JP6038323B2 - 中性子吸収ガラス及びそれを用いた中性子吸収材料、並びにこれらを適用した溶融燃料の管理方法、溶融燃料の取り出し方法及び原子炉の停止方法 - Google Patents

中性子吸収ガラス及びそれを用いた中性子吸収材料、並びにこれらを適用した溶融燃料の管理方法、溶融燃料の取り出し方法及び原子炉の停止方法 Download PDF

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Description

本発明は、中性子吸収ガラス及びそれを用いた中性子吸収材料、並びにこれらを用いた溶融燃料の管理方法、溶融燃料の取り出し方法及び原子炉の停止方法に関する。
沸騰水型原子力プラント及び加圧水型原子力プラント等の原子力プラントでは、核燃料物質（ウランペレット）を含む複数の燃料集合体が原子炉の炉心に装荷されている。通常の運転サイクルにおいて燃料集合体を搬出する際は、燃料集合体がそれ一体では臨界とならない大きさとなるように設計されており、そのため、燃料集合体を一体ずつ搬出すれば臨界となるおそれはなく、安全に搬出することができる。
しかし、万一、スリーマイル原子力発電所の原子力プラントのように、原子炉内の炉心に装荷している燃料集合体に含まれる核燃料物質（ウランペレット）が溶融する事故が発生した場合には、この溶融した核燃料物質（以下、「溶融燃料」と呼ぶ。）の臨界発生を防止し、安全に管理する方法が必要である。この溶融燃料は、原子炉圧力容器に溜まった、もしくはその格納容器内に漏れた状態となっている。さらに、その溶融燃料は、原子炉内部の燃料棒内のウランペレットが周囲の構造体と共に溶解したものである。また、その溶融燃料を切削し、原子炉から搬出する必要があるが、その際にも万一の臨界発生を防止するための取り出し方法が必要不可欠である。
特許文献１には、Ｘ線やγ線等の放射線を遮蔽する能力を有する透明窓ガラス用として、SiO2、B2O3、Al2O3、La2O3及びGd2O3等を含むガラス組成物が提案されている。この特許文献１の実施例よりSiO2が18〜30モル％、B2O3が18〜38モル％、Al2O3が2.8〜19.8モル％、La2O3が6〜13モル％及びGd2O3が15〜20モル％の範囲にある７種類のガラス組成物が具体的に開示されている。
特開２００９−７１９４号公報
B（ホウ素）は水と反応してホウ酸を生成するため、Bが含まれたガラスが水中に存在すると、ガラスからBが溶け出してホウ酸が生成し水に溶解する可能性がある。ホウ酸が水に溶解すると炉内が酸性の腐食環境となり、炉内構造物や周辺機器が腐食される可能性がある。
特許文献１に記載されたガラス組成物は、耐洗剤性及び耐酸性を改善し、洗浄等を行ってもヤケが生じないようにしたものである。このガラス組成物は、中性子吸収の大きいGd（ガドリニウム）やBを多く含むので中性子も吸収できるが、ガラスの耐水性が低く、水中に浸漬した状態で長時間使用するとBが溶け出すという課題がある。
本発明は、中性子吸収ガラスの耐水性を向上させることを目的とする。
上記目的を達成するために、本発明は、水中に投入可能な中性子吸収ガラスにおいて、酸化ガドリニウム、酸化ホウ素及び酸化亜鉛を含み、次の酸化物換算でB2O3を42〜65モル％含むことを特徴とする。
本発明によれば、中性子吸収ガラスの耐水性を向上させることができる。
中性子吸収ガラスの代表的な形状を示す概略外観図である。 B4C粉末を中性子吸収ガラスで焼結した中性子吸収材料の概略外観図の一例である。 粒状のB4Cを中性子吸収ガラスで被覆した中性子吸収材料の概略断面図の一例である。 溶融燃料の表面に中性子吸収体（中性子吸収ガラス又は中性子吸収材料）が接触した状態の概略断面図の一例である。 原子炉内部の溶融燃料を原子炉の外部に安全に取り出す方法の概略断面図の一例である。 代表的なガラスの示差熱分析（DTA）カーブである。 中性子吸収ガラスを作製する設備の概略断面図の一例である。 中性子吸収材料を作製する設備の概略断面図の一例である。
本発明は、水を減速材とする原子炉に用いる中性子吸収ガラス及び中性子吸収材料に関し、特に、原子炉内の水中に投入して用いる場合に好適なものである。また、本発明は、前記中性子吸収ガラス又は前記中性子吸収材料を適用した溶融燃料の管理方法、溶融燃料の取り出し方法及び原子炉の停止方法に関する。
以下、本発明の実施形態について説明する。
本実施形態の中性子吸収ガラスは、酸化ガドリニウム、酸化ホウ素及び酸化亜鉛を含み、次の酸化物換算でB2O3が42〜65モル％であることによって、良好な耐水性と中性子吸収性能が得られる。耐水性が向上することで、中性子を吸収したBが水に溶け込みにくくなるため、水の処理や廃棄も容易になる。なお、本文中で酸化物が「x〜yモル％」と記載されている場合、「xモル％以上yモル％以下」（xモル％≦酸化物≦yモル％）であることを示す。以下も同様である。
Gdは、高価ではあるが、Bの約60倍の中性子吸収断面積をもつ元素であり、Gdをガラスに含有することによって、中性子吸収量を増加させることができる。主に酸化ガドリニウムと酸化ホウ素が中性子吸収を担っている。表１に中性子吸収が大きい元素とその中性子吸収断面積を示す。放射される中性子の状態にもよるが、中性子吸収断面積が大きい元素ほど、中性子吸収性能が高い傾向を示す。
また、中性子吸収量を増やすために、B2O3の含有量（42〜65モル％）を非常に多くしているが、一方で耐水性が低下するので、耐水性向上に効果がある酸化亜鉛を含有する。また、酸化亜鉛の含有によって、ガラス製作性も向上する。さらに、次の酸化物換算でGd2O3、B2O3及びZnOの合計が70モル％以上であることがガラス製作性、耐水性及び中性子吸収性能のすべてを達成することに対して有効である。
中性子吸収ガラスの好ましい組成範囲は、次の酸化物換算でGd2O3が5〜13モル％、B2O3が42〜65モル％、ZnOが5〜45モル％、Al2O3、ZrO2及びR2O（R：アルカリ金属）のうち１種以上の合計が0〜30モル％である。Gd2O3とB2O3を上記の範囲とすることで、高い中性子吸収性能を発現する。しかも結晶化せずにガラス化することができるので、ガラス製作性が向上する。ZnOを上記の範囲とすることで、耐水性とガラス製作性を向上することができる。また、Al2O3、ZrO2及びR2Oを適正量含有することによって、結晶化を促進させることなく、すなわちガラス製作性を低下させることなく、耐水性を向上できる。しかし、含有量が多すぎると、Al2O3では高温粘度が増加し、ZrO2では結晶化が発生し、ガラス製作性が低下してしまう。また、R2Oでは、B2O3の揮発量が顕著に増加したり、逆に耐水性が低下したり等の問題が発生する可能性がある。
また、次の酸化物換算でGd2O3とB2O3の合計が52〜70モル％、ZnO、Al2O3、ZrO2及びR2Oの合計が30〜48モル％であることがさらに好ましく、Gd2O3が5〜10モル％、B2O3が47〜60モル％、ZnOが10〜40モル％、Al2O3が0〜20モル％、ZrO2が0〜15モル％及びR2Oが0〜15モル％であることが中性子吸収性能、耐水性及びガラス製作性のすべてに対して特に有効である。
R2Oは、少なくともLi2Oであることが望ましい。Liは、表１で示したとおりGdやBの中性子吸断面積より小さいが、中性子吸収量の大きい元素の一つであるため、中性子吸収ガラスへLi2Oを含有することにより、中性子吸収性能を向上することができる。また、二種類以上のR2O（たとえばLi2OとNa2O、Li2OとK2O等）を含有すると、ガラス特有の混合アルカリ効果を発現でき、ガラス製作性や耐水性を向上できる。しかし、R2Oを入れ過ぎると、ガラス作製時にBの揮発量を著しく増加させたり、逆に耐水性を低下させたりするので、注意が必要である。さらに、R2Oの含有は、ガラス特有のホウ酸異常現象を発現することができ、Bの水中への溶出を抑制或いは防止することが可能である。
また、中性子吸収ガラスの密度を3.2〜4.7g/cm3とすることで、水中に投入しても、安定して沈降させることができる。また、適切な形状とサイズによって、水の循環で水中を舞うことはなく、安定して溶融燃料上に堆積させることができる。形状としては、図１に示すような(a)球状、(b)タブレット状、(c)粒状或いは(d)ビーズ状の中性子吸収ガラス1が挙げられる。ガラスは、セラミックスとは異なり、熱成形性がよい材料であるために、これらの(a)〜(d)の形状を安価に製作することが可能である。
適切な平均サイズとしては、10mmメッシュ未満1mmメッシュ以上であることが望ましい。サイズが大き過ぎると、投入時に途中で引っかかったり、溶融燃料に接触しにくかったりする等して、溶融燃料上に行き渡らない可能性がある。一方、サイズが小さ過ぎると、水流により水中を舞ってしまう可能性がある。さらに好ましい平均サイズは、7mmメッシュ未満2mmメッシュ以上である。
本実施形態の中性子吸収材料は、図２に示すように中性子吸収性能が高いBを多数含有するB4C（炭化ホウ素）粒子2を中性子吸収ガラス1’で焼結した中性子吸収材料3である。また、図３に示すように粒状のB4C2’の表面に前記中性子吸収ガラス1’を被覆した中性子吸収材料3’である。B4Cは、一般に知られている中性子吸収材料の一つであり、原子炉において中性子遮蔽材料や核反応制御材料として広く用いられている。例えば、沸騰水型原子炉において、B4Cを詰めた制御棒は、通常運転時及び緊急時における原子炉の核分裂反応の制御に用いられている。しかし、B4Cは単体では焼結しにくく、しかも表面酸化等によりBが水中へ溶出し、酸性の腐食環境を作り出す可能性がある。このようなB4Cと、本実施形態の中性子吸収ガラスとを組み合わせることによって、所望の形状とサイズにすることが容易になり、しかも良好な耐水性と中性子吸収性能が得られる。
次に、本実施形態の溶融燃料の管理方法、溶融燃料の取り出し方法及び原子炉の停止方法について説明する。図４は、原子炉圧力容器内に溜まった格納容器、もしくは格納容器内に漏れ出た溶融燃料5の表面に、中性子吸収体18（中性子吸収ガラス1又は中性子吸収材料3或いは3’）が接触した状態を示す。中性子吸収体18は、水中4で管理されている溶融燃料5の上方から水中4へ投入される。中性子吸収体18が溶融燃料5に接触するか、溶融燃料5の近傍に存在することで、溶融燃料5からの中性子を吸収し、溶融燃料5の未臨界の状態を維持することができる。
図５に燃料棒内のウランペレット等が周囲の構造物ともども溶解した溶融燃料を原子炉の外部に安全に取り出す方法の概略断面図を示す。図４の状態（溶融燃料5の表面に中性子吸収体18が接触した状態）から、溶融燃料5を掘削する。掘削によって溶融燃料5’が水中を舞ってしまうが、その溶融燃料5’と共に中性子吸収体18も舞うことにより、再臨界を防止して、溶融燃料5’を安全に原子炉の外部に取り出すことができる。また、ドリル6の周囲に吸引管7を有する掘削機8を用いると、掘削した溶融燃料5’を切削しながら吸引することができるので周りに散る量が減り、より安全に原子炉の外部に取り出すことが可能である。
また、本実施形態の原子炉の停止方法は、非常の際に原子炉を停止する方法であって、原子炉の内部に本実施形態の中性子吸収ガラス又は中性子吸収材料を投入し、原子炉内の燃料棒の周囲に本実施形態の中性子吸収ガラス又は中性子吸収材料を堆積した状態とすることによって、臨界に達することを防止することができる。
以下、中性子吸収ガラスの評価項目であるガラス製作性（作製し易さ）、耐水性、密度、特性温度及び中性子吸収性能について説明する。
中性子吸収ガラスの製作性は、1300〜1400℃で作製されたガラスの状態で評価した。ガラスは、所定量配合、混合したガラス原料500gをルツボに入れ、電気炉中で約10℃/分の昇温速度で1300〜1400℃まで加熱し、溶融した。その際にガラスの均一化を図るために攪拌しながら2〜3時間保持した。その後、電気炉よりルツボを取り出し、その中の溶融物を予め250℃程度に加熱しておいたステンレス製のジグに流し込み、ガラスを作製した。
このようなガラス作製条件で、均一な透明ガラスの状態になった場合には合格「○」、結晶化（白濁化）した場合には不合格「×」と評価した。また、均一な透明ガラスの状態であってもガラス作製時の揮発が多かったり、或いは高温粘度が高く、流し込みにくかったりした場合には「△」と評価した。ガラス製作性が良いと、良好な熱成形性が得られ、図１で示したようにいろいろな形状、サイズの中性子吸収ガラスが得られやすい。
中性子吸収ガラスの耐水性は、塩分濃度0.9重量％の水溶液に作製したガラスを投入し、3時間煮沸した後のガラスの状態で判定した。投入したガラスが外観上変化なく、腐食が認められない場合には合格「○」、ガラスの表面に白ヤケが発生したり、ガラスが構造崩壊した場合には不合格「×」と評価した。また、試験後の水のｐＨも測定し、外観上変化が認められなくても、酸性であれば「△」とした。
中性子吸収ガラスの密度は、ガラスを粉末にし、ヘリウムガスを用いてピクノメータ法によって測定した。
中性子吸収ガラスの特性温度は、ガラスを粉末にし、示差熱分析（DTA）によって転移点Tgと屈伏点Mgを測定した。図６に代表的なガラスのDTAカーブを示す。第一吸熱ピークの開始温度が転移点Tg、そのピーク温度が屈伏点Mgである。これらの特性温度は、粘度により定義されており、Tgは1013.3ポイズ、Mgは1011ポイズの粘度になる温度に相当する。
中性子吸収ガラスの中性子吸収性能は、ガラスの組成と密度から求めた単位体積当たりのGd元素、B元素及びLi元素の数量と、表１で示したそれぞれの元素の中性子吸収断面積を用いて、単位体積当たりの中性子吸収断面積を算出し、密度が2.52g/cm3のB4Cと同等以上の場合には合格「○」、下回る場合には不合格「×」と評価した。
以下、実施例を用いて更に詳細に説明する。ただし、本発明は、ここで取り上げた実施例の記載に限定されるものではない。
本実施例１では、中性子吸収ガラスの組成と特性について検討した。実施例を表２、比較例を表３に示す。ガラスの作製には、原料として高純度化学研究所製試薬Gd2O3、B2O3、ZnO、Al2O3、ZrO2、Li2CO3、Na2CO3、K2CO3、SiO2、MgO、CaCO3、SrCO3、及びBaCO3を用いた。
表２に示すように、実施例A-01〜30のガラスは、中性子吸収性能、耐水性及びガラス製作性のすべてが合格であった。また、密度も3.2〜4.7g/cm3の範囲にあり、水中に投入しても安定して沈降させることが可能である。B4Cの密度は2.52g/cm3であり、それよりも大きいと言った特長がある。さらに、特性温度である転移点Tgや屈伏点Mgも高くないことから、熱による二次加工がしやすい。具体的には図１で示した(a)球状を加熱プレスして(b)タブレット状にしたり、或いはカレットを加熱して(c)粒状にしたりすることが可能である。
表２で示した実施例A-01〜30に対して、表３の比較例B-01〜25では、ガラス製作性を合格できたものが一部あったものの、耐水性と中性子吸収性能の両方を合格できたものはなかった。比較例B-01とB-02は、一般的なホウケイ酸ガラスと亜鉛ホウ酸ガラスであり、ガラス製作性と耐水性が良好であった。しかし、中性子吸収が大きいGd元素を含まないため、実施例A-01〜30に比べ、中性子吸収断面積比が著しく小さく、B4Cの中性子吸収性能よりも劣っていた。また、比較例B-02の密度は、B4Cの密度より大きかったが、比較例B-01の密度は、B4Cよりも小さかった。比較例B-03〜05は、Gd2O3-B2O3系ガラス或いはGd2O3-B2O3-SiO2系ガラスであり、ガラス製作性は良好であったが、B2O3含有量が非常に多く、耐水性は不十分であった。比較例B-06もGd2O3-B2O3-SiO2系ガラスであるが、SiO2の含有量が多いために、高温粘度が大きく、ガラス製作性が良くなかった。また、耐水性も十分とは言えなかった。
比較例B-07〜18は、Gd2O3-B2O3-SiO2系ガラスの耐水性とガラス製作性を改善するために、一般的に知られたZnO、Al2O3、ZrO2及びアルカリ土類酸化物を含有した。しかし、結晶化により白濁してしまい、十分な耐水性が得られなかった。Gd2O3-B2O3-SiO2系ガラスへのZnO、Al2O3、ZrO2或いはアルカリ土類酸化物の含有は、ガラス製作性と耐水性を改善するまでには至らないことが分かった。さらに、比較例B-19〜25では、アルカリ金属酸化物の含有について検討したが、Al2O3、ZnO、ZrO2及びアルカリ土類酸化物を含有しない比較例B-19のみが均一な透明なガラスとなり、その他は比較例B-07〜18と同様に結晶化による白濁が発生した。しかし、比較例B-19は、アルカリ金属酸化物を多く含むため、B2O3の揮発量が多く、しかも耐水性が不十分であった。白濁化（結晶化）した比較例B-20〜25の耐水性も比較例B-07〜18と同様に良好ではなかった。
以上の実施例A-01〜30と比較例B-01〜25の検討結果から、水中に投入可能な中性子吸収ガラスとしては、酸化ガドリニウム、酸化ホウ素及び酸化亜鉛を含み、次の酸化物換算でB2O3が42〜65モル％であることによって、ガラス製作性、耐水性及び中性子吸収性能のすべてを改善できることを見出した。
本実施例２では、中性子吸収ガラスの形状やサイズについて検討した。ガラスは、熱による成形性が良好なため、いろいろな形状やサイズの中性子吸収ガラスの作製を試みた。先ずは、図１で示した(a)球状の中性子吸収ガラス1を作製した。この中性子吸収ガラス1には、表２の実施例A-20のガラスを用いた。使用した設備を図７に示す。この設備は、基本的にはビー玉を製造する設備と同じである。
図７において、ガラス溶融炉11で実施例A-20の中性子吸収ガラスを1300〜1400℃で溶融し、撹拌羽12を回転させることによって、その溶融ガラス13の均一化を図った。ガラス溶融炉11の下部よりプランジャー14を上げることによって、所定量の溶融ガラス13を流し出し、カッター15と15’で順次切断し、回転している成形ロール16と16’の間に落下させた。成形ロール16と16’の表面には、溶融ガラス13を球状とするために、半円状の溝が連続的に施してあり、その溝が対面している。成形ロール16と16’の間を通過した溶融ガラス13は冷却されるとともに、球状の中性子吸収ガラス1となった。その後、得られた球状の中性子吸収ガラス1の熱歪を除去するために、転移点Tgより若干高い温度で歪取りを実施した。実施例A-20の転移点Tgは493℃であることから、約500℃の熱処理で歪取りした。熱歪を除去することによって、中性子吸収ガラスの機械的強度や耐水性を向上することができる。
球状の中性子吸収ガラス1の平均サイズは、ガラス溶融炉11からの溶融ガラス13の流し出し量と、カッター15と15’の切断速度と、成形ロール16と16’の表面の溝サイズによって大まかにはコントロールすることができる。本実施例では、直径が5mm程度になるように調整した。その後、10mmメッシュと1mmメッシュのふるいを用いて、10mmメッシュ未満1mmメッシュ以上のサイズを得た。このぐらいのサイズであると、高い歩留まりで球状の中性子吸収ガラスが得られる。サイズが10mm以上では、水中投入時に途中で引っかかったり、溶融燃料に接触しにくかったりする等して、溶融燃料上に行き渡らない恐れがある。一方、サイズが1mm未満であると、水流により水中を舞ってしまう恐れがある。好ましくは、7mmメッシュと2mmメッシュのふるいを用いて、7mmメッシュ未満2mmメッシュ以上とすることである。
次に、図１で示した(b)タブレット状の中性子吸収ガラスを上記同様にして実施例A-20のガラスを用いて作製した。タブレット状の中性子吸収ガラスの作製は、球状に作製した中性子吸収ガラスを熱プレスすることによってつぶした。その後、上記同様に、歪取りを行い、さらにふるいをかけ、所望のサイズを得た。タブレット状は、上記球状に比べると、転がりにくいため、取り扱いが容易になる。また、同じ重量当たりの表面積が球状より大きくなることから、中性子吸収性能の向上も期待できる。
図１で示した(c)粒状の中性子吸収ガラスも上記同様にして実施例A-20のガラスを用いて作製した。先ずは、実施例A-20のガラスを溶融、作製し、クラッシャーによって適度なサイズのカレットにまで粉砕した。このカレットをトンネル炉で約750℃にまで加熱して、エッジ部を丸めることによって、粒状とした。その際に同じトンネル炉で歪取りも同時に行った。その後、上記と同様にふるいをかけ、所望のサイズを得た。
図１で示した(d)ビーズ状の中性子吸収ガラスも上記同様にして実施例A-20のガラスを用いて作製した。先ずは、実施例A-20のガラスで直径5mm程度のガラス管を作製した。
このガラス管を長さ5mm程度の間隔で傷を付け、熱衝撃でカットした。これを、上記同様にトンネル炉で約750℃にまで加熱して、エッジ部を丸めることによって、ビーズ状とした。その際に同じトンネル炉で歪取りも同時に行った。その後、上記と同様にふるいをかけ、所望のサイズを得た。ビーズ状では、さらに表面積を大きくできることから、中性子吸収性能の向上に貢献できるものと考えられる。
本実施例３では、中性子吸収ガラスとB4Cの複合化を検討した。中性子吸収ガラスとB4Cの粉末を混合し、金型で成形し、低酸素雰囲気中で加熱することによって図２で示した中性子吸収材料の焼結体を作製した。低酸素雰囲気中で加熱する理由は、B4Cの酸化を少しでも抑制、防止するためである。中性子吸収ガラスとしては、表２で示した実施例A-14のガラスを用い、スタンプミルとジェットミルによって30μm以下に粉砕した。B4Cは150μm以下の市販の粉末を用いた。実施例A-14の中性子吸収ガラス粉末を25体積％、B4C粉末を75体積％の割合で配合、混合し、金型を用いて１トン/cm2の条件で直径5mm、厚み5mmの円柱状の成形体を多数作製した。これらの成形体を低酸素雰囲気中のトンネル炉に流し、約800℃で実施例A-14のガラス粉末を軟化流動させることによって中性子吸収材料の焼結体を作製した。得られた焼結体は、10〜20％程度体積収縮していた。
得られた焼結体を用いて、実施例１と同じ耐水性試験を実施した結果、腐食されることなく、良好な耐水性が得られた。また、実施例A-14のガラスとB4Cはどちらも単位体積当たりの中性子吸収断面積が大きいから、中性子吸収性能は良好である。一方、B4C単体では、水中で水と徐々に反応してホウ酸を生成し、酸性の腐食環境となる可能性がある。中性子吸収ガラスと組み合わせることによってB4Cが水と接触する面積を減らすことができ、しかも中性子吸収ガラスの耐水性が高いことで長期間水にさらされてもBが溶け出しにくい。また、B4Cの焼結体が作り易くなる。さらにB4C単体で用いるより、密度を大きくすることができることから、水流により動きにくくなる特長も有する。また、この中性子吸収材料は、水中に投入する用途に限らず、制御棒に装填されるB4C粉末の代替や高速炉で用いるB4C焼結体の代替等にも展開可能である。
本実施例４においても、実施例３と同様に中性子吸収ガラスとB4Cの複合化を検討し、図３で示した中性子吸収材料3’を作製した。中性子吸収ガラス1’には、表２で示した実施例A-25のガラスを用いた。また、B4C粒子2’には、1〜3mmの市販の粒状粒子を用いた。図３で示した中性子吸収材料3’の作製に使用した設備を図８に示す。図８は、図７で示した設備を工夫して、プランジャー14から粒状のB4C粒子2’を1300〜1400℃の溶融ガラス13中に投入できるようにした。B4C粒子2’はガラス溶融炉13の上部の容器17に導入され、ガラス溶融炉13の余熱で加熱した。また、B4Cの酸化を防止するために、その容器17内は不活性雰囲気とした。容器17から粒状のB4C粒子2’を順次投下し、溶融ガラス13とともにガラス溶融炉11の下部より流し落とした。それを、実施例２と同様にして、カッター15と15’で切断し、成形ロール16と16’の間に落下し、図３で示したような球状の中性子吸収材料3’を作製した。
図３では、1つのB4C粒子の表面部分に中性子吸収ガラスが施されているが、本実施例４では、複数個のB4C粒子が入るケースが多々あった。これは、中性子吸収材料3’のサイズが大きくなりすぎなければ問題ではない。その後、得られた中性子吸収材料3’を実施例A-25の転移点Tgより若干高い約510℃の温度で熱処理を行い、中性子吸収ガラス2’の熱歪を除去した。
得られた中性子吸収材料を用いて、実施例１と同じ耐水性試験を実施した。その結果、腐食されることなく、良好な耐水性が得られた。また、中性子吸収性能に関しては、実施例A-25のガラスとB4Cはどちらも単位体積当たりの中性子吸収断面積が大きいから、良好であることは言うまでもない。本実施例４は、前記実施例３に比べると、中性子吸収ガラスを粉末にして、B4C粉末と均一混合し、成形、焼成することを必要としないので、中性子吸収ガラスとB4Cからなる中性子吸収材料を安価に作製できる特長がある。また、この中性子吸収材料は、実施例３と同様に、水中に投入する用途に限らず、制御棒に装填されるB4C粉末の代替や高速炉で用いるB4C焼結体の代替等にも展開できる可能性がある。
本実施例５では、上記実施例１〜４で検討した本発明の中性子吸収ガラス或いは中性子吸収材料を適用した溶融燃料の管理方法の例について説明する。
溶融燃料の未臨界を維持し、安全性を高めるために中性子吸収ガラス、又は中性子吸収材料が原子炉内に投入される。図４では、塊の溶融燃料5が水中4に沈んでいて、中性子吸収体18（中性子吸収ガラス、中性子吸収材料）が水中4に投入され、溶融燃料5の塊の上面を覆うように直接的に接触している。中性子吸収体18の密度は、水よりも十分に大きいために、溶融燃料5の表面に堆積しやすい。また、溶融燃料5の塊内に割れ目がある場合や溶融燃料5の塊同士の間に隙間がある場合等には、これらの割れ目や隙間に中性子吸収体18が入り込む。これにより、何らかの理由で、溶融燃料5に正の反応度が印加された場合であっても、溶融燃料5から発生する中性子を遮蔽し、連鎖反応を抑制することによって、臨界に達しないようにすることができる。中性子吸収体18のサイズは、溶融燃料5の塊より小さくすることが有効である。
また、中性子吸収ガラスは、均一な透明ガラスであるが、中性子の照射によって着色する特性を有する。中性子の照射量の多いほど、着色の度合いも増加する傾向があるから、原子炉に投入した本発明の中性子吸収ガラスの着色の度合いを調べることによって、原子炉内での溶融燃料の位置を検知したり、予測したりすることも可能である。
本実施例６では、上記実施例１〜４で検討した中性子吸収ガラス或いは中性子吸収材料を適用した溶融燃料の取り出し方法の例について説明する。
図５で示したとおり、溶融燃料5の取り出し作業の際に、再臨界を起こさせないために中性子吸収体18が原子炉内に投入される。溶融燃料5を掘削機8のドリル6により破砕し、掘削機8の吸引管7を介して粒子状になった溶融燃料5’を吸引している状態を示している。この際、掘削した粒子状の溶融燃料5’の一部は、掘削機8の吸引管7に吸引されず、周りの水中4に飛散する可能性がある。この状態で、水中4での粒子状の溶融燃料5’の体積割合が変化し、再臨界となる恐れがある。そこで、水中4に飛散した粒子状の溶融燃料5’とともに、中性子吸収体18も飛散させ、水中4での中性子を吸収及び遮断できるようにする。これにより、連鎖反応を抑制し、掘削作業中においても再臨界に達しないようにすることができる。また、掘削作業中に中性子吸収体18が、掘削機8のドリル6で削られる等して破損したとしても中性子吸収性能が損なわれることはない。
上記の溶融燃料は、ドリルで掘削して掘り出す方法を例として説明しているが、掘り出す方法はパワーショベルでもよく、掘削機に限定されるものではない。
本実施例７では、中性子吸収ガラス又は中性子吸収材料を投入することにより原子炉の核分裂反応を制御する例について説明する。
従来、制御棒以外で原子炉を緊急停止する方法の一つとして、ホウ酸水を原子炉の炉心に注入する方法がある。しかし、炉心にホウ酸水を投入すると、炉内を酸性の腐食環境とする可能性がある。
そこで、ホウ酸水を注入する代わりに、上記の中性子吸収ガラス又は中性子吸収材料を投入し、中性子吸収ガラス又は中性子吸収材が原子炉の内部の燃料棒の周囲に堆積した状態とする。これにより、原子炉の核分裂反応を制御し、原子炉を緊急停止することができる。また、中性子吸収ガラス又は中性子吸収材料を用いた場合、原子炉の内部の水にホウ酸が溶出しないように、又はホウ酸が溶出してもpHが低くならないようにすることができる。このため、炉内構造物の腐食を防止できると共に核燃料の反応を抑制し続けることができるので、長期間原子炉を停止することが可能である。
Figure 0006038323
Figure 0006038323
Figure 0006038323
1, 1’：中性子吸収ガラス
2, 2’：B4C粒子
3, 3’：中性子吸収材料
4：水中
5, 5’：溶融燃料
6：ドリル
7：吸引管
8：切削機
11：ガラス溶融炉
12：撹拌羽
13：溶融ガラス
14：プランジャー
15, 15’：カッター
16, 16’：成形ロール
17：容器
18：中性子吸収体

Claims (14)

  1. 水中に投入可能な中性子吸収ガラスにおいて、
    酸化ガドリニウム、酸化ホウ素及び酸化亜鉛を含み、次の酸化物換算でＢ２Ｏ３を４２〜６５モル％含み、Ｇｄ ２ Ｏ ３ とＢ ２ Ｏ ３ の合計が５２〜７０モル％、ＺｎＯ、Ａｌ ２ Ｏ ３ 、ＺｒＯ ２ 及びＲ ２ Ｏ（Ｒ：アルカリ金属）の合計が３０〜４８モル％であることを特徴とする中性子吸収ガラス。
  2. 請求項１において、
    次の酸化物換算でＧｄ２Ｏ３、Ｂ２Ｏ３及びＺｎＯの合計が７０モル％以上であることを特徴とする中性子吸収ガラス。
  3. 請求項１又は２において、
    次の酸化物換算でＧｄ２Ｏ３を５〜１３モル％、Ｂ２Ｏ３を４２〜６５モル％、ＺｎＯを５〜４５モル％含み、Ａｌ２Ｏ３、ＺｒＯ２及びＲ２Ｏ（Ｒ：アルカリ金属）のうち１種以上を合計０〜３０モル％含むことを特徴とする中性子吸収ガラス。
  4. 請求項１乃至３の何れかにおいて、
    次の酸化物換算でＧｄ２Ｏ３を５〜１０モル％、Ｂ２Ｏ３を４７〜６０モル％、ＺｎＯを１０〜４０モル％、Ａｌ２Ｏ３を０〜２０モル％、ＺｒＯ２を０〜１５モル％及びＲ２Ｏを０〜１５モル％含むことを特徴とする中性子吸収ガラス。
  5. 請求項１乃至４の何れかにおいて、
    前記Ｒ２Ｏが少なくともＬｉ２Ｏを含むことを特徴とする中性子吸収ガラス。
  6. 請求項１乃至５の何れかにおいて、
    前記中性子吸収ガラスの密度が３．２〜４．７ｇ／ｃｍ３であることを特徴とする中性子吸収ガラス。
  7. 請求項１乃至６の何れかにおいて、
    前記中性子吸収ガラスの形状が粒状、球状、タブレット状或いはビーズ状であることを特徴とする中性子吸収ガラス。
  8. 請求項１乃至７の何れかにおいて、
    前記中性子吸収ガラスの平均サイズが１０ｍｍメッシュ未満１ｍｍメッシュ以上であることを特徴とする中性子吸収ガラス。
  9. Ｂ４Ｃ粉末と請求項１乃至８の何れかの中性子吸収ガラスとを含むことを特徴とする中性子吸収材料。
  10. 粒状のＢ４Ｃの表面に請求項１乃至８の何れかの中性子吸収ガラスが被覆されたことを特徴とする中性子吸収材料。
  11. 原子炉圧力容器内又は格納容器内の溶融燃料の管理方法において、
    請求項１乃至８の何れかの中性子吸収ガラス、又は請求項９若しくは１０の中性子吸収材料を水中に配置された前記溶融燃料に向けて投入し、前記中性子吸収ガラス又は前記中性子吸収材料を前記溶融燃料の表面に接触させることを特徴とする溶融燃料の管理方法。
  12. 原子炉の内部の溶融燃料を前記原子炉の外部に取り出す方法において、
    請求項１乃至８の何れかの中性子吸収ガラス、又は請求項９若しくは１０の中性子吸収材料を水中に配置された前記溶融燃料に向けて投入し、前記中性子吸収ガラス又は前記中性子吸収材料が前記溶融燃料の表面に接触させ、前記溶融燃料を砕いて前記原子炉の外部に取り出すことを特徴とする溶融燃料の取り出し方法。
  13. 請求項１２において、
    前記溶融燃料を砕きながら吸引することにより、前記原子炉の外部に取り出すことを特徴とする溶融燃料の取り出し方法。
  14. 原子炉の停止方法において、
    前記原子炉の内部に請求項１乃至８の何れかの中性子吸収ガラス、又は請求項９若しくは１０の中性子吸収材料を投入し、前記中性子吸収ガラス又は前記中性子吸収材料が前記原子炉の内部の燃料棒の周囲に堆積させることを特徴とする原子炉の停止方法。
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