JP6415078B2 - 薄膜太陽電池及び薄膜太陽電池の製造方法 - Google Patents
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Description
以下、本発明を詳述する。
上記陰極の材料は特に限定されず、従来公知の材料を用いることができるが、例えば、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、リチウム、マグネシウム、アルミニウム、マグネシウム−銀混合物、マグネシウム−インジウム混合物、アルミニウム−リチウム合金、Al/Al2O3混合物、Al/LiF混合物、SnO2、FTO(フッ素ドープ酸化スズ)、AZO(アルミニウム亜鉛酸化物)、IZO(インジウム亜鉛酸化物)、GZO(ガリウム亜鉛酸化物)、ITO(インジウムスズ酸化物)等が挙げられる。これらの材料は単独で用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
上記陽極の材料は特に限定されず、従来公知の材料を用いることができるが、例えば、金等の金属、CuI、ITO、SnO2、AZO、IZO、GZO、FTO等の導電性透明材料、導電性透明ポリマー等が挙げられる。これらの材料は単独で用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
上記無機半導体は特に限定されず、例えば、金属硫化物、金属セレン化物、金属酸化物等が挙げられる。また、上記無機半導体として、一般式R−M−X3で表されるペロブスカイト構造を有する半導体を用いることもできる。ここでRは有機分子、Mは金属原子、Xはハロゲン原子である。なかでも、薄膜太陽電池の耐久性が高くなることから、無機半導体が金属硫化物又は金属セレン化物であることが好ましく、金属硫化物であることがより好ましい。
即ち、本発明の薄膜太陽電池は、上記光電変換層として、金属硫化物又は金属セレン化物を含有する層(以下、硫化物層又はセレン化物層ともいう)と、有機半導体を含有する層(以下、有機半導体層ともいう)とを含むことがより好ましい。
このような光電変換層においては、上記硫化物層又はセレン化物層が主にN型半導体として、上記有機半導体層が主にP型半導体として働くと推測されるが、上記硫化物層又はセレン化物層は、部分的にはP型半導体として働いていてもよいし、上記有機半導体層は、部分的にはN型半導体として働いていてもよい。また、このような光電変換層は、上記硫化物層又はセレン化物層と上記有機半導体層とを含む積層体であってもよいし、上記硫化物層又はセレン化物層と上記有機半導体層とを混合して複合化した複合膜であってもよいが、有機半導体の電荷分離効率を向上させることができるため、複合膜であることがより好ましい。
上記金属硫化物又は金属セレン化物は、2種以上の元素を同一の分子に含有する複合物であってもよい。
また、上記金属硫化物又は金属セレン化物は一部が酸素によって酸化されていてもよいが、不純物となり得ることからできる限り酸化されていないものがよい。
なお、結晶性半導体とは、X線回折測定等で測定し、散乱ピークが検出できる半導体を意味する。
なお、結晶化度は、X線回折測定等により検出された結晶質由来の散乱ピークと、非晶質部由来のハローとをフィッティングにより分離し、それぞれの強度積分を求めて、全体のうちの結晶質部分の比を算出することにより求めることができる。
上記湿式法として、例えば、上記金属硫化物又は金属セレン化物の前駆体溶液(半導体形成用塗布液)を作製し、製膜後反応させる方法、化学析出法による製膜方法等が挙げられる。
また、上記有機半導体層はリチウム等のドーパントを含有していてもよい。
上記有機半導体層は、上記有機半導体を溶媒に溶解させて塗布する方法、又は、蒸着等の乾式の方法等によって積層させることが可能である。
また、従来用いられてきたTiO2は紫外線を吸収することによって光触媒作用が発現し、周辺の各半導体部材を分解してしまうため光電変換効率が低下し、薄膜太陽電池が劣化してしまうという課題があった。これに対してZTOはTiO2に比べバンドギャップが大きいため、光触媒作用が発現しにくく、光触媒作用による薄膜太陽電池の劣化を防ぐことができる。
上記ZTOにおいて、亜鉛と錫と酸素の元素比は機能を大きく損なわない程度であれば厳密に限定されないが、Zn:Sn:O=2:1:4程度であることが好ましい。
上記(メタ)アクリル樹脂としては300℃程度の低温で分解するものであれば特に限定されないが、例えば、メチル(メタ)アクリレート、エチル(メタ)アクリレート、プロピル(メタ)アクリレート、n−ブチル(メタ)アクリレート、tert−ブチル(メタ)アクリレート、イソブチル(メタ)アクリレート、シクロヘキシル(メタ)アクリレート、2−エチルヘキシル(メタ)アクリレート、イソボロニル(メタ)アクリレート、n−ステアリル(メタ)アクリレート、ベンジル(メタ)アクリレート及びポリオキシアルキレン構造を有する(メタ)アクリルモノマーからなる群より選択される少なくとも1種を重合してなる重合体が好適に用いられる。ここで、例えば(メタ)アクリレートとは、アクリレート又はメタクリレートを意味する。なかでも、少ない樹脂の量で高い粘度を得ることができることから、ガラス転移温度(Tg)が高く、かつ、低温脱脂性に優れるイソブチルメタクリレートの重合体であるポリイソブチルメタクリレートが好適である。
また、上記電子輸送層としての多孔質膜の細孔径は上記ナノ粒子の粒子径を変えること以外に有機バインダーの種類又は添加量を変更することによっても調整することが可能である。
なお、電子輸送層の厚みは、カッター等により薄膜太陽電池の破断面を作製し、原子間力顕微鏡(AFM)等を用いて基板表面と電子輸送層表面との高低差を測定することにより得ることができる。
本発明の薄膜太陽電池を製造する方法であって、酸化錫亜鉛を含有する電子輸送層を製膜する工程を有する薄膜太陽電池の製造方法もまた、本発明の1つである。
<ZTOナノ粒子の合成>
塩化亜鉛6mmolと塩化スズ(IV)3mmolとを純水15mLとエチレングリコール15mLとの混合溶媒中に溶解させて溶液を得た。上記溶液に更にt−ブチルアミン水溶液15mLを添加しスラリーを得た。上記スラリーを、オートクレーブを用いて加熱し固体を得た。上記固体を水洗し、ZTOナノ粒子を得た。ZTOナノ粒子の平均粒子径は60nmであった。
<陰極>
ガラス基板上に、陰極として厚み1000nmのFTO膜を形成し、純水、アセトン、メタノールをこの順に用いて各10分間超音波洗浄した後、乾燥させた。
<電子輸送層、光電変換層(積層体)、ホール輸送層>
FTO膜の表面上に、電子輸送材料として上記ZTOナノ粒子水分散液をスピンコート法により塗布した後、400℃で10分間焼成することにより、400nmの多孔質膜であるZTO膜を得た。ZTO膜の厚みは透過型電子顕微鏡(TEM)により測定した。次いで、有機溶媒にN,N−Dimethylformamide(DMF)を用い、金属化合物として塩化アンチモン、窒素含有化合物としてチオ尿素を重量比5:4で合計重量濃度を20重量%に調整し、半導体形成用塗布液を得た。この半導体形成用塗布液を上記の多孔質膜上にスピンコート法によって積層した。この時点では膜は薄い黄色をしていた。これを260℃で15分間真空下にて焼成することにより赤褐色の硫化アンチモン(半導体)層を得た。更に有機半導体としてポリ−3−ヘキシルチオフェン(P3HT、Merck社製)をクロロベンゼンに0.5重量%溶解させた溶液を硫化アンチモン層上にスピンコート法により積層した。更にPEDOT:PSSをホール輸送層として積層した。
<陽極>
金属電極(陽極)として蒸着法により金を積層し、薄膜太陽電池を得た。
電子輸送層の厚みを13nmに調整した以外は実施例1と同様にして薄膜太陽電池を作製した。
電子輸送層の厚みを650nmに調整した以外は実施例1と同様にして薄膜太陽電池を作製した。
電子輸送層の厚みを6nmに調整した以外は実施例1と同様にして薄膜太陽電池を作製した。
電子輸送層の厚みを985nmに調整した以外は実施例1と同様にして薄膜太陽電池を作製した。
金属硫化物として硫化アンチモンの代わりに硫化カドミウムを真空蒸着により積層した以外は実施例1と同様にして薄膜太陽電池を作製した。
窒素含有化合物としてチオ尿素の代わりにセレノ尿素を用いることによって、硫化アンチモンの代わりにセレン化アンチモンを積層した以外は実施例1と同様にして薄膜太陽電池を作製した。
金属化合物として塩化ビスマス、窒素化合物としてセレノ尿素を用いることによって、硫化アンチモンの代わりにセレン化ビスマスを積層した以外は実施例1と同様にして薄膜太陽電池を作製した。
電子輸送層の厚みを3nmに調整した以外は実施例1と同様にして薄膜太陽電池を作製した。
電子輸送層の厚みを1200nmに調整した以外は実施例1と同様にして薄膜太陽電池を作製した。
有機半導体P3HT、及び、ホール輸送層としてPEDOT:PSSを積層しなかった以外は実施例7と同様にして薄膜太陽電池を作製した。
平均粒子径50nmのTiO2ナノ粒子(スーパータイタニアF2、昭和電工製)を用いて400nmの電子輸送層を得た以外は実施例1と同様にして薄膜太陽電池を作製した。
<ZTOナノ粒子の合成>
塩化亜鉛6mmolと塩化スズ(IV)3mmolとを純水15mLとエチレングリコール15mLとの混合溶媒中に溶解させて溶液を得た。上記溶液に更にt−ブチルアミン水溶液15mLを添加しスラリーを得た。上記スラリーを、オートクレーブを用いて加熱し固体を得た。上記固体を水洗し、ZTOナノ粒子を得た。
<色素増感太陽電池>
FTO膜の表面上に、電子輸送材料である多孔質膜材料として平均粒子径50nmの上記ZTOナノ粒子水分散液をスピンコート法により塗布した後、400℃で10分間焼成することにより、400nmの多孔質膜であるZTO膜を得た。次いで、Ru錯体色素N−719(Aldrich社製)を上記の多孔質膜上に吸着させた。更にヨウ化リチウム及びヨウ素のアセトニトリル溶液を電解液に用い、陰極に白金を用いることで色素増感太陽電池を作製した。
実施例及び比較例で得られた太陽電池について、以下の評価を行った。結果を表1及び2に示した。
<光電変換効率の測定>
太陽電池の電極間に、電源(KEYTHLEY社製、236モデル)を接続し、100mW/cm2の強度のソーラーシミュレータ(山下電装社製)を用いて太陽電池の光電変換効率を測定した。
◎:比較例1の変換効率に比べて変換効率が2倍以上
○:比較例1の変換効率に比べて変換効率が1.5倍以上2倍未満
△:比較例1の変換効率に比べて変換効率が1倍以上1.5倍未満
×:比較例1の変換効率に比べて変換効率が1倍未満
太陽電池をガラス封止し、空気下で温度60℃、50RH%で1000W/cm2の光を100時間照射し耐候試験を行った。耐候試験前後の光電変換効率を上記と同様にして測定した。
○:耐候試験前に比べて耐候試験後の光電変換効率が80%以上
△:耐候試験前に比べて耐候試験後の光電変換効率が50%以上、80%未満
×:耐候試験前に比べて耐候試験後の光電変換効率が50%未満
Claims (4)
- 陰極と、陽極と、前記陰極と前記陽極との間に配置された光電変換層と、前記陰極と前記光電変換層との間に配置された電子輸送層とを有する薄膜太陽電池であって、
前記光電変換層として無機半導体を含有し、前記電子輸送層として酸化錫亜鉛を含有し、
前記無機半導体は、一般式R−M−X3(Rは有機分子、Mは金属原子、Xはハロゲン原子を表す)で表されるペロブスカイト構造を有する半導体である
ことを特徴とする薄膜太陽電池。 - 光電変換層として更に有機半導体を含有することを特徴とする請求項1に記載の薄膜太陽電池。
- 電子輸送層の厚みが5nm〜1000nmであることを特徴とする請求項1又は2に記載の薄膜太陽電池。
- 請求項1〜3いずれか1項に記載の薄膜太陽電池を製造する方法であって、
酸化錫亜鉛を含有する電子輸送層を製膜する工程を有する
ことを特徴とする薄膜太陽電池の製造方法。
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JP2014077148A JP6415078B2 (ja) | 2014-04-03 | 2014-04-03 | 薄膜太陽電池及び薄膜太陽電池の製造方法 |
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