 있다. 또한, 흑연을 코팅함으로써 핵연료의 파손가능성을 줄이면 핵연료 소결체와 세라믹 튜브 사이의 간격(gap)을 더욱 작게하여 내부의 열전달을 더욱 원활하게 할 수 있고, 결과적으로 핵연료의 온도를 낮출 수 있다.

이때, 상기 흑연은 5 내지 50 μm 두께로 코팅되는 것이 바람직하다. 상기 흑연코팅층의 두께가 5 μm 미만인 경우에는 핵연료 소결체가 팽창할 때 발생하는 응력을 충분히 수용할 수 없어 세라믹 튜브가 갑작스럽게 파괴될 수 있는 문제가 있고, 상기 흑연코팅층의 두께가 50 μm를 초과하는 경우에는 흑연코팅층이 과도하게 두껍게 형성됨에 따라 상대적으로 적은 양의 핵연료 소결체가 장입되고, 결과적으로 에너지 발전 효율이 저하되는 문제가 있다.

본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉의 제조방법에 있어서, 단계 3은 상기 단계 2에서 핵연료 소결체가 장입된 세라믹 튜브의 개구부와 세라믹 소재 마개를 접합소재를 이용하여 접촉시킨 후, 이를 접합하는 단계이다. 상기 접합소재는 상온에서는 고분자 구조로 존재하지만, 열을 가하면 세라믹 튜브 및 세라믹 소재 마개와 동일한 세라믹 소재로 변태될 수 있는 소재를 사용할 수 있으며, 상기 접합소재를 열처리하여 세라믹 소재로 변태시킴으로써 접합을 수행할 수 있다. 상기 접합소재로는 폴리카르보실란(Polycarbosilane), 폴리실록산(polysiloxane), 폴리하이드로메틸실록산(polyhydromethylsiloxane) 등을 사용할 수 있다. 또한, 상기 접합소재로는 세라믹 튜브 및 세라믹 소재 마개와 동일한 세라믹 소재 분말을 사용할 수 있으며, 상기 세라믹 소재 분말의 입자직경은 500 μm 미만인 것이 바람직하며, 이를 통해 접합온도를 낮추고 접합강도를 향상시킬 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 접합소재를 이용하여 세라믹 튜브와 세라믹 소재 마개를 접합시킨 후, 압력을 가하며 열처리함으로써 동일한 세라믹 소재의 일체형 세라믹 튜브를 형성시킬 수 있으며, 봉단마개를 용접하여 핵연료봉을 제조하였던 종래의 핵연료봉보다 더욱 안전하게 핵연료 소결체를 밀봉할 수 있다.

한편, 상기 단계 3의 접합은 소결체가 장입된 세라믹 튜브의 내부를 진공상태로 제어하고, 헬륨기체를 충진시킨 후 수행될 수 있으며, 이를 통하여 세라믹 튜브 내부에 불순물이 침투되는 것을 방지할 수 있다.

본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉의 제조방법에 있어서, 단계 4는 상기 단계 3에서 세라믹 소재 마개가 접합된 세라믹 튜브의 전체표면에 세라믹 섬유를 권취하는 단계이다. 상기 세라믹 섬유는 세라믹 튜브에 압축응력이 가해지도록 권취되며, 상기 세라믹 섬유는 10 내지 20 μm 두께의 세라믹 섬유를 2000 ~ 3000개 정도 꼬아서 만든 토우(tow)로 제조하여 사용한다. 세라믹 섬유를 권취할 때, 세라믹 섬유를 권취하는 방향은 섬유들이 세라믹 튜브의 수직축에 대하여 30 내지 60 °의 각도를 이루도록 하는 것이 바람직하며, 40 내지 50 °의 각도를 이루는 것이 더욱 바람직하나, 이에 제한되는 것은 아니다. 또한, 상기 세라믹 섬유는 섬유들의 배열이 서로 교차되는 형태로 권취되는 것이 바람직하며, 이를 통하여 세라믹 튜브에 균열이 발생하는 것을 더욱 효과적으로 방지할 수 있다. 상기 단계 4의 세라믹 섬유는 SiC, AlN, ZrC 등의 세라믹 재질인 것이 바람직하며, 내부 결정구조가 큐빅(Cubic) 구조인 β-SiC인 것이 더욱 바람직하나, 이에 제한되는 것은 아니다.

상기 단계 4에 있어서, 세라믹 섬유는 세라믹 튜브와 접합된 세라믹 소재 마개의 표면에 더욱 조밀하게 권취된다. 이는 세라믹 튜브와 세라믹 소재 마개가 접합된 접합부에서 발생할 수 있는 파손을 더욱 철저하게 방지하기 위한 것으로, 상기 접합부에 더욱 높은 압축응력이 가해지도록 세라믹 섬유를 조밀하게 권취함으로써 갑작스러운 파괴에 대한 저항성을 향상시킬 수 있다. 그러나, 세라믹 섬유가 세라믹 소재 마개의 표면에 과도하게 권취되는 경우, 세라믹 소재를 충진시키기 어려우며, 이에 따라 본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉의 안전성이 오히려 저하되는 문제가 있다. 따라서, 세라믹 소재 마개의 표면으로는 세라믹 튜브의 외주면에 권취되는 세라믹 섬유보다 2 내지 4배의 밀도로 세라믹 섬유가 권취되는 것이 바람직하나, 이에 제한되는 것은 아니다.

한편, 본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉의 제조방법은 세라믹 섬유의 표면에 흑연 또는 세라믹 코팅층을 형성시키는 단계를 더 포함할 수 있다. 세라믹 섬유 표면에 상기 흑연 코팅층 또는 세라믹 코팅층이 형성됨으로써, 세라믹 소재 핵연료봉에 외부로부터 하중이 가해지는 경우, 세라믹 섬유와 단계 5에서 충진되는 세라믹 소재 충진물이 서로 잘 미끄러지도록 하며, 결과적으로 세라믹 섬유 및 세라믹 소재 충진물을 포함하는 세라믹 복합체층의 파괴인성을 향상시킨다. 상기 탄소 코팅층 또는 세라믹 코팅층은 예를 들어, 열분해 탄소(Pyrolytic Carbon, PyC)를 코팅한 후 SiC를 코팅하는 것을 4~5회 반복하여 수행될 수 있으며, 코팅과정을 반복수행함으로써 세라믹 복합체층의 파괴인성을 극대화할 수 있으나, 코팅층의 두께가 2 μm를 초과하지 않도록 하는 것이 바람직하다.

본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉의 제조방법에 있어서, 단계 5는 상기 단계 4의 세라믹 섬유와 동일한 세라믹 소재 충진물을 권취된 세라믹 섬유들 사이의 빈 공간으로 충진시키는 단계이다. 상기 단계 5에서 세라믹 소재 충진물을 충진시키는 것은 화학기상침투법(Chemical vapor infiltration, CVI) 또는 고분자 함침 열분해법 (Polymer impregnation and pyrolysis, PIP)을 통해 수행할 수 있다. 예를 들어, 화학기상침투법을 통해 세라믹 소재 충진물을 충진시키는 경우, 메릴트리클로로실란(Methyltrichlorosilane)과 같은 Si-계 전구체를 수소를 운반가스로 하여 섬유사이로 침투시킴으로써 세라믹(SiC)을 형성시킨다. 또한, 고분자 함침 열분해법을 통해 세라믹 소재 충진물을 충진시키는 경우, 기지(matrix)를 형성할 세라믹(SiC) 입자와 세라믹을 기반으로 하는 고분자 화합물의 혼합 슬러리를 권취된 섬유들 사이에 침투시킴으로써 수행될 수 있다.

한편, 상기 화학기상침투법을 통해 세라믹 소재 충진물을 충진시키는 경우, 800 내지 1100 ℃의 온도로 수행하는 것이 바람직하며, 900 내지 1000 ℃의 온도로 수행하는 것이 더욱 바람직하다. 상기 온도범위로 화학기상침투법을 수행하여 세라믹 소재 충진물을 충진시킴으로써 더욱 원활하게 세라믹(SiC)을 형성시킬 수 있다. 또한, 화학기상침투법을 통해 세라믹 기지를 형성한 후 1300 내지 1900 ℃의 온도로 열처리를 수행하며, 1500 내지 1700℃의 온도로 수행하는 것이 더욱 바람직하다.

또한, 상기 단계 5에서 세라믹 섬유들 사이의 빈 공간에 충진된 세라믹 기지조직의 충진율은 90% 이상인 것이 바람직하며, 95% 이상인 것이 더욱 바람직하다. 상기 충진율을 향상시키기 위하여 화학기상침투법을 통해 세라믹 소재 충진물을 충진시키는 경우, 세라믹 튜브에 열구배를 형성하거나, 세라믹으로 침투할 기체(vapor)의 흐름을 강제로 조절할 수 있다. 특히, 세라믹 튜브와 세라믹 소재 마개가 접합된 세라믹 튜브 끝단은 권취된 섬유의 밀도가 높아 다른 부분에 비하여 세라믹 소재 충진물의 침투가 어렵기 때문에, 세라믹 튜브에 열구배를 형성하거나, 세라믹으로 침투할 기체상의 흐름을 조절하여 기지조직이 높은 밀도로 충진될 수 있도록 한다.

상기 단계 5의 세라믹 소재 충진물은 권취된 세라믹 섬유와 동일한 세라믹 재질이고, 상기 세라믹 소재 충진물을 충진시킴으로써, 세라믹 섬유를 포함하는 세라믹 복합체층을 형성시킬 수 있다.

본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉의 제조방법에 있어서, 단계 6은 상기 단계 5까지 수행된 세라믹 튜브 표면으로 세라믹 소재 외부보호층을 형성시키는 단계이다. 상기 세라믹 소재 외부 보호층은 핵연료 소결체를 더욱 안전하게 밀봉하기 위한 것으로, 단계 6에서 세라믹 소재 외부보호층을 형성시킴에 따라 핵연료 소결체를 세라믹 튜브, 세라믹 복합체층 및 세라믹 소재 외부 보호층의 3단 구조로 밀봉할 수 있어 세라믹 소재 핵연료봉의 안전성을 극대화할 수 있다.

이때, 상기 세라믹 소재 외부 보호층은 SiC, AlN, ZrC 등의 세라믹 재질인 것이 바람직하며, 내부 결정구조가 큐빅(Cubic) 구조인 β-SiC인 것이 더욱 바람직하다. 상기 세라믹 소재 외부 보호층이 β-SiC 재질인 경우, 결정입계가 세라믹 튜브의 축방향과 평행하게 배열되도록 하며, 결정입계가 없는 단결정으로 제조되는 것이 더욱 바람직하나, 이에 제한되는 것은 아니다. 또한, 상기 세라믹 튜브, 세라믹 소재 마개, 세라믹 섬유, 세라믹 소재 충진물, 세라믹 소재 외부 보호층은 모두 동일한 세라믹 소재인 것이 바람직하며, 이를 통해 세라믹 소재 핵연료봉의 안전성을 더욱 향상시킬 수 있다.

나아가, 본 발명은

본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉의 제조방법에 있어서, 단계 1은 흑연재질의 성형틀을 이용한 화학기상증착법을 통해 일단부는 폐쇄되고, 타단에 개구부를 구비하는 봉상의 세라믹 튜브 및 상기 세라믹 튜브와 접합할 수 있는 세라믹 소재 마개를 제조하는 단계이다. 상기 단계 1을 통하여 핵연료 소결체를 장입할 수 있는 봉상의 세라믹 튜브를 제조할 수 있으며, 또한 상기 세라믹 튜브와 접합하여 핵연료 소결체를 밀봉할 수 있는 세라믹 소재 마개를 제조할 수 있다. 이때, 상기 세라믹 튜브 및 세라믹 소재 마개는 동일한 세라믹 재질로써, SiC, AlN, ZrC 등의 세라믹 재질인 것이 바람직하며, 내부 결정구조가 큐빅(Cubic) 구조인 β-SiC인 것이 더욱 바람직하다. 상기 세라믹 튜브 및 세라믹 소재 마개가 β-SiC 재질인 경우, 결정입계가 세라믹 튜브의 축방향과 평행하게 배열되도록 하며, 결정입계가 없는 단결정으로 제조되는 것이 더욱 바람직하나, 이에 제한되는 것은 아니다.

상기 단계 1에서 흑연재질의 성형틀을 이용하여 세라믹 튜브 및 세라믹 소재 마개를 제조함으로써, 흑연재질의 성형틀을 제거하지 않고 세라믹 튜브의 내부의 흑연코팅층으로 이용할 수 있고, 추가적인 흑연코팅 공정이 요구되지 않아 제조공정이 더욱 간결해지는 특징이 있다. 한편, 상기 성형틀을 흑연코팅층으로 이용함으로써 핵연료 소결체가 중성자 조사에 의해 팽창하여 세라믹 튜브와 접촉할 때 발생하는 응력을 수용할 수 있다. 기존의 지르코늄계 합금 피복관과 비교하여 상기 세라믹 튜브는 특정한 값 이상의 응력이 가해지는 경우 변형되지 않고 갑작스럽게 파괴되는 경향이 높다. 따라서, 상기 세라믹 튜브가 내부 표면에 흑연코팅층을 포함함으로써 세라믹 튜브가 갑작스럽게 파괴되는 것을 방지할 수 있다. 또한, 상기 흑연코팅층의 사용으로 핵연료의 파손가능성을 줄이면 핵연료 소결체와 세라믹 튜브 사이의 간격(gap)을 더욱 작게하여 내부의 열전달을 더욱 원활하게 할 수 있고, 결과적으로 핵연료의 온도를 낮출 수 있다.

본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉의 제조방법에 있어서, 단계 3은 상기 단계 2에서 핵연료 소결체가 장입된 세라믹 튜브의 개구부와 세라믹 소재 마개를 접합소재를 이용하여 접촉시킨 후, 이를 접합하는 단계이다. 상기 접합소재는 상온에서는 고분자 구조로 존재하지만, 열을 가하면 세라믹 튜브 및 세라믹 소재 마개와 동일한 세라믹 소재로 변태될 수 있는 소재를 사용할 수 있으며, 상기 접합소재를 열처리하여 세라믹 소재로 변태시킴으로써 접합을 수행할 수 있다. 상기 접합소재로는 폴리카르보실란(Polycarbosilane), 폴리실록산(polysiloxane), 폴리하이드로메틸실록산(polyhydromethylsiloxane) 등을 사용할 수 있다. 또한, 상기 접합소재로는 세라믹 튜브 및 세라믹 소재 마개와 동일한 세라믹 소재 분말을 사용할 수 있으며, 상기 세라믹 소재 분말의 입자직경은 500 μm 미만인 것이 바람직하며, 이를 통해 접합온도를 낮추고 접합강도를 향상시킬 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 접합소재를 이용하여 세라믹 튜브와 세라믹 소재 마개를 접합시킨 후, 압력을 가하며 열처리함으로써 동일한 세라믹 소재의 일체형 세라믹 튜브를 형성시킬 수 있으며, 봉단마개를 용접하여 핵연료봉을 피복하는 방법으로 제조되었던 종래의 핵연료봉보다 더욱 안전하게 핵연료 소결체를 밀봉할 수 있다.

상기 단계 4에 있어서, 세라믹 섬유는 세라믹 튜브와 접합된 세라믹 소재 마개의 표면에 더욱 조밀하게 권취된다. 이는 세라믹 튜브와 세라믹 소재 마개가 접합된 접합부에서 발생할 수 있는 파손을 더욱 철저하게 방지하기 위한 것으로, 상기 접합부에 더욱 높은 압축응력이 가해지도록 세라믹 섬유를 조밀하게 권취함으로써 갑작스러운 파괴에 대한 저항성을 향상시킬 수 있다. 그러나, 세라믹 섬유(22)가 세라믹 소재 마개(12)의 표면에 과도하게 권취되는 경우, 세라믹 소재를 충진시키기 어려우며, 이에 따라 본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉의 안전성이 오히려 저하되는 문제가 있다. 따라서, 세라믹 소재 마개의 표면으로는 세라믹 튜브의 외주면에 권취되는 세라믹 섬유보다 2 ~ 4배의 밀도로 세라믹 섬유가 권취되는 것이 바람직하나, 이에 제한되는 것은 아니다.

본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉의 제조방법에 있어서, 단계 6은 상기 단계 5까지 수행된 세라믹 튜브 표면으로 세라믹 소재 외부보호층을 형성시키는 단계이다. 상기 세라믹 소재 외부 보호층은 핵연료 소결체를 더욱 안전하게 밀봉하기 위한 것으로, 단계 6에서 세라믹 소재 외부보호층을 형성시킴에 따라 핵연료 소결체를 세라믹 튜브(12), 세라믹 복합체층(21) 및 세라믹 소재 외부 보호층(31)의 3단 구조로 밀봉할 수 있어 세라믹 소재 핵연료봉의 안전성을 극대화할 수 있다.

본 발명은

내부 표면에 흑연코팅층을 포함하는 세라믹 튜브로 핵연료 소결체를 장입하는 단계(단계 a);

상기 단계 a에서 핵연료 소결체가 장입된 세라믹 튜브와 세라믹 소재 마개를 접합소재를 이용하여 접촉시킨 후, 이를 접합하여 세라믹 튜브를 밀봉하는 단계(단계 b);

상기 단계 b에서 밀봉된 세라믹 튜브의 표면으로 세라믹 섬유를 권취하고, 권취된 세라믹 섬유를 코팅하는 단계(단계 c);

상기 단계 c의 세라믹 섬유와 동일한 세라믹 소재 충진물을 권취된 세라믹 섬유들 사이의 빈 공간으로 충진시키는 단계(단계 d); 및

상기 단계 d까지 수행된 세라믹 튜브 표면으로 외부보호층을 형성시키는 단계(단계 e)를 포함하는 다층구조 세라믹 보호층을 이용한 세라믹 소재 핵연료봉의 밀봉방법을 제공한다.

본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉의 밀봉방법에 있어서, 단계 a는 내부 표면에 흑연코팅층을 포함하는 세라믹 튜브로 핵연료 소결체를 장입하는 단계이다. 상기 흑연코팅층은 핵연료 소결체가 중성자 조사에 의해 팽창될 시 세라믹 튜브에 가해지는 응력을 수용하기 위한 것으로, 상기 세라믹 튜브가 내부 표면에 흑연코팅층을 포함함으로 세라믹 튜브로 응력이 가해지더라도 갑작스럽게 파괴되는 것을 방지할 수 있다.

본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉의 밀봉방법에 있어서, 단계 b는 상기 단계 a에서 핵연료 소결체가 장입된 세라믹 튜브와 세라믹 소재 마개를 접합소재를 이용하여 접촉시킨 후, 이를 접합하여 세라믹 튜브를 밀봉하는 단계이다.

이때, 상기 세라믹 소재 마개는 세라믹 튜브와 동일한 세라믹 재질이다. 또한, 상기 접합소재로는 폴리카르보실란, 폴리실록산, 폴리하이드로메틸실록산과 같은 고분자 물질을 이용할 수 있다. 상기 접합소재로 사용되는 고분자 물질들은 열처리를 통해 세라믹 튜브 및 마개와 동일한 세라믹 재질로 변태될 수 있는 물질들로 상기 접합소재를 이용하여 밀봉을 수행함에 따라 밀봉된 일체형 세라믹 튜브를 형성시킬 수 있다. 또한, 상기 단계 b의 접합소재로는 세라믹 튜브 및 세라믹 소재 마개와 동일한 세라믹 소재 분말을 사용할 수 있으며, 상기 세라믹 소재 분말의 입자직경은 500 μm 미만인 것이 바람직하며, 이를 통해 접합온도를 낮추고 접합강도를 향상시킬 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.

본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉의 밀봉방법에 있어서, 단계 c는 상기 단계 b에서 밀봉된 세라믹 튜브의 표면으로 세라믹 섬유를 권취하고, 권취된 세라믹 섬유를 코팅하는 단계이다. 단계 c의 상기 세라믹 섬유는 세라믹 튜브와 동일한 재질의 세라믹 섬유이고, 세라믹 섬유를 세라믹 튜브 표면에 권취시킴으로써 세라믹 튜브에 압축응력이 가해지도록 한다. 이는 세라믹 튜브에 압축응력을 가함으로써 세라믹 튜브가 갑작스럽게 파괴되는 것을 방지하기 위한 것으로, 특히 세라믹 튜브가 밀봉된 부위로는 세라믹 튜브의 외주면에 권취되는 세라믹 섬유보다 2 내지 4배의 밀도로 세라믹 섬유가 권취되는 것이 바람직하며, 이를 통해 밀봉부가 파괴되는 것을 방지한다.

상기 세라믹 섬유는 10 내지 20 μm 두께의 세라믹 섬유를 2000 ~ 3000개 정도 꼬아서 만든 토우(tow)로 제조하여 사용할 수 있으며, 세라믹 섬유를 권취할 때 세라믹 섬유를 권취하는 방향이 섬유들이 세라믹 튜브의 수직축에 대하여 30 내지 60 °의 각도를 이루도록 하는 것이 바람직하며, 40 내지 50 °의 각도를 이루는 것이 더욱 바람직하나, 이에 제한되는 것은 아니다. 또한, 상기 세라믹 섬유는 섬유들의 배열이 서로 교차되는 형태로 권취되는 것이 바람직하며, 이를 통하여 세라믹 튜브에 균열이 발생하는 것을 더욱 효과적으로 방지할 수 있다.

본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉의 밀봉방법에 있어서, 단계 d는 상기 단계 c의 세라믹 섬유와 동일한 세라믹 소재 충진물을 권취된 세라믹 섬유들 사이의 빈 공간으로 충진시키는 단계이다. 단계 d의 세라믹 소재 충진물을 세라믹 섬유들 사이의 빈 공간에 충진시킴으로써 세라믹 섬유를 포함하는 세라믹 복합체층을 형성시킬 수 있다.

이때, 상기 단계 d의 세라믹 소재 충진물의 충진은 화학기상침투법(Chemical vapor infiltration, CVI) 또는 고분자 함침 열분해법 (Polymer impregnation and pyrolysis, PIP)을 통해 수행할 수 있다. 예를 들어, 화학기상침투법을 통해 세라믹 소재 충진물을 충진시키는 경우, 메릴트리클로로실란(Methyltrichlorosilane)과 같은 Si-계 전구체를 수소를 운반가스로 하여 섬유사이로 침투시킴으로써 세라믹(SiC)을 형성시킨다. 또한, 고분자 함침 열분해법을 통해 세라믹 소재 충진물을 충진시키는 경우, 기지(matrix)를 형성할 세라믹(SiC) 입자와 세라믹을 기반으로 하는 고분자 화합물의 혼합 슬러리를 권취된 섬유들 사이에 침투시킴으로써 수행될 수 있다.

한편, 본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉의 밀봉방법은 세라믹 소재 충진물을 충진시키기 전, 세라믹 섬유의 표면에 흑연 또는 세라믹 코팅층을 형성시키는 단계를 더 포함할 수 있다. 세라믹 섬유 표면에 상기 흑연 코팅층 또는 세라믹 코팅층이 형성됨으로써, 세라믹 소재 핵연료봉에 외부로부터 하중이 가해지는 경우, 세라믹 섬유와 세라믹 소재 충진물이 서로 잘 미끄러지도록 할 수 있으며, 결과적으로 세라믹 섬유 및 세라믹 소재 충진물을 포함하는 세라믹 복합체층의 파괴인성을 향상시킬 수 있다.

본 발명에 따른 세라믹 소재 핵연료봉의 밀봉방법에 있어서, 단계 e는 상기 단계 d까지 수행된 세라믹 튜브 표면으로 외부보호층을 형성시키는 단계이다. 상기 세라믹 소재 외부 보호층은 핵연료 소결체를 더욱 안전하게 밀봉하기 위한 것으로, 단계 e에서 세라믹 소재 외부보호층을 형성시킴에 따라 핵연료 소결체를 세라믹 튜브(12), 세라믹 복합체층(21) 및 세라믹 소재 외부 보호층(31)의 3단 구조로 밀봉할 수 있어 세라믹 소재 핵연료봉의 안전성을 극대화할 수 있다.

본 발명은 상기 밀봉방법을 통해 다층구조 세라믹 보호층으로 밀봉된 세라믹 소재 핵연료봉을 제공한다.

본 발명에 따른 다층구조 세라믹 보호층으로 밀봉된 세라믹 소재 핵연료봉은 종래의 지르코늄계 합금보다 더욱 우수한 기계적 특성을 나타낼 수 있는 세라믹 튜브를 사용하며, 상기 세라믹 튜브와 동일한 소재의 마개를 이용하여 세라믹 튜브 연속체를 형성하여 마개 접합부, 즉 밀봉부가 파손될 수 있는 위험성을 제거하였고, 나아가 밀봉부로 세라믹 섬유를 더욱 조밀하게 권취시켜 건전성을 극대화시킴으로써 핵연료봉의 안전성이 매우 우수하다. 또한, 종래의 지르코늄계 합금 피복관을 사용한 핵연료봉과 비교하여 핵연료의 출력을 더욱 향상시킬 수 있고, 사고시 안전성을 더욱 증대시킬 수 있어 원자력 발전의 안전성에 대한 우려를 최대한 종식시킬 수 있을 것으로 예상된다.

11 : 세라믹 소재 마개
12 : 세라믹 튜브
21 : 세라믹 복합체층
22 : 세라믹 섬유
31 : 세라믹 소재 외부 보호층
41 : 핵연료 소결체

Claims

핵연료 소결체;
일단부는 폐쇄되고, 타단에 개구부를 구비하여 상기 핵연료 소결체가 내부에 장입되는 봉상의 세라믹 튜브;
상기 핵연료 소결체가 장입된 세라믹 튜브의 상기 개구부와 접합될 수 있는 세라믹 소재 마개;
상기 세라믹 튜브와 세라믹 소재 마개의 표면에 권취되는 세라믹 섬유, 및 상기 세라믹 섬유들 사이의 공간으로 충진된 세라믹 소재 충진물을 포함하는 세라믹 복합체층; 및
상기 세라믹 복합체층 표면에 형성된 세라믹 소재 외부보호층을 포함하고,
상기 세라믹 튜브의 개구부와 세라믹 소재 마개는 동일한 형상의 접합면을 가지며, 상기 세라믹 튜브 및 세라믹 소재 마개와 동일한 재질의 접합소재로 접합되는 것을 특징으로 하는 세라믹 소재 핵연료봉.
제1항에 있어서, 상기 세라믹 튜브는 내부 표면에 흑연코팅층을 포함하는 것을 특징으로 하는 세라믹 소재 핵연료봉.
제1항에 있어서, 상기 세라믹 튜브는 SiC, AlN 및 ZrC로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종의 세라믹 재질인 것을 특징으로 하는 세라믹 소재 핵연료봉.
제2항에 있어서, 상기 흑연코팅층의 두께는 5 내지 50 μm인 것을 특징으로 하는 세라믹 소재 핵연료봉.
제1항에 있어서, 상기 세라믹 섬유는 SiC, AlN 및 ZrC로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종의 세라믹 재질인 것을 특징으로 하는 세라믹 소재 핵연료봉.
제1항에 있어서, 상기 세라믹 섬유는 세라믹 소재 마개의 표면에서 세라믹 튜브의 외주면과 비교하여 2 내지 4배의 밀도로 더욱 조밀하게 권취되는 것을 특징으로 하는 세라믹 소재 핵연료봉.
제1항에 있어서, 상기 세라믹 섬유는 흑연 또는 세라믹 코팅층을 포함하는 것을 특징으로 하는 세라믹 소재 핵연료봉.
제1항에 있어서, 상기 세라믹 튜브, 세라믹 소재 마개, 세라믹 섬유, 세라믹 소재 충진물 및 세라믹 소재 외부보호층은 모두 동일한 세라믹 소재인 것을 특징으로 하는 세라믹 소재 핵연료봉.
소결공정을 통해 일단부는 폐쇄되고, 타단에 개구부를 구비하는 봉상의 세라믹 튜브 및 상기 세라믹 튜브와 접합할 수 있는 세라믹 소재 마개를 제조하는 단계(단계 1);
상기 단계 1에서 제조된 세라믹 튜브 내부로 핵연료 소결체를 장입하는 단계(단계 2);
상기 단계 2에서 핵연료 소결체가 장입된 세라믹 튜브의 개구부와 세라믹 소재 마개를 접합소재를 이용하여 접촉시킨 후, 이를 접합하는 단계(단계 3);
상기 단계 3에서 세라믹 소재 마개가 접합된 세라믹 튜브의 전체표면에 세라믹 섬유를 권취하는 단계(단계 4);
상기 단계 4의 세라믹 섬유와 동일한 세라믹 소재 충진물을 권취된 세라믹 섬유들 사이의 빈 공간으로 충진시키는 단계(단계 5); 및
상기 단계 5까지 수행된 세라믹 튜브 표면으로 세라믹 소재 외부보호층을 형성시키는 단계(단계 6)를 포함하는 세라믹 소재 핵연료봉의 제조방법.
흑연재질의 성형틀을 이용한 화학기상증착법을 통해 일단부는 폐쇄되고, 타단에 개구부를 구비하는 봉상의 세라믹 튜브 및 상기 세라믹 튜브와 접합할 수 있는 세라믹 소재 마개를 제조하는 단계(단계 1);
상기 단계 1에서 제조된 세라믹 튜브 내부로 핵연료 소결체를 장입하는 단계(단계 2);
상기 단계 2에서 핵연료 소결체가 장입된 세라믹 튜브의 개구부와 세라믹 소재 마개를 접합소재를 이용하여 접촉시킨 후, 이를 접합하는 단계(단계 3);
상기 단계 3에서 세라믹 소재 마개가 접합된 세라믹 튜브의 전체표면에 세라믹 섬유를 권취하는 단계(단계 4);
상기 단계 4의 세라믹 섬유와 동일한 세라믹 소재를 권취된 세라믹 섬유들 사이의 빈 공간으로 충진시키는 단계(단계 5); 및
상기 단계 5까지 수행된 세라믹 튜브 표면으로 세라믹 소재 외부보호층을 형성시키는 단계(단계 6)를 포함하는 세라믹 소재 핵연료봉의 제조방법.
제9항에 있어서, 상기 단계 2의 핵연료 소결체를 장입하기 전, 세라믹 튜브의 내부 표면에 흑연을 코팅하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 세라믹 소재 핵연료봉의 제조방법.
제11항에 있어서, 상기 흑연은 5 내지 50 μm의 두께로 코팅되는 것을 특징으로 하는 세라믹 소재 핵연료봉의 제조방법.
제9항 또는 제10항에 있어서, 상기 접합소재는 폴리카르보실란(Polycarbosilane), 폴리실록산(polysiloxane) 및 폴리하이드로메틸실록산(polyhydromethylsiloxane)으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종의 고분자 또는 SiC, AlN 및 ZrC로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종의 세라믹 분말인 것을 특징으로 하는 세라믹 소재 핵연료봉의 제조방법.
제9항 또는 제10항에 있어서, 상기 단계 4의 세라믹 섬유는 세라믹 소재 마개의 표면에서 세라믹 튜브의 외주면과 비교하여 2 내지 4배의 밀도로 더욱 조밀하게 권취되는 것을 특징으로 하는 세라믹 소재 핵연료봉의 제조방법.
제9항 또는 제10항에 있어서, 상기 단계 4에서 권취된 세라믹 섬유에 대하여 탄소 또는 세라믹 코팅층을 형성시키는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 세라믹 소재 핵연료봉의 제조방법.
제9항 또는 제10항에 있어서, 상기 단계 6의 세라믹 소재 외부보호층은 소결공정 또는 화학기상증착법으로 형성되는 것을 특징으로 하는 세라믹 소재 핵연료봉의 제조방법.
내부 표면에 흑연코팅층을 포함하는 세라믹 튜브로 핵연료 소결체를 장입하는 단계(단계 a);
상기 단계 a에서 핵연료 소결체가 장입된 세라믹 튜브와 세라믹 소재 마개를 접합소재를 이용하여 접촉시킨 후, 이를 접합하여 세라믹 튜브를 밀봉하는 단계(단계 b);
상기 단계 b에서 밀봉된 세라믹 튜브의 표면으로 세라믹 섬유를 권취하고, 권취된 세라믹 섬유를 코팅하는 단계(단계 c);
상기 단계 c의 세라믹 섬유와 동일한 세라믹 소재 충진물을 권취된 세라믹 섬유들 사이의 빈 공간으로 충진시키는 단계(단계 d); 및
상기 단계 d까지 수행된 세라믹 튜브 표면으로 외부보호층을 형성시키는 단계(단계 e)를 포함하는 다층구조 세라믹 보호층을 이용한 세라믹 소재 핵연료봉의 밀봉방법.
제17항의 밀봉방법을 통해 다층구조 세라믹 보호층으로 밀봉된 세라믹 소재 핵연료봉.