JP6388752B1 - 硬化性樹脂フィルム及び第1保護膜形成用シート - Google Patents
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Abstract
Description
本願は、2017年2月9日に、日本に出願された特願2017−022165号に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。
また、本発明は、第1支持シートを備え、前記第1支持シートの一方の面上に、前記硬化性樹脂フィルムを備えた、第1保護膜形成用シートを提供する。
本発明の硬化性樹脂フィルムは、半導体ウエハのバンプを有する表面に貼付し、硬化させることによって、前記表面に第1保護膜を形成するための硬化性樹脂フィルムであって、硬化前の前記硬化性樹脂フィルムの可視光線透過率が45%以下であり、硬化前の前記硬化性樹脂フィルムの赤外線透過率が33%以上のものである。
一方、第2保護膜には、半導体チップに関する情報がレーザーでマーキング可能であったり、半導体チップの裏面を隠蔽したりする機能が求められることがある。このような要求を充足するものとして、硬化により第2保護膜を形成可能な、光の透過特性が調節された硬化性フィルムが知られている。
しかし、半導体チップの裏面を保護するための第2保護膜と、半導体チップのバンプ形成面を保護するための第1保護膜とでは、半導体チップでの形成位置が異なるため、求められる特性も互いに異なる。したがって、第2保護膜を形成可能な、光の透過特性が調節された硬化性フィルムを、第1保護膜の形成用として直ちに用いることは、通常困難である。
これに対して、本発明の硬化性樹脂フィルムは、第1保護膜を形成可能な、光の透過特性が調節された新規のフィルムである。
なお、本明細書においては、バンプ表面と半導体ウエハの回路面とをあわせて、「バンプ形成面」と称することがある。
また、特に断りのない限り、単なる「硬化性樹脂層」との記載は、「硬化前の硬化性樹脂層」を意味する。
第1保護膜12’は、本発明の硬化性樹脂フィルムを用いて形成されたものであり、半導体ウエハ90の回路面90aを被覆し、さらにバンプ91の表面91aのうち、バンプ91の頂上とその近傍以外の領域を被覆している。このように、第1保護膜12’は、バンプ91の頂上とその近傍以外の表面91aに密着するとともに、半導体ウエハ90の回路面90aにも密着して、バンプ91を埋め込んでいる。
バンプ91の、上記のようなほぼ球状という形状は、本発明の硬化性樹脂フィルムを用いて第1保護膜を形成するのに、特に有利である。
なお、ここまでで説明したバンプの形状は、本発明の硬化性樹脂フィルムの適用に際して、好ましいものの一例に過ぎず、本発明において、バンプの形状はこれらに限定されない。
以下、本発明の構成について、詳細に説明する。
前記第1支持シートは、1層(単層)からなるものでもよいし、2層以上の複数層からなるものでもよい。支持シートが複数層からなる場合、これら複数層の構成材料及び厚さは、互いに同一でも異なっていてもよく、これら複数層の組み合わせは、本発明の効果を損なわない限り、特に限定されない。
なお、本明細書においては、第1支持シートの場合に限らず、「複数層が互いに同一でも異なっていてもよい」とは、「すべての層が同一であってもよいし、すべての層が異なっていてもよく、一部の層のみが同一であってもよい」ことを意味し、さらに「複数層が互いに異なる」とは、「各層の構成材料及び厚さの少なくとも一方が互いに異なる」ことを意味する。
ここに示す第1保護膜形成用シート1は、第1支持シートとして、第1基材上に第1粘着剤層が積層されてなるものを用いている。すなわち、第1保護膜形成用シート1は、第1基材11を備え、第1基材11上に第1粘着剤層13を備え、第1粘着剤層13上に硬化性樹脂層(硬化性樹脂フィルム)12を備えて、構成されている。第1支持シート101は、第1基材11及び第1粘着剤層13の積層体であり、第1支持シート101の一方の面101a上、すなわち第1粘着剤層13の一方の面13a上に、硬化性樹脂層12が設けられている。
第1保護膜形成用シート1において、硬化性樹脂層12の可視光線透過率は45%以下であり、かつ赤外線透過率は33%以上である。硬化性樹脂層12は硬化によって、同様に、可視光線透過率が十分に低く、かつ赤外線透過率が十分に高い第1保護膜を形成する。
なお、図3以降の図において、既に説明済みの図に示すものと同じ構成要素には、その説明済みの図の場合と同じ符号を付し、その詳細な説明は省略する。
第1保護膜形成用シート2は、換言すると、図2に示す第1保護膜形成用シート1において、第1基材11と第1粘着剤層13との間に、さらに第1中間層14を備えたものである。
第1保護膜形成用シート2において、硬化性樹脂層12の可視光線透過率は45%以下であり、かつ赤外線透過率は33%以上である。硬化性樹脂層12は硬化によって、同様に、可視光線透過率が十分に低く、かつ赤外線透過率が十分に高い第1保護膜を形成する。
ここに示す第1保護膜形成用シート3は、第1支持シートとして、第1基材のみからなるものを用いている。すなわち、第1保護膜形成用シート3は、第1基材11を備え、第1基材11上に硬化性樹脂層(硬化性樹脂フィルム)12を備えて、構成されている。第1支持シート103は、第1基材11のみから構成され、第1支持シート103の一方の面103a上、すなわち第1基材11の一方の面11a上に、硬化性樹脂層12が直接接触して設けられている。
第1保護膜形成用シート3は、換言すると、図2に示す第1保護膜形成用シート1において、第1粘着剤層13が除かれてなるものである。
第1保護膜形成用シート3において、硬化性樹脂層12の可視光線透過率は45%以下であり、かつ赤外線透過率は33%以上である。硬化性樹脂層12は硬化によって、同様に、可視光線透過率が十分に低く、かつ赤外線透過率が十分に高い第1保護膜を形成する。
次に、第1支持シートの構成について、詳細に説明する。
前記第1基材は、シート状又はフィルム状であり、その構成材料としては、例えば、各種樹脂が挙げられる。
前記樹脂としては、例えば、低密度ポリエチレン(LDPE)、直鎖低密度ポリエチレン(LLDPE)、高密度ポリエチレン(HDPE)等のポリエチレン;ポリプロピレン、ポリブテン、ポリブタジエン、ポリメチルペンテン、ノルボルネン樹脂等のポリエチレン以外のポリオレフィン;エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−(メタ)アクリル酸共重合体、エチレン−(メタ)アクリル酸エステル共重合体、エチレン−ノルボルネン共重合体等のエチレン系共重合体(モノマーとしてエチレンを用いて得られた共重合体);ポリ塩化ビニル、塩化ビニル共重合体等の塩化ビニル系樹脂(モノマーとして塩化ビニルを用いて得られた樹脂);ポリスチレン;ポリシクロオレフィン;ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンイソフタレート、ポリエチレン−2,6−ナフタレンジカルボキシレート、すべての構成単位が芳香族環式基を有する全芳香族ポリエステル等のポリエステル;2種以上の前記ポリエステルの共重合体;ポリ(メタ)アクリル酸エステル;ポリウレタン;ポリウレタンアクリレート;ポリイミド;ポリアミド;ポリカーボネート;フッ素樹脂;ポリアセタール;変性ポリフェニレンオキシド;ポリフェニレンスルフィド;ポリスルホン;ポリエーテルケトン等が挙げられる。
また、前記樹脂としては、例えば、前記ポリエステルとそれ以外の樹脂との混合物等のポリマーアロイも挙げられる。前記ポリエステルとそれ以外の樹脂とのポリマーアロイは、ポリエステル以外の樹脂の量が比較的少量であるものが好ましい。
また、前記樹脂としては、例えば、ここまでに例示した前記樹脂の1種又は2種以上が架橋した架橋樹脂;ここまでに例示した前記樹脂の1種又は2種以上を用いたアイオノマー等の変性樹脂も挙げられる。
ここで、「第1基材の厚さ」とは、第1基材全体の厚さを意味し、例えば、複数層からなる第1基材の厚さとは、第1基材を構成するすべての層の合計の厚さを意味する。
後述する第1粘着剤層又は硬化性樹脂層がエネルギー線硬化性を有する場合、第1基材はエネルギー線を透過させるものが好ましい。
前記第1粘着剤層は、シート状又はフィルム状であり、粘着剤を含有する。
前記粘着剤としては、例えば、アクリル系樹脂、ウレタン系樹脂、ゴム系樹脂、シリコーン系樹脂、エポキシ系樹脂、ポリビニルエーテル、ポリカーボネート等の粘着性樹脂が挙げられ、アクリル系樹脂が好ましい。
ここで、「第1粘着剤層の厚さ」とは、第1粘着剤層全体の厚さを意味し、例えば、複数層からなる第1粘着剤層の厚さとは、第1粘着剤層を構成するすべての層の合計の厚さを意味する。
本発明において、「エネルギー線」とは、電磁波又は荷電粒子線の中でエネルギー量子を有するものを意味し、その例として、紫外線、放射線、電子線等が挙げられる。
紫外線は、例えば、紫外線源として高圧水銀ランプ、ヒュージョンHランプ、キセノンランプ、ブラックライト又はLEDランプ等を用いることで照射できる。電子線は、電子線加速器等によって発生させたものを照射できる。
本発明において、「エネルギー線硬化性」とは、エネルギー線を照射することにより硬化する性質を意味し、「非エネルギー線硬化性」とは、エネルギー線を照射しても硬化しない性質を意味する。
第1粘着剤層は、粘着剤を含有する第1粘着剤組成物を用いて形成できる。例えば、第1粘着剤層の形成対象面に第1粘着剤組成物を塗工し、必要に応じて乾燥させることで、目的とする部位に第1粘着剤層を形成できる。第1粘着剤層のより具体的な形成方法は、他の層の形成方法とともに、後ほど詳細に説明する。
前記第1粘着剤組成物(I−1)は、上述の様に、非エネルギー線硬化性の粘着性樹脂(I−1a)と、エネルギー線硬化性化合物と、を含有する。
前記粘着性樹脂(I−1a)は、アクリル系樹脂であることが好ましい。
前記アクリル系樹脂としては、例えば、少なくとも(メタ)アクリル酸アルキルエステル由来の構成単位を有するアクリル系重合体が挙げられる。
前記アクリル系樹脂が有する構成単位は、1種のみでもよいし、2種以上でもよく、2種以上である場合、それらの組み合わせ及び比率は任意に選択できる。
(メタ)アクリル酸アルキルエステルとして、より具体的には、(メタ)アクリル酸メチル、(メタ)アクリル酸エチル、(メタ)アクリル酸n−プロピル、(メタ)アクリル酸イソプロピル、(メタ)アクリル酸n−ブチル、(メタ)アクリル酸イソブチル、(メタ)アクリル酸sec−ブチル、(メタ)アクリル酸tert−ブチル、(メタ)アクリル酸ペンチル、(メタ)アクリル酸ヘキシル、(メタ)アクリル酸ヘプチル、(メタ)アクリル酸2−エチルヘキシル、(メタ)アクリル酸イソオクチル、(メタ)アクリル酸n−オクチル、(メタ)アクリル酸n−ノニル、(メタ)アクリル酸イソノニル、(メタ)アクリル酸デシル、(メタ)アクリル酸ウンデシル、(メタ)アクリル酸ドデシル((メタ)アクリル酸ラウリル)、(メタ)アクリル酸トリデシル、(メタ)アクリル酸テトラデシル((メタ)アクリル酸ミリスチル)、(メタ)アクリル酸ペンタデシル、(メタ)アクリル酸ヘキサデシル((メタ)アクリル酸パルミチル)、(メタ)アクリル酸ヘプタデシル、(メタ)アクリル酸オクタデシル((メタ)アクリル酸ステアリル)、(メタ)アクリル酸ノナデシル、(メタ)アクリル酸イコシル等が挙げられる。
前記官能基含有モノマーとしては、例えば、前記官能基が後述する架橋剤と反応することで架橋の起点となったり、前記官能基が不飽和基含有化合物中の不飽和基と反応することで、アクリル系重合体の側鎖に不飽和基の導入を可能とするものが挙げられる。
すなわち、官能基含有モノマーとしては、例えば、水酸基含有モノマー、カルボキシ基含有モノマー、アミノ基含有モノマー、エポキシ基含有モノマー等が挙げられる。
前記他のモノマーは、(メタ)アクリル酸アルキルエステル等と共重合可能なものであれば特に限定されない。
前記他のモノマーとしては、例えば、スチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン、ギ酸ビニル、酢酸ビニル、アクリロニトリル、アクリルアミド等が挙げられる。
一方、前記アクリル系重合体中の官能基に、エネルギー線重合性不飽和基(エネルギー線重合性基)を有する不飽和基含有化合物を反応させたものは、上述のエネルギー線硬化性の粘着性樹脂(I−2a)として使用できる。
なお、本発明において、「エネルギー線重合性」とは、エネルギー線を照射することにより重合する性質を意味する。
第1粘着剤組成物(I−1)が含有する前記エネルギー線硬化性化合物としては、エネルギー線重合性不飽和基を有し、エネルギー線の照射により硬化可能なモノマー又はオリゴマーが挙げられる。
エネルギー線硬化性化合物のうち、モノマーとしては、例えば、トリメチロールプロパントリ(メタ)アクリレート、ペンタエリスリトール(メタ)アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ(メタ)アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ(メタ)アクリレート、1,4−ブチレングリコールジ(メタ)アクリレート、1,6−へキサンジオール(メタ)アクリレート等の多価(メタ)アクリレート;ウレタン(メタ)アクリレート;ポリエステル(メタ)アクリレート;ポリエーテル(メタ)アクリレート;エポキシ(メタ)アクリレート等が挙げられる。
エネルギー線硬化性化合物のうち、オリゴマーとしては、例えば、上記で例示したモノマーが重合してなるオリゴマー等が挙げられる。
エネルギー線硬化性化合物は、分子量が比較的大きく、第1粘着剤層の貯蔵弾性率を低下させにくいという点では、ウレタン(メタ)アクリレート、ウレタン(メタ)アクリレートオリゴマーが好ましい。
粘着性樹脂(I−1a)として、(メタ)アクリル酸アルキルエステル由来の構成単位以外に、さらに、官能基含有モノマー由来の構成単位を有する前記アクリル系重合体を用いる場合、第1粘着剤組成物(I−1)は、さらに架橋剤を含有することが好ましい。
架橋剤としては、例えば、トリレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート、これらジイソシアネートのアダクト体等のイソシアネート系架橋剤(イソシアネート基を有する架橋剤);エチレングリコールグリシジルエーテル等のエポキシ系架橋剤(グリシジル基を有する架橋剤);ヘキサ[1−(2−メチル)−アジリジニル]トリフオスファトリアジン等のアジリジン系架橋剤(アジリジニル基を有する架橋剤);アルミニウムキレート等の金属キレート系架橋剤(金属キレート構造を有する架橋剤);イソシアヌレート系架橋剤(イソシアヌル酸骨格を有する架橋剤)等が挙げられる。
粘着剤の凝集力を向上させて第1粘着剤層の粘着力を向上させる点、及び入手が容易である等の点から、架橋剤はイソシアネート系架橋剤であることが好ましい。
第1粘着剤組成物(I−1)は、さらに光重合開始剤を含有していてもよい。光重合開始剤を含有する第1粘着剤組成物(I−1)は、紫外線等の比較的低エネルギーのエネルギー線を照射しても、十分に硬化反応が進行する。
また、前記光重合開始剤としては、例えば、1−クロロアントラキノン等のキノン化合物;アミン等の光増感剤等を用いることもできる。
第1粘着剤組成物(I−1)は、本発明の効果を損なわない範囲内において、上述のいずれの成分にも該当しない、その他の添加剤を含有していてもよい。
前記その他の添加剤としては、例えば、帯電防止剤、酸化防止剤、軟化剤(可塑剤)、充填材(フィラー)、防錆剤、着色剤(顔料、染料)、増感剤、粘着付与剤、反応遅延剤、架橋促進剤(触媒)等の公知の添加剤が挙げられる。
なお、反応遅延剤とは、例えば、第1粘着剤組成物(I−1)中に混入している触媒の作用によって、保存中の第1粘着剤組成物(I−1)において、目的としない架橋反応が進行するのを抑制するものである。反応遅延剤としては、例えば、触媒に対するキレートによってキレート錯体を形成するものが挙げられ、より具体的には、1分子中にカルボニル基(−C(=O)−)を2個以上有するものが挙げられる。
第1粘着剤組成物(I−1)は、溶媒を含有していてもよい。第1粘着剤組成物(I−1)は、溶媒を含有していることで、塗工対象面への塗工適性が向上する。
前記第1粘着剤組成物(I−2)は、上述の様に、非エネルギー線硬化性の粘着性樹脂(I−1a)の側鎖に不飽和基が導入されたエネルギー線硬化性の粘着性樹脂(I−2a)を含有する。
前記粘着性樹脂(I−2a)は、例えば、粘着性樹脂(I−1a)中の官能基に、エネルギー線重合性不飽和基を有する不飽和基含有化合物を反応させることで得られる。
前記エネルギー線重合性不飽和基としては、例えば、(メタ)アクリロイル基、ビニル基(エテニル基)、アリル基(2−プロペニル基)等が挙げられ、(メタ)アクリロイル基が好ましい。
粘着性樹脂(I−1a)中の官能基と結合可能な基としては、例えば、水酸基又はアミノ基と結合可能なイソシアネート基及びグリシジル基、並びにカルボキシ基又はエポキシ基と結合可能な水酸基及びアミノ基等が挙げられる。
粘着性樹脂(I−2a)として、例えば、粘着性樹脂(I−1a)におけるものと同様な、官能基含有モノマー由来の構成単位を有する前記アクリル系重合体を用いる場合、第1粘着剤組成物(I−2)は、さらに架橋剤を含有していてもよい。
第1粘着剤組成物(I−2)が含有する架橋剤は、1種のみでもよいし、2種以上でもよく、2種以上である場合、それらの組み合わせ及び比率は任意に選択できる。
第1粘着剤組成物(I−2)は、さらに光重合開始剤を含有していてもよい。光重合開始剤を含有する第1粘着剤組成物(I−2)は、紫外線等の比較的低エネルギーのエネルギー線を照射しても、十分に硬化反応が進行する。
第1粘着剤組成物(I−2)が含有する光重合開始剤は、1種のみでもよいし、2種以上でもよく、2種以上である場合、それらの組み合わせ及び比率は任意に選択できる。
第1粘着剤組成物(I−2)は、本発明の効果を損なわない範囲内において、上述のいずれの成分にも該当しない、その他の添加剤を含有していてもよい。
第1粘着剤組成物(I−2)における前記その他の添加剤としては、第1粘着剤組成物(I−1)におけるその他の添加剤と同じものが挙げられる。
第1粘着剤組成物(I−2)が含有するその他の添加剤は、1種のみでもよいし、2種以上でもよく、2種以上である場合、それらの組み合わせ及び比率は任意に選択できる。
第1粘着剤組成物(I−2)は、第1粘着剤組成物(I−1)の場合と同様の目的で、溶媒を含有していてもよい。
第1粘着剤組成物(I−2)における前記溶媒としては、第1粘着剤組成物(I−1)における溶媒と同じものが挙げられる。
第1粘着剤組成物(I−2)が含有する溶媒は、1種のみでもよいし、2種以上でもよく、2種以上である場合、それらの組み合わせ及び比率は任意に選択できる。
第1粘着剤組成物(I−2)において、溶媒の含有量は特に限定されず、適宜調節すればよい。
前記第1粘着剤組成物(I−3)は、上述の様に、前記粘着性樹脂(I−2a)と、エネルギー線硬化性低分子化合物と、を含有する。
第1粘着剤組成物(I−3)が含有する前記エネルギー線硬化性低分子化合物としては、エネルギー線重合性不飽和基を有し、エネルギー線の照射により硬化可能なモノマー及びオリゴマーが挙げられ、第1粘着剤組成物(I−1)が含有するエネルギー線硬化性化合物と同じものが挙げられる。
第1粘着剤組成物(I−3)が含有する前記エネルギー線硬化性低分子化合物は、1種のみでもよいし、2種以上でもよく、2種以上である場合、それらの組み合わせ及び比率は任意に選択できる。
第1粘着剤組成物(I−3)は、さらに光重合開始剤を含有していてもよい。光重合開始剤を含有する第1粘着剤組成物(I−3)は、紫外線等の比較的低エネルギーのエネルギー線を照射しても、十分に硬化反応が進行する。
第1粘着剤組成物(I−3)が含有する光重合開始剤は、1種のみでもよいし、2種以上でもよく、2種以上である場合、それらの組み合わせ及び比率は任意に選択できる。
第1粘着剤組成物(I−3)は、本発明の効果を損なわない範囲内において、上述のいずれの成分にも該当しない、その他の添加剤を含有していてもよい。
前記その他の添加剤としては、第1粘着剤組成物(I−1)におけるその他の添加剤と同じものが挙げられる。
第1粘着剤組成物(I−3)が含有するその他の添加剤は、1種のみでもよいし、2種以上でもよく、2種以上である場合、それらの組み合わせ及び比率は任意に選択できる。
第1粘着剤組成物(I−3)は、第1粘着剤組成物(I−1)の場合と同様の目的で、溶媒を含有していてもよい。
第1粘着剤組成物(I−3)における前記溶媒としては、第1粘着剤組成物(I−1)における溶媒と同じものが挙げられる。
第1粘着剤組成物(I−3)が含有する溶媒は、1種のみでもよいし、2種以上でもよく、2種以上である場合、それらの組み合わせ及び比率は任意に選択できる。
第1粘着剤組成物(I−3)において、溶媒の含有量は特に限定されず、適宜調節すればよい。
ここまでは、第1粘着剤組成物(I−1)、第1粘着剤組成物(I−2)及び第1粘着剤組成物(I−3)について主に説明したが、これらの含有成分として説明したものは、これら3種の第1粘着剤組成物以外の全般的な第1粘着剤組成物(本明細書においては、「第1粘着剤組成物(I−1)〜(I−3)以外の第1粘着剤組成物」と称する)でも、同様に用いることができる。
非エネルギー線硬化性の第1粘着剤組成物としては、例えば、アクリル系樹脂、ウレタン系樹脂、ゴム系樹脂、シリコーン系樹脂、エポキシ系樹脂、ポリビニルエーテル、ポリカーボネート、エステル系樹脂等の、非エネルギー線硬化性の粘着性樹脂(I−1a)を含有する第1粘着剤組成物(I−4)が挙げられ、アクリル系樹脂を含有するものが好ましい。
第1粘着剤組成物(I−4)で好ましいものとしては、例えば、前記粘着性樹脂(I−1a)と、架橋剤と、を含有するものが挙げられる。
第1粘着剤組成物(I−4)における粘着性樹脂(I−1a)としては、第1粘着剤組成物(I−1)における粘着性樹脂(I−1a)と同じものが挙げられる。
第1粘着剤組成物(I−4)が含有する粘着性樹脂(I−1a)は、1種のみでもよいし、2種以上でもよく、2種以上である場合、それらの組み合わせ及び比率は任意に選択できる。
粘着性樹脂(I−1a)として、(メタ)アクリル酸アルキルエステル由来の構成単位以外に、さらに、官能基含有モノマー由来の構成単位を有する前記アクリル系重合体を用いる場合、第1粘着剤組成物(I−4)は、さらに架橋剤を含有することが好ましい。
第1粘着剤組成物(I−4)が含有する架橋剤は、1種のみでもよいし、2種以上でもよく、2種以上である場合、それらの組み合わせ及び比率は任意に選択できる。
第1粘着剤組成物(I−4)は、本発明の効果を損なわない範囲内において、上述のいずれの成分にも該当しない、その他の添加剤を含有していてもよい。
前記その他の添加剤としては、第1粘着剤組成物(I−1)におけるその他の添加剤と同じものが挙げられる。
第1粘着剤組成物(I−4)が含有するその他の添加剤は、1種のみでもよいし、2種以上でもよく、2種以上である場合、それらの組み合わせ及び比率は任意に選択できる。
第1粘着剤組成物(I−4)は、第1粘着剤組成物(I−1)の場合と同様の目的で、溶媒を含有していてもよい。
第1粘着剤組成物(I−4)における前記溶媒としては、第1粘着剤組成物(I−1)における溶媒と同じものが挙げられる。
第1粘着剤組成物(I−4)が含有する溶媒は、1種のみでもよいし、2種以上でもよく、2種以上である場合、それらの組み合わせ及び比率は任意に選択できる。
第1粘着剤組成物(I−4)において、溶媒の含有量は特に限定されず、適宜調節すればよい。
第1粘着剤組成物(I−1)〜(I−4)等の前記第1粘着剤組成物は、前記粘着剤と、必要に応じて前記粘着剤以外の成分等の、第1粘着剤組成物を構成するための各成分を配合することで得られる。
各成分の配合時における添加順序は特に限定されず、2種以上の成分を同時に添加してもよい。
溶媒を用いる場合には、溶媒を溶媒以外のいずれかの配合成分と混合してこの配合成分を予め希釈しておくことで用いてもよいし、溶媒以外のいずれかの配合成分を予め希釈しておくことなく、溶媒をこれら配合成分と混合することで用いてもよい。
配合時に各成分を混合する方法は特に限定されず、撹拌子又は撹拌翼等を回転させて混合する方法;ミキサーを用いて混合する方法;超音波を加えて混合する方法等、公知の方法から適宜選択すればよい。
各成分の添加及び混合時の温度並びに時間は、各配合成分が劣化しない限り特に限定されず、適宜調節すればよいが、温度は15〜30℃であることが好ましい。
前記第1中間層は、シート状又はフィルム状であり、その構成材料は目的に応じて適宜選択すればよく、特に限定されない。
例えば、バンプ形成面に設けられている第1保護膜に、前記回路面上に存在するバンプの形状が反映されることによって、第1保護膜が変形してしまうことの抑制を目的とする場合、前記第1中間層の好ましい構成材料としては、第1中間層の貼付性がより向上する点から、ウレタン(メタ)アクリレート等が挙げられる。
ここで、「第1中間層の厚さ」とは、第1中間層全体の厚さを意味し、例えば、複数層からなる第1中間層の厚さとは、第1中間層を構成するすべての層の合計の厚さを意味する。
第1中間層は、その構成材料を含有する第1中間層形成用組成物を用いて形成できる。例えば、第1中間層の形成対象面に第1中間層形成用組成物を塗工し、必要に応じて乾燥させたり、エネルギー線の照射によって硬化させることで、目的とする部位に第1中間層を形成できる。第1中間層のより具体的な形成方法は、他の層の形成方法とともに、後ほど詳細に説明する。
第1中間層形成用組成物は、エネルギー線硬化性を有する場合、乾燥後に、さらにエネルギー線の照射により硬化させることが好ましい。
第1中間層形成用組成物(II−1)は、上述の様に、ウレタン(メタ)アクリレートを含有する。
ウレタン(メタ)アクリレートは、1分子中に少なくとも(メタ)アクリロイル基及びウレタン結合を有する化合物であり、エネルギー線重合性を有する。
ウレタン(メタ)アクリレートは、単官能のもの(1分子中に(メタ)アクリロイル基を1個のみ有するもの)であってもよいし、二官能以上のもの(1分子中に(メタ)アクリロイル基を2個以上有するもの)、すなわち多官能のものであってもよい。ただし、本発明においては、ウレタン(メタ)アクリレートとして、少なくとも単官能のものを用いることが好ましい。
前記ポリオール化合物は、1分子中に水酸基を2個以上有する化合物であれば、特に限定されない。
前記ポリオール化合物は、1種を単独で用いてもよいし、2種以上を併用してもよく、2種以上を併用する場合、それらの組み合わせ及び比率は任意に選択できる。
前記ポリオール化合物は、2官能のジオール、3官能のトリオール、4官能以上のポリオール等のいずれであってもよいが、入手が容易であり、汎用性及び反応性等に優れる点では、ジオールが好ましい。
前記ポリエーテル型ポリオールは、特に限定されないが、ポリエーテル型ジオールであることが好ましい。前記ポリエーテル型ジオールとしては、例えば、下記一般式(1)で表される化合物が挙げられる。
前記ポリエステル型ポリオールは、特に限定されないが、例えば、多塩基酸又はその誘導体を用いて、エステル化反応を行うことで得られたもの等が挙げられる。なお、本明細書において「誘導体」とは、特に断りのない限り、元の化合物の1個以上の基がそれ以外の基(置換基)で置換されてなるものを意味する。ここで、「基」とは、複数個の原子が結合してなる原子団だけでなく、1個の原子も包含するものとする。
前記多塩基酸としては、例えば、飽和脂肪族多塩基酸、不飽和脂肪族多塩基酸、芳香族多塩基酸等が挙げられ、これらのいずれかに該当するダイマー酸を用いてもよい。
前記不飽和脂肪族多塩基酸としては、例えば、マレイン酸、フマル酸等の不飽和脂肪族二塩基酸等が挙げられる。
前記芳香族多塩基酸としては、例えば、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、2,6−ナフタレンジカルボン酸等の芳香族二塩基酸;トリメリット酸等の芳香族三塩基酸;ピロメリット酸等の芳香族四塩基酸等が挙げられる。
前記触媒としては、例えば、ジブチルスズオキサイド、オクチル酸第一スズ等のスズ化合物;テトラブチルチタネート、テトラプロピルチタネート等のアルコキシチタン等が挙げられる。
ポリカーボネート型ポリオールは、特に限定されないが、例えば、前記一般式(1)で表される化合物と同様のグリコールと、アルキレンカーボネートと、を反応させて得られたもの等が挙げられる。
ここで、グリコール及びアルキレンカーボネートは、いずれも1種を単独で用いてもよいし、2種以上を併用してもよく、2種以上を併用する場合、それらの組み合わせ及び比率は任意に選択できる。
ポリオール化合物の水酸基価から算出した前記数平均分子量とは、下記式から算出された値である。
[ポリオール化合物の数平均分子量]=[ポリオール化合物の官能基数]×56.11×1000/[ポリオール化合物の水酸基価(単位:mgKOH/g)]
ポリオール化合物と反応させる前記多価イソシアネート化合物は、イソシアネート基を2個以上有するものであれば、特に限定されない。
多価イソシアネート化合物は、1種を単独で用いてもよいし、2種以上を併用してもよく、2種以上を併用する場合、それらの組み合わせ及び比率は任意に選択できる。
これらの中でも、多価イソシアネート化合物は、取り扱い性の点から、イソホロンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート又はキシリレンジイソシアネートであることが好ましい。
前記末端イソシアネートウレタンプレポリマーと反応させる、前記(メタ)アクリル系化合物は、1分子中に少なくとも水酸基及び(メタ)アクリロイル基を有する化合物であれば、特に限定されない。
前記(メタ)アクリル系化合物は、1種を単独で用いてもよいし、2種以上を併用してもよく、2種以上を併用する場合、それらの組み合わせ及び比率は任意に選択できる。
これらの中でも、前記(メタ)アクリル系化合物は、水酸基含有(メタ)アクリル酸エステルであることが好ましく、水酸基含有(メタ)アクリル酸アルキルエステルであることがより好ましく、(メタ)アクリル酸2−ヒドロキシエチルであることが特に好ましい。
例えば、前記ウレタン(メタ)アクリレートの重量平均分子量は、1000〜100000であることが好ましく、3000〜80000であることがより好ましく、5000〜65000であることが特に好ましい。前記重量平均分子量が1000以上であることで、ウレタン(メタ)アクリレートと後述する重合性モノマーとの重合物において、ウレタン(メタ)アクリレート由来の構造同士の分子間力に起因して、第1中間層の硬さの最適化が容易となる。
なお、本明細書において、重量平均分子量とは、特に断りのない限り、ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー(GPC)法により測定されるポリスチレン換算値である。
第1中間層形成用組成物(II−1)は、製膜性をより向上させる点から、前記ウレタン(メタ)アクリレート以外に、重合性モノマーを含有していてもよい。
前記重合性モノマーは、エネルギー線重合性を有し、重量平均分子量が1000以上であるオリゴマー及びポリマーを除くものであって、1分子中に少なくとも1個の(メタ)アクリロイル基を有する化合物であることが好ましい。
「1置換アミノ基」及び「2置換アミノ基」における、水素原子が置換される水素原子以外の基(すなわち、置換基)としては、例えば、アルキル基等が挙げられる。
前記複素環式基を有する(メタ)アクリル酸エステルとしては、例えば、(メタ)アクリル酸テトラヒドロフルフリル、(メタ)アクリロイルモルホリン等が挙げられる。
第1中間層形成用組成物(II−1)は、前記ウレタン(メタ)アクリレート及び重合性モノマー以外に、光重合開始剤を含有していてもよい。光重合開始剤を含有する第1中間層形成用組成物(II−1)は、紫外線等の比較的低エネルギーのエネルギー線を照射しても、十分に硬化反応が進行する。
第1中間層形成用組成物(II−1)は、本発明の効果を損なわない範囲内において、前記ウレタン(メタ)アクリレート以外の樹脂成分を含有していてもよい。
前記樹脂成分の種類と、その第1中間層形成用組成物(II−1)における含有量は、目的に応じて適宜選択すればよく、特に限定されない。
第1中間層形成用組成物(II−1)は、本発明の効果を損なわない範囲内において、上述のいずれの成分にも該当しない、その他の添加剤を含有していてもよい。
前記その他の添加剤としては、例えば、架橋剤、帯電防止剤、酸化防止剤、連鎖移動剤、軟化剤(可塑剤)、充填材、防錆剤、着色剤(顔料、染料)等の公知の添加剤が挙げられる。
例えば、前記連鎖移動剤としては、1分子中に少なくとも1個のチオール基(メルカプト基)を有するチオール化合物が挙げられる。
第1中間層形成用組成物(II−1)は、溶媒を含有していてもよい。第1中間層形成用組成物(II−1)は、溶媒を含有していることで、塗工対象面への塗工適性が向上する。
第1中間層形成用組成物(II−1)等の前記第1中間層形成用組成物は、これを構成するための各成分を配合することで得られる。
各成分の配合時における添加順序は特に限定されず、2種以上の成分を同時に添加してもよい。
溶媒を用いる場合には、溶媒を溶媒以外のいずれかの配合成分と混合してこの配合成分を予め希釈しておくことで用いてもよいし、溶媒以外のいずれかの配合成分を予め希釈しておくことなく、溶媒をこれら配合成分と混合することで用いてもよい。
配合時に各成分を混合する方法は特に限定されず、撹拌子又は撹拌翼等を回転させて混合する方法;ミキサーを用いて混合する方法;超音波を加えて混合する方法等、公知の方法から適宜選択すればよい。
各成分の添加及び混合時の温度並びに時間は、各配合成分が劣化しない限り特に限定されず、適宜調節すればよいが、温度は15〜30℃であることが好ましい。
前記硬化性樹脂層(硬化性樹脂フィルム)は、半導体ウエハ及び半導体チップの回路面、並びにこの回路面上に設けられたバンプを保護するための層(フィルム)である。
前記硬化性樹脂層は、熱硬化性樹脂層(熱硬化性樹脂フィルム)及びエネルギー線硬化性樹脂層(エネルギー線硬化性樹脂フィルム)のいずれであってもよい。
前記硬化性樹脂層は、硬化により第1保護膜を形成する。
なかでも、上述の効果がより顕著に得られる硬化性樹脂層としては、例えば、450〜570nmの少なくともいずれかの波長の光の透過率が、45%以下である硬化性樹脂層が挙げられ、450〜570nmのすべての波長域の光の透過率が、45%以下の硬化性樹脂層であってもよい。
なかでも、上述の効果がより顕著に得られる硬化性樹脂層としては、例えば、1400〜1700nmの少なくともいずれかの波長の光の透過率が、33%以上である硬化性樹脂層が挙げられ、1400〜1700nmのすべての波長域の光の透過率が、33%以上の硬化性樹脂層であってもよい。
前記硬化性樹脂層の可視光線透過率の下限値は、特に限定されず、0%であってもよいが、例えば、可視光線透過率が低い第1保護膜の形成が容易である点を考慮すると、5%であることが好ましい。
硬化性樹脂層は、上述の可視光線に相当する少なくともいずれかの波長(例えば、380〜750nmの少なくともいずれかの波長等)の光に対して、このような透過率を有していることが好ましい。
例えば、一実施形態において、硬化性樹脂層の可視光線透過率は、好ましくは0〜45%、より好ましくは0〜42.5%、さらに好ましくは0〜40%、特に好ましくは0〜37.5%である。
また、一実施形態において、硬化性樹脂層の可視光線透過率は、好ましくは5〜45%、より好ましくは5〜42.5%、さらに好ましくは5〜40%、特に好ましくは5〜37.5%である。
ただし、これらは、硬化性樹脂層の可視光線透過率の一例である。
硬化性樹脂層の一例としては、可視光線に相当する少なくともいずれかの波長の光に対して、このような透過率を有しているものが挙げられる。例えば、硬化性樹脂層は、380〜750nmのいずれかの波長の光に対してこのような透過率を有していてもよく、380〜750nmのすべての波長域の光に対して、このような透過率を有していてもよい。また、例えば、硬化性樹脂層は、450〜570nmのいずれかの波長の光に対してこのような透過率を有していてもよく、450〜570nmのすべての波長域の光に対してこのような透過率を有していてもよい。
前記硬化性樹脂層の赤外線透過率の上限値は、特に限定されず、100%であってもよいが、例えば、赤外線透過率が高い第1保護膜の形成が容易である点を考慮すると、97.5%であることが好ましい。
硬化性樹脂層は、上述の赤外線に相当する少なくともいずれかの波長(例えば、800〜2000nmの少なくともいずれかの波長等)の光に対して、このような透過率を有していることが好ましい。
例えば、一実施形態において、硬化性樹脂層の赤外線透過率は、好ましくは33〜100%、より好ましくは35〜100%、さらに好ましくは37.5〜100%、特に好ましくは40〜100%である。
また、一実施形態において、硬化性樹脂層の赤外線透過率は、好ましくは33〜97.5%、より好ましくは35〜97.5%、さらに好ましくは37.5〜97.5%、特に好ましくは40〜97.5%である。
ただし、これらは、硬化性樹脂層の赤外線透過率の一例である。
硬化性樹脂層の一例としては、赤外線に相当する少なくともいずれかの波長の光に対して、このような透過率を有しているものが挙げられる。例えば、硬化性樹脂層は、800〜2000nmのいずれかの波長の光に対してこのような透過率を有していてもよく、800〜2000nmのすべての波長域の光に対して、このような透過率を有していてもよい。また、例えば、硬化性樹脂層は、1400〜1700nmのいずれかの波長の光に対してこのような透過率を有していてもよく、1400〜1700nmのすべての波長域の光に対してこのような透過率を有していてもよい。
ここで、前記色差(ΔE)は、下記式(f−1)により算出できる。
式(f−1): ΔE=[(L11*−L2*)2+(a11*−a2*)2+(b11*−b2*)2]1/2
(式中、L11*、a11*、b11*は、硬化性樹脂層のL*、a*、b*であり、L2*、a2*、b2*は、半導体ウエハの、そのバンプ形成面側から光線透過率を測定した算出されたL*、a*、b*である。)
第1保護膜の可視光線透過率の下限値は、特に限定されず、0%であってもよいが、例えば、可視光線透過率が低い第1保護膜の形成が容易である点を考慮すると、5%であることが好ましい。
第1保護膜は、上述の可視光線に相当する少なくともいずれかの波長(例えば、380〜750nmの少なくともいずれかの波長等)の光に対して、このような透過率を有していることが好ましい。
例えば、一実施形態において、第1保護膜の可視光線透過率は、好ましくは0〜45%、より好ましくは0〜42.5%、さらに好ましくは0〜40%、特に好ましくは0〜37.5%である。
また、一実施形態において、第1保護膜の可視光線透過率は、好ましくは5〜45%、より好ましくは5〜42.5%、さらに好ましくは5〜40%、特に好ましくは5〜37.5%である。
ただし、これらは、第1保護膜の可視光線透過率の一例である。
第1保護膜の一例としては、可視光線に相当する少なくともいずれかの波長の光に対して、このような透過率を有しているものが挙げられる。例えば、第1保護膜は、380〜750nmのいずれかの波長の光に対してこのような透過率を有していてもよく、380〜750nmのすべての波長域の光に対して、このような透過率を有していてもよい。また、例えば、第1保護膜は、450〜570nmのいずれかの波長の光に対してこのような透過率を有していてもよく、450〜570nmのすべての波長域の光に対してこのような透過率を有していてもよい。
第1保護膜の赤外線透過率の上限値は、特に限定されず、100%であってもよいが、例えば、赤外線透過率が高い第1保護膜の形成が容易である点を考慮すると、97.5%であることが好ましい。
第1保護膜は、上述の赤外線に相当する少なくともいずれかの波長(例えば、800〜2000nmの少なくともいずれかの波長等)の光に対して、このような透過率を有していることが好ましい。
例えば、一実施形態において、第1保護膜の赤外線透過率は、好ましくは33〜100%、より好ましくは35〜100%、さらに好ましくは37.5〜100%、特に好ましくは40〜100%である。
また、一実施形態において、第1保護膜の赤外線透過率は、好ましくは33〜97.5%、より好ましくは35〜97.5%、さらに好ましくは37.5〜97.5%、特に好ましくは40〜97.5%である。
ただし、これらは、第1保護膜の赤外線透過率の一例である。
第1保護膜の一例としては、赤外線に相当する少なくともいずれかの波長の光に対して、このような透過率を有しているものが挙げられる。例えば、第1保護膜は、800〜2000nmのいずれかの波長の光に対してこのような透過率を有していてもよく、800〜2000nmのすべての波長域の光に対して、このような透過率を有していてもよい。また、例えば、第1保護膜は、1400〜1700nmのいずれかの波長の光に対してこのような透過率を有していてもよく、1400〜1700nmのすべての波長域の光に対してこのような透過率を有していてもよい。
上述の本発明の効果が顕著に得られる点から、第1保護膜のL*a*b*表色系におけるa*は、4〜20であることが好ましく、6〜17であることがより好ましく、8〜14であることが特に好ましい。
上述の本発明の効果が顕著に得られる点から、第1保護膜のL*a*b*表色系におけるb*は、8〜35であることが好ましく、12〜30であることがより好ましく、16〜25であることが特に好ましい。
ここで、前記色差(ΔE)は、下記式(f−2)により算出できる。
式(f−2): ΔE=[(L12*−L2*)2+(a12*−a2*)2+(b12*−b2*)2]1/2
(式中、L12*、a12*、b12*は、第1保護膜のL*、a*、b*であり、L2*、a2*、b2*は、半導体ウエハの、そのバンプ形成面側から光線透過率を測定した算出されたL*、a*、b*である。)
また、前記硬化性樹脂層は、その構成材料を含有する硬化性樹脂層形成用組成物を用いて形成できる。
したがって、前記可視光線透過率、赤外線透過率、L*、a*及びb*は、いずれも、硬化性樹脂層形成用組成物の含有成分の種類及び量のいずれか一方又は両方を調節することで、調節できる。
硬化性樹脂層形成用組成物(熱硬化性樹脂層形成用組成物、エネルギー線硬化性樹脂層形成用組成物)及びその製造方法については、後ほど詳しく説明する。
好ましい熱硬化性樹脂層としては、例えば、重合体成分(A)、熱硬化性成分(B)及び着色剤(I)を含有するものが挙げられる。重合体成分(A)は、重合性化合物が重合反応して形成されたとみなせる成分である。また、熱硬化性成分(B)は、熱を反応のトリガーとして、硬化(重合)反応し得る成分である。なお、本発明において重合反応には、重縮合反応も含まれる。
ここで、「熱硬化性樹脂層の厚さ」とは、熱硬化性樹脂層全体の厚さを意味し、例えば、複数層からなる熱硬化性樹脂層の厚さとは、熱硬化性樹脂層を構成するすべての層の合計の厚さを意味する。
例えば、熱硬化性樹脂層の硬化時の加熱温度は、100〜200℃であることが好ましく、110〜180℃であることがより好ましく、120〜170℃であることが特に好ましい。そして、前記硬化時の加熱時間は、0.5〜5時間であることが好ましく、0.5〜3.5時間であることがより好ましく、1〜2.5時間であることが特に好ましい。
熱硬化性樹脂層は、その構成材料を含有する熱硬化性樹脂層形成用組成物を用いて形成できる。例えば、熱硬化性樹脂層の形成対象面に熱硬化性樹脂層形成用組成物を塗工し、必要に応じて乾燥させることで、目的とする部位に熱硬化性樹脂層を形成できる。
熱硬化性樹脂層形成用組成物としては、例えば、重合体成分(A)、熱硬化性成分(B)及び着色剤(I)を含有する熱硬化性樹脂層形成用組成物(III−1)(本明細書においては、単に「樹脂層形成用組成物(III−1)」と略記することがある)等が挙げられる。
重合体成分(A)は、熱硬化性樹脂層に造膜性や可撓性等を付与するための重合体化合物である。
樹脂層形成用組成物(III−1)及び熱硬化性樹脂層が含有する重合体成分(A)は、1種のみでもよいし、2種以上でもよく、2種以上である場合、それらの組み合わせ及び比率は任意に選択できる。
なかでも、好ましいポリビニルアセタールとしては、例えば、ポリビニルホルマール、ポリビニルブチラール等が挙げられ、ポリビニルブチラールがより好ましい。
ポリビニルブチラールとしては、下記式(i)−1、(i)−2及び(i)−3で表される構成単位を有するものが挙げられる。
アクリル系樹脂の重量平均分子量(Mw)は、10000〜2000000であることが好ましく、100000〜1500000であることがより好ましい。アクリル系樹脂の重量平均分子量が前記下限値以上であることで、熱硬化性樹脂層の形状安定性(保管時の経時安定性)が向上する。また、アクリル系樹脂の重量平均分子量が前記上限値以下であることで、被着体の凹凸面へ熱硬化性樹脂層が追従し易くなり、被着体と熱硬化性樹脂層との間でボイド等の発生がより抑制される。
(メタ)アクリル酸イソボルニル、(メタ)アクリル酸ジシクロペンタニル等の(メタ)アクリル酸シクロアルキルエステル;
(メタ)アクリル酸ベンジル等の(メタ)アクリル酸アラルキルエステル;
(メタ)アクリル酸ジシクロペンテニルエステル等の(メタ)アクリル酸シクロアルケニルエステル;
(メタ)アクリル酸ジシクロペンテニルオキシエチルエステル等の(メタ)アクリル酸シクロアルケニルオキシアルキルエステル;
(メタ)アクリル酸イミド;
(メタ)アクリル酸グリシジル等のグリシジル基含有(メタ)アクリル酸エステル;
(メタ)アクリル酸ヒドロキシメチル、(メタ)アクリル酸2−ヒドロキシエチル、(メタ)アクリル酸2−ヒドロキシプロピル、(メタ)アクリル酸3−ヒドロキシプロピル、(メタ)アクリル酸2−ヒドロキシブチル、(メタ)アクリル酸3−ヒドロキシブチル、(メタ)アクリル酸4−ヒドロキシブチル等の水酸基含有(メタ)アクリル酸エステル;
(メタ)アクリル酸N−メチルアミノエチル等の置換アミノ基含有(メタ)アクリル酸エステル等が挙げられる。ここで、「置換アミノ基」とは、アミノ基の1個又は2個の水素原子が水素原子以外の基で置換されてなる基を意味する。
熱硬化性成分(B)は、熱硬化性樹脂層を硬化させて、硬質の第1保護膜を形成するための成分である。
樹脂層形成用組成物(III−1)及び熱硬化性樹脂層が含有する熱硬化性成分(B)は、1種のみでもよいし、2種以上でもよく、2種以上である場合、それらの組み合わせ及び比率は任意に選択できる。
エポキシ系熱硬化性樹脂は、エポキシ樹脂(B1)及び熱硬化剤(B2)からなる。
樹脂層形成用組成物(III−1)及び熱硬化性樹脂層が含有するエポキシ系熱硬化性樹脂は、1種のみでもよいし、2種以上でもよく、2種以上である場合、それらの組み合わせ及び比率は任意に選択できる。
エポキシ樹脂(B1)としては、公知のものが挙げられ、例えば、多官能系エポキシ樹脂、ビフェニル化合物、ビスフェノールAジグリシジルエーテル及びその水添物、オルソクレゾールノボラックエポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポキシ樹脂、フェニレン骨格型エポキシ樹脂等、2官能以上のエポキシ化合物が挙げられる。
また、不飽和炭化水素基を有するエポキシ樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂を構成する芳香環等に、不飽和炭化水素基を有する基が直接結合した化合物等が挙げられる。
不飽和炭化水素基は、重合性を有する不飽和基であり、その具体的な例としては、エテニル基(ビニル基)、2−プロペニル基(アリル基)、(メタ)アクリロイル基、(メタ)アクリルアミド基等が挙げられ、アクリロイル基が好ましい。
エポキシ樹脂(B1)のエポキシ当量は、100〜1000g/eqであることが好ましく、130〜800g/eqであることがより好ましい。
熱硬化剤(B2)は、エポキシ樹脂(B1)に対する硬化剤として機能する。
熱硬化剤(B2)としては、例えば、1分子中にエポキシ基と反応し得る官能基を2個以上有する化合物が挙げられる。前記官能基としては、例えば、フェノール性水酸基、アルコール性水酸基、アミノ基、カルボキシ基、酸基が無水物化された基等が挙げられ、フェノール性水酸基、アミノ基、又は酸基が無水物化された基であることが好ましく、フェノール性水酸基又はアミノ基であることがより好ましい。
熱硬化剤(B2)のうち、アミノ基を有するアミン系硬化剤としては、例えば、ジシアンジアミド(本明細書においては、「DICY」と略記することがある)等が挙げられる。
不飽和炭化水素基を有する熱硬化剤(B2)としては、例えば、フェノール樹脂の水酸基の一部が、不飽和炭化水素基を有する基で置換されてなる化合物、フェノール樹脂の芳香環に、不飽和炭化水素基を有する基が直接結合してなる化合物等が挙げられる。
熱硬化剤(B2)における前記不飽和炭化水素基は、上述の不飽和炭化水素基を有するエポキシ樹脂における不飽和炭化水素基と同様のものである。
熱硬化剤(B2)のうち、例えば、ビフェノール、ジシアンジアミド等の非樹脂成分の分子量は、特に限定されないが、例えば、60〜500であることが好ましい。
着色剤(I)は、熱硬化性樹脂層及び第1保護膜に、適切な光線透過率を付与するための成分である。
着色剤(I)は、公知のものでよく、例えば、染料及び顔料のいずれであってもよい。
例えば、染料は、酸性染料、反応染料、直接染料、分散染料及びカチオン染料等のいずれであってもよい。
また、前記黒系着色剤としては、シアン系着色剤(青緑系着色剤)、マゼンタ系着色剤(赤紫系着色剤)及びイエロー系着色剤(黄系着色剤)が混合されてなる着色剤混合物等も挙げられる。
C.I.ソルベントブラック3、同7(C.I.ソルベントブラック7)、同22、同27、同29、同34、同43、同70;
C.I.ダイレクトブラック17、同19(C.I.ダイレクトブラック19)、同22、同32、同38、同51、同71;
C.I.アシッドブラック1、同2(C.I.アシッドブラック2)、同24、同26、同31、同48、同52、同107、同109、同110、同119、同154;
C.I.ディスパーズブラック1、同3(C.I.ディスパーズブラック3)、同10、同24等が挙げられる。
C.I.ソルベントブルー25、同36(C.I.ソルベントブルー36)、同60、同70、同93、同95;
C.I.アシッドブルー6、同45(C.I.アシッドブルー45)等が挙げられる。
C.I.ピグメントブルー1、同2(C.I.ピグメントブルー2)、同3、同15、同15:1、同15:2、同15:3、同15:4、同15:5、同15:6、同16、同17、同17:1、同18、同22、同25、同56、同60、同63、同65、同66;
C.I.バットブルー4、同60(C.I.バットブルー60);
C.I.ピグメントグリーン7等が挙げられる。
C.I.ソルベントレッド1、同3(C.I.ソルベントレッド3)、同8、同23、同24、同25、同27、同30、同49、同52、同58、同63、同81、同82、同83、同84、同100、同109、同111、同121、同122;
C.I.ディスパースレッド9;
C.I.ソルベントバイオレット8、同13(C.I.ソルベントバイオレット13)、同14、同21、同27;
C.I.ディスパースバイオレット1;
C.I.ベーシックレッド1、同2(C.I.ベーシックレッド2)、同9、同12、同13、同14、同15、同17、同18、同22、同23、同24、同27、同29、同32、同34、同35、同36、同37、同38、同39、同40;
C.I.ベーシックバイオレット1、同3(C.I.ベーシックバイオレット3)、同7、同10、同14、同15、同21、同25、同26、同27、28等が挙げられる。
C.I.ピグメントレッド1、同2(C.I.ピグメントレッド2)、同3、同4、同5、同6、同7、同8、同9、同10、同11、同12、同13、同14、同15、同16、同17、同18、同19、同21、同22、同23、同30、同31、同32、同37、同38、同39、同40、同41、同42、同48:1、同48:2、同48:3、同48:4、同49、同49:1、同50、同51、同52、同52:2、同53:1、同54、同55、同56、同57:1、同58、同60、同60:1、同63、同63:1、同63:2、同64、同64:1、同67、同68、同81、同83、同87、同88、同89、同90、同92、同101、同104、同105、同106、同108、同112、同114、同122、同123、同139、同144、同146、同147、同149、同150、同151、同163、同166、同168、同170、同171、同172、同175、同176、同177、同178、同179、同184、同185、同187、同190、同193、同202、同206、同207、同209、同219、同222、同224、同238、同245;
C.I.ピグメントバイオレット3、同9(C.I.ピグメントバイオレット9)、同19、同23、同31、同32、同33、同36、同38、同43、同50;
C.I.バットレッド1、同2(C.I.バットレッド2)、同10、同13、同15、同23、同29、同35等が挙げられる。
C.I.ピグメントオレンジ31、同43(C.I.ピグメントオレンジ43);
C.I.ピグメントイエロー1、同2(C.I.ピグメントイエロー2)、同3、同4、同5、同6、同7、同10、同11、同12、同13、同14、同15、同16、同17、同23、同24、同34、同35、同37、同42、同53、同55、同65、同73、同74、同75、同81、同83、同93、同94、同95、同97、同98、同100、同101、同104、同108、同109、同110、同113、同114、同116、同117、同120、同128、同129、同133、同138、同139、同147、同150、同151、同153、同154、同155、同156、同167、同172、同173、同180、同185、同195;
C.I.バットイエロー1、同3(C.I.バットイエロー3)、同20等が挙げられる。
例えば、本発明においては、黒系着色剤、シアン系着色剤、マゼンタ系着色剤及びイエロー系着色剤は、それぞれ1種を単独で用いてもよい(一例を挙げれば、黒系着色剤を1種のみ用いてもよい)し、2種以上を併用してもよい(一例を挙げれば、黒系着色剤を2種以上用いてもよい)。
また、例えば、本発明においては、黒系着色剤、シアン系着色剤、マゼンタ系着色剤及びイエロー系着色剤からなる群から選択される2以上の系統の着色剤を併用してもよい(一例を挙げれば、黒系着色剤及びシアン系着色剤を併用してもよい)。
例えば、着色剤(I)として、黒系着色剤を用いる場合には、樹脂層形成用組成物(III−1)において、溶媒以外の全ての成分の総含有量に対する黒系着色剤の含有量の割合(すなわち、熱硬化性樹脂層の黒系着色剤の含有量)は、0.01〜2質量%であることが好ましく、0.03〜1質量%であることがより好ましい。
樹脂層形成用組成物(III−1)及び熱硬化性樹脂層は、硬化促進剤(C)を含有していてもよい。硬化促進剤(C)は、樹脂層形成用組成物(III−1)の硬化速度を調整するための成分である。
好ましい硬化促進剤(C)としては、例えば、トリエチレンジアミン、ベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン、ジメチルアミノエタノール、トリス(ジメチルアミノメチル)フェノール等の第3級アミン;2−メチルイミダゾール、2−フェニルイミダゾール、2−フェニル−4−メチルイミダゾール、2−フェニル−4,5−ジヒドロキシメチルイミダゾール、2−フェニル−4−メチル−5−ヒドロキシメチルイミダゾール等のイミダゾール類(1個以上の水素原子が水素原子以外の基で置換されたイミダゾール);トリブチルホスフィン、ジフェニルホスフィン、トリフェニルホスフィン等の有機ホスフィン類(1個以上の水素原子が有機基で置換されたホスフィン);テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、トリフェニルホスフィンテトラフェニルボレート等のテトラフェニルボロン塩等が挙げられる。
樹脂層形成用組成物(III−1)及び熱硬化性樹脂層は、充填材(D)を含有していてもよい。熱硬化性樹脂層が充填材(D)を含有することにより、熱硬化性樹脂層を硬化して得られた第1保護膜は、熱膨張係数の調整が容易となる。そして、この熱膨張係数を第1保護膜の形成対象物に対して最適化することで、第1保護膜形成用シートを用いて得られたパッケージの信頼性がより向上する。また、熱硬化性樹脂層が充填材(D)を含有することにより、第1保護膜の吸湿率を低減したり、放熱性を向上させたりすることもできる。
好ましい無機充填材としては、例えば、シリカ、アルミナ、タルク、炭酸カルシウム、チタンホワイト、ベンガラ、炭化ケイ素、窒化ホウ素等の粉末;これら無機充填材を球形化したビーズ;これら無機充填材の表面改質品;これら無機充填材の単結晶繊維;ガラス繊維等が挙げられる。
これらの中でも、無機充填材は、シリカ又はアルミナであることが好ましい。
充填材(D)の平均粒子径は、2μm以下であることが好ましく、1.4μm以下であることがより好ましく、0.8μm以下であることが特に好ましい。充填材(D)の平均粒子径が前記上限値以下であることで、硬化性樹脂層及び第1保護膜の赤外線透過率がより向上する。
充填材(D)の平均粒子径の下限値は、特に限定されないが、充填材(D)を用いたことによる効果がより顕著に得られる点では、例えば、0.3μmであることが好ましい。
なお、本明細書において「平均粒子径」とは、特に断りのない限り、レーザー回折散乱法によって求められた粒度分布曲線における、積算値50%での粒子径(D50)の値を意味する。
例えば、一実施形態において、充填材(D)の平均粒子径は、好ましくは0.3〜2μm、より好ましくは0.3〜1.4μm、特に好ましくは0.3〜0.8μmである。ただし、これらは、充填材(D)の平均粒子径の一例である。
例えば、本発明においては、充填材(D)の平均粒子径が、好ましくは2μm以下、より好ましくは1.4μm以下、特に好ましくは0.8μm以下であり、かつ樹脂層形成用組成物(III−1)において、溶媒以外の全ての成分の総含有量に対する充填材(D)の含有量の割合が、3〜45質量%であることが好ましく、3〜30質量%であることがより好ましい。
また、本発明においては、充填材(D)の平均粒子径が、好ましくは0.3〜2μm、より好ましくは0.3〜1.4μm、特に好ましくは0.3〜0.8μmであり、かつ樹脂層形成用組成物(III−1)において、溶媒以外の全ての成分の総含有量に対する充填材(D)の含有量の割合が、3〜45質量%であることが好ましく、3〜30質量%であることがより好ましい。
樹脂層形成用組成物(III−1)及び熱硬化性樹脂層は、カップリング剤(E)を含有していてもよい。カップリング剤(E)として、無機化合物又は有機化合物と反応可能な官能基を有するものを用いることにより、熱硬化性樹脂層の被着体に対する接着性及び密着性を向上させることができる。また、カップリング剤(E)を用いることで、熱硬化性樹脂層を硬化して得られた第1保護膜は、耐熱性を損なうことなく、耐水性が向上する。
好ましい前記シランカップリング剤としては、例えば、3−グリシジルオキシプロピルトリメトキシシラン、3−グリシジルオキシプロピルメチルジエトキシシラン、3−グリシジルオキシプロピルトリエトキシシラン、3−グリシジルオキシメチルジエトキシシラン、2−(3,4−エポキシシクロヘキシル)エチルトリメトキシシラン、3−メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン、3−アミノプロピルトリメトキシシラン、3−(2−アミノエチルアミノ)プロピルトリメトキシシラン、3−(2−アミノエチルアミノ)プロピルメチルジエトキシシラン、3−(フェニルアミノ)プロピルトリメトキシシラン、3−アニリノプロピルトリメトキシシラン、3−ウレイドプロピルトリエトキシシラン、3−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、3−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、ビス(3−トリエトキシシリルプロピル)テトラスルファン、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、イミダゾールシラン等が挙げられる。
重合体成分(A)として、上述のアクリル系樹脂等の、他の化合物と結合可能なビニル基、(メタ)アクリロイル基、アミノ基、水酸基、カルボキシ基、イソシアネート基等の官能基を有するものを用いる場合、樹脂層形成用組成物(III−1)及び熱硬化性樹脂層は、架橋剤(F)を含有していてもよい。架橋剤(F)は、重合体成分(A)中の前記官能基を他の化合物と結合させて架橋するための成分であり、このように架橋することにより、熱硬化性樹脂層の初期接着力及び凝集力を調節できる。
樹脂層形成用組成物(III−1)及び熱硬化性樹脂層は、エネルギー線硬化性樹脂(G)を含有していてもよい。熱硬化性樹脂層は、エネルギー線硬化性樹脂(G)を含有していることにより、エネルギー線の照射によって特性を変化させることができる。
前記エネルギー線硬化性化合物としては、例えば、分子内に少なくとも1個の重合性二重結合を有する化合物が挙げられ、(メタ)アクリロイル基を有するアクリレート系化合物が好ましい。
樹脂層形成用組成物(III−1)及び熱硬化性樹脂層は、エネルギー線硬化性樹脂(G)を含有する場合、エネルギー線硬化性樹脂(G)の重合反応を効率よく進めるために、光重合開始剤(H)を含有していてもよい。
樹脂層形成用組成物(III−1)及び熱硬化性樹脂層は、本発明の効果を損なわない範囲内において、汎用添加剤(J)を含有していてもよい。
汎用添加剤(J)は、公知のものでよく、目的に応じて任意に選択でき、特に限定されないが、好ましいものとしては、例えば、可塑剤、帯電防止剤、酸化防止剤、ゲッタリング剤等が挙げられる。
樹脂層形成用組成物(III−1)及び熱硬化性樹脂層の汎用添加剤(J)の含有量は、特に限定されず、目的に応じて適宜選択すればよい。
樹脂層形成用組成物(III−1)は、さらに溶媒を含有することが好ましい。溶媒を含有する樹脂層形成用組成物(III−1)は、取り扱い性が良好となる。
前記溶媒は特に限定されないが、好ましいものとしては、例えば、トルエン、キシレン等の炭化水素;メタノール、エタノール、2−プロパノール、イソブチルアルコール(2−メチルプロパン−1−オール)、1−ブタノール等のアルコール;酢酸エチル等のエステル;アセトン、メチルエチルケトン等のケトン;テトラヒドロフラン等のエーテル;ジメチルホルムアミド、N−メチルピロリドン等のアミド(アミド結合を有する化合物)等が挙げられる。
樹脂層形成用組成物(III−1)が含有する溶媒は、1種のみでもよいし、2種以上でもよく、2種以上である場合、それらの組み合わせ及び比率は任意に選択できる。
このような好ましい樹脂層形成用組成物(III−1)の一実施形態としては、例えば、溶媒以外の全ての成分の総含有量に対する、着色剤(I)の含有量の割合(すなわち、熱硬化性樹脂層の着色剤(I)の含有量)が、0.01〜10質量%であり、かつ、溶媒以外の全ての成分の総含有量に対する、充填材(D)の含有量の割合(すなわち、熱硬化性樹脂層の充填材(D)の含有量)が、3〜45質量%であり、かつ、充填材(D)の平均粒子径が2μm以下であるものが挙げられる。
また、このような好ましい樹脂層形成用組成物(III−1)の一実施形態としては、例えば、溶媒以外の全ての成分の総含有量に対する、着色剤(I)の含有量の割合(すなわち、熱硬化性樹脂層の着色剤(I)の含有量)が、好ましくは0.01〜2質量%、より好ましくは0.03〜1質量%であり、かつ、溶媒以外の全ての成分の総含有量に対する、充填材(D)の含有量の割合(すなわち、熱硬化性樹脂層の充填材(D)の含有量)が、3〜30質量%であり、かつ、充填材(D)の平均粒子径が2μm以下であるものが挙げられる。
ただし、これらは、樹脂層形成用組成物(III−1)の一例である。
樹脂層形成用組成物(III−1)等の熱硬化性樹脂層形成用組成物は、これを構成するための各成分を配合することで得られる。
各成分の配合時における添加順序は特に限定されず、2種以上の成分を同時に添加してもよい。
溶媒を用いる場合には、溶媒を溶媒以外のいずれかの配合成分と混合してこの配合成分を予め希釈しておくことで用いてもよいし、溶媒以外のいずれかの配合成分を予め希釈しておくことなく、溶媒をこれら配合成分と混合することで用いてもよい。
配合時に各成分を混合する方法は特に限定されず、撹拌子又は撹拌翼等を回転させて混合する方法;ミキサーを用いて混合する方法;超音波を加えて混合する方法等、公知の方法から適宜選択すればよい。
各成分の添加及び混合時の温度並びに時間は、各配合成分が劣化しない限り特に限定されず、適宜調節すればよいが、温度は15〜30℃であることが好ましい。
好ましいエネルギー線硬化性樹脂層としては、例えば、エネルギー線硬化性成分(a)及び着色剤を含有するものが挙げられる。
エネルギー線硬化性樹脂層において、エネルギー線硬化性成分(a)は、未硬化であることが好ましく、粘着性を有することが好ましく、未硬化でかつ粘着性を有することがより好ましい。ここで、「エネルギー線」及び「エネルギー線硬化性」とは、先に説明したとおりである。
ここで、「エネルギー線硬化性樹脂層の厚さ」とは、エネルギー線硬化性樹脂層全体の厚さを意味し、例えば、複数層からなるエネルギー線硬化性樹脂層の厚さとは、エネルギー線硬化性樹脂層を構成するすべての層の合計の厚さを意味する。
例えば、エネルギー線硬化性樹脂層の硬化時における、エネルギー線の照度は、180〜280mW/cm2であることが好ましい。そして、前記硬化時における、エネルギー線の光量は、450〜1000mJ/cm2であることが好ましい。
エネルギー線硬化性樹脂層は、その構成材料を含有するエネルギー線硬化性樹脂層形成用組成物を用いて形成できる。例えば、エネルギー線硬化性樹脂層の形成対象面にエネルギー線硬化性樹脂層形成用組成物を塗工し、必要に応じて乾燥させることで、目的とする部位にエネルギー線硬化性樹脂層を形成できる。
エネルギー線硬化性樹脂層形成用組成物としては、例えば、前記エネルギー線硬化性成分(a)及び着色剤を含有するエネルギー線硬化性樹脂層形成用組成物(IV−1)(本明細書においては、単に「樹脂層形成用組成物(IV−1)」と略記することがある)等が挙げられる。
エネルギー線硬化性成分(a)は、エネルギー線の照射によって硬化する成分であり、エネルギー線硬化性樹脂層に造膜性や、可撓性等を付与するための成分でもある。
エネルギー線硬化性成分(a)としては、例えば、エネルギー線硬化性基を有する、重量平均分子量が80000〜2000000の重合体(a1)、及びエネルギー線硬化性基を有する、分子量が100〜80000の化合物(a2)が挙げられる。前記重合体(a1)は、その少なくとも一部が架橋剤によって架橋されたものであってもよいし、架橋されていないものであってもよい。
エネルギー線硬化性基を有する、重量平均分子量が80000〜2000000の重合体(a1)としては、例えば、他の化合物が有する基と反応可能な官能基を有するアクリル系重合体(a11)と、前記官能基と反応する基、及びエネルギー線硬化性二重結合等のエネルギー線硬化性基を有するエネルギー線硬化性化合物(a12)と、が重合してなるアクリル系樹脂(a1−1)が挙げられる。
これらの中でも、前記官能基は、水酸基であることが好ましい。
前記官能基を有するアクリル系重合体(a11)としては、例えば、前記官能基を有するアクリル系モノマーと、前記官能基を有しないアクリル系モノマーと、が共重合してなるものが挙げられ、これらモノマー以外に、さらにアクリル系モノマー以外のモノマー(非アクリル系モノマー)が共重合したものであってもよい。
また、前記アクリル系重合体(a11)は、ランダム共重合体であってもよいし、ブロック共重合体であってもよい。
前記アクリル系重合体(a11)を構成する前記非アクリル系モノマーは、1種のみでもよいし、2種以上でもよく、2種以上である場合、それらの組み合わせ及び比率は任意に選択できる。
前記エネルギー線硬化性化合物(a12)は、前記アクリル系重合体(a11)が有する官能基と反応可能な基として、イソシアネート基、エポキシ基及びカルボキシ基からなる群より選択される1種又は2種以上を有するものが好ましく、前記基としてイソシアネート基を有するものがより好ましい。前記エネルギー線硬化性化合物(a12)は、例えば、前記基としてイソシアネート基を有する場合、このイソシアネート基が、前記官能基として水酸基を有するアクリル系重合体(a11)のこの水酸基と容易に反応する。
ジイソシアネート化合物又はポリイソシアネート化合物と、ヒドロキシエチル(メタ)アクリレートとの反応により得られるアクリロイルモノイソシアネート化合物;
ジイソシアネート化合物又はポリイソシアネート化合物と、ポリオール化合物と、ヒドロキシエチル(メタ)アクリレートとの反応により得られるアクリロイルモノイソシアネート化合物等が挙げられる。
これらの中でも、前記エネルギー線硬化性化合物(a12)は、2−メタクリロイルオキシエチルイソシアネートであることが好ましい。
ここで、「重量平均分子量」とは、先に説明したとおりである。
エネルギー線硬化性基を有する、分子量が100〜80000の化合物(a2)中の前記エネルギー線硬化性基としては、エネルギー線硬化性二重結合を含む基が挙げられ、好ましいものとしては、(メタ)アクリロイル基、ビニル基等が挙げられる。
前記アクリレート系化合物としては、例えば、2−ヒドロキシ−3−(メタ)アクリロイルオキシプロピルメタクリレート、ポリエチレングリコールジ(メタ)アクリレート、プロポキシ化エトキシ化ビスフェノールAジ(メタ)アクリレート、2,2−ビス[4−((メタ)アクリロキシポリエトキシ)フェニル]プロパン、エトキシ化ビスフェノールAジ(メタ)アクリレート、2,2−ビス[4−((メタ)アクリロキシジエトキシ)フェニル]プロパン、9,9−ビス[4−(2−(メタ)アクリロイルオキシエトキシ)フェニル]フルオレン、2,2−ビス[4−((メタ)アクリロキシポリプロポキシ)フェニル]プロパン、トリシクロデカンジメタノールジ(メタ)アクリレート、1,10−デカンジオールジ(メタ)アクリレート、1,6−ヘキサンジオールジ(メタ)アクリレート、1,9−ノナンジオールジ(メタ)アクリレート、ジプロピレングリコールジ(メタ)アクリレート、トリプロピレングリコールジ(メタ)アクリレート、ポリプロピレングリコールジ(メタ)アクリレート、ポリテトラメチレングリコールジ(メタ)アクリレート、エチレングリコールジ(メタ)アクリレート、ジエチレングリコールジ(メタ)アクリレート、トリエチレングリコールジ(メタ)アクリレート、2,2−ビス[4−((メタ)アクリロキシエトキシ)フェニル]プロパン、ネオペンチルグリコールジ(メタ)アクリレート、エトキシ化ポリプロピレングリコールジ(メタ)アクリレート、2−ヒドロキシ−1,3−ジ(メタ)アクリロキシプロパン等の2官能(メタ)アクリレート;
トリス(2−(メタ)アクリロキシエチル)イソシアヌレート、ε−カプロラクトン変性トリス−(2−(メタ)アクリロキシエチル)イソシアヌレート、エトキシ化グリセリントリ(メタ)アクリレート、ペンタエリスリトールトリ(メタ)アクリレート、トリメチロールプロパントリ(メタ)アクリレート、ジトリメチロールプロパンテトラ(メタ)アクリレート、エトキシ化ペンタエリスリトールテトラ(メタ)アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ(メタ)アクリレート、ジペンタエリスリトールポリ(メタ)アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ(メタ)アクリレート等の多官能(メタ)アクリレート;
ウレタン(メタ)アクリレートオリゴマー等の多官能(メタ)アクリレートオリゴマー等が挙げられる。
樹脂層形成用組成物(IV−1)及びエネルギー線硬化性樹脂層は、前記エネルギー線硬化性成分(a)として前記化合物(a2)を含有する場合、さらにエネルギー線硬化性基を有しない重合体(b)も含有することが好ましい。
前記重合体(b)は、その少なくとも一部が架橋剤によって架橋されたものであってもよいし、架橋されていないものであってもよい。
これらの中でも、前記重合体(b)は、アクリル系重合体(以下、「アクリル系重合体(b−1)」と略記することがある)であることが好ましい。
(メタ)アクリル酸ベンジル等の(メタ)アクリル酸アラルキルエステル;
(メタ)アクリル酸ジシクロペンテニルエステル等の(メタ)アクリル酸シクロアルケニルエステル;
(メタ)アクリル酸ジシクロペンテニルオキシエチルエステル等の(メタ)アクリル酸シクロアルケニルオキシアルキルエステル等が挙げられる。
前記水酸基含有(メタ)アクリル酸エステルとしては、例えば、(メタ)アクリル酸ヒドロキシメチル、(メタ)アクリル酸2−ヒドロキシエチル、(メタ)アクリル酸2−ヒドロキシプロピル、(メタ)アクリル酸3−ヒドロキシプロピル、(メタ)アクリル酸2−ヒドロキシブチル、(メタ)アクリル酸3−ヒドロキシブチル、(メタ)アクリル酸4−ヒドロキシブチル等が挙げられる。
前記置換アミノ基含有(メタ)アクリル酸エステルとしては、例えば、(メタ)アクリル酸N−メチルアミノエチル等が挙げられる。
前記反応性官能基は、架橋剤の種類等に応じて適宜選択すればよく、特に限定されない。例えば、架橋剤がポリイソシアネート化合物である場合には、前記反応性官能基としては、水酸基、カルボキシ基、アミノ基等が挙げられ、これらの中でも、イソシアネート基との反応性が高い水酸基が好ましい。また、架橋剤がエポキシ系化合物である場合には、前記反応性官能基としては、カルボキシ基、アミノ基、アミド基等が挙げられ、これらの中でもエポキシ基との反応性が高いカルボキシ基が好ましい。ただし、半導体ウエハや半導体チップの回路の腐食を防止するという点では、前記反応性官能基はカルボキシ基以外の基であることが好ましい。
樹脂層形成用組成物(IV−1)における前記着色剤は、エネルギー線硬化性樹脂層及び第1保護膜に、適切な光線透過率を付与するための成分である。
樹脂層形成用組成物(IV−1)における前記着色剤としては、上述の樹脂層形成用組成物(III−1)における着色剤(I)と同じものが挙げられる。
通常は、樹脂層形成用組成物(IV−1)において、溶媒以外の全ての成分の総含有量に対する着色剤の含有量の割合(すなわち、エネルギー線硬化性樹脂層の着色剤の含有量)は、0.01〜10質量%であることが好ましい。
樹脂層形成用組成物(IV−1)における前記熱硬化性成分、光重合開始剤、充填材、カップリング剤、架橋剤及び汎用添加剤の含有量は、目的に応じて適宜調節すればよく、特に限定されない。
樹脂層形成用組成物(IV−1)が含有する溶媒としては、例えば、樹脂層形成用組成物(III−1)における溶媒と同じものが挙げられる。
樹脂層形成用組成物(IV−1)が含有する溶媒は、1種のみでもよいし、2種以上でもよい。
樹脂層形成用組成物(IV−1)等のエネルギー線硬化性樹脂層形成用組成物は、これを構成するための各成分を配合することで得られる。
各成分の配合時における添加順序は特に限定されず、2種以上の成分を同時に添加してもよい。
溶媒を用いる場合には、溶媒を溶媒以外のいずれかの配合成分と混合してこの配合成分を予め希釈しておくことで用いてもよいし、溶媒以外のいずれかの配合成分を予め希釈しておくことなく、溶媒をこれら配合成分と混合することで用いてもよい。
配合時に各成分を混合する方法は特に限定されず、撹拌子又は撹拌翼等を回転させて混合する方法;ミキサーを用いて混合する方法;超音波を加えて混合する方法等、公知の方法から適宜選択すればよい。
各成分の添加及び混合時の温度並びに時間は、各配合成分が劣化しない限り特に限定されず、適宜調節すればよいが、温度は15〜30℃であることが好ましい。
前記第1保護膜形成用シートは、上述の各層を対応する位置関係となるように順次積層することで製造できる。各層の形成方法は、先に説明したとおりである。
例えば、第1支持シートを製造するときに、第1基材上に第1粘着剤層又は第1中間層を積層する場合には、第1基材上に上述の第1粘着剤組成物又は第1中間層形成用組成物を塗工し、必要に応じて乾燥させるか、又はエネルギー線を照射することで、第1粘着剤層又は第1中間層を積層できる。
また、例えば、第1基材上に第1中間層が積層され、前記第1中間層上に第1粘着剤層が積層されてなる第1支持シートを製造する場合には、第1基材上に第1中間層形成用組成物を塗工し、必要に応じて乾燥させるか、又はエネルギー線を照射することで、第1基材上に第1中間層を積層しておき、別途、剥離フィルム上に第1粘着剤組成物を塗工し、必要に応じて乾燥させることで、剥離フィルム上に第1粘着剤層を形成しておき、この第1粘着剤層の露出面を、第1基材上に積層済みの第1中間層の露出面と貼り合わせて、第1粘着剤層を第1中間層上に積層することで、第1支持シートが得られる。この場合、例えば、さらに別途、剥離フィルム上に熱硬化性樹脂層形成用組成物又はエネルギー線硬化性樹脂層形成用組成物を塗工し、必要に応じて乾燥させることで、剥離フィルム上に硬化性樹脂層を形成しておき、この硬化性樹脂層の露出面を、第1中間層上に積層済みの第1粘着剤層の露出面と貼り合わせて、硬化性樹脂層を第1粘着剤層上に積層することで、第1保護膜形成用シートが得られる。
いずれの方法においても、剥離フィルムは目的とする積層構造を形成後の任意のタイミングで取り除けばよい。
・重合体成分
重合体成分(A)−1:ポリビニルブチラール樹脂(積水化学工業社製「BL−1」、ガラス転移温度66℃)
・エポキシ樹脂
エポキシ樹脂(B1)−1:ビスフェノールA型エポキシ樹脂(三菱化学社製「jER828」、エポキシ当量184〜194g/eq)
エポキシ樹脂(B1)−2:多官能芳香族型エポキシ樹脂(日本化薬社製「EPPN−502H」、エポキシ当量158〜178g/eq)
エポキシ樹脂(B1)−3:ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂(DIC社製「EPICLON HP−7200」、エポキシ当量254〜264g/eq)
・熱硬化剤
熱硬化剤(B2)−1:ストレートノボラック型フェノール樹脂(昭和電工社製「BRG−556」)
・硬化促進剤
硬化促進剤(C)−1:2−フェニル−4,5−ジヒドロキシメチルイミダゾール(四国化成工業社製「キュアゾール2PHZ」)
・充填材
充填材(D)−1:シリカフィラー(アドマテックス社製「SC2050MA」、エポキシ系化合物で表面修飾された充填材、平均粒子径0.5μm)
充填材(D)−2:シリカフィラー(トクヤマ社製「UF310」、平均粒子径3μm)
充填材(D)−3:シリカフィラー(タツモリ社製「SV−10」、平均粒子径8μm)
・着色剤
着色剤(I)−1:カーボンブラック(三菱化学社製「#MA650」、平均粒子径28nm)
<熱硬化性樹脂フィルム及び第1保護膜形成用シートの製造>
(熱硬化性樹脂層形成用組成物の製造)
重合体成分(A)−1、エポキシ樹脂(B1)−1、エポキシ樹脂(B1)−2、エポキシ樹脂(B1)−3、熱硬化剤(B2)−1、硬化促進剤(C)−1、充填材(D)−1及び着色剤(I)−1を、これらの含有量が表1に示す値となるようにメチルエチルケトンに溶解又は分散させて、23℃で撹拌することで、熱硬化性樹脂層形成用組成物として、固形分濃度が55質量%である樹脂層形成用組成物(III−1)を得た。なお、表1中の含有成分の欄の「−」との記載は、熱硬化性樹脂層形成用組成物がその成分を含有していないことを意味する。これは、表2においても同様である。
ポリエチレンテレフタレート製フィルムの片面がシリコーン処理により剥離処理されてなる、第1の剥離フィルム(リンテック社製「SP−PET382150」、厚さ38μm)、及び第2の剥離フィルム(リンテック社製「SP−PET381031」、厚さ38μm)を用意した。
半導体ウエハとして、8インチシリコンウエハの回路面に、図1に示すものと同様の形状で、且つ高さが250μmであるバンプを500μmのピッチで多数有するシリコンウエハ(#200研磨、直径200mm、厚さ350μm)を用意した。
そして、上記で得られた第1保護膜形成用シートから第2の剥離フィルムを取り除き、熱硬化性樹脂フィルムを70℃で加熱しながら、この熱硬化性樹脂フィルムの新たに生じた露出面(第1の剥離フィルムを備えている側とは反対側の面)を、上述のシリコンウエハのバンプ形成面に貼付し、硬化性樹脂フィルムを回路面とバンプの表面に密着させた。
次いで、熱硬化性樹脂フィルムから第1の剥離フィルムを取り除き、熱硬化性樹脂フィルム付きシリコンウエハを得た。
(可視光線透過率及び赤外線透過率)
上記で得られた第1保護膜形成用シートから、第1の剥離フィルム及び第2の剥離フィルムを取り除き、熱硬化性樹脂フィルムを得た。
次いで、この熱硬化性樹脂フィルムについて、分光光度計(SHIMADZU社製「UV−VIS−NIR SPECTROPHOTOMETER UV−3600」)を用いて、光線透過率を測定し、波長550nmの光線(可視光線)の透過率(%)と、波長1600nmの光線(赤外線)の透過率(%)と、を抽出した。このとき、前記分光光度計に付属の大形試料室MPC−3100を用い、内蔵の積分球を使用せずに、光線の透過率(%)を測定した。結果を表1に示す。
分光光度計(SHIMADZU社製「UV−VIS−NIR SPECTROPHOTOMETER UV−3600」)を用いて、上記で得られた熱硬化性樹脂フィルムと、上述のシリコンウエハについて、光透過率を測定した。なお、シリコンウエハについては、バンプ形成面側から光透過率を測定した。このとき、分光光度計に付属の大形試料室MPC−3100を用い、内蔵の積分球を使用せずに測定した。そして、その測定結果から、JIS Z8781−4:2013に準拠して、熱硬化性樹脂フィルムとシリコンウエハそれぞれについて、L*、a*、b*を算出した。熱硬化性樹脂フィルムについての算出結果を表1に示す。なお、シリコンウエハのL*は46、a*は1.6、b*は−2.9であった。
さらに、これら算出値から、前記式(f−1)に従って、色差(ΔE)を算出した。結果を表1に示す。
上記で得られた熱硬化性樹脂フィルム付きシリコンウエハを、熱硬化性樹脂フィルム側から目視観察して、熱硬化性樹脂フィルムによるシリコンウエハの回路面の隠蔽性を、下記基準に従って評価した。結果を表1に示す。
A:回路面が視認不可能であり、隠蔽性が極めて高い。
B:回路面がごく僅かに視認可能であるものの、配線パターンを認識できず、隠蔽性が高い。
C:回路面が比較的容易に視認可能であり、配線パターンをほぼ認識でき、隠蔽性が低い。
D:回路面が明りょうに視認可能であり、配線パターンを完全に認識でき、隠蔽性が認められない。
赤外線顕微鏡(オリンパス社製「BX−IR」)を用いて、上記で得られた熱硬化性樹脂フィルム付きシリコンウエハを、熱硬化性樹脂フィルム側から観察して、熱硬化性樹脂フィルムについて、シリコンウエハの回路面の観察可能性を、下記基準に従って評価した。結果を表1に示す。
A:回路面が明りょうに観察可能であり、観察可能性に優れている。
B:回路面が容易に観察可能であり、観察可能性が高い。
C:回路面がごく僅かに観察可能であるに過ぎず、観察可能性が低い。
D:回路面が観察不可能であり、観察可能性が認められない。
(可視光線透過率及び赤外線透過率)
上記で得られた第1保護膜形成用シートから、第2の剥離フィルムを取り除き、第1の剥離フィルム及び熱硬化性樹脂フィルムが積層されてなる、残りの積層物を、オーブン内において、大気雰囲気下、130℃で2時間加熱し、熱硬化性樹脂フィルムを熱硬化させて、硬化物(すなわち第1保護膜)を形成した。
次いで、この硬化後の積層物から、第1の剥離フィルムを取り除き、前記硬化物を得た。
次いで、この硬化物について、上述の熱硬化性樹脂フィルムの場合と同じ方法で光線透過率を測定し、波長550nmの光線(可視光線)の透過率(%)と、波長1600nmの光線(赤外線)の透過率(%)と、を抽出した。結果を表1に示す。
前記硬化物について、上述の熱硬化性樹脂フィルムの場合と同じ方法で、L*、a*、b*を算出した。結果を表1に示す。
さらに、この算出値と、上述のシリコンウエハのL*、a*、b*の算出値とから、前記式(f−2)に従って、色差(ΔE)を算出した。結果を表1に示す。
上記で得られた熱硬化性樹脂フィルム付きシリコンウエハを、オーブン内において、大気雰囲気下、130℃で2時間加熱し、熱硬化性樹脂フィルムを熱硬化させて第1保護膜を形成した。
次いで、得られた第1保護膜付きシリコンウエハを、第1保護膜側から目視観察して、第1保護膜によるシリコンウエハの回路面の隠蔽性を、上述の熱硬化性樹脂フィルム付きシリコンウエハの場合と同じ方法で評価した。結果を表1に示す。
赤外線顕微鏡(オリンパス社製「BX−IR」)を用いて、上記で得られた第1保護膜付きシリコンウエハを、第1保護膜側から観察して、第1保護膜について、シリコンウエハの回路面の観察可能性を、上述の熱硬化性樹脂フィルム付きシリコンウエハの場合と同じ方法で評価した。結果を表1に示す。
[実施例2〜6、比較例1〜5]
(熱硬化性樹脂層形成用組成物の製造)
熱硬化性樹脂層形成用組成物の製造時において、各成分の種類及び含有量のいずれか一方又は両方を、表1又は2に示すとおりとした点以外は、実施例1と同じ方法で、熱硬化性樹脂フィルム、第1保護膜形成用シート及び熱硬化性樹脂フィルム付きシリコンウエハを製造し、熱硬化性樹脂フィルム及びその硬化物を評価した。結果を表1又は2に示す。
また、実施例1〜6における、硬化性樹脂フィルムと第1保護膜は、赤外線透過率が41〜95%であり、十分に高かった。その結果、熱硬化性樹脂フィルム付きシリコンウエハと第1保護膜付きシリコンウエハにおいては、回路面の観察可能性が高かった。
Claims (2)
- 半導体ウエハのバンプを有する表面に貼付し、硬化させることによって、前記表面に第1保護膜を形成するための硬化性樹脂フィルムであって、
硬化前の前記硬化性樹脂フィルムの可視光線透過率が45%以下であり、
硬化前の前記硬化性樹脂フィルムの赤外線透過率が33%以上である、硬化性樹脂フィルム。 - 第1支持シートを備え、前記第1支持シートの一方の面上に、請求項1に記載の硬化性樹脂フィルムを備えた、第1保護膜形成用シート。
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