KR20220109177A - 외형고정틀이 구비된 전극조립체 및 이를 포함하는 리튬 이차전지 - Google Patents

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KR20220109177A
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Abstract

본원발명은 외형고정틀을 구비하는 전극조립체에 관한 것으로, 보다 상세하게는 하나 이상의 전극 및 하나 이상의 분리막을 포함하는 단위셀, 상기 단위셀을 포함하는 스택형, 스택-폴딩형 및 와인딩형 중에서 선택되는 1종 이상의 전극조립체이고, 상기 전극조립체의 외면 일부를 감쌀 수 있는 외형고정틀을 포함하는 것을 특징으로 하는 전극조립체 및 이를 포함하는 리튬 이차전지에 관한 것이다.

Description

외형고정틀이 구비된 전극조립체 및 이를 포함하는 리튬 이차전지{Electrode assembly with external fixing frame and lithium secondary battery comprising thereof}
본원발명은 외형고정틀이 구비된 전극조립체 및 이를 포함하는 리튬 이차전지에 관한 것이다. 구체적으로, 전극조립체의 외면에 외형고정틀을 마련하여 전극의 이동 또는 흔들림 및/또는 분리막의 말림 등 변형을 방지할 수 있는 안정성이 향상된 외형고정틀이 구비된 전극조립체 및 이를 포함하는 리튬 이차전지에 관한 것이다.
스마트폰 등의 모바일 기기에 대한 수요가 증가함에 따라 이들의 에너지원으로 사용되는 이차전지에 대한 수요 또한 커지고 있다. 이차전지는 또한 전기 자동차(EV), 하이브리드 전기자동차(HEV), 플러그-인 하이브리드 전기자동차(P-HEV) 및 에너지 저장 디바이스(ESS) 등에도 적용되고 있다.
이차전지의 구조에 대해 살펴보면, 이차전지는 외부 및 내부의 구조적 특징에 따라 대략 원통형 전지, 각형 전지 및 파우치형 전지로 분류되며, 그 중에서도 높은 집적도로 적층될 수 있고, 길이 대비 작은 폭을 가진각형 전지와 파우치형 전지가 특히 주목받고 있다.
이차전지를 구성하는 양극/분리막/음극 구조의 전극조립체는 그것의 구조에 따라 크게 젤리-롤형(권취형)과 스택형(적층형)으로 구분된다. 젤리-롤형 전극조립체는, 집전체로 사용되는 금속 호일에 전극활물질 등을 코팅하고 건조 및 프레싱한 후, 소망하는 폭과 길이의 밴드 형태로 재단하고 분리막을 사용하여 음극과 양극을 격막한 후 나선형으로 감아 제조된다. 젤리-롤형 전극조립체는 원통형 전지에는 적합하지만, 각형 또는 파우치형 전지에 적용함에 있어서는 전극활물질의 박리 문제, 낮은 공간 활용성 등의 단점을 가지고 있다.
이러한 문제점을 해결하기 위하여 스택형 또는 스택/폴딩형 전극조립체를 라미네이트 시트의 파우치형 전지케이스에 내장한 구조의 파우치형 전지가 개발되고 있고, 낮은 제조비, 작은 중량, 용이한 형태 변형 등을 이유로, 많은 관심을 모으고 있고 또한 그것의 사용량이 점차적으로 증가하고 있다.
이러한 이차전지에서 주요 연구 과제 중의 하나는 안전성을 향상시키는 것이다. 예를 들어, 이차전지는 내부 단락, 허용된 전류 및 전압을 초과한 과충전 상태, 고온에의 노출, 낙하 또는 외부 충격에 의한 변형 등 전지의 비정상적인 작동 상태로 인해 유발될 수 있는 전지 내부의 고온 및 고압에 의해 전지의 발화가 초래될 수 있다.
이러한 안전성의 문제 중 하나로, 스택형 또는 스택/폴딩형 전극조립체의 경우, 전지의 낙하 또는 외부 충격의 인가시 분리막이 말리거나, 분리막을 중심으로 한 전극들의 움직임으로 인해 전극간의 단락이 유발될 가능성이 높으며, 이에 따라, 전극조립체의 외주면에 전극조립체를 고정하기 위한 고정용 접착테이프가 부가되기도 한다.
도 1에는 종래의 전극조립체의 외주면에 접착테이프가 부가되어 있는 스택형 전극조립체의 구조를 나타낸 모식도가 도시되어 있다.
도 1을 참조하면, 전극조립체(10)는 양극(11), 음극(13), 및 이러한 양극(11)과 음극(13) 사이에 개재되는 분리막(12)이 교대로 적층되어 있는 구조로서, 전극조립체(10)의 서로 대향하는 외주면에는 각각 두 개의 접착테이프(14)들이 부가되어 있다. 이러한 전극조립체(10)를 이송하는 중, 양극, 음극, 및 분리막들의 배열이 어긋나는 것을 방지하기 위해, 전극조립체의 외주면 중의 일부에 고정용 접착테이프를 부가함으로써 제조되었다. 그러나 상기와 같은 종래의 기술에 따른 전극조립체는 접착테이프 부착 불규칙 등으로 전지셀 불량률이 높아지는 문제가 있다.
특허문헌 1은 접착테이프의 비접착면의 상부를 고정하는 고정단이 구비된 테이핑부; 접착테이프를 인취(引取)하는 클램프; 및 이송부;를 포함하고 있고, 제 1 고정단과 제 2 고정단이 전극조립체에 대한 위치에서 서로 단차를 형성하고 있는 것을 특징으로 하는 양극, 음극, 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막으로 구성된 적층 구조의 전극조립체의 외면에 접착테이프를 부착하기 위한 장치를 개시하였다.
특허문헌 1은 접착테이프를 전극조립체의 외면에 일정하게 부착하는 장치와 기술을 개시하였으나, 전극조립체의 가운에 위치하는 전극의 이동 방지 및 가운데 위치하는 분리막의 말림 등 변형을 방지할 수 있는 전극조립체에 관해서는 개시하고 있지 않다.
이와 같이 다수의 단위셀로 구성되는 전극조립체에 대해서, 가운데 위치하는 전극 및/또는 분리막의 이동 또는 말림 등 변형에 따른 문제를 해결하기 위한 효과적인 수단은 아직까지 제시되지 않고 있다.
대한민국 등록특허공보 제10-1820442호 ('특허문헌 1')
본원발명은 상기와 같은 문제를 해결하기 위한 전극조립체의 가운데 위치하는 전극 및/또는 분리막의 이동 또는 변형을 방지할 수 있는 외형고정틀을 구비하는 전극조립체를 제공하는 것을 목적으로 한다.
또한 본원발명에서는 안정성이 향상되는 외형고정틀을 구비하는 전극조립체를 제공한다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위하여, 본원발명에 따른 전극조립체는 하나 이상의 전극 및 하나이상의 분리막을 포함하는 단위셀, 상기 단위셀을 포함하는 스택형, 스택-폴딩형 및 와인딩형 중에서 선택되는 1종 이상의 전극조립체이고, 상기 전극조립체의 외면 일부를 감쌀 수 있는 외형고정틀을 포함할 수 있다.
본원발명에 따른 전극조립체의 상기 단위셀은 풀셀이고, 상기 풀셀을 두 개 이상 포함할 수 있다.
본원발명에 따른 전극조립체의 상기 단위셀은 바이셀이고, 상기 바이셀을 한 개 이상 포함할 수있다.
본원발명에 따른 전극조립체의 상기 단위셀은 상기 단위셀은 모노형 하프셀이고, 상기 하프셀을 세 개 이상 포함할 수 있다.
본원발명에 따른 전극조립체의 상기 제1전극의 제1전극단자와 제2전극의 제2전극단자는 동일한 방향으로 위치될 수 있다.
본원발명에 따른 전극조립체는 직육면체 형상으로 이루어져 있고, 상기 직육면체 형상의 전극조립체는, 전극단자들이 위치하는 제1면, 상기 제1면의 반대면이 제2면, 상기 제1면과 제2면에 양단부가 접해있고 상대적으로 소면적 부위인 제3면 및 제4면과, 상기 제1면과 제2면에 양단부가 접해있고 상대적으로 대면적 부위인 제5면 및 제6면을 포함하고 있으며, 상기 제1면 내지 제6면 중의 적어도 하나 이상에 대응하는 부위에 외형고정틀이 구비될 수 있다.
본원발명에 따른 전극조립체의 상기 외형고정틀은 상기 전극 조립체의 제1면 및 제2면에 각각 대응하는 부위에 위치할 수 있다.
본원발명에 따른 전극조립체의 상기 외형고정틀은 상기 전극 조립체의 제1면 내지 제4면에 각각 대응하는 부위에 위치하는 외형고정틀이 구비될 수 있다.
본원발명에 따른 전극조립체의 상기 외형고정틀은 그것이 위치하는 부위에서 전극조립체의 외면을 기준으로 80%내지 100% 크기일 수 있다.
본원발명에 따른 전극조립체의 상기 외형고정틀은 격자 형상일 수 있다.
본원발명에 따른 전극조립체의 상기 외형고정틀은 열가소성 수지로 형성될 수 있다.
본원발명에 따른 전극조립체, 상기 전극조립체를 수용하는 전지케이스, 및 전해액을 포함하는 리튬 이차전지를 제공할 수 있다.
상기 리튬 이차전지를 포함하는 전지모듈을 제공할 수 있다.
본원발명은 상기와 같은 구성들 중 상충되지 않는 구성을 하나 또는 둘 이상 택하여 조합할 수 있다.
본원발명에 따른 외형고정틀은 전극조립체의 외면에 배치됨으로써, 낙하 혹은 진동 등에 따른 분리막의 말림 혹은 변형과 전극의 이동 및 변형을 방지할 수 있어, 전극조립체의 안정성을 향상 시킬 수 있다.
본원발명에 따른 외형고정틀은 전극조립체의 외면에 배치됨으로써, 전극조립체의 분리막의 말림 혹은 변형을 방지할 수 있어 전극간의 단락을 방지하고 안전성을 높일 수 있다.
기존의 전극조립체를 변경하지 않고 그대로 사용할 수 있기 때문에, 전극조립체 생산공정에 대한 변경이 불필요하여 경제적인 이점이 있다.
도 1은 종래 기술에 따른 전극조립체의 모식도이다.
도 2는 본원발명의 제1 실시예에 따른 전지셀의 모식도이다.
도 3은 본원발명의 제1 실시예에 따른 외형고정틀 모식도이다.
도 4는 본원발명의 제1 실시예에 따른 외형고정틀이 전지셀을 감싸는 모식도이다.
도 5는 본원발명의 제1 실시예에 따른 실링장치를 이용하여 외형고정틀을 고정시키는 모식도이다.
도 6은 본원발명의 제1 실시예에 따른 외형고정틀에 고정된 전지셀 모식도이다.
도 7은 본원발명의 제2 실시예에 따른 외형고정틀 모식도이다.
본 출원에서 "포함한다", "가지다" 또는 "구비하다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
또한, 도면 전체에 걸쳐 유사한 기능 및 작용을 하는 부분에 대해서는 동일한 도면 부호를 사용한다. 명세서 전체에서, 어떤 부분이 다른 부분과 연결되어 있다고 할 때, 이는 직접적으로 연결되어 있는 경우뿐만 아니라, 그 중간에 다른 소자를 사이에 두고, 간접적으로 연결되어 있는 경우도 포함한다. 또한, 어떤 구성요소를 포함한다는 것은 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라, 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
이하, 본원발명에 따른 전지 모듈에 관하여 첨부한 도면을 참조하여 설명하기로 한다.
도 2는 본원발명의 제1 실시예에 따른 전극조립체의 모식도이고, 도 3은 본원발명의 제1 실시예에 따른 외형고정틀 모식도이며, 도 4는 본원발명의 제1 실시예에 따른 외형고정틀이 전극조립체를 감싸는 모식도이며, 도 5는 본원발명의 제1 실시예에 따른 실링장치를 이용하여 외형고정틀을 고정시키는 모식도이며, 도 6은 본원발명의 제1 실시예에 따른 외형고정틀에 고정된 전지셀 모식도이다.
도 2 내지 도 6을 참조하면서 본원발명의 제1 실시예에 따른 전극조립체를 설명한다.
본원발명에서 전극조립체(120)는 제1전극과 제2전극 사이에 분리막이 개재되어 있는 단위셀들을 적층한 스택형이거나 상기 전지셀들을 분리막 시트를 이용한 권취한 구조의 스택/폴딩형 전극조립체일 수 있다. 여기서 전극조립체(120)는 3개 이상의 전극과 2개 이상의 분리막을 포함할 수 있다. 전극은 제1전극과 제2전극을 포함하고, 제1전극은 음극 혹은 양극이고, 제2전극은 양극 혹은 음극일 수 있다. 상기 양극의 일단에 양극 집전체로부터 돌출된 양극 탭들을, 음극의 일단에 음극 집전체로부터 돌출된 음극 탭들을 각각 포함하고 있다. 상기 양극 탭들과 음극 탭들은 서로 이격되어 상기 전극조립체의 일단에 동일 방향으로 각각 형성되어 있다.
본원발명에서의 전극단자(110)는 상기 전극 탭들 자체이거나, 또는 이들을 양극과 음극으로 구별하여 각각 하나로 조합하여 용접시킨 전극리드일 수 있다. 전극단자가 전극 탭 자체인 경우, 다수의 전극 탭들을 전기적 접속부재에 직접 용접한 구조일 수 있으며, 전극단자가 전극리드인 경우, 다수의 전극 탭들을 모아 하나의 전극리드에 용접한 상태에서 다시 전기적 접속부재에 용접시킨 구조일 수 있다.
상기 접속부재의 형태는 다양할 수 있는 바, 단위셀의 전극단자에 대한 전기적 연결 및/또는 외부 입출력 단자와의 전기적 연결이 용이한 형태라면 특별히 제한되지 않는다. 본원발명에서 용접의 종류는 특별히 제한되는 것은 아닌 바, 예를 들어, 초음파 용접, 레이저 용접, 스팟 용접, 심 용접 등을 들 수 있다.
본원발명에서 전극조립체는 특별히 그 형태를 한정하지 아니하고 다양한 형태가 모두 포함될 수 있음을 물론이며, 예를 들어, 한가지 이상 타입의 스택형 단위셀을 교차하여 길게 재단된 분리필름으로 와인딩(winding)하여 포함하는 스택-폴딩형 전극조립체, 상기와 같은 방식의 스택-폴딩형 전극조립체로서 동일한 타입의 스택형 단위셀을 포함하는 스택-폴딩형 전극조립체, 상기 스택형 단위셀들을 분리필름으로 와인딩(winding)하는 경우, 지그재그 방향으로 폴딩하는 Z형 스택-폴딩 전극조립체, 상기 스택형 단위셀들을 동일한 방향으로 연속하여 와인딩(Winding)하는 스택-폴딩형 전극조립체, 또는 상기 스택형 셀을 단위셀로 하여 분리필름으로 폴딩하는 것이 아니라 양극, 음극을 교대로 분리필름 위에 놓은 상태에서 연속하여 와인딩하는 전극조립체 또는 이를 지그재그 방향으로 와인딩하는 Z형 전극조립체, 및 일반적인 스택형 전극조립체, 양극판, 분리막, 음극판 순으로 배치된 상태에서 일방향으로 와인딩된 젤리-롤형의 전극조립체 등이 모두 포함될 수 있다.
본원발명에서의 단위셀로서 풀셀(Full cell)은 양극/분리막/음극과 양극/분리막/음극/분리막/양극/분리막/음극 등을 들 수 있다. 풀셀을 사용하여 전극조립체를 구성하기 위해서는, 분리막 시트가 개재된 상태에서 양극과 음극이 서로 대면하도록 다수의 풀셀들을 적층될 수 있다.
본원발명에서의 단위셀로서 바이셀(Bi-cell)은 양극/분리막/음극/분리막/양극의 단위 구조 및 음극/분리막/양극/분리막/음극의 단위구조와 같이 셀의 양측에 동일한 전극이 위치하는 셀이고, 양극/분리막/음극/분리막/양극의 순서로 형성된 A형 바이셀 또는 음극/분리막/양극/분리막/음극의 순서로 형성된 C형 바이셀 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 이러한 바이셀들은 셀 양측의 전극이 동일한 구조라면 그것을 이루는 양극 및 음극과 분리막의 수가 특별히 제한되는 것은 아니다.
본원발명에서의 단위셀로서 하프셀(Half cell)은 음극/분리막/양극으로 형성되는 모노(mono)형 하프셀을 포함한다.
본원발명에서 양극은 양극 집전체 상에 양극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물을 도포한 후 건조하여 제조되며, 필요에 따라서는, 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가하기도 한다.
상기 양극 활물질은 예를 들어, 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4(여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 양극 집전체는 일반적으로 3 ㎛ 내지 500 ㎛의 두께로 만든다.
이러한 양극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테리인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있으나, 상세하게는 알루미늄일 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물 질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화 비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
상기 음극은 음극 집전체 상에 상기 음극 활물질을 도포, 건조 및 프레싱하여 제조되며, 필요에 따라 상기에서와 같은 도전재, 바인더, 충진제 등이 선택적으로 더 포함될 수 있다.
상기 음극 활물질은, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2 (0≤x≤1), SnxMe1-xMe'yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, and Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료 등을 사용할 수 있다.
상기 음극 집전체는 일반적으로 3 ㎛ 내지 500 ㎛의 두께로 만들어진다.
이러한 음극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
본원발명에서 분리막은 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용될 수 있고, 분리막의 기공 직경은 0.01 ~ 10 ㎛이고, 두께는 5 ~ 300 ㎛일 수 있지만, 그것으로 한정되는 것은 아니다. 상기 분리막의 소재로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 고분자, 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용될 수 있다. 바람직하게는, 미세 기공을 포함하는 폴리에틸렌 필름; 폴리프로필렌 필름; 이들 필름의 조합에 의해서 제조되는 다층 필름; 및 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리에틸렌옥사이드, 폴리아크릴로니트릴, 또는 폴리비닐리덴 플루오라이드 헥사플루오로프로필렌 공중합체의 고분자 전해질용 고분자 필름으로 이루어진 군으로부터 선택될 수 있다.
하나의 바람직한 예에서, 분리막의 양면에는 무기물 분말이 바인더에 의해 코팅되어 있는 구조일 수 있다. 상기 무기물 분말은, 예를 들어, 유전율 상수가 5 이상인 무기물 입자, 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택될 수 있고, 입경이 0.001 내지 10 ㎛일 수 있다. 일반적으로, 유전율 상수는 전해질 내의 전해질 염 등의 리튬염의 해리도 증가에 기여하여 전해액의 이온 전도도를 향상시키는 요소로서, 상기 유전율 상수가 5 이상인 무기물 입자로는, 예를 들어, BaTiO3, Pb(Zr,Ti)O3, Pb1-xLaxZr1-yTiyO3 (0≤x,y≤1), PB(Mg3Nb2/3)O3-PbTiO3, 하프니아(HfO2), SrTiO3, SnO2, CeO2, MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO2, SiO2, Y2O3, Al2O3, SiC, TiO2 등이나 이들의 둘 이상의 혼합물을 들 수 있다.
상기 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자로는, 예를 들어, Li3PO4, LixTiy(PO4)3 (0<x<2, 0<y<3), LixAlyTiz(PO4)3 (0<x<2, 0<y<1, 0<z<3), (LiAlTiP)xOy 계열 glass (0<x<4, 0<y<13), LixLayTiO3 (0<x<2, 0<y<3), LixGeyPzSw(0<x<4, 0<y<1, 0<z<1, 0<w<5), LixNy(0<x<4, 0<y<2), SiS2 (LixSiySz: 0<x<3, 0<y<2, 0<z<4) 계열 glass, P2S5 (LixPySz: 0<x<3, 0<y<3, 0<z<7) 계열 glass 등이나 이들의 둘 이상의 혼합물을 들 수 있다.
상기 바인더로는, 예를 들어, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등이 사용될 수 있다.
본원발명에서 분리막 시트는 풀셀 또는 바이셀의 분리막과 동일한 성상 및 소재로 이루어질 수도 있고 다를 수도 있다.
본원발명의 도면에 도시되지 않았지만, 본원발명의 전극조립체(120)와 전극단자(110)으로 구성되는 전지셀(100)은 파우치형 케이스에 수납된다. 상기 파우치형 케이스는 수지층과 금속층을 포함하는 라미네이트 시트로 전극조립체(120)와 전해액을 내장한 상태에서 테두리 영역이 열융착되어 밀봉되도록 구성될 수 있다. 보다 구체적으로, 케이스는 2개의 케이스, 즉 상부 케이스와 하부 케이스로 구성될 수 있으며, 그 중 적어도 하나에는 오목한 형태의 내부 공간이 형성될 수 있다. 그리고 상부 케이스와 하부 케이스의 테두리 영역이 서로 열 융착됨으로써, 전극조립체가 수용된 내부 공간이 밀폐되도록 할 수 있다.
또한 라미네이트 시트는 일반적으로 가스 배리어층(Gas Barrier Layer), 표면 보호층(Surface Protection Layer) 및 실란트층(Sealant Layer)을 포함한다. 가스 배리어층은 전지 케이스의 기계적 강도를 확보하고, 이차전지 외부의 가스 또는 수분 등의 출입을 차단하며, 전해액의 누수를 방지한다.
일반적으로 가스 배리어층은 금속을 포함하며 주로 알루미늄박막(Al Foil)이 사용되는데, 이는 소정 수준 이상의 기계적 강도를 확보할 수 있으면서도 무게가 가볍고 전극조립체(200)와 전해액에 의한 전기 화학적 성질에 대한 보완 및 방열성 등을 확보할 수 있기 때문이다.
표면 보호층은 폴리머로 제조되고, 최외층에 위치하여 외부와의 마찰 및 충돌로부터 이차전지를 보호하면서, 전극조립체(100)를 외부로부터 전기적으로 절연시킨다. 여기서 최외층이란, 상기 가스 배리어층을 기준으로 전극조립체(100)가 위치하는 방향의 반대 방향으로, 외부를 향하는 방향을 말한다.
이러한 표면 보호층은 주로 내마모성 및 내열성을 가지는 나일론(Nylon) 수지 또는 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 등의 폴리머가 사용된다. 그리고 표면 보호층은 어느 하나의 물질로 이루어진 단일막 구조를 가지거나, 2개 이상의 물질이 각각 층을 이루어 형성된 복합막 구조를 가질 수도 있다.
실란트층은 폴리머로 제조되고, 최내층에 위치하여 전극조립체(120)와 직접적으로 접촉한다. 파우치 형 전지 케이스는 상기와 같은 적층 구조의 라미네이트 시트를 펀치 등을 이용하여 드로잉(Drawing) 성형하면, 일부가 연신되어 상부 수납부 또는 하부 수납부를 형성하면서 제조된다.
그리고, 이러한 수납부의 내부에 전극조립체(120)가 수용되면 전해액을 주입한다. 그 후에 상부 케이스와 하부 케이스를 서로 접촉시키고, 실링부에 열 압착을 하면 실란트층끼리 접착됨으로써 전지 케이스가 실링된다.
이때, 실란트층은 전극조립체(120)와 직접적으로 접촉하므로 절연성을 가져야 하며, 전해액과도 접촉하므로 내식성을 가져야 한다. 또한, 내부를 완전히 밀폐하여 내부 및 외부간의 물질 이동을 차단해야 하므로, 높은 실링성을 가져야 한다. 즉, 실란트층끼리 접착된 실링부는 우수한 열 접착 강도를 가져야 한다.
일반적으로 이러한 실란트층에는 주로 폴리프로필렌(PP) 또는 폴리에틸렌(PE) 등의 폴리올레핀계 수지가 사용된다. 폴리프로필렌(PP)은 인장강도, 강성, 표면경도, 내마모성, 내열성 등의 기계적 물성과 내식성 등의 화학적 물성이 뛰어나, 실란트층을 제조하는데 주로 사용된다. 나아가, 무연신 폴리프로필렌(Cated Polypropylene) 또는 폴리프로필렌-부틸렌-에틸렌 삼원 공중합체로 구성될 수도 있다. 또한, 실란트층은, 어느 하나의 물질로 이루어진 단일막 구조를 갖거나, 2개 이상의 물질이 각각 층을 이루어 형성된 복합막 구조를 가질 수 있다.
본원발명에서의 전극조립체(120)는 직육면체 형상으로 이루어져 있고, 상기 직육면체 형상의 전극조립체는, 전극단자(110)들이 위치하는 제1면, 상기 제1면의 반대면이 제2면, 상기 제1면과 제2면에 양단부가 접해있고 상대적으로 소면적 부위인 제3면 및 제4면과, 상기 제1면과 제2면에 양단부가 접해있고 상대적으로 대면적 부위인 제5면 및 제6면을 포함하고 있다. 여기서 제5면과 제6면은 단위셀인 풀셀(full cell) 또는 바이셀(bicell)들이 대면하면서 형성되는 면적이 상대적으로 큰 면이고, 상기 단위셀들의 면적이 큰 면의 네개 변두리 측 측면들이 적층되어 형성되는 면들이 제1면, 제2면, 제3면 및 제4면을 형성한다. 종래의 기술에 따른 전극조립체는 상기 제1면, 제2면, 제3면 및 제4면 방향으로 전극 및/또는 분리막이 이동 혹은 변형되어 불량이 발생한다.
따라서 본원발명에서 후술 외형고정틀(200)은 전극조립체(120)의 제 1 면 내지 제 6 면 중의 적어도 하나 이상에 대응하는 부위에 위치할 수 있다. 하나의 구체적인 예에서, 상기 외형고정틀(200)은 전극조립체(120)의 제1면 및 제2면에 각각 대응하는 면에 대면하여 위치할 수 있다. 또 다른 하나의 구체적인 예에서, 상기 외형고정틀(200)은 전극조립체(120)의 제3면 및 제4면에 대응하는 부위에 대면하여 각각 위치할 수 있다. 경우에 따라서는, 전극조립체(120)의 제1면 내지 제6면에 대응하는 부위에 상기 외형고정틀(200)이 각각 위치할 수 있다. 이는 외형고정틀(200)로 전극조립체(120)를 고정함으로써 전극의 흔들림과 이동을 방지하고 분리막의 이동, 말림 및 변형 등을 방지하는데 유리하다.
또한 외형고정틀(200)의 크기는 위치하는 부위에서 전극조립체(120)의 외면을 기준으로 80% 내지 100%의 크기일 수 있다. 상기 외형고정틀(200)의 크기가 대응되는 전극조립체(120)의 외면 대비 80% 미만인 경우 전극조립체(120)를 안정적으로 고정하는 효과가 저하될 수 있고, 100% 이상일 경우 전극조립체(120)의 규격 또는 치수에 영향을 줄 수 있는 바, 상기 범위 내의 크기를 가지는 것이 바람직하다.
다음으로 외형고정틀(200)에 관해 설명하면, 본원발명에서 외형고정틀(200)은 격자무늬 형태의 시트일 수 있다. 구체적으로 외형고정틀(200)은 제1패턴(210)과 제2패턴(220)이 교차되어 구성될 수 있다. 도 3에서는 제1패턴(210)과 제2패턴(220)의 교차각도가 직각으로 도시되었지만 상기 교차각도는 예각 혹은 둔각이 될 수 있다. 또한 제1패턴(210)과 제2패턴(220)은 라인 형상일 수 있고, 단면이 원형, 다각형 일 수 있으며, 상세하게는 전극조립체(120)과 밀착하는 변이 평평한 사각형일 수 있다. 이는 기존 전극조립체의 부피 증가를 최소화 하면서 전극조립체를 안정적으로 감싸는데 유리하다.
또한, 도 3에서 제1패턴(210)과 제2패턴(220)은 반복되는 직선형태로 도시 되었으나, 반복되는 곡선형태일 수도 있다. 본원발명에서 제1패턴(210)과 제2패턴(220)은 동일한 형상 및 단면지름을 가질 수 있고, 전극조립체(120)의 특성에 따라 전극조립체(120)의 장변에 대응하여 위치하는 패턴의 지름 혹은 폭(도 4에서 x방향 혹은 z방향)이 상대적으로 큰 형상을 이룰 수 있다.
본원발명에서 제1패턴(210)과 제2패턴(220)은 0.025 mm 내지 0.05 mm 일 수 있고 외형고정틀(200)이 성형될 수 있고 및 전극조립체(120)를 안정적으로 감쌀 수 있다면 특히 한정되지 않는다.
또한, 인접한 제1패턴(210)사이 간격 및 인접한 제2패턴(220)사이 간격은 일정하게 형성될 수 있고, 인접한 패턴 사이 간격은 1mm 내지 5mm 일 수 있다. 상기 인접한 패턴 사이 간격이 1mm 이하일 경우 전해액의 함침성에 영향을 줄 수 있고, 5mm 이상일 경우 전극조립체(120)를 안정적으로 고정하는 효과가 저하 될 수 있다.
본원발명에서 외형고정틀(200)은 전기화학적으로 안정하고 가벼운 특성을 가지며 우수한 열 접착 강도를 가지는 열가소성 수지일 수 있다. 이러한 열가소성 수지로는 폴리프로필렌(PP) 또는 폴리에틸렌(PE) 등의 폴리올레핀계 수지가 사용될 수 있다. 본원발명에서 외형고정틀(200)은 상세하게 폴리프로필렌(PP)일 수 있다. 폴리프로필렌(PP)은 인장강도, 강성, 표면경도, 내마모성, 내열성 등의 기계적 물성과 내식성 등의 화학적 물성이 뛰어나, 전극조립체(120)를 안정적으로 감쌀 수 있을 뿐만 아니라 열압축 등 공정을 통하여 상기 전지케이스 실란트층과 접착 결합되어 안정성을 향상시키는데 유리할 수 있다. 그 외, 외형고정틀(200)은 무연신 폴리프로필렌(Cated Polypropylene) 또는 폴리프로필렌-부틸렌-에틸렌 삼원 공중합체로 구성될 수도 있다.
본원발명에서 외형고정틀(200)은 실링장치(300)에 의해 전극조립체(120)의 외면에 고정된다. 본원발명에 따른 실링장치(300)는 상부 실링툴(210), 제1측면 실링툴(320), 제2측면 실링툴(330) 및 하부 실링툴(340)을 포함할 수 있다. 본원발명에서 상부 실링툴(310)은 전극조립체(120)의 제1면에 대응하고, 하부 실링툴(340)은 전극조립체(120)의 제2면에 대응하며, 제1측면 실링툴(320)과 제2측면 실링툴(330)은 각각 전극조립체(120)의 제3면 및 제4면에 대응한다. 도면에 도시되어 있지 않지만, 경우에 따라 전극조립체(120)의 제5면 및 제6면에 대응하는 실링툴이 마련될 수 있다.
여기서, 상부 실링툴(310)은 전극단자(110)의 수평단면(xy 면)형상의 홀이 형성되어 전극단자(110)가 위치하는 부분을 제외한 전극조립체(120)의 제1면과 밀착되도록 구성되고, 하부 실링툴(340)은 전극조립체(120)의 제2면에 밀착되며, 제1측면 실링툴(320)과 제2측면 실링툴(330)은 각각 전극조립체(120)의 제3면 및 제4면에 밀착되도록 구성된다.
또한, 본원발명에서 실링장치(300)의 상기 실링툴(310, 320, 330, 340)들이 전극조립체(120)를 대면하는 면의 면적은 대응하는 전극조립체(120)의 면의 크기 이상으로 형성되었다. 상세하게는 실링툴(310, 320, 330, 340)들이 변두리 길이는 각각 대면하는 전극조립체(120)의 면들의 변두리 길이와 같거나 길 수 있다. 이는 전극조립체(120)의 각각의 면에 위치하는 외형고정틀(200)을 안정적으로 열융착 고정시키는데 유리하다.
본원발명에서 상기 실링툴(310, 320, 330, 340)들은 동시에 외형고정틀(200)을 압착 하거나 순차적으로 압착 할 수 있으며, 외형고정틀(200)을 안정적으로 전극조립체(120)의 외면에 고정 시킬 수 있다면 특히 한정되지 않는다.
본원발명에서 실링장치(300)에는 히팅부가 마련되어 상기 외형고정틀(200)을 압착하면서 융착결합시킬 수 있다. 여기서 히팅부는 160℃ 이상이고 300℃ 이하 온도로 히팅할 수 있다. 160℃미만일 경우 외형고정틀(200)을 효과적으로 용착 고정할 수 없고, 300℃ 이상일 경우 기존의 전극조립체(120)의 변형이 유발 될 수 있다. 상기 히팅부는 실링툴(310, 320, 330, 340)들의 내부에 내장되는 히팅 코일로 구성될 수 있고, 상기 실링툴들을 실링공정에 필요한 온도까지 히팅 시킬 수 있다면 특히 한정되지 않는다.
도 2 내지 도 6을 참조하여 전극조립체(120)의 외면에 외형고정틀(300)을 고정시키는 과정을 설명한다.
전극조립체(120)를 외형고정틀(200)을 감싸는 작업을 한 후, 실링장치(300)를 이용하여 서로 겹치거나 서로 대면하여 밀착되는 외형고정틀(200)을 압착하여 열융착 결합시킨다. 상기와 같은 작업을 통하여 상기 전극조립체(120)가 외형고정틀(200)에 의해 고정된 전지셀(1100)이 완성된다.
본원발명의 도면에 도시되지 않았지만, 본원발명에서 분리막 및/또는 분리막 시트는 제1전극 및 제2전극보다 긴 길이로 돌출 되어 있다. 상기 분리막 및/또는 분리막 시트의 돌출된 부분은 외형고정틀(200)에 의해 동일한 방향으로 절곡되어 고정될 수 있다. 따라서 전극조립체(120)를 구성하는 단위셀과 분리막 및/또는 분리막 시트를 안정적으로 고정시키는데 유리하다.
도 7은 본원발명의 제2 실시예에 따른 외형고정틀 모식도이다. 본원발명의 제2 실시예에 따른 외형고정틀(1200)의 일부분 위치에서 인접하는 제1패턴(1210) 사이 간격과 인접하는 제2패턴(1220) 사이의 간격이 넓게 형성되는 것을 제외하고는 도 2 내지 도 6을 참조하면서 설명한 제1 실시예와 동일하므로, 이하에서는 제1패턴(1210)과 제2패턴(1220)의 구성에 관해서만 설명하기로 한다.
제2 실시예에서 상기 전극조립체의 제5면 및 제6면에 대면하는 위치에 형성되는 외형고정틀(1200)의 인접한 제1패턴(1210) 사이 간격과 인접한 제2패턴(1220) 사이의 간격은 상기 전극조립체의 제1면 내지 제4면에 대면하는 위치에 형성되는 외형고정틀(1200)의 제1패턴(1210) 사이 간격과 인접한 제2패턴(1220) 사이의 간격보다 넓게 형성될 수 있다.
제2 실시예에 따른 외형고정틀의 제1패턴(1210)과 제2패턴은(1220)은 라인형상으로 제1 실시예와 동일하다. 여기소, 상기 전극조립체의 제5면 및 제6면에 대면하는 위치에 형성되는 외형고정틀(1200)의 제1패턴(1210) 및/또는 제2패턴(1220)은 상기 전극조립체의 제1면 내지 제4면에 대면하여 위치하는 외형고정틀(1200)의 제1패턴(1210) 및/또는 제2패턴(1220)보다 더 두껍게 형성되거나, 상기 전극조립체의 제1면 내지 제4면에 대면하여 위치하는 제1패턴(1200) 또는 제2패턴(1220)을 두겹으로 결합하여 형성될 수 있다. 이는 상기 전극조립체의 제5면 및 제6면에을 안정적으로 지지하고 고정하는데 유리하다.
제1면 내지 제4면에 대면하여 위치하는 제1패턴(1200) 사이 간격 및 제2패턴(1220) 사이 간격은 제1 실시예와 동일하게 하므로써, 상기 전극조립체를 구성하는 단위셀 및 분리막의 이동 및 흔들림에 의한 변형이 용이한 전극조립체의 제1면 내지 제4면을 상대적으로 조밀한 외형고정틀로 감싸면서 상기 전극조립체의 가운데 위치하는 전극 및/또는 분리막을 안정적으로 고정하느데 유리하다. 또한, 상기 전극조립체를 안정적으로 고정시키면서 외형고정틀(1200) 생산 원료를 절감하고 경제적 이익을 향상시키는데 유리하다.
또한, 제2 실시예에서 상기 전극조립체의 제5면 및 제6면에 대면하는 위치에 형성되는 외형고정틀(200)의 제1패턴(1210)과 제2패턴(1220)이 형성되지 않을 수 있다. 이는 상기 전극조립체를 안정적으로 고정시키면서 외형고정틀(1200) 생산 원료를 절감하고 경제적 이익을 향상시키는데 유리하다.
이상과 같은 본원발명에 따른 전극조립체는 리튬 이차전지 및 이차전지 모듈에 적용될 수 있다.
이상으로 본원발명 내용의 특정한 부분을 상세히 기술하였는 바, 당업계의 통상의 지식을 가진 자에게, 이러한 구체적 기술은 단지 바람직한 실시 양태일 뿐이며, 이에 의해 본원발명의 범위가 제한되는 것은 아니며, 본원발명의 범주 및 기술사상 범위 내에서 다양한 변경 및 수정이 가능함은 당업자에게 있어서 명백한 것이며, 이러한 변형 및 수정이 첨부된 특허청구범위에 속하는 것도 당연하다.
10: 종래의 기술에 따른 전극조립체
11: 제1 전극
12: 분리막
13: 제2 전극
14: 접착 테이프
100, 1100: 전지셀
120: 전극조립체
200, 1200: 외형고정틀
210, 1210: 제1패턴
220, 1220: 제2패턴
300: 실링장치
310: 상부 실링툴
320: 제1측면 실링툴
330: 제2측면 실링툴
340: 하부 실링툴

Claims (13)

  1. 하나 이상의 전극 및 하나 이상의 분리막을 포함하는 단위셀,
    상기 단위셀을 포함하는 스택형, 스택-폴딩형 및 와인딩형 중에서 선택되는 1종 이상의 전극조립체이고,
    상기 전극조립체의 외면 일부를 감쌀 수 있는 외형고정틀을 포함하는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 단위셀은 풀셀이고,
    상기 풀셀을 두 개 이상 포함하는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 단위셀은 바이셀이고,
    상기 바이셀을 한 개 이상 포함하는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 단위셀은 모노형 하프셀이고,
    상기 하프셀을 세 개 이상 포함하는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 제1전극의 제1전극단자와 제2전극의 제2전극단자는 동일한 방향으로 위치되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 전극조립체는 직육면체 형상으로 이루어져 있고,
    상기 직육면체 형상의 전극조립체는, 전극단자들이 위치하는 제1면, 상기 제1면의 반대면이 제2면, 상기 제1면과 제2면에 양단부가 접해있고 상대적으로 소면적 부위인 제3면 및 제4면과, 상기 제1면과 제2면에 양단부가 접해있고 상대적으로 대면적 부위인 제5면 및 제6면을 포함하고 있으며,
    상기 제1면 내지 제6면 중의 적어도 하나 이상에 대응하는 부위에 외형고정틀이 구비되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 외형고정틀은 상기 전극 조립체의 제1면 및 제2면에 각각 대응하는 부위에 위치하는 것을특징으로 하는 전극조립체.
  8. 제6항에 있어서,
    상기 외형고정틀은 상기 전극 조립체의 제1면 내지 제4면에 각각 대응하는 부위에 위치하는 외형고정틀이 구비되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 외형고정틀은 그것이 위치하는 부위에서 전극조립체의 외면을 기준으로 80%내지 100% 크기인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 외형고정틀은 격자 형상인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 외형고정틀은 열가소성 수지로 형성되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  12. 제1항 내지 제11항 중 어느 한 항에 따른 전극조립체;
    상기 전극조립체를 수용하는 전지케이스; 및
    전해액을 포함하는 리튬 이차전지.
  13. 제12항에 따른 리튬 이차전지를 포함하는 전지모듈.
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