JP6176487B2 - 二次電池の製造方法 - Google Patents
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Description
特許文献1に開示された従来のリチウムイオン二次電池の製造方法では、高温エージング工程において、電池を常温よりも高い60℃まで昇温し、同温度で30時間放置する構成としている。
しかしながら、高温エージングを行うと、その背反として、活物質の劣化により、Li源が消費されて(不可逆な反応が生じて)しまい、電池容量が低下するという問題が生じる。
そこで従来は、上記1)2)の目的を達成しながら、電池容量の低下量が許容できる範囲となるように、高温エージング温度および高温エージング時間を規定している。
そこで、高温エージングの条件が乱れた場合であっても、二次電池を廃棄せずに済み、二次電池の性能を確保することができる技術の確立が望まれている状況であった。
まず始めに、本発明の一実施形態に係る二次電池の製造方法により製造する二次電池の全体構成について、図1を用いて説明をする。
蓋体22の長手方向一端部(図1における左端部)には正極端子4aが設けられ、蓋体22の長手方向他端部(図1における右端部)には負極端子4bが設けられている。
その後、電極体3および電解液をケース本体21内に収容するとともに、ケース本体21の開口部に蓋体22を嵌合して、蓋体22とケース本体21とを溶接により密封することにより、二次電池1を構成する。
セパレータ33は、例えば多孔質ポリオレフィン系樹脂等で構成されるシート状部材であり、正極シート31と負極シート32との間に配置される。
本発明の一実施形態に係る二次電池の製造方法は、組み立てが完了した二次電池1(図1参照)に対して、初充電を行った後で、かつ、微小短絡の有無を検査する前に行う高温エージング工程に特徴を有するものである。
尚、図2に図示していない各工程(例えば、二次電池1の組み立てに係る各工程)については、種々の方法を採用し得る。
初充電工程(STEP−1)は、組み立てが完了した(即ち、電池ケース2内に電解液が注入され、封口された)状態の二次電池1に対して、初充電を行う工程である。
高温エージング工程(STEP−2)では、二次電池1の温度を昇温することによって、微小短絡の原因となる異物の析出を促進させる。このような高温エージング工程(STEP−2)を設けることによって、後に行う微小短絡検出工程(STEP−4)における微小短絡の検出精度を向上させる構成としている。
また、高温エージング工程(STEP−2)を実施することによって、二次電池1の性能(入出力特性、ハイレート特性)を安定化させることができる。
低温エージング工程(STEP−3)では、二次電池1の温度を、自己放電に起因する電圧降下量に比して内部短絡に起因する電圧降下量が大きくなる温度まで二次電池1の温度を低下させて、所定の時間放置するようにしている。
微小短絡検出工程(STEP−4)では、低温エージング工程(STEP−3)の間に求めておいた電圧降下量ΔVを、所定の閾値と比較することによって、二次電池1における微小短絡の有無を検出する構成としている。
以上が、本発明の一実施形態に係る二次電池の製造方法における、初充電工程(STEP−1)〜微小短絡検出工程(STEP−4)までの概略である。
図3に示す如く、高温エージング工程(STEP−2)では、まず始めに、前工程を経た二次電池1を高温エージング設備に対して投入する(STEP−2−1)。
そして次に、高温エージング設備により二次電池1を昇温させて、高温エージングを開始する(STEP−2−2)。
即ち、図4(c)に示すように、温度履歴T(j)の計測結果から、高温エージング温度Tで高温エージング時間Jの間、高温エージングが成されておれば、高温エージング工程(STEP−2)が正常に完了したと判断する。
尚、本実施形態では、高温エージング時間Jを経過したときに高温エージングが正常に完了したか否かの判定をしているが、本発明に係る二次電池の製造方法における、高温エージングが正常に完了したか否かを判定するタイミングはこれに限定されない。高温エージングが正常に完了したか否かを判定するタイミングは、例えば、二次電池の電池温度をリアルタイムで監視している場合には、電池温度が高温エージング温度Tの規格範囲から外れたときに(高温エージング時間Jの経過を待たずに)、温度履歴T(j)の計測結果に基づいて、直ちに判定を行う構成としてもよい。
そして、高温エージング工程(STEP−2)が正常に完了しなかったと判断された場合は、温度履歴T(j)の計測結果に基づいて、追加で実施すべきエージング時間(追加時間ΔJと呼ぶ)を算出する(STEP−2−5)。
図5中の水準(1)に示す二次電池は、高温エージングの途中停止が無かったものである。また、図5中の水準(2)〜(4)に示す各二次電池は、高温エージングの途中停止があったものである。
そして、水準(2)〜(4)に示す各二次電池では、高温エージングを7日間停止するとともに、その停止中における電池温度の大小が、水準(2)<水準(3)<水準(4)となるようにして、停止条件に差異を設けている。
以上が、本発明の一実施形態に係る二次電池の製造方法における高温エージングの実施方法の概要である。
即ち、温度履歴T(j)の計測結果と図7に示す相関を用いることで、エージング温度が一定であった期間における劣化容量を算出することができる。
このため、図7に示す相関を用いれば、例えば、図4(a)に示す期間(j1〜ja)における劣化容量を算出することができる。
尚、図7に示す相関は、電池温度に応じて傾きが変化するため、電池温度ごとに算出する。
尚、速度定数kは、化学反応において生成物または反応物が増減する速さを表す量であるため、ここでは、速度定数kを劣化容量に対応させている。
アレニウス式とは、以下の数式1に示す数式であり、数式中の各記号は、k:速度定数、A:頻度因子、Ea:1モルあたりの活性化エネルギー、R:気体定数であり、ここでの高温エージング温度Tは絶対温度である。
そして、数式2に基づいて、図8に示すようなアレニウスプロットを得ることができる。尚、図8に示すアレニウスプロットにおける各定数の値は、A=252.3、ln(A)=5.53、−Ea/R=2703.1、としている。
即ち、図8に示す相関(アレニウスプロット)を用いることで、例えば、図4(a)に示す高温エージングの停止期間中(ja〜jb)における劣化容量を算出することができる。
但し、高温エージングの停止期間中(ja〜jb)におけるエージング温度が一定の期間については、前述した図7に示す相関を用いて劣化容量を算出する。
この許容劣化容量Cbは、エージング温度が一定である場合に用いることが可能な図7に示す相関を用いて求められる。
良品たる二次電池1の電池特性の閾値がXであり、閾値X以上の電池特性を有するに二次電池1を良品とする場合、図9中の電池特性を表す線図における点Aより右側が良品範囲となる。そして、このときの電池特性の閾値Xに対応する電池容量をC2と規定する。
即ち、二次電池1に対するエネルギー付与量をE1以上とすれば、電池特性を良品範囲に保持できることが判る。
このような構成により、高温エージングが途中停止した場合であっても、二次電池1の電池容量を確保するとともに、品質保証をすることができる。
T 高温エージング温度
J 高温エージング時間
ΔJ 追加時間
C1 下限容量
C2 上限容量
Cj 検査時点における電池容量
Cb 検査時点以降の許容劣化容量
Claims (3)
- 下限容量C1および上限容量C2が規定される二次電池に対して、高温エージング温度および高温エージング時間の規格範囲を規定して高温エージングを行う高温エージング工程を備えた二次電池の製造方法であって、
前記高温エージング工程における高温エージング温度または/および高温エージング時間が前記規格範囲を外れた場合において、
前記規格範囲から外れたことを検出したとき以降に検査を行い、該検査時点における二次電池の電池容量Cjを算出する第一の工程と、
前記電池容量Cjに基づいて、前記検査時点以降に許容できる電池容量の劣化量たる許容劣化容量Cbを算出する第二の工程と、
前記電池容量Cjと前記許容劣化容量Cbの差分と、前記下限容量C1および前記上限容量C2との関係が、C1≦Cj−Cb≦C2となる、高温エージングの追加時間ΔJを算出する第三の工程と、
前記追加時間ΔJの間、高温エージングを追加で行う第四の工程と、
を備える、
ことを特徴とする二次電池の製造方法。 - 前記高温エージング温度が前記規格範囲から外れた場合に、
前記第一〜第四の工程を実施する、
ことを特徴とする請求項1に記載の二次電池の製造方法。 - 組み立てられた二次電池を得る工程と、
前記二次電池に対して初充電を行う初充電工程と、
初充電が行われた前記二次電池を昇温させて保持する高温エージング工程と、
前記高温エージング工程が開始されてからの前記二次電池の温度履歴を計測する工程と、
前記温度履歴に基づいて、前記二次電池の電池容量C j を算出する工程と、
前記二次電池に対して、予め定められた電池容量の下限値である下限容量C 1 と、予め定められた電池容量の上限値である上限容量C 2 との関係において、C 1 <C<C 2 を満たす電池容量Cを得る工程と、
前記電池容量C j と前記電池容量Cとの差分である、許容劣化容量C b を得る工程と、
前記許容劣化容量C b に基づいて、予め定められた高温エージング温度Tで保持する追加時間ΔJを算出する工程と、
前記二次電池を、前記予め定められた高温エージングTで、前記追加時間ΔJの間保持する、追加の高温エージングを実施する工程と
が含まれた、
二次電池の製造方法。
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