JP5875803B2 - 非水電解質二次電池及びその製造方法 - Google Patents
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Description
リチウムイオン電池における電極体の形態としては、正極板及び負極板を、セパレータを介して巻回した渦巻状の電極体と、方形状の電極を複数積層した積層式とがある。外装体としては、例えば、ラミネートフィルムを溶着することにより作製したラミネート外装体が用いられている。
特許文献1,2には、粘着テープの基材の例として、ポリエチレンテレフタレート、ポリフェニレンサルファイド、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリメチルメタクリレートなどの無延伸あるいは延伸フィルムなどが挙げられている。
このように領域ごとにかかる圧力の不均一によって、電池反応が領域ごとに不均一になるため、サイクル特性など電池性能が低下することがある。
また、このような問題は、外装体がラミネート外装体の場合に生じやすいが、外装缶の場合にも、充放電に伴って電極が膨張・収縮して、積層電極体が外装缶によって押圧されることもあるので、領域ごとに圧力の不均一は生じ得る。
よって、領域ごとに電池反応が均一的に行われ、電池性能の低下が抑えられる。
また、糊状化した貼着層は、貼り付けられた位置において積層電極体の表面と外装体との間に留まり、外装体に対する各電極の位置を保持するので、各電極及びセパレータの位置ずれも防止できる。
外装体がラミネートフィルムで形成されている場合、一般的に積層電極体における貼着層を貼付けた箇所が外装体から圧力を受けやすいが、上記発明を適用することによって圧力を低減できるので、得られる効果も大きい。
貼着層は、スチレンブタジエンゴム、スチレンゴム、ブタジエンゴムから選択された1種以上の材料を基材に用いたテープによって容易に形成することができ、テープにおける基材の一方の面に糊剤を塗布することによって、積層電極体にテープを容易に貼付けることができる。
テープを積層電極体の複数箇所に貼り付けることによって、極板及びセパレータの位置ずれをより確実に防止することができる。
外装体がラミネートフィルムで形成された非水電解質二次電池を用いて組電池を構成すると、テープを貼り付けた箇所において積層電極体に圧力がかかりやすいが、本発明を適用した非水電解質二次電池を用いることによって、積層電極体にかかる圧力を均一化することができる。
(非水電解質二次電池1の構造)
図1は、非水電解質二次電池1の外観を示す図である。
ラミネート外装体2a,2bは、図1に示すように、収納凹部が形成された2枚のラミネートフィルムの外縁部分が溶着されて形成され、内部に積層電極体10を収納する空間が形成されている。ラミネート外装体2a,2bは、アルミニウム箔の両面に樹脂層が積層された構造である。
積層電極体10は、図3に示すように、セパレータ13を介して正極板11と負極板12とが複数積層されて構成されている。
上記ラミネート外装体2a,2bにおける外周部の貼り合わせ部分を貫通するように、アルミニウム板(厚さ:0.5mm)から成る正極集電端子16と、銅板(厚さ:0.5mm)からなる負極集電端子17が突出している。
正極活物質としては、例えば、LiCoO2、LiNiO2、LiMn2O4、或いはこれらの複合体等が挙げられる。
この正極集電タブ14は、重ねられた状態で正極集電端子16の両面に溶着されている。
負極板12は、方形状の銅箔から成る負極用導電性芯体の両面もしくは片面に、負極活物質と、結着剤とが混合された混合物からなる負極活物質層が設けられた構造である。
負極板12の上辺から、負極用導電性芯体と一体形成された負極集電タブ12が突出している。
セパレータ13は、ポリエチレン(PE)あるいはポリプロピレン(PP)製の微多孔膜である。
正極集電端子16はアルミニウム板、負極集電端子17は銅板で形成するが、これらをニッケル板で形成しても良い。
非水電解液は、非水溶媒に支持電解質が溶解している溶液である。
(テープについて)
図2に示すように、積層電極体10の外周部においては、積層電極体10を積層方向に跨いでテープ21〜24が貼着されている。すなわち、各テープ21〜24は、積層電極体10における積層上面10a、端面10c、積層下面10bに掛けて貼り付けられている。なお、積層上面10aは、積層方向における一方の一番外側に存在する極板の外面、積層下面10bは、積層方向における他方の一番外側に存在する極板の外面、端面10cは、積層されている複数の極板の縁で形成される面である。
テープ21〜24において、基材の表面に糊材を塗布して糊材層を形成しておけば、テープ21〜24を積層電極体10に容易に貼り付けることができる。ただし、基材に糊材が塗布されていなくてもよい。この場合、例えば、基材を熱溶着すること等が可能である。糊材の種類は問わないが、アクリル系、シリコーン系、ゴム系が代表的である。
上記の実施形態にかかる非水電解質二次電池1は、積層電極体10の表面において、積層上面10aと端面10cと積層下面10bに掛けて、スチレンブタジエンゴム、スチレンゴム、ブタジエンゴムから選択された1種以上の材料で、基材もしくは粘着層が形成されたテープ21〜24が貼り付けられて製造されている。
このように糊状化が進行した貼着層21〜24に、外装体2a,2bから押圧力が加わっても、貼着層21〜24は容易に変形して薄くなるので、貼着層21〜24を貼付けた領域に大きな圧縮力がかかることはない。従って、積層電極体10全体に均一的に圧力がかかる。
この点について図4(a)〜(c)を参照しながら説明する。
図4(a),(b)は実施の形態にかかる非水電解質二次電池1に関するものであって、図4(a)は、テープ21〜24が貼り付けられた積層電極体10を上辺に沿って、図2のB−B線で切断した断面を模式的に示す図である。図4(b)は、非水電解質二次電池1を、図1のA−A線で切断した断面を模式的に示す図である。
外装体2a,2bがラミネートフィルムで形成され、また、積層電極体10に構成圧がかかる点で、サイクル特性や出力特性の向上に有利である。
また、糊状化が進行した貼着層21は、積層電極体10に貼り付けられた位置に留まり、各極板11,12及びセパレータ13の位置ずれを防止する。特に貼着層21〜24が、積層電極体10の複数箇所に貼り付けられているので、極板11,12及びセパレータ13の位置ずれをより確実に防止することができる。
この比較例は、テープの基材がPPあるいはPEである点を除いて、実施の形態にかかる非水電解質二次電池1と同様の構成である。
この比較例の非水電解質二次電池は、積層電極体10に貼り付けられているテープの基材がPPあるいはPEであるため、非水電解液に接触してもテープ基材の形状が維持されて、積層電極体10におけるテープ121を貼付けた箇所が、積層方向に突出している。
なお、従来技術にかかる非水電解質二次電池において、積層電極体に貼り付けられているテープの中にも、非水電解液と接触して基材が膨潤するものはあるが、糊状化することはなくテープ基材の形状が維持されるので、基材がスチレンブタジエンゴム、スチレンゴム、ブタジエンゴムゴムからなるテープを貼り付けた実施の形態にかかる非水電解質二次電池と比べると、積層電極体にかかる圧力を均一化する効果は劣る。
〔正極板11の作製〕
正極活物質としてのLi(Ni1/3Co1/3Mn1/3)O2が94重量部、導電剤としての炭素粉末が3重量部、結着剤としてのポリフッ化ビニリデンが3重量部となるように混合して、これに溶剤としてのN−メチル−2−ピロリドン(NMP)溶液とを混合して正極スラリーを調製する。
正極板11のサイズは、例えば幅が145mm、高さが150mであり、正極集電タブ14のサイズは、例えば幅が30mm、高さが20mmである。
〔負極板12の作製〕
負極活物質としての黒鉛粉末が95質量%と、結着剤(カルボキシメチルセルロース及びスチレンブタジエン)が5質量%と、水とを混合してスラリーを調製する。
負極板12のサイズは、例えば幅が150mm、高さが155mmであり、負極集電タブ12のサイズは例えば幅が30mm、高さが20mmである。
正極板11を20枚、負極板12を21枚、セパレータ13を介してを交互に積層して積層電極体10を作製する。積層電極体10における最外側(積層方向の上面と下面)には負極板12を配置する。
セパレータ13のサイズは、負極板12と同等の高さ150mm、幅155mmであって、その厚さは20μmである。
テープ21〜24は、基材がスチレンブタジエンゴムで形成され、基材厚みが20μmであり、糊材はアクリル酸ブチルを主としたアクリル酸エステル共重合体からなり糊材層の厚みは10μmである。
積層電極体10の上辺にテープ21、下辺にテープ22、左辺にテープ23、右辺にテープ24を貼り付け、各テープ21〜24は、積層上面10aから端面10cを跨いで積層下面10bに掛かるように貼り付ける。
積層電極体10から突出した複数枚の正極集電タブ14と正極集電端子16とを超音波溶接法で溶着すると共に、積層電極体10から突出した複数枚の負極集電タブ15と負極集電端子17とを超音波溶接法で溶着した後、ラミネート外装体2a,2bの間の収納空間内に積層電極体10を配置する。
その後、正極集電端子16と負極集電端子17とがラミネート外装体2a,2bの上辺から突出した状態で、ラミネート外装体2a,2bにおける4辺の中の3辺を溶着して封止する。
そして、ラミネート外装体の開口した1辺から非水電解液を注液する。非水電解液としては、例えば、エチレンカーボネート(EC)とメチルエチルカーボネート(MEC)とを体積比で30:70の割合で混合した混合溶媒に、LiPF6を1M(モル/リットル)の割合で溶解したものを使用する。
〔サイクル試験〕
上記の製法によって作製した実施例にかかる非水電解質二次電池(テープ基材はスチレンブタジエンゴム、糊剤はアクリル酸エステル共重合体)と、テープの基材としてPP、糊剤としてアクリル酸エステル共重合体を用いた比較例1にかかる非水電解質二次電池、テープの基材としてPE、糊剤としてアクリル酸エステル共重合体を用いた比較例2にかかる非水電解質二次電池について、サイクル試験を行った。
サイクル試験の方法:
各電池を、25℃の温度環境で、定電流充電(電流1C、終止電圧4.2V)−定電圧充電(電圧4.2V、終止電流1/50C)の後、電流2Cレートで2.5Vまで放電する。このような充放電を1サイクルとして、200サイクル充放電を繰り返して行い、1サイクル目の充放電容量に対する200サイクル目の充放電容量の比率(%)を充放電維持率とする。
これは、比較例1,2にかかる非水電解質二次電池においては、サイクル充放電時にテープを貼り付けた領域に高い圧力が加わるため電池反応が不均一になるのに対して、実施例にかかる非水電解質二次電池においては、テープが非水電解液と接触して糊状化が進行しているので、サイクル充放電時にテープを貼り付けた領域に高い圧力が加わることがなく、電池反応が均一に行われるため、また、実施例の非水電解質二次電池においては、テープが非水電解液と接触して糊状化が進行していることにより、充放電時に積層電極体が膨潤するのに伴って緊迫する度合いも低減されるためと考えられる。
上記の非水電解質二次電池1を外装ケース内に複数個配列して組電池を構成することもできる。
組電池においては、複数個の非水電解質二次電池が並べて拘束されるため、各非水電解質二次電池に大きな圧力が加えられる。そのため、積層電極体10におけるテープを貼付けた箇所に外装体2a,2bから圧力がかかりやすい。
(その他の事項)
上記実施の形態では、非水電解質が非水電解液であったが、非水電解質がポリマー電解質である場合も同様の効果が得られる。ただし、非水電解質が非水電解液である場合に効果が大きい。
2a,2b ラミネート外装体
10 積層電極体
10a 積層上面
10b 積層下面
10c 端面
11 正極板
12 負極板
13 セパレータ
14 正極集電タブ
15 負極集電タブ
16 正極集電端子
17 負極集電端子
21〜24 テープ(貼着層)
Claims (14)
- 正極板と負極板とが、セパレータを介して積層された積層電極体が、非水電解質とともに外装体内に収納された非水電解質二次電池であって、
前記積層電極体の表面には、
積層上面と端面と積層下面に掛けて、貼着層が貼付けられ、
前記貼着層は、
スチレンブタジエンゴム、スチレンゴム、ブタジエンゴムから選択された1種以上の材料からなることを特徴とする非水電解質二次電池。 - 前記外装体は、
ラミネートフィルムで形成されていることを特徴とする請求項1記載の非水電解質二次電池。 - 前記外装体は、
内部が減圧状態で封止されていることを特徴とする請求項1または2記載の非水電解質二次電池。 - 前記貼着層は、
スチレンブタジエンゴム、スチレンゴム、ブタジエンゴムから選択された1種以上の材料を基材に用いたテープからなることを特徴とする請求項1〜3のいずれか記載の非水電解質二次電池。 - 前記テープは、前記基材に糊剤が塗布されていることを特徴とする請求項4記載の非水電解質二次電池。
- 前記糊剤がアクリル酸エステル共重合体からなることを特徴とする請求項5記載の非水電解質二次電池。
- 前記貼着層は、
前記積層電極体の複数箇所に貼付られていることを特徴とする請求項1〜6のいずれか記
載の非水電解質二次電池。 - 請求項2記載の非水電解質二次電池を複数個備える組電池。
- 正極板と負極板とをセパレータを介して積層して積層電極体を作製する電極体作製工程と、
前記積層電極体の表面における積層上面と端面と積層下面に掛けて、スチレンブタジエンゴム、スチレンゴム、ブタジエンゴムから選択された1種以上の材料を基材に用いたテープを貼付ける貼付工程と、
外装体に前記電極体を挿入するとともに電解液を注液する電極体挿入工程と、
前記電極体を挿入した外装体を封止する封止工程とを備えることを特徴とする非水電解質二次電池の製造方法。 - 前記封止工程で用いる外装体は、
ラミネートフィルムで形成されていることを特徴とする請求項9記載の非水電解質二次電池の製造方法。 - 前記封止工程では、
前記外装体の内部を減圧状態にして封止することを特徴とする請求項10記載の非水電解質二次電池の製造方法。 - 前記貼付工程で用いるテープは、
前記基材の一方の面に糊剤が塗布されていることを特徴とする請求項9〜11のいずれか記載の非水電解質二次電池の製造方法。 - 前記糊剤がアクリル酸エステル共重合体からなることを特徴とする請求項12記載の非水電解質二次電池の製造方法。
- 前記貼付工程において、
前記テープを、前記積層電極体の複数箇所に貼付けることを特徴とする請求項9〜13のいずれか記載の非水電解質二次電池の製造方法。
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