JP5914853B2 - 積層板、金属箔張り積層板、プリント配線板及び回路基板並びにｌｅｄバックライトユニット、ｌｅｄ照明装置、積層板の製造方法 - Google Patents

積層板、金属箔張り積層板、プリント配線板及び回路基板並びにｌｅｄバックライトユニット、ｌｅｄ照明装置、積層板の製造方法 Download PDF

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Description

本発明は、各種電子機器用の積層板、金属箔張り積層板、プリント配線板及び回路基板並びにＬＥＤバックライトユニット、上記積層板の製造方法に関するものである。特に、発光ダイオード（ＬＥＤ）などの発熱部品を搭載するために好適に用いられる積層板に関するものである。
従来より、不織布基材に樹脂組成物を含有させた不織布層の表面に、織布基材に樹脂組成物を含有させた表材層を積層一体化した積層板が提供されている（例えば、特許文献１参照）。このような積層板はその表面に導体パターンを形成することによって、電気電子部品を搭載するためのプリント配線板に加工されるものであり、また、この導体パターンを用いて電気回路を形成することにより回路基板に加工されるものである。
特開２００６−２７２６７１号公報
しかし、最近では、積層板に搭載される電気電子部品として発熱の多いものを用いたり、発熱する電気電子部品の搭載密度を高くしたりすることがある。このような場合に対応するために、放熱性の高い積層板が要望されていた。放熱性の高い積層板を用いると、電気電子部品から発生する熱が積層板を介して放熱しやすくなり、電気電子部品の長寿命化が図れるからである。
本発明は上記の点に鑑みてなされたものであり、耐熱性やドリル加工性を損なうことなく、放熱性の高い積層板及びその製造方法を提供することを目的とするものである。また、本発明は、放熱性の高い金属箔張り積層板、プリント配線板及び回路基板並びにＬＥＤバックライトユニット、ＬＥＤ照明装置を提供することを目的とするものである。
本発明に係る積層板は、不織布基材に熱硬化性樹脂組成物を含浸させて得られた不織布層と、前記不織布層の両表面にそれぞれ積層された織布層とが積層一体化された積層板である。前記熱硬化性樹脂組成物には無機充填材が熱硬化性樹脂１００体積部に対して８０〜１５０体積部の割合で含有されている。前記無機充填材は、ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）と微粒子成分（Ｂ）とを含有してなる。前記ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）は、２〜１５μｍの平均粒子径（Ｄ５０）を有する。前記微粒子成分（Ｂ）は、１．５μｍ以下の平均粒子径（Ｄ５０）を有する酸化アルミニウム粒子からなる。前記微粒子成分（Ｂ）は、その粒度分布が、粒子径５μｍ以上が５質量％以下、粒子径１μｍ以上５μｍ未満が４０質量％以下、粒子径１μｍ未満が５５質量％以上である。この微粒子成分（Ｂ）には破砕状の酸化アルミニウム粒子が３０質量％以上含有されている。前記ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）と前記微粒子成分（Ｂ）との配合比（体積比）が１：０．２〜０．５である。
本発明にあっては、前記熱硬化性樹脂にはエポキシ樹脂が含有されていることが好ましい。
本発明にあっては、前記熱硬化性樹脂には前記エポキシ樹脂の硬化剤成分としてフェノール化合物が含有されていることが好ましい。
本発明にあっては、前記熱硬化性樹脂には、エポキシビニルエステル樹脂とラジカル重合性不飽和単量体と重合開始剤とが含有されていることが好ましい。
本発明に係る金属箔張り積層板は、前記積層板の少なくとも一表面に金属箔が設けられて成ることを特徴とするものである。
本発明に係るプリント配線板は、前記積層板の少なくとも一表面に導体パターンが設けられて成ることを特徴とするものである。
本発明に係る回路基板は、前記積層板の少なくとも一表面に回路が設けられて成ることを特徴とするものである。
本発明に係るＬＥＤバックライトユニットは、前記積層板の少なくとも一表面にＬＥＤが実装されて成ることを特徴とするものである。
本発明に係るＬＥＤ照明装置は、前記積層板の少なくとも一表面にＬＥＤが実装されて成ることを特徴とするものである。
本発明に係る積層板の製造方法は、不織布基材を連続的に搬送しながら熱硬化性樹脂組成物を前記不織布基材に含浸し、この不織布基材を連続的に搬送しながらその両表面に織布を積層し、この積層物をロールで圧着し加熱することにより前記熱硬化性樹脂組成物を硬化させて不織布層及び織布層を形成する。前記熱硬化性樹脂組成物には無機充填材が熱硬化性樹脂１００体積部に対して８０〜１５０体積部の割合で含有されている。前記無機充填材は、ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）と微粒子成分（Ｂ）とを含有してなる。前記ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）は、２〜１５μｍの平均粒子径（Ｄ５０）を有する。前記微粒子成分（Ｂ）は、１．５μｍ以下の平均粒子径（Ｄ５０）を有する酸化アルミニウム粒子からなる。前記微粒子成分（Ｂ）は、その粒度分布が、粒子径５μｍ以上が５質量％以下、粒子径１μｍ以上５μｍ未満が４０質量％以下、粒子径１μｍ未満が５５質量％以上である。この微粒子成分（Ｂ）には破砕状の酸化アルミニウム粒子が３０質量％以上含有されている。前記ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）と前記微粒子成分（Ｂ）との配合比（体積比）が１：０．２〜０．５であることを特徴とするものである。
本発明の積層板では、耐熱性やドリル加工性を損なうことなく、放熱性を高くすることができるものである。
本発明の金属箔張り積層板、プリント配線板及び回路基板並びにＬＥＤバックライトユニット、ＬＥＤ照明装置では、放熱性を高くすることができるものである。
本発明の積層板の製造方法は、積層板を連続的に製造することができ、バッチ式に比べて、生産性を向上させることができるものである。
本発明の積層板の実施の形態の一例を示す断面図である。 本発明の積層板の製造方法の実施の形態の一例を示す概略図である。 本発明のＬＥＤバックライトユニットの実施の形態の一例を示す概略図である。 本発明のＬＥＤバックライトユニットの実施の形態の他例を示し、（ａ）（ｂ）は概略図である。
以下、本発明を実施するための形態を説明する。
図１に示すように、本発明の積層板Ａは熱硬化性樹脂組成物を含有する不織布層１と、熱硬化性樹脂組成物を含有する織布層２とを備えて形成される、所謂、コンポジット積層板である。コンポジット積層板は放熱性の面では、通常の積層板（不織布層１のみから絶縁層が形成され、織布を用いていないもの）よりも劣る場合がある。しかし、コンポジット積層板は安価で寸法安定性、力学物性の面で優れるものである。不織布層１は、不織布基材に熱硬化性樹脂組成物を含有するプリプレグの硬化物等で形成することができる。また、織布層２は織布基材に熱硬化性樹脂組成物を含有するプリプレグの硬化物等で形成することができる。
不織布基材としては、例えば、ガラス不織布やガラス紙、あるいはアラミド繊維やポリエステル繊維、ポリアミド繊維（ナイロン）等の合成樹脂繊維を用いた合成樹脂不織布や紙から選ばれるいずれかを用いることができる。不織布基材の厚みは０．２０〜１．０ｍｍとするのが好ましい。不織布基材の厚みがこの範囲であれば、不織布層１の厚みが薄すぎたり厚すぎたりすることがなく、耐熱性や放熱性やドリル加工性を良好にすることができる。不織布基材の厚みのより好ましい範囲は０．３〜０．９ｍｍである。不織布基材の結着剤としては熱的強度に優れるエポキシ化合物を用いることが好ましい。ここで結着剤とは、不織布基材を構成する繊維を接着して固めるためのバインダーである。結着剤のエポキシ化合物としては、エポキシシランなどを用いることができる。また、結着剤は、不織布基材を構成する繊維１００質量部に対して５〜２５質量部の割合で配合するのが好ましい。
熱硬化性樹脂組成物は熱硬化性樹脂と無機充填材とを含有するものである。熱硬化性樹脂としては、例えば、常温で液状の熱硬化性樹脂を用いることができる。また、熱硬化性樹脂としては、樹脂成分と硬化剤成分との混合物を用いることができる。樹脂成分としては、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂などのラジカル重合型熱硬化性樹脂等を用いることができる。
具体的な熱硬化性樹脂としては、樹脂成分としてエポキシ樹脂を用いたものを例示することができる。この場合、ビスフェノールＡ型，ビスフェノールＦ型，クレゾールノボラック型、フェノールノボラック型、ビフェニル型、ナフタレン型、フルオレン型、キサンテン型、ジシクロペンタジエン型、アントラセン型などの群から選ばれる少なくとも一つのエポキシ樹脂を用いることができる。また、エポキシ樹脂の硬化剤成分としてはジシアンジアミドやフェノール化合物を用いることができるが、積層板Ａの耐熱性の向上のためにフェノール化合物を用いるのが好ましい。このフェノール化合物としては、アリルフェノール、フェノールノボラック、アルキルフェノールノボラック、トリアジン構造含有フェノールノボラック、ビスフェノールＡノボラック、ジシクロペンタジエン構造含有フェノール樹脂、ザイロック型フェノール、テルペン変性フェノール、ポリビニルフェノール類、ナフタレン構造含有フェノール系硬化剤、フルオレン構造含有フェノール系硬化剤などの群から選ばれる少なくとも一つを用いることができる。また、フェノール化合物の硬化剤成分はエポキシ樹脂１００質量部に対して３０〜１２０質量部、より好ましくは６０〜１１０質量部の割合で配合することができる。
具体的な熱硬化性樹脂の他の一例として、樹脂成分としてエポキシビニルエステル樹脂を用いることができ、この場合、硬化剤成分としてラジカル重合性不飽和単量体と重合開始剤とを用いることができる。
エポキシビニルエステル樹脂を得るために用いるエポキシ樹脂としては、特に構造が限定されるものではないが、例えば、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、グリシジルエステル類、グリシジルエステル類、グリシジルアミン類、複素環式エポキシ樹脂、臭素化エポキシ樹脂などが挙げられる。上記のビスフェノール型エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂等が挙げられる。上記のノボラック型エポキシ樹脂としては、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエンノボラック型エポキシ樹脂等が挙げられる。上記脂環式エポキシ樹脂としては、３，４−エポキシ−６−メチルシクロヘキシルメチル−３，４−エポキシ−６−メチルシクロヘキサンカルボキシレ−ト、３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３，４−エポキシシクロヘキサンカルボキシレート、１−エポキシエチル−３，４−エポキシシクロヘキサン等が挙げられる。上記グリシジルエステル類としては、フタル酸ジグリシジルエステル、テトラヒドロフタル酸ジグリシジルエステル、ダイマー酸グリシジルエステル等が挙げられる。上記グリシジルアミン類としては、テトラグリシジルジアミノジフェニルメタン、トリグリシジルＰ−アミノフェノール、Ｎ，Ｎ−ジグリシジルアニリン等が挙げられる。上記複素環式エポキシ樹脂としては、１，３−ジグリシジル−５，５−ジメチルヒダントイン、トリグリシジルイソシアヌレート等が挙げられる。
また、臭素化エポキシ樹脂としては、テトラブロモビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、テトラブロモビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ブロム化クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ブロム化フェノールノボラック型エポキシ樹脂等が挙げられる。
上記エポキシビニルエステル樹脂を得るためのエポキシ樹脂の中でも、特に難燃性に優れる点で、臭素化エポキシ樹脂を用いるのが好ましい。更には、これらエポキシ樹脂のエポキシ基の一部に、カルボキシル基含有ゴム状重合体を反応させたエポキシ樹脂も用いることもできる。このようなカルボキシル基含有ゴム状重合体を反応させたエポキシ樹脂は、得られる銅張積層板等の積層板Ａの耐衝撃性やパンチング加工性、層間密着性を向上させる点で特に好ましい。
上記のカルボキシル基含有ゴム状重合体としては、カルボキシル基含有単量体と共役ジエン系単量体とに必要に応じて他の単量体を共重合させたもの、あるいは、共役ジエン系単量体と他の単量体とを共重合させたものにカルボキシル基を導入したもの等が挙げられる。カルボキシル基は、分子の末端、側鎖のいずれに位置していても良く、その量は１分子中に１〜５個であるのが好ましく、１．５〜３個であるのがより好ましい。
上記の共役ジエン系単量体としてはブタジエン、イソプレン、クロロプレン等がある。また、必要に応じて用いられる他の単量体としては、アクリロニトリル、スチレン、メチルスチレン、ハロゲン化スチレン等がある。これらの中でも、得られる反応物のラジカル重合性不飽和単量体との相溶性の点から、アクリロニトリルをゴム状重合体に１０〜４０重量％共重合させるのが好ましく、１５〜３０重量％共重合させるのがより好ましい。
尚、エポキシビニルエステル樹脂を製造するにあたっては、エポキシ樹脂、カルボキシル基含有ゴム状重合体およびエチレン性不飽和一塩基酸の各成分を同時に反応させるようにしてもよい。また、エポキシビニルエステル樹脂を製造するにあたっては、エポキシ樹脂とカルボキシル基含有ゴム状重合体とを反応させた後、エチレン性不飽和一塩基酸を反応させるようにしてもよい。この際、エポキシビニルエステル樹脂を得るために用いるエポキシ樹脂とカルボキシル基含有ゴム状重合体及びエチレン性不飽和一塩基酸との反応比率については、特に制限されるものではない。しかし、上記の反応比率はエポキシ樹脂のエポキシ基１当量当たり、カルボキシル基含有ゴム状重合体とエチレン性不飽和一塩基酸の総カルボキシル基が０．８〜１．１当量となる範囲であるのが好ましい。また、特に貯蔵安定性に優れる樹脂が得られる点で、上記の反応比率は０．９〜１．０当量となる範囲とするのが好ましい。
また、エポキシビニルエステル樹脂の製造において、エポキシ樹脂との反応に使用されるエチレン性不飽和一塩基酸としては、例えば（メタ）アクリル酸、クロトン酸、桂皮酸、アクリル酸ダイマー、モノメチルマレート、モノブチルマレート、ソルビン酸などが挙げられる。これらのなかでも（メタ）アクリル酸が好適とされる。
上記のラジカル重合性不飽和単量体は、１分子中に少なくとも１個のラジカル重合性不飽和基を有するものである。このようなラジカル重合性不飽和単量体としては、例えば、ジアリルフタレート、スチレン、メチルスチレン、ハロゲン化スチレン、（メタ）アクリル酸、メチルメタクリレート、エチルメタクリレート、ブチルアクリレート、ジビニルベンゼン、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、プロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレートが挙げられ、これらの１種もしくは２種以上が用いられる。
尚、ラジカル重合性不飽和単量体の配合量については、エポキシビニルエステル樹脂とラジカル重合性不飽和単量体との合計量１００質量部に対して、２５質量部以上、４５質量部以下の割合とするのが好ましい。２５質量部以上とすれば、得られる熱硬化性樹脂組成物の不織布基材や織布基材に対する含浸性が良好となり、また、４５質量部以下とすれば、この熱硬化性樹脂組成物を用いて得られる積層板Ａが寸法安定性に優れ、かつ高耐熱性にも優れるものとなるからである。ラジカル重合性不飽和単量体の配合量のより好ましい範囲は、エポキシビニルエステル樹脂とラジカル重合性不飽和単量体との合計量１００質量部に対して、２５〜４０質量部である。
上記の重合開始剤としては、メチルエチルケトンパーオキシド、メチルイソブチルケトンパーオキシド、シクロヘキサノンパーオキシド等のケトンパーオキシド類、ベンゾイルパーオキシド、イソブチルパーオキシド等のジアシルパーオキシド類、クメンハイドロパーオキサイド、ｔ−ブチルハイドロパーオキシド等のハイドロパーオキシド類、ジクミルパーオキシド、ジ−ｔ−ブチルパーオキシド等のジアルキルパーオキシド類、１，１−ジ−ｔ−ブチルパーオキシ−３，３，５−トリメチルシクロヘキサノン、２，２−ジ−（ｔ−ブチルパーオキシ）−ブタン等のパーオキシケタール類、ｔ−ブチルパーベンゾエート、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート等のアルキルパーエステル類、ビス（４−ｔ−ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシイソブチルカーボネート等のパーカーボネート類など、有機過酸化物が挙げられ、これらの１種もしくは２種以上が用いられる。このような有機過酸化物を用いることにより、熱硬化性樹脂組成物は加熱硬化するものとなっている。
重合開始剤の熱硬化性樹脂への配合量については、特に制限されるものではないものの、エポキシビニルエステル樹脂とラジカル重合性不飽和単量体との合計量１００質量部に対して、０．５〜５．０質量部程度の割合の範囲に設定するのが好ましい。特に、熱硬化性樹脂組成物のワニスライフや硬化性の点で、０．９〜２．０質量部の割合の範囲とするのがより好ましい。
無機充填材としては、ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）と微粒子成分（Ｂ）とを含有したものを用いる。本実施の形態では、ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）と微粒子成分（Ｂ）のみを無機充填材として含有することができる。ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）は、２〜１５μｍの平均粒子径（Ｄ５０）を有するものである。また、微粒子成分（Ｂ）は、１．５μｍ以下の平均粒子径（Ｄ５０）を有する酸化アルミニウム粒子からなる微粒子成分である。また、この微粒子成分（Ｂ）の粒度分布が、粒子径５μｍ以上が５質量％以下、粒子径１μｍ以上５μｍ未満が４０質量％以下、粒子径１μｍ未満が５５質量％以上であるものを用いる。尚、本明細書において、無機充填材の平均粒子径は、レーザ回折式粒度分布測定装置にて測定して得られる粉体の集団の全体積を１００％として累積カーブを求め、その累積カーブが５０％となる点の粒子径を意味する。また、微粒子成分の粒度分布もレーザ回折式粒度分布測定装置にて測定して得られる。
ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）は、Ａｌ（ＯＨ）３またはＡｌ２Ｏ３・３Ｈ２Ｏで表されるアルミニウム化合物であり、積層板Ａに、熱伝導性、難燃性、ドリル加工性をバランスよく付与する成分である。また、ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）の平均粒子径（Ｄ５０）は、２〜１５μｍであり、好ましくは３〜１２μｍである。ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）の平均粒子径（Ｄ５０）が１５μｍ以下の場合にはドリル加工性が低下しにくくなり、２μｍ以上の場合には、熱伝導性が低下しにくくなると共に生産性も低下しにくくなる。また、ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）としては、平均粒子径（Ｄ５０）が２〜１０μｍの第１のギブサイト型水酸化アルミニウムと、平均粒子径（Ｄ５０）が１０〜１５μｍの第２のギブサイト型水酸化アルミニウムとの配合物を用いることができる。この場合、充填材がより密に充填されることにより、放熱性がさらに向上する点から好ましい。
微粒子成分（Ｂ）は、得られる積層板に高い熱伝導性を付与する成分である。微粒子成分（Ｂ）を構成する酸化アルミニウム粒子は平均粒子径（Ｄ５０）が１．５μｍ以下であり、好ましくは平均粒子径（Ｄ５０）が０．４〜０．８μｍである。微粒子成分（Ｂ）の平均粒子径が１．５μｍ以下の場合には、積層板Ａに充分な配合量で充填しやすくなり、また、ドリル加工性も低下しにくくなる。また、微粒子成分（Ｂ）の平均粒子径が０．４μｍ以上の場合には、積層板Ａの熱伝導率が充分に得られるものである。また、酸化アルミニウム粒子はモース硬度が１２と硬いが、平均粒子径（Ｄ５０）が１．５μｍ以下であるので、ドリル加工性を損なわないようにすることができる。
また、微粒子成分（Ｂ）の粒度分布は、粒子径５μｍ以上が５質量％以下、粒子径１μｍ以上５μｍ未満が４０質量％以下、粒子径１μｍ未満が５５質量％以上である。このような粒度分布を有する酸化アルミニウム粒子を用いることによって、ドリル加工性を良好にすることができる。微粒子成分（Ｂ）の粒度分布のより好ましい範囲は、粒子径５μｍ以上の酸化アルミニウム粒子が０〜５質量％、粒子径１μｍ以上５μｍ未満の酸化アルミニウム粒子が０〜３０質量％、残部が粒子径１μｍ未満の酸化アルミニウム粒子とすることができる。
また、微粒子成分（Ｂ）には破砕（球状ではない）の酸化アルミニウム粒子が３０質量％以上含有されている。破砕状の酸化アルミニウム粒子とは、アルミナの製法において、塊状のアルミナを粉砕する製法等により得られる非球状のアルミナであって、球状のアルミナとは異なるものである。破砕状の酸化アルミニウム粒子は、任意に採取した酸化アルミニウム粒子のサンプルのＳＥＭ画像から、任意の１０個の酸化アルミニウム粒子のアスペクト比を算出し、この平均アスペクト比≧１．３である酸化アルミニウム粒子を破砕状とする。また、上記平均アスペクト比＜１．３である酸化アルミニウム粒子を破砕状以外（例えば球状）の酸化アルミニウム粒子として定義することができる。破砕状の酸化アルミニウム粒子が微粒子成分（Ｂ）の全量に対して３０質量％以上含有されていると、ドリル刃の摩耗が少なくなり、ドリル加工性が向上するものである。尚、破砕状の酸化アルミニウム粒子は微粒子成分（Ｂ）の全量に対して１００質量％であってもよい。
前記ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）と前記微粒子成分（Ｂ）の配合比（体積比）は、１：０．２〜０．５である。ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）の配合量１に対して、微粒子成分（Ｂ）の配合量が０．２〜０．５である場合には、得られる積層板Ａのドリル加工性や熱伝導性や耐熱性が低下しにくくなる。
本実施の形態において、前記無機充填材には、前記ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）と前記微粒子成分（Ｂ）の他に、必要に応じて、第三成分を含有させることができる。この第三成分としては、例えば、特開２０１０−７７４号公報に記載されているようなベーマイト粒子は、フィラーを高充填する際の基板の耐熱性と難燃性の向上、ドリル磨耗性を低減する上で効果的であるが、一方でベーマイト粒子が高コストであるだけでなく、ワニスの流動性が高チクソトロピー性となり、生産スピードが上げられないという課題があった。これに対し、本実施の形態では、微粒子成分（Ｂ）の酸化アルミニウムの平均粒子径や酸化アルミニウムの形状を規定する（破砕状を主体とする）ことにより、ベーマイト粒子などの第三成分を付与しなくても、基板の耐熱性と難燃性を向上し、ドリル磨耗性を低減する効果を得ることができる。第三成分は、耐熱性とドリル加工性及び放熱性を損なうことがない範囲で使用でき、例えば、シリカなどを用いることができる。シリカは基板の線膨張率を低減する場合に用いるのが好ましい。第三成分の平均粒子径（Ｄ５０）としては１〜３０μｍとすることが好ましく、より好ましくは５〜１５μｍである。
本発明において、チクソ性（ＴＩ値）６ｒｐｍと３０ｒｐｍでの粘度をそれぞれη６、η３０として、ＴＩ値＝η６／η３０で定義した場合、ＴＩ値≦２であることが、成形不良率を低減させるために重要である。ベーマイト粒子は耐熱性、難燃性に優れる素材であるが、高充填系においてはＴＩ値＞２を避けられず、従来の成形条件ではある程度の外観不良の発生を免れなかった。
熱硬化性樹脂１００体積部に対する無機充填材の配合割合は、８０〜１５０体積部であり、好ましくは、９０〜１５０体積部、さらに好ましくは、１００〜１５０体積部である。無機充填材の配合割合が８０体積部以上の場合には、得られる積層板Ａの熱伝導率が低くなりにくく、１５０体積部以下の場合には、ドリル加工性が低下しにくくなるとともに積層板Ａの製造性（樹脂含浸性、成形性）も低下しにくくなる。また、特に、ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）の配合割合が１００体積部以下の場合には、結晶水が多く発生しにくくなり耐熱性が低下しにくくなる傾向がある。また、上記の第三成分を配合する場合は、耐熱性とドリル加工性及び放熱性を損なうことがない範囲で使用することができ、例えば、第三成分の配合量としては無機充填材の全量に対して０〜１５体積％とすることができる。
熱硬化性樹脂組成物は、液状等の前記熱硬化性樹脂に、上述したギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）と微粒子成分（Ｂ）とを含有する無機充填材（必要に応じて第三成分を含む）を配合し、ディスパー、ボールミル、ロール等を用いて、各無機充填材の粒子を分散させる公知の調製方法により調製される。尚、熱硬化性樹脂組成物には必要に応じて熱硬化性樹脂の硬化触媒等の各種添加剤を配合することができる。また、熱硬化性樹脂組成物の粘度調整や不織布基材への含浸性等を考慮して必要に応じて有機溶剤等の溶剤、減粘剤、カップリング剤などの加工助剤を配合することもできる。
不織布層１を形成するためのプリプレグは、前記不織布基材に熱硬化性樹脂組成物を含浸させ、この後、不織布基材に含浸させた熱硬化性樹脂組成物を加熱乾燥等により半硬化状態（Ｂステージ状態）にすることにより得ることができる。不織布層１を形成するためのプリプレグでは、プリプレグ全量に対して熱硬化性樹脂組成物の含有量は４０〜９５質量％、より好ましくは６０〜９５質量％とすることができるが、これに限定されるものではない。
織布層２を形成するための織布基材としては、例えば、ガラスクロスあるいはアラミド繊維やポリエステル繊維、ポリアミド繊維（ナイロン）等の合成樹脂繊維を用いた合成樹脂クロスから選ばれるいずれかを用いることができる。織布基材の厚みは５０〜５００μｍとすることができるが、これに限定されるものではない。
織布層２を形成するための熱硬化性樹脂組成物としては、不織布層１を形成するための上記熱硬化性樹脂組成物と同一であっても良いし、異なっていても良い。異ならせる場合は、使用する熱硬化性樹脂や無機充填材の種類、熱硬化性樹脂に対する無機充填材の含有量などを変えることができる。特に、好ましくは、不織布層１を形成するための上記熱硬化性樹脂組成物から無機充填材を除いたもの、すなわち、上記熱硬化性樹脂とその他必要に応じて配合される溶剤や添加剤からなるものを用いることができる。これにより、織布基材への熱硬化性樹脂組成物の含浸性を高めることができる。織布層２に無機充填材を含有させる場合は、積層板の耐トラッキング性の向上のために、無機充填材として水酸化アルミニウムを用いるのが好ましい。これにより、水酸化アルミニウムの結晶水が積層板Ａの表面の熱分解、炭化を阻害すると考えられ、積層板Ａの耐トラッキング性が向上すると考えられる。また、積層板Ａの耐トラッキング性の向上のために、織布層２中の熱硬化性樹脂１００体積部に対して水酸化アルミニウムは２５〜１５０体積部の割合であることが好ましく、より好ましくは３０〜１００体積部である。また、平均粒子径（Ｄ５０）が２〜１５μｍの水酸化アルミニウムを用いるのが好ましく、より好ましくは４〜１５μｍである。
織布層２を形成するためのプリプレグは、前記織布基材に熱硬化性樹脂組成物を含浸させ、この後、織布基材に含浸させた熱硬化性樹脂組成物を加熱乾燥等により半硬化状態（Ｂステージ状態）にすることにより得ることができる。織布層２を形成するためのプリプレグでは、プリプレグ全量に対して熱硬化性樹脂組成物の含有量が４０〜９５質量％、より好ましくは６０〜９５質量％とすることができるが、これに限定されるものではない。
そして、図１に記載の本発明の積層板Ａとしてコンポジット積層板を形成するにあたっては、不織布層１を形成するためのプリプレグと、織布層２を形成するためのプリプレグとを重ね合わせた後、これを加熱加圧成形することができる。これにより、各プリプレグ中の熱硬化性樹脂を硬化させて不織布層１及び織布層２を形成すると共にこれらの熱硬化性樹脂の硬化で不織布層１と織布層２とを接着して積層一体化する。ここで、不織布層１及び織布層２はそれぞれ一枚又は複数枚のプリプレグを重ねて形成することができる。また、不織布層１の両表面に織布層２を形成することができる。また、このコンポジット積層板を用いた金属箔張り積層板は、織布層２の表面にさらに銅箔やニッケル箔などの金属箔３を設けることによって、コンポジット積層板が絶縁層となった片面又は両面金属箔張り積層板として形成することができる。この場合、不織布層１を形成するためのプリプレグと、織布層２を形成するためのプリプレグと、金属箔３とを重ね合わせた後、加熱加圧成形することにより、不織布層１と織布層２と金属箔３とを積層一体化するものである。加熱加圧成形の条件は上記と同様である。
コンポジット積層板は連続的に生産することができる。図２に両面金属箔張りコンポジット積層板の製造方法の一例を示す。不織布基材であるガラス不織布は、ガラス繊維製のペーパーであり、連続的に供給することができる長尺物であって、内部や表面に空隙を有し、熱硬化性樹脂組成物を含浸可能なものであれば特に限定はない。ガラス不織布の厚みとしては、０．３〜０．８ｍｍが一般的であるが、この厚みのものに限定されない。また、織布基材であるガラス織布は、ガラス繊維製のガラス製の織布であり、連続的に供給することができる長尺物であって、内部や表面に空隙を有し、熱硬化性樹脂組成物を含浸可能なものであれば特に限定はない。ガラス織布の厚みとしては、０．０１５〜０．２５ｍｍが一般的であるが、この厚みのものに限定されない。
そして、まず、不織布基材であるガラス不織布に上記熱硬化性樹脂組成物を含浸させる。次に、熱硬化性樹脂組成物を含浸させたガラス不織布の両表面に熱硬化性樹脂含浸ガラス織布を連続的に積層し、この積層物をロールで圧着し加熱してコンポジット型の積層板を製造する。ここで、熱硬化性樹脂組成物を含浸させたガラス不織布を１枚または複数枚を重ね合わせて用いてもよい。また、熱硬化性樹脂含浸ガラス織布は、上記で説明した熱硬化性樹脂や熱可塑性樹脂組成物を含浸させてなる上記のガラス製の織布である。また、熱硬化性樹脂含浸ガラス織布も一枚または複数枚重ね合わせて用いてもよい。さらに、その片面または両面の表層に金属箔３を積層してもよい。金属箔３としては、連続的に供給することができる長尺の金属製の箔であれば特に限定するものではなく、銅箔、ニッケル箔等が挙げられる。金属箔３の厚みとしては、０．０１２〜０．０７ｍｍが一般的であるが、この厚みのものに限定されない。
次に、図２のように、上記の熱硬化性樹脂組成物１１を連続的に供給されるガラス不織布１０に含浸させた二枚の熱硬化性樹脂含浸ガラス不織布１２と、連続的に供給される二枚の熱硬化性樹脂含浸ガラス織布９と、連続的に供給される二枚の金属箔１３とを積層する。この場合、熱硬化性樹脂含浸ガラス不織布１２をコアにし、その両側（上下）に熱硬化性樹脂含浸ガラス織布９を配置し、さらにその両表層に金属箔１３が配置されるように積層する。その後、その積層した積層物をラミネートロール１４で圧着する。次いでその圧着した圧着物１５を引き出しロール１８で引っ張って進行させながら、加熱硬化炉１７でその圧着物１５中の熱硬化性樹脂組成物１１が硬化する温度に圧着物１５を加熱して硬化させる。この後、カッター１９で所定の大きさに切断して連続的に金属箔３が表面に積層されたコンポジット積層板Ａを得るのである。符号１７１は加熱硬化炉１７内に配設した搬送ロールである。
尚、ラミネートロール１４で圧着する条件としては特に限定はなく、用いたガラス不織布１０やガラス織布の種類や熱硬化性樹脂組成物１１の粘度等に応じて適宜調整され得る。また、加熱硬化の温度や時間などの条件は、特に限定はなく、使用する熱硬化性樹脂組成物１１の成分配合やその硬化させたい硬化程度に応じて適宜設定され得る。切断後、更にこの積層板Ａの硬化を進めるために加熱する（アフターキュアーする）ようにしてもよい。
上記では熱硬化性樹脂含浸ガラス不織布１２の枚数が二枚の場合であったが、熱硬化性樹脂含浸ガラス不織布１２の枚数は一枚でもよく、三枚以上でもよい。また、上記では金属箔１３の枚数は二枚であったが、一枚であってもよいし、熱硬化性樹脂含浸ガラス不織布１２が複数枚の場合には、熱硬化性樹脂含浸ガラス不織布同士の間にさらに金属箔を積層するようにしてもよい。また、不織布基材及び織布基材はガラス繊維を用いたものに限らず、他の材質の繊維を用いたものであってもよい。さらに、熱硬化性樹脂組成物が湿潤分散剤を含み、その配合量が無機充填材に対し０．０５〜５質量％であると、無機充填材が熱硬化性樹脂含浸ガラス織布９や熱硬化性樹脂含浸ガラス不織布１２中に均一に分散するようになる。このため、コンポジット積層板は、反りが生じにくく、はんだ耐熱性が高まる。
上記のようなコンポジット積層板を用いた本発明のプリント配線板は、上記コンポジット積層板の表面に導体パターンを設けることにより形成することができる。この場合、上記金属箔張り積層板にアディティブ法やサブトラクティブ法等の回路加工処理やスルーホール加工を施すことによりプリント配線板に加工することができる。また、コンポジット積層板を用いた本発明の回路基板は、上記コンポジット積層板に電気電子回路を設けることにより形成することができる。この場合、上記金属箔張り積層板から形成されるプリント配線板の導体パターンを用いて電気電子回路を形成することができる。また、コンポジット積層板を用いた本発明のＬＥＤ搭載用回路基板は上記コンポジット積層板にＬＥＤ搭載用の電気電子回路を設けることにより形成することができる。この場合、上記回路基板の電気電子回路をＬＥＤ搭載用の電気電子回路として形成することができる。
そして、本発明の積層板（コンポジット積層板を含む）Ａは不織布層１に無機充填材を高充填で配合しているため、熱伝導率を高くすることができ、積層板Ａの全体に熱を直ぐに拡散させやすくて放熱性が高くなるものである。従って、本発明の積層板Ａから形成される金属箔張り積層板、プリント配線板、回路基板でも同様の作用効果を奏するものである。これら金属箔張り積層板等にＬＥＤ等の発熱する電気電子部品を搭載することによって、電気電子部品から発生する熱を熱伝導性の高い金属箔張り積層板、プリント配線板、回路基板に伝導させて拡散させやすいものである。この結果、金属箔張り積層板、プリント配線板、回路基板からの放熱性が高くなって電気電子部品の熱劣化を低下さえることができ、電気電子部品の長寿命化を図ることができるものである。また、本発明のＬＥＤ搭載用回路基板は、ＬＥＤを搭載することによって、ＬＥＤから発生する熱を伝導させて拡散させやすいものである。この結果、ＬＥＤ搭載用回路基板からの放熱性が高くなってＬＥＤの熱劣化を低下さえることができ、ＬＥＤの長寿命化を図ることができるものである。
また、本発明の積層板Ａにおいては、不織布層１を構成する熱硬化性樹脂組成物中に、ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）を配合し、また、平均粒子径が小さくて所定の粒度分布を有する微粒子成分（Ｂ）を所定量配合している。このために、積層板Ａのドリル加工時のドリル刃の摩耗を抑制することができ、この結果、ドリルを長寿命化させることができる。また、スルーホール形成のためにドリル加工を適用しても、形成される孔の内面には凹凸が形成されにくく、この孔の内面を平滑に形成することもできる。このために孔の内面にホールメッキを施してスルーホールを形成した場合にこのスルーホールに高い導通信頼性を付与することもできる。また、熱伝導性に優れた微粒子成分（Ｂ）を配合することにより、積層板Ａの熱伝導性を著しく向上させることができる。尚、小さい粒子径の微粒子成分（Ｂ）を配合するために、積層板Ａのドリル加工性を著しく低下させることがない。
本発明の積層板Ａは、液晶ディスプレイに搭載されるようなＬＥＤバックライトユニットのプリント配線基板や、ＬＥＤ照明装置用の回路基板等のような、高い放熱性が要求される用途に好ましく用いられる。このようなＬＥＤ搭載用途では高放熱基板が必要で、熱伝導率が０．９Ｗ／ｍ・Ｋ以上、好ましくは１．５Ｗ／ｍ・Ｋ以上の高放熱基板であることが望ましい。具体的には、ＬＥＤの用途の一つとして、図３に示すように液晶ディスプレイに搭載されるような直下式等のＬＥＤバックライトユニット２０が挙げられる。図３におけるＬＥＤバックライトユニット２０は、上記積層板Ａ又は上記積層板Ａから形成される回路基板２１に複数（図３では３個）のＬＥＤ２２が実装されたＬＥＤモジュール２３を多数配列して構成されている。このような回路基板２１を液晶パネルの背面に配設することにより、液晶ディスプレイ等のバックライトとして用いられる。また、本発明の積層板Ａを用いて、図４（ａ）（ｂ）に示すように、液晶ディスプレイに搭載されるようなエッジ型のＬＥＤバックライトユニット２０を形成することもできる。図４（ａ）（ｂ）におけるＬＥＤバックライトユニット２０は、上記積層板Ａ又は上記積層板Ａから形成される短冊状の回路基板２１に複数のＬＥＤ２２が実装された一対のＬＥＤモジュール２３で構成されている。このようなＬＥＤバックライトユニット２０は、各ＬＥＤモジュール２３を導光板２４等の上下（又は左右）に配設することにより、液晶ディスプレイ等のバックライトとして用いられる。エッジ型のＬＥＤバックライトユニット２０は、直下式のＬＥＤバックライトユニット２０に比べて、ＬＥＤが高密度に設けられるため、本発明の積層板Ａのような放熱性の高いものを用いるのが好ましい。従来から広く普及しているタイプの液晶ディスプレイには、液晶ディスプレイのバックライトとして冷陰極管（ＣＣＦＬ）方式のバックライトが広く用いられてきた。しかし、近年、冷陰極管方式のバックライトに比べて色域を広げて画質を向上させることができ、また、水銀を用いていない点から環境負荷が小さく、さらに薄型化も可能であるという利点から、上記のようなＬＥＤバックライトユニットが活発に開発されている。ＬＥＤモジュールは、一般的に、冷陰極管に比べて消費電力が大きく、そのために発熱量が多い。このような高い放熱性が要求されるような回路基板２１として、本発明の積層板Ａを用いることにより、放熱の問題が大幅に改善される。したがって、ＬＥＤの発光効率を向上させることができる。
また、本発明の積層板Ａを用いてＬＥＤ照明装置を形成することもできる。ＬＥＤ照明装置は、上記積層板Ａ又は上記積層板Ａから形成される回路基板２１に複数のＬＥＤを実装し、このＬＥＤを発光させる給電部などを備えて形成することができる。
以下、本発明を実施例によって具体的に説明する。
（実施例１）
不織布基材としては、厚み０．６ｍｍのガラス不織布（バイリーン（株）製、結着剤はエポキシシラン等であって、結着剤の配合量はガラス繊維１００質量部に対して５〜２５質量部）を用いた。
織布基材としては、厚み０．１８ｍｍのガラスクロス（日東紡（株）製の７６２８）を用いた。
熱硬化性樹脂としては、樹脂成分であるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂と、硬化剤成分であるフェノールノボラック樹脂とを含有するものを用いた。ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂は（８５０Ｓ，大日本インキ化学工業社製）を、フェノールノボラック樹脂は（ＴＤ−２０９０−６０Ｍ，大日本インキ化学工業社製）をそれぞれ用いた。これらの配合割合は、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂１００質量部に対してフェノールノボラック樹脂が４０質量部である。
無機充填材のギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）としては、住友化学株式会社製で平均粒子径（Ｄ５０）が１２μｍのものを用いた。無機充填材の微粒子成分（Ｂ）としては、住友化学株式会社製で平均粒子径（Ｄ５０）が１．５μｍの酸化アルミニウム粒子（アルミナ）を用いた。この微粒子成分（Ｂ）の粒度分布は、粒子径５μｍ以上が５質量％、粒子径１μｍ以上５μｍ未満が３０質量％、粒子径１μｍ未満が６５質量％であった。また、この微粒子成分（Ｂ）には破砕状の酸化アルミニウム粒子（平均アスペクト比１．６）が全量に対して６０質量％含有され、残部は球状の酸化アルミニウム粒子（平均アスペクト比１．１）が配合されていた。そして、無機充填材は、体積比で、ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）の１００体積部に対して微粒子成分（Ｂ）を２０体積部の割合で配合した（体積比１：０．２）。
そして、熱硬化性樹脂１００体積部に対して無機充填材を８０体積部の割合で配合して不織布層用の熱硬化性樹脂組成物を調製した。また、不織布層用の熱硬化性樹脂ワニスを、目付け６０ｇ／ｍ２，厚み４００μｍのガラス不織布（バイリーン製のガラス不織布、結着剤はエポキシシラン等であって、結着剤の配合割合はガラス繊維１００質量部に対して５〜２５質量部）に含浸させ不織布層用のプリプレグを得た。一方、目付け２００ｇ／ｍ２、厚み１８０μｍのガラスクロス（織布）（日東紡（株）製の７６２８）に、上記の熱硬化性樹脂に水酸化アルミニウム（住友化学（株）製、Ｄ５０：４．３μｍ）を含有する熱硬化性樹脂ワニスをガラスクロスに含浸して半硬化状態とすることにより織布層用のプリプレグを作製した。
尚、不織布層用の熱硬化性樹脂ワニスは、不織布層用の熱硬化性樹脂組成物１００質量部に対して溶媒としてメチルエチルケトンを６質量部の割合で配合して調製した。
また、織布層用の熱硬化性樹脂ワニスは、まず、上記不織布用の熱硬化性樹脂１００体積部に対して水酸化アルミニウムを１０体積部の割合で配合し、織布層用の熱硬化性樹脂組成物を調製した。次に、この織布層用の熱硬化性樹脂組成物１００質量部に対して溶媒としてメチルエチルケトンを６質量部の割合で配合し、織布層用の熱硬化性樹脂ワニスを調製した。
次に、不織布層用のプリプレグを２枚重ね、その両外表面それぞれに、織布層用のプリプレグ１枚と厚み０．０１８ｍｍの銅箔を順に載せて積層体を得た。この積層体を２枚の金属プレート間に挟み、温度１８０℃、圧力０．３ｋＰａ（３０ｋｇｆ／ｍ２）の条件で加熱成型することにより、厚み１．０ｍｍの銅箔張コンポジット積層板を得た。
（実施例２）
熱硬化性樹脂１００体積部に対して無機充填材を９０体積部の割合で配合して不織布層用の熱硬化性樹脂組成物を調製した以外は、実施例１と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（実施例３）
熱硬化性樹脂１００体積部に対して無機充填材を１２０体積部の割合で配合して不織布層用の熱硬化性樹脂組成物を調製した以外は、実施例１と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（実施例４）
熱硬化性樹脂１００体積部に対して無機充填材を１４０体積部の割合で配合して不織布層用の熱硬化性樹脂組成物を調製した以外は、実施例１と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（実施例５）
熱硬化性樹脂１００体積部に対して無機充填材を１５０体積部の割合で配合して不織布層用の熱硬化性樹脂組成物を調製した以外は、実施例１と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（比較例１）
熱硬化性樹脂１００体積部に対して無機充填材を７０体積部の割合で配合して不織布層用の熱硬化性樹脂組成物を調製した以外は、実施例１と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（比較例２）
熱硬化性樹脂１００体積部に対して無機充填材を１６０体積部の割合で配合して不織布層用の熱硬化性樹脂組成物を調製した以外は、実施例１と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（実施例６）
ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）として、平均粒子径（Ｄ５０）が８．５μｍのものを用いた以外は、実施例３と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（実施例７）
ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）として、平均粒子径（Ｄ５０）が１５μｍのものを用いた以外は、実施例３と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（比較例３）
ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）として、平均粒子径（Ｄ５０）が１．５μｍのものを用いた以外は、実施例３と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（比較例４）
ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）として、平均粒子径（Ｄ５０）が１６μｍのものを用いた以外は、実施例３と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（実施例８）
微粒子成分（Ｂ）として、平均粒子径（Ｄ５０）が０．８μｍの酸化アルミニウム粒子（アルミナ）を用いた。この微粒子成分（Ｂ）の粒度分布は、粒子径５μｍ以上が１質量％、粒子径１μｍ以上５μｍ未満が２５質量％、粒子径１μｍ未満が７４質量％であった。これら以外は、実施例１と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（実施例９）
微粒子成分（Ｂ）として、平均粒子径（Ｄ５０）が０．２μｍの酸化アルミニウム粒子（アルミナ）を用いた。この微粒子成分（Ｂ）の粒度分布は、粒子径５μｍ以上が０質量％、粒子径１μｍ以上５μｍ未満が１２質量％、粒子径１μｍ未満が８８質量％であった。これら以外は、実施例１と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（比較例５）
微粒子成分（Ｂ）として、平均粒子径（Ｄ５０）が１．６μｍの酸化アルミニウム粒子（アルミナ）を用いた。この微粒子成分（Ｂ）の粒度分布は、粒子径５μｍ以上が４質量％、粒子径１μｍ以上５μｍ未満が３６質量％、粒子径１μｍ未満が６０質量％であった。これら以外は、実施例１と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（比較例６）
微粒子成分（Ｂ）として、平均粒子径（Ｄ５０）が１．５μｍの酸化アルミニウム粒子（アルミナ）を用いた。この微粒子成分（Ｂ）の粒度分布は、粒子径５μｍ以上が６質量％、粒子径１μｍ以上５μｍ未満が２４質量％、粒子径１μｍ未満が７０質量％であった。これら以外は、実施例１と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（比較例７）
微粒子成分（Ｂ）として、平均粒子径（Ｄ５０）が１．５μｍの酸化アルミニウム粒子（アルミナ）を用いた。この微粒子成分（Ｂ）の粒度分布は、粒子径５μｍ以上が３質量％、粒子径１μｍ以上５μｍ未満が４３質量％、粒子径１μｍ未満が５４質量％であった。これら以外は、実施例１と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（比較例８）
微粒子成分（Ｂ）として、平均粒子径（Ｄ５０）が1．５μｍの酸化アルミニウム粒子（アルミナ）を用いた。この微粒子成分（Ｂ）の粒度分布は、粒子径５μｍ以上が２３質量％、粒子径１μｍ以上５μｍ未満が２９質量％、粒子径１μｍ未満が４８質量％であった。これら以外は、実施例１と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（実施例１０）
無機充填材として、体積比で、ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）１００体積部に対して微粒子成分（Ｂ）を３５体積部の割合で配合したもの（体積比１：０．３５）を用いた。また、微粒子成分（Ｂ）として、破砕状の酸化アルミニウム粒子を４０質量％含有するものを用いた。これ以外は、実施例３と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（実施例１１）
無機充填材として、体積比で、ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）１００体積部に対して微粒子成分（Ｂ）を５０体積部の割合で配合したもの（体積比１：０．５）を用いた。これ以外は、実施例１０と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（比較例９）
無機充填材として、体積比で、ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）１００体積部に対して微粒子成分（Ｂ）を１０体積部の割合で配合したもの（体積比１：０．１）を用いた。これ以外は、実施例１０と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（比較例１０）
無機充填材として、体積比で、ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）１００体積部に対して微粒子成分（Ｂ）を６０体積部の割合で配合したもの（体積比１：０．６）を用いた。これ以外は、実施例１０と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（比較例１１）
微粒子成分（Ｂ）として、破砕状の酸化アルミニウム粒子を２５質量％含有するものを用いた以外は、実施例３と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（実施例１２）
図２に示す製造方法により銅箔張コンポジット積層板を連続的に形成した。熱硬化性樹脂組成物としては、エポキシビニルエステル樹脂とラジカル重合性不飽和単量体と重合開始剤とを含有するものを用いた。すなわち、４つ口フラスコに、エポキシ当量が４００グラム／当量のテトラブロモビスフェールＡ型エポキシ樹脂（「商品名ＥＰＩＣＬＯＮ１５３」〔大日本インキ化学工業（株）製〕）４００質量部と、分子量が３５００、結合アクリロニトリルが２７％、カルボキシル基１．９個／分子のブタジエンとアクリロニトリルの共重合体の分子両末端にカルボキシル基を有するＨＹＣＡＲＣＴＢＮ１３００Ｘ１３〔Ｂ．Ｆ．Ｇｏｏｄｒｉｃｈ Ｃｈｅｍｉｃａｌ社製〕９２質量部と、メタクリル酸８２質量部（エポキシ基の数：総カルボキシル基の数＝１：１）と、ハイドロキノン０．２９質量部と、トリフェニルホスフィン０．５８質量部とを仕込み、１１０℃で反応させた。そして、酸価が１０ｍｇ−ＫＯＨ／ｇ以下になったことを確認してスチレン３０９質量部を添加した。その後、アセチルアセトン１．３２質量部を添加して、エポキシビニルエステル樹脂組成物を得た。
次いで、このエポキシビニルエステル樹脂組成物１００体積部に、実施例１と同様の無機充填材を８０体積部と、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート（「商品名パーブチルＺ」〔日本油脂社（株）製〕）を１．０体積部との割合で添加し、ホモミキサーで均一混合することにより、不織布層用の熱硬化性樹脂組成物を作製した。この不織布層用の熱硬化性樹脂組成物を不織布基材に含浸して半硬化状態とすることにより不織布層用のプリプレグを作製した。
また、上記のエポキシビニルエステル樹脂組成物１００体積部に上記のｔ−ブチルパーオキシベンゾエートを１．０体積部の割合で添加し、ホモミキサーで均一混合することにより、織布層用の熱硬化性樹脂組成物を作製した。この織布層用の熱硬化性樹脂組成物を実施例１と同様の織布基材に含浸して半硬化状態とすることにより織布層用のプリプレグを作製した。この後、不織布層用のプリプレグと織布層用のプリプレグとを用いて、実施例１と同様にして銅箔張コンポジット積層板を形成した。
（実施例１３）
熱硬化性樹脂１００体積部に対して無機充填材を９０体積部の割合で配合して不織布層用の熱硬化性樹脂組成物を調製した以外は、実施例１２と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（実施例１４）
熱硬化性樹脂１００体積部に対して無機充填材を１２０体積部の割合で配合して不織布層用の熱硬化性樹脂組成物を調製した以外は、実施例１２と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（実施例１５）
熱硬化性樹脂１００体積部に対して無機充填材を１４０体積部の割合で配合して不織布層用の熱硬化性樹脂組成物を調製した以外は、実施例１２と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（実施例１６）
熱硬化性樹脂１００体積部に対して無機充填材を１５０体積部の割合で配合して不織布層用の熱硬化性樹脂組成物を調製した以外は、実施例１２と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（比較例１２）
熱硬化性樹脂１００体積部に対して無機充填材を７０体積部の割合で配合して不織布層用の熱硬化性樹脂組成物を調製した以外は、実施例１２と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（比較例１３）
熱硬化性樹脂１００体積部に対して無機充填材を１６０体積部の割合で配合して不織布層用の熱硬化性樹脂組成物を調製した以外は、実施例１２と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（実施例１７）
ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）として、平均粒子径（Ｄ５０）が８．５μｍのものを用いた以外は、実施例１４と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（実施例１８）
ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）として、平均粒子径（Ｄ５０）が１５μｍのものを用いた以外は、実施例１４と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（比較例１４）
ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）として、平均粒子径（Ｄ５０）が１．５μｍのものを用いた以外は、実施例１４と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（比較例１５）
ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）として、平均粒子径（Ｄ５０）が１６μｍのものを用いた以外は、実施例１４と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（実施例１９）
微粒子成分（Ｂ）として、平均粒子径（Ｄ５０）が０．８μｍの酸化アルミニウム粒子（アルミナ）を用いた。この微粒子成分（Ｂ）の粒度分布は、粒子径５μｍ以上が１質量％、粒子径１μｍ以上５μｍ未満が２５質量％、粒子径１μｍ未満が７４質量％であった。これら以外は、実施例１２と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（実施例２０）
微粒子成分（Ｂ）として、平均粒子径（Ｄ５０）が０．２μｍの酸化アルミニウム粒子（アルミナ）を用いた。この微粒子成分（Ｂ）の粒度分布は、粒子径５μｍ以上が０質量％、粒子径１μｍ以上５μｍ未満が１２質量％、粒子径１μｍ未満が８８質量％であった。これら以外は、実施例１２と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（比較例１６）
微粒子成分（Ｂ）として、平均粒子径（Ｄ５０）が１．６μｍの酸化アルミニウム粒子（アルミナ）を用いた。この微粒子成分（Ｂ）の粒度分布は、粒子径５μｍ以上が７質量％、粒子径１μｍ以上５μｍ未満が３５質量％、粒子径１μｍ未満が５８質量％であった。これら以外は、実施例１２と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（比較例１７）
微粒子成分（Ｂ）として、平均粒子径（Ｄ５０）が１．５μｍの酸化アルミニウム粒子（アルミナ）を用いた。この微粒子成分（Ｂ）の粒度分布は、粒子径５μｍ以上が５質量％、粒子径１μｍ以上５μｍ未満が３３質量％、粒子径１μｍ未満が６２質量％であった。これら以外は、実施例１２と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（比較例１８）
微粒子成分（Ｂ）として、平均粒子径（Ｄ５０）が１．５μｍの酸化アルミニウム粒子（アルミナ）を用いた。この微粒子成分（Ｂ）の粒度分布は、粒子径５μｍ以上が８質量％、粒子径１μｍ以上５μｍ未満が４２質量％、粒子径１μｍ未満が５０質量％であった。これら以外は、実施例１２と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（比較例１９）
微粒子成分（Ｂ）として、平均粒子径（Ｄ５０）が１．５μｍの酸化アルミニウム粒子（アルミナ）を用いた。この微粒子成分（Ｂ）の粒度分布は、粒子径５μｍ以上が１７質量％、粒子径１μｍ以上５μｍ未満が４０質量％、粒子径１μｍ未満が４３質量％であった。これら以外は、実施例１２と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（実施例２１）
無機充填材として、体積比で、ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）１００体積部に対して微粒子成分（Ｂ）を３５体積部の割合で配合したもの（体積比１：０．３５）を用いた。また、微粒子成分（Ｂ）として、破砕状の酸化アルミニウム粒子を４０質量％含有するものを用いた。これ以外は、実施例１４と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（実施例２２）
無機充填材として、体積比で、ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）１００体積部に対して微粒子成分（Ｂ）を５０体積部の割合で配合したもの（体積比１：０．５）を用いた。これ以外は、実施例２１と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（比較例２０）
無機充填材として、体積比で、ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）１００体積部に対して微粒子成分（Ｂ）を１０体積部の割合で配合したもの（体積比１：０．１）を用いた。これ以外は、実施例２１と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（比較例２１）
無機充填材として、体積比で、ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）１００体積部に対して微粒子成分（Ｂ）を６０体積部の割合で配合したもの（体積比１：０．６）を用いた。これ以外は、実施例２１と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（比較例２２）
微粒子成分（Ｂ）として、破砕状の酸化アルミニウム粒子を２５質量％含有するものを用いた以外は、実施例２１と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
（比較例２３）
ベーマイト（Ｃ）を１８体積部配合し、各成分の配合割合を表８に示すようにした。これ以外は、実施例２１と同様にして銅箔張コンポジット積層板を得た。
〈熱伝導率〉
得られた銅箔張積層板の密度を水中置換法により測定し、また、比熱をＤＳＣ（示差走査熱量測定）により測定し、さらに、レーザーフラッシュ法により熱拡散率を測定した。
そして、熱伝導率を以下の式から算出した。
熱伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ）＝密度（ｋｇ／ｍ３）×比熱（ｋＪ／ｋｇ・Ｋ）×熱拡散率（ｍ２／Ｓ）×１０００
〈オーブン耐熱試験〉
得られた銅箔張積層板を用いて、ＪＩＳ Ｃ ６４８１に準じて作製した試験片を２００〜２４０℃に設定した空気循環装置付き恒温槽中で一時間処理したときに、銅箔および積層板にふくれ及びはがれが生じた温度を測定した。尚、オーブン耐熱試験の評価は、ＬＥＤ搭載用の基板としての使用では少なくとも２２０℃以上が好ましく、２２０℃未満では耐熱性が不足する恐れがある。
〈ドリル加工性〉
得られた銅箔張積層板を３枚重ね、ドリル（ドリル径０．５ｍｍ、振れ角３５°）にて６００００回転／ｍｉｎで孔を６０００個穿設した後のドリルの刃の摩耗率を、ドリル加工前のドリル刃の大きさ（面積）に対するドリル加工により摩耗したドリル刃の（面積）の割合（百分率）により求めて評価した。そして、摩耗率が４０％以下のものを○、摩耗率が５０％より小さく、６０％より大きいものを△、摩耗率が６０％以上のものを×とした。尚、ドリルの刃の摩耗率が小さいものほど、ドリルの刃の損失が小さく、ドリル加工性が高いといえる。また、ドリルの刃は１０％残っていれば使用可能であり、上記のようにして孔を３０００個穿設した後のドリルの刃の摩耗率が９０％以下であれば、ドリルを頻繁に交換する必要がない。
〈外観評価〉
２０枚以上の成形を行い、表面の凹凸、フクレなどから目視で確認できる不良をカウントし、５％以上の不良が発生した際に△、１０％以上の不良が発生した場合×とした。
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Ａ 積層板
１ 不織布層
２ 織布層
３ 金属箔
２０ ＬＥＤバックライトユニット
２１ 回路基板

Claims (11)

  1. 不織布基材に熱硬化性樹脂組成物を含浸させて得られた不織布層と、前記不織布層の両表面にそれぞれ積層された織布層とが積層一体化された積層板であって、
    前記熱硬化性樹脂組成物には無機充填材が熱硬化性樹脂１００体積部に対して８０〜１５０体積部の割合で含有されており、
    前記無機充填材は、ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）と微粒子成分（Ｂ）とを含有してなり、
    前記ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）は、２〜１５μｍの平均粒子径（Ｄ５０）を有し、
    前記微粒子成分（Ｂ）は、１．５μｍ以下の平均粒子径（Ｄ５０）を有する酸化アルミニウム粒子からなり、この粒度分布が、粒子径５μｍ以上が５質量％以下、粒子径１μｍ以上５μｍ未満が４０質量％以下、粒子径１μｍ未満が５５質量％以上であり、この微粒子成分（Ｂ）には破砕状の酸化アルミニウム粒子が３０質量％以上含有されており、
    前記ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）と前記微粒子成分（Ｂ）との配合比（体積比）が１：０．２〜０．５であることを特徴とする積層板。
  2. 前記熱硬化性樹脂にはエポキシ樹脂が含有されていることを特徴とする請求項１に記載の積層板。
  3. 前記熱硬化性樹脂には前記エポキシ樹脂の硬化剤成分としてフェノール化合物が含有されていることを特徴とする請求項２に記載の積層板。
  4. 前記熱硬化性樹脂には、エポキシビニルエステル樹脂とラジカル重合性不飽和単量体と重合開始剤とが含有されていることを特徴とする請求項１に記載の積層板。
  5. 前記熱硬化性樹脂組成物が２以下のチクソ性を有することを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項に記載の積層板。
  6. 請求項１乃至５のいずれか１項に記載の積層板の少なくとも一表面に金属箔が設けられて成ることを特徴とする金属箔張り積層板。
  7. 請求項１乃至５のいずれか１項に記載の積層板の少なくとも一表面に導体パターンが設けられて成ることを特徴とするプリント配線板。
  8. 請求項１乃至５のいずれか１項に記載の積層板の少なくとも一表面に回路が設けられて成ることを特徴とする回路基板。
  9. 請求項１乃至５のいずれか１項に記載の積層板の少なくとも一表面にＬＥＤが実装されて成ることを特徴とするＬＥＤバックライトユニット。
  10. 請求項１乃至５のいずれか１項に記載の積層板の少なくとも一表面にＬＥＤが実装されて成ることを特徴とするＬＥＤ照明装置。
  11. 不織布基材を連続的に搬送しながら熱硬化性樹脂組成物を前記不織布基材に含浸し、この不織布基材を連続的に搬送しながらその両表面に織布を積層し、この積層物をロールで圧着し加熱することにより前記熱硬化性樹脂組成物を硬化させて不織布層及び織布層を形成する積層板の製造方法であって、
    前記熱硬化性樹脂組成物には無機充填材が熱硬化性樹脂１００体積部に対して８０〜１５０体積部の割合で含有されており、
    前記無機充填材は、ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）と微粒子成分（Ｂ）とを含有してなり、
    前記ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）は、２〜１５μｍの平均粒子径（Ｄ５０）を有し、
    前記微粒子成分（Ｂ）は、１．５μｍ以下の平均粒子径（Ｄ５０）を有する酸化アルミニウム粒子からなり、この粒度分布が、粒子径５μｍ以上が５質量％以下、粒子径１μｍ以上５μｍ未満が４０質量％以下、粒子径１μｍ未満が５５質量％以上であり、この微粒子成分（Ｂ）には破砕状の酸化アルミニウム粒子が３０質量％以上含有されており、
    前記ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子（Ａ）と前記微粒子成分（Ｂ）との配合比（体積比）が１：０．２〜０．５であることを特徴とする積層板の製造方法。
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