KR101567674B1 - 전극조립체의 제조방법 - Google Patents

Abstract

본 발명에 따른 전극조립체의 제조방법은, 제1 전극, 분리막, 제2 전극, 분리막, 및 제1 전극이 순차적으로 적층된 하나 이상의 제1 유닛 셀을 형성하는 단계; 제2 전극, 분리막, 제1 전극, 분리막, 및 제2 전극이 순차적으로 적층된 하나 이상의 제2 유닛 셀을 형성하는 단계; 및 지그재그로 폴딩되는 분리막 시트 사이에 교대로 상기 제1 유닛 셀과 상기 제2 유닛 셀을 반복적으로 배치하여 전극조립체를 형성하는 단계;를 포함하며, 상기 전극조립체를 형성하는 단계는, 상기 분리막 시트의 일측면에 하나 이상의 상기 제1 유닛 셀을 일정 간격 이격하여 배치하고, 상기 분리막 시트의 상기 일측면의 반대측인 타측면에 하나 이상의 상기 제2 유닛 셀을 상기 일정 간격과 동일하게 이격하여 배치하되, 이격된 상기 제1 유닛 셀 사이에 상기 제2 유닛 셀이 위치하도록 배치하는 단계; 및 상기 분리막 시트에 상기 제1 유닛셀 및 상기 제2 유닛셀을 배치하는 단계 이후에 상기 분리막 시트를 지그재그로 폴딩하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 한다.

Description

전극조립체의 제조방법{MANUFACTURING METHOD FOR ELECTRODE ASSEMBLY}

본 발명은 양극 및 음극을 Z-폴딩 방식으로 적층하는 전극조립체 및 그의 제조방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 양극/분리막/음극/분리막/양극의 제1 유닛 셀 및 음극/분리막/양극/분리막/음극의 제2 유닛 셀을 교대로 적층하는 전극조립체 및 그의 제조방법에 관한 것이다.

이차전지는 화석 연료를 사용하는 기존의 가솔린 차량, 디젤 차량 등의 대기오염 등을 해결하기 위한 방안으로 제시되고 있는 전기자동차(EV), 하이브리드 전기자동차(HEV), 병렬형 하이브리드 전기자동차(PHEV) 등의 동력원으로서도 주목 받고 있는데, 자동차 등과 같은 중대형 디바이스에는 고출력, 대용량의 필요성으로 인해, 다수의 전지 셀들을 전기적으로 연결한 중대형 전지모듈이 사용된다.

그런데, 중대형 전지모듈은 가능하면 작은 크기와 중량으로 제조되는 것이 바람직하므로, 높은 집적도로 충적될 수 있고 용량 대비 중량이 작은 각형 전지, 파우치형 전지 등이 중대형 전지모듈의 전지 셀로서 주로 제작되고 있다.

일반적으로 전극조립체는 양극/분리막/음극의 적층 구조로 이루어져 있고, 대표적으로 도 1에 도시된 바와 같이, 분리막 시트(3) 상에 다수의 양극(1) 및 음극(2)을 배열하고, 분리막 시트(3)의 일단부(예를 들면, 도 1의 최우측 양극(1))에서 시작하여 순차적으로 반시계 방향으로 권취함으로써 제조된다. 그러나, 이러한 구조에서 중심부의 전극과 외각부의 전극 사이에는 온도 구배가 일어나 방열효율이 상이하게 되는바, 장시간 사용하는 경우 수명이 짧아지게 되는 문제가 있다.

또는, 도 2에 도시된 바와 같이, 지그재그로 배치된 분리막 시트(3) 사이에 양극(1) 및 음극(2)이 교대로 순차적으로 적층되도록 전극조립체가 구성된다. 이러한 방식(Z-폴딩 방식이라고 지칭됨)은 한국공개특허 제2000-0051741호에 개시되어 있다.

이와 같은 종래의 전극조립체 제조 방법은 단일의 양극 및 음극이 한 층씩 적층되기 때문에 하나의 전극조립체를 완성하는데 걸리는 시간이 매우 길어지고, 이에 따라 전극조립체 생산성이 현저히 저하되는 문제점이 있다. 또한, 이차전지에 필요한 전극수가 증가될 수록 폴딩시 발생하는 양극, 음극 사이의 위치 정렬 불량률도 현저히 증가한다. 나아가 필요한 전극조립체 생산 용량을 맞추기 위해서는 폴딩 장비가 비례하여 증가되어야 하므로 비용 증가의 문제점이 있다. 따라서 전극조립체 생산성을 향상시키면서 양극과 음극 사이의 위치 정렬이 향상된 전극조립체 및 그의 제조방법에 대한 기술 개발이 요구된다.

한국공개특허 제2000-0051741호

본 발명은 상술한 문제를 해결하기 위해 안출된 것으로서, 본 발명의 목적은, 양극/분리막/음극/분리막/양극 구조의 제1 유닛 셀 및 음극/분리막/ 양극/분리막/음극 구조의 제2 유닛 셀을 제조하여, Z-폴딩 방식에 따라 제1 유닛 셀 및 제2 유닛 셀을 교대로 적층하는 전극조립체 및 그의 제조방법을 구현하여, 공정의 간소화 및 원가 절감의 효과를 극대화할 수 있도록 한다.

상술한 과제를 해결하기 위한 수단으로서, 본 발명에 따른 전극조립체는, 제1 전극, 분리막, 제2 전극, 분리막, 및 제1 전극이 순차적으로 적층된 하나 이상의 제1 유닛 셀; 및 제2 전극, 분리막, 제1 전극, 분리막, 및 제2 전극이 순차적으로 적층된 하나 이상의 제2 유닛 셀을 포함하고, 지그재그로 폴딩되는 분리막 시트 사이에 교대로 제1 유닛 셀과 제2 유닛 셀이 반복적으로 배치되어 적층되는 것을 특징으로 한다.

여기서, 제1 전극은 양극, 제2 전극은 음극이고, 또는 제1 전극은 음극, 제2 전극은 양극이다.

또한, 본 발명에 따른 전극조립체의 제1 유닛 셀 및 제2 유닛 셀은 열과 압력에 의해 전극과 분리막이 일체로 결합된 구조를 가지는 것을 특징으로 한다. 또한, 전극조립체에 열과 압력을 인가하는 것을 특징으로 한다.

나아가, 또한, 본 발명에 따른 전극조립체의 양단부의 최외각에 각각 배치되는 제1 전극 또는 제2 전극은 내측을 바라보는 일측면에만 활물질이 도포되어 있는 것을 특징으로 한다.

제1 유닛 셀은, 분리막, 제2 전극, 분리막, 및 제1 전극이 적층되어 구성된 제1 추가 유닛 셀을 하나 이상 더 포함할 수 있고, 제2 유닛 셀은, 분리막, 제1 전극, 분리막, 및 제2 전극이 적층되어 구성된 제2 추가 유닛 셀을 하나 이상 더 포함할 수 있다.

또한, 본 발명에 따른 전극조립체의 제1 유닛 셀은 복수 개로 마련되어 서로 다른 크기를 가지는 적어도 2개의 그룹으로 나뉘고, 제2 유닛 셀은 복수 개로 마련되어 서로 다른 크기를 가지는 적어도 2개의 그룹으로 나뉘며, 분리막 시트는 제1 유닛 셀의 크기와 제2 유닛 셀의 크기에 따라 지그재그로 폴딩되는 길이가 다른 것을 특징으로 한다.

제1 유닛 셀과 제2 유닛 셀은 각각 크기 순으로 분리막 시트에 교대로 배치되는 것을 특징으로 한다. 이에 전극조립체는 스텝 형상인 것을 특징으로 한다.

복수의 상기 제1 유닛 셀 중 하나 이상은, 분리막, 제2 전극, 분리막, 및 제1 전극이 적층되어 구성된 제1 추가 유닛 셀을 하나 이상 더 포함하고, 복수의 상기 제2 유닛 셀 중 하나 이상은, 분리막, 제1 전극, 분리막, 및 제2 전극이 적층되어 구성된 제2 추가 유닛 셀을 하나 이상 더 포함하며, 분리막 시트는 제1 유닛 셀의 높이와 제2 유닛 셀의 높이에 따라 지그재그로 폴딩되는 높이가 다른 것을 특징으로 한다.

제1 유닛 셀과 제2 유닛 셀은 각각 높이 순으로 분리막 시트에 교대로 배치되는 것을 특징으로 한다.

본 발명에 따른 전극조립체의 제조방법은, 제1 전극, 분리막, 제2 전극, 분리막, 및 제1 전극이 순차적으로 적층된 하나 이상의 제1 유닛 셀을 형성하는 단계; 제2 전극, 분리막, 제1 전극, 분리막, 및 제2 전극이 순차적으로 적층된 하나 이상의 제2 유닛 셀을 형성하는 단계; 및 지그재그로 폴딩되는 분리막 시트 사이에 교대로 제1 유닛 셀과 제2 유닛 셀을 반복적으로 배치하여 전극조립체를 형성하는 단계를 포함한다.

바람직하게는, 전극조립체를 형성하는 단계는, 분리막 시트의 일측면에 하나 이상의 제1 유닛 셀을 일정 간격 이격하여 배치하고, 분리막 시트의 일측면의 반대측인 타측면에 하나 이상의 제2 유닛 셀을 일정 간격과 동일하게 이격하여 배치하되, 이격된 제1 유닛 셀 사이에 제2 유닛 셀이 위치하도록 배치하는 단계; 및 분리막 시트를 지그재그로 폴딩하는 단계를 포함한다.

또는, 전극조립체를 형성하는 단계는, 분리막 시트의 일측면에 하나 이상의 제1 유닛 셀을 일정 간격 이격하여 배치하고, 분리막 시트의 일측면의 반대측인 타측면에 제1 유닛 셀과 동일한 위치에 하나 이상의 제2 유닛 셀을 배치하는 단계; 및 분리막 시트를 지그재그로 폴딩하는 단계를 포함한다.

또한, 본 발명에 따른 전극조립체의 제조방법은, 분리막 시트의 양쪽 접힘부를 가압하여 압착시키는 단계를 더 포함할 수 있다.

제1 유닛 셀은 제1 유닛 셀은 복수 개로 마련되어 서로 다른 크기를 가지는 적어도 2개의 그룹으로 나뉘고, 제2 유닛 셀은 복수 개로 마련되어 서로 다른 크기를 가지는 적어도 2개의 그룹으로 나뉘며, 전극조립체를 형성하는 단계에서, 분리막 시트는 제1 유닛 셀의 크기와 제2 유닛 셀의 크기에 따라 지그재그로 폴딩되는 길이가 다른 것을 특징으로 한다.

제1 유닛 셀과 제2 유닛 셀은 각각 크기 순으로 분리막 시트에 교대로 배치되는 것을 특징으로 한다.

전극조립체의 제조방법에 의해 제조된 전극조립체는 스텝 형상인 것을 특징으로 한다.

복수의 제1 유닛 셀 중 하나 이상은, 분리막, 제2 전극, 분리막, 및 제1 전극이 적층되어 구성된 제1 추가 유닛 셀을 하나 이상 더 포함하고, 복수의 제2 유닛 셀 중 하나 이상은, 분리막, 제1 전극, 분리막, 및 제2 전극이 적층되어 구성된 제2 추가 유닛 셀을 하나 이상 더 포함하며, 전극조립체를 형성하는 단계에서, 분리막 시트는 제1 유닛 셀의 높이와 제2 유닛 셀의 높이에 따라 지그재그로 폴딩되는 높이가 다른 것을 특징으로 한다.

제1 유닛 셀과 제2 유닛 셀은 각각 높이 순으로 분리막 시트에 교대로 배치되는 것을 특징으로 한다.

본 발명에 따르면, 폴딩 공정에 제1 유닛 셀 및 제2 유닛 넷을 사용하여 폴딩 공정의 간소화 및 원가 절감의 효과를 얻을 수 있다.

또한, 본 발명에 따른 전극조립체의 양단부의 최외각에 각각 배치되는 제1 전극 또는 제2 전극은 내측을 바라보는 일측면에만 활물질이 도포되어 원가 절감의 효과가 발생한다.

또한, 본 발명에 따른 전극조립체의 단면이 사각형이 아닌 스텝 형상을 가질 수 있어, 전극조립체가 장착되는 주변 장치의 설계 자유도를 높일 수 있고, 전극조립체가 장착되는 장치 내의 여유 공간을 효율적으로 사용할 수 있는 효과가 발생한다.

도 1은 종래의 전극조립체의 폴딩 구조를 도시한 개념도이다.
도 2는 종래의 전극조립체의 폴딩 구조를 도시한 개념도이다.
도 3a 및 3b는 본 발명에 따른 제1 유닛 셀 및 제2 유닛 셀 구조를 도시한 것이다.
도 4a 및 도 4b는 본 발명의 따른 또 다른 제1 유닛 셀 및 제2 유닛 셀 구조를 도시한 것이다.
도 5는 본 발명에 따른 제1 유닛 셀 제조공정의 공정개념도이다.
도 6은 본 발명의 제1 실시예에 따른 전극조립체의 구조를 도시한 것이다.
도 7은 본 발명에 따른 전극조립체의 압착을 도시한 것이다.
도 8은 본 발명에 따른 전극조립체의 분리막 시트의 양쪽 접힘부에 대한 압착을 도시한 것이다.
도 9는 본 발명에 따른 전극조립체의 제조방법의 폴딩 개념도를 도시한 것이다.
도 10은 본 발명에 따른 전극조립체의 제조방법의 또 다른 폴딩 개념도를 도시한 것이다.
도 11은 본 발명에 따른 전극조립체의 제1 유닛 셀 및 제2 유닛 셀을 크기별로 도시한 것이다.
도 12는 본 발명의 제2 실시예에 따른 전극조립체의 구조를 도시한 것이다.
도 13은 본 발명의 제2 실시예에 따른 전극조립체의 예시적 단면을 도시한 것이다.
도 14는 본 발명에 따른 전극조립체의 제1 유닛 셀 및 제2 유닛 셀을 높이 별로 도시한 것이다.

이하에서는 첨부한 도면을 참조하여 본 발명에 따른 구성 및 작용을 구체적으로 설명한다. 첨부 도면을 참조하여 설명함에 있어, 도면 부호에 관계없이 동일한 구성요소는 동일한 참조부여를 부여하고, 이에 대한 중복설명은 생략하기로 한다. 제1 , 제2 등의 용어는 다양한 구성요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 상기 구성요소들은 상기 용어들에 의해 한정되어서는 안 된다. 상기 용어들은 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하는 목적으로만 사용된다.

전극조립체

도 3 및 도 4를 참조하면, 본 발명에 따른 제1 유닛 셀(100) 및 제2 유닛 셀(200)이 도시되어 있다. 제1 유닛 셀(100)은 제1 전극(10), 분리막(30), 제2 전극(20), 분리막(30), 및 제1 전극(10)이 순차적으로 적층되어 구성된다. 본 예시적 실시예에서는 제1 전극(10)이 양극(10), 제2 전극(20)이 음극(20)으로 되어 있으나, 반대로 제1 전극(10)이 음극, 제2 전극(20)이 양극이 될 수 있다. 또한, 제2 유닛 셀(200)은 음극(20), 분리막(30), 양극(10), 분리막(30), 및 음극(20)이 순차적으로 적층되어 구성된다. 즉, 제1 유닛 셀(100)의 양단은 양극(10)이 배치되도록 구성되고, 제2 유닛 셀(200)의 양단은 음극(20)이 배치되도록 구성된다.

또한, 도 4에 도시된 바와 같이, 제1 유닛 셀(100')은 분리막(30), 음극(20), 분리막(30), 및 양극(10)이 더 적층되도록 구성될 수 있다. 추가되는 분리막(30), 음극(20), 분리막(30), 및 양극(10)은 하나의 묶음(제1 추가 유닛 셀)이 되어, 복수의 제1 추가 유닛이 더 적층되도록 제1 유닛 셀이 구성될 수 있다. 따라서 제1 추가 유닛이 추가 적층되더라도 제1 유닛 셀의 양단은 동일한 극인 양극(10)이 배치된다. 이와 유사하게, 분리막(30), 양극(10), 분리막(30), 및 음극(20)이 하나의 묶음(제2 추가 유닛 셀)이 되어, 복수의 제2 추가 유닛 셀이 더 적층되도록 제2 유닛 셀(200')이 구성될 수 있다. 제1 추가 유닛 셀 및 제2 추가 유닛 셀의 추가 여부는 전지 용량에 따라 결정될 수 있다. 결과적으로 제1 유닛 셀 및 제2 유닛 셀 내에는 홀 수개의 전극(2n+1, n은 정수)이 존재하게 되고, 각 유닛 셀의 양단은 동일한 극(양극 또는 음극)이 배치된다.

도 3을 참조하면, 양극(10)은 양극집전체(11) 상의 양면에 코팅되는 양극활물질(12, 13)을 구비한 구조로 구현될 수 있다. 또한, 음극(20)은 음극집전체(21) 상의 양면에 코팅되는 음극활물질(22, 23)을 구비한 구조로 구현될 수 있다. 단, 이후 기술되는 바와 같이, 전극조립체의 양단부의 최외각에 각각 배치되는 양극(10) 또는 음극(20)은 내측을 바라보는 일측면에만 활물질이 도포될 수 있다. 예를 들면, 전극조립체의 최하단에 제1 유닛 셀(100)이 배치되는 경우, 양극(10)이 전극조립체의 최하단에 배치되게 될 것이다. 이 경우, 양극(10)의 일측면(음극과 마주하지 않는 면, 즉, 전극조립체의 최하단을 향하는 면)에는 양극활물질(12, 13)이 도포될 필요가 없다. 따라서 양극활물질의 도포 양을 줄일 수 있어 비용 절감 효과를 가져온다. 또한, 전극조립체의 최상단에 제2 유닛 셀(200)이 배치되는 경우, 음극(20)이 전극조립체의 최상단에 배치되게 될 것이다. 이 경우, 음극(20)의 일측면(양극과 마주하지 않는 면, 즉, 전극조립체의 최상단을 향하는 면)에는 음극활물질(22, 23)이 도포될 필요가 없다. 따라서 음극활물질의 도포 양을 줄일 수 있어 비용 절감 효과를 가져온다.

도 5를 참조하여, 제1 유닛 셀(100)의 제조 공정에 대하여 설명한다. 먼저, 라미네이터(L1, L2)에 진입하기 전에 양극(10), 분리막(30), 음극(20), 분리막(30), 양극(10) 순서로 상하로 배치된다. 두 개의 양극(10) 및 음극(20)은 라미네이터(L1, L2)에 진입하기 전에 적절한 크기로 커터(C1, C2, C3)를 이용하여 절단될 수 있다. 이때 두 개의 양극(10) 및 음극(20)이 상하 일렬로 정렬되어 라미네이터(L1, L2)로 진입될 수 있도록 배치한다. 물론, 본 공정에서 두 개의 양극(10) 및 음극(20)은 절단하지 않는 상태로 공급될 수도 있다.

이후 라미네이터(L1, L2)에서는 열과 압력으로 3개의 전극과 2개의 분리막이 접착된 구조체, 즉 제1 유닛 셀(100)을 기본 단위체로 구현하게 되며, 이후 절단기(C4)를 통해 절단하여 제1 유닛 셀(100)을 완성 후, 두께검사(a), 비전검사(b), 쇼트검사(c) 등의 검사 공정이 추가로 수행될 수 있다. 라미네이터(L1, L2)를 통과하게 되면, 분리막(30)과 양극(10) 및 음극(20) 사이의 공극을 줄일 수 있기 때문에, 제1 유닛 셀(100)의 성능 향상 효과가 발생한다. 제2 유닛 셀(100)도 동일한 제조 공정으로 구현될 수 있다.

본 발명의 제1 실시예에 따른 전극조립체는, 상기 유닛 셀 제조 공정을 통해 얻은 제1 유닛 셀(100) 및 제2 유닛 셀(200)이 지그재그로 폴딩되는 분리막 시트(40) 사이에 교대로 배치되어 반복적으로 적층되어 형성된다. 도 6을 참조하면, 분리막 시트(40)를 사이에 개제하여 다수의 제1 유닛 셀(100) 및 다수의 제2 유닛 셀(200)이 교대로 적층되어 있는 것을 확인할 수 있다. 기존의 Z-폴딩 방식에서 단일 양극 및 음극을 교대로 적층하는 것과 달리, 제1 유닛 셀(100) 및 제2 유닛 셀(200)을 적층하게 되므로, 폴딩 공정의 시간을 단축시킬 수 있다. 또한, 각 유닛 셀 내에 양극 및 음극이 이미 정렬되어 적층되어 있으므로, 폴딩 공정시 양극, 음극 사이의 위치 정렬 불량률도 현저히 감소시킬 수 있다.

도 7을 참조하면, 전극조립체의 상하부를 압착하는 공정이 추가되어, 상기 압착 공정을 통하여 분리막 시트(40)와 유닛 셀(100, 200) 사이의 공극을 줄일 수 있기 때문에, 전극조립체의 성능 향상 효과가 발생한다.

또한, 도 8을 참조하면, 전극조립체의 분리막 시트(40)의 양쪽의 접힘부(50, 60)를 각각 상하로 프레스 압착하여, 간편하게 전극조립체의 측면을 밀봉시킬 수 있다. 이러한 공정을 통하여, 분리막 시트(40)의 양쪽 접힘부(50, 60) 처리를 간편하게 할 수 있고, 외관상 마감이 깔끔하게 처리될 수 있다. 한편, 분리막 시트(40)의 양쪽 접힘부(50, 60) 처리는 프레스가 아닌 다른 압착 또는 융착 기구가 사용될 수 있다.

본 발명의 제2 실시예에 따른 전극조립체는 스텝 형상(본 명세서에서는 단차를 가지는 형상을 지칭하는 표현으로 사용됨)인 것을 특징으로 한다. 제1 유닛 셀(100)은 복수 개로 마련되어 서로 다른 크기를 가지는 적어도 2개의 그룹으로 나뉘고, 제2 유닛 셀(200)은 복수 개로 마련되어 서로 다른 크기를 가지는 적어도 2개의 그룹으로 나뉜다. w1 크기(너비 또는 길이 등)를 가지는 제1 그룹의 제1 유닛 셀(100)이 복수 개 있을 수 있고, w2 크기를 가지는 제2 그룹의 제1 유닛 셀(110)이 복수 개 있을 수 있고, w3 크기를 가지는 제3 그룹의 제1 유닛 셀(120)이 복수 개 있을 수 있다. 도 11에는 w1~w3의 크기를 가지는 3개의 그룹, 각 그룹에 1개씩의 제1 유닛 셀이 도시되어 있지만, 서로 다른 크기를 가지는 제1 유닛 셀의 그룹 개수에는 제한이 없고, 각 그룹 내에 포함되는 제1 유닛 셀의 개수에도 제한이 없다. 이는 제2 유닛 셀(200, 210, 220)에 동일하게 적용된다.

도 11에서와 같이, 3가지 크기(w1~w3)를 가지는 제1 유닛 셀 및 제2 유닛 셀을 사용하여, 도 13에서와 같이 4개 층을 가지는 스텝 형상의 전극조립체가 형성될 수 있다. 도 13에서는 제1 유닛 셀(100, 110, 120)과 제2 유닛 셀(200, 210, 220)이 크기 순으로 적층되어 스텝 형상의 전극조립체가 형성되었지만, 이에 제한되지 않고, 다양한 형상을 가질 수 있다. 예를 들면, w1 크기의 제1 유닛 셀(100), w2 크기의 제2 유닛 셀(210), w1 크기의 제1 유닛 셀(100)을 적층하여 마름모 형상의 스텝 전극조립체를 형성할 수 있다.

또한, 동일한 크기의 제1 유닛 셀 및 제2 유닛 셀을 복수 개 적층하여, 스텝 형상의 각 층의 높이를 다르게 형성할 수 있다. 즉, 제1 유닛 셀 및 제2 유닛 셀의 그룹 개수와 각 그룹 내의 개수를 변경하고, 크기별 배치 순서를 바꿔 다양한 형상의 전극조립체를 형성할 수 있다.

도 12를 참조하면, 분리막 시트(400)는 제1 유닛 셀(100, 110, 120)의 크기(w1, w2, w3)와 제2 유닛 셀(200, 210, 220)의 크기(w1, w2, w3)에 따라 지그재그로 폴딩되는 길이가 다르게 된다. 예를 들면, 분리막 시트(400)에 w1 크기를 가지는 제1 유닛 셀(100)이 적층되고, 분리막 시트(400)가 좌측 방향으로 폴딩되어 제1 유닛 셀(100) 위에 적층되고, w2 크기를 가지는 제2 유닛 셀(210)이 분리막 시트(400)에 적층되고, 다시 분리막 시트(400)가 우측 방향으로 폴딩되어 제2 유닛 셀(220) 위에 적층되고, 이러한 방식으로 지그재그로 폴딩되면, w1 크기의 제1 유닛 셀(100)을 커버하기 위해 폴딩되는 분리막 시트(400)의 길이와 w2 너비의 제2 유닛 셀(210)을 커버하기 위해 폴딩되는 분리막 시트(400)의 길이는 서로 다르게 된다. 즉, 제1 유닛 셀 및 제2 유닛 셀의 크기가 변함에 따라 분리막 시트(400)의 폴딩되는 길이도 변하게 된다.

제1 유닛 셀(100, 110, 120)과 제2 유닛 셀(200, 210, 220)은 각각 크기 순으로 분리막 시트(400)에 교대로 배치될 수 있고, 도 13은 크기 순으로 배치되었을 때의 스텝 형상을 가진 전극조립체의 단면을 도시하고 있다.

도 13에서와 같이 전극조립체의 단면이 사각형이 아닌 스텝 형상을 가지면, 전극조립체가 장착되는 주변 장치의 설계 자유도를 높일 수 있고, 전극조립체가 장착되는 장치 내의 여유 공간을 효율적으로 사용할 수 있는 장점이 있다.

복수의 제1 유닛 셀 중 제1 유닛 셀(130)은, 도 4에 도시된 바와 같이, 분리막, 제2 전극, 분리막, 및 제1 전극이 적층되어 구성된 제1 추가 유닛 셀을 더 포함할 수 있다. 또한, 복수의 제1 유닛 셀 중 제1 유닛 셀(140)은, 제1 추가 유닛 셀을 두 개 포함할 수 있다. 이 경우, 제1 유닛 셀(100, 130, 140)의 높이는 도 14에 도시된 바와 같이 h1<h2<h3가 된다. 제2 유닛 셀(200, 230, 240)도 분리막, 제1 전극, 분리막, 및 제2 전극이 적층되어 구성된 제2 추가 유닛 셀이 하나 또는 두 개 포함됨에 따라 서로 다른 높이를 가진 복수의 유닛 셀을 가질 수 있다. 즉, 제1 유닛 셀(100, 130, 140) 및 제2 유닛 셀(200, 230, 240)은 크기와 높이가 서로 다른 복수의 유닛 셀을 포함할 수 있다. 도 14에서는 제1 유닛 셀(100, 130, 140) 및 제 2 유닛 셀(200, 230, 240)이 3가지의 서로 다른 높이를 가진 것으로 도시되어 있지만, 이에 제한되지 않는다.

분리막 시트(400)는 제1 유닛 셀(100, 130, 140)의 높이(h1, h2, h3)와 제2 유닛 셀(200, 230, 240)의 높이(h1, h2, h3)에 따라 지그재그로 폴딩되는 높이가 다르게 된다. 예를 들면, 분리막 시트(400)에 h1 높이를 가지는 제1 유닛 셀(100)이 적층되고, 분리막 시트(400)가 좌측 방향으로 폴딩되어 제1 유닛 셀(130) 위에 적층되고, h2 높이를 가지는 제2 유닛 셀(230)이 분리막 시트(400)에 적층되고, 다시 분리막 시트(400)가 우측 방향으로 폴딩되어 제2 유닛 셀(240) 위에 적층되고, 이러한 방식으로 지그재그로 폴딩되면, h1 높이의 제1 유닛 셀(100)을 커버하기 위해 폴딩되는 분리막 시트(400)의 높이와 h2 높이의 제2 유닛 셀(230)을 커버하기 위해 폴딩되는 분리막 시트(400)의 높이는 서로 다르게 된다. 즉, 제1 유닛 셀 및 제2 유닛 셀의 높이가 변함에 따라 분리막 시트(400)의 폴딩되는 높이도 변하게 된다.

w1 크기를 가지는 제1 유닛 셀(100) 및 제2 유닛 셀(200)을 복수 개 교대로 적층하여 스텝 형상의 각 층 높이를 다르게 할 수 있고, 또는 제1 추가 유닛 셀 및 제2 추가 유닛 셀을 복수 개 더 포함하는 제1 유닛 셀(140)과 제2 유닛 셀(240)을 교대로 적층하여 스텝 형상의 각 층 높이를 다르게 할 수도 있다.

또한, 제1 유닛 셀(100, 130, 140)과 제2 유닛 셀(200, 230, 240)은 각각 높이 순으로 분리막 시트(400)에 교대로 배치될 수 있다.

전극조립체의 제조방법

본 발명에 따른 전극조립체의 제조방법은, 제1 전극, 분리막, 제2 전극, 분리막, 및 제1 전극이 순차적으로 적층된 하나 이상의 제1 유닛 셀을 형성하는 단계; 제2 전극, 분리막, 제1 전극, 분리막, 및 제2 전극이 순차적으로 적층된 하나 이상의 제2 유닛 셀을 형성하는 단계; 및 지그재그로 폴딩되는 분리막 시트 사이에 제1 유닛 셀과 제2 유닛 셀을 교대로 배치하여 전극조립체를 형성하는 단계를 포함한다.

앞서 기술된 전극조립체의 구성은 전극조립체의 제조방법에 포함될 수 있다.

도 9를 참조하여, 전극조립체를 형성하는 단계에 대하여 구체적으로 설명하면 다음과 같다. 분리막 시트(40)의 일측면에 하나 이상의 제1 유닛 셀(100)을 일정 간격 이격하여 배치한다. 분리막 시트(40) 일측면의 반대측인 타측면에 제2 유닛 셀(200)을 상기 일정 간격과 동일하게 이격하여 배치한다. 이때, 제2 유닛 셀(200)은 이격된 제1 유닛 셀(100)의 사이에 위치하도록 배치된다. 이후, 분리막 시트(40)의 일단(도 9의 좌측)에서부터 시계방향으로 분리막 시트(40)를 접고(① 단계), 분리막 시트(40)가 접힌 상태에서, 반시계방향으로 분리막 시트(40)를 다시 접고(② 단계), 이런 식으로 시계방향과 반시계방향으로 지그재그 방식(③~⑤ 단계)으로 분리막 시트(40)를 접으면 도 6에서와 같은 전극조립체가 형성될 수 있다.

도 10을 참조하여, 전극조립체를 형성하는 단계를 설명하면 다음과 같다. 분리막 시트(40)의 일측면에 하나 이상의 제1 유닛 셀(100)을 일정 간격 이격하여 배치한다. 분리막 시트(40) 일측면의 반대측인 타측면에 제1 유닛 셀(100)과 동일한 위치에 제2 유닛 셀(200)을 배치한다. 이후, 분리막 시트(40)의 일단(도 9의 좌측)에서부터 시계방향으로 분리막 시트(40)를 접고(① 단계), 분리막 시트(40)가 접힌 상태에서, 반시계방향으로 분리막 시트(40)를 다시 접고(② 단계), 이런 식으로 시계방향과 반시계방향으로 지그재그 방식(③~⑤ 단계) 분리막 시트(40)를 접으면 도 6에서와 같은 전극조립체가 형성될 수 있다.

본 발명에 따른 전극조립체의 제조방법은 분리막 시트(40)의 양쪽 접힘부(50, 60)를 가압하여 압착시키는 공정을 더 포함할 수 있다. 가압하여 압착시키는데 프레스가 사용될 수 있지만 이에 한정되는 것은 아니다. 이 공정을 통하여 Z-폴딩에서 발생되는 분리막 시트(40)의 양쪽 접힘부(50, 60) 처리를 간편하게 할 수 있고, 외관상 마감이 깔끔하게 처리될 수 있다.

이하에서는 상술한 본 발명에 따른 전극조립체를 구성하는 구성요소의 구체적인 재료 및 구성상의 특징을 설명하기로 한다.

양극구조

본 발명에서 상기 기본단위체에 형성되는 전극은 양극 또는 음극으로 구별되고, 상기 양극 및 음극을 그 사이에 분리막을 개재시킨 상태에서 상호 결합시켜 제조된다. 양극은 예를 들어, 양극 집전체 상에 양극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물을 도포한 후 건조 및 프레싱하여 제조되며, 필요에 따라서는 상기 혼합물에 충진재를 더 첨가하기도 한다. 이러한 구조는 시트 형으로 구현되어 로딩 롤에 장착되는 형태로 공정에 적용될 수 있게 된다.

[양극집전체]

상기 양극 집전체는 일반적으로 3 ~ 500 ㎛의 두께로 만든다. 이러한 양극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테리인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것 등이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.

[양극활물질]

상기 양극 활물질은 리튬 이차전지인 경우 예를 들어, 리튬 코발트 산화물(LiCoO₂), 리튬 니켈 산화물(LiNiO₂) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li_{1 + x}Mn_{2 - x}O₄ (여기서, x는 0 ~ 0.33 임), LiMnO₃, LiMn₂O₃, LiMnO₂ 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li₂CuO₂); LiV₃O₈, LiFe₃O₄,V₂O₅, Cu₂V₂O₇ 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi_{1 - x}M_xO₂ (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x= 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn_{2 - x}M_xO₂ (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li₂Mn₃MO₈ (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn₂O₄; 디설파이드 화합물;Fe₂(MoO₄)₃ 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.

상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.

상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.

상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.

음극 구조

음극은 음극 집전체 상에 음극 활물질을 도포, 건조 및 프레싱하여 제조되며, 필요에 따라 상기에서와 같은 도전재, 바인더, 충진제 등이 선택적으로 더 포함될 수 있다. 이러한 구조는 시트 형으로 구현되어 로딩 롤에 장착되는 형태로 공정에 적용될 수 있게 된다.

[음극 집전체]

상기 음극 집전체는 일반적으로 3 ~ 500 ㎛의 두께로 만들어진다. 이러한 음극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.

[음극활물질]

상기 음극 활물질은, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; Li_xFe₂O₃(0≤x≤1), Li_xWO₂(0≤x≤1), Sn_xMe_{1 - x}Me'_yO_z (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐;0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO₂, PbO, PbO₂, Pb₂O₃, Pb₃O₄, Sb₂O₃, Sb₂O₄, Sb₂O₅, GeO, GeO₂, Bi₂O₃, Bi₂O₄, and Bi₂O₅ 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료 등을 사용할 수 있다.

분리막

본 발명에 따른 분리막은 폴딩공정이나 롤(roll) 공정과는 무관히 단순 적층공정으로 기본 단위체를 형성하여 단순 적층을 구현하게 된다. 특히, 라미네이터에서 분리막과 양극, 음극의 접착은 라미네이터 내부에서 분리막 시트 자체가 열에 의해 용융되어 접착 고정되도록 하는 것이다. 이에 따라, 압력이 계속 유지되게 하는바 전극과 분리막 시트 사이의 안정적인 계면 접촉을 가능케 한다.

상기 분리막 시트 또는 셀의 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막은 절연성을 나타내고 이온의 이동이 가능한 다공성 구조라면, 그것의 소재가 특별히 제한되는 것은 아니며, 상기 분리막과 분리막 시트는 동일한 소재일 수도 있고 그렇지 않을 수도 있다.

상기 분리막 또는 분리막 시트는, 예를 들어, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용될 수 있고, 분리막 또는 분리막 시트의 기공 직경은 일반적으로 0.01 ~ 10 ㎛이고, 두께는 일반적으로 5 ~ 300 ㎛이다. 이러한 분리막 또는 분리막 시트로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머; 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용된다. 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다. 바람직하게는, 폴리에틸렌 필름, 폴리프로필렌 필름, 또는 이들 필름의 조합에 의해서 제조되는 다층 필름이나 폴리비닐리덴 플로라이드(polyvinylidene fluoride), 폴리에틸렌옥사이드(polyethylene oxide), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 또는 폴리비닐리덴 플로라이드 헥사플루오로프로필렌(polyvinylidene fluoride hexafluoropropylene) 공중합체 등의 고분자 전해질용 또는 겔형 고분자 전해질용 고분자 필름일 수 있다.

상기 분리막은 기본 단위셀을 구성하기 위해서 열융착에 의한 접착 기능을 가지고 있는 것이 바람직하고, 상기 분리막 시트는 반드시 그러한 기능을 가질 필요는 없으나 접착 기능을 가지는 것을 사용하는 것이 바람직하다.

본 발명에 따른 상기 전극조립체는 양극과 음극의 전기화학적 반응에 의해 전기를 생산하는 전기화학셀에 적용될 수 있는 바, 전기화학 셀의 대표적인 예로는, 슈퍼 캐패시터(super capacitor), 울트라 캐패시터(ultra capacitor), 이차전지, 연료전지, 각종 센서, 전기분해장치, 전기화학적 반응기 등을 들 수 있고, 그 중에서 이차전지가 특히 바람직하다.

상기 이차전지는 충방전이 가능한 전극조립체가 이온 함유 전해액으로 함침된 상태에서 전지케이스에 내장되어 있는 구조로 이루어져 있으며, 하나의 바람직한 예에서, 상기 이차전지는 리튬 이차전지일 수 있다.

전술한 바와 같은 본 발명의 상세한 설명에서는 구체적인 실시예에 관해 설명하였다. 그러나 본 발명의 범주에서 벗어나지 않는 한도 내에서는 여러 가지 변형이 가능하다. 본 발명의 기술적 사상은 본 발명의 기술한 실시예에 국한되어 정해져서는 안 되며, 특허청구범위뿐만 아니라 이 특허청구범위와 균등한 것들에 의해 정해져야 한다.

10: 양극 20: 음극
30: 분리막 40: 분리막 시트
11: 양극집전체 12, 13: 양극활물질
21: 음극집전체 22, 23: 음극활물질
50, 60: 접힘부

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14. 제1 전극, 분리막, 제2 전극, 분리막, 및 제1 전극이 순차적으로 적층된 하나 이상의 제1 유닛 셀을 형성하는 단계;
    제2 전극, 분리막, 제1 전극, 분리막, 및 제2 전극이 순차적으로 적층된 하나 이상의 제2 유닛 셀을 형성하는 단계; 및
    지그재그로 폴딩되는 분리막 시트 사이에 교대로 상기 제1 유닛 셀과 상기 제2 유닛 셀을 반복적으로 배치하여 전극조립체를 형성하는 단계;를 포함하며,
    상기 전극조립체를 형성하는 단계는,
    상기 분리막 시트의 일측면에 하나 이상의 상기 제1 유닛 셀을 일정 간격 이격하여 배치하고, 상기 분리막 시트의 상기 일측면의 반대측인 타측면에 하나 이상의 상기 제2 유닛 셀을 상기 일정 간격과 동일하게 이격하여 배치하되, 이격된 상기 제1 유닛 셀 사이에 상기 제2 유닛 셀이 위치하도록 배치하는 단계; 및
    상기 분리막 시트에 상기 제1 유닛셀 및 상기 제2 유닛셀을 배치하는 단계 이후에 상기 분리막 시트를 지그재그로 폴딩하는 단계
    를 포함하는 전극조립체의 제조방법.
15. 제1 전극, 분리막, 제2 전극, 분리막, 및 제1 전극이 순차적으로 적층된 하나 이상의 제1 유닛 셀을 형성하는 단계;
    제2 전극, 분리막, 제1 전극, 분리막, 및 제2 전극이 순차적으로 적층된 하나 이상의 제2 유닛 셀을 형성하는 단계; 및
    지그재그로 폴딩되는 분리막 시트 사이에 교대로 상기 제1 유닛 셀과 상기 제2 유닛 셀을 반복적으로 배치하여 전극조립체를 형성하는 단계;를 포함하며,
    상기 전극조립체를 형성하는 단계는,
    상기 분리막 시트의 일측면에 하나 이상의 상기 제1 유닛 셀을 일정 간격 이격하여 배치하고, 상기 분리막 시트의 상기 일측면의 반대측인 타측면에 상기 제1 유닛 셀과 동일한 위치에 상기 제2 유닛 셀을 배치하는 단계; 및
    상기 분리막 시트에 상기 제1 유닛셀 및 상기 제2 유닛셀을 배치하는 단계 이후에 상기 분리막 시트를 지그재그로 폴딩하는 단계
    를 포함하는 전극조립체의 제조방법.
16. 청구항 14 또는 청구항 15에 있어서,
    상기 분리막 시트의 양쪽 접힘부를 가압하여 압착시키는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전극조립체의 제조방법.
17. 청구항 14 또는 청구항 15에 있어서,
    상기 제1 유닛 셀은 복수 개로 마련되어 서로 다른 크기를 가지는 적어도 2개의 그룹으로 나뉘고, 상기 제2 유닛 셀은 복수 개로 마련되어 서로 다른 크기를 가지는 적어도 2개의 그룹으로 나뉘며,
    상기 전극조립체를 형성하는 단계에서, 상기 분리막 시트는 상기 제1 유닛 셀의 크기와 상기 제2 유닛 셀의 크기에 따라 지그재그로 폴딩되는 길이가 다른 것을 특징으로 하는 전극조립체의 제조방법.
18. 청구항 16에 있어서,
    상기 제1 유닛 셀과 상기 제2 유닛 셀은 각각 크기 순으로 상기 분리막 시트에 교대로 배치되는 것을 특징으로 하는 전극조립체의 제조방법.
19. 청구항 18에 있어서,
    상기 전극조립체의 제조방법에 의해 제조된 상기 전극조립체는 스텝 형상인 것을 특징으로 하는 전극조립체의 제조방법.
20. 청구항 17에 있어서,
    복수의 상기 제1 유닛 셀 중 하나 이상은, 분리막, 제2 전극, 분리막, 및 제1 전극이 적층되어 구성된 제1 추가 유닛 셀을 하나 이상 더 포함하고,
    복수의 상기 제2 유닛 셀 중 하나 이상은, 분리막, 제1 전극, 분리막, 및 제2 전극이 적층되어 구성된 제2 추가 유닛 셀을 하나 이상 더 포함하며,
    상기 전극조립체를 형성하는 단계에서, 상기 분리막 시트는 상기 제1 유닛 셀의 높이와 상기 제2 유닛 셀의 높이에 따라 지그재그로 폴딩되는 높이가 다른 것을 특징으로 하는 전극조립체의 제조방법.
21. 청구항 20에 있어서,
    상기 제1 유닛 셀과 상기 제2 유닛 셀은 각각 높이 순으로 상기 분리막 시트에 교대로 배치되는 것을 특징으로 하는 전극조립체의 제조방법.

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