JP6217649B2 - 芳香族ポリカーボネート樹脂組成物およびその製造方法、該樹脂組成物からなる成形品 - Google Patents

Description

本発明は、芳香族ポリカーボネート樹脂組成物、その製造方法、それから成形された成形品に関し、特に、透明性の高い難燃性の成形品を得るための芳香族ポリカーボネート樹脂組成物に関する。

ポリカーボネート樹脂は、耐熱性、機械的物性、電気的特性に優れた樹脂であり、例えば自動車材料、電気電子機器材料、家庭用各種電気機器材料、住宅材料、その他の工業分野における部品製造用材料等に幅広く利用されている。特に、難燃化されたポリカーボネート樹脂組成物は、コンピューター、ノートブック型パソコン、携帯電話、プリンター、複写機等のＯＡ・情報機器等の部材として好適に使用されている。

従来、ハロゲン系難燃剤やリン系難燃剤をポリカーボネート樹脂に配合することで、ポリカーボネート樹脂に難燃性が付与されている。しかしながら、塩素や臭素を含有するハロゲン系難燃剤を配合したポリカーボネート樹脂組成物は、熱安定性の低下を招いたり、成形加工時における成形機のスクリューや成形金型の腐食を招いたりすることがある。また、リン系難燃剤を配合したポリカーボネート樹脂組成物は、ポリカーボネート樹脂の特徴である高い透明性を阻害したり、耐衝撃性、耐熱性の低下を招いたりするため、その用途が制限されることがある。加えて、これらのハロゲン系難燃剤及びリン系難燃剤は、ポリカーボネート樹脂組成物から成形された成形品の廃棄、回収時に環境汚染を生じさせる虞があるので、近年、これらの難燃剤を使用することなく、難燃化することが望まれている。

まず難燃かつ透明なポリカーボネート樹脂組成物について述べる。
高度な難燃性を有するポリカーボネート樹脂組成物を実現する方法として、分子量の異なるポリカーボネート樹脂を混合する方法がある。例えば、特許文献１には「（Ａ）ハロゲン原子を含有しない粘度平均分子量が１０，０００〜３０，０００のポリカーボネート樹脂に、（Ｂ）難燃化するに必要な量の難燃剤及び（Ｃ）ハロゲン原子を含有しない粘度平均分子量が１００，０００〜２５０，０００のポリカーボネート樹脂」を配合して製造される難燃性ポリカーボネート樹脂組成物が開示されている。
この文献で例示された難燃剤は、ポリカーボネート樹脂の難燃剤として使用可能なものであればよいとされており、実施例にはハロゲン置換されたリン酸エステル等が挙げられている。なお、この文献には透明性に関する記載はない。

特許文献３にはリン酸エステルによる透明性の低下及びその向上方法が記載されている。なお、本発明が求める透明性はこれ以上の高度なものである。この例にかぎらず、難燃剤の種類によっては成形体の透明性を損なうことが知られている。

特許文献１以外にも、２種類のポリカーボネート樹脂と難燃剤とから成る難燃性のポリカーボネート樹脂組成物が、例えば、特許文献２に記載されている。しかしながら、これらの特許文献に開示された難燃性のポリカーボネート樹脂組成物は、使用されるポリカーボネートの粘度平均分子量が１００，０００以上で成形性に難があると考えられる上に、難燃剤の添加割合が０．１重量部以上であり、得られた成形品の難燃性、透明性に問題を残している。

一方、特許文献４には、分子量の異なるポリカーボネート樹脂を併用した透明な眼鏡レンズ用ポリカーボネート樹脂組成物が記載され、透明性の低下の原因として透明異物が挙げられている。その課題の解決方法として、粘度平均分子量が２２，０００〜３１，０００の芳香族ポリカーボネート（ＨＰＣ）と、粘度平均分子量が１４，０００〜２５，０００の範囲にあって、ＨＰＣより粘度平均分子量が３，０００〜１１，０００低い芳香族ポリカーボネート（ＬＰＣ）を混合して樹脂組成物を製造することが開示されている。
この文献には樹脂組成物から製造した成形体を難燃化する方法についての言及はないが、ＨＰＣとＬＰＣの分子量差が特許文献１に記載された値より小さいことから難燃性能を向上させる余地があると考えられる。

特許文献６には、粘度平均分子量が３，０００乃至２５，０００の芳香族ポリカーボネート樹脂と、粘度平均分子量が５０，０００乃至９０，０００の芳香族ポリカーボネート樹脂、並びに有機スルホン酸のアルカリ金属塩から構成された透明難燃性の芳香族ポリカーボネート樹脂が記載されている。

特許文献７には、芳香族ポリカーボネート樹脂と含フッ素有機金属塩及びその他の添加剤から成る透明難燃性の芳香族ポリカーボネート樹脂が記載されており、同文献の本文中には分子量の異なる２種類の芳香族ポリカーボネート樹脂を混合して得られたものであってもよいと記載されている。更に、粘度平均分子量５０，０００を超える芳香族ポリカーボネート樹脂を含有する場合は燃焼時のドリップ防止能を高めることが出来るとも記載されている。

ポリカーボネート樹脂成形体に残留する未溶融物について、前述した特許文献４に透明異物が記載されており、同文献の００１６段落には「本発明において透明異物とは、製品（成形品）に含まれる芳香族ポリカーボネート樹脂の未溶物を意味し、製品中で、充分に溶融した部分と未溶物の界面に、屈折率や光線の透過状態が微妙に異なることにより、透過式顕微鏡により透明な不特定形状が確認できるものをいう。蛍光灯にかざして目視観察した場合には、透明異物が点状の輝点として視認されることもある。本発明に係る芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、ＨＰＣとＬＰＣの粘度平均分子量の差は、３，０００以上の粘度平均分子量が異なるものを混合したものであるので、ＨＰＣとＬＰＣとは溶融温度が異なり、溶融・混練が不十分であると製品（成形品）中に未溶物または溶融不十分な部分が残ることがある。溶融・混練で溶融しなかった未溶物や溶融が不十分なものが製品に含まれていると、十分に溶融した部分との界面に、光線の透過状態が微妙に異なり、透明な不特定形状のものや輝点などを確認することができる。」と記載されている。

その他には、ポリカーボネート樹脂製の光学ディスクを、吸湿耐熱試験を行った場合に白点が生じることが知られているが、これは成形体製造時に発生するものではない。エステル交換法で製造したポリカーボネート樹脂を溶融すると、樹脂に残留したアルカリ金属塩等の触媒によって樹脂の架橋化反応が生じて透明異物が発生することも知られている。

このように、難燃、透明、かつ透明性を損なう未溶融物が少ないポリカーボネート樹脂の知見は未だ十分ではない。

次に、分子量の異なるポリカーボネート樹脂の混合方法について記載する。
特許文献１には「本発明の組成物は任意の方法、例えば夫々所定量の粉粒状のポリカーボネート樹脂Ａ、ポリカーボネート樹脂Ｂ及び難燃剤を同時に又は任意の順序で添加混合する方法、ポリカーボネート樹脂Ａ又はポリカーボネート樹脂Ｂの溶液に残りの成分を溶液又は粉粒状で同時に又は任意の順序で添加混合する方法等によって製造される。」と記載されている。

特許文献３には、「本発明のポリカーボネート樹脂組成物の製造方法に制限はなく、公知のポリカーボネート樹脂組成物の製造方法を広く採用できる。」「また、例えば、分散し難い成分を混合する際には、その分散し難い成分を予め水や有機溶剤等の溶媒に溶解又は分散させ、その溶液又は分散液と混練するようにすることで、分散性を高めることもできる。」と記載されている。（特許文献３の０１３９〜０１４０段落）

特許文献４には、「混合方法でコスト的に有利な方法は、（１）の溶融・混練法であり、中でも、一軸押出機または二軸押出機を使用して溶融・混練する方法が好適である。芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の透明異物を少なくするには、押出機内での溶融樹脂を十分に混練する条件を採用するのが好ましい。」「しかし、樹脂組成物の溶融粘度が高い場合、例えば、粘度平均分子量２４，０００以上の場合は、押出機に装備したフィルターの目詰まりが頻発し、溶融・混練する際の生産性が著しく低下する。」と記載されている。（特許文献４の００１９段落）

その他にも、特許文献１では、２種類のポリカーボネートの混合方法に関しては、本文中にて、任意の方法で製造されると記載が有るのみで、かつ外観上の優位性に関する言及もない。

特許文献５には、本文中に、（Ａ）成分および（Ｂ）成分の塩化メチレンまたはクロロベンゼン溶液を混合し、この溶液から溶剤を蒸発させる、との記載は有るが、難燃性およびその外観上の優位性に関する言及は何らない。

特許文献６及び７には、透明かつ難燃のポリカーボネート樹脂組成物が記載されているが、分子量の異なるポリカーボネート樹脂の混合方法について特段の記載はない。
以上のように、透明性を発現させるために効果的なポリカーボネート樹脂組成物の混合方法に関する知見は未だ十分ではない。

特開平２−２５１５６１号公報 特開平９−５９５０５号公報 特開２０１２−３１２４４号公報 特許第４８８１５６０号公報 特開昭５６−４５９４５号公報 ＷＯ ２０１１／１３２５１０ Ａ１ ＷＯ ２００６／００８８５８

本発明は、上記従来における問題点の少なくとも一つを解決することを課題とし、特に、透明性の高い難燃性の成形品を得るための芳香族ポリカーボネート樹脂組成物、その製造方法、それから成形された透明難燃性の成形品を提供することを課題とする。

本発明者らは、以下の本発明によって、上記課題を解決することを見出した。
即ち、本発明は、以下の態様を包含するものである。
＜１＞ 粘度平均分子量が３，０００〜２５，０００の芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａと、粘度平均分子量が５０，０００〜９０，０００の芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂとを溶剤に溶解した樹脂溶液から溶剤を除去することによって得られた芳香族ポリカーボネート樹脂組成物であって、
前記芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａと前記芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂとの合計量に対し、前記芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａを９９〜５０質量％、前記芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂを１〜５０質量％含有し、
該芳香族ポリカーボネート樹脂組成物から成形された厚さ３．０ｍｍの平板状成形品のヘイズ値が２％以下であり、該平板状成形品中の５ｃｍ×３ｃｍの範囲内に存在する長径１００μｍ以上のポリカーボネート未溶融物が１０個以下であることを特徴とする芳香族ポリカーボネート樹脂組成物である。
＜２＞ 有機スルホン酸のアルカリ金属塩を含む上記＜１＞記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物である。
＜３＞ 前記有機スルホン酸のアルカリ金属塩の含有量が、前記芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａと前記芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂとの合計１００質量％に対し、０．００５〜０．１質量％である上記＜２＞記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物である。
＜４＞ 前記芳香族ポリカーボネート樹脂組成物から成形された厚さ１．２ｍｍのＵＬ試験用試験片がＵＬ−９４ Ｖ−０規格を満足する上記＜２＞または＜３＞に記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物である。
＜５＞ 高化式フローテスターを用いて測定され、温度２８０℃、荷重１．５７×１０⁷Ｐａ、直径１ｍｍ×長さ１０ｍｍのオリフィスより流出する溶融樹脂量であるＱ値が０．０１〜０．１ｃｍ³／秒である上記＜２＞から＜４＞のいずれかに記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物である。
＜６＞ コールターカウンター法にて直径０．４〜１２μｍの範囲で測定した際の平均粒径が１〜４μｍの拡散剤微粒子を含む上記＜２＞から＜５＞のいずれかに記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物である。
＜７＞ 前記拡散剤微粒子を、前記芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａと前記芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂとの合計１００質量％に対し、０．０１〜１０質量％含有する上記＜６＞記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物である。
＜８＞ 上記＜１＞から＜７＞のいずれかに記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の製造方法であって、
粘度平均分子量が３，０００〜２５，０００の芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａと、粘度平均分子量が５０，０００〜９０，０００の芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂとを溶剤に溶解した樹脂溶液から溶剤を除去することを特徴とする芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の製造方法である。
＜９＞ 芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａが溶剤に溶解した樹脂溶液と、芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂが溶剤に溶解した樹脂溶液を別々に調製した後、両者を混合して芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａと芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂとが溶剤に溶解した樹脂溶液を調製し、その後溶剤を除去する上記＜８＞に記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の製造方法である。
＜１０＞ 芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａの粘度平均分子量が１０，０００〜２５，０００である上記＜８＞または＜９＞に記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の製造方法である。
＜１１＞ 芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａと芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂとを溶解する溶剤として塩化メチレン又はクロロベンゼンを用いる上記＜８＞から＜１０＞のいずれかに記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の製造方法である。
＜１２＞ 芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａと芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂとの混合を静止型混合器で行う上記＜８＞から＜１１＞のいずれかに記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の製造方法である。
＜１３＞ 上記＜１＞から＜７＞のいずれかに記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を原料として成形された成形品である。

本発明の好ましい態様では、上記ポリカーボネート樹脂組成物を用いることによって、成形品に優れた難燃性を付与することができるだけでなく、ヘイズ値が低く、未溶融物の少ない透明性に優れた成形品を得ることができる。また、本発明の好ましい態様では、難燃剤の添加割合を減らす事が出来る為、ヘイズ値の低い透明性に優れた成形品を得ることができる。

以下、本発明について実施形態および例示物等を示して詳細に説明するが、本発明は以下に示す実施形態および例示物等に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において任意に変更して実施できる。

芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａの粘度平均分子量（Ｍｖ）は、３，０００〜２５，０００であり、１０，０００〜２５，０００であることが好まく、１１，０００〜２１，０００であることが特に好ましい。

芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂの粘度平均分子量（Ｍｖ）は、５０，０００〜９０，０００であり、６０，０００〜９０，０００であることが好ましく、６７，０００〜８５，０００であることが特に好ましい。

芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａの質量百分率をαとしたとき、芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂの質量百分率βは（１００−α）であり、αの値は、上記のとおり、５０≦α≦９９であるが、好ましくは５５≦α≦９５、より好ましくは６０≦α≦９０である。従って、βの値は、上記のとおり、１≦β≦５０であるが、好ましくは５≦β≦４５、より好ましくは１０≦β≦４０である。

本発明に使用される芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａ及び芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂは、芳香族ジヒドロキシ化合物又はこれと少量のポリヒドロキシ化合物を反応させることによって得られる、直鎖状、又は、分岐していても良い熱可塑性芳香族ポリカーボネートの重合体又は共重合体の樹脂である。
その製造方法は、界面重合法、エステル交換法などすでに知られた合成方法を使うことが出来る。この際に分子量調節剤あるいは末端停止剤を適宜選択することにより、分子量の異なる芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａおよび芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂを製造することができる。
これら芳香族ポリカーボネート樹脂は市販品から選択してもよい。具体的には、芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａとして、ユーピロン「Ｈ−４０００」、ユーピロン「Ｈ−７０００」、ユーピロン「Ｈ−３０００」、ユーピロン「Ｓ−３０００」、ユーピロン「ＡＬ−０７１」、ノバレックス「７０２０Ｒ」、ノバレックス「７０２２Ｒ」（いずれも三菱エンジニアリングプラスチックス株式会社製）、Ｌｅｘａｎ「１２１」、Ｌｅｘａｎ「１２４」、Ｌｅｘａｎ「１４１」（ＳＡＢＩＣイノベーティブプラスチックス社製）、パンライト「Ｌ−１２２５Ｌ」、パンライト「Ｌ−１２２５Ｙ」、パンライト「Ｌ−１２２５ＬＭ」、パンライト「Ｌ−１２２５ＷＸ」、パンライト「Ｌ−１２２５ＷＳ」、パンライト「Ｌ−１２２５ＷＰ」（帝人化成株式会社製）、タフロン「Ａ１７００」、タフロン「Ａ１９００」、タフロン「Ａ２２００」（出光興産株式会社製）等を用いることができる。

原料の芳香族ジヒドロキシ化合物として、例えば、１，１’−ビフェニル−４，４’−ジオール、ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）エーテル、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホキシド、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルファイド、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）ケトン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン［＝ビスフェノールＡ］、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）プロパン［＝ビスフェノールＣ］、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロペンタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン［＝ビスフェノールＺ］、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ヘキサフルオロプロパン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）ジフェニルメタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−１−フェニルエタン、９，９−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フルオレン、９，９−ビス（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）フルオレン、α，ω−ビス［２−（ｐ−ヒドロキシフェニル）エチル］ポリジメチルシロキサン、α，ω−ビス［３−（ｏ−ヒドロキシフェニル）プロピル］ポリジメチルシロキサン、４，４’−［１，３−フェニレンビス（１−メチルエチリデン）］ビスフェノール等を挙げることができるが、好ましくはビス（４−ヒドロキシフェニル）アルカン類であり、特に好ましくは、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン［ビスフェノールＡ］及び１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン［ビスフェノールＺ］である。これらの芳香族ジヒドロキシ化合物は、単独で、又は、２種以上を混合して使用することができる。また、ジヒドロキシ化合物の一部として、上記の芳香族ジヒドロキシ化合物にスルホン酸テトラアルキルホスホニウムが１個以上結合した化合物、又は、シロキサン構造を有する両末端フェノール性ＯＨ基含有のポリマー若しくはオリゴマー等を併用してもよい。

分岐したポリカーボネート樹脂を得るには、フロログルシン、４，６−ジメチル−２，４，６−トリス（４−ヒドロキシフェニル）ヘプテン−２、４，６−ジメチル−２，４，６−トリス（４−ヒドロキシフェニル）ヘプタン、２，６−ジメチル−２，４，６−トリス（４−ヒドロキシフェニル）ヘプテン−３、１，３，５−トリス（４−ヒドロキシフェニル）ベンゼン、１，１，１−トリス（４−ヒドロキシフェニル）エタン等で示されるポリヒドロキシ化合物、あるいは、３，３−ビス（４−ヒドロキシアリール）オキシインドール（＝イサチンビスフェノール）、５−クロルイサチンビスフェノール、５，７−ジクロルイサチンビスフェノール、５−ブロムイサチンビスフェノール等を上述した芳香族ジヒドロキシ化合物の一部として用いればよく、使用量は、０．０１〜１０モル％、好ましくは、０．１〜３モル％である。

界面重合法による反応にあっては、反応に不活性な有機溶剤として塩化メチレンなどの塩素系有機溶剤、及び、アルカリ水溶液の存在下で、通常ｐＨを１０以上に保ち、芳香族ジヒドロキシ化合物及び分子量調整剤（末端停止剤）、必要に応じて芳香族ジヒドロキシ化合物の酸化防止のための酸化防止剤を用い、ホスゲンと反応させた後、第三級アミン若しくは第四級アンモニウム塩等の重合触媒を添加し、界面重合を行うことによってポリカーボネート樹脂の樹脂溶液を得ることができる。分子量調節剤の添加は、ホスゲン化時から重合反応開始時までの間であれば、特に限定されない。尚、反応温度は０〜３５℃であり、反応時間は数分〜数時間である。

ここで、分子量調節剤あるいは末端停止剤として、一価のフェノール性水酸基を有する化合物を挙げることができ、具体的には、ｍ−メチルフェノール、ｐ−メチルフェノール、ｍ−プロピルフェノール、ｐ−プロピルフェノール、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール、ｐ−長鎖アルキル置換フェノール等を挙げることができる。重合触媒として、トリメチルアミン、トリエチルアミン、トリブチルアミン、トリプロピルアミン、トリヘキシルアミン、ピリジン等の第三級アミン類；トリメチルベンジルアンモニウムクロライド、テトラメチルアンモニウムクロライド、トリエチルベンジルアンモニウムクロライド等の第四級アンモニウム塩等を挙げることができる。

本発明における芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａの樹脂溶液及び芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂの樹脂溶液の製造方法として、固体状態の樹脂を溶剤に溶解させて製造する方法、界面重合法で製造した樹脂溶液をそのまま使用する方法が挙げられる。
固体状態の樹脂を溶解させる溶剤として、塩化メチレン、クロロホルム、クロロベンゼン等の塩素化炭化水素類、ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素等を挙げることができる。これらの中でも特に好ましくは塩化メチレン及びクロロベンゼンである。

本発明における芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａ及び芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂの樹脂溶液の混合は、溶液同士を混合する任意の方法、例えばポリカーボネート樹脂の樹脂溶液同士をスタティックミキサー（（株）ノリタケカンパニーリミテド商標登録）等の静止型混合器を用い連続式で混合する方法、ポリカーボネート樹脂の製造工程途中の樹脂液同士を抜き出し槽内でバッチ撹拌混合する方法、任意の方法で得られたポリカーボネート樹脂粉末を再度溶剤に溶解させ当該樹脂溶液同士を槽内でバッチ撹拌混合する方法等によって行われるが、好ましくはポリカーボネート樹脂の製造工程途中の樹脂溶液同士を静止型混合器を用い連続式で混合する方法である。

本発明のポリカーボネート樹脂組成物の製造方法で製造された芳香族ポリカーボネート樹脂組成物フレークは、例えば、２種類のポリカーボネート樹脂溶液を混合したポリカーボネート樹脂溶液を４５℃に保った温水に滴下し、溶剤を蒸発除去することで得ることができるし、あるいは、当該樹脂溶液をメタノール中に投入し、析出したポリマーを濾過、乾燥して得ることができるし、あるいは、当該ポリカーボネート樹脂溶液をニーダーにて攪拌下、４０℃に保ちながら攪拌粉砕後、９５℃以上の熱水で脱溶剤して得ることができる。

必要に応じて、得られたポリカーボネート樹脂組成物フレークを、例えば、周知のストランド方式のコールドカット法（一度溶融させたポリカーボネート樹脂組成物をストランド状に成形、冷却後、所定の形状に切断してペレット化する方法）、空気中ホットカット方式のホットカット法（一度溶融させたポリカーボネート樹脂組成物を、空気中で水に触れぬうちにペレット状に切断する方法）、水中ホットカット方式のホットカット法（一度溶融させたポリカーボネート樹脂組成物を、水中で切断し、同時に冷却してペレット化する方法）によって、ポリカーボネート樹脂組成物ペレットを得ることができる。尚、得られたポリカーボネート樹脂組成物ペレットは、必要に応じて、熱風乾燥炉、真空乾燥炉、脱湿乾燥炉を用いた方法に基づき乾燥させることが好ましい。

フレークにしたポリカーボネート樹脂組成物に、有機スルホン酸のアルカリ金属塩から成る難燃剤の他、熱安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、離型剤及び着色剤から成る群から選択された少なくとも１種類の添加剤が添加されている構成とすることもできる。また、所望の諸物性を著しく損なわない限り、帯電防止剤、蛍光増白剤、防曇剤、流動性改良剤、可塑剤、分散剤、抗菌剤等を添加してもよい。

有機スルホン酸のアルカリ金属塩から成る難燃剤として、脂肪族スルホン酸金属塩及び芳香族スルホン酸金属塩等が挙げられ、これらは、１種を単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。アルカリ金属として、ナトリウム、リチウム、カリウム、ルビジウム、セシウムなどを挙げることができる。脂肪族スルホン酸塩として、好ましくは、フルオロアルカン−スルホン酸金属塩、より好ましくは、パーフルオロアルカン−スルホン酸金属塩を挙げることができる。フルオロアルカン−スルホン酸金属塩として、アルカリ金属塩を挙げることができ、より好ましくは、炭素数４〜８のフルオロアルカンスルホン酸のアルカリ金属塩を挙げることができる。フルオロアルカン−スルホン酸金属塩の具体例として、パーフルオロブタン−スルホン酸ナトリウム、パーフルオロブタン−スルホン酸カリウム、パーフルオロメチルブタン−スルホン酸ナトリウム、パーフルオロメチルブタン−スルホン酸カリウム、パーフルオロオクタン−スルホン酸ナトリウム、パーフルオロオクタン−スルホン酸カリウム等を挙げることができる。また、芳香族スルホン酸金属塩として、アルカリ金属塩を挙げることができる。芳香族スルホン酸アルカリ金属塩の具体例としては、３，４−ジクロロベンゼンスルホン酸ナトリウム塩、２，４，５−トリクロロベンゼンスルホン酸ナトリウム塩、ベンゼンスルホン酸ナトリウム塩、ジフェニルスルホン−３−スルホン酸のナトリウム塩、ジフェニルスルホン−３−スルホン酸のカリウム塩、４，４′−ジブロモジフェニル−スルホン−３−スルホン酸のナトリウム塩、４，４′−ジブロモフェニル−スルホン−３−スルホン酸のカリウム塩、ジフェニルスルホン−３，３′−ジスルホン酸のジナトリウム塩、ジフェニルスルホン−３，３′−ジスルホン酸のジカリウム塩、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム塩、ドデシルベンゼンスルホン酸カリウム塩等を挙げることができる。

難燃剤の添加質量％数は、芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａと芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂとの合計１００質量％に対し、０．００５〜０．１質量％が好ましく、より好ましくは０．０１〜０．１質量％、特に好ましくは０．０３〜０．１質量％である。

ここで、熱安定剤として、フェノール系やリン系、硫黄系の熱安定剤を挙げることができる。具体的には、リン酸、ホスホン酸、亜燐酸、ホスフィン酸、ポリリン酸等のリンのオキソ酸；酸性ピロリン酸ナトリウム、酸性ピロリン酸カリウム、酸性ピロリン酸カルシウム等の酸性ピロリン酸金属塩；リン酸カリウム、リン酸ナトリウム、リン酸セシウム、リン酸亜鉛等、第１族または第１０族金属のリン酸塩；有機ホスフェート化合物、有機ホスファイト化合物、有機ホスホナイト化合物等を挙げることができる。あるいは、分子中の少なくとも１つのエステルがフェノール及び／又は炭素数１〜２５のアルキル基を少なくとも１つ有するフェノールでエステル化された亜リン酸エステル化合物（ａ）、亜リン酸（ｂ）及びテトラキス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−４，４’−ビフェニレン−ジ−ホスホナイト（ｃ）の群から選ばれた少なくとも１種を挙げることができる。

有機ホスフェートとして、トリメチルホスフェート、トリエチルホスフェート、トリブチルホスフェート、トリオクチルホスフェート、トリフェニルホスフェート、トリクレジルホスフェート、トリス（ノニルフェニル）ホスフェート、２−エチルフェニルジフェニルホスフェート等を挙げることができる。

有機ホスファイト化合物として、具体的には、例えば、ＡＤＥＫＡ社製（商品名、以下同じ）「アデカスタブ１１７８」、「アデカスタブ２１１２」、「アデカスタブＨＰ−１０」、城北化学工業社製「ＪＰ−３５１」、「ＪＰ−３６０」、「ＪＰ−３ＣＰ」、ＢＡＳＦ社製「イルガフォス１６８」等を挙げることができる。

亜リン酸エステル化合物（ａ）の具体例として、トリオクチルホスファイト、トリオクタデシルホスファイト、トリデシルホスファイト、トリラウリルホスファイト、トリステアリルホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリス（モノノニルフェニル）ホスファイト、トリス（モノノニル／ジノニル・フェニル）ホスファイト、トリスノニルフェニルホスファイト、トリス（オクチルフェニル）ホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、トリノニルホスファイト、ジデシルモノフェニルホスファイト、ジオクチルモノフェニルホスファイト、ジイソプロピルモノフェニルホスファイト、モノブチルジフェニルホスファイト、モノデシルジフェニルホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールホスファイト、モノオクチルジフェニルホスファイト、ジステアリルペンタエリスリトールジホスファイト、トリシクロヘキシルホスファイト、ジフェニルペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、２，２−メチレンビス（４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）オクチルホスファイト、ビス（ノニルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−エチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト等を挙げることができる。これらは、単独で使用してもよいし、２種以上を混合して使用してもよい。

熱安定剤の添加割合は、芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａと芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂとの合計１００質量％に対して、０．００１質量％以上、好ましくは０．０１質量％以上、より好ましくは０．０３質量％以上であり、１質量％以下、好ましくは０．７質量％以下、より好ましくは０．５質量％以下である。熱安定剤が少なすぎると熱安定効果が不十分となる可能性があり、熱安定剤が多すぎると、効果が頭打ちとなり、経済的でなくなる可能性がある。

酸化防止剤として、フェノール系酸化防止剤、ヒンダードフェノール系酸化防止剤、ビスフェノール系酸化防止剤、ポリフェノール系酸化防止剤等を挙げることができる。具体的には、２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェノール、トリス（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレート、ｎ−オクタデシル−３−（３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４’−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、テトラキス［メチレン−３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、４，４’−ブチリデンビス−（３−メチル−６−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール）、トリエチレングリコール−ビス［３−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオネート］、３，９−ビス｛２−［３−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニルオキシ］−１，１−ジメチルエチル｝−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカン、ペンタエリスリトールテトラキス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、チオジエチレンビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、Ｎ，Ｎ'−ヘキサン−１，６−ジイルビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニルプロピオナミド）、２，４−ジメチル−６−（１−メチルペンタデシル）フェノール、ジエチル［［３，５−ビス（１，１−ジメチルエチル）−４−ヒドロキシフェニル］メチル］ホスフォエート、３，３’，３”，５，５’，５”−ヘキサ−ｔｅｒｔ−ブチル−ａ，ａ’，ａ”−（メシチレン−２，４，６−トリイル）トリ−ｐ−クレゾール、４，６−ビス（オクチルチオメチル）−ｏ−クレゾール、エチレンビス（オキシエチレン）ビス［３−（５−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−ｍ−トリル）プロピオネート］、ヘキサメチレンビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、１，３，５−トリス（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−１，３，５−トリアジン−２，４，６（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）−トリオン，２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−（４，６−ビス（オクチルチオ）−１，３，５−トリアジン−２−イルアミノ）フェノール等を挙げることができる。フェノール系酸化防止剤として、具体的には、例えば、ＢＡＳＦ社製「イルガノックス１０１０」（登録商標、以下同じ）、「イルガノックス１０７６」、ＡＤＥＫＡ社製「アデカスタブＡＯ−５０」、「アデカスタブＡＯ−６０」等が挙げることができる。

酸化防止剤の添加割合は、芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａと芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂとの合計１００質量％に対して、０．００１質量％以上、好ましくは０．０１質量％以上であり、１質量％以下、好ましくは０．５質量％以下である。酸化防止剤の添加割合が下限値以下の場合、酸化防止剤としての効果が不十分となる可能性があり、酸化防止剤の添加割合が上限値を超える場合、効果が頭打ちとなり、経済的でなくなる可能性がある。

紫外線吸収剤として、酸化セリウム、酸化亜鉛等の無機紫外線吸収剤の他、ベンゾトリアゾール化合物、ベンゾフェノン化合物、サリシレート化合物、シアノアクリレート化合物、トリアジン化合物、オギザニリド化合物、マロン酸エステル化合物、ヒンダードアミン化合物、サリチル酸フェニル系化合物等の有機紫外線吸収剤を挙げることができる。これらの中では、ベンゾトリアゾール系やベンゾフェノン系の有機紫外線吸収剤が好ましい。特に、ベンゾトリアゾール化合物の具体例として、２−（２'−ヒドロキシ−５'−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−［２'−ヒドロキシ−３'，５'−ビス（α，α−ジメチルベンジル）フェニル］−ベンゾトリアゾール、２−（２'−ヒドロキシ−３'，５'−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−フェニル）−ベンゾトリアゾール、２−（２'−ヒドロキシ−３'−ｔｅｒｔ−ブチル−５'−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（２'−ヒドロキシ−３'，５'−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−フェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール）、２−（２'−ヒドロキシ−３'，５'−ジ−ｔｅｒｔ−アミル）−ベンゾトリアゾール、２−（２'−ヒドロキシ−５'−ｔｅｒｔ−オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２，２'−メチレンビス［４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）−６−（２Ｎ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェノール］、２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−［（ヘキシル）オキシ］−フェノール、２−［４，６−ビス（２，４−ジメチルフェニル）−１，３，５−トリアジン−２−イル］−５−（オクチロキシ）フェノール、２，２’−（１，４−フェニレン）ビス［４Ｈ−３，１−ベンゾキサジン−４−オン］、［（４−メトキシフェニル）−メチレン］−プロパンジオイックアシッド−ジメチルエステル、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−ｐ−クレゾール、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４，６−ビス（１−メチル−１−フェニルメチル）フェノール、２−［５−クロロ（２Ｈ）−ベンゾトリアゾール−２−イル］−４−メチル−６−（ｔｅｒｔ−ブチル）フェノール、２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−６−（５−クロロベンゾトリアゾール−２−イル）フェノール、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４−（１，１，３，３−テトラブチル）フェノール、２，２′−メチレンビス［６−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４−（１，１，３，３−テトラブチル）フェノール］、［メチル−３−［３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４−ヒドロキシフェニル］プロピオネート−ポリエチレングリコール］縮合物等を挙げることができる。これらの２種以上を併用してもよい。上記の中では、好ましくは、２−（２’−ヒドロキシ−５’−ｔｅｒｔ−オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２，２’−メチレン−ビス［４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）−６−（２Ｎ−ベンゾトリアゾール２−イル）フェノール］である。また、ベンゾフェノン系紫外線吸収剤の具体例として、２，４−ジヒドロキシ−ベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシ−ベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−ｎ−オクトキシ−ベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−ドデシロキシ−ベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−オクタデシロキシ−ベンゾフェノン、２，２′−ジヒドロキシ−４−メトキシ−ベンゾフェノン、２，２′−ジヒドロキシ−４，４′−ジメトキシ−ベンゾフェノン、２，２′，４，４′−テトラヒドロキシ−ベンゾフェノン等を挙げることができる。また、サリチル酸フェニル系紫外線吸収剤の具体例として、フェニルサリシレート、４−ｔｅｒｔ−ブチル−フェニルサリシレート等を挙げることができる。更には、トリアジン系紫外線吸収剤の具体例として、２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−［（ヘキシル）オキシ］−フェノール、２−［４，６−ビス（２，４−ジメチルフェニル）−１，３，５−トリアジン−２−イル］−５−（オクチロキシ）フェノール等を挙げることができる。また、ヒンダードアミン系紫外線吸収剤の具体例として、ビス（２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−４−イル）セバケート等を挙げることができる。

紫外線吸収剤の添加割合は、芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａと芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂとの合計１００質量％に対して、０．０１質量％以上、好ましくは０．１質量％以上であり、３質量％以下、好ましくは１質量％以下である。紫外線吸収剤の添加割合が下限値以下の場合、耐候性の改良効果が不十分となる可能性があり、紫外線吸収剤の添加割合が上限値を超える場合、モールドデポジット等が生じ、金型汚染を引き起こす可能性がある。

離型剤として、カルボン酸エステル、ポリシロキサン化合物、パラフィンワックス（ポリオレフィン系）等の離型剤を挙げることができる。具体的には、脂肪族カルボン酸、脂肪族カルボン酸とアルコールとのエステル、数平均分子量２００〜１５０００の脂肪族炭化水素化合物、ポリシロキサン系シリコーンオイルの群から選ばれる少なくとも１種の化合物を挙げることができる。脂肪族カルボン酸として、飽和又は不飽和の脂肪族１価、２価又は３価カルボン酸を挙げることができる。ここで、脂肪族カルボン酸とは、脂環式のカルボン酸も包含する。これらの中でも、好ましい脂肪族カルボン酸は、炭素数６〜３６の１価又は２価カルボン酸であり、炭素数６〜３６の脂肪族飽和１価カルボン酸が更に好ましい。脂肪族カルボン酸の具体例として、パルミチン酸、ステアリン酸、吉草酸、カプロン酸、カプリン酸、ラウリン酸、アラキン酸、ベヘン酸、リグノセリン酸、セロチン酸、メリシン酸、テトラリアコンタン酸、モンタン酸、グルタル酸、アジピン酸、アゼライン酸等を挙げることができる。脂肪族カルボン酸とアルコールとのエステルにおける脂肪族カルボン酸として、前記脂肪族カルボン酸と同じものが使用できる。一方、アルコールとして、飽和又は不飽和の１価又は多価アルコールを挙げることができる。これらのアルコールは、フッ素原子、アリール基等の置換基を有していてもよい。これらの中では、炭素数３０以下の１価又は多価の飽和アルコールが好ましく、炭素数３０以下の脂肪族飽和１価アルコール又は多価アルコールが更に好ましい。ここで、脂肪族には脂環式化合物も包含される。アルコールの具体例として、オクタノール、デカノール、ドデカノール、ステアリルアルコール、ベヘニルアルコール、エチレングリコール、ジエチレングリコール、グリセリン、ペンタエリスリトール、２，２−ジヒドロキシペルフルオロプロパノール、ネオペンチレングリコール、ジトリメチロールプロパン、ジペンタエリスリトール等を挙げることができる。尚、上記のエステル化合物は、不純物として脂肪族カルボン酸及び／又はアルコールを含有していてもよく、複数の化合物の混合物であってもよい。脂肪族カルボン酸とアルコールとのエステルの具体例として、蜜ロウ（ミリシルパルミテートを主成分とする混合物）、ステアリン酸ステアリル、ベヘン酸ベヘニル、ベヘン酸ステアリル、グリセリンモノパルミテート、グリセリンモノステアレート、グリセリンジステアレート、グリセリントリステアレート、ペンタエリスリトールモノパルミテート、ペンタエリスリトールモノステアレート、ペンタエリスリトールジステアレート、ペンタエリスリトールトリステアレート、ペンタエリスリトールテトラステアレート等を挙げることができる。数平均分子量２００〜１５０００の脂肪族炭化水素として、流動パラフィン、パラフィンワックス、マイクロワックス、ポリエチレンワックス、フィッシャートロプシュワックス、炭素数３〜１２のα−オレフィンオリゴマー等を挙げることができる。ここで、脂肪族炭化水素には脂環式炭化水素も含まれる。また、これらの炭化水素化合物は部分酸化されていてもよい。これらの中では、パラフィンワックス、ポリエチレンワックス又はポリエチレンワックスの部分酸化物が好ましく、パラフィンワックス、ポリエチレンワックスが更に好ましい。数平均分子量は、好ましくは２００〜５０００である。これらの脂肪族炭化水素は単一物質であっても、構成成分や分子量が様々なものの混合物であってもよく、主成分が上記の範囲内であればよい。ポリシロキサン系シリコーンオイルとして、例えば、ジメチルシリコーンオイル、フェニルメチルシリコーンオイル、ジフェニルシリコーンオイル、フッ素化アルキルシリコーン等を挙げることができる。これらの２種類以上を併用してもよい。離型剤の添加割合は、芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａと芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂとの合計１００質量％に対して、好ましくは０．００１質量％以上、より好ましくは０．０１質量％以上であり、また、２質量％以下、より好ましくは１質量％以下である。離型剤の添加割合が下限値以下の場合、離型性の効果が十分でない場合があり、離型剤の添加割合が上限値を超える場合、耐加水分解性の低下、射出成形時の金型汚染等が生じる可能性がある。

着色剤としての染顔料として、例えば、無機顔料、有機顔料、有機染料等を挙げることができる。無機顔料として、例えば、カーボンブラック、カドミウムレッド、カドミウムイエロー等の硫化物系顔料；群青等の珪酸塩系顔料；酸化チタン、亜鉛華、弁柄、酸化クロム、鉄黒、チタンイエロー、亜鉛−鉄系ブラウン、チタンコバルト系グリーン、コバルトグリーン、コバルトブルー、銅−クロム系ブラック、銅−鉄系ブラック等の酸化物系顔料；黄鉛、モリブデートオレンジ等のクロム酸系顔料；紺青等のフェロシアン系顔料等を挙げることができる。また、着色剤としての有機顔料及び有機染料として、例えば、銅フタロシアニンブルー、銅フタロシアニングリーン等のフタロシアニン系染顔料；ニッケルアゾイエロー等のアゾ系染顔料；チオインジゴ系、ペリノン系、ペリレン系、キナクリドン系、ジオキサジン系、イソインドリノン系、キノフタロン系等の縮合多環染顔料；キノリン系、アンスラキノン系、複素環系、メチル系の染顔料等を挙げることができる。そして、これらの中では、熱安定性の点から、酸化チタン、カーボンブラック、シアニン系、キノリン系、アンスラキノン系、フタロシアニン系染顔料等が好ましい。尚、染顔料は、１種が含有されていてもよく、２種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていてもよい。また、染顔料は、押出時のハンドリング性改良、樹脂組成物中への分散性改良の目的のために、ポリスチレン系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、アクリル系樹脂とマスターバッチ化されたものも用いてもよい。着色剤の添加割合は、芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａと芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂとの合計１００質量％に対して、５質量％以下、好ましくは３質量％以下、より好ましくは２質量％以下である。着色剤の添加割合が多すぎると耐衝撃性が十分で無くなる可能性がある。

本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、コールターカウンター法にて直径０．４〜１２μｍの範囲で測定した際の平均粒径が１〜４μｍの拡散剤微粒子を含有することが出来る。以後、記載簡略化のため拡散剤微粒子とも記載する。
拡散剤微粒子は、光拡散性の向上に寄与し得る成分であり、ポリオルガノシルセスキオキサン微粒子および（メタ）アクリル樹脂系微粒子からなる群から選ばれる。
拡散剤微粒子としては、一種または二種以上のポリオルガノシルセスキオキサン微粒子を使用してもよく、一種または二種以上の（メタ）アクリル樹脂系微粒子を使用してもよく、またはポリオルガノシルセスキオキサン微粒子と（メタ）アクリル樹脂系微粒子を併用してもよい。
以下、拡散剤微粒子について、更に詳細に説明する。

［ポリオルガノシルセスキオキサン微粒子］
拡散剤微粒子の一態様は、ポリオルガノシルセスキオキサン微粒子である。本発明におけるポリオルガノシルセスキオキサン微粒子とは、ＲＳｉＯ_１．５（Ｒは一価の有機基）で示される３官能性シロキサン単位（以下、「Ｔ単位」ということがある。）を主成分として有するポリオルガノシロキサンからなる微粒子をいい、全シロキサン単位の合計１００モル％中、Ｔ単位が５０モル％以上のものをいう。Ｔ単位の割合は、より好ましくは８０モル％以上、更に好ましくは９０モル％以上、特に好ましくは９５モル％以上、最も好ましくは１００モル％である。ポリオルガノシルセスキオキサン微粒子は、耐熱性が高く、また粒径を適切なものに制御しやすいので好ましい。
本発明で用いるポリオルガノシルセスキオキサン微粒子は、上記Ｔ単位のほかに、Ｒ_３ＳｉＯ_０．５（Ｒは一価の有機基）で表される１官能性シロキサン単位（以下、「Ｍ単位」ということがある。）を含有していてもよい。Ｍ単位を含有するポリオルガノシルセスキオキサン微粒子を用いると、微粒子自体の耐熱性が向上し、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の色相がより良好なものになり、また、本発明に係る樹脂成分への分散性が向上し、均一な光学性能を有する芳香族ポリカーボネート樹脂組成物が得られやすくなるというメリットがある。

また、前記ポリオルガノシロキサンは、Ｒ_２ＳｉＯ_２．０（Ｒは一価の有機基）で表される２官能性シロキサン単位を有していてもよい。

ポリオルガノシルセスキオキサン中の有機基Ｒとしては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ヘキシル基、デシル基、ドデシル基、オクタデシル基等の炭素原子数１〜２０のアルキル基；シクロヘキシル基等の環状アルキル基；フェニル基、トリル基、キシリル基等のアリール基；フェニルエチル基、フェニルプロピル基等のアラルキル基；などが好ましく挙げられる。中でも、Ｒが炭素原子数１〜２０のアルキル基であるポリアルキルシルセスキオキサンは、芳香族ポリカーボネート樹脂成分によって形成される樹脂マトリックスとの屈折率差が大きく、拡散効果が向上する傾向にあり、さらには耐熱性にも優れる傾向にあるので好ましい。特にポリメチルシルセスキオキサンが好ましい。

本発明において、粒径および粒径分布の測定は、コールターカウンター法にて行われる。コールターカウンター法は、サンプル粒子を懸濁させた電解質を細孔（アパチャ−）に通過させ、そのときに粒子の体積に比例して発生する電圧パルスの変化を読み取って粒子径を定量するもので、また電圧パルス高を１個ずつ計測処理して、サンプル粒子の体積分布ヒストグラムを得ることができる。このようなコールターカウンター法による粒径または粒径分布測定は、粒度分布測定装置として最も多用されているものである。

本発明においては、ポリオルガノシルセスキオキサン微粒子の粒径測定は、極めて小さい微小粒子と極めて大きい極大粒子の影響を排除し、信頼性が高く、再現性の高いデータを得るため、直径０．４〜１２μｍの範囲で測定を行うことで定義される。

本発明に使用するポリオルガノシルセスキオキサン微粒子は粒径分布の山は１つでも２つでも好ましいが、特にその粒径分布が２つ以上の複数のピークを有していることが好ましく、その平均粒径は１〜４μｍであり、かつその粒径分布の最大ピークと２番目の最大ピークが共に１〜４μｍの範囲にあることが好ましい。平均粒径が１〜４μｍであり、かつその最大ピーク（以下、「Ｐ１」ということがある。）と２番目の最大ピーク（以下、「Ｐ２」ということがある。）が粒径１〜４μｍの範囲にある粒子を用いることで、特に光拡散率や分散度を改善することができる。

ポリオルガノシルセスキオキサン微粒子の平均粒径が１μｍ未満では、得られる芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の光拡散性は向上しないばかりか、輝度を著しく低下させる傾向にある。一方。平均粒径が４μｍを超えたものも、光拡散効果が低下し、輝度も著しく低下する傾向にある。

また、ポリオルガノシルセスキオキサン微粒子は、粒径０．５〜１μｍの範囲における個数基準頻度（％）が、０．１〜８％であることが好ましく、さらに、粒径４〜１１μｍの範囲における体積基準頻度（％）が、０．０５〜２．５％であることが好ましい。このように粒径０．５〜１μｍの粒子の割合を前記範囲とし、かつ粒径４〜１１μｍの粒子の割合を前記範囲とすることで、光拡散効果および透過率がさらに向上し、耐衝撃性も向上する傾向にある。

さらには、本発明に使用するポリオルガノシルセスキオキサン微粒子は、前記最大ピーク（Ｐ１）に対する２番目の最大ピーク（Ｐ２）の割合（Ｐ２／Ｐ１）が、０．２〜０．９５であることが好ましく、特には０．２〜０．８であることが好ましい。Ｐ２／Ｐ１がこの範囲であると、拡散効果と透過率をさらに向上させることができる。Ｐ２／Ｐ１が、０．２未満の場合は、照明部材として特に必要な特性である分散度が低下する傾向にあり、また、０．９５以下とすることでさらに分散度が高まる傾向にある。このように、２つ以上のピークを適度な割合で含むポリオルガノシルセスキオキサン微粒子を含有することで、樹脂成分中への分散性が特異的に高まり、効率的に拡散性能を高めることができる。

上記したような好ましいポリオルガノシルセスキオキサン微粒子を製造するための方法は、公知であり、例えば特開平０１−２１７０３９に記載されるように、オルガノトリアルコキシシランを酸性条件下で加水分解してオルガノシラントリオールの水／アルコール溶液に、アルカリ性水溶液を添加、混合し、静置状態において、オルガノシラントリオールを重縮合させる方法が挙げられる。

粒径の調整は、主にアルカリ性水溶液のｐＨの調整によって行うことができ、小さい粒子を得ようとすればｐＨを高く、大きい粒子を得ようとすればｐＨを低くすることで粒子径の制御が可能である。重縮合反応は、通常、アルカリ性水溶液添加後０．５〜１０時間、好ましくは０．５〜５時間の範囲で行われ、縮合物が熟成されるが、熟成時の攪拌を弱くして、粒子の会合を防止することで、粒径および粒径分布の調整が可能である。さらに、得られたポリオルガノシルセスキオキサン微粒子を更に粉砕して粒度を調整してもよい。また、ポリオルガノシルセスキオキサン微粒子は、その製造者に所望の粒径と分布のスペックを指定することでも入手可能である。

本発明において、ポリオルガノシルセスキオキサン微粒子は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を混合して用いてもよい。例えば、異なるポリオルガノシルセスキオキサンよりなるポリオルガノシルセスキオキサン微粒子の２種以上を併用してもよく、平均粒径や粒径分布の異なるポリオルガノシルセスキオキサン微粒子の２種以上を併用してもよい。いずれの場合も、２種以上のポリオルガノシルセスキオキサン微粒子を用いた場合、その混合物として、前述の平均粒径と粒径分布を満たすことが好ましい。

本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物において、ポリオルガノシルセスキオキサン微粒子の含有量は、芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａと芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂとの合計１００質量％に対して０．０１〜１０質量％が好ましく、より好ましくは０．０１〜５質量％であり、更に好ましくは０．１〜３質量％、特に好ましくは０．３〜２質量％である。ポリオルガノシルセスキオキサン微粒子の含有割合が０．０１質量％未満の場合は、透過率および光拡散性の向上効果が充分に得られず、ポリオルガノシルセスキオキサン微粒子の含有割合が１０質量％を超える場合は、透過率が低下したり、耐衝撃性等が低下する傾向にあるため好ましくない。透過率、耐衝撃性等を維持する観点からは、ポリオルガノシルセスキオキサン微粒子の含有割合は５質量％以下とすることが好ましい。

［（メタ）アクリル樹脂系微粒子］
拡散剤微粒子の他の態様は、（メタ）アクリル樹脂系微粒子である。（メタ）アクリル樹脂系微粒子としては、（メタ）アクリル系モノマーを使用した重合体または共重合体の微粒子を使用することができる。（メタ）アクリル系（共）重合体の例には、メチルメタクリレート、メチルアクリレート、エチルアクリレート、およびシクロヘキシルメタクリレートの重合体、ならびにこれらの（メタ）アクリル系モノマーから誘導される繰り返し単位を含む共重合体が含まれる。

本発明に使用される（メタ）アクリル樹脂系微粒子として特に好ましいものは、非架橋性（メタ）アクリルモノマーと架橋性モノマーとの共重合体微粒子である。また、懸濁重合により製造される（メタ）アクリル樹脂系微粒子が好ましく、懸濁重合により製造される非架橋性（メタ）アクリルモノマーと架橋性モノマーとの共重合体微粒子が特に好ましい。

前記非架橋性（メタ）アクリル系モノマーの例には、メチルアクリレート、ｎ−ブチルアクリレート、エチルアクリレート、プロピルアクリレート、ブチルアクリレート、２−エチル−ヘキシルアクリレート等のアクリル酸エステル類；メチルメタクリレート、エチルメタクリレート、プロピルメタクリレート、ブチルメタクリレート等のメタクリル酸エステル類；が含まれ、これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。中でも、メチルメタクリレートが好適に用いられる。即ち、（メタ）アクリル樹脂系微粒子は、ポリメチルメタクリレート系微粒子であることが好ましい。

前記架橋性モノマーとしては、分子内に２個以上の不飽和結合を持つ化合物が好ましく用いられる。例えば、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、アリルメタクリレート、トリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアネート、エチレングリコールジメタクリレート、プロピレングリコールジアリルエーテル、ジビニルベンゼン、ジエチレングリコールジメタクリレート、１，６−ヘキサンジオールジメタアクリレート等が挙げられる。これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。中でも、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレートが好ましい。

また、共重合成分として、非架橋性（メタ）アクリル系モノマーおよび架橋性モノマー以外に、これらのモノマーと共重合可能なモノマーを併用してもよく、そのような単量体としては、例えば、スチレン、α−メチルスチレン、酢酸ビニル等のビニル基を有するモノマーの１種または２種以上を用いることができる。

（メタ）アクリル樹脂系微粒子は、非架橋性（メタ）アクリルモノマーと、架橋性モノマーと、必要に応じて用いられるその他の共重合可能なモノマーを懸濁重合させることにより製造することができる。例えば、これらのモノマーを、ポリビニルアルコールを分散剤として懸濁させて重合を行い、濾過、洗浄、篩がけ、乾燥することにより製造することができる。

（メタ）アクリル樹脂系微粒子の製造における非架橋性（メタ）アクリル系モノマーと架橋性モノマーの使用割合は、非架橋性（メタ）アクリルモノマー９０〜９９質量％、架橋性モノマー１０〜１質量％とすることが好ましい（ただし、非架橋性（メタ）アクリル系モノマーと架橋性モノマーとの合計で１００質量％とする。）。架橋性モノマーの量が少な過ぎると、得られたビーズ状架橋（メタ）アクリル樹脂系微粒子の樹脂成分中への分散性が不良であり、逆に、架橋性モノマーの配合率が多過ぎると、（メタ）アクリル樹脂系微粒子が硬くなり過ぎて衝撃強度が低下するので好ましくない。

本発明で用いる（メタ）アクリル樹脂系微粒子としては、コールターカウンター法により直径０．４〜１２μｍの範囲において個数基準で測定した粒径が、下記（Ｉ）〜（ＩＩＩ）の条件を満足する、所定の範囲内に平均粒径を有しかつ所定の粒径分布を有するアクリル樹脂系微粒子であることが好ましい。
（Ｉ） 平均粒径が１〜４μｍである。
（ＩＩ） 粒径が１μｍ以上２μｍ未満の粒子の割合、粒径が２μｍ以上３μｍ未満の粒子の割合、および粒径が３μｍ以上の粒子の割合が、それぞれ２０〜４０％の範囲にある。
（ＩＩＩ） 粒径が１０μｍ以上の粒子を実質的に含有しない。
なお、上記（ＩＩ）の「粒子の割合」とは、直径０．４〜１２μｍの範囲の全個数を１００％としたときの、当該粒径の範囲の粒子の割合であり、「個数基準頻度」ということもある。

即ち、本発明において、好ましい（メタ）アクリル樹脂系微粒子は、通常用いられてきた平均粒径が６〜１０μｍのものよりも小さい、平均粒径が１〜４μｍであり、さらにその粒径分布は、単分散が良いといわれていた従来の常識とは逆であって、上記（ＩＩ）の条件を満足する、ブロードな粒径分布を有する粒子である。

なお、本発明において、粒径および粒径分布の測定は、前記した通り、コールターカウンター法にて個数基準にて行われる。本発明において、（メタ）アクリル樹脂系微粒子の粒径測定は、極めて小さい微小粒子と極めて大きい極大粒子の影響を排除し、信頼性が高く、再現性の高いデータを得るため、直径０．４〜１２μｍの範囲で測定を行うことで定義される。また、平均粒径は、個数基準による平均粒径である。

本発明において使用する（メタ）アクリル樹脂系微粒子は、上記条件（Ｉ）を満足し、即ち平均粒径が１〜４μｍであることが好ましい。平均粒径が前記範囲であると、光拡散率や分散度が十分に高くなる。（メタ）アクリル樹脂系微粒子の平均粒径は、より好ましくは１〜３μｍ、特に好ましくは１．５〜３μｍである。

さらに、（メタ）アクリル樹脂系微粒子は、上記条件(ＩＩＩ)を満足し、即ち、粒径が１０μｍ以上（より好ましくは８μｍ以上）の粒子を実質的に含有しないことが好ましい。粒径が１０μｍ以上ものを含有すると、照明部材として特に必要な特性である耐衝撃性が低下する。
なお、粒径が１０μｍ以上の粒子を実質的に含有しないにおける「実質的に含有しない」とは、規定する粒子径を持つ粒子が完全に含まれない場合を含むことは勿論、上記の粒度分布測定装置で検出されないことを意味するものとする。

前記平均粒径および粒径分布の（メタ）アクリル樹脂系微粒子は、種々の方法で製造可能であり、製造方法については特に制限されない。乳化重合法または懸濁重合法などにより、重合により直接的にこのような平均粒径および粒径分布の粒子として製造する方法も好ましい方法である。（メタ）アクリル樹脂系微粒子を重合により直接的に製造する場合は、重合条件によってその粒子径を制御できる。例えば、ホモジナイザーを用いて、粒子径を所定のものとし、粒子径分布については、過度のせん断力を負荷しないようにして、ブロードな分布の重合体を得ることができる。
また、固体状態で得られた（メタ）アクリル樹脂を、ジェット気流式粉砕機、機械衝突式粉砕機、ロールミル、ハンマーミル、インペラーブレーカーなどの粉砕装置により粉砕し、得られた粉砕物を風力分級装置、ふるい分級装置などの分級装置に導入して分級することにより、粒子の粒径を制御して用いてもよい。
また、商業的に知られている各種の（メタ）アクリル樹脂系微粒子の中から、選択して使用することもできる。

本発明において、（メタ）アクリル樹脂系微粒子は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を混合して用いてもよい。例えば、樹脂材料の異なる（メタ）アクリル樹脂系微粒子の２種以上を併用してもよく、平均粒径や粒径分布の異なる（メタ）アクリル樹脂系微粒子の２種以上を併用してもよい。いずれの場合も、２種以上の（メタ）アクリル樹脂系微粒子を用いた場合、その混合物として、前記（Ｉ）〜（ＩＩＩ）の条件を満たすことが好ましい。

本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物において、（メタ）アクリル樹脂系微粒子の含有量は、芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａと芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂとの合計１００質量％に対して０．０１〜１０質量％が好ましく、より好ましくは０．１〜１０質量％であり、更に好ましくは０．３〜５質量％であり、特に好ましくは０．５〜２質量％である。（メタ）アクリル樹脂系微粒子の含有割合が０．０１質量％未満の場合は、透過率および光拡散性の向上効果が充分に得ることができない。透過率および光拡散性の向上のためには、０．１質量％以上の（メタ）アクリル樹脂系微粒子を含むことが好ましい。一方、（メタ）アクリル樹脂系微粒子の含有割合が１０質量％を超える場合は、耐衝撃性等が低下する傾向にあるため好ましくない。

本発明のポリカーボネート樹脂組成物の製造方法で製造されたポリカーボネート樹脂組成物には、所望の諸物性を著しく損なわない限り、必要に応じて、ポリカーボネート樹脂以外の樹脂が含まれていてもよい。ここで、係る樹脂として、例えば、ポリエチレンテレフタレート樹脂（ＰＥＴ樹脂）、ポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ樹脂）、ポリブチレンテレフタレート樹脂（ＰＢＴ樹脂）等の熱可塑性ポリエステル樹脂；ポリスチレン樹脂（ＰＳ樹脂）、高衝撃ポリスチレン樹脂（ＨＩＰＳ）、アクリロニトリル−スチレン共重合体（ＡＳ樹脂）、メチルメタクリレート−スチレン共重合体（ＭＳ樹脂）等のスチレン系樹脂；メチルメタクリレート−アクリルゴム−スチレン共重合体（ＭＡＳ）等のコア／シェル型のエラストマー、ポリエステル系エラストマー等のエラストマー；環状シクロオレフィン樹脂（ＣＯＰ樹脂）、環状シクロオレフィン（ＣＯＰ）共重合体樹脂等のポリオレフィン樹脂；ポリアミド樹脂（ＰＡ樹脂）；ポリイミド樹脂（ＰＩ樹脂）；ポリエーテルイミド樹脂（ＰＥＩ樹脂）；ポリウレタン樹脂（ＰＵ樹脂）；ポリフェニレンエーテル樹脂（ＰＰＥ樹脂）；ポリフェニレンサルファイド樹脂（ＰＰＳ樹脂）；ポリスルホン樹脂（ＰＳＵ樹脂）；ポリメタクリレート樹脂（ＰＭＭＡ樹脂）；ポリカプロラクトン等を挙げることができる。

本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物において、流動性をＱ値に基づき評価することができる。Ｑ値は、例えば後述する実施例に記載の方法で得られたペレットを１２０℃で４時間以上乾燥した後、高化式フローテスター（島津製作所株式会社製）を用い、２８０℃、荷重１．５７×１０⁷Ｐａ（１６０ｋｇｆ／ｃｍ²）の条件下でポリカーボネート樹脂組成物の単位時間当たりの流出量（単位：×１０^-2ｃｍ³／秒）を測定することで得られる。尚、オリフィスは直径１ｍｍ×長さ１０ｍｍのものを使用する。なお、高化式フローテスターによる測定法は、「プラスチックス、Ｖｏｌ．５２，Ｎｏ．９ ９６〜１０３頁」に例示されている。後述する表２にあっては、『流動性』と表記する。Ｑ値が高い程、ポリカーボネート樹脂組成物の流動性が良いと云える。本発明において、Ｑ値は０．０１〜０．１ｃｍ³／秒であることが好ましく、０．０３〜０．０９ｃｍ³／秒あることがより好ましく、０．０６〜０．０８ｃｍ³／秒であることが特に好ましい。

ポリカーボネート樹脂組成物の難燃性の評価は、例えば後述する実施例に記載の方法で得られたＵＬ試験用試験片を、温度２３℃、相対湿度５０％の恒温室の中で４８時間調湿し、米国アンダーライターズ・ラボラトリーズ（ＵＬ）が定めているＵＬ９４試験（機器の部品用プラスチック材料の燃焼試験）に準拠して行う。ＵＬ９４Ｖとは、鉛直に保持した所定の大きさの試験片にバーナーの炎を１０秒間接炎した後の残炎時間やドリップ性から難燃性を評価する方法であり、Ｖ−０、Ｖ−１及びＶ−２の難燃性を有するためには、以下の表１に示す基準を満たすことが必要となる。

ここで、残炎時間とは、着火源を遠ざけた後の、試験片の有炎燃焼を続ける時間の長さである。また、ドリップによる綿着火とは、試験片の下端から約３００ｍｍ下にある標識用の綿が、試験片からの滴下（ドリップ）物によって着火されるかどうかによって決定される。後述する表２にあっては、『難燃性』と表記する。

粘度平均分子量（Ｍｖ）は、０．２グラム／デシリットルのポリカーボネート樹脂の塩化メチレン溶液を、ウベローデ毛管粘度計によって２０℃の温度で測定し、ハギンズ定数０．４５で極限粘度［η］デシリットル／グラムを求め、次式により算出した。

η＝１．２３×１０^-4×Ｍｖ^0.83

透明性評価としてのヘイズ値の測定は、ＪＩＳ Ｋ−７１３６「プラスチック―透明材料のヘイズの求め方」に準拠し、例えば後述する実施例に記載の方法で製造した３段プレート（１，２，３ｍｍ厚み）の５ｃｍ×３ｃｍ厚み３ｍｍの部分を試験片とし、日本電色工業社製のＮＤＨ−２０００型濁度計で測定した。ヘイズは、樹脂の白濁の尺度として用いられ、数値が小さい程、透明性が高いことを示し、好ましい。後述する表２にあっては、『透明性』と表記する。

ポリカーボネート樹脂組成物から得られた成形体に残留する未溶融物とは、前述した特許文献４（特許第４８８１５６０号公報）に記載の透明異物の未溶物と同義であり、同文献の００１６段落に「本発明において透明異物とは、製品（成形品）に含まれる芳香族ポリカーボネート樹脂の未溶物を意味し、製品中で、充分に溶融した部分と未溶物の界面に、屈折率や光線の透過状態が微妙に異なることにより、透過式顕微鏡により透明な不特定形状が確認できるものをいう。」と記載されているものを指す。

マイクロスコープにてヘイズ値測定に用いた３段プレートの３ｍｍ厚部分、５ｃｍ×３ｃｍの範囲内に存在する、長径１００μｍ以上のポリカーボネート未溶融物をカウントする。

また、本発明のポリカーボネート樹脂組成物の製造方法で製造された芳香族ポリカーボネート樹脂組成物から成形された厚さ３．０ｍｍの平板状成形品のヘイズ値は２％以下であるが、好ましくは１．５％以下、より好ましくは１．０％以下である。また、５ｃｍ×３ｃｍ×３ｍｍの平板試験片中に長径１００μｍ以上のポリカーボネート未溶融物が１０個以下であることが好ましく、さらに好ましくは５個以下である。

上記の目的を達成するための本発明の成形品は、上述した各種の好ましい形態、構成を含む本発明のポリカーボネート樹脂組成物の製造方法で製造された芳香族ポリカーボネート樹脂組成物から成形された成形品である。成形品の形状、模様、色彩、寸法等に制限はなく、その用途に応じて任意に設定すればよい。成形品として、具体的には、電気電子機器、ＯＡ機器、情報端末機器、機械部品、家電製品、車輌部品、建築部材、各種容器、レジャー用品・雑貨類、照明機器等の部品、各種家庭用電気製品等の部品、電気器具のハウジング、容器、カバー、収納部、ケース、照明器具のカバーやケース等を挙げることができる。電気電子機器として、例えば、パーソナルコンピュータ、ゲーム機、テレビジョン受像機、液晶表示装置やプラズマ表示装置等のディスプレイ装置、プリンター、コピー機、スキャナー、ファックス、電子手帳やＰＤＡ、電子式卓上計算機、電子辞書、カメラ、ビデオカメラ、携帯電話、電池パック、記録媒体のドライブや読み取り装置、マウス、テンキー、ＣＤプレーヤー、ＭＤプレーヤー、携帯ラジオ・オーディオプレーヤー等を挙げることができる。あるいは、成形品として、電飾看板、液晶バックライト、照明ディスプレイ、交通標識、サインボード、スクリーン、反射板やメーター部品等の自動車部品、玩具、装飾品等を挙げることができる。

成形品の製造方法は、特に限定されず、ポリカーボネート樹脂組成物について一般に採用されている成形法を任意に採用することができる。その例を挙げると、射出成形法、超高速射出成形法、射出圧縮成形法、二色成形法、ガスアシスト等の中空成形法、断熱金型を使用した成形法、急速加熱金型を使用した成形法、発泡成形（超臨界流体も含む）、インサート成形、ＩＭＣ（インモールドコーティング成形）成形法、押出成形法、シート成形法、熱成形法、回転成形法、積層成形法、プレス成形法等が挙げることができる。また、ホットランナー方式を使用した成形法を用いることもできる。

以下、実施例に基づき本発明を説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではなく、実施例における種々の数値や材料は例示である。なお、本発明において、離型剤の添加については必須では無く、成形加工時に必要となるものであり、これは発明の本質ではない。

芳香族ポリカーボネート樹脂として、以下の表２に示す芳香族ポリカーボネート樹脂（ＰＣ−１〜ＰＣ−９）を使用した。このうち、ＰＣ−２は三菱エンジニアリングプラスチックス株式会社製ユーピロンＳ−３０００Ｆ（粘度平均分子量２１，０００），ＰＣ−８は三菱エンジニアリングプラスチックス株式会社製ユーピロンＫ−４０００Ｆ（粘度平均分子量３９，０００）である。

芳香族ポリカーボネート樹脂−ＡであるＰＣ−１は、以下に説明する方法で合成した。

５質量％の水酸化ナトリウム水溶液３０リットルに、新日鐵化学株式会社製の６．０００キログラム（２６．３１６モル）のビスフェノールＡと、３０グラムのハイドロサルファイトを溶解した。そして、これに、１０リットルの塩化メチレンを加えて撹拌しつつ、１５℃に保ちながら、３．０キログラム（３０．３０３モル）のホスゲンを２０分で吹き込んだ。ホスゲン吹き込み終了後、分子量調節剤として、ＤＩＣ株式会社製の２４３．０グラムのｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノールを加え、更に、５質量％の水酸化ナトリウム水溶液１０リットル、塩化メチレン１２リットルを追加し、激しく撹拌して、反応液を乳化させた後、１０ミリリットルのトリエチルアミンを加え、２０℃乃至２５℃にて約１時間撹拌し、重合させた。重合終了後、反応液を水相と有機相に分離し、有機相をリン酸で中和し、洗浄液（水相）の導電率が１０μＳ／ｃｍ以下になるまで水洗を繰り返し、芳香族ポリカーボネート樹脂（ＰＣ−１）の塩化メチレン樹脂溶液を得た。この芳香族ポリカーボネート樹脂（ＰＣ−１）の粘度平均分子量は１６，０００であった。さらに得られた樹脂溶液を５０℃に保った温水に滴下し、溶剤を蒸発除去すると同時に固形化物を粉砕して、白色粉末状沈殿物を得た。得られた沈殿物を濾過し、１２０℃で２４時間乾燥して、芳香族ポリカーボネート樹脂（ＰＣ−１）の粉末を得た。

上述したＰＣ−１合成例において、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノールを４１３．３グラムに変更した以外は、上述したＰＣ−１合成例と同様の合成を行い、芳香族ポリカーボネート樹脂（ＰＣ−３）の塩化メチレン樹脂溶液を得た。この芳香族ポリカーボネート樹脂（ＰＣ−３）の粘度平均分子量は１１，０００であった。さらに得られた樹脂溶液を５０℃に保った温水に滴下し、溶剤を蒸発除去すると同時に固形化物を粉砕して、白色粉末状沈殿物を得た。得られた沈殿物を濾過し、１２０℃で２４時間乾燥して、芳香族ポリカーボネート樹脂（ＰＣ−３）の粉末を得た。

芳香族ポリカーボネート樹脂−ＢであるＰＣ−４は、以下に説明する方法で合成した。

５質量％の水酸化ナトリウム水溶液４０リットルに、新日鐵化学株式会社製の３．６３４キログラム（１５．９３９モル）のビスフェノールＡと、田岡化学工業株式会社製の０．０７４キログラム（０．２７６モル）の１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサンと、３０グラムのハイドロサルファイトを溶解した。そして、これに、１７リットルの塩化メチレンを加えて撹拌しつつ、１５℃に保ちながら、２．１キログラム（２１．２１２モル）のホスゲンを１５分で吹き込んだ。ホスゲン吹き込み終了後、分子量調節剤として、ＤＩＣ株式会社製の２２．３グラムのｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノールを加え、更に、５質量％の水酸化ナトリウム水溶液１０リットル、塩化メチレン２０リットルを追加し、激しく撹拌して、反応液を乳化させた後、２０ミリリットルのトリエチルアミンを加え、２０℃乃至２５℃にて約１時間撹拌し、重合させた。重合終了後、反応液を水相と有機相に分離し、有機相をリン酸で中和し、洗浄液（水相）の導電率が１０μＳ／ｃｍ以下になるまで水洗を繰り返し、芳香族ポリカーボネート樹脂（ＰＣ−４）の塩化メチレン樹脂溶液を得た。この芳香族ポリカーボネート樹脂（ＰＣ−４）の粘度平均分子量は６７，０００であった。さらに得られた樹脂溶液を５０℃に保った温水に滴下し、溶剤を蒸発除去すると同時に固形化物を粉砕して、白色粉末状沈殿物を得た。得られた沈殿物を濾過し、１２０℃で２４時間乾燥して、芳香族ポリカーボネート樹脂（ＰＣ−４）の粉末を得た。

芳香族ポリカーボネート樹脂−ＢであるＰＣ−５は、以下に説明する方法で合成した。

５質量％の水酸化ナトリウム水溶液４０リットルに、新日鐵化学株式会社製の６．０００キログラム（２６．３１６モル）のビスフェノールＡと、５０グラムのハイドロサルファイトを溶解した。そして、これに、３２リットルの塩化メチレンを加えて撹拌しつつ、１５℃に保ちながら、３．６キログラム（３６．３６４モル）のホスゲンを２５分で吹き込んだ。ホスゲン吹き込み終了後、分子量調節剤として、ＤＩＣ株式会社製の３１．６グラムのｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノールを加え、更に、５質量％の水酸化ナトリウム水溶液１０リットル、塩化メチレン５３リットルを追加し、激しく撹拌して、反応液を乳化させた後、３０ミリリットルのトリエチルアミンを加え、２０℃乃至２５℃にて約１時間撹拌し、重合させた。重合終了後、反応液を水相と有機相に分離し、有機相をリン酸で中和し、洗浄液（水相）の導電率が１０μＳ／ｃｍ以下になるまで水洗を繰り返し、芳香族ポリカーボネート樹脂（ＰＣ−５）の塩化メチレン樹脂溶液を得た。この芳香族ポリカーボネート樹脂（ＰＣ−５）の粘度平均分子量は７６，０００であった。さらに得られた樹脂溶液を５０℃に保った温水に滴下し、溶剤を蒸発除去すると同時に固形化物を粉砕して、白色粉末状沈殿物を得た。得られた沈殿物を濾過し、１２０℃で２４時間乾燥して、芳香族ポリカーボネート樹脂（ＰＣ−５）の粉末を得た。

上述したＰＣ−５合成例において、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノールを４８．５グラムに変更した以外は、上述したＰＣ−５合成例と同様の合成を行い、芳香族ポリカーボネート樹脂（ＰＣ−６）の塩化メチレン樹脂溶液を得た。この芳香族ポリカーボネート樹脂ＰＣ−６の粘度平均分子量は５０，０００であった。さらに得られた樹脂溶液を５０℃に保った温水に滴下し、溶剤を蒸発除去すると同時に固形化物を粉砕して、白色粉末状沈殿物を得た。得られた沈殿物を濾過し、１２０℃で２４時間乾燥して、芳香族ポリカーボネート樹脂（ＰＣ−６）の粉末を得た。

上述したＰＣ−５合成例において、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノールを２７．６グラムに変更し、ホスゲン吹込み終了後の塩化メチレンを７１リットルに変更した以外は、上述したＰＣ−５合成例と同様の合成を行い、芳香族ポリカーボネート樹脂（ＰＣ−７）の塩化メチレン樹脂溶液を得た。この芳香族ポリカーボネート樹脂ＰＣ−７の粘度平均分子量は８５，０００であった。さらに得られた樹脂溶液を５０℃に保った温水に滴下し、溶剤を蒸発除去すると同時に固形化物を粉砕して、白色粉末状沈殿物を得た。得られた沈殿物を濾過し、１２０℃で２４時間乾燥して、芳香族ポリカーボネート樹脂（ＰＣ−７）の粉末を得た。

上述したＰＣ−５合成例において、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノールを２２．２グラムに変更し、ホスゲン吹き込み終了後の塩化メチレンを８０リットルに変更した。それ以外は、上述したＰＣ−５合成例と同様の合成を行った。得られた芳香族ポリカーボネート樹脂（ＰＣ−９）の粘度平均分子量は１００，０００であった。

ＰＣ−１〜ＰＣ−９を以下に説明する方法で混合した。

（実施例１）
ＰＣ−１の塩化メチレン樹脂溶液をポリカーボネート樹脂換算で７３質量％と、ＰＣ−４の塩化メチレン樹脂溶液をポリカーボネート樹脂換算で２７質量％とを、塩化メチレン樹脂溶液状態のままスタティックミキサー（（株）ノリタケカンパニーリミテド商標登録）にて混合し、混合樹脂溶液を得た。この混合樹脂溶液を５０℃に保った温水に滴下し、溶剤を蒸発除去すると同時に固形化物を粉砕して、白色粉末状沈殿物を得た。得られた沈殿物を濾過し、１２０℃で２４時間乾燥して、芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物は、後述する表２に示す添加剤を更に配合することによって、実施例５、９及び１２で使用した。

（実施例２）
ＰＣ−１の塩化メチレン樹脂溶液をポリカーボネート樹脂換算で７５質量％と、ＰＣ−５の塩化メチレン樹脂溶液をポリカーボネート樹脂換算で２５質量％とを、塩化メチレン樹脂溶液状態のままスタティックミキサーにて混合し、混合樹脂溶液を得た。この混合樹脂溶液を５０℃に保った温水に滴下し、溶剤を蒸発除去すると同時に固形化物を粉砕して、白色粉末状沈殿物を得た。得られた沈殿物を濾過し、１２０℃で２４時間乾燥して、芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物は、後述する表２に示す添加剤を更に配合することによって、実施例６、１０及び１３で使用した。

（実施例３）
三菱エンジニアリングプラスチックス株式会社製ユーピロンＳ−３０００Ｆ（ＰＣ−２）９．１ｋｇを塩化メチレン７８ｋｇに溶解させた樹脂溶液と、ＰＣ−６粉末４．９ｋｇを塩化メチレン６５ｋｇに溶解させた樹脂溶液とを、塩化メチレン樹脂溶液状態のまま撹拌混合し、混合樹脂溶液を得た。この混合樹脂溶液を５０℃に保った温水に滴下し、溶剤を蒸発除去すると同時に固形化物を粉砕して、白色粉末状沈殿物を得た。得られた沈殿物を濾過し、１２０℃で２４時間乾燥して、芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物は、後述する表２に示す添加剤を更に配合することによって、実施例７、１１及び１４で使用した。

（実施例４）
ＰＣ−３粉末８．４ｋｇを塩化メチレン７８ｋｇに溶解させた樹脂溶液と、ＰＣ−７粉末５．６ｋｇを塩化メチレン６５ｋｇに溶解させた樹脂溶液とを、塩化メチレン樹脂溶液状態のまま撹拌混合し、混合樹脂溶液を得た。この混合樹脂溶液を５０℃に保った温水に滴下し、溶剤を蒸発除去すると同時に固形化物を粉砕して、白色粉末状沈殿物を得た。得られた沈殿物を濾過し、１２０℃で２４時間乾燥して、芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物は、後述する表２に示す添加剤を更に配合することによって、実施例８で使用した。

（比較例１）
ＰＣ−１の粉末１０．５ｋｇと、ＰＣ−４の粉末３．５ｋｇをタンブラーで混合した。この樹脂組成物は、後述する表２に示す添加剤を更に配合することによって、比較例５、７、１０及び１１で使用した。

（比較例２）
ＰＣ−１の塩化メチレン樹脂溶液をポリカーボネート樹脂換算で８０質量％と、ＰＣ−９の塩化メチレン樹脂溶液をポリカーボネート樹脂換算で２０質量％とを、塩化メチレン樹脂溶液状態のままスタティックミキサーにて混合し、混合樹脂溶液を得た。この混合樹脂溶液を５０℃に保った温水に滴下し、溶剤を蒸発除去すると同時に固形化物を粉砕して、白色粉末状沈殿物を得た。得られた沈殿物を濾過し、１２０℃で２４時間乾燥して、芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を得た。この樹脂組成物は、後述する表２に示す添加剤を更に配合することによって、比較例６で使用した。

（比較例３）
ＰＣ−１の塩化メチレン樹脂溶液３５．５ｋｇ（ＰＣ−１樹脂分６．９ｋｇ）と、三菱エンジニアリングプラスチックス株式会社製ユーピロンＫ−４０００Ｆ（ＰＣ−８）１０．４ｋｇを塩化メチレン９１ｋｇに溶解させた樹脂溶液とを、塩化メチレン樹脂溶液状態のままスタティックミキサーにて混合し、混合樹脂溶液を得た。この混合樹脂溶液を５０℃に保った温水に滴下し、溶剤を蒸発除去すると同時に固形化物を粉砕して、白色粉末状沈殿物を得た。得られた沈殿物を濾過し、１２０℃で２４時間乾燥して、芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を得た。この樹脂組成物は、後述する表２に示す添加剤を更に配合することによって、比較例８で使用した。

（比較例４）
ＰＣ−１の粉末１０．５ｋｇと、ＰＣ−５の粉末３．５ｋｇをタンブラーで混合した。この樹脂組成物は、後述する表２に示す添加剤を更に配合することによって、比較例９で使用した。

（実施例５〜１４）および（比較例５〜１１）
実施例５〜１４および比較例５〜１１にあっては、離型剤（１）として、ペンタエリスリトールテトラステアレート、コグニスジャパン株式会社製「商品名：ロキシオールＶＰＧ８６１」、及び、離型剤（２）として、ステアリン酸、日本油脂株式会社製「商品名：ＮＡＡ１８０」を使用した。

また、実施例９〜１４および比較例７〜１１にあっては、難燃剤として、パーフルオロブタンスルホン酸カリウム、ランクセス株式会社製「商品名：バイオウェットＣ４」を使用した。

また、実施例１２〜１４および比較例１０〜１１にあっては、拡散剤微粒子（１）として、アクリル樹脂系微粒子であるメタクリル酸メチル−トリメチロールプロパントリメタクリレート共重合体、平均粒子径２．３μｍ、及び、拡散剤微粒子（２）として、ポリアルキルシルセスキオキサン微粒子、平均粒子径２．３μｍを使用した。

ポリアルキルシルセスキオキサン微粒子の粒径及び粒径分布の測定は、コールターカウンター法にて、ベックマン・コールタール株式会社の粒度分布測定装置Ｍｕｌｔｉｓｉｚｅｒ４を使用し、分散媒ＩＳＯＴＯＮ ＩＩ、アパチャー径２０μｍ、分散剤エタノールの条件で、超音波を３分かけ粒子を測定溶媒中に均一に分散させた後に、０．４〜１２μｍの範囲について行った。

（メタ）アクリル樹脂系微粒子の粒径測定は、コールターカウンター法にて個数基準にて行われ、直径０．４〜１２μｍの範囲で測定を行うことで定義される。また、平均粒径は、個数基準による平均粒径である。

実施例１〜４および比較例１〜４で調製したポリカーボネート樹脂組成物に、表２に示す添加剤を更に配合して、実施例５〜１４および比較例５〜１１のポリカーボネート樹脂組成物を以下の方法で調製した。即ち、各成分を表２に示す含有量（添加割合、質量％）で、タンブラーにて２０分混合した後、１ベントを備えた株式会社日本製鋼所製二軸押出機（ＴＥＸ３０ＸＣＴ）に供給し、スクリュー回転数２００ｒｐｍ、吐出量２０キログラム／時間、バレル温度３１０℃の条件で混練し、ストランド状に押出された溶融樹脂組成物を水槽にて急冷し、ペレタイザーを用いてペレット化し、ポリカーボネート樹脂組成物のペレットを得た。

そして、透明性の試験においては、得られたペレットを、１２０℃で５時間乾燥した後、射出成形機（名機製作所株式会社製：Ｍ１５０ＡＩＩ−ＳＪ）にて、シリンダー温度２９０℃、金型温度８０℃、成形サイクル５０秒の条件で射出成形を行い、長さ９ｃｍ、幅５ｃｍの３段プレート（１，２，３ｍｍ厚み）を試験片として成形した。各段の大きさは長さ３ｃｍ、幅５ｃｍづつである。また、燃焼性（難燃性）の試験においては、得られたペレットを、１２０℃で５時間乾燥した後、射出成形機（株式会社日本製鋼所製：Ｊ５０−ＥＰ）にて、シリンダー温度２６０℃、金型温度８０℃、成形サイクル３０秒の条件で射出成形し、長さ１２５ｍｍ、幅１３ｍｍ、厚さ１．２ｍｍのＵＬ試験用試験片を成形し、ＵＬ９４試験法にて難燃性を評価した。

樹脂組成物の流動性については、流動性高化式フローテスターを用い、温度２８０℃、荷重１．５７×１０⁷Ｐａ、直径１ｍｍ×長さ１０ｍｍのオリフィスより流出する溶融樹脂量であるＱ値を測定した。

表２記載の透過率は、ＪＩＳ Ｋ−７３６１−１に準じ、前述の３段プレート（１，２，３ｍｍ厚）を試験片とし、日本電色工業社製のＮＤＨ−２０００型濁度計を用い、１ｍｍ、２ｍｍ及び３ｍｍ各厚みの全光線透過率（単位「％」）を測定した値である。
表２記載の分散度は、前述の３段プレート（１，２，３ｍｍ厚）を試験片とし、ＭＵＲＡＫＡＭＩ ＣＯＬＯＲ ＲＥＳＥＡＲＣＨ ＬＡＢＯＲＡＴＯＲＹ社製のＧＰ−５ ＧＯＮＩＯＰＨＯＴＯＭＥＴＥＲを用い、入射光：０°、煽り角：０°、受光範囲：０°〜９０°、光束絞り：２．０、受光絞り：３．０の条件で１ｍｍ、２ｍｍ及び３ｍｍ各厚みの輝度を測定し、０°の輝度に対して、輝度が半減する角度を分散度（°）として求めた。分散度が高いほど、光拡散性が高く、照明カバーにした場合に、光源の光をより拡散し、より広範囲において照度を保て、且つ光源の視認性が低下する効果もある為好ましい。

キーエンス社製マイクロスコープＶＨＸ−１０００にてヘイズ値測定に用いた３段プレートの３ｍｍ厚部分、５ｃｍ×３ｃｍの範囲内に存在する、長径１００μｍ以上のポリカーボネート未溶融物をカウントした。

実施例５〜１４および比較例５〜１１において、得られた各種測定結果を、以下の表２に示す。

表２からも明らかなように、実施例５〜８にあっては、本発明の製造方法で製造された芳香族ポリカーボネート樹脂組成物から成形された厚さ３ｍｍのプレート状成形片はヘイズ値が２％以下の低い値であり、また、５ｃｍ×３ｃｍの範囲内に存在する、長径１００μｍ以上のポリカーボネート未溶融物の個数が５個以下であり、透明性に優れていた。

また同様に、実施例９〜１１にあっては、本発明の製造方法で製造された芳香族ポリカーボネート樹脂組成物から成形された厚さ３ｍｍのプレート状成形片はＵＬ−９４ Ｖ−０を満足し、かつヘイズ値が２％以下の低い値であり、また、５ｃｍ×３ｃｍの範囲内に存在する、長径１００μｍ以上のポリカーボネート未溶融物の個数が５個以下であり、透明性に優れていた。

さらに同様に、実施例１２〜１４にあっては、全光線透過率と光拡散性が共に優れ、しかも難燃性がＵＬ−９４ Ｖ−０と優れることがわかる。

一方、比較例５にあっては実施例５と、比較例７にあっては実施例９と、比較例１０，１１にあっては実施例１２と、ほぼ同様のＰＣ−１とＰＣ−４の組合せであるが、粉末同士の配合であったため、透明性に劣る結果であった。

また、比較例６にあっては、芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂの代わりに粘度平均分子量が１００，０００の芳香族ポリカーボネート樹脂（ＰＣ−９）を使用したので、透明性に劣っていた。

比較例８にあっては、粘度平均分子量が５０，０００〜９０，０００の芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂ成分を配合していないが故に、ＵＬ−９４ Ｖ−０規格を満足しなかった。

更には、比較例９にあっては、粉末同士の配合であり、更に、難燃剤の添加割合が０．１質量％以上であったが故に、透明性に劣っていた。

本発明の好ましい態様であるポリカーボネート樹脂組成物は、難燃性と透明性を有し、かつ光透過性を損なう未溶融物が少ないポリカーボネート樹脂成形品の原料として使用出来る。本発明のポリカーボネート樹脂成形品は、電気電子機器、ＯＡ機器、情報端末機器、機械部品、家電製品、車輌部品、建築部材、各種容器、レジャー用品・雑貨類、照明機器等の部品、各種家庭用電気製品等の部品、電気器具のハウジング、容器、カバー、収納部、ケース、照明器具のカバーやケース等に好適に使用出来る。

Claims (5)

1. 芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の製造方法であって、
   粘度平均分子量が１１，０００〜１６，０００の芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａが溶剤に溶解した溶液と、粘度平均分子量が５０，０００〜９０，０００の芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂが溶剤に溶解した溶液とを別々に調製する工程と、
   上記両方の溶液を混合して芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａと芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂとが溶剤に溶解した樹脂溶液を調製する工程と、
   得られた樹脂溶液から前記溶剤を除去し、前記芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を得る工程とを含み、
   芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａと芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂとを溶解する溶剤として塩化メチレン又はクロロベンゼンを用いる、前記製造方法。
2. 芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａと芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂとの混合を静止型混合器で行う請求項１に記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の製造方法。
3. 前記芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａと前記芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂとの合計量に対し、前記芳香族ポリカーボネート樹脂−Ａを９９〜５０質量％、前記芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂを１〜５０質量％含有する、請求項１または２に記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の製造方法。
4. 前記芳香族ポリカーボネート樹脂組成物から成形された厚さ３．０ｍｍの平板状成形品のヘイズ値が２％以下であり、該平板状成形品中の５ｃｍ×３ｃｍの範囲内に存在する長径１００μｍ以上のポリカーボネート未溶融物が１０個以下である、請求項１から３のいずれかに記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の製造方法。
5. 前記芳香族ポリカーボネート樹脂−Ｂが、６７，０００〜８５，０００の粘度平均分子量を有する、請求項１から４のいずれかに記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の製造方法。