TWI547463B - Neutron absorbing glass and the use of the neutron absorbing material thereof, and the management method of the fused fuel to which they are applied, the method of removing the molten fuel and the stopping method of the atomic furnace - Google Patents
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Description
本發明係關於中子吸收玻璃及使用彼之中子吸收材料、以及使用彼等之熔融燃料之管理方法、熔融燃料取出方法及原子爐停止方法。
在沸水型核能電廠及壓水型核能電廠等核能電廠，包含核燃料物質(鈾錠)的複數燃料集合體被裝填於原子爐的爐心。於通常的運轉循環搬出燃料集合體時，燃料集合體係以其整體不會達到臨界的大小來設計的，所以把燃料集合體一根根地搬出來的話，沒有達到臨界之虞，可以安全地搬出。
但是，萬一像是三里島核能電廠事故的核能電廠那樣，發生被裝填於原子爐內的爐心之燃料集合體所含有的核燃料物質(鈾錠)熔融事故的場合，必須要有防止此熔融的核燃料物質(以下稱為「熔融燃料」)發生臨界，安全地進行管理的方法。此熔融燃料，會滯留於原子
爐壓力容器，或者成為洩漏在其收納容器內的狀態。進而，該熔融燃料，會是原子爐內部的燃料棒內的鈾錠與周圍的構造體一起熔解者。此外，還有必要切削該熔融燃料，由原子爐搬出，在那時候防止臨界的發生之取出方法也是必要而不可欠缺的。
在專利文獻1，作為具有遮蔽X射線或γ射線等放射線的能力的透明玻璃窗用途，被提出了包含SiO2、B2O3、Al2O3、La2O3及Gd2O3等的玻璃組成物。由此專利文獻1的實施例具體揭示了在SiO2為18~30莫耳%、B2O3為18~38莫耳%、Al2O3為2.8~19.8莫耳%、La2O3為6~13莫耳%及Gd2O3為15~20莫耳%的範圍之7種玻璃組成物。
[專利文獻1]日本特開2009-7194號公報
B(硼)與水反應產生硼酸，所以含B的玻璃存在於水中的話，有B由玻璃溶出產生硼酸而溶解於水的可能性。硼酸溶解於水的話會使爐內成為酸性的腐蝕環境，爐內構造物或周邊機器有被腐蝕的可能性。
記載於專利文獻1的玻璃組成物，改善了耐
洗劑性以及耐酸性，即使進行洗淨等也不會產生茶褐色痕。此玻璃組成物，包含很多中子吸收性很高的Gd(釓)或B所以也可以吸收中子，但玻璃的耐水性低，在浸漬於水中的狀態下長時間使用的話會有B溶出的課題。
本發明之目的在於提高中子吸收玻璃的耐水性。
為達成前述目的，本發明特徵係於可投入水中的中子吸收玻璃，含有氧化釓、氧化硼及氧化鋅，以下述氧化物換算含有B2O3達42~65莫耳%。
根據本發明，可以提高中子吸收玻璃的耐水性。
1、1’‧‧‧中子吸收玻璃
2、2’‧‧‧B4C粒子
3、3’‧‧‧中子吸收材料
4‧‧‧水中
5、5’‧‧‧熔融燃料
6‧‧‧鑽頭
7‧‧‧抽吸管
8‧‧‧切削機
11‧‧‧玻璃熔融爐
12‧‧‧攪拌羽片
13‧‧‧熔融玻璃
14‧‧‧柱塞
15、15’‧‧‧切刀
16、16’‧‧‧成形輥
17‧‧‧容器
18‧‧‧中子吸收體
圖1係顯示中子吸收玻璃的代表性形狀之概略外觀圖。
圖2係以中子吸收玻璃燒結B4C粉末之中子吸收材料的概略外觀圖之一例。
圖3係以中子吸收玻璃覆蓋了粒狀的B4C之中子吸收材料的概略剖面圖之一例。
圖4係中子吸收體(中子吸收玻璃或中子吸收材料)接觸於熔融燃料的表面的狀態之概略剖面圖之一例。
圖5係把原子爐內部的熔融燃料安全地取出至原子爐外部的方法之概略剖面圖之一例。
圖6係代表性的玻璃之差熱分析(DTA)曲線。
圖7係製作中子吸收玻璃的設備的概略剖面圖之一例。
圖8係製作中子吸收材料的設備的概略剖面圖之一例。
本發明係關於使用在把水作為減速材的原子爐之中子吸收玻璃及中子吸收材料，特別是適於投入原子爐內的水中而使用的場合。此外，本發明係關於前述中子吸收玻璃或者適用前述中子吸收材料之熔融燃料之管理方法、熔融燃料取出方法及原子爐停止方法。
以下，說明本發明之實施型態。
本實施型態之中子吸收玻璃，包含氧化釓(Gd)、氧化硼、及氧化鋅，藉由以下述氧化物換算含有B2O3達42~65莫耳%，可得良好的耐水性與中子吸收性能。藉由提高耐水性，使吸收中子的B變得不容易溶入水中，水的處理或廢棄也變得容易。又，在本文中記載著氧化物為「x~y莫耳%」的場合，表示「x莫耳%以上y莫耳%以下」(x莫耳%≦氧化物≦y莫耳%)。以下也同
樣。
Gd很昂貴，但其係具有B的約60倍的中子吸收截面積的元素，藉由使玻璃含有Gd，可以增加中子吸收量。主要以氧化釓與氧化硼來負責吸收中子。表1顯示中子吸收很大的元素以及其中子吸收截面積。雖也依放射的中子的狀態而有所不同，但中子吸收截面積越大的元素，顯示中子吸收性能越高的傾向。
此外，為了增加中子吸收量，使B2O3的含量(42~65莫耳%)非常多，但另一方面耐水性會降低，所以含有具有提高耐水性的效果的氧化鋅。此外，隨著氧化鋅的含有，玻璃製作性也跟著提高。進而，以下述氧化物換算含有Gd2O3、B2O3及ZnO之合計達70莫耳%以上，對於完全達成玻璃製作性、耐水性及中子吸收性能是有效的。
中子吸收玻璃之較佳的組成範圍為以下述氧化物換算包含Gd2O3達5~13莫耳%、B2O3達42~65莫耳%、ZnO達5~45莫耳%，而Al2O3、ZrO2及R2O(R：鹼金屬)之中的1種以上之合計達0~30莫耳%。藉由使Gd2O3及B2O3在前述範圍，呈現高的中子吸收性能。而且可以不結晶化而玻璃化，所以玻璃製作性提高。藉由使ZnO在前述範圍，可以提高耐水性與玻璃製作性。此外，藉由使Al2O3、ZrO2及R2O含有適當量，可以不促進結晶化，亦即不使玻璃製作性降低而提高耐水性。但是，含量太多的話，Al2O3會增加高溫黏度，ZrO2會發生結晶化而
使玻璃製作性降低。此外，在R2O的場合會使B2O3的揮發量顯著增加，或反而會有發生耐水性降低等問題的可能性。
此外，以下述氧化物換算Gd2O3與B2O3之合計達52~70莫耳%、ZnO、Al2O3、ZrO2及R2O的合計達30~48莫耳%為更佳，包含Gd2O3達5~10莫耳%、B2O3達47~60莫耳%、ZnO達10~40莫耳%，Al2O3達0~20莫耳%、ZrO2達0~15莫耳%及R2O達0~15莫耳%，對於中子吸收性能、耐水性及玻璃製作性全都特別有效。
R2O以至少為Li2O為較佳。Li如表1所示，比Gd或B的中子吸收截面積還小，但屬於中子吸收量大的元素之一，所以藉由在中子吸收玻璃含有Li2O，可以提高中子吸收性能。此外，含有兩種以上的R2O(例如Li2O與Na2O、Li2O與K2O等)的話，可以呈現玻璃特有的混合鹼性效果，可以提高玻璃製作性或耐水性。但是，加入R2O太多的話，會使製作玻璃時B的揮發量顯著增加，或相反地使耐水性降低，所以須特別注意。進而，含有R2O，可以呈現玻璃特有的硼酸異常現象，可以抑制或防止B之往水中溶出。
此外，藉由使中子吸收玻璃的密度為3.2~4.7g/cm3，即使投入水中也可以使其安定而沉降。此外，藉由適切的形狀與尺寸，可使其不會因水的循環而在水中舞動，安定而堆積於熔融燃料上。其形狀，可以舉出圖1所示的(a)球狀、(b)錠狀、(c)粒狀或者(d)珠狀
之中子吸收玻璃1。玻璃，與陶瓷不同，是熱成形性佳的材料，所以可廉價地製作這些(a)~(d)之形狀。
適切的平均尺寸以未滿10mm網目而在1mm網目以上為較佳。尺寸太大的話，投入時會在途中卡住，或者不易接觸到熔融燃料等，會有無法遍及熔融燃料上的可能性。另一方面，尺寸太小的話，會有受水流影響在水中舞動的可能性。進而較佳的平均尺寸為未滿7mm網目而在2mm網目以上。
本實施型態之中子吸收材料，如圖2所示係將含有很多中子吸收性能很高的B之B4C(碳化硼)粒子2以中子吸收玻璃1'燒結之中子吸收材料3。此外，如圖3所示係在粒狀的B4C 2'的表面包覆前述中子吸收玻璃1'之中子吸收材料3'。B4C為一般習知的中子吸收材料之一，於原子爐廣泛使用作為中子遮蔽材料或核反應控制材料。例如，於沸水型原子爐，塞入B4C的控制棒，使用於通常運轉時以及緊急時之原子爐的核分裂反應的控制。但是，B4C單體不容易燒結，而且由於表面氧化等而有B往水中溶出，造成酸性的腐蝕環境的可能性。這樣的B4C，藉由與本實施型態之中子吸收玻璃組合，要使其成為所要的形狀與尺寸會變得容易，而且可得良好的耐水性與中子吸收性能。
其次，說明本實施型態之熔融燃料的管理方法、熔融燃料之取出方法以及原子爐之停止方法。圖4顯示在貯留於原子爐壓力容器內的收容容器或者漏出到收容
容器內之熔融燃料5的表面，接觸到中子吸收體18(中子吸收玻璃1或中子吸收材料3或3')的狀態。中子吸收體18，由在水中4管理的熔融燃料5的上方往水中4投入。藉由中子吸收體18接觸於熔融燃料5，或者存在於熔融燃料5的附近，而吸收來自熔融燃料5的中子，維持熔融燃料5之未臨界的狀態。
於圖5顯示把燃料棒內的鈾錠等與周圍的構造物一起熔解的熔融燃料安全地取出到原子爐的外部的方法之概略剖面圖。由圖4的狀態(中子吸收體18接觸於熔融燃料5的表面的狀態)，掘削熔融燃料5。熔融燃料5'因掘削而在水中舞動，但藉由中子吸收體18也與該熔融燃料5'一起舞動，可以防止再臨界，把熔融燃料5'安全地取出到原子爐的外部。此外，使用在鑽頭6的周圍具有抽吸管7的掘削機8的話，可以切削掘削了的熔融燃料5'同時進行抽吸所以可減少散開到周圍的量，可以更安全地取出至原子爐的外部。
此外，本實施型態的原子爐之停止方法，係在非常時期停止原子爐的方法，藉由對原子爐的內部投入本實施型態的中子吸收玻璃或中子吸收材料，成為在原子爐內的燃料棒的周圍堆積本實施型態的中子吸收玻璃或中子吸收材料的狀態，可以防止達到臨界。
以下，說明中子吸收玻璃的評估項目之玻璃製作性(製作容易程度)、耐水性、密度、特性溫度及中子吸收性能。
中子吸收玻璃的製作性是在1300~1400℃製作的玻璃的狀態下進行了評估。玻璃，係把特定量配合、混合之玻璃原料500g放入坩堝，在電氣爐中以約10℃/分之升溫速度加熱至1300~1400℃而熔融。此時為了謀求玻璃的均勻化而進行攪拌同時保持2~3小時。其後，由電氣爐取出坩堝，使其中的熔融物流入預先加熱至250℃程度之不銹鋼製的治具，製作了玻璃。
在這樣的玻璃製作條件下，成為均勻的透明玻璃的狀態的場合評估為合格「○」，結晶化(白濁化)的場合評估為不合格「×」。此外，即使均勻的透明玻璃的狀態下發生了玻璃製作時的揮發很多，或者高溫黏度很高，不容易流入的場合評估為「△」。玻璃製作性良好的話，可得良好的熱成形性，容易得到在圖1所示那樣的種種形狀、尺寸之中子吸收玻璃。
中子吸收玻璃的耐水性，係在鹽分濃度0.9重量%的水溶液投入製作的玻璃，以煮沸3小時之後的玻璃狀態來判定。投入的玻璃在外觀上沒有變化，未被認為有腐蝕的場合評估為合格「○」，玻璃的表面發生白燒痕，或是玻璃構造崩毀的場合評估為不合格「×」。此外，也測定試驗後的水的pH值，即使未被辨識到外觀上的變化，只要是酸性的話就評估為「△」。
中子吸收玻璃的密度，係使玻璃成為粉末，使用氦氣藉由比重計(pycnometer)法進行了測定。
中子吸收玻璃的特性溫度，係使玻璃成為粉
末，藉由示差熱分析(DTA)測定玻璃轉移點Tg與降伏點Mg。圖6為代表性的玻璃的DTA曲線。第一吸熱峰的開始溫度為玻璃轉移點Tg，該峰溫度為降伏點Mg。這些特性溫度，藉由黏度來定義，Tg為相當於1013.3泊(poise)的黏度之溫度，Mg為相當於1011泊(poise)的黏度之溫度。
中子吸收玻璃的中子吸收性能，使用由玻璃的組成與密度來求出的每單位體積中Gd元素、B元素及Li元素的數量，與表1所示之分別的元素之中子吸收截面積，算出每單位體積的中子吸收截面積，在與密度為2.52g/cm3的B4C同等或更高的場合判斷為合格「○」，較低的場合評估為不合格「×」。
以下，使用實施例進而詳細說明。但是，本發明並不以此處舉出的實施例的記載為限。
在本實施例1，檢討了中子吸收玻璃的組成與特性。實施例顯示於表2，比較例顯示於表3。玻璃的製作，使用高純度化學研究所製造的試藥Gd2O3、B2O3、ZnO、Al2O3、ZrO2、Li2CO3、Na2CO3、K2CO3、SiO2、MgO、CaCO3、SrCO3、及BaCO3作為原料。
如表2所示，實施例A-01~30之玻璃，中子吸收性能、耐水性及玻璃製作性全都合格。此外，密度也在3.2~4.7g/cm3之範圍，投入水中也可以安定而使其沉
降。B4C的密度為2.52g/cm3，具有比其更大的特長。進而，特性溫度之玻璃轉移點Tg或降伏點Mg也不高，所以容易藉由熱來進行二次加工。具體而言，可以將圖1所示的(a)球狀加熱擠壓而成為(b)錠狀，或者加熱碎玻璃(cullet)使成(c)粒狀。
對於在表2所示的實施例A-01~30，在表3的比較例B-01~25，雖有一部分其玻璃製作性是合格的，但沒有耐水性與中子吸收性能雙方都合格的。比較例B-01與B-02，是一般的矽硼酸玻璃與鋅硼酸玻璃，玻璃製作性與耐水性為良好。但是因為不含中子吸收很大的Gd元素，所以與實施例A-01~30相比，中子吸收截面積比顯著地小，比B4C之中子吸收性能還要差。此外，比較例B-02的密度，比B4C的密度還要大，但比較例B-01的密度比B4C的密度還要小。比較例B-03~05，為Gd2O3-B2O3系玻璃或者Gd2O3-B2O3-SiO2系玻璃，玻璃製作性為良好，但是B2O3含量非常多，耐水性並不充分。比較例B-06也是Gd2O3-B2O3-SiO2系玻璃，但SiO2之含量很多，所以高溫黏度大，玻璃製作性不佳。此外，耐水性也不夠充分。
比較例B-07~18，為了改善Gd2O3-B2O3-SiO2系玻璃的耐水性與玻璃製作性，含有一般習知的ZnO、Al2O3、ZrO2及鹼土類氧化物。但是由於結晶化而變得白濁，無法得到充分的耐水性。可知在Gd2O3-B2O3-SiO2系玻璃含有ZnO、Al2O3、ZrO2或鹼土類氧化物，未能達成
玻璃製作性與耐水性的改善。進而，在比較例B-19~25，檢討了鹼土金屬氧化物之添加，但只有不含Al2O3、ZnO、ZrO2及鹼土類氧化物的比較例B-19成為均勻透明的玻璃，其他與比較例B-07~18同樣因結晶化而發生白濁。但是，比較例B-19，含有很多鹼金屬氧化物，所以B2O3的揮發量變多，而且耐水性也不充分。白濁化(結晶化)之比較例B-20~25的耐水性也與比較例B-07~18同樣並非良好。
由以上的實施例A-01~30與比較例B-01~25之檢討結果，發現了藉由作為可投入水中的中子吸收玻璃，包含氧化釓、氧化硼及氧化鋅，以下述氧化物換算含有B2O3達42~65莫耳%，玻璃製作性、耐水性及中子吸收性能全都可以改善。
在本實施例2，檢討了中子吸收玻璃的形狀或尺寸。玻璃，其根據熱之成形性很好，所以嘗試了製作種種形狀或尺寸的中子吸收玻璃。首先，製作了圖1所示的(a)球狀的中子吸收玻璃1。於此中子吸收玻璃1，使用了表2的實施例A-20之玻璃。使用的設備顯示於圖7。此設備基本上與製造玻璃彈珠的設備是相同的。
於圖7，以玻璃熔融爐11把實施例A-20之中子吸收玻璃在1300~1400℃之溫度熔融，藉由使攪拌羽片12旋轉，謀求該熔融玻璃13的均勻化。藉由從玻璃熔
融爐11的下部提高柱塞14，使特定量的熔融玻璃13流出，以切刀15與15'依序切斷，落下至旋轉的成形輥16與16'之間。於成形輥16與16'的表面，為了使熔融玻璃13成為球狀，連續地施作有半圓狀的溝，而各該溝為面對面。通過成形輥16與16'之間的熔融玻璃13被冷卻，同時成為球狀的中子吸收玻璃1。其後，為了除去所得到的球狀中子吸收玻璃1的熱扭曲，在比玻璃轉移點Tg稍微高些的溫度實施了去扭曲。實施例A-20的玻璃轉移點Tg為493℃，以約500℃之熱處理進行了去扭曲。藉由除去熱扭曲，可以提高中子吸收玻璃的機械強度或耐水性。
球狀的中子吸收玻璃1的平均尺寸，可以藉由從玻璃熔融爐11流出熔融玻璃13的量、切刀15與15'的切斷速度、成形輥16與16'的表面的溝尺寸來大致地控制。在本實施例，以直徑成為5mm程度的方式進行了調整。其後，使用10mm網目與1mm網目之網篩，得到未滿10mm網目而1mm網目以上的尺寸。若是在這個範圍的尺寸，能夠以高生產率得到球狀的中子吸收玻璃。尺寸10mm以上的話，投入水中時會在途中卡住，或者不易接觸到熔融燃料等，會有無法遍及熔融燃料上之虞。另一方面，尺寸未滿1mm的話，會有受水流影響在水中舞動之虞。較佳為使用7mm網目與2mm網目之網篩，得到未滿7mm網目而2mm網目以上的尺寸。
其次，與前述同樣進行使用實施例A-20之玻璃製作了圖1所示的(b)錠狀的中子吸收玻璃。錠狀的
中子吸收玻璃之製作，係使製作為球狀的中子吸收玻璃藉由熱擠壓來壓扁。其後，與前述同樣，進行去扭曲，進而施以篩選，得到所要的尺寸。錠狀，與前述球狀相比，不容易轉動，所以處理變得容易。此外，相同重量之表面積比球狀更大，所以也可以期待中子吸收性能的提高。
也與前述同樣進行使用實施例A-20之玻璃製作了圖1所示的(c)粒狀的中子吸收玻璃。首先，熔融/製作實施例A-20的玻璃，藉由粉碎機粉碎為適度尺寸的碎玻璃(cullet)。將此碎玻璃以隧道爐加熱至約750℃為止，使邊緣部變圓滑而成為粒狀。此時，以相同的隧道爐同時進行去扭曲。其後，與前述同樣，施以篩選，得到所要的尺寸。
也與前述同樣進行使用實施例A-20之玻璃製作了圖1所示的(d)珠狀的中子吸收玻璃。首先，以實施例A-20之玻璃製作直徑5mm程度的玻璃管。
使此玻璃管以長度5mm程度之間隔畫上傷痕，以熱衝擊切斷。將此，與前述同樣地以隧道爐加熱至約750℃為止，使邊緣部變圓滑而成為珠狀。此時，以相同的隧道爐同時進行去扭曲。其後，與前述同樣，施以篩選，得到所要的尺寸。在珠狀，進而可以使表面積更大，對於中子吸收性能的提高也應該有所貢獻。
在本實施例3，檢討了中子吸收玻璃與B4C
之複合化。混合中子吸收玻璃與B4C之粉末，以模具成形，在低氧氛圍中加熱而製作圖2所示的中子吸收材料之燒結體。在低氧氛圍中進行加熱的理由，是為了至少抑制、防止B4C的氧化。作為中子吸收玻璃，使用表2所示的實施例A-14之玻璃，藉由搗碎機與噴射粉碎機粉碎至30μm以下。B4C使用150μm以下之市售的粉末。以實施例A-14之中子吸收玻璃粉末25體積%，B4C粉末75體積%之比例進行配合、混合，使用模具以1噸/cm2的條件製作多數個直徑5mm、厚度5mm的圓柱狀成形體。使這些成形體流入低氧氛圍中的隧道爐，藉由在約800℃下使實施例A-14之玻璃粉末軟化流動而製作中子吸收材料之燒結體。所得到的燒結體，體積收縮了10~20%程度。
使用所得到的燒結體，實施與實施例1同樣的耐水性試驗的結果，沒有被腐蝕，得到良好的耐水性。此外，實施例A-14之玻璃與B4C其單位體積之中子吸收截面積都很大，所以中子吸收性能為良好。另一方面，B4C單體有在水中與水徐徐反應產生硼酸，成為酸性的腐蝕環境的可能。藉由與中子吸收玻璃組合可以減少B4C與水接觸的面積，而且中子吸收玻璃的耐水性很高即使長時間接觸到水B也不容易溶出。此外，B4C的燒結體變得容易製作。進而比起B4C單體使用，可以使密度增大，所以也具有不容易受到水流影響而流動的特長。此外，此中子吸收材料，不限於投入水中的用途，亦可替代被裝填至控制棒的B4C粉末或者替代在高速爐使用的B4C燒結體而
開展其應用。
於本實施例4，也與實施例3同樣檢討中子吸收玻璃與B4C之複合化，製作了在圖3所示的中子吸收材料3'。於中子吸收玻璃1'，使用了表2的實施例A-25之玻璃。此外於B4C粒子2'使用1~3mm之市售的粒狀粒子。在圖3所示的中子吸收材料3'的製作所使用的設備顯示於圖8。圖8係更改圖7所示的設備，可以由柱塞14把粒狀的B4C粒子2'投入1300~1400℃之熔融玻璃13中。B4C粒子2'被導入玻璃熔融爐13的上部的容器17，以玻璃熔融爐13的餘熱來加熱。此外，為了防止B4C的氧化，該容器17內為惰性氛圍。由容器17把粒狀的B4C粒子2'依序投下，與熔融玻璃13一起由玻璃熔融爐11的下部流出落下。將此與實施例2同樣進行，以切刀15與15'切斷，落下至成形輥16與16'之間，製作如圖3所示那樣的球狀的中子吸收材料3'。
在圖3，於1個B4C粒子的表面部分被包覆以中子吸收玻璃，但在本實施例4，有許多複數個B4C粒子包入的個案。這是因為中子吸收材料3'的尺寸只要不是太大就不會成為問題。其後，把得到的中子吸收材料3'以比實施例A-25的玻璃轉移點Tg更高若干的約510℃的溫度進行熱處理，除去中子吸收玻璃2'之熱扭曲。
使用所得到的中子吸收材料，實施了與實施
例1同樣的耐水性試驗。結果，沒有被腐蝕，得到良好的耐水性。此外，關於中子吸收性能，因實施例A-25之玻璃與B4C其單位體積之中子吸收截面積都很大，所以當然是良好的。本實施例4，與前述實施例3相比的話，沒有必要把中子吸收玻璃碎成粉末，與B4C粉末均勻混合、成形、燒結，所以具有可廉價地製作由中子吸收玻璃與B4C所構成的中子吸收材料的特長。此外，此中子吸收材料，與實施例3同樣，不限於投入水中的用途，亦有可以替代被裝填至控制棒的B4C粉末或者替代在高速爐使用的B4C燒結體而開展其應用之可能性。
在本實施例5，說明了適用在前述實施例1~4檢討的本發明的中子吸收玻璃或中子吸收材料之熔融燃料的管理方法之例。
為了維持溶融燃料之未臨界，提高安全性，把中子吸收玻璃或中子吸收材料投入原子爐內。在圖4，成塊的熔融燃料5在水中4沉下，中子吸收體18(中子吸收玻璃、中子吸收材料)被投入水中，以覆蓋熔融燃料5之塊的上面的方式直接接觸著。中子吸收體18的密度，比水還充分大，所以容易堆積於熔融燃料5的表面。此外，熔融燃料5之塊內有裂痕的場合，或者在熔融燃料5之塊與塊彼此之間有間隙的場合，中子吸收體18會進入這些裂痕或間隙。藉此，即使因某種理由而對熔融燃料
5施加正的反應度的場合，也可以藉由遮蔽由熔融燃料5產生的中子，抑制連鎖反應，而使其不達到臨界。中子吸收體18的尺寸，以比熔融燃料5之塊還要小為有效。
此外，中子吸收玻璃，為均勻透明玻璃，但具有因中子的照射而著色的特性。中子照射量越多，著色的程度也有增加的傾向，所以藉由調查投入原子爐之本發明的中子吸收玻璃的著色程度，可以檢測、預測在原子爐內的熔融燃料的位置。
在本實施例6，說明了適用在前述實施例1~4檢討的中子吸收玻璃或中子吸收材料之熔融燃料的取出方法之例。
如圖5所示，在熔融燃料5之取出作業時，為了不造成再臨界，中子吸收體18被投入原子爐內。顯示使熔融燃料5藉由掘削機8的鑽頭6破碎，透過掘削機8的抽吸管7抽吸成為粒子狀的熔融燃料5'的狀態。此時，會有掘削的粒子狀的熔融燃料5'的一部分，未被掘削機8的抽吸管7抽吸，而飛散至周圍的水中4的可能性。在此狀態，水中4的粒子狀的熔融燃料5'的體積比例會改變，會有成為再臨界之虞。因此，與飛散至水中4的粒子狀的熔融燃料5'一起，使中子吸收體18也飛散，而可以吸收以及遮斷在水中4的中子。藉此，可以抑制連鎖反應，於掘削作業中也不會達到再臨界。此外，於掘削作業
中中子吸收體18以掘削機8的鑽頭6切削等而破損也無損於中子吸收性能。
前述熔融燃料，係以藉鑽頭掘削而挖掘出的方法為例進行了說明，但掘出方法亦可為挖土機，不限定於掘削機。
在本實施例7，說明藉由投入中子吸收玻璃或中子吸收材料而抑制原子爐的核分裂反應之例。
從前，做為以控制棒之外的方法使原子爐緊急停止的方法之一，有把硼酸水注入原子爐的爐心的方法。但是，對爐心投入硼酸水的話，會有使爐內成為酸性的腐蝕環境的可能性。
在此，替代注入硼酸水，投入前述中子吸收玻璃或中子吸收材料，成為中子吸收玻璃或中子吸收材料堆積於原子爐的內部的燃料棒的周圍的狀態。藉此，可以控制原子爐的核分裂反應，緊急停止原子爐。此外，使用中子吸收玻璃或中子吸收材料的場合，可以使硼酸不會溶出到原子爐內部之水，或者即使有硼酸溶出也不會使pH降低。因此，可以防止爐內構造物的腐蝕同時可繼續抑制核燃料的反應，所以可長期間停止原子爐。
4‧‧‧水中
5‧‧‧熔融燃料
18‧‧‧中子吸收體
Claims (14)
- 一種中子吸收玻璃，係於可投入水中的中子吸收玻璃，含有氧化釓、氧化硼及氧化鋅，以下述氧化物換算含有Gd2O3達5~13莫耳%、含有B2O3達42~65莫耳%；Gd2O3、B2O3及ZnO之合計達70莫耳%以上。
- 如申請專利範圍第1項之中子吸收玻璃，其中以下述氧化物換算包含ZnO達5~45莫耳%，而Al2O3、ZrO2及R2O(R：鹼金屬)之中的1種以上合計含達0~30莫耳%。
- 如申請專利範圍第1或2項之中子吸收玻璃，其中以下述氧化物換算Gd2O3與B2O3之合計達52~70莫耳%、ZnO、Al2O3、ZrO2及R2O的合計達30~48莫耳%。
- 如申請專利範圍第1或2項之中子吸收玻璃，其中以下述氧化物換算包含Gd2O3達5~10莫耳%、B2O3達47~60莫耳%、ZnO達10~40莫耳%，Al2O3達0~20莫耳%、ZrO2達0~15莫耳%、R2O達0~15莫耳%。
- 如申請專利範圍第2項之中子吸收玻璃，其中前述R2O至少包含Li2O。
- 如申請專利範圍第1或2項之中子吸收玻璃，其中前述中子吸收玻璃的密度為3.2~4.7g/cm3。
- 如申請專利範圍第1或2項之中子吸收玻璃，其中前述中子吸收玻璃的形狀為粒狀、球狀、錠狀或珠狀。
- 如申請專利範圍第1或2項之中子吸收玻璃，其中前述中子吸收玻璃的平均尺寸為1mm網目以上而未滿 10mm網目。
- 一種中子吸收材料，其特徵為包含B4C粉末與申請專利範圍第1至8項之任一項之中子吸收玻璃。
- 一種中子吸收材料，其特徵為粒狀的B4C的表面被覆蓋申請專利範圍第1至8項之任一項之中子吸收玻璃。
- 一種熔融燃料之管理方法，係於原子爐壓力容器內或收納容器內的熔融燃料之管理方法，其特徵為：朝向配置於水中的前述熔融燃料投入申請專利範圍第1至8項之任一項之中子吸收玻璃，或者申請專利範圍第9項或10項之中子吸收材料，使前述中子吸收玻璃或前述中子吸收材料接觸於前述熔融燃料的表面。
- 一種熔融燃料之取出方法，係把原子爐的內部的熔融燃料取出至前述原子爐外部的方法，其特徵為：朝向配置於水中的前述熔融燃料投入申請專利範圍第1至8項之任一項之中子吸收玻璃，或者申請專利範圍第9項或10項之中子吸收材料，使前述中子吸收玻璃或前述中子吸收材料接觸於前述熔融燃料的表面，使前述熔融燃料破碎而取出至前述原子爐的外部。
- 如申請專利範圍第12項之熔融燃料之取出方法，其中藉由破碎同時抽吸前述熔融材料，而取出至前述原子爐的外部。
- 一種原子爐停止方法，其特徵係對前述原子爐的內部投入申請專利範圍第1至8項之任一項之中子吸收玻璃，或者申請專利範圍第9項或10項之中子吸收材料，使 前述中子吸收玻璃或前述中子吸收材料堆積於前述原子爐內部的燃料棒的周圍。
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