KR102423508B1 - 사고 방지의 연료 응용을 위한 지르코늄-코팅된 실리콘 카바이드 연료 클래딩 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 세라믹 및 금속 성분의 조합물을 포함하는 핵연료봉용 다중-성분 클래딩에 관한 것이다. 보다 상세하게는, 본 발명은 지르코늄 코팅된 세라믹 복합재를 형성하도록 지르코늄 조성물이 증착된 세라믹 복합재를 포함하는 클래딩에 관한 것이다. 세라믹 복합재는 세라믹 매트릭스 및 복수의 세라믹 섬유를 포함한다. 클래딩은 원자로의 다양한 하중 조건 동안에 클래딩 구조물의 내용물이 고온 환경에 노출되는 것을 보호하는데 효과적이다.
Description
관련 출원에 대한 교차 참조
본 출원은 "사고 방지의 연료 응용을 위한 지르코늄-코팅된 실리콘 카바이드 연료 클래딩(ZIRCONIUM-COTED SILICON CARBIDE FUEL CLADDING FOR ACCIDENT TOLERANT FUEL APPLICATION)"이라는 발명의 명칭으로 2016년 6월 10일자로 출원된 미국 특허출원 제 15/178,745 호에 대한 우선권을 주장하고, 그 개시내용이 본 명세서에 참조로서 포함된다.
기술분야
본 발명은 핵연료 구성요소, 예를 들면, 연료봉 클래딩의 내용물을 보호하기 위한 장벽 역할을 하고, 고온 환경에서 사용하기 위한, 클래딩과 같은 핵연료 구성요소를 구성하는데 사용하기 위해 지르코늄 코팅이 도포된 세라믹 조성물과, 지르코늄 코팅된 세라믹 조성물의 제조 방법에 관한 것이다.
원자로(nuclear power reactor)는 복수의 연장된 연료 요소 또는 연료봉으로 각각 구성된 다수의 연료 집합체를 구비하는 원자로 노심을 포함할 수 있다. 연료 집합체는 소망의 크기의 원자로 및 원자로의 크기에 따라 크기와 디자인이 달라진다. 연료봉은 각각 어느 정도의 핵분열성 U235 또는 U233 및/또는 플루토늄을 갖는 우라늄을 함유하는 연료 펠릿과 같은 핵분열성 연료 재료를 포함한다. 핵분열성 구성요소의 분열은 열을 발생시킨다. 물, 액체 염(liquid salt), 가스 또는 액체 금속과 같은 냉각재는 전기와 같은 유용한 일을 생성하기 위해 원자로 노심에서 발생된 열을 추출하도록 원자로 노심을 통해 펌핑된다.
각각의 연료봉은 방사성 연료 재료를 보유하고 연료 재료를 냉각재 매체로부터 분리하도록 격납물(containment)의 역할을 하는 클래딩을 갖는다. 또한, 작동 중에, 핵분열은 방사성이 높은 가스상, 휘발성 및 비휘발성 핵분열 생성물을 생성한다. 이러한 핵분열 생성물은 또한 클래딩에 의해 구속(restrain)된다. 종래의 금속 클래딩 시스템에서, 시간 경과에 따른 조사(irradiation)는 경화 및 메짐성(embrittlement) 및 재료 팽창(material swelling)의 관점에서 금속을 손상시킨다.
도 1은 예시적인 원자로 압력 용기(10) 및 노심(14)을 도시한다. 노심(14)은 복수의 평행하고 수직하게 동일-연장된 연료 집합체(22)를 포함한다. 이 설명의 목적을 위해, 다른 용기 내장 구조체가 하부 내장물(24)과 상부 내장물(26)로 분리될 수 있다. 종래의 디자인에 있어서, 하부 내장물의 기능은 용기 내에서 유동을 지향시킬 뿐만 아니라 노심 구성요소 및 계측 장치(instrumentation)를 지지, 정렬 및 안내하는 것이다. 상부 내장물은 연료 집합체(22)(도 1에서는 단순화를 위해 이들 중 2개만이 도시됨)를 구속하거나 이에 대한 이차 구속부를 제공하고, 계측 장치, 및 제어봉(28)과 같은 구성요소를 지지 및 안내한다. 도 1에 도시된 예시적인 원자로에서, 냉각재는, 하나 이상의 입구 노즐(30)을 통해 원자로 용기(10)로 들어가고, 용기와 노심 배럴(32) 사이의 환형체를 통해 아래로 유동하고, 하부 플리넘(34)에서 180° 회전되고, 연료 집합체가 안착되는 하부 노심판(36) 및 하부 지지판(37)을 통해 그리고 연료 집합체를 통해 그리고 연료 집합체에 대해 상향으로 흐른다. 일부 디자인에 있어서, 하부 지지판(37) 및 하부 노심판(36)은 단일 구조로 대체되고, 하부 노심 지지판은 37과 동일한 높이를 갖는다. 노심 및 주변 영역(38)을 통과하는 냉각재 유동은 전형적으로 초당 대략 20 피트의 속도에서 분당 대략 400,000 갤런으로 많다. 결과적인 압력 강하 및 마찰력은 원형 상부 노심판(40)을 포함하는 상부 내장물에 의해 이동이 제한되는 연료 집합체가 상승되게 하는 경향이 있다. 노심(14)을 빠져나오는 냉각재는 상부 노심판(40)의 하측을 따라 그리고 복수의 천공(42)을 통해 상향으로 유동한다. 그 다음에, 냉각재는 상방 및 반경 방향 외측으로 유동하여, 하나 이상의 출구 노즐(44)로 유동한다.
도 1에 도시된 예시적인 연료 집합체(22) 중 하나는 도 2에 보다 상세하게 도시된다. 각각의 연료 집합체(22)는 그 어레이로 그룹화된 연료봉(66)을 포함한다. 연료봉(66)은 연료 집합체 길이를 따라 이격된 그리드(64)에 의해 서로 이격된 관계로 유지된다. 그 하단부에서, 바닥 노즐(58)은 하부 노심판(36) 상의 연료 집합체(22) 각각을 지지한다. 그 상단부에서, 각각의 연료 집합체(22)는 천장 노즐(62)을 포함한다. 계측 튜브(68)는 중앙에 위치되고, 바닥 노즐(58)과 천장 노즐(62) 사이에서 연장되고 바닥 노즐(58) 및 천장 노즐(62)에 장착된다. 각 연료봉(66)은 복수의 핵연료 펠릿(70)을 포함하고, 그 대향 단부에서 상단부 및 하단부 플러그(72, 74) 각각에 의해 폐쇄된다. 펠릿(70)은 상단부 플러그(72)와 펠릿 스택의 천장부 사이에 배치된 플리넘 스프링(76)에 의해 적층되어 유지된다. 핵분열 재료로 구성된 연료 펠릿(70)은 원자로의 무효 전력을 생성하는 역할을 한다.
각각의 연료봉(66)은 핵분열 부산물이 냉각재로 들어가고 원자로 시스템을 더 오염시키는 것을 방지하도록 장벽으로서 기능하는 펠릿을 둘러싸는 클래딩을 포함한다.
도 2의 예시적인 연료봉(66) 중 하나는 도 3에 보다 상세하게 도시된다. 도 3에 도시된 바와 같이, 각각의 연료봉(66)은 복수의 핵연료 펠릿(70)의 스택과, 상단부 및 하단부 플러그(72, 74) 각각과, 펠릿(70)의 적층된 구조를 유지하는 홀드-다운(hold-down) 장치로서의 역할을 하는 스프링(76)을 포함한다. 게다가, 도 3은 핵분열 부산물이 냉각재로 들어가고 원자로 시스템을 더 오염시키는 것을 방지하도록 장벽으로서 기능하는 펠릿(70)을 둘러싸는 연료봉 클래딩(2)을 도시한다. 클래딩(2)은 전형적으로 내부에 형성된 공동 및 2개의 대향하는 개방 단부를 구비하는 기다란 튜브의 형상을 갖는다. 상단부 및 하단부 플러그(72, 74) 각각은 밀봉을 제공하고, 노심에서 순환하는 원자로 냉각재가 연료봉 클래딩(2)의 공동으로 들어가는 것을 방지한다.
당해 분야의 최근의 발전은 실리콘 카바이드(SiC)와 같은 세라믹-함유 재료로 구성된 연료봉 클래딩을 제공하였다. SiC는 설계 기준 이상 사고, 예를 들면, 경수로에서 1200℃ 초과의 온도에서 바람직한 특성을 나타내는 것으로 나타났으므로, 핵연료봉 클래딩의 적절한 구성 재료로 간주될 수도 있다. SiC 클래딩의 이점은 심각한 사고 동안에 발생할 수 있고 위험한 수소 폭발을 잠재적으로 유발시킬 수 있는 지르코늄 증기 반응을 최소화하는 능력이다. 그러나, SiC 클래딩과 관련된 단점이 있다. 예를 들어, 아웃-오브-파일(out-of-pile) 테스팅 동안, 약간(bare)의 SiC 클래딩은 가압수형 원자로로부터의 냉각재 노출로 인해 표면 부식을 나타낼 수도 있고, SiC 표면 상에 과산화수소가 형성되면 SiC의 심각한 박리가 발생하여, 상당하고 신속한 중량 손실이 야기될 수 있다는 증거가 있었다. 특히, SiC 클래딩은 재료 연성(material ductility) 및 고온 강도를 유지하면서 기밀성을 달성하는 것이 어렵다는 것을 보여주었다. 이러한 특성의 충돌(conflict)은 SiC 클래딩의 변형 동안에 연장을 촉진시키는 미세 균열의 필요성 때문일 수도 있다고 믿어진다.
당해 분야에서는 SiC 클래딩의 기밀성과, 정상 작동, 작동 과도기(operational transient), 설계 기준 사고 및 설계 기준 이상 사고 동안에 원자로 냉각으로부터의 부식 및 미세 균열에 대한 보호를 제공하면서, 고온의 기계적 강도 및 안정성, 팽창 저항 및 내식성을 제공하는 클래딩 재료를 제공하고자 하는 소망이 있다. 단일 재료, 예를 들면, SiC는 클래딩을 위한 모든 바람직한 특성을 제공할 수 없기 때문에, 본 발명의 목적은 클래딩에 유리한 상이한 특성을 각각 나타내는 하나 이상의 재료, 즉, 세라믹 및 지르코늄을 포함하는 클래딩을 제공하는 것이다. 본 발명에 따른 지르코늄 코팅의 존재는 세라믹 복합재, 즉, SiC 내의 미세 균열로 인한 기밀성의 손실을 방지하는데 효과적이다.
일 관점에서, 본 발명은 세라믹 복합재 및 코팅 조성물을 포함하는 핵연료봉 클래딩을 제공한다. 세라믹 복합재는 세라믹 매트릭스 및 다수의 세라믹 섬유를 포함한다. 세라믹 복합재는 내부면, 외부면 및 내부 공동을 구비하는 형상을 형성하도록 구성된다. 코팅 조성물은 세라믹 복합재의 외부면 상에 코팅을 형성하도록 세라믹 복합재의 외부면 상에 증착되고, 조성물은 지르코늄 합금으로 구성된 지르코늄 성분을 포함한다.
특정 실시예에 있어서, 세라믹 복합재는 원통형 튜브의 형상을 갖는다.
특정 실시예에 있어서, 지르코늄 코팅은 약 0.004 내지 약 0.006 인치의 두께를 갖는다.
특정 실시예에 있어서, 세라믹 복합재는 실리콘 카바이드 매트릭스 및 실리콘 카바이드 섬유를 포함한다. 실리콘 카바이드 섬유는 개별 섬유(individual fiber), 직조된(woven) 섬유 및 편조된(braided) 섬유로부터 선택될 수 있다.
다른 관점에서, 본 발명은 핵연료봉 클래딩을 형성하는 방법을 제공한다. 본 방법은 세라믹 매트릭스와 세라믹 섬유를 포함하는 세라믹 복합재를 준비하는 것과, 내부면, 외부면 및 내부 공동을 구비하는 형상으로 세라믹 복합재를 형성하는 것과, 세라믹 복합재의 외부면 상에 코팅을 형성하도록 코팅 조성물을 상기 세라믹 복합재의 외부면 상에 증착하는 것을 포함하며, 코팅 조성물은 지르코늄 합금으로 구성된 지르코늄 성분을 포함한다.
특정 실시예에 있어서, 세라믹 복합재를 준비하는 것은 섬유 토우(fiber tow)의 형태의 세라믹 섬유를 얻는 단계와; 내부에 보이드(void)가 형성되는 직조된 세라믹 섬유 구조물을 형성하는 단계와; 및 보이드를 적어도 부분적으로 채우도록 직조된 세라믹 섬유 구조물 위에 상기 세라믹 매트릭스를 증착하는 단계를 포함한다. 본 방법은 세라믹 섬유를 래핑, 권취 또는 편조하는 단계를 포함할 수 있다. 특정 실시예에 있어서, 본 방법은 맨드릴(mandrel) 위에 필라멘트 형태의 세라믹 섬유를 권취하는 단계를 포함한다.
특정 실시예에 있어서, 세라믹 매트릭스를 증착시키는 단계는 화학 기상 증착, 화학 기상 침착 및 졸 겔 침착(sol gel infiltration)으로부터 선택된 공정을 채용하는 단계를 포함할 수 있다.
특정 실시예에 있어서, 코팅 조성물을 증착하는 것은 아크 스프레이, 액상 스프레이(liquid phase spray), 플라즈마 스프레이, 저온 스프레이 및 레이저 증착으로부터 선택된 공정을 채용하는 것을 포함할 수 있다.
본 발명의 추가의 이해는 첨부 도면과 함께 읽을 때 바람직한 실시예의 이하의 설명으로부터 얻을 수 있다.
도 1은 종래 기술에 따른 원자로 용기 및 내부 구성요소의 단면의 부분 정면도,
도 2는 종래 기술에 따른, 명확성을 위해 부분이 절단된 상태의, 수직으로 단축된 형태의 도 1에 도시된 연료 집합체의 단면의 부분 정면도,
도 3은 종래 기술에 따른, 연료봉의 단면의 부분 정면도,
도 4는 본 발명의 특정 실시예에 따른, 연료봉의 단면의 부분 정면도,
도 5는 본 발명의 특정 실시예에 따른, 세라믹 복합재의 표면 상에 증착된 지르코늄 코팅을 구비하는 도 4에 도시된 연료봉 클래딩 튜브의 단면도.
도 2는 종래 기술에 따른, 명확성을 위해 부분이 절단된 상태의, 수직으로 단축된 형태의 도 1에 도시된 연료 집합체의 단면의 부분 정면도,
도 3은 종래 기술에 따른, 연료봉의 단면의 부분 정면도,
도 4는 본 발명의 특정 실시예에 따른, 연료봉의 단면의 부분 정면도,
도 5는 본 발명의 특정 실시예에 따른, 세라믹 복합재의 표면 상에 증착된 지르코늄 코팅을 구비하는 도 4에 도시된 연료봉 클래딩 튜브의 단면도.
본 발명은 일반적으로 연료봉 클래딩과 같은, 그러나 이에 한정되지 않는 핵연료 구성요소를 위한 코팅된 복합 재료뿐만 아니라 준비 방법에 관한 것이다. 코팅된 복합재는 세라믹 및 금속 성분의 조합물을 포함한다. 세라믹 성분은 세라믹 매트릭스 및 세라믹 섬유를 포함하는 세라믹 복합재 형태를 갖는다. 세라믹 복합재는 실리콘 카바이드를 포함한다. 따라서, 특정 실시예에 있어서, 세라믹 매트릭스 및/또는 세라믹 섬유는 실리콘 카바이드 또는 실리콘 카바이드-함유 재료로 구성된다. 금속 성분은 코팅 조성물의 형태를 가지며, 지르코늄 합금을 포함한다.
본 발명에 따르면, 세라믹 복합재는 내부면, 외부면 및 내부에 형성된 공동을 포함하는 연료봉 클래딩과 같은 핵연료 구성요소로 형성되거나 형상 설정되고, 클래딩 조성물은 세라믹 복합재, 예를 들면, 클래딩의 외부면 상에 지르코늄 코팅, 예를 들면, 박막을 형성하도록 세라믹 복합재의 외부면 상에 증착된다.
임의의 특정 이론에 구애되는 일 없이, 지르코늄 코팅의 존재는 세라믹 복합재 상의 환경적 장벽 코팅(Environmental Barrier Coating; EBC)으로서 역할을 하므로, 일반적으로 예를 들면, 물 원자로에서 냉각수와 접촉할 때, 세라믹과 관련되는 부식 가능성을 경감시키는데 효과적이라고 믿어진다. 게다가, 지르코늄 코팅은, 시스템 압력, 열안정성(thermal quenching), 피로(fatigue), 지진/냉각재 손실 사고(Loss of Coolant Accident; LOCA) 동안의 충격, 취급 동안의 충격 등과 같은 작동 중 다양한 하중 조건 하에서 세라믹(예를 들면, 실리콘 카바이드) 매트릭스의 미세 균열로 인해 세라믹 복합재 클래딩의 기밀성을 유지하는데 효과적으로 기여한다.
일반적으로, 지르코늄 코팅은 핵분열 생성물에 대한 기밀 장벽을 형성하고, 또한, 클래딩 구조물에 대한 일부의 기계적인 지지를 제공할 수도 있다. 세라믹 복합재는, 실리콘 카바이드 매트릭스 내에 분산 또는 매설되거나, 직조 구조물을 형성하도록 랩핑(wrapping)한 섬유 토우와 같은 직조 또는 편조된 섬유와 인터로킹되는 실리콘 카바이드 섬유로 구성될 수 있다. 일반적으로, 지르코늄으로 코팅된 세라믹 복합재는, 클래딩 구조물 내에 포함된 내용물이 고온 환경 및 기계적 응력에 노출되는 것으로부터 보호하는 효과적인 장벽이다. 예를 들어, 클래딩은 고온에서 순환하는 액체 냉각재를 구비하는 원자로 환경에서 핵연료를 수용하기 위한 연료 클래딩으로서 사용되기에 적합할 수도 있다. 연료 클래딩은, 핵연료 원자로와 관련된 설계 기준 사고 및 설계 기준 이상 사고와 같은 정상 및 사고 조건을 견딜 수 있는 기능을 갖고 있다. 설명의 용이함을 위해, 본 발명은 방사성 연료 펠릿을 수용 또는 보유하기 위한 연료 클래딩과 관련하여 여기서 설명되며, 여기서 클래딩은 원자로 노심에 배치되고 클래딩 외측 주위를 그리고 노심을 통해 순환하는 고온 냉각재에 노출된다. 그러나, 본 발명은 이 내용에 한정되지 않는다는 것이 이해된다.
연료봉 클래딩은 전형적으로 내부에 형성된 공동 및 2개의 대향하는 개방 단부를 구비하는 기다란 튜브 형상을 갖는다. 튜브 벽의 두께는 달라질 수 있다. 특정 실시예에 있어서, 튜브 벽 두께는 약 100 내지 약 1000 미크론이다. 공동은 내부에 수용된 연료 펠릿 및 전형적으로는 연료 펠릿의 구성, 예를 들면, 스택을 유지하도록 스프링과 같은 홀드-다운 장치를 구비한다. 밀봉 메카니즘은 전형적으로 밀봉을 제공하고 노심에서 순환하는 냉각재가 연료봉 클래딩의 공동으로 들어가는 것을 방지하도록 클래딩의 각 개방 단부에 또는 개방 단부 내에 위치된다(도 3에 도시됨). 연료봉 클래딩은 원자로의 노심 내에 위치된다(도 2에 도시됨).
연료봉 클래딩은 주로 핵분열이 열을 발생시키는 핵분열성 연료 펠릿을 수용하도록, 그리고 냉각재 매체로부터 연료 펠릿 및 핵분열 재료로부터 생성된 핵분열 생성물을 분리하도록 의도된다. 클래딩은 전형적으로 지르코늄 또는 지르코늄 합금과 같은 금속 재료, 또는 대안적으로 실리콘 카바이드와 같은 세라믹 재료로 구성된다. 금속 클래딩 및 세라믹 클래딩 각각과 관련된 장단점이 있다. 예를 들어, 금속 클래딩은 양호한 기밀성, 양호한 연성, 조정가능한 강도 및 내식성 보호층(protective corrosion resistant layer)을 제공한다. 대조적으로, 세라믹 클래딩은 높은 강성, 고온 강도, 산화 및 부식성 환경에서의 고온 생존성을 제공한다.
종래의 세라믹 클래딩에 관해서는, 금속층이 없으므로, 세라믹 복합재, 예를 들면, 실리콘 카바이드 섬유를 갖는 실리콘 카바이드 매트릭스로 구성된 클래딩의 외부면을, 실리콘 카바이드 모놀리식 층으로 코팅하는 것이 당해 분야에서 알려져 있다. 이러한 구성은 당해 분야에서 "듀플렉스(duplex)"로 지칭된다. 또한, 금속층이 없으므로, 세라믹 복합재, 예를 들면, 실리콘 카바이드 섬유를 갖는 실리콘 카바이드 매트릭스로 구성된 클래딩의 내부면 및 외부면 모두를, 실리콘 카바이드 모놀리식 층으로 코팅하는 것이 당해 분야에서 알려져 있다. 이러한 구성은 당해 분야에서 "트리플렉스(triplex)"로 지칭된다. 게다가, 세라믹 복합재, 예를 들면, 실리콘 카바이드 섬유를 갖는 실리콘 카바이드 매트릭스로 구성된 클래딩의 내부면에, 금속, 예를 들면, 크롬 텅스텐으로 구성된 라이너를 도포하고, 금속 라이너의 표면에 실리콘 카바이드 단일체 층을 도포하여, 세라믹 복합재와 실리콘 카바이드 모놀리식 층 사이에 금속 라이너가 위치되는 것이 당해 분야에서 알려져 있다. 따라서, 이는 당해 분야에서 "샌드위치(sandwich)" 구성으로 지칭된다.
본 발명에 따른 연료봉 클래딩은 지르코늄 합금과 같은 금속, 및 실리콘 카바이드 매트릭스 및 섬유와 같은 세라믹 재료 모두를 조합하는 다중 성분 재료 시스템을 제공하여, 이러한 재료 각각과 관련된 특성 및 이점이 클래딩 내에 나타날 수 있다. 본 발명은 세라믹 복합재 튜브와, 이 세라믹 복합재 튜브의 외부면 상에 코팅의 형태로 증착된, 지르코늄 합금으로 구성되는 금속 조성물을 포함한다. 일반적으로, 다중-성분 재료로 구성된 연료봉 클래딩은, 재료 연성 및 고온 강도를 유지하면서 기밀성을 달성하기가 어렵다는 것과 같은 종래의 세라믹 복합재 시스템과 관련된 문제점을 회피한다. 지르코늄 코팅의 존재는 실리콘 카바이드 재료의 미세 균열로 인한 기밀성의 손실을 방지하고 원자로 냉각재로부터의 부식에 대한 보호에 효과적이다.
도 4는 본 발명의 특정 실시예에 따른 연료봉의 개략적인 단면도이다. 도 4에 도시된 바와 같이, 연료봉의 클래딩(80)은 원통형 튜브 형상을 갖는다. 클래딩의 형상은 제한적이지 않으며, 매우 다양한 형상 및 구성을 포함할 수 있다는 것이 고려되고 이해된다. 예를 들어, 클래딩은 박스 구조의 형태, 또는 2차원의 축방향 또는 원추형으로 확장된 구조를 포함하는 다른 폐쇄 형태일 수 있다. 또한, 구조는 일관성있게 형상설정되거나 일관성없게 형상설정될 수도 있다, 즉, 형상은 그 길이를 따라 직경의 변화를 수용하도록 조정될 수도 있다. 게다가, 원통형 튜브는 클래딩(80)이 내부에 연료 요소를 수용하는 원자로와 같은, 그러나 이에 한정되지 않는 다양한 환경에서 사용될 수도 있다는 것이 고려된다.
도 4에서, 클래딩(80)은 비-제한적인 예로서, 예비 성형된 실린더일 수도 있으며 내부 공동(81) 및 내부면(82)을 구비하는 원통형 튜브를 포함한다. 클래딩(80)은 세라믹 복합재(83)와, 이 세라믹 복합재(83)의 표면(84) 상에 증착된 지르코늄 층(86)으로 구성된다. 클래딩(80)의 내부 공동(81)은 또한, 복수의 핵연료 펠릿(70)의 스택과, 상단부 및 하단부 플러그(72 및 74) 각각과, 펠릿(70)의 적층된 구성을 유지하는 홀드 다운 장치로서의 역할을 하는 스프링(76)을 포함한다. 클래딩(80)은 펠릿(70)을 둘러싸서, 핵분열 부산물이 냉각재로 들어가고 원자로 시스템을 더 오염시키는 것을 방지하는 장벽으로서 기능한다. 상단부 및 하단부 플러그(72, 74)는 각각 밀봉을 제공하고, 노심에서 순환하는 원자로 냉각재가 클래딩(80)의 내부 공동(81)으로 들어가는 것을 방지한다.
도 5는 지르코늄 코팅된 세라믹 복합재 클래딩의 단면을 보다 상세히 도시한 개략도이다. 도 5에 도시된 바와 같이, 클래딩(80)은 세라믹 매트릭스 및 세라믹 섬유를 포함하는 세라믹 복합재(83)로 구성되며, 세라믹은 실리콘 카바이드 또는 실리콘-카바이드-함유 재료를 포함할 수 있다. 예를 들면, 박막과 같은 코팅의 형태의 지르코늄 층(86)은 세라믹 복합재(83)의 표면(84)에 도포된다. 지르코늄 층(86)은 지르코늄 또는 지르코늄 합금으로 구성된다. 지르코늄 층(86)은 원자로 내에서 순환하는 냉각재에 노출되어 접촉하고, 냉각재가 지르코늄 층(86) 아래에 위치된 세라믹 복합재(83)와 접촉하는 것을 방지하는데 효과적이다.
본 명세서에 설명된 바와 같이, 클래딩(80)은 세라믹, 예를 들면, 실리콘 카바이드/실리콘 카바이드-함유 매트릭스 및 세라믹, 예를 들면, 실리콘 카바이드/실리콘 카바이드-함유 섬유를 포함한다. 일반적으로, 섬유는 매트릭스 내에 분포되거나 매설된다. 섬유는 인터로킹된 직조 또는 편조된, 예를 들면, 권취된 섬유를 포함할 수 있다. 클래딩(80)의 두께는 달라질 수 있다. 예를 들어, 클래딩(80)은 약 100 내지 약 600 미크론의 범위의 두께를 가질 수 있다. 클래딩(80)은 전형적으로 종래의 장치 및 공정을 사용하여 형성된다.
특정 실시예에 있어서, 세라믹 복합재(83)는 예를 들어, 섬유 구성요소를 예비-인장(pre-stress)시키고, 섬유를 토우(tow)로 형성하고, 예를 들면, 원통형 튜브의 형태의 섬유를 래핑, 권취 또는 편조하는 것에 의해 구성될 수도 있다. 특정 실시예에 있어서, 맨드릴 위의 연속 편조 레이-업(braid lay-up)(예비 성형) 또는 필라멘트 와인딩이 채용될 수 있다. 전형적으로, 각자의 섬유 또는 섬유 그룹 사이에 존재하는 보이드가 있으므로, 래핑, 권취 또는 편조 단계 후에, 세라믹 매트릭스는 섬유 사이에 형성된 보이드를 적어도 부분적으로 채우도록 도포된다. 게다가, 얇은(서브-미크론) 계면층(interface layer)이 섬유와 인접한 세라믹 매트릭스 사이에서 포함될 수도 있다. 계면층의 존재는 연성 거동을 허용한다.
세라믹 매트릭스는 화학 기상 침착(CVI) 또는 화학 기상 증착(CVD) 기술을 채용하는 것에 의해 증착 또는 도포될 수 있다. 본 명세서에 사용된 바와 같이, CVI는 분해된 가스상 매트릭스 전구체를 사용하여 기공 내에 세라믹 매트릭스를 증착시키는 것을 지칭하고, CVD는 분해된 가스상 매트릭스 전구체를 사용하여 표면 상에 세라믹 매트릭스를 증착시키는 것을 지칭한다. 특정 실시예에 있어서, CVI는 채용된 특정 CVI 공정 및 장치에 따라 약 300 ℃ 내지 약 1100 ℃의 온도에서 수행된다. 종래의 분해-기반의 CVI는 약 900 ℃ 내지 약 1100 ℃에서 발생한다. 특정 실시예에 있어서, 원자층 증착-기반의 SiC 증착은 약 300 ℃ 내지 약 500 ℃의 온도에서 수행된다.
대안적으로, 종래의 졸 겔 침착, 건조 및 소성(firing) 공정이 세라믹 복합재를 형성하는데 사용될 수도 있다.
지르코늄 층(86)은 세라믹 복합재(83) 위에 보호 코팅을 제공한다. 이 지르코늄 또는 지르코늄 합금 층은 세라믹 복합재 클래딩(80)의 기밀성과, 정상 작동, 작동 과도기, 설계 기준 사고 및 설계 기준 이상 사고 동안에 원자로 냉각재로부터의 부식에 대한 보호를 제공한다. 지르코늄 층(86)의 코팅 두께는 달라질 수 있고, 지르코늄 합금의 선택에 의존할 수도 있다. 이러한 지르코늄 합금 층은, 지르코늄 산화, 그리드-투-로드(grid-to-rod) 프레팅 마모(fretting wear) 등과 같은, 그러나 이에 한정되지 않는 작동 유도 효과를 고려하여 하부의 세라믹 복합재(83)가 냉각재에 노출되는 것을 방지하고 연료봉 삽입을 용이하게 하도록 매끄러운 표면을 제공하기에 충분히 두껍다. 또한, 지르코늄 층(86)의 두께는 설계 기준 이상 사고 동안에 과도한 지르코늄-증기 반응을 방지하기에 적절할 것이다. 즉, 최대 층 두께는 설계 기준 이상 사고 조건 동안에 과도한 수소 반응을 방지하는데 효과적인 두께로 결정되며, 이에 한정된다.
특정 실시예에 있어서, 지르코늄 층, 예를 들면, 층(86)은 약 0.004 내지 약 0.006 인치의 범위의 두께를 갖는다. 이 두께는, (ⅰ) 그리드-투-로드 프레팅 마모로 인한 10%(0.0023 mil) 벽 두께 감소, 및 (ⅱ) 냉각재 손실 사고(LOCA) 동안에 산화에 의한 17%(0.0038 mil) 이하의 벽 두께 손실을 수용하는 능력을 포함하는 종래의 지르코늄 클래딩 디자인의 설계 기준에 대응할 수 있다. 게다가, 이 두께는 지르코늄 합금 클래딩을 구비하는 전형적인 연료 집합체에서의 지르코늄 총량의 적어도 70%의 감소에 기초한 설계 기준에 대응할 수 있다. 따라서, 본 발명에 따른 연료봉 클래딩은 원자로 노심에서 지르코늄의 양을 적어도 70%만큼 감소시킬 수 있어서, 과도한 수소의 발생을 감소 또는 방지하기 위해 지르코늄-증기 반응을 감소시킨다.
지르코늄 층, 예를 들면, 층(86)은 전형적으로 종래의 코팅 장치 및 증착 공정을 사용하여 형성된다. 예를 들어, 지르코늄 층(86)은 코팅 조성물을 도포하기 위한 아크 스프레이, 액상 스프레이, 플라즈마 스프레이, 저온-스프레이 또는 레이저 증착을 채용하고, 하부의 세라믹 복합재(83)의 표면의 완전한 커버리지를 제공하고 클래딩의 수명 동안 보호 표면층을 유지하기에 충분히 두꺼운 두께를 갖는 코팅을 형성함으로써 형성될 수도 있다. 바람직한 방법은 세라믹 복합재 상에 지르코늄 또는 지르코늄 합금 조성물의 플라즈마 스프레이 또는 레이저 증착을 포함한다.
세라믹 복합재, 예를 들면, 섬유 및 매트릭스 모두, 및 지르코늄 코팅은 원자로 정상 작동 온도, 및 설계 기준 및 설계 기준 이상 사고를 대표하는 고온 모두에서 높은 강도 및 강성을 나타낸다.
본 발명에 따른 지르코늄 코팅된 세라믹 복합재 연료봉 클래딩은 당해 분야에 알려진 종래의 클래딩과 비교하여 이하의 이점 중 적어도 하나 이상을 제공한다:
(ⅰ.) 다양한 하중 조건 하에서 가스상 및 휘발성의 핵분열 생성물에 대한 클래딩 튜브의 표면의 기밀성;
(ⅱ.) 연료봉 삽입 공정을 용이하게 하는 클래딩 튜브의 매끄럽고 균일한 표면;
(ⅲ.) 세라믹 클래딩이 원자로 냉각재에 노출되는 것을 방지하기 위해 그리드-투-로드 프레팅 마모를 방지하는데 충분한 두께;
(ⅳ.) 17% LOCA 산화 제한에 대한 충분한 두께;
(ⅴ.) 설계 기준 이상 사고(Beyond Design Basis Event) 동안 과도한 지르코늄-증기 반응을 방지하는데 적절한 두께;
(ⅵ.) 원자로의 연료 집합체에서 지르코늄 총량의 적어도 70% 저감;
(ⅶ.) 조사에 반응하여 팽창 저항 및 보이드 형성 저항성뿐만 아니라 고온 강도 및 인성(toughness)을 나타내는 능력;
(ⅷ.) 매우 높은 온도와 높은 기계적 변형에 대한 기계적 내구성;
(ⅸ.) 사고 조건 발생시 연료 폐기물(fuel debris)의 기계적 지지물 및 격납물; 및
(ⅹ.) 클래딩 튜브의 표면의 내식성 및 산화 방지.
원자로에서 작동하는 동안, 연료로부터의 가스 생성에 의해 발생된 내부 압력은 클래딩에 의해 구속된다. 클래딩 기능은 연료 및 연료 핵분열 생성물을 수용하는 것과, 기계적 강도 및 안정성을 제공하는 것과, 외부 환경에 대한 보호 및 기밀성을 제공하는 것을 포함한다. 본 발명의 지르코늄 코팅된 세라믹 복합재의 결과로서, 고온 강도, 팽창 저항 및 단일재 내식성에 대한 필요성이 회피된다.
본 발명의 특정 실시예가 상세하게 설명되었지만, 본 개시의 전체적인 개시내용에 비추어 이러한 상세사항에 대한 다양한 변경 및 대안이 개선될 수 있음을 당업자에 의해 인식될 것이다. 따라서, 개시된 특정 실시예는 단지 예시적인 것이며, 첨부된 청구범위의 전체 범위 및 그것의 임의의 그리고 모든 등가물로 주어지는 본 발명의 범위에 대한 제한이 아닌 것으로 의도된다.
Claims (12)
- 핵연료봉 클래딩(80)에 있어서,
내부면(82), 외부면(84) 및 내부 공동(81)을 구비하는 형상을 형성하도록 구성된 세라믹 복합재(83) ― 상기 세라믹 복합재(83)는,
세라믹 매트릭스, 및
복수의 세라믹 섬유를 포함함 ― 와,
상기 세라믹 복합재(83)의 외부면(84) 상에 코팅(86)을 형성하도록 상기 세라믹 복합재(83)의 외부면(84) 상에 증착되는 코팅 조성물로서, 지르코늄 합금으로 구성된 지르코늄 성분을 포함하는, 상기 코팅 조성물을 포함하는
핵연료봉 클래딩. - 제 1 항에 있어서,
상기 세라믹 매트릭스는 실리콘 카바이드 및 실리콘 카바이드-함유 재료로 구성된 그룹으로부터 선택된 재료로 구성되는
핵연료봉 클래딩. - 제 1 항에 있어서,
상기 복수의 세라믹 섬유는 실리콘 카바이드 및 실리콘-카바이드 함유 재료로 구성된 그룹으로부터 선택된 재료로 구성되는
핵연료봉 클래딩. - 제 1 항에 있어서,
상기 복수의 세라믹 섬유는 개별 섬유, 직조된 섬유 및 편조된 섬유로 구성된 그룹으로부터 선택되는
핵연료봉 클래딩. - 제 1 항에 있어서,
상기 코팅(86)은 0.004 내지 0.006 인치의 두께를 갖는
핵연료봉 클래딩. - 제 1 항에 있어서,
상기 세라믹 복합재(83)는 원통형 튜브의 형상인
핵연료봉 클래딩. - 핵연료봉 클래딩(80)을 준비하는 방법에 있어서,
세라믹 복합재(83)를 준비하는 것 ― 상기 세라믹 복합재는,
세라믹 매트릭스, 및
복수의 세라믹 섬유를 포함함 ― 과,
내부면(82), 외부면(84) 및 내부 공동(81)을 구비하는 형상으로 상기 세라믹 복합재(83)를 형성하는 것과,
상기 세라믹 복합재(83)의 외부면(84) 상에 코팅(86)을 형성하도록 상기 세라믹 복합재(83)의 외부면(84) 상에 코팅 조성물을 증착하는 것 ― 상기 코팅 조성물은 지르코늄 합금으로 이루어진 지르코늄 성분을 포함함 ― 을 포함하는
핵연료봉 클래딩 준비 방법. - 제 7 항에 있어서,
상기 세라믹 복합재(83)를 준비하는 것은,
섬유 토우의 형태의 상기 복수의 세라믹 섬유를 얻는 것과,
내부에 보이드가 형성되는 직조된 세라믹 섬유 구조물을 형성하는 것과,
상기 보이드를 적어도 부분적으로 채우도록 상기 직조된 세라믹 섬유 구조물 위에 상기 세라믹 매트릭스를 증착시키는 것을 포함하는
핵연료봉 클래딩 준비 방법. - 제 8 항에 있어서,
상기 직조된 세라믹 섬유 구조물을 형성하는 것은 래핑, 권취 및 편조(braiding)로 구성된 그룹으로부터 선택된 공정을 채용하는
핵연료봉 클래딩 준비 방법. - 제 9 항에 있어서,
상기 권취 공정은 맨드릴 위에 필라멘트 형태의 세라믹 섬유를 권취하는 것을 포함하는
핵연료봉 클래딩 준비 방법. - 제 8 항에 있어서,
상기 세라믹 매트릭스를 증착시키는 것은 화학 기상 증착, 화학 기상 침착 및 졸 겔 침착으로부터 선택된 공정을 채용하는 것을 포함하는
핵연료봉 클래딩 준비 방법. - 제 7 항에 있어서,
상기 코팅 조성물을 증착시키는 것은 아크 스프레이, 액상 스프레이, 플라즈마 스프레이, 저온 스프레이 및 레이저 증착으로부터 선택된 공정을 채용하는 것을 포함하는
핵연료봉 클래딩 준비 방법.
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