JP6064502B2 - 積層体製造方法、積層体製造装置および積層体 - Google Patents

Description

本発明は、封止された半導体層を含む積層体を製造する積層体製造方法および積層体製造装置に関する。また本発明は、封止された半導体層を含む積層体に関する。

近年、有機半導体材料を含む有機半導体層を有する有機半導体デバイスに関する研究が盛んにおこなわれている。有機半導体材料は一般に、低い温度で基材上に形成され得る。このため、基材を構成する材料として、柔軟性を有する材料を用いることができる。このことにより、機械的衝撃に対する安定性を有し、かつ軽量な半導体デバイスを提供することが可能となる。このことから、有機半導体デバイスは、有機ＥＬや電子ペーパーなどの駆動回路、または電子タグなどに応用されることが期待されている。

また、柔軟性を有する基材を用いることができるため、ロールツーロール方式で基材上に有機半導体層を形成することも可能である。ここでロールツーロール方式とは、ロール状に巻かれた基材を巻き出して、有機半導体層を含む積層体形成し、その後、積層体をロール状に巻き取ってロール体を構成する形態の方法のことである。ロールツーロール方式においては、有機半導体層を連続的に基材上に形成することができるため、有機半導体層の生産効率を向上させることができる。

一方、有機半導体層は、水分および酸素の影響を受けやすいものであることが知られている。従って、有機半導体層の品質を低下することを防ぐため、有機半導体層の周囲は一般に、水分および酸素を遮蔽する封止基材によって囲われている。このような封止は、ロールツーロール方式においては、有機半導体層が設けられた有機半導体基材と、接着層が設けられた封止基材とを貼り合わせることによって実現される。

ところで、有機半導体デバイスを利用する際には、有機半導体基材に設けられ、有機半導体層に接続された電極を介して、有機半導体層との電気的な接続を確保する必要がある。ここでロールツーロール方式においては、通常、有機半導体層だけでなく電極も封止基材によって囲われている。従って、電極との電気的な接続を確保するためには、電極上に設けられている封止基材を少なくとも部分的に除去することなどによって、電極を外部に対して露出させる必要がある。一方、有機半導体層を外部環境から強固に封止するためには、電極と封止基材の接着層との間の密着力が大きいことが好ましい。従って、通常は、封止基材の接着層を構成する材料として、電極との間の密着力が大きい材料が選択されている。このため、電極上に設けられている封止基材を部分的に除去する作業は容易ではない。

このような除去作業が不要になる方法として、封止基材のうち有機半導体基材の電極に対応する部分に開口部を予め形成し、この封止基材と有機半導体基材とを貼り合わせて積層体を製造する方法が考えられる。しかしながら、ロールツーロール方式を用いる場合、環境条件の変化に応じて有機半導体基材や封止基材が伸縮することが考えられる。また、貼り合わせ時のずれに起因して、有機半導体基材に対する封止基材の位置が幅方向で次第に変位していくことも考えられる。従って、予め形成された開口部が電極に重なるよう正確に有機半導体基材と封止基材とを貼り合わせることは容易ではない。

このような点を考慮して、特許文献１において、貼り合わせ工程の前に有機半導体基材の電極の位置を検知し、検知された位置情報に基づいて封止基材に開口部を形成する方法が提案されている。特許文献１に記載の方法においては、有機半導体基材の実際の電極の位置に応じて封止基材の開口部の位置を決定することにより、有機半導体基材や封止基材の伸縮や幅方向における変位の影響を低減することが意図されている。

特開２０１２−２２７８３号公報

しかしながら、特許文献１に記載の方法においては、基材に開口部を形成した後、基材のうち開口部が形成されている領域以外の領域に封止材料を塗布することにより、接着層を有する封止基材が作製されている。すなわち、有機半導体基材の電極の位置を検知した後、有機半導体基材と封止基材とを貼り合わせるまでの間に、開口部の形成工程と封止材料の塗布工程とが実施されている。この場合、これら開口部の形成工程および封止材料の塗布工程を実施する間に、基材の伸縮や幅方向における変位が生じ、この結果、開口部と電極との間の位置ずれが生じることが考えられる。従って、特許文献１に記載の方法においては、有機半導体基材の電極に対する封止基材の開口部の位置合わせの正確性に限界があると考えられる。また、貼り合わせの直前に開口部を形成するため、装置構成が複雑になることも考えられる。

本発明は、上述の課題を効果的に解決し得る積層体製造方法、積層体製造装置および積層体を提供することを目的とする。

第１の本発明は、封止された半導体層を含む積層体を製造する積層体製造方法であって、第１基材と、前記第１基材上に設けられ、半導体材料から構成された半導体層を含む機能層と、前記機能層に接続された電極と、を有する第１シートを供給する工程と、前記第１シートの前記電極と少なくとも部分的に重なる中間層を前記第１シート上に形成する中間層形成工程と、第２基材と、第２基材上に設けられた接着層と、を有する第２シートを供給する工程と、前記第１シートの前記機能層および前記中間層が前記第２シートの前記接着層によって覆われるよう前記第１シートと前記第２シートとを貼り合わせる積層工程と、を備え、前記中間層と前記電極との間の密着力は、前記接着層と前記電極との間の密着力よりも小さくなっており、前記中間層と前記接着層との間の密着力は、前記中間層と前記電極との間の密着力よりも大きくなっている、積層体製造方法である。

第１の本発明による積層体製造方法は、前記積層工程の後、前記中間層のうち前記電極と重なる領域を少なくとも部分的に除去部分として除去する除去工程をさらに備えていてもよい。除去工程においては、前記第２シートのうち前記中間層の前記除去部分と重なる部分が、前記除去部分とともに除去される。

第１の本発明による積層体製造方法において、前記除去工程は、前記中間層の前記除去部分の輪郭に対応した切り込みを前記第２シートおよび前記中間層に形成する切込形成工程と、前記第２シートに粘着性部材を当接させ、前記第２シートのうち前記中間層の前記除去部分と重なる部分を、前記除去部分とともに、前記第１シートの前記電極側から前記粘着性部材側へ移行させる剥離工程と、を有していてもよい。

第１の本発明による積層体製造方法において、前記中間層は、温度に応じて接着力が可逆的に変化する温度応答性材料を含んでいてもよい。

第２の本発明は、封止された半導体層を含む積層体を製造する積層体製造装置であって、第１基材と、前記第１基材上に設けられ、半導体材料から構成された半導体層を含む機能層と、前記機能層に接続された電極と、を有する第１シートを供給する第１供給装置と、前記第１シートの前記電極と少なくとも部分的に重なる中間層を前記第１シート上に形成する中間層形成装置と、第２基材と、第２基材上に設けられた接着層と、を有する第２シートを供給する第２供給装置と、前記第１シートの前記機能層および前記中間層が前記第２シートの前記接着層によって覆われるよう前記第１シートと前記第２シートとを貼り合わせる積層装置と、を備え、前記中間層と前記電極との間の密着力は、前記中間層と前記接着層との間の密着力よりも小さくなっている、積層体製造装置である。

第２の本発明による積層体製造装置は、前記積層装置の下流側に配置され、前記中間層のうち前記電極と重なる領域を少なくとも部分的に除去部分として除去する除去装置をさらに備えていてもよい。前記除去装置は、前記第２シートのうち前記中間層の前記除去部分と重なる部分を前記除去部分とともに除去するよう構成されている。

第２の本発明による積層体製造装置において、前記除去装置は、前記中間層の前記除去部分の輪郭に対応した切り込みを前記第２シートおよび前記中間層に形成する切込形成部と、前記第２シートに粘着性部材を当接させ、前記第２シートのうち前記中間層の前記除去部分と重なる部分を、前記除去部分とともに、前記第１シートの前記電極側から前記粘着性部材側へ移行させる剥離部と、を有していてもよい。

第２の本発明による積層体製造装置において、前記中間層は、温度に応じて接着力が可逆的に変化する温度応答性材料を含んでいてもよい。

第３の本発明は、第１基材と、前記第１基材上に設けられ、半導体材料から構成された半導体層を含む機能層と、前記機能層に接続された電極と、前記電極と少なくとも部分的に重なるよう配置された中間層と、前記機能層および前記中間層と重なるよう配置された接着層と、前記接着層上に配置された第２基材と、を備え、前記中間層と前記電極との間の密着力は、前記中間層と前記接着層との間の密着力よりも小さくなっている、積層体である。

第３の本発明による積層体において、前記電極の表面のうち前記第２基材側の表面を少なくとも部分的に露出させる開口部が形成されており、前記中間層は、前記開口部に接していてもよい。

本発明によれば、第１シートの電極を容易かつ正確に第２シートの接着層から露出させることができる。

図１は、本発明の実施の形態における積層体を示す縦断面図。 図２は、本発明の実施の形態における積層体製造装置を示す斜視図。 図３（ａ）〜（ｃ）は、本発明の実施の形態における積層体製造方法を示す図。 図４（ａ）〜（ｄ）は、第１シートの電極を外部に露出させる方法の一例を説明するための図。 図５は、第１の比較の形態における積層体製造装置を示す斜視図。 図６は、図５に示す積層体製造装置を用いることにより得られる積層体を示す平面図。 図７は、第２の比較の形態における積層体製造装置を示す斜視図。 図８は、図７に示す積層体製造装置を用いることにより得られる積層体を示す平面図。 図９は、本発明の実施の形態の変形例における積層体製造装置を示す斜視図。 図１０（ａ）〜（ｃ）は、第１シートの電極を第２シートの接着層から露出させる方法の一例を説明するための図。 図１１（ａ）〜（ｃ）は、第１シートの電極を第２シートの接着層から露出させる方法の一例を説明するための図。

以下、図１乃至図４（ａ）〜（ｄ）を参照して、本発明の実施の形態について説明する。まず図１により、本実施の形態における積層体４０について説明する。後述するように、積層体４０は、第１シート２０および第２シート３０をロールツーロール方式で積層することにより作製されるものである。

積層体
図１は、積層体４０を示す縦断面図である。図１に示すように、積層体４０は、第１基材２１と、第１基材２１上に設けられ、半導体材料から構成された半導体を含む機能層２２と、機能層２２に接続された電極２３，２４と、を備えている。通常、積層体４０には複数の機能層２２および電極２３，２４の組合せが含まれており、各組合せを個別に切り出すことにより、機能層２２および電極２３，２４を有する半導体デバイスが得られる。

（第１基材）
第１基材２１を構成する材料は、ロール状に巻き取られることができる程度の柔軟性を有する限りにおいて特に限定されない。なお、第１基材２１に透光性が求められるかどうかは、半導体デバイスの用途に応じて適宜定められる。第１基材２１の厚みは、第１基材２１を構成する材料などに応じて適宜設定されるが、例えば５μｍ〜２５０μｍの範囲内となっている。

（機能層）
所望の機能を有する半導体デバイスを実現するための半導体層を機能層２２が有する限りにおいて、機能層２２の具体的な構成が特に限定されることはない。例えば図１においては、半導体デバイスが、有機化合物中における電子と正孔の再結合によって発光する有機ＥＬデバイスである場合の例が示されている。図１に示す例において、機能層２２は、第１基材２１側から順に配置された正孔注入層２２ａ，正孔輸送層２２ｂ，発光層２２ｃおよび電子注入層２２ｄを含んでいる。この場合、正孔注入層２２ａ，正孔輸送層２２ｂ，発光層２２ｃおよび電子注入層２２ｄが、有機半導体材料を含む有機半導体層となっている。なお、機能層２２の構造が図１に示す構造に限られることはなく、発光層単独からなる構造、正孔注入層と発光層とからなる構造、発光層と電子注入層とからなる構造、さらに、正孔注入層と発光層との間に正孔輸送層を介在させた構造、発光層と電子注入層との間に電子輸送層を介在させた構造等となっていてもよい。有機半導体層およびその他の構成要素としては公知のものを用いることができ、例えば特開２０１１−９４９８号公報に記載のものを用いることができる。

また機能層２２は、有機化合物中を流れる電流を制御する有機トランジスタデバイスが積層体４０から得られるよう、構成されていてもよい。この場合、機能層２２に含まれる有機半導体層は、ゲート電極に印加される電圧に応じて電流が流れるよう構成されている。有機半導体層およびその他の構成要素としては公知のものを用いることができ、例えば特開２００９−８７９９６号公報に記載のものを用いることができる。

また機能層２２は、光起電力効果によって光を電力に変換する有機太陽電池デバイスが積層体４０から得られるよう、構成されていてもよい。この場合、機能層２２に含まれる有機半導体層は、入射された光を用いて光起電力を得る光電変換層として構成されている。光電変換層およびその他の構成要素としては公知のものを用いることができ、例えば特開２０１１−１５１１９５号公報に記載のものを用いることができる。

また、機能層２２に含まれる半導体層が有機半導体層に限られることはない。ロールツーロール方式を用いた製造工程に対応可能である限りにおいて、機能層２２の半導体層が、無機半導体材料を含む無機半導体層であってもよい。

（電極）
図１に示すように、電極２３，２４は、機能層２２の正孔注入層２２ａに接続され、陽極として機能する第１電極２３と、機能層２２の電子注入層２２ｄに接続され、陰極として機能する第２電極２４と、を含んでいる。本実施の形態において、電極２３，２４は、第１基材２１の法線方向から見て第１電極２３および第２電極２４のうち少なくとも一方が、他方に重ならない領域を少なくとも部分的に有するよう、構成されている。図１に示す例においては、第１電極２３および第２電極２４のいずれも、第１基材２１の法線方向から見て他方に対して重ならない領域を有している。なお図示はしないが、第２電極２４が正孔注入層２２ａ，正孔輸送層２２ｂおよび半導体層２２ｃに接触することを防止する絶縁層が設けられていてもよい。

電極２３，２４を構成する材料は、導電性を有する限り特には限定されず、金属、合金、これらの混合物等を使用することができる。なお機能層２２から生じる光が第１電極２３または第２電極２４のいずれかを通過して外部に取り出される場合、光が通過する方の電極の材料として、透光性を有する導電性材料が用いられる。透光性を有する導電性材料としては、例えば、酸化インジウム錫（ＩＴＯ）、酸化インジウム、酸化インジウム亜鉛（ＩＺＯ）、酸化亜鉛、酸化第二錫などの酸化物導電性材料または金等の薄膜電極材料を挙げることができる。

また図１に示すように、積層体４０は、少なくとも機能層２２と重なるよう配置された接着層３２と、接着層３２上に配置された第２基材３１と、をさらに備えている。ここで「接着層３２が機能層２２と重なる」とは、第１基材２１の法線方向から見た場合に接着層３２が機能層２２に重なっており、かつ、接着層３２が機能層２２の両面のうち第１基材２１から遠い面の側に配置されていることを意味している。

（第２基材および接着層）
第２基材３１および接着層３２は、機能層２２に水分および酸素が接することを抑制し、これによって機能層２２の機能低下を抑制するためのものである。第２基材３１を構成する材料は、水分および酸素を効率的に遮断することができる限り特に限定されない。例えば第２基材３１として、可撓性材料と、可撓性材料上に設けられ、バリア層として機能する無機酸化物の薄膜と、を含む基材を用いることができる。可撓性材料としては、十分な可撓性を有するものであれば特に限定されないが、例えばポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートなどが挙げられる。接着層３２としては、接着層３２と機能層２２または電極２３，２４とを良好に接着させ、これによって機能層２２を外部環境から遮蔽することができる接着剤などが用いられる。接着層３２を構成する接着剤として、例えばエポキシ樹脂系の熱硬化型接着剤やアクリル樹脂系のＵＶ硬化型接着剤を用いることができる。なお、接着剤はその種類によってはバリア性を兼ね備えている。接着剤がバリア性を兼ね備える場合、第２基材３１は、上述のバリア層を含んでいなくてもよい。

また図１に示すように、積層体４０は、接着層３２と電極２３，２４との間に部分的に介在された中間層２５をさらに備えている。言い換えると、積層体４０は、電極２３，２４と少なくとも部分的に重なるよう配置された中間層２５をさらに備えている。ここで「中間層２５が電極２３，２４と重なる」とは、第１基材２１の法線方向から見た場合に中間層２５が電極２３，２４に重なっており、かつ、中間層２５が電極２３，２４の両面のうち第１基材２１から遠い面の側に配置されていることを意味している。以下、中間層２５を設けることの目的、および中間層２５の構成について説明する。

（中間層）
積層体４０から作製される半導体デバイスを動作させるためには、電極２３，２４との間の電気的な接続を確保する必要がある。例えば、電極２３，２４を外部に対して露出させ、そして、電極２３，２４に配線などを接続する必要がある。一方、半導体層を含む機能層２２を外部環境から強固に封止するためには、電極２３，２４と接着層３２との間の密着力が大きいことが好ましい。しかしながら、電極２３，２４と接着層３２との間の密着力が大きくなるほど、電極２３，２４上の接着層３２および第２基材３１を除去して電極２３，２４を露出させる作業が困難になる。中間層２５は、このような点を考慮して設けられるものであり、電極２３，２４を露出させる作業を容易にするために設けられるものである。

以下、中間層２５の構成について説明する。本実施の形態において、中間層２５は、中間層２５と電極２３，２４との間の密着力が、接着層３２と電極２３，２４との間の密着力よりも小さくなるよう、構成されている。このため、中間層２５を電極２３，２４上から除去する作業は、接着層３２を電極２３，２４上から除去する作業よりも容易になっている。また中間層２５は、中間層２５と接着層３２との間の密着力が、中間層２５と電極２３，２４との間の密着力よりも大きくなるよう、構成されている。このため、第２シート３０の一部分を電極２３，２４から引き離し、同時に第２シート３０に密着している中間層２５を電極２３，２４上から除去する際、中間層２５が電極２３，２４から剥離されるよりも先に接着層３２が中間層２５から剥離されることを防ぐことができる。従って、このように構成された中間層２５を電極２３，２４のうち露出されるべき部分の上に設けることにより、電極２３，２４を露出させる作業を容易に実施することができる。

２つの層の間の密着力を特定する方法が特に限られることはなく、公知の方法が用いられる。例えば、一対の把持手段を用いてサンプルに張力を印加する引張試験機を用いた引張試験の結果に基づいて密着力を特定することができる。

具体的には、まず、第１電極２３または第２電極２４（以下、単に電極とも称する）と中間層２５とが積層された第１のサンプルを準備する。次に、第１のサンプルの電極側の端部を、一対の把持手段の一方で把持し、第１のサンプルの中間層２５側の端部を、一対の把持手段の他方で把持する。その後、第１のサンプルの電極と中間層２５とが剥離されるまで、第１のサンプルに張力を印加する。ここで、剥離が生じた際の張力をＡとする。なお、一対の把持手段は各々、電極および中間層２５を直接的に把持してもよく、若しくは何らかの層や部材を介して間接的に把持してもよい。
また、接着層３２と電極２３，２４とが積層された第２のサンプルを準備し、第１のサンプルの場合と同様にして、接着層３２と電極２３，２４とが剥離される際の張力Ｂを測定する。
また、接着層３２と中間層２５とが積層された第３のサンプルを準備し、第１のサンプルの場合と同様にして、接着層３２と中間層２５とが剥離される際の張力Ｃを測定する。
中間層２５は、このようにして測定される張力Ａが張力Ｂおよび張力Ｃよりも小さくなるよう、構成されることができる。

密着力に関する上述の条件を満たす中間層２５を構成する材料が特に限られることはなく、電極２３，２４や接着層３２を構成する材料に応じて適宜選択される。例えば電極２３，２４が酸化インジウム錫（ＩＴＯ）から構成され、接着層３２がエポキシ樹脂系の熱硬化型接着剤から構成される場合、中間層２５を構成する材料として、有機材料、例えば各種の有機機能層や、粘着性を有する有機材料などを用いることができる。中間層２５が粘着性材料から構成される場合、この粘着性材料は、第２基材３１と接着層３２との間の密着力が中間層２５と電極２３，２４との間の密着力よりも大きくなるよう選択される。

図１に示すように、積層体４０には、電極２３，２４の表面のうち第２基材３１側の表面を少なくとも部分的に外部に露出させるための開口部３３が形成されていてもよい。なお以下の説明および図において、電極２３，２４が外部に露出されている、若しくは露出され得る状態になっている積層体４０を、符号４０Ａを用いて表すこともある。

後述するように、開口部３３は、中間層２５のうち電極２３，２４と重なっている領域を少なくとも部分的に、その上に存在している接着層３２および第２基材３１とともに除去することにより形成される。このため図１に示すように、第１基材２１の面方向に平行な方向において、開口部３３と機能層２２との間には、開口部３３に接している中間層２５が存在している。なお以下の説明において、中間層２５のうち電極２３，２４上から除去される部分を除去部分と称することもある。

積層体製造装置
次に図２を参照して、封止された半導体層を含む積層体４０を製造するための積層体製造装置１０について説明する。図２は、積層体製造装置１０を示す斜視図である。

積層体製造装置１０は、第１シート２０と第２シート３０とをロールツーロール方式で積層させ、これによって上述の積層体４０を製造するよう構成されている。積層体製造装置１０は、図２に示すように、第１シート２０を供給する第１供給装置１１と、第１シート２０上に中間層２５を形成する中間層形成装置１３と、第２シート３０を供給する第２供給装置１２と、中間層形成装置１３の下流側に配置され、第１シート２０と第２シート３０とを貼り合わせて積層体４０を作製する積層装置１４と、得られた積層体４０を巻き取る巻取装置１８とを備えている。図２において、積層体４０の搬送方向が矢印Ｔで表されている。

第１シート２０は、帯状の第１基材２１と、第１基材２１上に設けられ、半導体材料から構成された半導体層を含む機能層２２と、機能層２２に接続された電極２３，２４と、を有している。第１シート２０には、第１基材２１上における電極２３，２４の位置を示すための検知マーク２６が設けられていてもよい。第２シート３０は、帯状の第２基材３１と、第２基材３１上に設けられた接着層３２と、を有している。ここで第２シート３０は、第１シート２０の機能層２２および電極２３，２４と対向するよう配置されている。また第２シート３０の接着層３２は、第２基材３１のうち第１シート２０と対向する側に設けられている。なお、第２基材３１と接着層３２との間の密着力は、中間層２５と電極２３，２４との間の密着力よりも大きくなっている。

図２に示す例において、第１シート２０の幅と第２シート３０の幅とは略同一になっている。ここで「幅」とは、搬送方向Ｔと直交する方向における寸法のことである。なお図２においては、電極２３，２４が搬送方向Ｔに沿って機能層２２に隣接するよう配置される例が示されているが、これに限られることはない。例えば電極２３，２４は、第１シート２０の幅方向に沿って機能層２２に隣接するよう配置されていてもよい。また、搬送方向Ｔに沿って機能層２２に隣接する電極２３，２４、および、第１シート２０の幅方向に沿って機能層２２に隣接する電極２３，２４の両方を第１シート２０が有していてもよい。

（供給装置）
第１供給装置１１は、第１シート２０がロール状に巻きつけられた巻出軸１１ａを含んでおり、巻出軸１１ａは、図示しない駆動機構によって回転駆動される。また第２供給装置１２は、第２シート３０がロール状に巻きつけられた巻出軸１２ａを含んでおり、巻出軸１２ａは、図示しない駆動機構によって回転駆動される。

（中間層形成装置）
中間層形成装置１３は、第１シート２０の第１電極２３および第２電極２４と少なくとも部分的に重なる中間層２５を形成するよう構成されている。中間層形成装置１３の具体的な構成は特には限られないが、例えば中間層形成装置１３は、検知マーク２６を検知する検知部１３ｂと、検知部１３ｂからの情報に基づいて、中間層２５を形成するための材料と溶媒とを含む塗布液を電極２３，２４上に塗布する吐出部１３ａと、を含んでいる。吐出部１３ａにおいて用いられる塗布方法としては、例えば、スプレイ法、ノズルジェット法やインクジェット法などが挙げられる。また中間層形成装置１３は、図示はしないが、塗布液中の溶媒を蒸発させるための乾燥部をさらに含んでいてもよい。乾燥部は、加熱乾燥、送風乾燥、真空乾燥または赤外線乾燥などによって溶媒を蒸発させるよう構成されている。

（積層装置）
積層装置１４は、第１シート２０の機能層２２および中間層２５が第２シート３０の接着層３２によって覆われるよう第１シート２０と第２シート３０とを貼り合わせるためのものである。積層装置１４の具体的な構成は特には限られないが、例えば積層装置１４は、第２シート３０に接するよう設けられた積層ローラー１４ａを含んでいる。この積層ローラー１４ａが第２シート３０を第１シート２０に向けて押し付けることにより、第２シート３０と第１シート２０とが貼り合わされる。なお図示はしないが、積層ローラー１４ａと対向するよう配置され、積層ローラー１４ａとの間で第１シート２０および第２シート３０を挟圧するプラテンローラーが設けられていてもよい。これによって、第１シート２０と第２シート３０とをより強固に貼り合わせることができる。

図２に示すように、積層体製造装置１０は、積層装置１４の下流側に配置され、第２シート３０の接着層３２を硬化させる硬化処理装置１５をさらに備えていてもよい。硬化処理装置１５の具体的な構成は特には限られない。例えば接着層３２が紫外線硬化性樹脂を含む場合、硬化処理装置１５は、接着層３２に向けて紫外線を放射し、これによって接着層３２を硬化させるＵＶ照射部１５ａを有していてもよい。また、接着層３２が熱硬化性樹脂を含む場合、硬化処理装置１５は、図示はしないが、第２シート３０を加熱し、これによって接着層３２を硬化させる加熱部を有していてもよい。

次に、このような構成からなる本実施の形態の作用および効果について説明する。ここでは、はじめに、積層体製造装置１０を用いて積層体４０を製造する方法の一例について説明する。次に、得られた積層体４０の電極２３，２４を外部に露出させる方法の一例について説明する。

積層体の製造方法
はじめに、積層体４０を製造する方法について、図３（ａ）〜（ｃ）を参照して説明する。

はじめに図３（ａ）に示すように、第１供給装置１１が、第１シート２０を中間層形成装置１３に向けて供給する。次に中間層形成装置１３が、図３（ｂ）に示すように、第１シート２０の電極２３，２４と少なくとも部分的に重なる中間層２５を第１シート２０上に形成する中間層形成工程を実施する。具体的には、はじめに、中間層形成装置１３の検知部１３ｂが、第１シート２０の第１基材２１上に設けられている検知マーク２６を検出する。これによって、第１基材２１上における電極２３，２４の位置に関する情報が得られる。次に得られた位置情報に基づいて、中間層形成装置１３の吐出部１３ａが、中間層２５を形成するための材料と溶媒とを含む塗布液を第１電極２３および第２電極２４上に塗布する。その後、乾燥部が例えば塗布液を加熱する。これによって、第１電極２３および第２電極２４上に中間層２５が形成される。

中間層２５が設けられた第１シート２０は、積層装置１４に向けて搬送される。また第２供給装置１２が、第２シート３０を積層装置１４に向けて供給する。

その後、積層装置１４が、図３（ｃ）に示すように、第１シート２０の機能層２２および中間層２５が第２シート３０の接着層３２によって覆われるよう第１シート２０と第２シート３０とを貼り合わせる積層工程を実施する。これによって、第１シート２０と第２シート３０とが積層された積層体４０を得ることができる。この際、好ましくは、第２シート３０の接着層３２が機能層２２と中間層２５との間の隙間にまで十分に充填されるよう、積層ローラー１４ａが第２シート３０を第１シート２０に対して押圧する。このとき、第１シート２０と第２シート３０との間の余分な酸素および水分をより低減させるため、減圧しながら押圧してもよい。これによって、機能層２２を接着層３２によって万遍なく囲うことができる。

その後、必要に応じて、硬化処理装置１５が、接着層３２を硬化させる硬化処理工程を実施する。このようにして得られた積層体４０は、図示しない駆動機構によって回転駆動される巻取軸１８ａを含む巻取装置１８によって巻き取られる。このようにして得られた積層体４０のロール体は、電極２３，２４を露出させる後述する工程を実施するための場所へ搬送される。

電極を露出させる方法
次に、得られた積層体４０の電極２３，２４を外部に露出させる方法の一例について説明する。ここでは、図１に示す開口部３３を積層体４０に形成し、これによって電極２３，２４を露出させる方法について、図４（ａ）〜（ｄ）を参照して説明する。

はじめに図４（ａ）に示すように、中間層２５のうち電極２３，２４と重なる領域に切り込み３４，３５を形成する。切り込み３４，３５は、上述の開口部３３の輪郭に対応した形状を有している。言い換えると、切り込み３４，３５は、中間層２５のうち電極２３，２４上から除去される部分、いわゆる上述の除去部分の輪郭に対応した形状を有している。図４（ａ）に示すように、機能層２２および電極２３，２４が並ぶ方向に沿って見た場合に、切り込みのうち機能層２２に近接しているものを近位切り込み３４と称し、近位切込部３４よりも機能層２２に対して遠位にあるものを遠位切り込み３５とも称する。

図４（ａ）に示すように、各切り込み３４，３５は、少なくとも第２基材３１および接着層３２を貫通して中間層２５に達するよう、第２基材３１側から中間層２５に向かって形成される。好ましくは、各切り込み３４，３５は、中間層２５を貫通するとともに電極２３，２４内に達する長さが可能な限り短くなるよう、形成される。これによって、後に中間層２５の除去部分を除去する際の作業の容易性を確保しながら、電極２３，２４の特性や信頼性が低下することを抑制することができる。

次に図４（ｂ）に示すように、第２基材３１側から積層体４０に粘着性部材５０を密着させる。粘着性部材５０としては、第２基材３１に対する十分な密着力を有する部材が用いられる。具体的には、粘着性部材５０と第２基材３１との間の密着力を、中間層２５と電極２３，２４との間の密着力よりも大きくすることができる部材が用いられる。例えば粘着性部材５０として、ゴムブランケットが用いられ得る。

その後、図４（ｃ）に示すように、粘着性部材５０を積層体４０から引き離す。ここで上述のように、中間層２５と電極２３，２４との間の密着力は、中間層２５と接着層３２との間の密着力、第２基材３１と接着層３２との間の密着力、および粘着性部材５０と第２基材３１との間の密着力よりも小さくなっている。このため、粘着性部材５０が積層体４０から引き離される際、同時に中間層２５の除去部分２５ａが電極２３，２４から剥離される。これに伴って、第２基材３１および接着層３２のうち除去部分２５ａと重なる部分が、切り込み３４，３５に沿って、除去部分２５ａとともに、電極２３，２４側から粘着性部材５０側へ移行される。これによって、図４（ｃ）に示すように、電極２３，２４の一部分上に開口部３３が形成される。このようにして、電極２３，２４が外部に露出された積層体４０Ａを得ることができる。

その後、機能層２２ごとに積層体４０を切り出してもよい。これによって、図４（ｄ）に示すように、１つの機能層２２を含む積層体４０Ａとして構成された半導体デバイス４５を得ることができる。

本実施の形態によれば、中間層２５と電極２３，２４との間の密着力が、接着層３２と電極２３，２４との間の密着力よりも小さくなっている。また中間層２５と接着層３２との間が、中間層２５と電極２３，２４との間の密着力の密着力よりも大きくなっている。このため、電極２３，２４上の第２基材３１および接着層３２を切り込み３４，３５に沿って除去して電極２３，２４を露出させる作業を容易に実施することができる。また、第２基材３１および接着層３２を除去する作業を積層工程の後に実施することができるため、電極２３，２４の実際の位置を確認しながら除去作業を実施することができる。従って、電極２３，２４上の第２基材３１および接着層３２を正確に除去することができる。

比較の形態
次に、本実施の形態の効果を、比較の形態と比較して説明する。図５は、第１の比較の形態における積層体製造装置７０を示す斜視図であり、図６は、図５に示す積層体製造装置７０を用いることにより得られた積層体を示す平面図である。

第１の比較の形態
第１の比較の形態による表示装置７０においては、第１シート２０の機能層２２を封止するための基材６１および接着層６２を有する第２シート６０として、第１シート２０の電極２３，２４に対応する部分に開口部６３を予め形成した第２シート６０が用いられている。他の構成は、図１乃至図４に示す上述の本発明の実施の形態と略同一である。図５，６に示す第１の比較の形態において、図１乃至図４に示す本発明の実施の形態と同一部分には同一符号を付して詳細な説明は省略する。

ロールツーロール方式を用いる場合、環境条件の変化に応じて、第１シート２０や第２シート６０が伸縮することが考えられる。伸縮が生じると、比較の形態においては、図６に示すように、搬送方向Ｔにおいて、予め形成されている開口部６３の位置が第１電極２３や第２電極２４の位置からずれてしまうことが考えられる。この結果、機能層２２を第２シート６０によって適切に封止できなくなったり、電極２３，２４を露出させることができなくなったりしてしまう。

これに対して本実施の形態によれば、第１シート２０と第２シート３０とを貼り合わせる積層工程の後であっても、電極２３，２４上の第２シート３０を容易に除去することができる。このため、電極２３，２４の実際の位置を確認しながら第２シート３０の除去作業を実施することができる。従って、電極２３，２４を確実に露出させることができる。また、積層工程の際には開口部３３が第２シート３０に設けられていないので、第１シート２０や第２シート３０の伸縮が生じる場合であっても、機能層２２を第２シート３０によって確実に封止することができる。

第２の比較の形態
次に、本実施の形態の効果を、第２の比較の形態と比較して説明する。図７は、第２の比較の形態における積層体製造装置７０を示す斜視図であり、図８は、図７に示す積層体製造装置７０を用いることにより得られた積層体を示す平面図である。第２の比較の形態による表示装置７０においては、電極２３，２４が、第１シート２０の幅方向に沿って機能層２２に隣接するよう配置されている。他の構成は、図５，６に示す上述の本発明の実施の形態と略同一である。図７，８に示す第２の比較の形態において、図５，６に示す本発明の実施の形態と同一部分には同一符号を付して詳細な説明は省略する。

ロールツーロール方式を用いる場合、貼り合わせ時のずれに起因して、第１シート２０に対する第２シート６０の位置が幅方向で次第に変位していくことが考えられる。幅方向におけるずれが生じると、図８に示すように、幅方向において、予め形成されている開口部６３の位置が第１電極２３や第２電極２４の位置からずれてしまうことが考えられる。この結果、機能層２２を第２シート６０によって適切に封止できなくなったり、電極２３，２４を露出させることができなくなったりしてしまう。

これに対して本実施の形態によれば、第１シート２０と第２シート３０とを貼り合わせる積層工程の後であっても、電極２３，２４上の第２シート３０を容易に除去することができる。このため、電極２３，２４の実際の位置を確認しながら第２シート３０の除去作業を実施することができる。従って、電極２３，２４を確実に露出させることができる。また、積層工程の際には開口部３３が第２シート３０に設けられていないので、第１シート２０に対する第２シート３０の位置が幅方向で次第に変位したとしても、第２シート３０が第１シート２０の機能層２２を少なくとも覆うことができる限りにおいて、機能層２２を封止することができる。すなわち本実施の形態によれば、比較の形態の場合に比べて、幅方向における、第１シート２０に対する第２シート３０の変位の許容量を大きくすることができる。

なお、上述した実施の形態に対して様々な変更を加えることが可能である。以下、図面を参照しながら、変形の一例について説明する。以下の説明および以下の説明で用いる図面では、上述した実施の形態と同様に構成され得る部分について、上述の実施の形態における対応する部分に対して用いた符号と同一の符号を用いることとし、重複する説明を省略する。

積層体製造装置の変形例
上述した本実施の形態において、積層体４０の電極２３，２４を外部に露出させる工程が、積層体４０のロール体を製造する場所や装置とは異なる場所や装置で実施される例を示した。しかしながら、電極２３，２４を外部に露出させる工程が、積層体４０のロール体を製造する場所や装置と同一の場所や装置で実施されてもよい。例えば、積層体製造装置１０は、以下に説明するように、電極２３，２４を外部に露出させるための除去装置１６をさらに備えていてもよい。

図９は、本変形例における積層体製造装置１０を示す斜視図である。積層体製造装置１０は、積層装置１４の下流側に配置され、中間層２５のうち電極２３，２４と重なる領域を少なくとも部分的に除去部分２５ａとして除去するよう構成された除去装置１６をさらに備えている。この除去装置１６は、図９に示すように、中間層２５の除去部分２５ａの輪郭に対応した切り込み３４，３５を第２シート３０および中間層２５に形成する切込形成部１６ａと、第２シート３０に粘着性部材１６ｄを当接させ、第２シート３０のうち中間層２５の除去部分２５ａと重なる部分を、除去部分２５ａとともに、第１シート２０の電極２３，２４から粘着性部材１６ｄ側へ移行させる剥離部１６ｂと、を有している。

上述の図４（ａ）に示すような切り込み３４，３５を第２基材３１、接着層３２および中間層２５に形成することができる限りにおいて、切込形成部１６ａの具体的な構成が特に限定されることはない。例えば切込形成部１６ａは、切り込み３４，３５の形状に対応した形状を有し、第２基材３１、接着層３２および中間層２５に挿入され得る刃として構成されている。なお図示はしないが、切込形成部１６ａは、第１シート２０に設けられている検知マーク２６を検知する検知部を含んでいてもよい。これによって、切込形成部１６ａは、積層体４０のうち切り込み３４，３５が形成されるべき場所を特定することができる。

剥離部１６ｂは、例えば図９に示すように、粘着性部材１６ｄを供給する巻出部１６ｅと、粘着性部材１６ｄから供給された粘着性部材１６ｄを第２シート３０に押し付けるローラー１６ｃと、第２シート３０とローラー１６ｃとの間を通過した粘着性部材１６ｄを巻き取る巻取部１６ｆと、を含んでいる。粘着性部材１６ｄは、上述の粘着性部材５０の場合と同様に、粘着性部材１６ｄと第２基材３１との間の密着力が、中間層２５と電極２３，２４との間の密着力よりも大きくなるよう構成されている。粘着性部材１６ｄとしては、例えばゴムブランケットが用いられる。

以下、本変形例における積層体製造装置１０を用いて、電極２３，２４が露出された積層体４０Ａを製造する方法について説明する。

（積層体製造工程）
はじめに、第１供給装置１１、第２供給装置１２、中間層形成装置１３および積層装置１４を用いて、第１シート２０と第２シート３０とが積層された積層体４０を製造する。積層体４０を製造する方法は、図３（ａ）〜（ｃ）に示される本実施の形態の方法と同一であるので、詳細な説明を省略する。

（切込形成工程）
次に、除去装置１６の切込形成部１６ａを第２シート３０側から第２シート３０および中間層２５に挿入する。これによって、中間層２５のうち電極２３，２４と重なる領域に切り込み３４，３５を形成する。なお、切り込み３４，３５は、図４（ａ）に示す上述の本実施の形態の場合と同一であるので、詳細な説明を省略する。

（剥離工程）
次に、剥離部１６ｂのローラー１６ｃが粘着性部材１６ｄを第２基材３１側から積層体４０に密着させる。これによって、第２基材３１および接着層３２のうち除去部分２５ａと重なる部分が、切り込み３４，３５に沿って、除去部分２５ａとともに、電極２３，２４側から粘着性部材５０側へ移行される。このようにして、電極２３，２４が外部に露出された積層体４０Ａを得ることができる。なお、除去部分２５ａ、第２基材３１および接着層３２が部分的に剥離される様子は、図４（ｂ）（ｃ）に示す上述の本実施の形態の場合と同一であるので、詳細な説明を省略する。

このようにして、中間層２５のうち電極２３，２４と重なる領域を少なくとも部分的に除去部分２５ａとして除去する除去工程が、積層体製造装置１０において実施される。

本変形例によれば、積層体製造装置１０は、第１シート２０および第２シート３０を貼り合わせて積層体４０を製造する機能だけでなく、中間層２５のうち電極２３，２４と重なる領域を少なくとも部分的に除去する機能も有している。このため、積層体製造装置１０を用いることにより、電極２３，２４が外部に露出された積層体４０Ａを効率的に製造することができる。このことにより、積層体４０を製造する工程と電極２３，２４を外部に露出させる工程とが別の場所や装置で実施される場合に比べて、製造装置全体としての省スペース化や高効率化を実現できる。

電極を露出させる方法の変形例
上述した本実施の形態において、電極２３，２４を外部に露出させるための工程において、切り込み３４，３５のいずれもが第２基材３１および接着層３２を貫通して中間層２５に達する例を示した。しかしながら、少なくとも近位切り込み３４が第２基材３１および接着層３２を貫通して中間層２５に達していればよく、遠位切り込み３５は中間層２５に達していなくてもよい。例えば図１０（ａ）に示すように、遠位切り込み３５は、第１基材２１の法線方向から見て中間層２５と重ならない領域に形成されていてもよい。この場合であっても、条件によっては、図１０（ｂ）（ｃ）に示すように、切り込み３４，３５で囲われた領域内の第２基材３１、接着層３２および中間層２５を電極２３，２４側から粘着性部材５０側へ移行させることができる。例えば、接着層３２と第１シート２０との間の接触面積が接着層３２と中間層２５との間の接触面積よりも十分に小さい場合などに、図１０（ｂ）（ｃ）に示すような移行が可能となる。

また上述した本実施の形態において、電極２３，２４上に開口部３３を形成することにより、電極２３，２４に対する電気的な接続を確保する例を示した。しかしながら、以下に図１１（ａ）〜（ｃ）を参照して説明するように、開口部３３を形成することなく、電極２３，２４に対する電気的な接続を確保することもできる。

はじめに図１１（ａ）に示すように、図３（ａ）〜（ｃ）に示される本実施の形態の場合と同様にして、第１シート２０と第２シート３０とが積層された積層体４０を得る。次に図１１（ｂ）に示すように、積層体４０を、各々が１つの機能層２２を含む複数の区画に切り出す。例えば図１１（ａ）においてＸ−Ｘで示されている切断線に沿って、積層体４０を切り出して半導体デバイス４５を作製する。この際、切断線Ｘ−Ｘは、少なくとも電極２３，２４および中間層２５を通るよう設定される。

その後、図１１（ｃ）に示すように、半導体デバイス４５の端部において、第２基材３１、接着層３２および中間層２５を電極２３，２４からわずかに引き離し、これによって、中間層２５と電極２３，２４との間にわずかな隙間を形成する。ここで上述のように、中間層２５は、中間層２５と電極２３，２４との間の密着力が、中間層２５と接着層３２との間の密着力よりも小さくなるよう、構成されている。このため、接着層３２を電極２３，２４から引き離す場合に比べて、中間層２５を電極２３，２４から容易に引き離すことができる。すなわち、中間層２５と電極２３，２４との間の隙間を容易に形成することができる。

その後、形成された隙間に配線４７を挿入する。このようにして、開口部３３を形成することなく、電極２３，２４に対する電気的な接続を確保することができる。

中間層の変形例
また上述の本実施の形態および各変形例において、中間層２５が、温度に応じて接着力が可逆的に変化する温度応答性材料を含んでいてもよい。温度応答性材料としては、例えば、高温で第１の接着性を示し、低温で、第１の接着性よりも小さい第２の接着性を示す材料が挙げられる。ここで高温とは、接着剤の接着性が発現する温度であり、材料により異なるが例えば５０℃である。また低温とは、接着性がほぼ発現せず、このため剥し易い状態になる温度であり、例えば２５℃である。ここで「接着性がほぼ発現せず」とは、例えば、低温における温度応答性材料の接着力が、高温における温度応答性材料の接着力の１／１０以下になっていることを意味している。このような温度応答性材料を用いて中間層２５を構成する場合、例えば、第１シート２０と第２シート３０とを貼り合わせる積層工程は、温度応答性材料が第１の接着性を示す高温で実施され、一方、中間層２５のうち電極２３，２４と重なる領域を少なくとも部分的に除去する除去工程は、温度応答性材料が第２の接着性を示す低温で実施される。これによって、第１シート２０と第２シート３０とを貼り合わせる際の両者の間の密着力を十分に確保しながら、中間層２５を除去する際に必要になる力を小さくすることができる。なお、温度応答性材料として、低温例えば常温で接着性を示し、高温で剥れるタイプのものが用いられてもよい。

上述の第１の接着力および第２の接着力の具体的な大きさが特に限られることはなく、積層工程および除去工程の具体的な構成に応じて適宜定められる。なお第２の接着力は、少なくとも除去工程において、中間層２５と電極２３，２４との間の密着力が接着層３２と電極２３，２４との間の密着力よりも小さく、かつ、中間層２５と接着層３２との間の密着力が中間層２５と電極２３，２４との間の密着力よりも大きくなるよう、定められる。温度応答性材料としては、例えば、ニッタ株式会社製のインテリマーテープなどが挙げられる。

また本変形例において、中間層２５が、温度に応じて接着力が可逆的に変化する温度応答性材料を含む例を示したが、これに限られることはない。本変形例においては、中間層２５の特性が可逆的に変化する限りにおいて、様々な材料が用いられ得る。例えば、中間層２５が、所定の波長の光を照射することによって液体と固体との間などで可逆的に相転移し、この結果、接着力が可逆的に変化する材料を含んでいてもよい。

また、中間層２５の層構成が特に限られることはなく、電極２３，２４の露出を容易化するという目的の下、様々な層構成が採用され得る。例えば、中間層２５は、単層であってもよく、複数の層から構成されていてもよい。

なお、上述した実施の形態に対するいくつかの変形例を説明してきたが、当然に、複数の変形例を適宜組み合わせて適用することも可能である。

１０ 積層体製造装置
１１ 第１供給装置
１２ 第２供給装置
１３ 中間層形成装置
１４ 積層装置
２０ 第１シート
２１ 第１基材
２２ 機能層
２３ 第１電極
２４ 第２電極
２５ 中間層
３０ 第２シート
３１ 第２基材
３２ 接着層
４０ 積層体

Claims (7)

1. 封止された半導体層を含む積層体を製造する積層体製造方法であって、
   第１基材と、前記第１基材上に設けられ、半導体材料から構成された半導体層を含む機能層と、前記機能層に接続された電極と、を有する第１シートを供給する工程と、
   前記第１シートの前記電極と少なくとも部分的に重なる中間層を前記第１シート上に形成する中間層形成工程と、
   第２基材と、第２基材上に設けられた接着層と、を有する第２シートを供給する工程と、
   前記第１シートの前記機能層、前記中間層および前記電極が前記第２シートの前記接着層によって覆われるよう前記第１シートと前記第２シートとを貼り合わせる積層工程と、を備え、
   前記中間層と前記電極との間の密着力は、前記接着層と前記電極との間の密着力よりも小さくなっており、
   前記中間層と前記接着層との間の密着力は、前記中間層と前記電極との間の密着力よりも大きくなっている、積層体製造方法。
2. 前記積層工程の後、前記中間層のうち前記電極と重なる領域を少なくとも部分的に除去部分として除去する除去工程をさらに備え、
   前記除去工程において、前記第２シートのうち前記中間層の前記除去部分と重なる部分が、前記除去部分とともに除去される、請求項１に記載の積層体製造方法。
3. 前記除去工程は、
   前記中間層の前記除去部分の輪郭に対応した切り込みを前記第２シートおよび前記中間層に形成する切込形成工程と、
   前記第２シートに粘着性部材を当接させ、前記第２シートのうち前記中間層の前記除去部分と重なる部分を、前記除去部分とともに、前記第１シートの前記電極側から前記粘着性部材側へ移行させる剥離工程と、を有する、請求項２に記載の積層体製造方法。
4. 前記中間層は、温度に応じて接着力が可逆的に変化する温度応答性材料を含む、請求項１乃至３のいずれか一項に記載の積層体製造方法。
5. 封止された半導体層を含む積層体を製造する積層体製造装置であって、
   第１基材と、前記第１基材上に設けられ、半導体材料から構成された半導体層を含む機能層と、前記機能層に接続された電極と、を有する第１シートを供給する第１供給装置と、
   前記第１シートの前記電極と少なくとも部分的に重なる中間層を前記第１シート上に形成する中間層形成装置と、
   第２基材と、第２基材上に設けられた接着層と、を有する第２シートを供給する第２供給装置と、
   前記第１シートの前記機能層、前記中間層および前記電極が前記第２シートの前記接着層によって覆われるよう前記第１シートと前記第２シートとを貼り合わせる積層装置と、
   前記積層装置の下流側に配置され、前記中間層のうち前記電極と重なる領域を少なくとも部分的に除去部分として除去する除去装置と、を備え、
   前記除去装置は、前記第２シートのうち前記中間層の前記除去部分と重なる部分を前記除去部分とともに除去するよう構成されており、
   前記除去装置は、
   前記中間層の前記除去部分の輪郭に対応した切り込みを前記第２シートおよび前記中間層に形成する切込形成部と、
   前記第２シートに粘着性部材を当接させ、前記第２シートのうち前記中間層の前記除去部分と重なる部分を、前記除去部分とともに、前記第１シートの前記電極側から前記粘着性部材側へ移行させる剥離部と、を有する、積層体製造装置。
6. 第１基材と、
   前記第１基材上に設けられ、半導体材料から構成された半導体層を含む機能層と、
   前記機能層に接続された電極と、
   前記電極と少なくとも部分的に重なるよう配置された中間層と、
   前記機能層、前記中間層および前記電極を覆うよう配置された接着層と、
   前記接着層上に配置された第２基材と、を備え、
   前記中間層と前記電極との間の密着力は、前記接着層と前記電極との間の密着力よりも小さくなっており、
   前記中間層と前記電極との間の密着力は、前記中間層と前記接着層との間の密着力よりも小さくなっている、積層体。
7. 前記電極の表面のうち前記第２基材側の表面を少なくとも部分的に露出させる開口部が形成されており、
   前記中間層は、前記開口部に接している、請求項６に記載の積層体。

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