CN112951455B - 一种基于石墨烯气溶胶的芯块-包壳间间隙传热改善方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种基于石墨烯气溶胶的芯块‑包壳间间隙传热改善方法,包括以下步骤:(1)制备石墨烯气溶胶颗粒;(2)将步骤(1)所制备的石墨烯颗粒与氦气混合,制成气溶胶;(3)将混合后所得气溶胶作为燃料芯块与包壳之间的填充介质,注入燃料芯块与包壳之间的间隙。将混合气溶胶作为燃料棒内芯块‑包壳间隙的填充介质,相较传统以单一氦气作为填充介质,极大的降低了燃料芯块与包壳之间的热阻,使燃料芯块的热量导出更加高效,提高了核反应堆运行安全性能。
Description
技术领域
本发明涉及核燃料组件内部间隙传热领域,具体涉及一种基于石墨烯气溶胶的芯块-包壳间间隙传热改善方法。
背景技术
核能作为一种高效、经济、可靠的清洁能源,受到了人们极大地关注,具有良好的发展前景。核能利用通常通过核反应堆实现,核反应堆内核燃料发生裂变反应释放大量热量,进而通过冷却剂吸收热量并带出堆芯。核燃料通常被制成较小的圆柱体,即燃料芯块,燃料芯块填充于燃料棒包壳之中。核燃料裂变反应产生的热量,需传递至燃料包壳后,被冷却剂带走,由于反应过程中,燃料芯块具有较高温度,因此迅速高效的带走其热量,无论对反应堆效率及其安全性都具有重要意义。
在反应堆运行过程中,燃料元件由辐照引起体积增大变形,即辐射肿胀。为利于调节燃料辐照肿胀引起的燃料芯块体积增大;在事故工况下堆芯体解体之前,为燃料膨胀提供较多的堆芯内的空间;同时在工业规模的生产工艺条件下,确保燃料芯块外径和包壳管内径容易加工的公差,芯块能方便地装入包壳管。因此需燃料芯块与包壳之间留有0.20mm的间隙。间隙内填充有氦气,从而提供用氦检漏仪检查燃料棒气密性的可能性;减少在燃料棒空间内生成的一氧化碳和金属氧化物发生氧化反应的可能性。但由于氦气热导率仅为0.144W/(m·k),导致间隙热阻较大,严重阻碍了热量的导出,可能会导致燃料芯块温度迅速上升,极具危险性,特别是在事故工况下有可能导致燃料芯块熔毁的严重事故。
石墨烯作为碳纳米材料科技创新的前沿领域,凭借其特殊的晶体结构性能引起了科学界的广泛关注和研究。其中三维石墨烯,具有结构稳定,高比表面积和孔隙率,低密度,高导电率,高热传导等特性。石墨烯气溶胶,这两年也逐渐走入科学家的视线,其优良性能可在生物工程、催化、吸附和电化学储能等很多领域有着极大的应用潜力。
20世纪90年代以来,自然科学与工程技术发展的一个重要趋势是向着微小型化与集成化逐步发展,而微流控技术在此期间应运而生,其发展潜力也尤为值得期待。微流控技术是在微尺度通道内,利用流动剪切力与表面张力之间的相互作用将连续流体分割分离成离散的纳升级及以下体积的液滴的一种微纳技术。近年来,微流控技术演变出一个新的技术分支,即通过液滴微流控技术制备乳滴/微球颗粒材料。相较于传统方法,液滴微流控技术因其能够制备单分散性好,高规整度,粒径精准可控性强且制备重复性良好的微球材料而日益受到重视。本发明便采用微流控技术制备石墨烯气凝胶颗粒。
发明内容
本发明的目的就是为了解决以氦气作为填充介质时燃料芯块-包壳间隙高热阻问题,克服现有技术的不足,提供一种基于石墨烯气溶胶的芯块-包壳间间隙传热改善方法。将混有石墨烯气溶胶颗粒的氦气作为燃料芯块与包壳间间隙的填充介质,相较以单一氦气为填充介质时,有效降低间隙热阻,提高芯块热量导出效率,较好解决以单一氦气作为填充介质时燃料芯块-包壳间隙高热阻问题。
实现本发明目的的解决方案是:首先基于微流控技术制备石墨烯颗粒,将其与氦气按一定比例混合,以改善氦气传热性能,并将气溶胶作为燃料芯块与包壳之间间隙的填充介质。制备石墨烯颗粒过程中,通过借助连续相液体对分散相液体的剪切力、界面张力等作用生成分散系乳液,再通过固化干燥,形成颗粒。
本发明是通过下述技术方案实现的:
一种基于石墨烯气溶胶的芯块-包壳间间隙传热改善方法,包括以下步骤:
(1)制备石墨烯气溶胶颗粒;
(2)将步骤(1)所制备的石墨烯气溶胶颗粒与氦气混合,制成气溶胶;
(3)将混合后所得气溶胶作为燃料芯块与包壳之间的填充介质,注入燃料芯块与包壳之间的间隙。降低间隙热阻,提高燃料芯块热量导出效率。
进一步地,采用微流控技术制备石墨烯气溶胶颗粒。步骤(1)中,制备石墨烯气溶胶颗粒包括如下步骤:(a)采用由45°斜三通毛细管与直毛细管构成的微流控通道,所述微流控通道设置有分散相流入端、连续相流入端和出口端;(b)配制石墨烯分散液作为分散相,配制油相溶液作为连续相;(c)将分散相从微流控通道的分散相流入端流入,将连续相从微流控通道的连续相流入端流入,在出口端获得分散系石墨烯乳液滴;(d)将分散系石墨烯乳液滴,冷冻干燥处理,得到石墨烯气溶胶颗粒。
进一步地,步骤(2)中,将所获石墨烯气溶胶颗粒与氦气通过气固混合装置按照1:10-1:12的质量比进行混合,制成气溶胶。
进一步地,步骤(a)中,采用微加工技术建立微流控通道。该微流控通道由45°斜三通毛细管与直毛细管构成。其中直毛细管的第一端是分散相流入端,所述直毛细管设置在斜三通毛细管的直管体第一端,斜三通毛细管的斜管体一端为连续相流入端,斜三通毛细管的直管体第二端为出口端。
进一步地,直毛细管的第一端位于斜三通毛细管的直管体外,直毛细管的第二端沿着斜三通毛细管的直管体轴向方向伸入到直管体中。
进一步地,分散相流入方向和连续相流入方向成45°夹角。
进一步地,步骤(b)中,所述分散相的配制方法包括:首先,配制氧化石墨烯溶液,然后加入体积多于氧化石墨烯溶液1倍的乙二胺溶液,在80-90℃下加热回流24-30h,离心分离,并用乙醇和水洗涤,60-70℃下真空干燥,即得到石墨烯粉末;将制备的石墨烯粉末加入到水中,经功率300-350W的超声波清洗器超声处理2-2.5h,得到石墨烯分散液,即为分散相流体;优选地,所述石墨烯分散液的浓度为0.5-30mg/mL;更优选地,将制备的0.05-3.0g石墨烯粉末加入到100mL水中,经功率300W的超声波清洗器超声处理2h,得到石墨烯分散液,即为分散相流体。其中,氧化石墨烯溶液采用改进Hummers法制得。即在冰水浴中装配反应瓶,加入25-30mL的浓硫酸,磁力搅拌下加入2-2.5g石墨粉和1-1.5g硝酸钠的固体混合物,再缓慢加入6-8g高锰酸钾,在冰浴条件下搅拌2-2.5h后取出,在室温下搅拌反应5-6天,然后加入质量分数为5-7%的H2SO4溶液进行稀释。乙二胺溶液的溶剂为水。
进一步地,步骤(b)中,所述连续相流体的配制方法包括:单体采用质量比为1:1的1-乙烯基咪唑和丙烯酸羟乙酯的混合物;交联剂为亚甲基双丙烯酰胺,引发剂为摩尔比为1:4的过硫酸铵和四甲基乙二胺的混合物。将单体、交联剂和引发剂直接混合制得的油相溶液,所述油相溶液作为连续相。以连续相总质量计,连续相中,单体质量浓度为99.6-99.9%,交联剂质量浓度为0.025-0.12%,引发剂质量浓度为0.065-0.3%;优选地,单体质量浓度为99.75%,交联剂质量浓度为0.07%,引发剂质量浓度为0.18%。
进一步地,步骤(c)中,调节泵速,将分散相与连续相按一定流速从对应输入端口流入,在出口端获得分散系乳液。
进一步地,所述步骤(a)中直毛细管内径为100-150μm,斜三通毛细管的直管体与斜管体内径均为600-900μm。
进一步地,步骤(c)中,分散相流速为2.5-3μL/min,连续相流速为60-72μL/min。
进一步地,步骤(d)中,所述冷冻干燥的时间为18-22小时。。
特别地,本发明通过如下实现:
一种基于石墨烯气溶胶的芯块-包壳间隙传热改善方法,将混有石墨烯气溶胶颗粒的氦气作为燃料芯块与包壳间间隙的填充介质。相较以单一氦气为填充介质时,有效降低间隙热阻,提高芯块热量导出效率,较好解决以单一氦气作为填充介质时燃料芯块-包壳间隙高热阻问题。
进一步地,采用微流控方法制备石墨烯气溶胶颗粒。(1)采用由45°斜三通毛细管与直毛细管构成的微流控通道。(2)配制石墨烯分散液作为分散相,配制油相溶液作为连续相。(3)将分散相与连续相按一定流速从微流控通道对应输入端口流入,在出口端获得分散系石墨烯乳液滴。(4)将分散系石墨烯乳液滴,冷冻干燥处理,得到石墨烯气溶胶颗粒。(5)将所获石墨烯气溶胶颗粒与氦气混合,得到气溶胶。通过气固混合装置进行该操作,控制气相管道及固相管道注入速率,以改变混合比例。石墨烯气溶胶颗粒可强化氦气传热性能。(6)将混合后所得气溶胶作为燃料芯块与包壳之间的填充介质,注入间隙。降低间隙热阻。
进一步地,将所获石墨烯气溶胶颗粒与氦气通过气固混合装置按一定比例混合,借助固体颗粒更高的导热率和热容量,及石墨烯颗粒独特结构带来的优异性能,改善氦气传热性能。
本发明通过将氦气与石墨烯颗粒混合形成气溶胶,可有效提高氦气的热导率。颗粒强化传热机理:
(1)流体流过传热面时,会在靠近传热壁面处形成边界层,热量从流体主流区穿过边界层传递到壁面(或从壁面传递到主流区),边界层是影响对流换热热阻的主要原因。气固两相流中颗粒的无规则运动和碰撞会使得边界层减薄,从而增强气体对流换热,使气体对流传热系数增加。
(2)伴随着流体的流动,石墨烯气溶胶颗粒在主流区、边界层之间来回运动,通过颗粒自身蓄热将热量带入或带出换热壁面,即颗粒对流换热项。
(3)与气体相比,固体颗粒具有较高的吸收和发射率,可增强辐射换热。辐射换热在高温下尤为重要,即辐射换热项。
本发明中由于液滴是通过连续相对分散相的剪切作用产生的,而两相溶液在微通道内都很稳定,因此得到的液滴直径比较均一。
本发明根据颗粒强化传热机理,将石墨烯气溶胶颗粒与氦气混合,有效提高了氦气的热导率,降低燃料芯块与包壳间间隙的热阻,有效的解决了以氦气作为填充介质时燃料芯块-包壳间隙高热阻问题。
本发明通过石墨烯气溶胶以改善氦气传热性能,从而有效降低芯块与燃料包壳之间间隙的热阻,可更迅速的导出燃料芯块发生核反应产生的热量,有利于将芯块温度维持在安全范围内。降低了事故工况下燃料芯块熔毁的概率,提高安全性。
本发明未详细阐述的部分属于本领域的公知技术。
本发明可适当推广应用至堆芯其他需改善传热性能的区域。
附图说明
图1(a)为本发明芯块-包壳间隙示意图;(b)为本发明芯块-包壳俯视图;
图2为本发明制备石墨烯气溶胶颗粒的毛细管微流控装置图;
图3为本发明芯块-包壳间隙改进填充介质示意图。
图中,1是燃料包壳、2是燃料芯块、3是氦气腔、4是连续相入口、5是分散相入口、6是石墨烯气溶胶颗粒。
具体实施方式
下面结合附图及具体实施例详细介绍本发明,但是本发明要求保护的范围并不仅限于此。
实施例1
图1(a)为本发明芯块-包壳间隙示意图;(b)为本发明芯块-包壳俯视图。如图1(a)和(b)所示,本发明的芯块-包壳间隙,包括燃料包壳1和燃料芯块2,燃料芯块2为圆柱形,燃料芯块2位于燃料包壳1内部,燃料包壳1为圆筒形,燃料包壳1和燃料芯块2之间形成环形间隙,环形间隙是氦气腔3。
如图2所示,本发明制备石墨烯气溶胶颗粒的毛细管微流控装置图。采用微加工技术建立微流控通道。该微流控通道由45°斜三通毛细管与直毛细管构成。斜三通毛细管包括斜管体与直管体。其中直毛细管,设置在斜三通毛细管的直管体第一端。直毛细管的第一端为分散相流入端,是分散相入口5;直毛细管的第一端位于斜三通毛细管的直管体外,直毛细管的第二端沿着斜三通毛细管的直管体轴向方向伸入到直管体中。斜三通毛细管的斜管体一端设置为连续相流入端,是连续相入口4。斜三通毛细管的直管体第二端设置为出口端。分散相流入方向和连续相流入方向成45°夹角。直毛细管内径为100μm,直毛细管长度为3000μm,斜三通毛细管的直管体与斜管体内径均为600μm,其中直管体长度为3000μm,斜管体长度为2000μm,斜管体与直管体接口位于直管体中心。直毛细管伸入直管体2000μm处。
(1)制备石墨烯气溶胶颗粒;
分散相流体配制:首先,采用改进Hummers方法,即在冰水浴中装配250mL反应瓶,加入25mL的浓硫酸,磁力搅拌下加入2g石墨粉和1g硝酸钠的固体混合物,再缓慢加入6g高锰酸钾,控制反应温度不超过10℃,在冰浴条件下搅拌2h后取出,在室温下搅拌反应5天,然后加入质量分数为5%H2SO4溶液进行稀释,制得1mg/ml浓度的氧化石墨烯溶液,然后加入体积多于氧化石墨烯溶液1倍乙二胺溶液,乙二胺溶液浓度为0.1mol/L,乙二胺溶液的溶剂为水,在80℃下加热回流24h,离心分离5min,并通过水洗涤、乙醇洗涤、再水洗涤,60℃下真空干燥18h,其中真空度为10Pa,即得到石墨烯粉末;将制备的3.0g石墨烯粉末加入到100mL水中,经功率300W的超声波清洗器超声处理2h,得到浓度为30mg/mL的石墨烯分散液,即为分散相流体。
连续相流体配制:单体采用质量比为1:1的1-乙烯基咪唑和丙烯酸羟乙酯的混合物制得,使用1-乙烯基咪唑和丙烯酸羟乙酯质量均为70g;交联剂为0.1g亚甲基双丙烯酰胺,引发剂为0.25g摩尔比为1:4的过硫酸铵和四甲基乙二胺的混合物。连续相流体是油相溶液,由上述质量的单体、交联剂和引发剂直接混合制得;其中,单体质量浓度为99.75%,交联剂质量浓度为0.07%,引发剂质量浓度为0.18%。
调节泵速,将分散相流体按流速3μL/min,连续相流体按流速72μL/min,分别从分散相入口5和连续相入口4流入,在出口端获得分散系石墨烯乳液滴。
对分散系石墨烯乳液滴进行过滤,在-30℃冷冻干燥18h,使用上海继谱电子科技有限公司GIPP-10000FDA真空冷冻干燥机,以此获得石墨烯气溶胶颗粒。
(2)将所获石墨烯气溶胶颗粒与氦气按质量比1:10直接混合,形成石墨烯气溶胶;
(3)将混合后所得气溶胶作为二氧化铀圆柱形燃料芯块与Zr-4合金包壳之间间隙的填充介质。Zr-4合金包壳壁厚2mm,内径57.5mm。初始时,即燃料芯块未发生辐射肿胀前间隙厚度为0.2mm,将气溶胶填充满间隙。所得到的芯块-包壳间隙改进填充介质示意图如图3所示。
如图3所示,本发明芯块-包壳间隙改进填充介质示意图。包括燃料包壳1和燃料芯块2,燃料芯块2为圆柱形,燃料芯块2位于燃料包壳1内部,燃料包壳1为圆筒形,燃料包壳1和燃料芯块2之间形成环形间隙,环形间隙是氦气腔3。氦气腔3内填充石墨烯气溶胶。石墨烯气溶胶里面分散有石墨烯气溶胶颗粒6。
本发明具有有效降低芯块与燃料包壳之间间隙的热阻,可更迅速的导出燃料芯块发生核反应产生的热量。气溶胶充满间隙可使间隙的平均导热系数从仅以氦气为填充介质时的0.144W/(m·k)提高至1-10W/(m·k)量级,具体大小受到燃料芯块辐照肿胀、气溶胶颗粒粒径等复杂因素影响。相同条件下,单位时间气溶胶填充介质导出一定热量所需时间比氦气快7倍以上。
需要说明的是,按照本发明上述各实施例,本领域技术人员是完全可以实现本发明独立权利要求及从属权利的全部范围的,实现过程及方法同上述各实施例;且本发明未详细阐述部分属于本领域公知技术。
以上所述,仅为本发明部分具体实施方式,但本发明的保护范围并不局限于此,任何熟悉本领域的人员在本发明揭露的技术范围内,可轻易想到的变化或替换,都应涵盖在本发明的保护范围之内。
Claims (4)
1.一种基于石墨烯气溶胶的芯块-包壳间间隙传热改善方法,其特征在于,包括以下步骤:
(1)制备石墨烯气溶胶颗粒;
(2)将步骤(1)所制备的石墨烯气溶胶颗粒与氦气混合,制成气溶胶;
(3)将混合后所得气溶胶作为燃料芯块与包壳之间的填充介质,注入燃料芯块与包壳之间的间隙;步骤(1)中,制备石墨烯气溶胶颗粒包括如下步骤:(a)采用由45°斜三通毛细管与直毛细管构成的微流控通道,所述微流控通道设置有分散相流入端、连续相流入端和出口端;(b)配制石墨烯分散液作为分散相,配制油相溶液作为连续相;(c)将分散相从微流控通道的分散相流入端流入,将连续相从微流控通道的连续相流入端流入,在出口端获得分散系石墨烯乳液滴;(d)将分散系石墨烯乳液滴,冷冻干燥处理,得到石墨烯气溶胶颗粒;步骤(2)中,所述的石墨烯气溶胶颗粒与所述氦气按照质量比1∶10-1∶12混合;步骤(a)中,其中直毛细管的第一端是分散相流入端,所述直毛细管设置在斜三通毛细管的直管体第一端;斜三通毛细管的斜管体一端为连续相流入端,斜三通毛细管的直管体第二端为出口端;其中,直毛细管的第一端位于斜三通毛细管的直管体外,直毛细管的第二端沿着斜三通毛细管的直管体轴向方向伸入到直管体中;步骤(b)中,所述分散相的配制方法包括:首先,配制氧化石墨烯溶液,然后加入体积多于氧化石墨烯溶液1倍的乙二胺溶液,在80-90℃下加热回流24-30h,离心分离,并用乙醇和水洗涤,60-70℃下真空干燥,即得到石墨烯粉末;将制备的石墨烯粉末加入到水中,经功率300-350W的超声波清洗器超声处理2-2.5h,得到石墨烯分散液,即为分散相流体;所述石墨烯分散液的浓度为0.5-30mg/mL;步骤(b)中,所述连续相的配制方法包括:单体采用质量比为1∶1的1-乙烯基咪唑和丙烯酸羟乙酯的混合物;交联剂为亚甲基双丙烯酰胺,引发剂为摩尔比为1∶4的过硫酸铵和四甲基乙二胺的混合物;将单体、交联剂和引发剂直接混合制得油相溶液,所述油相溶液作为连续相;
步骤(c)中,分散相流速为2.5-3μL/min,连续相流速为60-72μL/min。
2.如权利要求1所述的方法,其特征在于,步骤(a)中直毛细管内径为100-150μm,斜三通毛细管的直管体与斜管体内径均为600-900μm。
3.如权利要求1所述的方法,其特征在于,步骤(d)中,所述冷冻干燥的时间为18-22小时。
4.如权利要求1所述的方法,其特征在于,步骤(b)中,以连续相总质量计,连续相中,单体质量浓度为99.6-99.9%,交联剂质量浓度为0.025-0.12%,引发剂质量浓度为0.065-0.3%。
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