JP6049403B2 - 除染廃液処理方法 - Google Patents
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Description
本発明の一態様に係る除染廃液処理方法は、除染対象物を浸漬した処理水中に、過マンガン酸を含む酸化剤を添加することで前記除染対象物からクロムを酸化溶出させる酸化工程と、該酸化工程の後に、前記処理水に有機酸を添加することで前記過マンガン酸を分解する分解工程と、該分解工程の後に、前記処理水を、マンガンを吸着する無機イオン交換体に通水する無機イオン交換体通水工程と、該無機イオン交換体通水工程の後に、前記処理水中に有機酸を添加することで前記除染対象物から鉄を還元溶出させる還元工程と、該還元工程の後に、前記処理水に溶出した放射性核種をイオン交換樹脂で除去する除去工程と、を備えることを特徴とする。
まず、本実施形態の対象となる除染対象物Zについて説明する。
本実施形態の対象となる除染対象物Zは、原子力プラントを構成する配管、容器、各種機器等の部品であって、炉水が接触する部品である。
即ち、酸化工程S10は、処理水に酸化剤として過マンガン酸を添加し、除染対象物Z内部に酸化剤を添加した処理水を供給し循環させる。除染対象物Z内部に過マンガン酸を添加した処理水を循環させることで、除染対象物Zの酸化被膜中のクロムがCr6+として酸化溶出し、この放射性核種であるクロムを含有する一次処理水W1が生成される。一次処理水W1には酸化剤として添加された過マンガン酸イオンも残留している。この際の化学反応式は、以下(1)式で表すことができる。
Cr3++MnO4 −+4H+ → Cr6++MnO2+2H2O…(式1)
即ち、分解工程S20は、酸化工程S10を実施後の一次処理水W1を化学体積制御配管55eに流通させ、有機酸であるシュウ酸を一次処理水W1に100〜200ppm程度添加する。化学体積制御配管55e内で一次処理水W1に残留する過マンガン酸イオンはシュウ酸と反応し、マンガンイオン(Mn2 +)となる。この際の化学反応式は、以下(2)式で表すことができる。
2MnO4 −+5C2O4H2+6H+ →2Mn2 ++10CO2+8H2O…(式2)
そして、一次処理水W1中の過マンガン酸イオンがマンガンイオン(Mn2 +)へと分解した二次処理水W2が生成される。二次処理水W2は、マンガンイオン(Mn2 +)と共にイオン交換樹脂塔60へと流入する。
即ち、無機イオン交換体通水工程S30は、まず、イオン交換樹脂塔60に無機イオン交換体であるゼオライトを設置する。ここで用いられるゼオライトは、マンガンイオン(Mn2 +)を除去するためのものであるため、カチオン交換型のゼオライトが使用される。イオン交換樹脂塔60に流入した二次処理水W2をゼオライトに通水させることで二次処理水W2に含有されているマンガンイオン(Mn2 +)をゼオライトに吸着させる。マンガンイオン(Mn2 +)を吸着したゼオライトはイオン交換樹脂塔60から除去される。マンガンイオン(Mn2 +)が除去された二次処理水W2は、化学体積制御配管55fから一次冷却水配管55bへと流通される。
即ち、還元工程S40は、無機イオン交換体通水工程S30を実施後に化学体積制御配管55fから一次冷却系統である一次冷却水配管55bに戻された二次処理水W2に、還元剤としてシュウ酸及びピコリン酸を添加し、除染対象物Z内部にこれらの還元剤を添加した二次処理水W2を供給し循環させる。
除染対象物Z内部に還元剤を添加した二次処理水W2を循環させることで、ステンレス鋼に付着する酸化被膜中の鉄がシュウ酸によって還元溶出する。この際の化学式は、以下(3)式で表すことができる。
即ち、除去工程S50では、まず、イオン交換樹脂をゼオライトの除去されたイオン交換樹脂塔60に設置するそして、三次処理水W3を化学体積制御配管55eからイオン交換樹脂塔60に流入させる。イオン交換樹脂塔60でイオン交換樹脂に三次処理水W3を通水させることで、三次処理水W3中に含有されているクロム、鉄、ニッケルの放射性核種を吸着させて除去する。また、イオン交換樹脂を用いて、三次処理水W3中に残留する放射性核種で汚染されたピコリン酸なども同時に吸着させて除去して、三次処理水W3を除染する。除染された三次処理水W3は次サイクル以降再び処理水として使用される。
上記のような除染廃液処理方法によれば、有機酸であるシュウ酸を一次処理水W1に添加し、過マンガン酸イオンをマンガンイオン(Mn2 +)へと分解することができる。無機イオン交換体通水工程S30にて、分解によって生成されたマンガンイオン(Mn2 +)を含有する二次処理水W2を無機イオン交換体であるゼオライトに通水させることで、ゼオライトにマンガンイオン(Mn2 +)が吸着し二次処理水W2中から除去できる。ゼオライトによってマンガンイオン(Mn2 +)が除去される効率はイオン交換樹脂と同程度の50g/L程度だが、ゼオライトは無機物であり、これにマンガンイオン(Mn2 +)が吸着しても無機物のままのため、発生する二次廃棄物を無機化することが可能となる。これにより、イオン交換樹脂の代りに無機イオン交換体でマンガンイオン(Mn2 +)を二次処理水W2中から除去することができ、イオン交換樹脂の使用量を低減することができる。そのため、二次廃棄物量を増加させずに有機物であるイオン交換樹脂の二次廃棄物を無機物である無機イオン交換体の二次廃棄物に置き換えることが可能となる。
また、無機イオン交換体であるゼオライトは放射性核種も吸着することが可能なため、放射性核種の一部を事前に除去することも可能となる。
第二実施形態においては第一実施形態と同様の構成要素には同一の符号を伏して詳細な説明を省略する。この第二実施形態の除染廃液処理方法は、酸化工程S10と分解工程S20の間に、二次処理水W2に対してpH調整工程S60を実施し、分解工程S20実施後に二種無機イオン交換体通水工程S31とを実施する点について第一実施形態と相違する。
なお、使用されるpH調整剤は硝酸に限定されるものでなく、例えば、硫酸、塩酸等の酸が使用されても良い。
その後、一次冷却系統にて還元工程S40等が実施される。
また、アニオン交換型のゼオライトを用いて一次処理水W1中のpHの調整に用いた硝酸を除去することができるため、硝酸を使用したことにより僅かに増加する二次廃棄物を無機物とし、イオン交換樹脂の使用量を増加させずに実施することができる。
第二実施形態においては第一実施形態と同様の構成要素には同一の符号を伏して詳細な説明を省略する。この第三実施形態の除染廃液処理方法は、酸化工程S10を実施後に、沈殿工程S70と沈殿物除去工程S80とを実施してから分解工程S20を実施する点について第一実施形態と相違する。
MnO4 −+2H2O2 → MnO2+2O2+2H2O…(式6)
過マンガン酸イオンが二酸化マンガンとなり沈殿物P1となることで一次処理水W1から除去され沈殿処理水W4が生成される。沈殿処理水W4は、沈殿物P1と共にイオン交換樹脂塔60へと流入する。
沈殿物除去工程S80は、まず、イオン交換樹脂塔60にフィルターを設置する。イオン交換樹脂塔60に流入した沈殿処理水W4をフィルターに通水させることで沈殿処理水W4に混在する沈殿物P1をフィルターに捕集させる。沈殿物P1を捕集したフィルターはイオン交換樹脂塔60から除去される。沈殿物P1が除去された沈殿処理水W4は、化学体積制御配管55fから一次冷却水配管55bへと流通される。
その後、一次冷却系統にて分解工程S20等が実施される。
また、各工程は本実施形態の通りに一次処理系統や化学体積制御系統で実施されることに限定されるものではなく、全ての系統で実施することができる。
さらに、無機イオン交換体としては、ゼオライトの他には、例えば、粘土鉱物が使用できる。さらにゼオライトとしてはリンやアンチモンを含んだゼオライトなどが挙げられる。
Claims (3)
- 除染対象物を浸漬した処理水中に、過マンガン酸を含む酸化剤を添加することで前記除染対象物からクロムを酸化溶出させる酸化工程と、
該酸化工程の後に、前記処理水に有機酸を添加することで前記過マンガン酸を分解する分解工程と、
該分解工程の後に、前記処理水を、マンガンを吸着する無機イオン交換体に通水する無機イオン交換体通水工程と、
該無機イオン交換体通水工程の後に、前記処理水中に有機酸を添加することで前記除染対象物から鉄を還元溶出させる還元工程と、
該還元工程の後に、前記処理水に溶出した放射性核種をイオン交換樹脂で除去する除去工程と、を備えることを特徴とする除染廃液処理方法。 - 前記酸化工程と前記分解工程との間に、pH調整剤を添加することで前記処理水のpHを2以上4以下にするpH調整工程を更に有することを特徴とする請求項1に記載の除染廃液処理方法。
- 前記酸化工程の後に、前記処理水中の過マンガン酸を沈殿させる還元剤を添加する沈殿工程と、
該沈殿工程の後に、前記過マンガン酸の沈殿物を除去する沈殿物除去工程と、をさらに備えることを特徴とする請求項1または請求項2に記載の除染廃液処理方法。
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