JP6392431B2 - 放射性廃棄物を大幅に削減することができる除染方法およびそのためのキット - Google Patents
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Description
本発明は、原子力発電所から発生する放射能汚染された客体を除染処理する過程で発生する除染廃液を処理する新しい除染処理装置を提供することをもう一つの目的とする。
本発明は、硫酸(H2SO4)を含む化学除染剤で放射能汚染された金属または合金を含む客体を除染処理する工程(工程1)と、
工程1で発生する除染廃液にBaまたはSr陽イオンと水酸化イオンまたはハロゲン陰イオンとの塩を投入し、BaまたはSrの沈殿物を形成させる工程(工程2)とを含む除染方法を提供する。
沈殿物が形成された後、前記沈殿物を残留除染廃液と分離する工程(工程3)をさらに含むことができる。
放射能汚染された金属または合金を含む客体を除染処理するために硫酸(H2SO4)を含む化学除染剤、と
前記化学除染剤を用いて除染する過程で発生する除染廃液に投入して沈殿物を形成するためのBaまたはSr陽イオンと水酸化イオンまたはハロゲン陰イオンとの塩とを含む除染処理用キットを提供する。
本発明に係る除染方法を説明する。
本発明の方法は、
本発明は、硫酸(H2SO4)を含む化学除染剤で、放射能汚染された金属または合金を含む客体を除染処理する工程(工程1)と、
工程1で発生する除染廃液にBaまたはSr陽イオンと水酸化イオンまたはハロゲン陰イオンとの塩を投入し、BaまたはSrの沈殿物を形成させる工程(工程2)とを含む除染方法を含む。
沈殿物が形成された後、前記沈殿物を残余除染廃液と分離する工程(工程3)をさらに含むことができる。
図1は、本発明に係る除染方法を図式化して示している。以下、本発明に係る除染方法を詳細に説明する。
放射能汚染された金属または合金を含む客体が存在する原子力発電所の系統の内部で直接行なうことができ、
放射能汚染された金属または合金を含む客体を系統外部の独立したシステムに移動させて行うこともできる。
本発明による前記の工程1の化学除染剤は酸化除染剤または還元除染剤、またはその組み合わせを含む。そしてその組み合わせを用いる場合は、酸化除染剤と還元除染剤、またはその逆の順序で交互に繰り返す組み合わせを含むことができる。
酸化除染剤だけを単独使用する除染処理工程;
還元除染剤だけを単独使用する除染処理工程;
酸化除染剤を使用した後、還元除染剤を使用する除染処理工程;
還元除染剤を使用した後、酸化除染剤を使用する除染処理工程;
酸化除染剤を使用した後、還元除染剤を使用するサイクルを2回、または3回以上で実行する除染処理工程;および
還元除染剤を使用した後、酸化除染剤を使用するサイクルを2回、または3回以上で実行する除染処理の工程をすべて含む。
また、前記工程1の除染処理する工程において、サイクルを繰り返す場合には、それぞれの除染に必要な系統水を1回充填して繰り返して使用したり、または、それぞれの除染に対して、別の系統水を充填することができる。
それぞれの還元除染処理工程後に残余還元剤を除去するために、過酸化水素(H2O2)を添加することができる。
[スキーム1]
4KMnO4+5N2H4+6H2SO4→4K++4Mn2++5N2+16H2O+6SO4 2−
過酸化水素(H2O2)を添加して、下記スキーム2の反応を誘導した後、残余還元剤、例えばヒドラジンを分解除去することができる。
2H2O2+N2H4→N2+4H2O
本発明に係る除染方法において、
前記放射能汚染された金属または合金を含む客体は、原子力発電所の系統内部で発生することを特徴とする。
本発明に係る除染方法において、
前記の工程1の金属または合金は、ステンレス鋼、インコネル鋼、ジルコニウム合金の中から選択される1種以上であり得るが、これらに限定されるのではない。
前記金属または合金を含む客体は、冷却剤ポンプ、加圧器、蒸気発生器、蒸気排出管、給水管、調整器容器などを含むことができる。
前記の工程1の化学除染剤は、酸化剤および金属イオンを含む酸化剤であり得る。
ここで、前記酸化剤は、過マンガン酸、クロム酸、重クロム酸またはその塩を含み、好ましくは、クロム酸またはその塩を含み、詳細にはKMnO4、NaMnO4、H2CrO4とHMnO4からなる群から選択される1種以上であり得、
KMnO4、NaMnO4およびHMnO4からなる群から選択される1種以上であり得、この中でHMnO4であり得る。
前記金属イオンを添加することにより、酸化除染剤が適用される客体、すなわち金属または合金部品の電位を不動態領域に移動させることができ、これにより、酸化除染された部品の腐食を効果的に防止することができる。
酸化剤を蒸留水に溶解させた溶液を製造する工程(工程1)、
前記の工程1で製造された溶液に硫酸を添加する工程(工程2)、および
前記の工程2の硫酸が添加された溶液に金属イオンを添加する工程(工程3)とを含む製造方法によって製造することができる。
まず、本発明に係る酸化除染剤の製造方法において、工程1は酸化剤を蒸留水に溶解させた溶液を製造する工程である。
前記の工程2の硫酸は1×10−3M〜3×10−2Mの濃度で添加され得るが、この範囲内に特に制限する必要はない。
前記の工程3の金属イオンは、Cu2+、Fe3+、Cr3+、Ni2+およびZn2+などの金属イオンであり得、一例として前記金属イオンがCu2+およびZn2+の場合に、金属イオンの濃度は、2×10−5M〜2×10−3Mの濃度で添加することができ、前記金属イオンがCu2+およびZn2+でない場合には、金属イオンの濃度は、2×10−6M〜2×10−5Mの濃度で添加することができるが、この範囲に限定されることはない。
本発明において、
前記の工程1の化学除染剤は、還元剤および金属イオンを含む還元除染剤であり得る。
前記金属イオンは、Ag+、Ag2+、Mn2+、Mn3+、Co2+、Co3+、Cr2+、Cr3+、Cu+、Cu2+、Mn2+、Mn3+、Sn2+、Sn4+、Ti2+およびTi3+からなる群から選択される1種以上の金属イオンであり得る。
一方、本発明に係る還元除染剤において、
前記還元剤の濃度は、5×10−4M〜0.5Mであり得る。還元剤の濃度が5×10−4M未満の場合、還元性が十分に発揮されないことがあり、0.5M超過の場合は、除染後、これを分解するための化学剤が多く必要となり得る。
還元剤を蒸留水に溶解させた溶液を製造する工程(工程1)、
前記の工程1で製造された溶液に硫酸を添加する工程(工程2)、および
前記の工程2の硫酸が添加された溶液に金属イオンを添加する工程(工程3)とを含む製造方法によって製造することができる。
まず、本発明の化学除染剤の製造方法において、工程1は還元剤を蒸留水に溶解させた溶液を製造する工程である。
工程2の前記硫酸は、1×10−4〜0.5Mの濃度で添加することが好ましい。
次に、本発明の化学除染剤の製造方法において、工程3は、工程2の硫酸が添加された溶液に還元性金属イオンを添加する工程である。
例えば、前記金属塩の陰イオンとしては、Cl−、NO3 −、SO4 2−などを使用することができるが、これに限定されない。
以下、本発明の方法における工程2を説明する。
廃液中に存在する除染過程で発生した金属イオンが、BaSO4またはSrSO4が沈殿される過程で共沈殿し、このような共沈殿を通じて除染廃液からイオン交換樹脂を通じて除去しなければならない金属イオンの量を大幅に削減することができる。
前記放射性物質は、Co−60、Co−58、Co−57、Mn−54、Fe−59、Zn−65からなる群から選択される1種以上の放射性物質であり得る。
前記の工程2の沈殿物は、工程1を完了した後、除染廃液中に残存する硫酸イオン(SO4 2−)と同様、好ましくは、同じ濃度の沈殿剤としてのBa(OH)2またはSr(OH)2が添加されることにより形成され、
また、下記スキーム3の反応により沈殿して、沈殿とともに放射性物質と金属イオンの共沈殿が発生する。
H2SO4+Ba(OH)2=BaSO4↓+2H2O
本発明の沈殿物において、
除染過程の中で、酸化膜から溶解したFe3+、Cr3+およびNi2+などの金属イオン;
Co−60、Co−58、Co−57、Mn−54、Fe−59およびZn−65などの放射性物質;および
除染溶液中に含まれた金属イオン、例えば、Mn2+、Cu2+およびCu+イオンは、前記の式によってBaSO4が沈殿する共沈殿することにより、上澄み液の中で90%、95%、99%、または99.9%以上が除去され得る。
[数学式1]
Re=SVρ/μ
(ここで、Re=Reynolds number、S=Pipe surface area、V=Flow velocity(cm/sec)、ρ=Flow density(g/cm3)、μ=Viscosity(g/cm2sec)である。)
本発明における除染方法は、
沈殿物が形成された後、前記沈殿物を残留除染廃液と分離する工程(工程3)をさらに含むことができる。
沈殿物が形成された後、さらに除染廃液内の金属イオンと放射性物質が共沈殿した後、沈殿物を残余除染廃液から分離して除去することができる。
前記汚泥は、沈殿物または金属イオンと放射性物質を含む共沈殿した沈殿物を含む。
前記固体沈殿物または金属イオンと放射性物質が含まれた汚泥と残余除染廃液の分離は、ろ紙、分離膜、フィルターなどの様々な分離手段を用いて行なうことができ、前記分離手段は、紙、高分子、セラミックス、金属、またはその複合体であり得、一例として、分離フィルターを用いて行なうことができ、分離フィルターの中でもキャンドルフィルター(candle filter)を用いて行なうことができる。
放射能汚染された金属または合金を含む客体を除染処理するために硫酸(H2SO4)を含む化学除染剤と、
前記化学除染剤を用いて除染する過程で発生する除染廃液に投入して沈殿物を形成するためのBaまたはSr陽イオンと水酸化イオンまたはハロゲン陰イオンとの塩とを含む除染処理用キットを提供する。
前記化学除染剤は、あらかじめ製造して提供することができ、化学除染剤製造のためのまた他のキットを含んで提供することで、除染時に製造することができる。
前記除染処理用キットの化学除染剤は、酸化剤および金属イオンを含む酸化除染剤であり得、酸化剤、金属イオンおよび硫酸を含むキットで構成することができる。
本発明において、
前記除染処理用キットの化学除染剤は、還元剤および金属イオンを含む還元除染剤であり得、還元剤、金属イオンおよび硫酸を含むキットで構成することができる。
また、本発明は、本発明に係る除染方法の実行のための装置を提供し、前述した除染方法に関する記載事項は、前記装置に関する記載にもそのまま適用することができる。
放射能汚染された金属または合金を含む客体を硫酸を含む化学除染剤で除染処理する除染処理部と、
除染処理部で発生した除染廃液を貯蔵する除染廃液貯蔵部と、
除染廃液に投入して沈殿物を形成するためのBaまたはSr陽イオンと水酸化イオンまたはハロゲン陰イオンとの塩である沈殿剤を貯蔵した後、供給できる沈殿剤供給部と、
除染廃液と沈殿剤の混合により、沈殿物を形成することができる沈殿形成部とを含む。
前記混合部で沈殿が開示され、沈殿槽で沈殿物が成長することができる。
除染処理部で除染処理後に発生する除染廃液から固体または汚泥形態の沈殿物を分離する分離までの装置構成を示している。
但し、下記の実施例及び実験例は本発明を例示するだけで、本発明の内容が下記の実施例及び実験例によって限定されるものではない。
本発明に係る除染方法を用いた除染廃液内の金属イオンおよび陰イオンの除去のための除染および除染廃液処理を行なった。
模擬除染廃液は、本発明の図1に開示された工程に従って、0.35mMのFe3+、0.24mMのCr3+および0.21mMのNi2+が含まれた溶液に酸化除染剤、酸化除染剤分解剤、還元除染剤、還元除染剤分解剤などを順に投入して製造した。
酸化除染剤:6.5mM KMnO4+3.25mM H2SO4+0.5mM Cu2+
酸化除染剤分解剤:8.1mM N2H4+9.8mM H2SO4
還元除染剤:50mM N2H4+30mM H2SO4
還元除染剤分解剤:100mM H2O2
次に、前記記載した条件で製造された模擬除染廃液に43mMのBa(OH)2沈殿剤を添加してBaSO4を沈殿させることによって、模擬除染廃液の金属イオンおよび陰イオンの共沈殿を誘導した。
すべての実施例は、1時間進行され、反応システムは、図2のT−100、T−200、P−100、P−200、MIX−100およびT−300の機能を模写して、1リットル規模の反応器を含む小型loopで行った。
下記に記載したような反応条件下で除染廃液の金属イオンおよび陰イオン除去反応を行った。
初期30分間のloop流速640ml/分;
後期30分間のloop流速208ml/分;
初期30分間の攪拌速度250RPM;
後期30分間の攪拌速度100RPM;および
水酸化バリウム投入速度17ml/分;
<実施例1−2>
下記に記載したような反応条件下で除染廃液の金属イオンおよび陰イオン除去反応を行った。
初期30分間のloop流速205ml/分;
後期30分間のloop流速205ml/分;
初期30分間の攪拌速度100RPM;
後期30分間の攪拌速度100RPM;および
水酸化バリウム投入速度6.2ml/分;
<実施例1−3>
下記に記載したような反応条件下で除染廃液の金属イオンおよび陰イオン除去反応を行った。
初期30分間のloop流速205ml/分;
後期30分間のloop流速205ml/分;
初期30分間の攪拌速度100RPM;
後期30分間の攪拌速度100RPM;および
水酸化バリウム投入速度6.2ml/分;
<実施例1−4>
下記の記載したような反応条件下で除染廃液の金属イオンおよび陰イオン除去反応を行った。
初期30分間のloop流速640ml/分;
後期30分間のloop流速207ml/分;
初期30分間の攪拌速度250RPM;
後期30分間の攪拌速度100RPM;および
水酸化バリウム投入速度17ml/分;
<実施例2>本発明に係る除染方法を通じた放射性物質除去
本発明に係る沈殿方法を用いた除染方法を用いた除染廃液内の放射性物質の除去実験を行った。
放射能汚染された除染試験片は、本発明の図1に開示された工程に従って、酸化除染剤投入、酸化除染剤分解剤投入、還元除染剤投入、還元除染剤分解剤投入の過程を経て除染された。
酸化除染剤:6.5mM KMnO4+3.25mM H2SO4+0.5mM Cu2+
酸化除染剤分解剤:8.1mM N2H4+9.8mM H2SO4
還元除染剤:50mM N2H4+30mM H2SO4
還元除染剤分解剤:100mM H2O2
まず、前記除染対象試料に過マンガン酸カリウム(KMnO4)、硫酸(H2SO4)と銅イオン(Cu2+)を添加して90〜95℃の温度およびpH1.7−2.4の条件で8〜12時間反応させた。
次に、ヒドラジン(N2H4)、硫酸(H2SO4)と銅イオン(Cu2+)を添加して95℃の温度およびpH2.8−3.2の条件で8〜12時間反応させた。
前記の酸化剤塩および還元除染過程を3〜5回繰り返した後、
Ba(OH)2を添加して沈殿物を形成し、放射性物質の共沈殿を誘導した。
<比較例1>HMnO4−2000ppm Oxalic Acid(OA)除染方法
従来技術として、HMnO4−OA除染方法を使用することを仮定した。
酸化除染剤:6.5mM HMnO4
酸化剤の破壊溶液:16.25mM H2C2O4+13mM HNO3
還元除染剤:22.2mM H2C2O4
還元剤の破壊溶液:22.2mM H2O2
<比較例2>KMnO4−CITROX除染方法
従来技術として、KMnO4−CITROX除染方法を使用することを仮定した。
酸化除染剤:6.5mM KMnO4
酸化剤の破壊溶液:16.25mM H2C2O4+13mM HNO3
還元除染剤:22.2mM H2C2O4
還元剤の破壊溶液:22.2mM H2O2
<実験例1>本発明の実施例1による金属イオン、陰イオン、除染剤の除去効果
前記実施例1において、Ba沈殿剤を投入したときを想定した沈殿前廃液と沈殿実行後の廃液からの金属イオン、陰イオン、および除染剤の濃度を計算し、前記物質の除去率を計算し、その結果の値を下記の表1に示した。
ただし、K+イオンは、50%程度が除去されるため、残りのK+イオンは、イオン交換樹脂を使用して削除する必要がある。
<実験例2>本発明の実施例2による放射性物質の除去効果
前記記載された<実施例2>を実行した後と実行前の溶液を20ccずつ採取してMCA(Multi−channel analyzer)を使用して核種分析して確認された結果を下記表2に示した。
本発明に係る沈殿方法を用いた除染方法の廃棄物発生量と、従来方法のイオン交換樹脂を使用した除染方法を使用したときの廃棄物発生量を比較する実験を行った。
従来のイオン交換樹脂を用いた除染方法としては、HMnO4−OA方法(比較例1)とKMnO4−CITROX方法(比較例2)の除染方法を選定した。
ここで、各初期濃度は、それぞれの除染方法に使用される除染剤の条件によって理論的に計算して設定した。
図3のグラフで確認できるように、HMnO4−HYBRIDの方法は、KMnO4−CITROX方法およびHMnO4−OA方法に比べて廃イオン交換樹脂の発生量が1/100以下であり(0.3および0.7%)KMnO4−HYBRIDの方法は、10分の1以下であった(4および9%)。
本比較例により、本発明で提示するKMnO4−HYBRID方法やHMnO4−HYBRIDの方法は、発生する全廃棄物量が従来のイオン水のみを活用した除染方法に比べて1/4〜1/5であるため、本発明を利用した時の廃棄物発生量を大幅に削減することができることを確認することができる。
Claims (18)
- 硫酸(H2SO4)を含む化学除染剤で放射能汚染された金属または合金を含む客体を除染処理する工程(工程1)と、
工程1で発生する除染廃液にBaまたはSr陽イオンと水酸化イオンまたはハロゲン陰イオンとの塩を投入し、BaまたはSrの沈殿物を形成させる工程(工程2)とを含む除染方法。 - 前記の工程1の化学除染剤が、酸化除染剤、還元除染剤またはその組み合わせである、請求項1に記載の除染方法。
- 前記除染方法が、前記沈殿物を分離する工程(工程3)をさらに含む、請求項1に記載の除染方法。
- 前記酸化除染剤が、酸化剤および金属イオンを含むものである、請求項2に記載の除染方法。
- 前記酸化剤が、KMnO4、NaMnO4、H2CrO4およびHMnO4からなる群から選択される1種以上の酸化剤である、請求項4に記載の除染方法。
- 前記還元除染剤が、還元剤および金属イオンを含むものである、請求項2に記載の除染方法。
- 前記還元剤が、NaBH4、H2S、N2H4およびLiAlH4からなる群から選択される1種以上の還元剤である、請求項6に記載の除染方法。
- 前記の工程1の放射能汚染された金属または合金を含む客体が、原子力発電所の系統内部で発生することを特徴とする、請求項1に記載の除染方法。
- 前記の工程1の金属または合金が、ステンレス鋼、インコネル鋼、ジルコニウム合金の中から選択される1種以上である、請求項1に記載の除染方法。
- 前記の工程2の沈殿物が、除染廃液内放射性物質および金属イオンを共沈殿させることを特徴とする、請求項1に記載の除染方法。
- 放射能汚染された金属または合金を含む客体を除染処理するために硫酸(H2SO4)を含む化学除染剤、および
前記化学除染剤を用いて除染する過程で発生する除染廃液に投入して沈殿物を形成するためのBaまたはSr陽イオンと水酸化イオンまたはハロゲン陰イオンとの塩を含む除染処理用キット。 - 前記化学除染剤が、酸化除染剤、還元除染剤、またはその組み合わせである、請求項11に記載の除染処理用キット。
- 前記酸化除染剤が、酸化剤および金属イオンを含むものである、請求項12に記載の除染処理用キット。
- 前記酸化剤が、KMnO4、NaMnO4、H2CrO4およびHMnO4からなる群から選択される1種以上の酸化剤である、請求項13に記載の除染処理用キット。
- 前記還元除染剤が、還元剤および金属イオンを含むものである、請求項12に記載の除染処理用キット。
- 前記還元剤が、NaBH4、H2S、N2H4およびLiAlH4からなる群から選択される1種以上の還元剤である、請求項15に記載の除染処理用キット。
- 放射能汚染された金属または合金を含む客体を硫酸(H2SO4)を含む化学除染剤で除染処理する除染処理部、
除染処理部で発生した除染廃液を貯蔵する除染廃液貯蔵部、
除染廃液に投入して沈殿物を形成するためのBaまたはSr陽イオンと水酸化イオンまたはハロゲン陰イオンとの塩である沈殿剤を貯蔵して供給できる沈殿剤供給部、および
除染廃液と沈殿剤の混合により、沈殿物を形成することができる沈殿形成部とを含む除染処理装置。 - 前記沈殿形成部で成長した堆積物と残余廃液を分離することができる分離部を含み、
前記分離部は、キャンドルフィルターまたはフィルタープレスを用いて実行されるものである、請求項17に記載の除染処理装置。
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