JP6300953B2 - 原子炉燃料棒およびそれを束ねた燃料集合体 - Google Patents

Description

本発明は、原子炉の技術に関し、特に原子炉の炉心に装荷される原子炉燃料棒およびそれを束ねた燃料集合体に関するものである。

一般に、沸騰水型原子炉（BWR）や加圧水型原子炉（PWR）などの軽水炉の炉心内には、原子炉燃料として燃料集合体が装荷されている。燃料集合体は、ウラン燃料が装填された複数本の原子炉燃料棒（単に燃料棒とも言う）が、上部タイプレートおよび下部タイプレートにより整列・支持されているものである。

各原子炉燃料棒は、長さ約4 mの燃料被覆管にウラン燃料ペレットが装填されており、その両端が端栓によって封じられている。燃料被覆管および端栓は、従来から、熱中性子吸収断面積が小さくかつ耐食性に優れたジルコニウム合金（ジルカロイ）がその材料として使用されており、中性子経済に優れるとともに通常の原子炉内環境において安全に使用されてきた。

一方、水を冷却材として使用する軽水炉では、冷却水が原子炉内に流入できなくなる事故（いわゆる、冷却材喪失事故）が発生した場合、ウラン燃料の発熱により原子炉内の温度が上昇し、高温の水蒸気が発生する。また、冷却水不足により燃料棒が冷却水から露出すると、燃料棒の温度が上昇して1000℃を優に超え、燃料被覆管のジルコニウム合金と水蒸気とが化学反応して（ジルコニウム合金が酸化して水蒸気が還元され）、水素が生成する。これら水蒸気や水素の大量発生は、爆発事故につながることから厳に避けるべき事象である。

冷却材喪失や爆発のような事故を回避するため、現在の原子炉では、非常用電源、非常用炉心冷却装置など多重の電源装置・冷却装置を設けるといった安全性を強化したシステム設計が施されており、更なる改良・改修も重ねられている。安全性強化の試みは、システム設計に留まらず、炉心を構成する材料に対しても検討されている。

例えば、燃料被覆管や端栓の材料として、水素発生の原因となるジルコニウム合金の代わりにセラミックス材料を用いる検討が進められている。中でも、炭化ケイ素（SiC）は、耐食性に優れ、熱伝導率も高く、熱中性子吸収断面積も小さいことから、燃料被覆管・端栓の有望な材料として研究開発が進んでいる。また、1300℃を超えるような高温水蒸気環境におけるSiCの酸化速度は、ジルコニウム合金のそれよりも２桁低いことから、万が一冷却材喪失事故が発生したとしても水素生成の大幅な低減が期待できる。

一方、燃料被覆管・端栓の材料としてセラミックス材料を用いた場合、燃料棒の端部を端栓によって封じる際に、金属材料のように溶接によって容易に接合することができないという弱点がある。特に、燃料ペレットを装填した後の端栓接合では、燃料棒全体を加熱する接合方法を採用できないため、接合部を局所的に加熱して接合する必要がある。しかしながら、セラミックス材料は一般的に熱応力によって破損し易いため、局所的に大きな熱量を投入することは好ましくない。また、ジルコニウム合金からの材料置き換えを前提とすることから、燃料被覆管および端栓の（すなわち、燃料棒としての）寸法が大きく変更されることは望まれていない。

上記のような弱点を克服するため、種々の技術が開発・提案されている。例えば、特許文献１（US 2013/0075039）には、炭化ケイ素組立体を製造するシステムであって、２つ以上の炭化ケイ素材料と、それらの間に配設された１つ以上の接合中間層と、前記接合中間層にエネルギーを付与する１つ以上の装置とを有し、前記接合中間層は、第一温度で溶融する第一材料と、前記第一材料の全体に分散し該第一材料より低い第二温度で溶融する第二材料とを含み、前記装置は、前記接合中間層へのエネルギー付与にあたって、前記第一材料が軟化して前記第二材料が溶融するように操作され、かつ前記第一材料の軟化と前記第二材料の溶融とが前記接合中間層を実質的に空孔のない接着材料に転換して、前記２つ以上の炭化ケイ素材料を合体接合するように操作される炭化ケイ素組立体の製造システムが、開示されている。また、前記接合中間層はアルミニウム−ケイ素（Al-Si）合金を含むことが、開示されている。

特許文献２（特開2012−233734）には、内面に燃料ペレットが挿入されるとともに外面が炉水と接触する燃料被覆管の端部に、端栓を接合して前記燃料ペレットを封印した燃料被覆管接合体であって、前記燃料被覆管及び前記端栓がいずれも炭化ケイ素長繊維で強化された炭化ケイ素繊維強化複合材料により形成され、かつ前記燃料被覆管と前記端栓とが接合する部分のうち少なくとも前記炉水と接触する部分が異種材料を介在せず直接接合していることを特徴とする燃料被覆管接合体が、開示されている。また、前記燃料被覆管と前記端栓とが接合する部分のうち前記炉水と接触する側が異種材料を介在せず直接接合し、前記炉水と接触しない側が異種材料（チタンシリコンカーバイドとチタンシリサイドの混合体、またはアルミニウムとイットリウムを含む炭化ケイ素）を介して接合していることを特徴とする燃料被覆管接合体が、開示されている。

米国公開特許２０１３／００７５０３９公報 特開２０１２−２３３７３４号公報

燃料棒は、そもそも放射性物質（燃料ペレットや核分裂生成物）が外部に漏れないように封じ込めておくためのものであり、燃料被覆管と端栓との接合部の気密性確保は必須の要求項目である。この観点において、液相接合法（例えば、ろう付け）は有利と考えられる。特許文献１に記載された技術は、液相接合法を利用しており、適切な気密性を有すると期待される。

また、万が一の冷却材喪失事故を想定した場合、燃料棒には、接合部を含めて、少なくとも1200℃に耐えられる耐熱性が求められる。高融点の接合材料の一つに金属−ケイ素合金（メタルシリサイド）があり、特許文献１の技術はメタルシリサイドを利用したものである。しかしながら、特許文献１で利用するAl-Si合金は、原子炉の通常運転環境下の炉水（例えば、280〜330℃の炉水）に対して溶解または腐食し易いため、Al-Si合金ろう材が炉水と接触すると接合部の耐久性が大きく低下するという別の問題が生じる。

特許文献２の技術は、炉水との接触によるろう材の腐食劣化を避けるため、炉水と接触する接合部の外周領域で接合材料を介さない固相接合を行い、接合部の内周領域で接合材料を介した拡散接合を行っている。しかしながら、燃料被覆管の厚さは1 mm程度であり、その厚さの中で固相接合と拡散接合とを正確に使い分けることは技術的に容易ではない。さらに、SiC同士の固相接合で完全な気密性を確保することも技術的に難しい。結果として、特許文献２の技術を利用した燃料棒は、製造歩留りおよび／または長期信頼性が非常に低くなることが懸念される。

したがって、本発明の目的は、上記課題を解決し、燃料被覆管および端栓の材料としてSiC材料を用い、該燃料被覆管と端栓との接合部において気密性と耐熱性と耐食性とを兼ね備える原子炉燃料棒、およびそれを束ねた燃料集合体を提供することにある。

（I）本発明の一態様は、軽水炉用の原子炉燃料棒であって、共に炭化ケイ素材料からなる燃料被覆管および端栓を有し、前記燃料被覆管と前記端栓との接合部は、固相線温度が1200℃以上である所定の金属接合材を介したろう付けおよび／または拡散接合によって形成されており、前記接合部の外表面と該接合部外表面に隣接する前記燃料被覆管および前記端栓の外表面の一部とが、所定の被覆金属からなる接合部被覆で覆われており、前記所定の金属接合材および前記所定の被覆金属は、その平均線膨張係数が10 ppm/K未満であることを特徴とする原子炉燃料棒を提供するものである。

また、本発明は、上記の発明に係る原子炉燃料棒（I）において、以下のような改良や変更を加えることができる。
（i）前記所定の金属接合材は、ケイ素（Si）、Si合金、チタン（Ti）、Ti合金、ジルコニウム（Zr）、およびZr合金から選ばれる一種であり、前記所定の被覆金属は、Ti、Ti合金、Zr、およびZr合金から選ばれる一種である。
（ii）前記接合部被覆の厚さが0.1 mm以上1 mm以下である。
（iii）前記炭化ケイ素材料は、炭化ケイ素をマトリックスとし炭化ケイ素繊維を複合する炭化ケイ素繊維強化炭化ケイ素複合材料である。
（iv）前記炭化ケイ素材料は、前記炭化ケイ素繊維強化炭化ケイ素複合材料の表面の一部に炭化ケイ素層が更に形成されている材料である。
（v）前記接合部における前記燃料被覆管と前記端栓との突き合わせ面は、その面方向が該燃料被覆管の軸方向に対して5°以上60°以下の傾角を有するように形成されている。
（vi）前記燃料被覆管と前記端栓とが、更にねじ構造によって締結されている。

（II）本発明の他の一態様は、複数の原子炉燃料棒を束ねて構成される燃料集合体であって、前記原子炉燃料棒が、上記の本発明に係る原子炉燃料棒であることを特徴とする燃料集合体を提供するものである。

本発明によれば、燃料被覆管および端栓の材料としてSiC材料を用い、該燃料被覆管と端栓との接合部において気密性と耐熱性と耐食性とを兼ね備える原子炉燃料棒、およびそれを束ねた燃料集合体を提供することができる。

本発明に係る原子炉燃料棒の一例を示す部分断面模式図である。 燃料被覆管と端栓との接合部の一例を示す拡大断面模式図である。 燃料被覆管と端栓との接合部の他の一例を示す拡大断面模式図である。 燃料被覆管と端栓との接合部の更に他の一例を示す拡大断面模式図である。 燃料被覆管と端栓との接合部の更に他の一例を示す拡大断面模式図である。 本発明に係る燃料集合体の一例を示す模式図であり、（ａ）縦断面図、（ｂ）Ａ−Ａ線の横断面図である。 沸騰水型原子炉のセルの一例を示す横断面模式図である。 本発明に係る燃料集合体の他の一例を示す斜視模式図である。 加圧水型原子炉のセルの一例を示す横断面模式図である。 比較例４〜６、および実施例１１，１５〜１８における高温水腐食実験の結果を示すグラフである。

以下、本発明に係る実施形態について、図面を参照しながらより具体的に説明する。なお、同義の部材や部位には同じ符号を付して、重複する説明を省略することがある。また、本発明は、ここで取り上げた実施形態に限定されることはなく、発明の技術的思想を逸脱しない範囲で適宜組み合わせや改良が可能ある。

（原子炉燃料棒）
図１は、本発明に係る原子炉燃料棒の一例を示す部分断面模式図である。図１に示したように、本発明の原子炉燃料棒10は、燃料被覆管11と、該燃料被覆管11の両端に接合され燃料被覆管11を封じる端栓12（12a，12b）とを有し、燃料被覆管11内に複数の燃料ペレット13が装填されている。燃料ペレット13を固定するため、連装された燃料ペレット13の一方の端部は、プレナムスプリング15によって押圧されている。また、燃料被覆管11と端栓12との接合部周りは、接合部被覆14で覆われている。

図２Ａは、燃料被覆管と端栓との接合部の一例を示す拡大断面模式図である。なお、図２Ａにおいては、接合部の代表として燃料被覆管11と端栓12aとの接合部を示したが、燃料被覆管11と端栓12bとの接合部も同様の構造を有している。また、図面の簡略化のため、燃料ペレット13の図示は省略した。

本発明において、燃料被覆管11および端栓12は、炭化ケイ素（SiC）材料を用い、特に、炭化ケイ素をマトリックスとし炭化ケイ素繊維を複合する炭化ケイ素繊維強化炭化ケイ素複合材料（以下、SiC/SiC複合材料と称する場合がある）を用いることが好ましい。また、SiC/SiC複合材料の表面の一部（例えば、双方の接合面に相当する領域）にSiC層が更に形成された材料を用いることが好ましい。該SiC層の形成方法に特段の限定はなく、例えば、化学蒸着法（CVD法）や塗布・焼結法を用いることができる。

燃料被覆管11の寸法は、ジルコニウム合金からなる従来の燃料被覆管と同様であることが好ましく、例えば、長さ約4 m、外径約11 mm、管の肉厚約1 mmである。また、端栓12（12a，12b）は、燃料被覆管11内に挿入する挿入直胴部12c、および燃料被覆管11の端面と突き合わさる突き合わせ面12dを有し、燃料被覆管11と接合したときに接合部近傍の外表面に段差が生じないような形状・寸法になっていることが好ましい。燃料被覆管11に端栓12を挿入し易くするため、挿入直胴部12cの外径は、燃料被覆管11の内径よりも適度な遊び分（例えば、0.02〜0.5 mm程度）小さく形成されていることが好ましい。

図２Ａに示したように、燃料被覆管11と端栓12aとは、金属接合材20を介したろう付けおよび／または拡散接合によって気密性を確保するように接合されている。金属接合材20としては、Si（融点1414℃）、Ti（融点1812℃）、Zr（融点1855℃）、および固相線温度が1200℃以上となる組成を有するSi合金、Ti合金、Zr合金から選ばれる一種を好ましく用いることができる。溶融温度（液相が生じる温度）が1200℃以上となる金属接合材20を用いて接合することにより、燃料棒の温度が1200℃となるような事故に陥ったとしても燃料棒10の気密性を維持することができる。

なお、本発明においては、金属接合材20を介して燃料被覆管11と端栓12との接合を行っているため、「ろう付け」と「拡散接合」とを微細組織的に完全に識別することが困難な場合がある。そのため、本明細書においては、金属接合材20を介して加熱接合することを前提として、「ろう付けおよび／または拡散接合」と表現する。

燃料被覆管11と端栓12との接合は、例えば、次のように行われる。

まず、接合しようとする燃料被覆管11の面と端栓12の面とのいずれか一方または両方（例えば、燃料被覆管11の端面と端部内表面、端栓12の挿入直胴部12cと突き合わせ面12d）に、金属接合材20の皮膜を成膜する。該皮膜厚さは、前述した遊び分（燃料被覆管11の内径と挿入直胴部12cの外径とのギャップ）を埋める程度（例えば、0.01〜0.25 mm程度）が好ましい。これにより、燃料被覆管11に端栓12を挿入したときに、端栓12のガタツキや抜け落ちを防ぐことができる。金属接合材20皮膜の成膜方法に特段の限定はなく、従前の方法（例えば、蒸着法、溶射法、コールドスプレー法、溶融法）を用いることができる。

次に、燃料被覆管11と端栓12とを押圧しながら加熱して接合する。通常、燃料被覆管11の一方の端部は、燃料ペレット13を装填しない状態で端栓の一方（12aまたは12b）と接合され、他方の端部は、燃料ペレット13を装填した後に他方の端栓と接合される。燃料ペレット13を装填しない状態で接合する場合は、端栓12との接合部を含む燃料被覆管11全体を加熱することができる。燃料ペレット13を装填した後に接合する場合は、燃料ペレット13を加熱しないように、接合部を局所的に加熱する。加熱方法に特段の限定はなく、従前の方法（例えば、長尺加熱炉を用いた全体加熱、レーザや高周波や局所ヒータを用いた局所加熱）を用いることができる。

金属接合材20として、Ti、Ti合金、Zr、Zr合金を用いた場合、接合界面で燃料被覆管11および端栓12のSiCから一部のC成分が奪われてTi炭化物やZr炭化物が生成することがある。その結果、接合界面近傍で化学量論組成のSiCよりもC比率が低い（結果としてSi比率が高い）領域が生じることがある。また、金属接合材20として、Si、Si合金を用いた場合、当然のことながら、接合界面近傍で化学量論組成のSiCよりもSi比率が多い領域が生じる。

化学量論組成のSiCは非常に高い耐酸化性を有するが、Si単体は易酸化性材料である。そのため、接合部領域に過剰のSi成分が存在すると、該過剰Si成分が軽水炉の通常運転環境下（例えば、280〜330℃の炉水中）で酸化腐食（酸化・溶解）することが危惧される。言い換えると、燃料被覆管11と端栓12との接合部を炉水と直接接触させると、接合部の耐久性（すなわち、燃料棒10の長期信頼性）を低下させてしまう可能性がある。そこで、本発明では、接合部と炉水との直接接触を防ぐために、接合部の外表面と該接合部外表面に隣接する燃料被覆管11および端栓12の外表面の一部とを、高温水に対する耐食性の高い被覆金属からなる接合部被覆14で覆っている。なお、沸騰水型原子炉（BWR）では純度の高い水（温度288℃）が炉水として使用され、加圧水型原子炉（PWR）ではリチウムとホウ酸が添加された水（温度325℃）が炉水として使用されている。

被覆金属としては、軽水炉の通常運転環境下において耐食性の高いTi、Ti合金、Zr、およびZr合金から選ばれる一種を好ましく用いることができる。接合部被覆14の厚さは、0.1 mm以上1 mm以下が好ましく、0.2 mm以上0.5 mm以下がより好ましい。接合部被覆14の厚さが0.1 mm未満になると、耐食被覆としての作用効果が不十分になる。一方、接合部被覆14の厚さが1 mm超になると、当該部分の外径が太くなり過ぎて冷却水の流れに悪影響を与える可能性が高まる。

下地基材（接合部の外表面と該接合部外表面に隣接する燃料被覆管11および端栓12の外表面の一部）に対して高い密着性で接合部被覆14を形成できる限り、接合部被覆14の形成方法に特段の限定はなく、従前の方法（例えば、蒸着法、溶射法、コールドスプレー法）を用いることができる。

本発明で用いる金属接合材20および接合部被覆14は、その平均線膨張係数が10 ppm/K未満であることが好ましい。被接合材となるSiC材料の平均線膨張係数（4.3〜6.6 ppm/K）との差異が小さい材料を金属接合材20および接合部被覆14として用いることによって、燃料棒10の温度変動（熱膨張・熱収縮）に伴う熱応力を最小限に抑え、接合部および接合部被覆14の破損を防止することができる。一方、平均線膨張係数が10 ppm/K以上の金属接合材20や接合部被覆14を用いると、その作用効果が得られず、燃料棒10全体としての長期信頼性を損なう。

図２Ｂは、燃料被覆管と端栓との接合部の他の一例を示す拡大断面模式図であり、図２Ｃは、燃料被覆管と端栓との接合部の更に他の一例を示す拡大断面模式図である。図２Ｂ，図２Ｃに示したように、燃料被覆管11の端面および端栓12aの突き合わせ面12d（総称すると、燃料被覆管11と端栓12との突き合わせ面）は、その面方向が燃料被覆管11の軸方向と平行である場合（図２Ａ参照）に限定されるものではなく、燃料被覆管11の軸方向に対して傾角を有していてもよい。

燃料被覆管11と端栓12との突き合わせ面に傾角をもたせることにより、燃料被覆管11と端栓12との軸合わせ精度が向上する。また、突き合わせ面での接合面積が増大し、接合強度や気密性の信頼性を高めることができる。これらの作用効果を奏するためには、当該傾角は、燃料被覆管11の軸方向に対して5°以上60°以下が好ましい。5°未満の傾角は、軸合わせ精度の向上効果は得られるが、接合面積の増大効果は希薄である。一方、60°超の傾角にすると、突き合わせ面の先端部分に欠けが生じ易くなる。

図２Ｄは、燃料被覆管と端栓との接合部の更に他の一例を示す拡大断面模式図である。図２Ｄに示した実施形態は、燃料被覆管11の内表面および端栓12aの挿入直胴部12cの外表面にねじ構造12eを有するものである。燃料被覆管11と端栓12とをねじ構造12eによって機械的に締結することにより、接合強度の信頼性をより高めることができる。なお、燃料被覆管11の肉厚を考慮すると、ねじ構造12eは、緩いねじ構造（例えば、山谷が浅い、ねじピッチが広い）であることが望ましい。緩いねじ構造であっても、抜け落ちない程度であれば十分な作用効果を奏する。

（燃料集合体）
図３は、本発明に係る燃料集合体の一例を示す模式図であり、（ａ）縦断面図、（ｂ）Ａ−Ａ線の横断面図である。図３（ａ），（ｂ）に示した燃料集合体30は、沸騰水型原子炉（BWR）用の燃料集合体の一例であり、上部タイプレート31と、下部タイプレート32と、これらの上部・下部タイプレート31，32に両端が保持されている複数の燃料棒10およびウォータロッド33と、燃料棒10およびウォータロッド33を束ねる燃料支持格子（スペーサ）34と、上部タイプレート31に取り付けられ燃料棒束を取り囲むチャンネルボックス35とを備えている。端的に言うと、横断面角筒状のチャンネルボックス35内に、燃料棒10（全長燃料棒とも言う）と部分長燃料棒36とウォータロッド33とが正方格子状に束ねられて収容されている（図３（ｂ）参照）。

なお、部分長燃料棒36とは、原子炉燃料棒の一種であり、燃料棒10（全長燃料棒）よりも内部の燃料有効長が短く高さが上部タイプレート31まで達しない燃料棒である。また、上部タイプレート31にはハンドル37が締結されており、ハンドル37を吊り上げると、燃料集合体30全体を引き上げることができる。

本発明に係る燃料集合体30において、ウォータロッド33は、従来技術と同じもの（ジルコニウム合金製のウォータロッド）を用いてもよいが、冷却材喪失事故を想定すると、ウォータロッド33も、本発明の燃料棒10と同様の構成（SiC材料からなる中空管と端栓とを有し、該中空管と端栓とが金属接合材20を介して接合され、該接合部周りが接合部被覆14で覆われている）を有していることが好ましい。

図４は、沸騰水型原子炉のセルの一例を示す横断面模式図である。図４に示したように、BWRのセル40は、４体の燃料集合体30が正方状に配置され、その中央部に横断面が十字形の制御棒41が配設されている。当該セル40は、本発明に係る原子炉燃料棒10および燃料集合体30を利用することにより、通常運転環境下で従来と同等の長期信頼性を維持しつつ、事故時（例えば、冷却材喪失事故）における安全性を向上することができる。

図５は、本発明に係る燃料集合体の他の一例を示す斜視模式図である。図５に示した燃料集合体50は、加圧水型原子炉（PWR）用の燃料集合体の一例であり、複数の燃料棒10と、複数の制御棒案内シンブル51と、炉内計装用案内シンブル52と、それらを束ねて支持する複数の支持格子（スペーサ）53と、上部ノズル54と、下部ノズル55とを備えている。上部ノズル54および下部ノズル55は、燃料集合体50の骨格の構成体であると同時に、炉心における燃料集合体50の位置決めや冷却水の流路確保の役割を担う。

図６は、加圧水型原子炉のセルの一例を示す横断面模式図である。図６に示したように、PWRのセル60は、燃料集合体50の中に制御棒が配設されることから、４体の燃料集合体50がそのまま正方状に配置される。当該セル60も、本発明に係る原子炉燃料棒10および燃料集合体50を利用することにより、通常運転環境下で従来と同等の長期信頼性を維持しつつ、事故時（例えば、冷却材喪失事故）における安全性を向上することができる。

以下、実施例により本発明を更に具体的に説明する。なお、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。

（金属接合材を用いたSiC材料の接合実験）
複数種の金属接合材を用意し、SiC板同士の接合実験を行った。SiC板は、その表面にSiC層を形成したものを用いた。表１に用意した金属接合材の諸元を示す。

表面にSiC層が形成されたSiC板を２枚用意し、それぞれの一方の表面に金属接合材（厚さ約0.1 mm）を蒸着法により成膜した。次に、成膜した金属接合材皮膜同士が対面するように２枚のSiC板を重ね合わせ、電気炉を用いて押圧熱処理（アルゴン気流中）を施した。加熱温度は、実施例１，４では1450〜1514℃とし、実施例２，３では1250〜1514℃とし、実施例５〜１０では1200〜1400℃とし、比較例１，２では1170〜1250℃とし、比較例３では1350〜1400℃とした。加熱接合後、接合部断面を研磨し、光学顕微鏡で接合部領域の微細組織を観察した。

接合部領域の微細組織観察の結果、実施例１〜４および比較例３（Si、Si合金）と、比較例１，２（Ni合金）とは、ろう付けを主体とする微細組織（ろう付け組織）が観察され、実施例５〜１０（Ti、Ti合金、Zr、Zr合金）は、拡散接合を主体とする微細組織（拡散接合組織）が観察された。ただし、比較例１，２（Ni合金）では、金属接合材中に接合界面に垂直方向のクラックが観察された。これは、比較例１，２（Ni合金）の大きな平均線膨張係数に起因して（厳密には、SiCと比較例１，２との平均線膨張係数の大きな差異に起因して）、加熱接合後の冷却中に金属接合材側に大きな引張応力が掛かったためと考えられた。一方、他の試料（実施例１〜１０、比較例３）では、接合部領域でクラックや連通する気孔は観察されなかった。

なお、実施例３は、Si合金中の添加元素（Mo、W、Fe）がSiCよりも化学的に安定な炭化物を形成しないことから、加熱接合の際にSiC材料からC成分を奪うことなしに接合層の機械的強度向上に寄与することが期待される。実施例４は、Si合金中の添加元素（Ti、Zr、Ta、Nb、V、Y、Cr）がSiCよりも化学的に安定な炭化物を形成しうるが、各添加元素の含有量を適切に制御することにより、接合界面に適度な反応層を形成させて接合強度向上に寄与することが期待される。比較例３は、微細組織観察における問題は観察されなかったが、固相線温度が577℃と低いことから耐熱性の観点で問題が生じると考えられる。

（接合部被覆の高温水腐食実験）
複数種の被覆金属を用意し、SiC/SiC複合材料板上に接合部被覆を形成した後、高温水腐食実験を行った。表２に用意した被覆金属の諸元を示す。

SiC/SiC複合材料板の表面に接合部被覆（厚さ約0.2 mm）を蒸着法または溶射法により成膜した。次に、BWRの通常運転環境を模擬した高温水腐食実験を行った。実験条件としては、温度288℃、溶存酸素濃度8 ppm、電気伝導度0.1μS/cm未満の高温水中に500時間浸漬した後に、質量変化を測定した。結果を図７に示す。

図７は、比較例４〜６、および実施例１１，１５〜１８における高温水腐食実験の結果を示すグラフである。高温水腐食実験における質量増加は、高温水による被覆金属の酸化や水酸化を意味し、質量減少は、高温水中への溶解を意味する。図７に示したように、比較例４（Al）は、水酸化酸化アルミニウム（AlO(OH)）を生成することによる大きな重量増加が観察された。比較例５（Si）は、酸化ケイ素（SiO₂）を生成した後の溶解により、大きな重量減少が観察された。比較例４，５の結果から、AlやSiは、原子炉の通常運転環境下において、耐食性に問題があることが確認された。

一方、比較例６（Ni合金）および実施例１１，１５〜１８（Zr合金、Ti合金、Ti）は、極めて小さな質量変化であった。燃料棒に使用される材料として許容される質量変化（腐食）は、原子炉の通常運転環境下で±1.0 mg/cm²以下と言われており、これらの材料はその要求を十分満たすものであった。

ただし、本発明における接合部被覆は、SiC材料およびSiC材料同士の接合部の上に形成されるものであり、前述したようにSiC材料との線膨張係数差を小さくする必要がある。この観点において、比較例６（Ni合金）は平均線膨張係数が大きいことから、それを用いた接合部被覆は、燃料棒の熱サイクルによって疲労破壊することが危惧される。すなわち、本発明における接合部被覆としては、平均線膨張係数の大きいNi合金を用いない方がよいと言える。

上述した実施形態は、本発明の理解を助けるために具体的に説明したものであり、本発明は、説明した全ての構成を備えることに限定されるものではない。例えば、ある実施形態の構成の一部を他の実施形態の構成に置き換えることが可能であり、ある実施形態の構成に他の実施形態の構成を加えることも可能である。さらに、各実施形態の構成の一部について、削除・他の構成に置換・他の構成の追加をすることが可能である。

10…原子炉燃料棒、11…燃料被覆管、12，12a，12b…端栓、12c…挿入直胴部、12d…突き合わせ面、12e…ねじ構造、13…燃料ペレット、14…接合部被覆、15…プレナムスプリング、20…金属接合材、30…燃料集合体、31…上部タイプレート、32…下部タイプレート、33…ウォータロッド、34…燃料支持格子、35…チャンネルボックス、36…部分長燃料棒、37…ハンドル、40…セル、41…制御棒、50…燃料集合体、51…制御棒案内シンブル、52…炉内計装用案内シンブル、53…支持格子、54…上部ノズル、55…下部ノズル、60…セル。

Claims (7)

1. 軽水炉用の原子炉燃料棒であって、
   共に炭化ケイ素材料からなる燃料被覆管および端栓を有し、
   前記燃料被覆管と前記端栓との接合部は、固相線温度が1200℃以上である所定の金属接合材を介したろう付けおよび／または拡散接合によって形成されており、
   前記接合部の外表面と該接合部外表面に隣接する前記燃料被覆管および前記端栓の外表面の一部とが、所定の被覆金属からなる接合部被覆で覆われており、
   前記所定の金属接合材および前記所定の被覆金属は、その平均線膨張係数が10 ppm/K未満であり、
   前記所定の金属接合材は、質量％表記した組成で、
   Si-0.08％以下C、
   Si-50％以下Ge-0.08％以下C、
   Si-5％以下Mo-20％以下W-40％以下Fe、
   Si-2％以下Ti-2％以下Zr-2％以下Ta-2％以下V-2％以下Y-2％以下Cr、
   Ti-0.3％以下Fe-0.08％以下C、
   Ti-50％Zr-0.3％以下Fe-0.08％以下C、
   Zr-0.3％以下Fe-0.08％以下C、
   Zr-1.2〜1.7％Sn-0.03〜0.08％Ni-0.07〜0.2％Fe-0.05〜0.15％Cr-0.005％以下Ti、
   Zr-1.2〜1.7％Sn-0.18〜0.24％Fe-0.07〜0.13％Cr-0.005％以下Ti、および
   Zr-1〜2.5％Nb-0.005％以下Tiから選ばれる一種であり、
   前記所定の被覆金属は、質量％表記した組成で、
   Zr-1.2〜1.7％Sn-0.03〜0.08％Ni-0.07〜0.2％Fe-0.05〜0.15％Cr-0.005％以下Ti、
   Zr-1.2〜1.7％Sn-0.18〜0.24％Fe-0.07〜0.13％Cr-0.005％以下Ti、
   Zr-1〜2.5％Nb-0.005％以下Ti、
   Ti-0.12〜0.25％Pd-0.3％以下Fe-0.08％以下C、
   Ti-37.5％Zr-15％Cu-10％Ni、
   Ti-37.5％Zr-25％Cu、
   Ti-37.5％Zr-25％Ni、および
   Ti-0.3％以下Fe-0.08％以下Cから選ばれる一種であることを特徴とする原子炉燃料棒。
2. 請求項１に記載の原子炉燃料棒において、
   前記接合部被覆の厚さが0.1 mm以上1 mm以下であることを特徴とする原子炉燃料棒。
3. 請求項１又は請求項２に記載の原子炉燃料棒において、
   前記炭化ケイ素材料は、炭化ケイ素をマトリックスとし炭化ケイ素繊維を複合する炭化ケイ素繊維強化炭化ケイ素複合材料であることを特徴とする原子炉燃料棒。
4. 請求項３に記載の原子炉燃料棒において、
   前記炭化ケイ素材料は、前記炭化ケイ素繊維強化炭化ケイ素複合材料の表面の一部に炭化ケイ素層が更に形成されている材料であることを特徴とする原子炉燃料棒。
5. 請求項１乃至請求項４のいずれかに記載の原子炉燃料棒において、
   前記接合部における前記燃料被覆管と前記端栓との突き合わせ面は、その面方向が該燃料被覆管の軸方向に対して5°以上60°以下の傾角を有するように形成されていることを特徴とする原子炉燃料棒。
6. 請求項１乃至請求項５のいずれかに記載の原子炉燃料棒において、
   前記燃料被覆管と前記端栓とが、更にねじ構造によって締結されていることを特徴とする原子炉燃料棒。
7. 複数の原子炉燃料棒を束ねて構成される燃料集合体であって、
   前記原子炉燃料棒が、請求項１乃至請求項６のいずれかに記載の原子炉燃料棒であることを特徴とする燃料集合体。

Images