JP6311319B2 - 樹脂組成物、リフレクター、リフレクター付きリードフレーム、及び半導体発光装置 - Google Patents
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Description
しかしながら、従来使用されてきた電子部品は耐熱性が十分とは言えず、特に赤外線加熱によるリフロー工程においては、部品表面の温度が局部的に高くなり変形が生じる等の問題があり、より耐熱性(特に、耐熱変形性)に優れた樹脂組成物及び電子部品が望まれていた。
以上から、本発明は、成形体とした場合においても優れた耐熱性(特に耐熱変形性)を発揮し得る樹脂組成物、当該樹脂組成物を用いたリフレクター、リフレクター付きリードフレーム、及び半導体発光装置を提供することを目的とする。
[3] 前記アルケニル基を有するアルコキシシラン化合物が、炭素数が1〜20のアルケニル基を有するトリアルコキシシランである[1]又は[2]に記載の樹脂組成物。
[4] さらにシリカを含む[1]〜[3]のいずれかに記載の樹脂組成物。
[5] さらに流動性向上剤を含む[1]〜[4]のいずれかに記載の樹脂組成物。
[7] [1]〜[5]のいずれかに記載の樹脂組成物の硬化物からなるリフレクター付きリードフレーム。
[8] 光半導体素子と、前記光半導体素子の周りに設けられ、該光半導体素子からの光を所定方向に反射させるリフレクターとを基板上に有し、
前記リフレクターの光反射面が[1]〜[5]のいずれかに記載の樹脂組成物の硬化物からなる半導体発光装置。
本発明の樹脂組成物は、オレフィン樹脂と、アルケニル基を有するアルコキシシラン化合物と、酸化チタン、アルミナ、タルク、クレー、アルミニウム、水酸化アルミニウム、マイカ、酸化鉄、グラファイト、カーボンブラック、炭酸カルシウム、硫化亜鉛、酸化亜鉛、硫酸バリウム、チタン酸カリウムからなる群から選択される少なくとも1つの無機フィラーと、を含む。本発明の樹脂組成物によれば、上記シラン化合物によりオレフィン樹脂中への無機フィラーの分散性が向上し、また耐光性にも優れる。
以下、本発明の樹脂組成物について説明する。
オレフィン樹脂とは、主鎖が炭素−炭素結合からなる構成単位の重合体であり、炭素結合には環状の構造を含む場合もある。単独重合体でもよく、他のモノマーと共重合してなる共重合体でもよい。炭素−炭素結合は加水分解反応を起こさないので、耐水性に優れる。オレフィン樹脂としては、例えば、ノルボルネン誘導体を開環メタセシス重合させた樹脂あるいはその水素添加、エチレン、プロピレン等のオレフィンのそれぞれ単独重合体、あるいはエチレン−プロピレンのブロック共重合体、ランダム共重合体、あるいはエチレン及び/又はプロピレンと、ブテン、ペンテン、ヘキセン等の他のオレフィンとの共重合体、更には、エチレン及び/又はプロピレンと、酢酸ビニル等の他の単量体との共重合体等が挙げられる。なかでも、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテンが好ましく、ポリメチルペンテンがより好ましい。
ポリプロピレンとは、プロピレンの単独重合体であってもよいし、プロピレンと、プロピレンと共重合可能な他のコモノマー(例えば、エチレン、1−ブテン、1−ヘキセン、1−オクテン等のα−オレフィン、酢酸ビニル、ビニルアルコール等)との共重合体であってもよい。これらのポリプロピレンは1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。
ポリメチルペンテンとしては4−メチルペンテン−1の単独重合体が好ましいが、4−メチルペンテン−1と他のα−オレフィン、例えばエチレン、プロピレン、1−ブテン、1−ペンテン、1−ヘキセン、1−オクテン、1−デセン、1−ドデセン、1−テトラデセン、1−オクタデセン、1−エイコセン、3−メチル−1−ブテン、3−メチル−1−ペンテン等の炭素数2ないし20のα−オレフィンとの共重合体で、4−メチル−1−ペンテンを90モル%以上含む4−メチルペンテン−1を主体とした共重合体でもよい。
4−メチルペンテン−1の単独重合体の分子量はゲルパーミッションクロマトグラフィーで測定したポリスチレン換算の重量平均分子量Mwが1,000以上、特に5,000以上が好ましい。
また、樹脂構造に芳香環が存在することで、紫外光の吸収による着色成分の生成が起こりやすくなる。着色成分が生成すると光の反射率の低下を引き起こすため、樹脂構造中の芳香環の数は少ない方が好ましく、芳香環は実質的に含まないことがより好ましい。かかる点を考慮すると、例えば、半導体発光装置のリフレクターとして使用するには好適である。
本発明の樹脂組成物においては、アルケニル基を有するアルコキシシラン化合物が含有されてなる。有機鎖の炭素数は1〜20とすることが好ましいが、炭素数の増加により硬さや密度が低下するため、1〜10であることがより好ましい。
アルケニル基を有するアルコキシシラン化合物としては、炭素数が1〜10のアルケニル基を有するトリアルコキシシランであることが好ましい。当該アルコキシシラン化合物としては、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、プロペニルトリメトキシシラン、プロペニルトリエトキシシラン、ブテニルトリメトキシシラン、ブテニルトリエトキシシラン、ペンテニルトリメトキシシラン、ペンテニルトリエトキシシラン、ヘキセニルトリメトキシシラン、ヘキセニルトリエトキシシラン、ヘプテニルトリメトキシシラン、ヘプテニルトリエトキシシラン、オクテニルトリメトキシシラン、オクテニルトリエトキシシラン、ノネニルトリメトキシシラン、ノネニルトリエトキシシラン、デケニルトリメトキシシラン、デケニルトリエトキシシラン、ウンデケニルトリメトキシシラン、ウンデケニルトリエトキシシラン、ドデケニルトリメトキシシラン、ドデケニルトリエトキシシラン、等が挙げられる。なかでも、ビニルトリメトキシシラン、オクテニルトリメトキシシランが好ましい。
また本発明の樹脂組成物においては、酸化チタン、アルミナ、タルク、クレー、アルミニウム、水酸化アルミニウム、マイカ、酸化鉄、グラファイト、カーボンブラック、炭酸カルシウム、硫化亜鉛、酸化亜鉛、硫酸バリウム、チタン酸カリウムからなる群から選択される少なくとも1つの無機フィラーを含む。なかでも、白色顔料を含むことが好ましい。白色顔料を含むことで、リフレクター等の用途に供することができる。白色顔料としては、酸化チタン、硫化亜鉛、酸化亜鉛、硫酸バリウム、チタン酸カリウム等を単独もしくは混合して使用することが可能で、なかでも酸化チタンが好ましい。
また、無機フィラーの形状は特に限定されるものではない。例えば、粒子状及び繊維状、異形断面繊維状、凹凸差の大きな形状、厚みの薄い薄片状といった形状のものが使用できる。
性能を損なわない限りは、本発明に係る無機フィラー以外のその他の無機フィラーが含まれていても良い。その他の無機フィラーとしては、通常、熱可塑樹脂組成物及びエポキシ樹脂、アクリル樹脂、シリコーン樹脂のような熱硬化樹脂組成物に配合されるものを単独もしくは混合して、使用することができる。その他の無機フィラーの形状及び粒径は特に限定されるものではない。例えば、粒子状及び繊維状、異形断面繊維状、凹凸差の大きな形状、厚みの薄い薄片状といった形状のものが使用できる。具体的には、シリカが用いられ、シリカとしてはシリカ粒子、ガラス繊維等が好ましく、ガラス繊維を含むことがより好ましい。当該シリカ粒子の平均粒径は0.01〜1000μmであることが好ましく、0.1〜200μmであることがより好ましく、1〜100μmであることがさらに好ましい。またガラス繊維は平均長さ(繊維長)が5〜3000μmであることが好ましく、20〜200μmであることがより好ましく、40〜100μmであることがさらに好ましい。この範囲内の平均粒径または繊維長さにすることにより、繊維状材料が成形物中に多く充填され、成形物の強度を高めることができる。
なお、繊維長は、混合物を温度600℃の電気炉で2時間灰化し、溶液中に分散させ、その分散溶液をスライドグラス上で乾燥させ、顕微鏡で写真撮影を行い、画像解析ソフトで処理することで求めることができる。
ここで、本発明の樹脂組成物は無機フィラーと加水分解後に無機フィラーと脱水縮合反応を示すアルコキシ基と樹脂と反応性を有する二重結合を有するため、架橋処理剤を含有しなくても優れた耐熱性を発揮できる。
混合方法としては、2本ロールあるいは3本ロール、ホモジナイザー、プラネタリーミキサー等の撹拌機、ポリラボシステムやラボプラストミル等の溶融混練機等の公知の手段を適用することができる。これらは常温、冷却状態、加熱状態、常圧、減圧状態、加圧状態のいずれで行ってもよい。
すなわち、本発明の樹脂組成物に対し、シリンダー温度200〜400℃、金型温度20〜150℃で射出成形する射出成形工程より作製することが好ましい。さらにどのような方法でも構わないが、硬化工程を射出成形工程の後に実施することが好ましい。例えば、電子線照射処理を施す電子線照射工程などが挙げられる。
さらに、電子線源としては、特に制限はなく、例えばコックロフトワルトン型、バンデグラフト型、共振変圧器型、絶縁コア変圧器型、あるいは直線型、ダイナミトロン型、高周波型などの各種電子線加速器を用いることができる。
本発明のリフレクターは、既述の本発明の樹脂組成物を硬化した硬化物からなる。
当該リフレクターは、後述する半導体発光装置と組み合わせて用いてよいし、他の材料からなる半導体発光装置と組み合わせて用いてもよい。
本発明のリフレクターは、主として、半導体発光装置のLED素子からの光をレンズ(出光部)の方へ反射させる作用を有する。リフレクターの詳細については、本発明の半導体発光装置に適用されるリフレクター(後述するリフレクター12)と同じであるためここでは省略する。
本発明におけるリードフレームは、リフレクターを載置するための基板を示す。リードフレームは、半導体発光装置の分野で用いられるものあればいかなるものであっても使用可能である。リードフレームの材料としては、たとえば、アルミナや、窒化アルミニウム、ムライト、ガラスなどの焼結体から構成されるセラミック等を挙げることができる。これ以外にも、ポリイミド樹脂等のフレキシブル性を有する樹脂材料等を挙げることができる。特に金属よりなるリードフレームとしては、アルミニウム、銅及び銅の合金が用いられることが多く、反射率の向上のため銀などの反射率が高い貴金属によりめっきされることも多い。特に金属で形成されたリフレクター用基板は、リードフレームと呼称されることも多い。
本発明のリフレクター付きリードフレームは既述の本発明の樹脂組成物を成形した硬化物からなる。具体的には、リードフレームに、本発明の樹脂組成物を射出成形により所望のリフレクター形状に成形することで、本発明のリフレクター付きリードフレームが製造される。
本発明の半導体発光装置は、図1に例示するように、光半導体素子(例えばLED素子)10と、この光半導体素子10の周りに設けられ、光半導体素子10からの光を所定方向に反射させるリフレクター12とを基板14上に有してなる。そして、リフレクター12の光反射面の少なくとも一部(図1の場合は全部)が既述の本発明のリフレクター組成物の硬化物で構成されてなる。
なお、光半導体素子10とリード線16が接続された上記電極とは、樹脂等で形成された絶縁部15により電気的絶縁が保たれている。
なお、リフレクター12の内面は、光半導体素子10からの光の指向性を高めるために、テーパー状に上方に広げられていてもよい(図1参照)。
また、リフレクター12は、レンズ18側の端部を、当該レンズ18の形状に応じた形に加工された場合には、レンズホルダーとしても機能させることができる。
まず、上記本発明の樹脂組成物を、所定形状のキャビティ空間を備える金型を用いたトランスファー成形、圧縮成形、射出成形等により、所定形状のリフレクター12を成形する。その後、別途、準備した光半導体素子10、電極及びリード線16を、接着剤又は接合部材により基板14に固定する。次いで、基板14及びリフレクター12により形成された凹部に、シリコーン樹脂等を含む透明封止剤組成物を注入し、加熱、乾燥等により硬化させて透明封止部とする。その後、透明封止部上にレンズ18を配設して、図1に示す半導体発光装置が得られる。
なお、透明封止剤組成物が未硬化の状態でレンズ18を載置してから、組成物を硬化させてもよい。
なお、本実施例1〜15及び比較例1〜12において使用した材料は下記の通りである。
・ポリメチルペンテン :TPX RT18(三井化学(株)製)
・ポリエチレン:ハイゼックス1300((株)プライムポリマー製)
・ポリプロピレン:プライムポリプロ137G((株)プライムポリマー製)
・7−オクテニルトリメトキシシラン
・ビニルトリメトキシシラン
・3−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン
・3−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン
・ヘキシルトリメトキシシラン
・酸化チタン PF−691(石原産業(株)製 ルチル型構造 平均粒径0.21μm)
・ガラス繊維 PF70E−001(日東紡(株)製、繊維長70μm)
添加剤については下記の通りである。
・TAIC(トリアリルイソシアヌレート) 日本化成社製
・IRGANOX 1010 (BASF・ジャパン(株)製)
・PEP 36 (アデカ(株)製)
・SZ−2000 (堺化学(株)製)
下記表1〜表3に示すように各種材料を配合、混練し、樹脂組成物を得た。
なお、評価2及び評価3用の樹脂組成物は、各種材料を配合し、押出機(日本プラコン(株) MAX30:ダイス径3.0mm)とペレタイザー((株)東洋精機製作所 MPETC1)を用いて行い作製した。
これらの樹脂組成物につき、250℃、30秒、20MPaの条件で、750mm×750mm×厚さ0.5mmにプレス成形し、成形体(1)を作製した。
成形体(1)に、加速電圧を800kVで400kGyの吸収線量にて電子線を照射した。これらの下記諸特性(評価2,3)を評価した。結果を下記表1〜表3に示す。
・ペレット化
評価1用に下記のようにして樹脂組成物のペレット化を行った。まず、各種材料を計量し、ポリラボシステム(バッチ式2軸)より混練し、樹脂組成物を得た。その後、切断することでペレットを作製した。ペレット化の可否の結果を下記表1〜表3に示す。
なお、表中の○はペレット化が可能であること、×はペレットとならないことを示す。
・耐熱性
成形体(1)の各試料の貯蔵弾性率を、RSAG2(TA INSTRUMENTS製)により、測定温度25〜400℃、昇温速度5℃/min、Strain 0.1%の条件にて測定した。270℃での貯蔵弾性率を下記表1〜表3に示す。
・耐熱性
成形体(1)の各試料を、150℃で24時間の処理後での外観変化(変色性)を目視で確認した。結果を下記表1〜表3に示す。
なお、表中の○は上記処理前後で外観変化、すなわち変色がないこと、△はわずかに変色が見られたこと、×は処理後に外観変化(変色)が見られたことを示す。
12・・・リフレクター
14・・・基板
15・・・絶縁部
16・・・リード線
18・・・レンズ
Claims (7)
- オレフィン樹脂と、アルケニル基を有するアルコキシシラン化合物と、白色顔料から選択される少なくとも1つの無機フィラーと、を含み、
該オレフィン樹脂がポリメチルペンテンであり、
該アルケニル基を有するアルコキシシラン化合物が、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、プロペニルトリメトキシシラン、プロペニルトリエトキシシラン、ブテニルトリメトキシシラン、ブテニルトリエトキシシラン、ペンテニルトリメトキシシラン、ペンテニルトリエトキシシラン、ヘキセニルトリメトキシシラン、ヘキセニルトリエトキシシラン、ヘプテニルトリメトキシシラン、ヘプテニルトリエトキシシラン、オクテニルトリメトキシシラン、オクテニルトリエトキシシラン、ノネニルトリメトキシシラン、ノネニルトリエトキシシラン、デケニルトリメトキシシラン、デケニルトリエトキシシラン、ウンデケニルトリメトキシシラン、ウンデケニルトリエトキシシラン、ドデケニルトリメトキシシラン、及びドデケニルトリエトキシシランから選ばれる、樹脂組成物。 - 前記アルケニル基を有するアルコキシシラン化合物が、炭素数が1〜20のアルケニル基を有するトリアルコキシシランである請求項1に記載の樹脂組成物。
- さらにシリカを含む請求項1又は2に記載の樹脂組成物。
- さらに流動性向上剤を含む請求項1〜3のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- 請求項1〜4のいずれか1項に記載の樹脂組成物の硬化物からなるリフレクター。
- 請求項1〜4のいずれか1項に記載の樹脂組成物の硬化物からなるリフレクター付きリードフレーム。
- 光半導体素子と、前記光半導体素子の周りに設けられ、該光半導体素子からの光を所定方向に反射させるリフレクターとを基板上に有し、
前記リフレクターの光反射面が請求項1〜4のいずれか1項に記載の樹脂組成物の硬化物からなる半導体発光装置。
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