JP5871172B2 - Ｒ−ｔ−ｂ系焼結磁石の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法に関する。

Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（Ｒは希土類元素のうち少なくとも１種、ＴはＦｅまたはＦｅおよびＣｏ）は、永久磁石の中で最も高性能な磁石として知られており、ハイブリッド自動車用、電気自動車用や家電製品等用の各種モータに使用されている。

しかし、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は高温で保磁力Ｈ_ｃＪ（以下、単に「Ｈ_ｃＪ」と記載する）が低下し、不可逆熱減磁が起こる。そのため、特にハイブリッド自動車用や電気自動車用のモータに使用される場合、高温下でも高いＨ_ｃＪを維持することが要求されている。

近年、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石のＨ_ｃＪ向上を目的として、焼結した後に蒸着手段を用いてＤｙ、Ｈｏ、Ｔｂ等の重希土類元素ＲＨを磁石表面に供給し、その重希土類元素ＲＨを磁石内部へ拡散させることによって、残留磁束密度Ｂ_ｒ（以下、単に「Ｂ_ｒ」と記載する）の低下を抑制しつつ、Ｈ_ｃＪを向上させる蒸着拡散法が提案されている。

特許文献１は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石と重希土類元素ＲＨを含有するバルク体とを所定の間隔を形成して対向配置し、これらを所定温度に加熱することにより、前記バルク体から重希土類元素ＲＨをＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面に供給しつつ、重希土類元素ＲＨをＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の内部に拡散させる蒸着拡散法を開示している。

特許文献１は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の両面から同時に蒸着拡散を行う方法として、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石をＮｂ網に載せ、その上下に所定の間隔を形成して重希土類元素ＲＨを含有する前記バルク体を配置する方法を開示している。

特許文献２は、ＤｙおよびＴｂの少なくとも一方を含む金属蒸発材料とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を処理箱内に収納し、真空雰囲気にて所定温度に加熱することにより、金属蒸発材料を蒸発させてＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に付着させ、この付着したＤｙ及びＴｂの金属原子を当該焼結磁石の表面および／または結晶粒界相に拡散させる蒸着拡散法を開示している。

特許文献２は、金属蒸発材料とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石との間に、これらが相互に接触せず、かつ、蒸発した金属原子の通過を許容し、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の複数個が並置できるエキスパンドメタルを介在させ、金属蒸発材料とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を上下方向へ交互に積み重ねる収納方法を開示している。

国際公開第２００７／１０２３９１号 特開２００９−１３５３９３号公報

特許文献１、２に記載される蒸着拡散法では、熱処理による拡散反応を利用し、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の主相外殻部に重希土類元素ＲＨの濃縮層を形成する。その時、重希土類元素ＲＨが、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から当該Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の内部に拡散すると同時に、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の内部に含まれている軽希土類元素ＲＬ（ＲＬは、ＮｄおよびＰｒの少なくとも一種）を主体とする液相成分が、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面に向かって拡散する。この様に、前記重希土類元素ＲＨが、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から内部へ、前記軽希土類元素ＲＬが、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の内部から表面へと相互に拡散が起こることにより、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石表面に、軽希土類元素ＲＬを主体とする溶出部分が形成される。この溶出部分は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を支持する支持体と反応を起こす。そのため、支持体とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石とが固着（以下、「溶着」と記載する）してしまう。

特許文献１、２では、ＲＨ拡散源（特許文献２では、金属蒸発材料に相当）とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石との間にＮｂ網やエキスパンドメタルを支持体として介在させ、ＲＨ拡散源やＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を上下方向へ交互に積み重ねて配置している。Ｎｂ網やエキスパンドメタルは、ＲＨ拡散源やＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を支持するための強度が必要である。そのため、Ｎｂ網やエキスパンドメタルの開口率を大きくすることに限界がある。例えば、特許文献２では、エキスパンドメタルの開口率は、３０％〜８０％で形成すればよいと記載され、一例として、約６０％の開口率でエキスパンドメタルを形成した場合が記載されている。このように、Ｎｂ網やエキスパンドメタルなどの支持体は開口率が制限されるため、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石との接触面積が大きくなる。よって、複数のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を蒸着拡散法により処理した場合、多くのＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石がＮｂ網やエキスパンドメタルなどの支持体と溶着してしまうという問題があった。

溶着を引き起こしたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を支持体から無理に取り外そうとすると、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石自体を破壊してしまう恐れがある。そのため、慎重に取り外す必要があり、支持体とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石との取り外し作業の工数が増大してしまう。よって、支持体とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石との接触面積を出来る限り小さくし、支持体とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石との溶着を減少させることが望まれている。

さらに、特許文献１、２のように、支持体とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石との接触面積が大きいと、ＲＨ拡散源により供給された重希土類元素ＲＨが、支持体（Ｎｂ網やエキスパンドメタル）に多く付着してしまい、希少な重希土類元素ＲＨを無駄にしてしまう。そのため、ＲＨ拡散源からＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石へ重希土類元素ＲＨを歩留まりよく供給するためにも、支持体とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石との接触面積を低減することが望まれている。

本発明は、上記問題を解決するためになされたものであり、その目的とするところは、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石と支持体との溶着の発生を減少させるとともに、ＲＨ供給源からＲ−Ｔ―Ｂ系焼結磁石へ重希土類元素ＲＨの供給を効率よくすることができる、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法を提供することにある。

請求項１に記載の本発明によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法は、処理ケース内に、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体（Ｒは希土類元素のうち少なくとも一種、ＴはＦｅまたはＦｅおよびＣｏ）とＲＨ供給源（重希土類元素ＲＨからなる金属または重希土類元素ＲＨを２５原子％以上含む合金。ただし、重希土類元素ＲＨは、Ｄｙ、ＨｏおよびＴｂのうち少なくとも一種）を、スペーサを介して上下方向に多段配置した状態で加熱することにより、前記ＲＨ供給源から前記重希土類元素ＲＨを前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体の表面に供給しつつ、前記重希土類元素ＲＨを前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体の内部に拡散させる蒸着拡散処理において、前記スペーサは、厚みが０．１ｍｍ以上１５ｍｍ以下の複数の棒状部材および／または小片状部材からなり、前記スペーサの前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体への接触面積が、前記スペーサと接触する側の前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体全面積の１５％以下であり、かつ、前記スペーサの前記ＲＨ供給源への接触面積が、前記スペーサと接触する側の前記ＲＨ供給源全面積の１５％以下であることを特徴とする。

請求項２に記載の本発明は、請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法において、前記スペーサを、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体および前記ＲＨ供給源の各幅方向の両端から幅方向の寸法の１／４の領域および／または各長さ方向の両端から長さ方向の１／４の領域に、２個以上配置することを特徴とする。

請求項３に記載の本発明は、請求項１または２に記載のＲ―Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法において、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体及び前記ＲＨ供給源を、８００℃以上９５０℃以下に加熱して前記蒸着拡散処理を行うことを特徴とする。

請求項４に記載の本発明は、請求項３に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法において、処理ケース内の圧力を、０．１Ｐａ以上５０Ｐａ以下として前記蒸着拡散処理を行うことを特徴とする。

請求項５に記載の本発明は、請求項３または４に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法において、前記蒸着拡散処理後、前記処理ケース内の圧力を、圧力２００Ｐａ以上２ｋＰａ以下として、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体及び前記ＲＨ供給源を８００℃以上９５０℃以下に加熱して熱処理を行うことを特徴とする。

なお、本発明においては、蒸着拡散処理前のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を「Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体」とし、蒸着拡散処理後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を「Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石」とし、それぞれ区別して表記する。

本発明によれば、特許文献１、２に使用されているＮｂ網やエキスパンドメタルなどの支持体ではなく、特定形状のスペーサを用いることにより、ＲＨ供給源やＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体との接触面積を大幅に削減することができる。よって、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石とスペーサとの溶着の発生を低減することができ、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石との取り外し工数を大幅に削減することができる。また、接触面積が小さいため、ＲＨ供給源からＲ−Ｔ―Ｂ系焼結磁石体へ重希土類元素ＲＨを効率良く供給することができ、重希土類元素ＲＨの歩留まりを向上させることができる。

本発明の実施形態の一例を示す説明図である。 スペーサの配置領域を示す説明図である。 スペーサの配置領域を示す説明図である。 スペーサの配置領域を示す説明図である。 棒状部材を配置した一例を示す説明図である。 棒状部材を配置した一例を示す説明図である。 小片状部材を配置した一例を示す説明図である。 棒状部材と小片状部材を組み合わせて配置した一例を示す説明図である。

本発明において、スペーサとＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体との接触面積とは、スペーサを構成する個々の棒状部材または小片状部材において、スペーサと接触する側のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体の面と平行する横断面のうち最大面積の総和と定義する。例えば、スペーサと接触する側の面の全面積が１０００ｍｍ^２（幅２０ｍｍ×長さ５０ｍｍ）のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体に、直径３ｍｍ×長さ２５ｍｍの断面（縦断面）円形の棒状部材からなるスペーサを周面が接するように２本配置した場合、断面円形の棒状部材の、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体の面と平行する横断面のうちの最大面積とは、円の中心を通る横断面、つまり、直径×長さとなる。この場合、接触面積は、１５０ｍｍ^２（３ｍｍ×２５ｍｍ×２本）／１０００ｍｍ^２（２０ｍｍ×５０ｍｍ）×１００％＝１５％となる。

断面（縦断面）が三角形や台形などの棒状部材または小片状部材の場合、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体の面と平行する横断面のうちの最大面積とは、三角形であれば底辺×長さ、台形であれば長い方の底辺×長さ、となる。なお、上記においては、スペーサとＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体との接触面積について説明したが、スペーサとＲＨ供給源との接触面積も同様である。

スペーサの縦断面形状が円形の場合、スペーサはＲＨ供給源やＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体と線接触しているため、実際の接触面積は、上記に定義した接触面積よりも小さくなる。よって、本発明においては、スペーサとＲＨ供給源やＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体との接触面積が、同じである場合は、スペーサの縦断面形状が、面接触する多辺形状よりも線接触する円形状の方が、実際の接触面積が小さいため好ましい。

本発明における蒸着拡散処理とは、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体とＲＨ供給源を加熱することにより、ＲＨ供給源から重希土類元素ＲＨをＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体の表面に供給しつつ、重希土類元素ＲＨをＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体の内部に拡散させることによって、Ｂ_ｒの低下を抑制しつつ、Ｈ_ｃＪを向上させるものである。

特許文献１、２に記載されるような、Ｎｂ網やエキスパンドメタルなどの支持体を用いた場合は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体やＲＨ拡散源を支持するための強度が必要であった。そのため、Ｎｂ網やエキスパンドメタルの開口率を大きくすることに限界があった。一般に市場に提供されているＮｂ網やエキスパンドメタルの開口率は通常６０％程度であり、最大でも８０％程度である。すなわち、支持体の接触面積は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体やＲＨ供給源の支持体と接する側の全面積の通常４０％程度であり、最小でも２０％程度である。これに対し、本発明における特定形状からなるスペーサは、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体やＲＨ供給源を小さな接触面積で支持することができる。本発明の目的を達成するためには、スペーサの接触面積をＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体やＲＨ供給源のスペーサと接する側の全面積の１５％以下とすることが必要である。好ましくは、接触面積を１０％以下、さらに好ましくは、５％以下にする。

上記のように、本発明におけるスペーサを用いることにより、Ｎｂ網やエキスパンドメタルなどの支持体を用いる場合に比べ、スペーサとＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体およびＲＨ供給源との接触面積を大幅に低減することができる。そのため、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石との溶着の発生を減少させることができるとともに、ＲＨ供給源からＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体への重希土類元素ＲＨの供給を効率よくすることができ、重希土類元素ＲＨの歩留まり（処理前後のＲＨ供給源の重量の差分と、処理後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石において磁石内部に拡散された重希土類元素ＲＨの重量（成分分析による測定結果）との比率）を向上させることができる。

以下に、本発明を実施するための形態を図面に基づき説明する。各図面において、同じ部分には同じ符号を付している。

図１は、処理ケース１内において、ＲＨ供給源２とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３を、スペーサ４を介して上下方向に多段配置した本発明の実施形態の一例を示す説明図である。図１に示すように、処理ケース１の底部上にＲＨ供給源２を配置し、当該ＲＨ供給源２上に２本の棒状部材からなるスペーサ４を配置している。そのスペーサ４上にＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３を配置し、さらに、当該Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３上にスペーサ４を配置している。このように、スペーサ４を介して上下方向にＲＨ供給源２とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３を交互に多段配置している

スペーサ４は、安定してＲＨ供給源２とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３を上下方向に交互に多段配置することができれば、その配置位置は特に限定されない。例えば、２本の棒状部材を任意の位置に配置したり、複数の小片状部材を任意の位置に散在させればよい。好ましい形態として、前記スペーサを、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体および前記ＲＨ供給源の各幅方向の両端から幅方向の寸法の１／４の領域および／または各長さ方向の両端から長さ方向の寸法の１／４の領域に、２個以上配置することが好ましい。以下に詳述する。

図２〜図４は、好ましい形態として、スペーサの配置領域を示す説明図である。図２では、Ｒ―Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３の幅方向Ｗの両端から幅方向の寸法の１／４（図中１／４Ｗ）の領域５（斜線部）に４個の小片状部材からなるスペーサ４を配置している。また、図３では、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３の長さ方向Ｌの両端から長さ方向の寸法の１／４（図中１／４Ｌ）の領域５（斜線部）に２個の小片状部材からなるスペーサ４を配置している。さらに、図４は、図２と図３を合わせた領域５（斜線部）に３個の小片状部材からなるスペーサ４を配置している。このように、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３の中心部ではなく、長さ方向又は幅方向の両端部に２個以上スペーサ４を配置した方が、より安定してＲＨ供給源２とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３を上下方向に交互に多段配置することができる。

処理ケース１及びスペーサ４は、Ｍｏ、Ｗ、Ｔａなどの高融点金属や、窒化硼素、ジルコニア、アルミナ、イットリア、カルシア、マグネシアなどを含むセラミックス材料等、蒸着拡散処理時に、変形や変質を発生し難い材料で構成することが好ましい。また、Ｍｏ等の高融点金属の表面に、ジルコニア、アルミナ、イットリア等の酸化物を溶射してもよい。

スペーサ４は、ＲＨ供給源２やＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３の大きさに応じて、接触面積が１５％以下となるように選定する。また、スペーサ４の厚さは、０．１ｍｍから１５ｍｍの範囲に設定することが好ましい。ＲＨ供給源２とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３の距離が近すぎると、ＲＨ供給源２やＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３の寸法ばらつきなどにより、両者が接触してしまう可能性がある。そのため、スペーサ４の厚さは、０．１ｍｍ以上とするのが好ましい。また、１５ｍｍ以下とすることで、効率良く重希土類元素ＲＨをＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３へ供給することができる。

スペーサ４は、図１においては、棒状部材を用いているが、その他に小片状部材などを用いることができる。これらのスペーサは、ＲＨ供給源２やＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３の形状や大きさによって選定することが好ましい。以下に棒状部材、小片状部材について、それぞれ詳述する。

棒状部材は、その長さ方向をＲＨ供給源２やＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３との接触面と平行方向に配置すればよく、その断面（縦断面）形状は任意である。ＲＨ供給源２やＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３と面接触してもよいが、線接触の方が好ましく、例えば、断面形状は円形や楕円形などの場合が好ましい。

図５では、棒状部材４ａは、ＲＨ供給源２やＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３の両端部に平行に２本配置している。しかし、特にその角度や方向などを厳密に管理する必要はなく、斜めに配置しても良い。斜めに配置する時は、ＲＨ供給源２とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３を多段配置した時に、不安定にならないように棒状部材４ａを配置すれば良い。また、棒状部材４ａは、転動防止のため両端部を湾曲させてもよい。

棒状部材４ａは、図６に示すように、４本を組み合して枠状にしてもよい、さらに、４本をつなげて一体品として使用してもよい。

図７は、小片状部材４ｂを配置した一例を示す平面図である。図７では、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３上の四隅に円柱形状の小片状部材４ｂを配置している。小片状部材４ｂは、ＲＨ供給源２とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３を上下方向に安定して多段配置できれば、ＲＨ供給源２やＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３に配置する場所やその形状は任意である。例えば、多面体からなる略球状のものを、ＲＨ供給源２やＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３上の数箇所に、散在させてもよい。また、多面体からなる略球状以外のサイコロ形状、円すい形状や角すい形状であってもよい。

図８は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体上に棒状部材４ａと小片状部材４ｂを組み合わせて配置した一例を示す平面図である。図８に示す通り、棒状部材４ａをＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３の両端部に配置し、小片状部材４ｂをＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３のほぼ中心位置に配置してもよい。

以上のように、複数の棒状部材および／または小片状部材からなるスペーサを用いることにより、Ｎｂ網やエキスパンドメタルなどの支持体を用いる場合と比べて、接触面積を低減させることが可能となる。

ＲＨ供給源２は、重希土類元素ＲＨからなる金属又は重希土類元素ＲＨを２５原子％以上含む合金であり、当該重希土類元素ＲＨは、Ｄｙ、ＨｏおよびＴｂのうち少なくとも１種である。例えばＤｙメタル、Ｔｂメタル、Ｈｏメタル、ＤｙＦｅ合金、ＴｂＦｅ合金、ＨｏＦｅ合金などである。Ｄｙ、Ｔｂ、Ｈｏ、Ｆｅ以外に他の元素を含んでいても良い。ＲＨ供給源２は、塊状（バルク体）、板状など、大きさは特に限定されないが、重希土類元素ＲＨを２５原子％以上含むことが好ましい。重希土類元素ＲＨの含有量が２５原子％よりも少なくなると、ＲＨ供給源２からの重希土類元素ＲＨの供給量が少なくなり、所望のＨ_ｃＪ向上効果を得るためには処理時間が非常に長くなるため、好ましくない。

蒸着拡散処理を行う処理条件は公知の方法で行えば良い。好ましい方法の一例を以下に詳述する。

まず、処理ケース１内にＲＨ供給源２とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３とをスペーサ４を介して上下方向に交互に多段配置し、その処理ケース１を蒸着拡散処理装置内（図示せず）に配置する。その後、ＲＨ供給源２とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３を、８００℃以上９５０℃以下に加熱して蒸着拡散処理を行う。温度が８００℃未満であると、重希土類元素ＲＨのＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３への供給不足が発生する恐れがある。９５０℃を超えると前記重希土類元素ＲＨがＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３に過剰に供給され、スペーサとの溶着箇所が増大してしまう恐れがある。

なお、前記蒸着拡散処理では、処理ケース１内の雰囲気圧力を、０．１Ｐａ以上５０Ｐａ以下とすることが好ましい。０．１Ｐａ未満の雰囲気圧力で蒸着拡散処理を行うと、重希土類元素ＲＨが過剰に供給されてしまうことがあり、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石３とスペーサ４との溶着箇所が増大してしまう恐れがある。一方、５０Ｐａを超えて行うと、前記重希土類元素ＲＨのＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３への供給を十分に確保できない恐れがある。

前記蒸着拡散処理後、さらに処理ケース１内の雰囲気圧力を２００Ｐａ以上２ｋＰａ以下、ＲＨ供給源とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を８００℃以上９５０℃以下に加熱して熱処理を行うことが好ましい。２００Ｐａ以上２ｋＰａ以下の雰囲気圧力とすることで、ＲＨ供給源２から重希土類元素ＲＨがＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３の表面に供給されなくなり、拡散のみが進行する。また、８００℃以上９５０℃以下の温度範囲にすることで、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の内部へより均質に前記重希土類元素ＲＨを拡散することができる。

前記蒸着拡散処理を行う蒸着拡散処理装置が、一室の処理室からなり、当該処理室で前記熱処理を引き続き行う場合、不活性ガスを流気させて、雰囲気圧力を２００Ｐａ以上２ｋＰａ以下に調整してから前記熱処理を行えばよい。

前記蒸着拡散処理を行う蒸着拡散処理装置が、前記蒸着拡散処理を行う処理室と前記熱処理を行う処理室との２つの処理室を有する場合、当該熱処理を行う処理室を、２００Ｐａ以上２ｋＰａ以下の雰囲気圧力で８００℃以上９５０℃以下の処理温度にあらかじめ設定しておき、前記蒸着拡散処理を行う処理室にて前記蒸着拡散処理を行った後、前記熱処理を行う処理室に処理ケース１を搬送台（図示せず）にて搬送させ、前記熱処理を行えば良い。

前記熱処理は、必ずしも前記蒸着拡散処理装置と同じ装置で行う必要はなく、別の装置で行っても良い。

蒸着拡散処理後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に表面処理を施すことが好ましい。表面処理は、公知の表面処理で良く、例えばＡｌ蒸着や電気Ｎｉめっきや樹脂塗装などの表面処理を行うことができる。表面処理を行う前に、サンドブラスト処理、バレル処理、機械研磨等公知の前処理を行っても良い。また、寸法調整のための加工研磨を行っても良い。寸法調整のための研磨量は、１〜３００μｍ、好ましくは、５〜１００μｍ、さらに好ましくは、１０〜３０μｍである。これらの表面処理や加工研磨の工程を経ても、Ｈ_ｃＪ向上効果はほとんど変わらない。

以下の全ての実験は、蒸着拡散処理を行うために、まず、処理ケース１内の底部上にＲＨ供給源２を配置する。次に、当該ＲＨ供給源２上にスペーサ４を配置し、その上にＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３を配置する。このように、スペーサを介して交互にＲＨ供給源２とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３を上下方向に多段配置する。実験に使用するための処理ケース１は、高さ４３０×幅４２０×長さ５２０（ｍｍ）の大きさのものを準備した。

〔実施例１〕
組成がＮｄ_１９．３Ｐｒ_５．７Ｄｙ_４．３Ｂ_０．９５Ｃｏ_２．０Ａｌ_０．１５Ｃｕ_０．１Ｇａ_０．０８残部Ｆｅ（質量％）からなるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３を準備した。磁気特性は、Ｂ_ｒ＝１．３１Ｔ、Ｈ_ｃＪ＝１７４０ｋＡ／ｍであった。

Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３を厚み２０×幅６５×長さ９０（ｍｍ）に加工した。ＲＨ供給源２も、加工したＲ−Ｔ−Ｂ焼結磁石体３とほぼ同寸法のＤｙメタルを準備した。また、スペーサ４は、断面が円形の棒状部材４ａを準備した。棒状部材４ａの外径はφ３ｍｍで、長さは６０ｍｍであった。

図５のように、処理ケース１内に、棒状部材４ａを配置したスペーサ４を介して、ＲＨ供給源２とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３を上下方向に交互に多段配置した。

本発明の処理ケース内１を、９００℃になるまで昇温した後、圧力１０^−３Ｐａの真空中で２時間蒸着拡散処理を行った。蒸着拡散処理の後、さらに、９００℃、圧力１．５ｋＰａで６時間熱処理を行いＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を作製した。

〔実施例２〕
実施例１と同じ組成、磁気特性であるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３を厚み２０×幅１３０×長さ２１０（ｍｍ）に加工した。ＲＨ供給源２も、加工したＲ−Ｔ−Ｂ焼結磁石体３とほぼ同寸法のＤｙメタルを準備した。また、スペーサ４は、断面が円形の棒状部材４ａを準備した。円形の外径はφ５ｍｍ×１１０ｍｍとφ５×２００ｍｍの２種類であった。

図６のように、処理ケース１内に、棒状部材４ａを枠状に配置したスペーサ４を介して、ＲＨ供給源２とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３を上下方向に交互に多段配置し、実施例１と同じ蒸着拡散処理を行い、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を作製した。

〔実施例３〕
実施例１と同じ組成、磁気特性であるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３を厚み２０×幅１１０×長さ１１０（ｍｍ）に加工した。ＲＨ供給源２も、加工したＲ−Ｔ−Ｂ焼結磁石体３とほぼ同寸法のＤｙメタルを準備した。また、スペーサ４は、円柱の小片状部材４ｂを準備した。外径はφ４ｍｍで、厚みは５ｍｍであった。

図７のように、処理ケース１内に、小片状部材４ｂを４隅に配置したスペーサ４を介して、ＲＨ供給源２とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体３を上下方向に交互に多段配置し、実施例１と同じ蒸着拡散処理を行い、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を作製した。

〔比較例１〕
スペーサの換わりに直径２ｍｍのＮｂ製の線材で編んだ網（３メッシュ、開口率５６％）を使用したことを除き、実施例１と同じ条件でＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を作製した。

〔実施例４〕
蒸着拡散処理の雰囲気圧力を３．０Ｐａで行ったことを除き、実施例１と同じ条件でＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を作製した。

実施例１〜４、比較例１の結果を表１に示す。表１において「圧力」は、蒸着拡散処理時の雰囲気圧力（処理ケース内の圧力）を示す。「△Ｈ_ｃＪ」は、処理前のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体のＨ_ｃＪ（１７４０ｋＡ／ｍ）と処理後のＨ_ｃＪの差分を示す。「△Ｂ_ｒ」は、処理前のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体のＢ_ｒ（１．３１Ｔ）と処理後のＢ_ｒの差分を示す。「溶着率」は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石をスペーサより取り外した時に溶着の有無を確認し、溶着が発生したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の数を、処理した全体の個数で割ることにより、溶着した割合を％で示す。「接触面積」は、スペーサの接触面積をＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体のスペーサと接触する側の全面積で割ることにより、スペーサの接触面積における、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体と接触している割合を％で示す。「Ｄｙ歩留まり」は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石とＲＨ供給源（Ｄｙメタル）の蒸着拡散処理前後の重量変化から（Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石のＤｙ増加量）／（Ｄｙメタルの減少量）×１００％で算出した値である。「処理数」は、実施例１、実施例２、実施例３、実施例４、比較例１それぞれに使用した、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の数を示す。

比較例１は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に網目状に溶着が発生していた。全ての実施例において、比較例１と比べて溶着率が半分以下となり、大幅に減少した。さらに、Ｄｙ歩留まりも比較例１と比べて改善された。
また、実施例４では、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石とスペーサとの溶着は見られず、Ｄｙ歩留まりも比較例と比べて大幅に改善された。

以上のように、実施例によれば、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の溶着の発生を大幅に減少させることができる。これにより、蒸着拡散処理後の取り外し工数を大幅に削減することができ、量産に適した蒸着拡散処理を行うことが可能となる。また、接触面積が小さいため、ＲＨ供給源からＲ−Ｔ―Ｂ系焼結磁石へ重希土類元素ＲＨの供給を効率よくすることができ、重希土類元素ＲＨの歩留まりを向上させることができる。

本発明によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、ハイブリッド自動車用、電気自動車用や家電製品等用の各種モータに好適に利用することができる。

１ 処理ケース
２ ＲＨ供給源
３ Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体
４ スペーサ
４ａ 棒状部材
４ｂ 小片状部材

Claims (3)

1. 処理ケース内に、
   Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体（Ｒは希土類元素のうち少なくとも一種、ＴはＦｅまたはＦｅおよびＣｏ）と、
   ＲＨ供給源（重希土類元素ＲＨからなる金属または重希土類元素ＲＨを２５原子％以上含む合金。但し、重希土類元素ＲＨは、Ｄｙ、ＨｏおよびＴｂのうち少なくとも一種）を、
   前記処理ケースの底部上に前記ＲＨ供給源を配置し、当該ＲＨ供給源上にスペーサを配置し、当該スペーサ上に前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体を配置するようにして、スペーサを介して上下方向にＲＨ供給源とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体を交互に配置し、一番上にＲＨ供給源を配置した状態で加熱することにより、
   前記ＲＨ供給源から前記重希土類元素ＲＨを前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体の表面に供給しつつ、前記重希土類元素ＲＨを前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体の内部に拡散させる蒸着拡散処理において、
   前記スペーサは、厚みが０．１ｍｍ以上１５ｍｍ以下の複数の棒状部材および／または厚みが０．１ｍｍ以上１５ｍｍ以下の複数の小片状部材からなり、前記スペーサの前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体への接触面積が、前記スペーサと接触する側の前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体全面積の１５％以下であり、かつ、前記スペーサの前記ＲＨ供給源への接触面積が、前記スペーサと接触する側の前記ＲＨ供給源全面積の１５％以下であり、
   前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体及び前記ＲＨ供給源を８００℃以上９５０℃以下に加熱し、前記処理ケース内の圧力を３Ｐａ以上５０Ｐａ以下として、前記蒸着拡散処理を行うことを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
2. 前記スペーサを、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体および前記ＲＨ供給源の各幅方向の両端から幅方向の寸法の１／４の領域および／または各長さ方向の両端から長さ方向の寸法の１／４の領域に、２個以上配置することを特徴とする請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
3. 前記蒸着拡散処後、前記処理ケース内の圧力を、２００Ｐａ以上２ｋＰａ以下として、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石及び前記ＲＨ供給源を８００℃以上９５０℃以下に加熱して熱処理を行うことを特徴とする請求１又は２に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。

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