JP5677184B2 - 燃料被覆管接合体およびその製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、軽水炉型原子炉等に用いられる燃料被覆管接合体およびその製造方法に係り、特に、高温高圧の炉水中においても耐食性、耐放射線性、接合強度等に優れた燃料被覆管接合体およびその接合体の製造方法に関する。

燃料被覆管は、ウラン等の燃料ペレットを収納する容器であり、燃料ペレットの核反応により発生する生成物を、外部に漏らさないように封じ込めるために用いられる。

図８に、燃料被覆管と燃料ペレットを用いた従来の燃料棒の一例を示す。燃料棒５０は、燃料被覆管１の中に燃料ペレット２を一列に積み重ねて挿入して構成される。

冷却材が軽水（普通の水）である軽水炉においては、現在、燃料被覆管１の材料としてジルコニウム合金が用いられている（特許文献１参照）。これは、ジルコニウム合金が放射線による劣化が小さい、高温高圧水中での耐食性が優れている、熱伝導率が高い等の特性を有しているためである。

このジルコニウム合金で形成された燃料被覆管１に燃料ペレット２を挿入した後は、同材質の端栓により端部を接合し、燃料ペレット２を燃料被覆管１内部に密閉する必要があるが、現状では電子ビーム溶接により端栓接合を行っている。

一方、近年、燃料被覆管１の材料に、炭化ケイ素長繊維により強化した炭化ケイ素長繊維複合材料（以下、「炭化ケイ素複合材料」と記す）を適用しようとする研究開発が行われている。この炭化ケイ素複合材料は、マトリックスが炭化ケイ素からなり、これを炭化ケイ素の長繊維で強化した材料であり、通常のセラミックスに比較して高い破壊靭性を有している。炭化ケイ素複合材料を適用しようとしている背景には、炭化ケイ素複合材料がジルコニウムに比較して以下のような特徴を持つためである。

（１） 水素吸収・脆化がない。
（２） 熱中性子吸収断面係数が小さい。（熱中性子の吸収が小さい。）
（３） 中性子による劣化が小さい。
（４） 高温強度に優れている。
（５） 水中での腐食速度が小さい。

燃料被覆管１に炭化ケイ素複合材料を適用する場合も、端栓を接合することにより燃料ペレット２を燃料被覆管１内部に密閉する必要がある。端栓に用いる材料としては、同材質である炭化ケイ素複合材料を用いることが好ましい。これは、端栓に同材質を用いると、熱膨張係数差による応力を考慮する必要がなく、信頼性の高い接合が可能となるためである。

特開平６−２７３５８０号公報

燃料被覆管１および端栓に用いる材料として炭化ケイ素複合材料を適用するには、炭化ケイ素複合材料同士の接合技術が必要となる。

炭化ケイ素複合材料同士の接合方法としては、例えば、Ｓｉ−Ｃｒ系ロウ材、Ｓｉ−Ｔｉ系ロウ材、およびＣｒＳｉ_２系ロウ材により炭化ケイ素複合材料同士の界面全体を接合することが検討されている。

しかしながら、上記の接合方法を用いて燃料棒５０を製造すると、接合後に燃料被覆管１と端栓の接合界面のうちで炉水と接する表面近傍に残留しているロウ材の影響で高温高圧の炉水中での耐食性及び耐熱性が不十分になってしまうという課題があった。

本発明はこのような課題を解決するためになされたものであり、高温高圧の炉水中においても耐食性、耐放射線特性、接合強度等において優れた燃料被覆管接合体を提供することを目的とする。

また、本発明は、上記の燃料被覆管接合体を信頼性の高い方法で、簡易かつ低コストで製造できる製造方法を提供することを目的とする。

上述の目的を達成するため、本発明に係る燃料被覆管接合体は、内面に燃料ペレットが挿入されるとともに外面が炉水と接触する燃料被覆管の端部に、端栓を接合して前記燃料ペレットを封印した燃料被覆管接合体であって、前記燃料被覆管及び前記端栓がいずれも炭化ケイ素長繊維で強化された炭化ケイ素繊維強化複合材料により形成され、かつ前記燃料被覆管と前記端栓とが接合する部分のうち前記炉水と接触する部分が炭化ケイ素繊維強化複合材料以外の材料である異種材料を介在せず直接接合し、前記炉水と接触しない側が前記異種材料を介して接合していることを特徴とする。

また、本発明に係る燃料被覆管接合体の製造方法は、炭化ケイ素長繊維で強化された炭化ケイ素繊維強化複合材料で形成され、内面に燃料ペレットが挿入されるとともに外面が炉水と接触する燃料被覆管と、炭化ケイ素長繊維で強化された炭化ケイ素繊維強化複合材料で形成された端栓とを用意し、前記燃料被覆管の端部と前記端栓のいずれかの接合界面で前記炉水と接触しない側のみに前記炭化ケイ素繊維強化複合材料以外の材料である異種材料源を付して配置する第１の工程と、前記燃料被覆管と前記端栓との接合界面に圧力を負荷した状態で、前記燃料被覆管と前記端栓にパルス電流を流す第２の工程と、パルス電流が重畳した直流電流又は直流電流のみを流す第３の工程と、を有することを特徴とする。

本発明によれば、高温高圧の炉水中においても耐食性、耐放射線特性、接合強度等において優れた燃料被覆管接合体を提供することができる。

また、本発明によれば、上記の燃料被覆管接合体を信頼性の高い方法で、簡易かつ低コストで製造できる。

本発明に係る燃料被覆管接合体の第１の実施形態の概略図。 図１のＡ部分の拡大図。 第１の実施形態の燃料被覆管接合体の製造方法を説明するための概略図。 本発明に係る燃料被覆管接合体の第２の実施形態における接合箇所付近の拡大図。 実施例１で使用する試験体の寸法を示す概略図。 図５のＢ部分の拡大図。 実施例１において燃料被覆管試験体と端栓試験体とを接合した後の接合断面のＳＥＭ写真。 従来の燃料棒を示す概略図。

以下、本発明に係る燃料被覆管接合体の実施形態について、図面を参照して説明する。

［第１の実施形態］
（全体構成）
図１は本発明に係る燃料被覆管接合体の第１の実施形態の概略図、図２は図１のＡ部分の拡大図である。

この燃料被覆管接合体１０は、炭化ケイ素複合材料で形成された燃料被覆管１の中に燃料ペレット２を一列に積み重ねて挿入し、燃料被覆管１の接合部３を炭化ケイ素複合材料で形成された端栓４で接合したものである。

接合部３は、図２に示すように、高温高圧の炉水側である外面側の端部３ａと内面側のテーパ部３ｂからなる。端栓４と燃料被覆管１とは端部３ａ及びテーパ部３ｂにおいてロウ材等を介さずに直接接合されている。

次に、このように構成された燃料被覆管接合体１０の製造方法を説明する。

（燃料被覆管接合体１０の製造方法）
図３は、第１の実施形態の燃料被覆管接合体１０の製造方法を説明するための概略図である。

燃料被覆管接合体１０を製造するには、まず、図３に示すように、燃料ペレット２が挿入された燃料被覆管１の両端に一対の端栓４を設置し、さらにその外側に一対の電極７を配置した後、両電極７の外側から圧力を加える。このときの圧力は、１ＭＰa〜５０ＭＰa程度が好ましい。

１ＭＰa未満では、接触不良により後述する電流が流れないおそれがあり、５０ＭＰaを超えると、挫屈して燃料被覆管１が変形する可能性がある。

次に、両電極７にパルス電流（直流）を印加する。この印加により温度の上昇はないが、燃料被覆管１と端栓４の界面である接合部に放電が起こり、界面における酸化皮膜や吸着ガス等の不純物が除去され、表面が活性化された状態になる。

さらに、パルスの重畳した連続直流電流を印加する。これにより、燃料被覆管１と端栓４の界面である接合部が加熱され、燃料被覆管１と端栓４の接合が可能となる。接合部には、あらかじめ直流のパルス電流が印加されることにより、清浄化、および活性化された状態になっているため、これまで接合が不可能であったものが接合可能になる場合や、あるいは、より低い温度での接合が可能となる。

なお、パルス電流を接合界面の酸化皮膜や吸着ガス等の不純物を除去する間だけ印加して、その後は連続直流電流のみを印加することもできる。

また、パルス波は、正弦波（サイン波）や三角波よりも、矩形波が好ましい。

パルス波の条件としては、パルス電流：１００〜５００Ａ、パルス電圧：１０〜２０Ｖ、パルス幅：１０〜１０００ｍｓ、印加電流：５００〜９０００Ａの範囲とすることが好ましい。

なお、パルス電流及びその後の連続直流電流印加の際は、加熱中の酸化を防止するため、アルゴン、ヘリウム等の不活性雰囲気中で実施することが好ましい。また、燃料ペレット２の冷却を促進するため、燃料被覆管１内部は加圧状態にしておくことが好ましいが、この加圧状態を達成するため不活性ガスの加圧雰囲気中で行うことが好ましい。

（本実施形態の効果）
本実施形態の燃料被覆管接合体１０では、燃料被覆管１と端栓４とを共に炭化ケイ素複合材料で形成しているので、耐放射線特性に優れたものとなる。

また、燃料被覆管１と端栓４とがロウ材等を介さずに直接接合されているため、高温高圧の炉水中においても耐食性において優れた特性を有し、信頼性の高いものとなる。

さらに、本実施形態の燃料被覆管接合体１０の製造方法では、燃料被覆管１と端栓４との接合部に圧力を負荷した状態で、パルス電流を流した後、パルス電流が重畳した直流電流を流すことによって、これまで接合が不可能であったものが接合可能、あるいは、より低い温度での接合が可能となり、燃料被覆管接合体１０を信頼性の高い方法で、簡易かつ低コストで製造することができる。

［第２の実施形態］
（全体構成）
図４は、本発明に係る燃料被覆管接合体の第２の実施形態における燃料被覆管と端栓との接合箇所付近の拡大図である。

この燃料被覆管接合体２０は、図４に示すように、燃料被覆管１と端栓４との接合部分に、直接接合部５と異種材料接合部６が形成された以外は第１の実施形態の燃料被覆管接合体１０と同様に形成されている。

直接接合部５は高温高圧の炉水側に設けられており、異種材料を介在せず燃料被覆管１と直接接合されている。一方、異種材料接合部６は内部の燃料ペレット２側に設けられ、異種材料を介して燃料被覆管１と端栓４とが接合されている。

以下、本実施形態で用いることができる異種材料について説明する。

（異種材料）
異種材料としては、１３００℃を超える融点を持ち、燃料被覆管１と端栓４を構成する炭化ケイ素複合材料と融点以下の温度で固相反応によって形成される材料が好ましい。

この観点から、例えば、チタンシリコンカーバイドとチタンシリサイドの混合体が好適である。燃料被覆管１と端栓４との接合界面にチタンシリコンカーバイドとチタンシリサイドの混合体が形成されると、高い接合強度が達成される。

このチタンシリコンカーバイドとチタンシリサイドの混合体は、異種材料接合部６にチタンの粉末を塗布、あるいはチタンのスパッタリング、蒸着、ＣＶＤ等による薄膜形成、あるいはチタンの箔を挿入した後に、例えば、１２００〜１３００℃で０．５〜１時間加熱処理することにより形成することができる。

また、上記異種材料として、アルミニウムとイットリウムを含む炭化ケイ素を用いることもできる。燃料被覆管１と端栓４との接合界面にアルミニウムとイットリウムを含む炭化ケイ素が形成されることによっても、高い接合強度が達成される。

このアルミニウムとイットリウムを含む炭化ケイ素は、異種材料接合部６にアルミニウムとイットリウムを含む炭化ケイ素粉末を塗布、あるいはスパッタリング、蒸着、ＣＶＤ等による薄膜形成、あるいは同組成の薄いシートを挿入した後に、例えば、１４００〜１５００℃で０．５〜１時間加熱処理することにより形成することができる。

（燃料被覆管接合体２０の製造方法）
燃料被覆管接合体２０を製造するには、まず異種材料接合部６に予め異種材料の元になる材料を塗布等により形成した後、第１の実施形態で説明した方法と同様にして、直接接合部５及び異種材料接合部６に圧力を負荷した状態で、パルス電流を流した後、パルス電流が重畳した直流電流を流す。

これより、直接接合部５は燃料被覆管１と端栓４とが直接接合される。一方、異種材料接合部６は１３００℃以上の高温になることにより、燃料被覆管１及び端栓４を構成する炭化ケイ素複合材料と異種材料の元になる材料との固相反応により形成された異種材料を介して接合される。

（本実施形態の効果）
本実施形態の燃料被覆管接合体２０では、燃料被覆管１と端栓４とを共に炭化ケイ素複合材料で形成しているので、耐放射線特性に優れたものとなる。

また、燃料被覆管１と端栓４の接合界面において、高温高圧の炉水側に設けられた直接接合部５が異種材料を介在せず接合されているため、高温高圧の炉水中においても耐食性において優れた特性を有し、信頼性の高いものとなる。

さらに、内部の燃料ペレット２側に設けられた異種材料接合部６が異種材料を介して燃料被覆管１と接合されているため、高い接合強度を有するものとなる。

また、第１の実施形態と同様に、燃料被覆管１と端栓４との接合部３に圧力を負荷した状態で、パルス電流を流した後、パルス電流が重畳した直流電流を流すことにより、直接接合部５では直接接合され、異種材料接合部６では異種材料を介して接続されることにより、燃料被覆管接合体２０を信頼性の高い方法で、簡易かつ低コストで製造することができる。

（実施例１）
図５に示す寸法を有する燃料被覆管試験体１’と図６に示す端栓試験体４’を用意した。

燃料被覆管試験体１’と端栓試験体４’の材質は、いずれも炭化ケイ素複合材料である。

燃料被覆管試験体１’と端栓試験体４’の界面には何も挿入せず、直接接触させた後、１０ＭＰａに相当する圧力を負荷した。

次に、直流のパルス電流を印加して、燃料被覆管試験体１’と端栓試験体４’の表面を清浄化・活性化させた。

さらに、パルスの重合した連続直流電流を印加することにより燃料被覆管試験体１’と端栓試験体４’の界面を加熱・接合した。

このときの界面近傍の温度は約１５００℃であり、保持時間は１分とした。

接合後の燃料被覆管試験体１’と端栓試験体４’の接合断面を走査型電子顕微鏡（scanning electron microscope：ＳＥＭ）により観察した結果を図７に示す。

これより、接合部において明瞭な接合界面は観察されず、両者が完全に一体化していることが確認できた。

（実施例２）
燃料被覆管試験体１’の接合部５’には何も挿入せず端栓試験体４’と直接接触させる一方、接合部６’には、スパッタリングにより膜厚約２ミクロンのチタンの皮膜を形成した。その後、実施例１と同じ条件にて燃料被覆管試験体１’と端栓試験体４’を加熱・接合した。

接合後の燃料被覆管試験体１’と端栓試験体４’の接合断面をＳＥＭにより観察した結果、気孔や亀裂は観察されず、両者が良好に接合されていることを確認した。また、この接合部６’を電子線マイクロアナライザー（Electron Probe Micro Analysis：ＥＰＭＡ）にて組成分析した結果、チタンシリコンカーバイド、およびチタンシリサイドが形成されていることが分かった。

（実施例３）
燃料被覆管試験体１’の接合部５’には何も挿入せず端栓試験体４’と直接接触させる一方、接合部６’には、アルミニウムとイットリウムを含む炭化ケイ素からなる厚さ約５０ミクロンのシートを挿入した。その後、実施例１と同じ条件にて燃料被覆管試験体１’と端栓試験体４’を加熱・接合した。

接合後の燃料被覆管試験体１’と端栓試験体４’の接合断面をＳＥＭにより観察した結果、気孔や亀裂は観察されず、両者が良好に接合されていることを確認した。また、この接合部６’をＥＰＭＡにて組成分析した結果、アルミニウムとイットリウムを含む炭化ケイ素が形成されていることが分かった。

１…燃料被覆管
１’ …燃料被覆管試験体
２…燃料ペレット
３…接合部
３ａ…端部
３ｂ…テーパ部
４…端栓
４’ …端栓試験体
５…直接接合部
５’…接合部
６…異種材料接合部
６’…接合部
７…電極
１０…燃料被覆管接合体
２０…燃料被覆管接合体

Claims (9)

1. 内面に燃料ペレットが挿入されるとともに外面が炉水と接触する燃料被覆管の端部に、端栓を接合して前記燃料ペレットを封印した燃料被覆管接合体であって、前記燃料被覆管及び前記端栓がいずれも炭化ケイ素長繊維で強化された炭化ケイ素繊維強化複合材料により形成され、かつ前記燃料被覆管と前記端栓とが接合する部分のうち前記炉水と接触する部分が炭化ケイ素繊維強化複合材料以外の材料である異種材料を介在せず直接接合し、前記炉水と接触しない側が前記異種材料を介して接合していることを特徴とする燃料被覆管接合体。
2. 前記異種材料は、１３００℃を超える融点を持ち、前記燃料被覆管と前記端栓を構成する炭化ケイ素繊維強化複合材料と融点以下の温度で固相反応によって形成される材料であることを特徴とする請求項１記載の燃料被覆管接合体。
3. 前記異種材料は、チタンシリコンカーバイドとチタンシリサイドの混合体からなることを特徴とする請求項２記載の燃料被覆管接合体。
4. 前記異種材料は、アルミニウムとイットリウムを含む炭化ケイ素からなることを特徴とする請求項２記載の燃料被覆管接合体。
5. 炭化ケイ素長繊維で強化された炭化ケイ素繊維強化複合材料で形成され、内面に燃料ペレットが挿入されるとともに外面が炉水と接触する燃料被覆管と、炭化ケイ素長繊維で強化された炭化ケイ素繊維強化複合材料で形成された端栓とを用意し、前記燃料被覆管の端部と前記端栓のいずれかの接合界面で前記炉水と接触しない側のみに前記炭化ケイ素繊維強化複合材料以外の材料である異種材料源を付して配置する第１の工程と、
   前記燃料被覆管と前記端栓との接合界面に圧力を負荷した状態で、前記燃料被覆管と前記端栓にパルス電流を流す第２の工程と、
   パルス電流が重畳した直流電流又は直流電流のみを流す第３の工程と、
   を有することを特徴とする燃料被覆管接合体の製造方法。
6. 前記異種材料源を付するのは、前記燃料被覆管の端部と前記端栓のいずれかの接合界面で前記炉水と接触しない側に前記炭化ケイ素繊維強化複合材料以外の材料である異種材料源の粉末を塗布、あるいは前記異種材料源の薄膜形成、あるいは前記異種材料源の箔を挿入することにより行うことを特徴とする請求項５に記載の燃料被覆管接合体の製造方法。
7. 前記異種材料源は、１３００℃を超える融点を持ち、前記燃料被覆管と前記端栓を構成する炭化ケイ素繊維強化複合材料と融点以下の温度で固相反応によって形成される材料であることを特徴とする請求項５または請求項６に記載の燃料被覆管接合体の製造方法。
8. 前記異種材料源がチタンであることを特徴とする請求項５ないし請求項７のいずれか一項に記載の燃料被覆管接合体の製造方法。
9. 前記異種材料源が、アルミニウムとイットリウムを含む炭化ケイ素であることを特徴とする請求項５ないし請求項７のいずれか一項に記載の燃料被覆管接合体の製造方法。

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