TWI795634B - 自癒液體丸護套間隙熱傳填料 - Google Patents

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Abstract

本發明揭示一種一核燃料棒之改良。該經改良燃料棒包含一護套管、堆疊於該護套管內之複數個燃料丸及填充該等燃料丸與該護套管之間的間隙之一液體材料。該液體材料係選自具有高於氦氣之一導熱率的一導熱率、低於約400°C之一熔點、高於1600°C之一沸點且能夠潤濕該等燃料丸及該護套兩者至足以在該等丸上方形成一保護層並芯吸至可在該護套中形成之開口中的彼等材料。

Description

自癒液體丸護套間隙熱傳填料
1.[ 技術領域]
本發明係關於核燃料棒，且更特定言之係關於在該固體燃料與圍繞該燃料之該固體護套之間具有液體材料的燃料棒。 2. [先前技術]
在一典型核反應器中，反應器核心包含大量燃料總成，其等之各者由複數個細長燃料棒組成。燃料棒各含有核燃料分裂材料，諸如二氧化鈾(UO2 )、二氧化鈈(PuO2 )、氮化鈾(UN)及/或矽化鈾(U3 Si2 )之至少一者，通常呈由一氣體(諸如氦氣(He)或氫氣(H2 ))包圍之一堆疊之核燃料丸的形式。燃料棒經包入充當分裂材料之一容器的一護套中。在一反應器中，燃料棒依一陣列成群在一起，該陣列經組織以在核心中提供足以支援一高核分裂速率及呈熱之形式釋放大量能量的一中子通量。一冷卻劑(諸如水)經泵送通過核心以提取熱用於有用工作。核燃料及護套面臨挑戰。
藉由本文中所描述之經改良燃料棒設計，且特定言之使用某些液體材料來填充燃料丸與護套之間的間隙，提供對由核燃料及護套之某些組合呈現之挑戰的一解決方案。
在包括一護套管、堆疊於該護套管內之至少一個(且在各種態樣中複數個)燃料丸、界定於該等燃料丸與該護套管之間的一徑向間隙之一核燃料棒中，一改良包含用於填充該等燃料丸與該護套管之間的該間隙之一液體材料。該液體材料具有高於氦氣之一導熱率的一導熱率、低於約400°C之一熔點及高於1600°C之一沸點且能夠潤濕該護套及該等燃料丸兩者至足以在該護套中芯吸至裂紋(若存在)中且在該等丸上方形成一保護層。
在各個態樣中之該液體材料可係選自由鉛基合金及錫基合金及錫、鋅、鉛及鉍之金屬組成的群組。例示性合金包含Pb-Sn-Bi及Pb-Bi系統、Li-Be氟化物及具殘留Sn之包含10至18原子%Zn之共晶合金。例示性鉛基合金可係選自由Pb-Sn-Bi及Pb-Bi系統組成之群組。例示性錫基合金可係選自由Sn-Zn或Sn組成之群組。
該護套管可由碳化矽(諸如碳化矽複合物材料)製成。在各種態樣中，該燃料可係選自由UO2 、UN、U3 Si2 及其組合組成之群組。
該核燃料棒可用於具有燃料棒之任何類型之反應器中。在各種態樣中，該核燃料棒可用於輕水反應器(諸如一沸水反應器或一壓水反應器、CANDU型反應器、熔融鹽反應器或快速反應器)中。若該反應器係一沸水反應器，則該液體材料可為鉛基合金，諸如Pb-Sn-Bi或Pb-Bi系統。
[關於政府權力之稱述]
本發明係在能源部授予之合同案第DE-NE0008824號之政府支持下完成。政府擁有本發明之某些權利。 相關申請案之交叉參考
本申請案主張2019年3月7日申請之美國臨時專利申請案第62/814,943號之優先權，該案之內容以引用的方式併入本說明書中。
如本文中所使用，除非上下文另外明確指示，否則單數形式「一」、「一個」及「該」包含複數參考。因此，冠詞「一」及「一個」在本文中用於指代該冠詞之語法對像之一者或一個以上(即，至少一者)。藉由實例，「一元件」意謂一個元件或一個以上元件。
在包含申請專利範圍之本申請案中，除另有指示外，表示數量、值或特徵之所有數字在所有例項中應理解為由術語「約」修飾。因此，即使術語「約」可沒有明確地與數字一起出現，亦可將數字讀取為好像在字詞「約」之前。據此，除非有相反指示，否則在以下描述中闡述之任何數值參數可取決於吾人試圖在根據本發明之組合物及方法中獲得之所要性質而變化。至少，且不試圖將等同原則之應用限制於申請專利範圍之範疇，在本說明書中所描述之各數值參數應至少鑒於所報告之有效數字之數目及藉由應用一般捨入技術來解釋。
進一步言之，本文中所敘述之任何數值範圍意欲包含其中歸入之所有子範圍。例如，「1至10」之一範圍意欲包含(包含)所敘述之最小值1與所敘述之最大值10之間的任何者及所有子範圍，即，具有等於或大於1之一最小值及等於或小於10之一最大值。
如本文中所使用，「潤濕」意謂降低表面張力，使得一液體可跨一固體之表面散佈或更容易地滲透。
如本文中所使用，一「共晶合金」意謂至少一種金屬及至少一種其他物質之一均質混合物，其可為一第二金屬，其中該金屬及該另一種物質在低於成分之任何者的熔點之一單一溫度下熔融或凝固。在所涉及之組分種類之所有混合比中，共晶溫度係最低可行熔融溫度。共晶合金具有兩種或兩種以上材料且具有一共晶組成。當一共晶合金熔融時，其在一單一、急劇溫度下熔融，與一非共晶合金相反，非共晶合金之成分在不同溫度下凝固，其展現一塑性熔融範圍。
增強核反應器之安全性及效能之努力係對經改良護套材料及燃料之背後研究。SiC及SiC複合物係一非常有前途之耐事故燃料護套。美國專利案第6,246,740號；第5,391,428號；第5,338,576號；5,182,077號及美國專利申請公開案2006/0039524、2007/0189952及2015/0078505 (該等案之有關部分以引用的方式併入本文中)中教導實驗性陶瓷類型材料，諸如SiC整料、纖維及其等組合。
在將SiC用作核一燃料棒之一護套時之主要挑戰之一者係不能使燃料丸在SiC護套上施加一機械應變。因為SiC護套不像金屬基護套般柔順，所以若SiC護套經歷大於或等於或約0.05%之一應變，則其將失去其氣密性。在陶瓷護套中，歸因於熱應力及機械應力可形成微裂紋，而在金屬護套中，歸因於碎屑或磨損之磨損可導致針孔。
UO2 係一極好燃料，但其低熱導率將導致高丸溫度，其繼而導致丸之過度熱膨脹且在一功率瞬變期間可導致丸之中心線熔融。分裂產物(諸如銫及鍶之同位素)具有低於原始鈾燃料之一密度，將導致燃料丸之膨脹，除非丸-護套間隙足夠寬，否則將導致護套破裂。歸因於氦氣間隙之低熱導率，增大丸-護套間隙導致燃料溫度升高及分裂氣體釋放且可顯著降低燃料熔融及桿之內部壓力邊際。因此，將UO2 與使用氦氣之SiC護套一起填充間隙可為不可行的。
在另一方面，U3 Si2 及UN具有非常高熱導率，使得其等不會膨脹太多且可避免丸與護套之間的接觸。丸與護套之間的間隙可做得相對較寬，同時仍避免丸之中心線熔融。然而，使用U3 Si2 及UN燃料之一個缺點係此等兩種材料之差耐水腐蝕性，其可使得其等在輕水反應器中之使用成為問題。萬一發生一洩漏，則U3 Si2 及UN丸將與水反應產生UO2 及U3 O8 以導致丸膨脹並破壞護套。
在1980年代，在具有鈉基冷卻劑之快速反應器中，不銹鋼護套、鈾燃料、丸與護套之間的大間隙以容納燃料丸之過度膨脹及用於填充該間隙之一鈉金屬液體經報導。然而，鈉通常與水劇烈反應，因此在快速反應器中嘗試之方法在輕水反應器中不可行，在輕水反應器中，即使發生一小洩漏事件，在間隙中來自冷卻劑之水與鈉基液體金屬之間的接觸亦將產生過多熱且可能導致一中心線燃料熔融。另外，增加徑向間隙大小減小間隙中之導熱率以導致燃料丸中之經增加中心線熱。由於快速反應器中高鎳合金之腐蝕問題，已禁止金屬填料(諸如鉛)。
在水反應器之當前燃料棒中，氦氣填充UO2 丸堆與鋯基護套之間的間隙。在反應器燃料之使用壽命開始時，約35%之熱阻係通過氦氣填充之間隙。由於經組合UO2 之低熱導率及間隙中氦氣之低熱導率，因此發生丸之熱膨脹。另外，當在反應器中使用燃料時，由燃料產生之分裂產物導致UO2 丸膨脹以縮小間隙之大小或深度。
提出替代燃料(如同U3 Si2 及UN)用於SiC包覆。然而，兩種燃料具有差耐水腐蝕性。當發生一洩漏時，藉由由於U3 Si2 氧化成UO2 /U3 O8 引起之體積增加，燃料棒在一金屬護套之情況下可膨脹或在一陶瓷護套(例如SiC)之情況下可破裂，其接著將阻塞冷卻劑路徑。
作為一非常有前途之容錯護套，實施SiC之挑戰在於，為使SiC護套與UO2 (作為反應器燃料)一起工作，需要高導熱性並減少燃料中之儲存能量。為使SiC護套與U3 Si2 或UN(作為輕水反應器中之燃料)一起工作，在燃料丸上必須有一保護層以防止或至少延遲U3 Si2 及UN燃料在一洩漏事件期間與蒸汽或冷卻劑之接觸。
藉由在操作期間使一自癒機構能夠在一護套管內發生以防止歸因於與丸反應而在一護套管中形成之微裂紋而可將冷卻劑及蒸汽之一或兩者引入至護套中，可提供對上文所提及挑戰之一解決方案。藉由用一液態材料替換當前用於一護套管內圍繞燃料丸之氦氣或其他氣體來填充燃料丸與護套之間的間隙，液態材料將流入至任何裂紋、微裂紋、縫隙、變形、空隙、針孔或可能形成通過護套至形成於護套中之冷卻劑(在本文中統稱為或單獨稱為「裂紋」)之一路徑的其他開口。
參考圖1，一燃料棒10之一橫截面之示意圖展示一燃料丸12居中位於一護套管16內。一徑向間隙G將護套管16之內表面20與燃料丸12之外表面22分離。所展示之一例示性裂紋18自內表面22中之一開口延伸至護套管16之主體中。一液體材料14填充間隙G，且進入內護套20中之開口以填充裂紋18。一保護層24可形成以覆蓋燃料丸12之外部。儘管為簡單起見未展示，但熟習此項技術者將理解，可在使用期間存在形成於護套16中之多個裂紋18。液體材料14將流動至在護套之內表面20上形成之各此裂紋且填充該裂紋。若一裂紋自護套16之外部形成並最終到達護套之內部，則液體材料將與蒸汽反應以在丸12之外部上方形成一固體保護氧化物層24。為繪示性目的將層展示於圖1中，但熟習此項技術者將瞭解，在各個態樣中，除非與冷卻劑發生一反應，否則將不形成層24。
在各個態樣中，護套管16可由一SiC複合物製成。SiC複合物通常呈SiC纖維在一芯軸或SiC管上方之包裹或編織之形式以形成燃料棒護套。連續SiC纖維增強之SiC基複合物揭示於美國專利申請公開案2015/0078505或Y. Katoh等人之「Continuous SiC fiber, CVI SiC matrix composites for nuclear applications: Properties and irradiation effects」，《核材料學報》，第448卷，第448至476頁(2014年)中。SiC纖維之商業來源係Hi-NicalonTM S型纖維(由日本東京之Nippon Carbon製造)及TyrannoTM SA3纖維(由日本宇部市Ube Industry製造)，其等之兩者列在Y.Katoh等人之《核材料學報》，在450處之第448卷之表1中。
在各個態樣中之丸12可為鈾丸，諸如UO2 。替代地，燃料丸12可為UN或U3 Si2 。
在某些態樣中，液體材料在自315°C至1600°C之一溫度範圍內且在某些態樣中在自400°C至1600°C之一溫度範圍內係液體。液體材料14可具有低於約400°C之一熔點及高於1600°C之一沸點。液體材料14能夠將燃料丸12及護套16兩者潤濕到一足夠程度以在丸12上方形成一保護層24且在護套16中芯吸至裂紋18 (若存在)中。
在本文中所描述之各個態樣中，具有高導熱率之液體材料14用於填充丸12之外部22與護套16之內表面20之間的間隙G以使得不同鈾基燃料與SiC基護套相容且雖然在輕水反應器中特別有用，但可用於具有燃料棒之任何核反應器中。當護套16由SiC或一SiC複合物製成時，填充間隙之一液體材料14將藉由減小間隙中之熱阻且接著減小燃料之熱膨脹以及減少在熱漂移期間用於UO2 燃料之中心線熔融的機會而使UO2 與SiC相容。
在各個態樣中，液體材料14將充當一保護層，且在一洩漏事件之情況下，液體14將與蒸汽反應以在丸12之外部22上方形成一固體保護氧化物層24以防止蒸汽與丸12接觸。液體材料亦將填充護套16中之裂紋18，且再次在一洩漏事件之情況下，將與通過一裂紋之任何水反應以形成裂紋之一塞或當與冷卻劑接觸時，在燃料丸12及護套內部20之一或兩者上方形成一保護層。
液體材料14可係選自低熔融溫度金屬或一共晶金屬合金。在各個態樣中，液體材料較佳具有以下特徵。 1.在操作期間低於〜400°C之一熔點。 2.高於1600°C之一沸點以避免在瞬態或超出設計基礎事故時棒內部壓力增加。 3.可在SiC護套中形成一自癒微裂紋塞。 4.藉由燃料周圍之固化，可保護U3 Si2 及UN免受水及蒸汽之腐蝕以及分裂產物之釋放。 5.在某些態樣中，其可在冷卻劑溫度下固化。熔融溫度稍微高於典型冷卻劑溫度(~315°C)，使得液態金屬或合金可填充SiC裂紋並在接觸冷卻劑時凝固。 6.液體填充材料應潤濕燃料丸及護套兩者，使得其將芯吸至裂紋18中。
例示性液體材料14包含(但不限於) Pb基合金(僅用於沸水反應器)、錫基合金、鋅基共晶合金以及錫、鋅、鉛及鉍之金屬。例示性鉛基合金包含Pb-Sn-Bi及Pb-Bi系統。例示性錫基合金包含Sn-Zn或Sn。例示性鋅基共晶合金包含10至18原子%之Zn及殘餘Sn(熔點＝~ 200°C)。
Pb基合金(諸如Pb-Sn-Bi及Pb-Bi系統)可適於用於沸水反應器中。然而，鉛基合金在壓水反應器之環境中並非為一最佳選擇。根據電力研究所之指導，冷卻劑中鉛之上限係10 ppb，因為鉛會腐蝕蒸汽發生器管。
填充丸-護套間隙G之液體材料14使得能夠使用一更寬燃料選擇。例如，若選擇之燃料係UO2 ，則使用一液體材料14填充間隙G將降低燃料之溫度，其繼而將降低熱膨脹及燃料之中心線熔融之風險，比氦氣具有一更高熱導率，藉此實現一更大間隙設計以避免在丸12與護套16之間接觸，降低燃料溫度，並減少分裂氣體釋放。減少分裂氣體之釋放將允許更高U235濃縮量及更長燃料壽命，因為棒內部壓力將降低並保持在冷卻劑壓力以下用於更長燃料消耗。
當選擇之燃料係U3 Si2 或UN時，使用一液體材料14填充間隙G期望提供一保護層以防止或至少延遲與蒸汽之接觸，使其等成為用於水反應器之相容燃料，並將填充任何內部護套裂紋以允許護套「自癒」(若在護套之外部出現一裂紋)。液體材料14可填充裂紋18且在與水反應之後填充裂紋。此「自癒」機構防止進一步洩漏事件。
本文中所描述之經改良燃料棒設計提高SiC護套與UO2 、UN及U3 Si2 之相容性，且特別係在輕水反應器中。經改良設計亦緩解SiC複合物及Cr塗層鋯護套之洩漏機構且可防止該洩漏機構。
藉由使用如本文中所描述之一液體材料14填充燃料丸12與一SiC基護套16之間的間隙G，將實現以下益處。 1.增加間隙中之熱導率； 2.允許一寬間隙(例如，達0.1 mm)，其可用於保證歸因於丸中之分裂產物堆積而無丸-護套機構接觸，同時減少燃料丸之熱膨脹，使得UO2 燃料可在SiC基護套中工作； 3.由於燃料溫度較低，因此減少分裂氣體釋放； 4.保護U3 Si2 及UN燃料不受蒸汽影響，允許其等無需改性即可直接用於輕水反應器應用中；及 5.在SiC護套及Cr塗層之Zr合金及Zr合金護套中填充微裂紋且與水反應以在裂紋中形成一不溶性塞以減輕SiC及Cr塗層之Zr合金及Zr合金護套中之洩漏。
本文中所提及之所有專利、專利申請、出版物或其他揭示材料全文以引用的方式併入本文中，就如各個別參考分別明確地藉由引用的方式併入般。經視作藉由引用的方式併入本文中之所有參考及其任何材料或部分僅在經併入材料不與本發明中闡述之現有定義、陳述或其他揭示材料相衝突之程度上併入本文中。因而且在必要程度上，如本文中闡述之揭示內容取代藉由引用的方式併入本文中之任何衝突材料且本申請案中明確闡述之揭示內容為對照。
已參考各種例示性及繪示性實施例描述本發明。本文中所描述之實施例應理解為提供所揭示發明之各個實施例之變化細節之繪示性特徵；且因此，除非另有說明，否則應理解，在可行範圍內，在不脫離所揭示發明之範疇之情況下可將所揭示實施例之一或多個特徵、元件、組件、構成、成分、結構、模組及/或態樣與所揭示實施例之一或多個其他特徵、元件、組件、構成、成分、結構、模組及/或態樣組合、分離、互換及/或重新配置。據此，一般技術者將識別，在不脫離本發明之範疇之情況下，可對例示性實施例之任何者進行各種替換、修改或組合。另外，熟習此項技術者在閱讀本說明書之後僅使用常規實驗將識別或能夠確定本文中所描述之本發明之各種實施例的許多等效物。因此，本發明不受各種實施例之描述限制，而藉由申請專利範圍限制。
10:燃料棒 12:燃料丸 14:液體材料 16:護套管 18:裂紋 20:內表面 22:外部 24:固體保護氧化物層 G:間隙
藉由參考所附圖1可更佳理解本發明之特徵及優點。
圖1係一SiC燃料棒之一橫截面之一示意圖，其展示護套中之微裂紋自內部產生且液態材料填充裂紋以防止通過護套洩漏至圍繞燃料棒之冷卻劑。
10:燃料棒
12:燃料丸
14:液體材料
16:護套管
18:裂紋
20:內表面
22:外部
24:固體保護氧化物層
G:間隙

Claims (8)

  1. 一種核燃料棒，其包括：一護套管；堆疊於該護套管內之複數個燃料丸；一液體材料，其填充該等燃料丸與該護套管之間的一間隙，該液體材料具有高於氦氣之一導熱率的一導熱率、低於約400℃之一熔點及高於1600℃之一沸點且能夠潤濕該護套及該等燃料丸兩者至足以在該護套中芯吸至裂紋(若存在)中且在該等丸上方形成一保護層，其中該液體材料為一共晶金屬合金。
  2. 如請求項1之核燃料棒，其中該液體材料係選自由鉛基合金及錫基合金組成的群組。
  3. 如請求項1之核燃料棒，其中該核燃料棒用於一輕水反應器中。
  4. 如請求項1之核燃料棒，其中該護套管係碳化矽複合物護套且該燃料係選自由UO2、UN、U3Si2及其組合組成之群組。
  5. 如請求項1之核燃料棒，其中該核燃料棒用於一沸水反應器中且該液體材料係鉛基合金。
  6. 如請求項5之核燃料棒，其中該鉛基合金係選自由Pb-Sn-Bi及Pb-Bi 系統組成之群組。
  7. 如請求項2之核燃料棒，其中該等錫基合金係選自由Sn-Zn或Sn組成之群組。
  8. 一種核燃料棒，包含：一護套管；堆疊於該護套管內之複數個燃料丸；一液體材料，其填充該等燃料丸與該護套管之間的一間隙，該液體材料具有高於氦氣之一導熱率的一導熱率、低於約400℃之一熔點及高於1600℃之一沸點，且能夠潤濕該護套及該等燃料丸兩者至在裂紋存在的情況下足以在該護套中芯吸至該裂紋中，且在該等丸上方形成一保護層，其中該液體材料係選自由Pb-Sn-Bi系統、Pb-Bi系統、Li-Be氟化物及具殘留錫之包含10至18原子%Zn之共晶合金組成之群組的一金屬合金。
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