JP2022523582A - 自己修復液体ペレット-被覆隙間熱伝達充填材 - Google Patents

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Abstract

核燃料棒の改良が開示される。改良された前記燃料棒は、被覆管と、前記被覆管内に積み重ねられた複数の燃料ペレットと、前記燃料ペレットと前記被覆管との間の隙間を充填する液体材料とを含む。前記液体材料は、ヘリウムの熱伝導率よりも高い熱伝導率、約400℃よりも低い融点、1600℃よりも高い沸点を有し、前記ペレットを覆う保護層を形成するのに十分に、かつ、前記被覆に形成され得る開口部内に浸入するのに十分に、前記燃料ペレットと前記被覆の両方を濡らすことができるものから選択される。

Description

(政府の権利に関する声明)
本発明は、エネルギー省により与えられた契約番号DE-NE0008824に基づく政府支援によりなされた。米国政府は、本発明に一定の権利を有する。
(相互参照)
本出願は、2019年3月7日に出願された米国仮特許出願第62/814,943号の優先権を主張する。その内容は、参照により本明細書に組み込まれる。
本発明は、核燃料棒に関し、より詳細には、固体燃料と、当該燃料を囲む固体被覆との間の液体材料を備えた燃料棒に関する。
典型的な原子炉では、原子炉の炉心は多数の燃料集合体を含み、各集合体は複数の細長い燃料棒から構成される。燃料棒は、それぞれ、二酸化ウラン(UO)、二酸化プルトニウム(PuO)、窒化ウラン(UN)、および/または、ケイ化ウラン(USi)のうちの少なくとも1つなどの核燃料核分裂性物質を含み、通常、ヘリウム(He)または水素(H)などの気体によって囲まれた核燃料ペレットの積み重ねの形態である。燃料棒は、核分裂性物質の閉じ込めとして機能する被覆に入れられる。原子炉では、燃料棒は、核分裂の高い効率及び熱の形での多量のエネルギーの放出を支えるのに十分な中性子束を炉心内に供給するように構成されたアレイにまとめられる。水のような冷却材は、有用な仕事のための熱を取り出すために、炉心を通してポンプで送られる。核燃料と被覆には課題がある。
核燃料と被覆との特定の組み合わせによって示される課題に対する解決策は、本明細書に記載される改良された燃料棒の設計、特に、燃料ペレットと被覆との間の隙間を充填するための特定の液体材料の使用によって提供される。
被覆管と、前記被覆管内に積み重ねられた少なくとも1つ燃料ペレット、様々な態様において複数の燃料ペレットと、前記燃料ペレットと前記被覆管との間に画定される径方向の隙間とを備える核燃料棒において、改良は、前記燃料ペレットと前記被覆管との間の前記隙間を充填する液体材料を含む。前記液体材料は、ヘリウムの熱伝導率よりも高い熱伝導率、約400℃よりも低い融点、および、1600℃よりも高い沸点を有し、前記被覆にクラックが存在する場合はそのクラックに浸入するのに十分に、かつ、前記ペレットを覆う保護層を形成するのに十分に、前記被覆および前記燃料ペレットの両方を濡らすことができる。
前記液体材料は、様々な態様において、鉛系合金および錫系合金、ならびに錫、亜鉛、鉛およびビスマスの金属からなる群から選択されてもよい。例示的な合金は、Pb-Sn-Bi系およびPb-Bi系、Li-Beフッ化物、および、残留Snとともに10~18原子%のZnを含む共晶合金を含む。例示的な鉛系合金は、Pb-Sn-Bi系およびPb-Bi系からなる群から選択されてもよい。例示的な錫系合金は、Sn-ZnまたはSnからなる群から選択されてもよい。
前記被覆管は、炭化ケイ素複合材料のような炭化ケイ素から作製されてもよい。様々な態様において、燃料は、UO、UN、USi、および、それらの組合せからなる群から選択されてもよい。
前記核燃料棒は、燃料棒を有するいかなる型式の原子炉においても使用することができる。様々な態様において、前記核燃料棒は、沸騰水型原子炉または加圧水型原子炉などの軽水炉、CANDU型原子炉、溶融塩原子炉、または、高速原子炉で使用することができる。原子炉が沸騰水型原子炉である場合、前記液体材料は、Pb-Sn-Bi系またはPb-Bi系などの鉛系合金であってもよい。
本開示の特徴および利点は、添付の図面を参照することによって、より良く理解され得る。
添付図面は、SiC燃料棒の断面の概略図であり、被覆における内側から生じる微小クラック、および、燃料棒を囲む冷却材への被覆管を通じた漏洩を防止するためにクラックを充填する液体材料を示す。
本明細書で使用されるように、単数形の「a」、「an」、および「the」は、文脈がそうでないことを明確に示さない限り、複数の参照を含む。したがって、冠詞「a」および「an」は、本明細書では、冠詞の文法オブジェクトの1つまたは複数(すなわち、少なくとも1つ)を指すために使用される。例として、「要素(an element)」は、1つの要素または複数の要素を意味する。
請求項を含む本願においては、別段の指示がない限り、量、値又は特性を表すすべての数字は、すべての場合において「約」という用語によって修正されるものと理解される。したがって、「約」という用語がその数字で明示的に表されていなくても、数字は、「約」という用語が前にあるかのように読み取ることができる。したがって、そうでないということが示されない限り、以下の説明に記載される任意の数値パラメータは、本開示による組成物および方法において得ようとする所望の特性に応じて変化してもよい。最低でも、特許請求の範囲への均等論の適用を限定する試みとしてではなく、本明細書に記載される各数値パラメータは、少なくとも、報告された有効数字の数に照らして、かつ通常の丸め技法を適用することによって解釈されるべきである。
さらに、本明細書に記載される任意の数値範囲は、その中に包含されるすべての下位範囲を含むことが意図される。例えば、「1~10」の範囲は、1という記載された最小値と10という記載された最大値との間の(およびそれを含む)、すなわち、1以上の最小値および10以下の最大値を有する、任意のすべての下位範囲を含むことが意図される。
本明細書で使用される「濡らす」は、液体が固体の表面を横切って広がるか、または、より容易に浸透することができるように、表面張力を低下させることを意味する。
本明細書で使用される「共晶合金」は、少なくとも1つの金属と、第2の金属であってもよい少なくとも1つの他の物質との均一な混合物を意味し、金属および他の物質は、構成要素のいずれかの融点よりも低い単一の温度で溶融または凝固する。共晶温度は、含まれる成分種についての混合比の全てにわたる、可能な限り低い溶融温度である。共晶合金は2つ以上の材料を有し、共晶組成を有する。成分が異なる温度で凝固し、塑性の溶融範囲を示す非共晶合金とは対照的に、共晶合金が溶融するとき、単一のはっきりした温度でそうなる。
原子炉の安全性と性能を高める努力は、改良された被覆材と燃料に係る研究の背後にある。SiCとSiC複合材料とは、非常に有望な事故耐性燃料被覆である。SiCモノリス、繊維およびそれらの組合せのような実験的セラミックタイプの材料は、米国特許第6,246,740号、第5,391,428号、第5,338,576号、第5,182,077号、および、米国特許出願公開第2006/0039524号、第2007/0189952号、および、第2015/0078505号に教示されている(これらの関連部分は参照により本明細書に組み込まれている)。
核燃料棒のための被覆としてSiCを使用することにおける主な課題の1つは、燃料ペレットが、SiC被覆に機械的歪みを及ぼすことを許容できないことである。SiC被覆は、金属系の被覆のように柔軟でないため、SiC被覆が約0.05%以上のひずみを受けた場合に密封性を失う。セラミック被覆では、熱的および機械的応力により微小クラックが形成されることがあるが、金属被覆では、デブリまたは摩耗による摩滅がピンホールの原因となることがある。
UOは優れた燃料であるが、その低熱伝導率が高いペレット温度を引き起こし、これはペレットの過度の熱膨張を引き起こし、出力過渡の間にペレットの中心溶融を引き起こす。セシウムおよびストロンチウムの同位体のような核分裂生成物は、元のウラン燃料よりも密度が低く、燃料ペレットの膨張を引き起こし、これは、ペレット-被覆の隙間が十分広い場合を除いて、被覆にクラックを生じさせる。ペレット-被覆の隙間の増加は、ヘリウムガスギャップの低い熱伝導率による燃料温度の増加と核分裂ガスの放出の結果となり、燃料溶融と棒の内部圧力の余裕とを著しく減少させ得る。このため、隙間を充填するためにヘリウムを使用し、SiC被覆と共にUOを採用することは、不可能であろう。
一方、USi及びUNは、熱伝導率が非常に高く、そのため、それらはあまり膨張せず、ペレットと被覆との間の接触を回避することができる。ペレットと被覆との間の隙間は、ペレットの中心溶融をなお回避しながら、比較的広くすることができる。しかしながら、USiおよびUN燃料の使用における1つの欠点は、これら2つの材料の耐水腐蝕性が低いことであり、軽水炉でのそれらの使用が問題になる可能性がある。漏洩時には、USiとUNペレットが水と反応してUOとUを生成し、ペレットが膨張して被覆を破損させる。
1980年代に、ナトリウム系冷却材、ステンレス鋼被覆、ウラン燃料、および、燃料ペレットの過度な膨張を収容するためのペレットと被覆との間の大きな隙間を有する高速炉において、隙間を充填するナトリウム金属液体が報告された。しかしながら、ナトリウムはしばしば水と激しく反応するので、高速炉で試みられたアプローチは、軽水炉(小さな漏洩事象でさえも冷却材からの水と隙間内のナトリウム系の液体金属との間の接触が過度な熱を発生させ、中心燃料溶融につながる可能性のある軽水炉)では不可能である。加えて、径方向の隙間サイズを増加させると、隙間内の熱伝導率が減少し、燃料ペレット内の中心熱の増加をもたらす。高速炉における高ニッケル合金の腐食問題のため、鉛のような金属充填材は禁止されている。
水炉の現行の燃料棒では、ヘリウムが、UOペレットスタックとジルコニウム系の被覆との間の隙間を充填している。原子炉燃料の耐用年数の初期において、熱抵抗の約35%は、ヘリウムが充填された隙間を通している。UOの低い熱伝導率と、隙間内のヘリウムの低い熱伝導率とが組み合わされているため、ペレットの熱膨張が生じる。加えて、燃料から生成された核分裂生成物は、UOペレットを膨張させ、燃料が原子炉内で使用されるときに隙間のサイズまたは深さを閉塞する。
SiC被覆には、USiやUNなどの代替燃料が提案されている。しかし、いずれの燃料も耐水腐食性が乏しい。漏洩が発生すると、USiのUO/Uへの酸化によって生じる体積増大によって、メタル被覆の場合には燃料棒が膨らみ、セラミック被覆(例えばSiC)の場合には燃料棒が破損することがあり、これは、冷却材経路を遮断することになる。
非常に有望な耐事故被覆として、SiC被覆を原子炉燃料としてのUOと協働させるためには、高熱伝導率と燃料中の蓄積エネルギーの低減が必要である。SiC被覆を軽水炉の燃料としてのUSiまたはUNと協働させるためには、漏洩事象の間にUSi燃料やUN燃料の水蒸気または冷却材との接触を防止するために、または、少なくとも遅らせるために、燃料ペレット上の保護膜が必要である。
前述の課題に対する解決策は、被覆管に形成される微小クラックによって被覆内に導入され得る冷却材および水蒸気の一方または両方がペレットと反応することを防止するために、運転中に被覆管内で自己修復メカニズムが行われることを可能にすることによって、提供することができる。被覆管内の燃料ペレットを囲むために現在使用されているヘリウムガスまたは他のガスを、燃料ペレットと被覆との間の隙間を充填するための液体材料で置換することによって、液体材料は、被覆を通って冷却材への経路(集合的にまたは個別に「クラック」と呼ばれる)を形成する可能性を有する、被覆に形成される任意のクラック、微小クラック、割れ目、変形、空隙、ピンホール、または、他の開口部に流入する。
図面を参照すると、燃料棒10の断面の概略図は、被覆管16内に中央に配置された燃料ペレット12を示す。径方向の隙間Gは、被覆管16の内面20と燃料ペレット12の外面22とを分離する。例示的なクラック18が、内面20の開口部から被覆管16の本体内に延びて示されている。液体材料14が隙間Gを充填し、内側被覆20の開口部に入り、クラック18を充填する。燃料ペレット12の外側を覆う保護層24が形成され得る。簡略化のために図示されていないが、当業者は、使用中に被覆16に形成される複数のクラック18が存在し得ることを理解するであろう。液体材料14は、被覆の内面20に形成されるこのようなクラックの各々に流入し、充填するであろう。被覆16の外側からクラックが形成され、最終的には被覆の内側に到達すると、液体材料は水蒸気と反応し、ペレット12の外面を覆う固体保護酸化物層24を形成する。層24は、例示の目的で図に示されているが、当業者であれば、様々な態様において、冷却材との反応が起こらない限り、層24は形成されないことを理解するであろう。
様々の態様の被覆管16は、SiC複合材料で作製されてもよい。SiC複合材料は、燃料棒被覆を形成するために芯筒又はSiC管上にSiC繊維の包装又は編組の形態をとることが多い。連続SiC繊維強化SiCマトリックス複合材料は、米国特許出願公開第2015/0078505号またはY.Katohらの「Continuous SiC fiber、CVI SiC matrix composites for nuclear applications: Properties and irradiation effects」、Journal of Nuclear Materials、vol.448、448-476頁(2014)に開示されている。SiC繊維の商業的供給源は、Hi-Nicalon(登録商標)Type S繊維(日本、東京、日本カーボンにより製造されている)、および、Tyranno(登録商標)SA3繊維(日本、宇部、宇部興産により製造されている)であり、これらの両方は、Y.Katohら、Journal of Nuclear Materials、vol.448、450頁の表1に列挙されている。
様々な態様のペレット12は、UOのようなウランペレットであってもよい。代替的に、燃料ペレット12は、UV又はUSiであってもよい。
ある態様では、液体材料は、315℃~1600℃の温度範囲内で液体であり、ある態様では、400℃~1600℃の温度範囲内で液体である。液体材料14は、約400℃未満の融点及び1600℃より高い沸点を有することができる。液体材料14は、燃料ペレット12と被覆16との両方を十分に濡らすことができ、ペレット12を覆う保護層24を形成し、被覆16内にクラック18が存在する場合にはクラック18内に浸入することができる。
本明細書に記載される様々な態様において、ペレット12の外部22と被覆16の内面20との間の隙間Gを充填するために、高い熱伝導率を有する液体材料14が使用され、異なるウラン系の燃料とSiC系の被覆との適合性を可能にし、軽水炉において特に有用であるが、燃料棒を有する任意の原子炉において使用されてもよい。被覆16がSiCまたはSiC複合材料で作製される場合、隙間を充填する液体材料14は、隙間内の熱抵抗を減少させ、次いで燃料の熱膨張を低下させるとともに、熱サイクル中のUO燃料の中心溶融の機会を減少させることによって、SiCをUOと適合させる。
様々な態様において、液体材料14は保護層として作用し、漏洩事象の場合には、液体14は蒸気と反応してペレット12の外部22を覆う固体保護酸化物層24を形成し、蒸気がペレット12に接触するのを防止する。液体材料はまた、被覆16内のクラック18を充填し、再び、漏洩事象の場合に、クラックを通過してくる水と反応して、クラックのための栓を形成するか、または、冷却材と接触したときに燃料ペレット12および被覆の内部20の一方または両方を覆う保護層を形成する。
液体材料14は、低融点金属又は共晶金属合金から選択することができる。様々な態様において、液体材料は、以下の特徴を有することが好ましい。
1.運転中に400℃未満の融点。
2.過渡変化や設計基準を超える事故の場合の棒の内部圧力の上昇を回避するために、1600℃以上の沸点。
3.SiC被覆に自己修復微小クラック栓を形成することができる。
4.燃料の周囲の凝固により、核分裂生成物の放出だけでなく、USiやUNを水および蒸気の腐蝕から保護することができる。
5.ある態様では、冷却材温度で凝固することができる。溶融温度が一般的な冷却材温度(~315°C)よりもわずかに高いため、液体金属または液体合金は、冷却材に接触するとSiCクラックを充填して凝固することができる。
6.液体充填材料は、燃料ペレットと被覆の両方を濡らし、それがクラック18に浸入する。
例示的な液体材料14は、Pb系合金(沸騰水型原子炉用のみ)、錫系合金、亜鉛系共晶合金、および錫、亜鉛、鉛、およびビスマスの金属を含むが、これらに限定されない。例示的な鉛系合金は、Pb-Sn-Bi系およびPb-Bi系を含む。例示的な錫系合金は、Sn-ZnまたはSnを含む。例示的な亜鉛系共晶合金は、残留Sn(融点=~200℃)を有する10~18原子%のZnを含む。
Pb-Sn-Bi系およびPb-Bi系などのPb系合金は、沸騰水型原子炉での使用に適している。しかし、加圧水型原子炉の環境では、鉛系合金は最適な選択ではない。冷却材中の鉛の限度は、鉛が蒸気発生器管を腐食させる可能性があるため、電力研究所ガイドラインにより、10ppbである。
ペレット-被覆の隙間Gを充填する液体材料14は、より広い選択の燃料の使用を可能にする。例えば、選択肢の燃料がUOである場合、隙間Gを充填する液体材料14の使用は、燃料の温度を低下させ、燃料の熱膨張および中心溶融の危険性を減少させ、液体材料14は、ヘリウムの熱伝導率よりも高い熱伝導率を有し、それゆえ、ペレット12と被覆16との間の接触を回避し、燃料温度を低下させ、核分裂ガスの放出を減少させるために、より大きな隙間の設計を可能にする。核分裂ガスの放出の減少は、棒の内部圧力が低下させられ、より長い燃料の燃焼のために冷却材の圧力よりも低く維持されるので、より高いウラン235の濃縮と、より長い燃料寿命を可能にするであろう。
選択肢の燃料がUSiやUNである場合、隙間Gを充填する液体材料14の使用は、水蒸気との接触を防止し、あるいは少なくとも遅らせる保護層を提供することが期待され、燃料を水炉に適合する燃料にし、内部被覆クラックを充填して被覆に「自己修復」を可能にさせる。被覆の外側にクラックが生じた場合、液体材料14は、クラック18を埋め、水との反応の後にクラックを埋めることができる。この「自己修復」メカニズムは、さらなる漏洩事象を防止する。
本願明細書に記載された改良された燃料棒の設計は、SiC被覆のUO、UV、およびUSiとの、特に軽水炉における適合性を増大させる。改良された設計はまた、SiC複合材料およびCrで被覆されたジルコニウム被覆の漏洩メカニズムを軽減し、防止することができる。
以下の利点は、燃料ペレット12とSiC系の被覆16との間の隙間Gを充填するために、本明細書に記載されるような液体材料14を使用することによって実現される。
1.隙間内の熱伝導率の増加、
2.核分裂生成物がペレット内に蓄積することによるペレット-被覆の機械的な接触がないことを保証するために使用することができる広い隙間(例えば、最大で0.1mm)を可能にし、一方で、燃料ペレットの熱膨張を低下させてUO燃料がSiC系被覆内で働くことができるようにする、
3.燃料温度が低いため核分裂ガスの放出の減少、
4.USiやUNの燃料を水蒸気から保護し、それらをそのまま軽水炉の用途に利用できるようにする、
5.SiC被覆、Crで被覆されたZr合金やZr合金の被覆における微小クラックを充填し、水と反応させてクラックに不溶性栓を形成することで、SiC、Crで被覆されたZr合金やZr合金の被覆における漏洩を軽減する。
本明細書で言及される全ての特許、特許出願、刊行物、または他の開示材料は、それぞれの個々の参考文献がそれぞれ参照により明確に組み込まれているかのように、その全体が参照により本明細書に組み込まれる。参照により本明細書に組み込まれると言われるすべての参照、および任意の材料、またはその一部は、組み込まれる材料が、本開示に記載される既存の定義、説明、または他の開示材料と矛盾しない範囲でのみ、本明細書に組み込まれる。したがって、必要な範囲で、本明細書に記載される開示は、参照により本明細書に組み込まれる任意の矛盾する材料、および本出願の制御に明示的に記載される開示に取って代わる。
本発明は、様々な例示的かつ例示的な実施形態を参照して説明されてきた。本明細書に記載された実施形態は、開示された発明の様々な実施形態の様々な詳細の例示的な特徴を提供するものとして理解され、したがって、特に指定されない限り、可能な範囲で、開示された実施形態の1つまたは複数の特徴、要素、構成要素、組成、成分、構造、モジュール、および/または態様は、開示された発明の範囲から逸脱することなく、開示された実施形態の1つまたは複数の他の特徴、要素、構成要素、組成、成分、構造、モジュール、および/または態様と組み合わされ、分離され、交換され、および/または再配置され得ることを理解されたい。したがって、本発明の範囲から逸脱することなく、例示的な実施形態のいずれかの様々な置換、変更、または組み合わせを行うことができることが、当業者には理解されよう。さらに、当業者は、本明細書を検討する際に、本明細書に記載される本発明の様々な実施形態と同等の多くを認識するか、または日常的な実験のみを使用して確かめることができるであろう。したがって、本発明は、様々な実施形態の説明によって限定されず、むしろ請求項の範囲によって限定される。

Claims (8)

  1. 被覆管と、
    前記被覆管内に積み重ねられた複数の燃料ペレットと、
    前記燃料ペレットと前記被覆管との間の隙間を充填する液体材料であって、前記液体材料は、ヘリウムの熱伝導率よりも高い熱伝導率、約400℃よりも低い融点、および、1600℃よりも高い沸点を有し、前記被覆にクラックが存在する場合はそのクラックに浸入するのに十分に、かつ、前記ペレットを覆う保護層を形成するのに十分に、前記被覆および前記燃料ペレットの両方を濡らすことができる前記液体材料と、を備える核燃料棒。
  2. 前記液体材料は、鉛系合金および錫系合金、ならびに錫、亜鉛、鉛、およびビスマスの金属からなる群から選択される、請求項1に記載の核燃料棒。
  3. 前記核燃料棒は、軽水炉において使用される、請求項1に記載の核燃料棒。
  4. 前記被覆管は、炭化ケイ素複合材料被覆であり、前記燃料は、UO、UV、USi、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される、請求項1に記載の核燃料棒。
  5. 前記核燃料棒は、沸騰水型原子炉において使用され、前記液体材料は、鉛系合金である、請求項1に記載の核燃料棒。
  6. 前記鉛系合金は、Pb-Sn-Bi系およびPb-Bi系からなる群から選択される、請求項5に記載の核燃料棒。
  7. 前記液体材料は、Pb-Sn-Bi系、Pb-Bi系、Li-Beフッ化物、および、残留Snを有する10~18原子%のZnを含む共晶合金からなる群から選択される金属合金である、請求項1に記載の核燃料棒。
  8. 前記錫系合金は、Sn-ZnまたはSnからなる群から選択される、請求項1に記載の核燃料棒。

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