JP5839577B2 - 弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶、その製造方法及び弾性表面波素子用複合圧電基板に関する。

近年、携帯電話の通信システムは複数の通信規格をサポートし、各々の通信規格は複数の周波数バンドから構成される形態へと進展している。携帯電話の周波数調整・選択用の部品として、例えば圧電基板上に弾性表面波を励起するための櫛形電極が形成された弾性表面波（Ｓｕｒｆａｃｅ Ａｃｏｕｓｔｉｃ Ｗａｖｅ、ＳＡＷ）素子が用いられる。

弾性表面波素子は小型で挿入損失が小さく、不要波を通さない性能が要求される。弾性表面波素子の材料としては、タンタル酸リチウム（ＬｉＴａＯ_３）などの圧電材料が用いられるが、現状より大きな電気機械結合係数を持った材料であれば、挿入損失や帯域幅などが改善されるため好ましいとされる。

非特許文献１では、２重ルツボによる引き上げ法により作製した定比組成の３８．５°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３（以下、化学量論組成ＬＴとも記す）は、通常の引き上げ法による一致溶融組成ＬｉＴａＯ_３に比べ、２０％電気機械結合係数が高いため好ましいとされている。しかし、化学量論組成ＬｉＴａＯ_３は引き上げ速度が、通常の引き上げ法に比べ１桁小さく、コスト高となり、このままでは化学量論組成ＬｉＴａＯ_３を弾性表面波素子用途に用いることは難しいとされる。

また気相法による化学量論組成ＬｉＴａＯ_３ウェーハは、特許文献１に詳細な記載がある。しかし、この気相法による化学量論組成ＬｉＴａＯ_３ウェーハは、その処理の際に１炉あたりの処理量が限られる為コストが掛かり、弾性表面波素子用途には向かないという問題がある。

なお、弾性表面波素子の電気機械結合係数が大きいことは好ましいが、通信バンド毎に合わせ、適度な電気機械結合係数に調整できることが更に好ましいとされる。

米国特許６，６５２，６４４Ｂ１号公報

「ＩＴを支えるオプトメディア結晶の実用開発」 科学技術振興調整費成果報告書 ２００２年 北村健二

本発明は、上記問題点に鑑みてなされたものであって、弾性表面波素子用として使用可能でかつ所望の電気機械結合係数に調整ができるよう改善された熱伝導率のよいＬｉＴａＯ_３単結晶を提供することを目的とする。

上記目的を達成するために、本発明は、弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶であって、前記化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶は、引き上げ法により得られた、Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｏの少なくとも１つ以上の元素を０．５ｍｏｌ％以下含む一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶が、気相平衡法により化学量論組成に改質されたものであることを特徴とする弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶を提供する。

このような化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶であれば、一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶の電気機械結合係数を１００％としたとき、電気機械結合係数が１００％〜約１２０％の範囲で所望の値に調整され、同時に、安価で熱伝導率のよい弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶となる。

このとき、前記改質される一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶の結晶方位が、３０°〜５０°回転Ｙカットであることが好ましい。
これにより、より大きな電気機械結合係数を示す弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶となる。

また、本発明は、弾性表面波素子用複合圧電基板であって、前記複合圧電基板は、結晶方位が異なる２種類の本発明の弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶のウェーハ同士を接合してなるものであることを特徴とする弾性表面波素子用複合圧電基板を提供する。

これにより、弾性表面波素子の耐電力性や電気機械結合係数が向上される弾性表面波素子用複合圧電基板となる。

また、本発明は、弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶の製造方法であって、引き上げ法により、Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｏの少なくとも１つ以上の元素を０．５ｍｏｌ％以下含む一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶を得て、該一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶を、気相平衡法により化学量論組成に改質することで前記化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶を製造することを特徴とする弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶の製造方法を提供する。

これにより、引き上げ速度を落とす必要がなく高い生産性で製造できるため、コストを低減でき、かつ、引き上げ法により単結晶製造時に、Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｏの量を調整するだけで簡単に電気機械結合係数を調整できる弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶を製造できる。

このとき、前記一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶を複数積層して積層体を形成し、該積層体を気相平衡法により一括で化学量論組成に改質することで複数の前記化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶を製造することが好ましい。
これにより、一括で改質できるため、より低コストで化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶を製造できる。

このとき、前記改質される一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶を、塩化カリウム溶液又は塩化ナトリウム溶液に浸漬させた後、気相平衡法により化学量論組成に改質することが好ましい。
このように予め処理することで、気相平衡法による改質の処理速度が飛躍的に向上して、化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶をより生産性良く製造できる。

このとき、前記改質される一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶の結晶方位を、３０°〜５０°回転Ｙカットとすることが好ましい。
これにより、より大きな電気機械結合係数を示す弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶を製造できる。

以上のように、本発明によれば、電気機械結合係数を所望の値に調整することが出来、同時に、安価で熱伝導率のよい弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶を提供することができる。

本発明による弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶の規格化した電気機械結合係数のＹカット角依存性を示している。

以下、本発明について、実施態様の一例として、図を参照しながら詳細に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。

本発明の弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶は、引き上げ法により得られた、Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｏの少なくとも１つ以上の元素を０．５ｍｏｌ％以下含む一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶が、気相平衡法により化学量論組成に改質されたものである。
このような化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶であれば、一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶の電気機械結合係数を１００％としたとき、電気機械結合係数を１００％〜約１２０％の範囲で所望の値に調整することが出来、同時に、安価で熱伝導率のよい弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶となる。

気相平衡法による処理において、一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶は、Ｌｉを外部より拡散することによりＬｉの空位がＬｉで補完され化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶に変化する。これにより、Ｌｉの空位により制限されていた電気機械結合係数を、本来タンタル酸リチウム単結晶で達しうる電気結合係数へと回復することが出来ると考えられる。更に、本発明のように、Ｌｉ空位をＦｅ，Ｎｉ，Ｃｏの元素で予め占めることで、電気機械結合係数の最大性能から所望の値に当該元素の含有量によって調整可能である。

このとき、改質される一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶が、厚さが７ｍｍ以上であることが好ましい。
このように厚い、例えばブール形状のタンタル酸リチウム単結晶を、気相平衡法により一様に化学量論組成に改質できるので、生産性良く製造でき、安価な弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶となる。

また、改質される一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶の結晶方位が、３０°〜５０°回転Ｙカットであることが好ましい。
これにより、より大きな電気機械結合係数が得られる弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶となる。

図１は、Ｆｅを０．５ｍｏｌ％以下含む一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶を改質した弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶と、Ｆｅを含まない一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶を改質した化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶の規格化した電気機械結合係数のＹカット角依存性を示している。ここで、図１の縦軸は一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶の各Ｙカット角における電気機械結合係数と化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶の電気機械結合係数との比を表している。一方、図１の横軸は化学量論組成に改質される一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶のＹカット角を表している。

図１に示すように、Ｆｅを含まない場合の化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶の電気機械結合係数は、一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶の電気機械結合係数に比べ、最大１．２倍近くとなっている。
また、Ｆｅを０．５ｍｏｌ％含む場合の化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶の電気機械結合係数は、一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶の電気機械結合係数に比べ、１．０５倍程度となっている。図１に示すように、Ｆｅの含有量によって電気機械結合係数が変化していることがわかる。また、Ｆｅの含有量が０．５ｍｏｌ％を超えると、電気機械結合係数が一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶の電気機械結合係数以下となってしまう場合があるため、Ｆｅの含有量は０．５ｍｏｌ％以下とする必要がある。尚、Ｎｉ，Ｃｏにおいても、上記Ｆｅと同じ傾向を示す。

従って、これらより、Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｏの少なくとも１つ以上の元素を一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶に０．５ｍｏｌ％以下含ませることにより、改質された化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶の電気機械結合係数を、一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶の電気機械結合係数の１．０５倍程度から１．２倍近い値まで調整可能であることがわかる。また、一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶の回転Ｙカット角が３０°〜５０°の範囲において、電気機械結合係数が最大となっていることもわかる。

また、本発明は、結晶方位が異なる２種類の本発明の弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶のウェーハ同士を接合してなる弾性表面波素子用複合圧電基板を提供する。
このような弾性表面波素子用複合圧電基板であれば、電気機械結合係数が優れるとともに、結晶の放熱性が向上しているため、弾性表面波素子の耐電力性が向上する。更に、複合圧電基板であるが故に周波数温度特性が向上した安価な複合基板となる。

そして、上記のような本発明の弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶を製造する本発明の製造方法は、引き上げ法により、Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｏの少なくとも１つ以上の元素を０．５ｍｏｌ％以下含む一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶を得て、これを気相平衡法により化学量論組成に改質することで弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶を製造する。

すなわち、一旦通常の引き上げ法で一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶を得るので、引き上げ速度を落とす必要がなく高い生産性で製造できるため、コストを低減できる。また、引き上げ法により単結晶製造時に、Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｏの量を調整するだけで簡単に、電気機械結合係数を調整できる。
これにより、電気機械結合係数を所望の値に調整することが出来、同時に、安価で熱伝導率のよい弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶を提供できる。

この際、改質される一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶の表面の粗さ指標Ｒｍａｘを１μｍ以上、好ましくは５μｍ以上とし、この一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶を複数積層して積層体を形成し、その積層体を気相平衡法により一括で化学量論組成に改質することが好ましい。
このように、一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶のウェーハの表面が粗いもの同士を重ね合わせることで、改質の際の気相反応に大きな支障が生じない。このため、一括で多数のウェーハを気相平衡法により一様に化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶に改質できる為、より安価な弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶を提供することができる。

また、改質される一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶を、厚さ７ｍｍ以上とすることが好ましい。
このように厚い、例えばブール形状のタンタル酸リチウム単結晶を、気相平衡法により一様に化学量論組成に改質できるので、生産性良く製造でき、安価な弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶を提供できる。

更に、改質される一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶を、予め塩化カリウム溶液又は塩化ナトリウム溶液に浸漬させた後、気相平衡法により化学量論組成に改質することが好ましい。
これにより、表面を活性化することができ、気相平衡法における処理速度が飛躍的に向上するため、より生産性良く弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶を製造できる。

また、改質される一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶の結晶方位を、３０°〜５０°回転Ｙカットとすることが好ましい。
これにより、より大きな電気機械結合係数が得られる弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶を製造できる。

以下、実施例及び比較例を示して本発明をより具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
（実施例１）
引き上げ法によりＦｅを０．３ｍｏｌ％含有する一致溶融組成の４インチ（１０．１６ｃｍ）径３６°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶を作製し、これをスライスにより０．２ｍｍｔの厚さの板形状に仕上げた。この板形状のＬｉＴａＯ_３単結晶の表面粗さを評価した所、Ｒｍａｘは３μｍであった。

前記０．２ｍｍｔの厚さの板形状のＬｉＴａＯ_３単結晶を塩化ナトリウム溶液に浸漬させた後に、それを１００枚積層して積層体を形成した。そして、該積層体を白金製の皿の上に載せ、ＬｉＯ_３粉とＴａ_２Ｏ_５粉を６：４のモル比で混合した気相平衡処理原料と混在させ、両者を白金の容器に入れ、当該容器を電気炉に入れ、常圧、１４０２℃±１℃で３０時間加熱して一括処理した（気相平衡処理）。

次に、前記積層体を、２００℃、１ｋｖ、５時間の印加電圧により概略結晶のＺ軸方向に電界を掛け、一括して単一分極化する処理を行った（分極処理）。
このＦｅを０．３ｍｏｌ％含有する３６°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶板を２０ｍｍ角に切断し、レーザフラッシュ法により熱伝導率を測定した所、その値は７．３２Ｗ／（ｍ・Ｋ）であった。

一方、前記気相平衡処理前の、Ｆｅを０．３ｍｏｌ％含有する一致溶融組成の４インチ（１０．１６ｃｍ）径３６°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶からなる前記２０ｍｍ角に切断したＬｉＴａＯ_３単結晶板と同一形状の試料の熱伝導率を測定した所、その値は４．５１Ｗ／（ｍ・Ｋ）であった。即ち、気相平衡処理により試料の熱伝導率が向上していた。

次に、前記気相平衡処理と分極処理を施したＦｅを０．３ｍｏｌ％含有する３６°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶板を研磨してウェーハ形状に仕上げ、前記ウェーハのＸ軸方向を伝播方向とする中心周波数１ＧＨｚの１ポートＳＡＷ共振子を作製し、電気機械結合係数を共振周波数と反共振周波数より求めた所、７．９％であった。

比較の為、前記気相平衡処理前のＦｅを０．３ｍｏｌ％含有する３６°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶板を上記と同様にウェーハ形状に仕上げ、上記と同様の１ポートＳＡＷ共振子を作製し、電気機械結合係数を上記と同様に求めた所、７．１％であった。

（実施例２）
引き上げ法により、Ｆｅを０．５ｍｏｌ％含有する一致溶融組成の４インチ（１０．１６ｃｍ）径３６°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶を作製し、これをスライスにより３０ｍｍｔの厚さのブール形状に仕上げ、塩化ナトリウム溶液に浸漬させた。そして、塩化ナトリウム溶液に浸漬させたＬｉＴａＯ_３単結晶ブールを白金製の皿の上に載せ、Ｌｉ_２ＣＯ_３粉とＴａ_２Ｏ_５粉を６：４のモル比で混合した気相平衡処理原料と混在させ、両者を白金の容器に入れ、当該容器を電気炉に入れ、常圧、１４０２℃±１℃で１００時間加熱した（気相平衡処理）。

次に、前記３０ｍｍｔの厚さのＬｉＴａＯ_３単結晶板を２００℃、１ｋｖ、５時間の印加電圧により、概略結晶のＺ軸方向に電界を掛け単一分極化する処理を行った（分極処理）。

この気相平衡処理済のＦｅを０．５ｍｏｌ％含有する３６°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶ブールをスライス加工して０．２ｍｍｔの厚さの板状に仕上げた。その表面粗さＲｍａｘは、３μｍであった。その後、２０ｍｍ角に切断し、レーザフラッシュ法により熱伝導率を測定した所、その値は６．３Ｗ／（ｍ・Ｋ）であった。

一方、前記気相平衡処理前の、Ｆｅを０．５ｍｏｌ％含有する一致溶融組成の４インチ（１０．１６ｃｍ）径３６°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶からなる前記２０ｍｍ角に切断したＬｉＴａＯ_３単結晶ブールと同一形状の試料の熱伝導率を測定した所、その値は４．５１Ｗ／（ｍ・Ｋ）であった。即ち、気相平衡処理により試料の熱伝導率が向上していた。

次に、前記気相平衡処理と分極処理を施したＦｅを０．５ｍｏｌ％含有する３６°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶を研磨してウェーハ形状に仕上げ、該ウェーハのＸ軸方向を伝播方向とする中心周波数１ＧＨｚの１ポートＳＡＷ共振子を作製し、電気機械結合係数を共振周波数と反共振周波数より求めた所、７．５％であった。

比較の為、前記気相平衡処理前のＦｅを０．５ｍｏｌ％含有する３６°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶板を上記と同様にウェーハ形状に仕上げ、上記と同様の１ポートＳＡＷ共振子を作製し、電気機械結合係数を上記と同様に求めた所、７．１％であった。

（実施例３）
実施例１と同様にして得られた、引き上げ法による一致溶融組成の４インチ（１０．１６ｃｍ）径３６°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶に、実施例１と同様の気相平衡処理と分極処理を施して化学量論組成ＬｉＴａＯ_３単結晶を得た。そして、得られた化学量論組成ＬｉＴａＯ_３単結晶をウェーハ形状にし、その裏面を鏡面研磨して０．１９ｍｍｔの厚さのウェーハとした。

また、引き上げ法による一致溶融組成の４インチ（１０．１６ｃｍ）径０°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶を、実施例１と同様にして気相平衡処理する一方、分極処理は施さずに片面を鏡面とするウェーハ形状に仕上げた。

前記の２種類の単結晶ウェーハを鏡面同士が重なるように、前記４インチ（１０．１６ｃｍ）径３６°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶のＸ軸と、前記の４インチ（１０．１６ｃｍ）径０°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶のＺ軸が一致するように、常温接合法により貼り合わせた。

前記の接合体の３６°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶の表面を研磨して、該３６°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶の厚みが３０μｍの厚さとなるように仕上げた。
前記接合基板に中心周波数１ＧＨｚの１ポートＳＡＷ共振子を作製して周波数温度特性を評価した所、共振周波数の温度係数は−１２ｐｐｍ／℃、反共振周波数の温度係数は−２４ｐｐｍ／℃であった。また、前記接合基板の熱伝導率を測定した所、７．３２Ｗ／（ｍ・Ｋ）であった。

比較の為、実施例１と同様にして得られた一致溶融組成の４インチ（１０．１６ｃｍ）径３６°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶をウェーハ加工したもの単体に、上記と同様の中心周波数１ＧＨｚの１ポートＳＡＷ共振子を作製して周波数温度特性を評価した所、共振周波数の温度係数は−３２ｐｐｍ／℃、反共振周波数の温度係数は−４５ｐｐｍ／℃であった。また、熱伝導率を測定した所、４．５１Ｗ／（ｍ・Ｋ）であった。

（比較例１）
引き上げ法により、Ｆｅを含まない一致溶融組成の４インチ（１０．１６ｃｍ）径３６°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶を作製し、これをスライスにより０．２ｍｍｔの厚さの板形状に仕上げた。この板形状のＬｉＴａＯ_３単結晶の表面粗さを評価した所、Ｒｍａｘは３μｍであった。前記０．２ｍｍｔの厚さの板形状のＬｉＴａＯ_３単結晶を塩化ナトリウム溶液に浸漬させた後に、それを１００枚積層して積層体を形成した。そして、該積層体を白金製の皿の上に載せ、ＬｉＯ_３粉とＴａ_２Ｏ_５粉を６：４のモル比で混合した気相平衡処理原料と混在させ、両者を白金の容器に入れ、当該容器を電気炉に入れ、常圧、１４０２℃±１℃で３０時間加熱して一括処理した（気相平衡処理）。

次に、前記積層体を２００℃、１ｋｖ、５時間の印加電圧により、概略結晶のＺ軸方向に電界を掛け一括して単一分極化する処理を行った（分極処理）。その後、前記３６°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶板を２０ｍｍ角に切断し、レーザフラッシュ法によりその熱伝導率を測定した所、その値は８．６５Ｗ／（ｍ・Ｋ）であった。この測定は前記積層体の上部、中央部、下部について評価したが、全て同じ結果が得られた。

一方、前記平衡処理前の、一致溶融組成の４インチ（１０．１６ｃｍ）径３６°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶からなる前記２０ｍｍ角に切断したＬｉＴａＯ_３単結晶板と同一形状の試料の熱伝導率を測定した所、その値は４．５１Ｗ／（ｍ・Ｋ）であった。即ち、気相平衡処理により試料の熱伝導率が向上していた。

また、前記気相平衡処理と分極処理を施した３６°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶板を研磨してウェーハ形状に仕上げ、該ウェーハのＸ軸方向を伝播方向とする中心周波数１ＧＨｚの１ポートＳＡＷ共振子を作製し、電気機械結合係数を共振周波数と反共振周波数より求めた所、８．４％であった。

比較の為、前記気相平衡処理前の３６°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶板を同様にウェーハ形状に仕上げ、上記と同様の１ポートＳＡＷ共振子を作製し、電気機械結合係数を上記と同様に求めた所、７．１％であった。

なお、前記気相平衡処理原料として、Ｔａ_２Ｏ_５粉の替わりにＺｒＯ_２粉を用い、Ｌｉ_２ＣＯ_３粉とＺｒＯ_２粉を７：３の割合で混合した気相平衡処理原料と、前記積層体と同様の一致溶融組成の４インチ（１０．１６ｃｍ）径３６°回転Ｙカットタンタル酸リチウム単結晶板を積層したものとを混在させ、両者を白金の容器に入れたものを電気炉に入れ、常圧、１２９０℃±１℃で１００時間加熱した場合についても、上記と同様に、熱伝導率と電気機械結合係数が上昇する結果が得られた。

（比較例２）
引き上げ法によりＦｅを含まない一致溶融組成の４インチ（１０．１６ｃｍ）径３６°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶を作製し、これをスライスにより３０ｍｍｔの厚さのブール形状に仕上げ、塩化ナトリウム溶液に浸漬させた。そして、塩化ナトリウム溶液に浸漬させたＬｉＴａＯ_３単結晶ブールを白金製の皿の上に載せ、Ｌｉ_２ＣＯ_３粉とＴａ_２Ｏ_５粉を６：４のモル比で混合した気相平衡処理原料と混在させ、両者を白金の容器に入れ、当該容器を電気炉に入れ、常圧、１４０２℃±１℃で１００時間加熱した。

次に、前記３０ｍｍｔの厚さのＬｉＴａＯ_３単結晶板を２００℃、１ｋｖ、５時間の印加電圧により、概略結晶のＺ軸方向に電界を掛け単一分極化する処理を行った。

次に、前記３６°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶ブールをスライス加工して、０．２ｍｍｔの厚さの板状に仕上げた。この板状に仕上げたＬｉＴａＯ_３単結晶板の表面粗さを評価した所、Ｒｍａｘは３μｍであった。これを２０ｍｍ角に切断し、レーザフラッシュ法により熱伝導率を測定した所、その値は８．６５Ｗ／（ｍ・Ｋ）であった。

一方、前記気相平衡処理前の、一致溶融組成の４インチ（１０．１６ｃｍ）径３６°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶からなる前記２０ｍｍ角に切断したＬｉＴａＯ_３単結晶板と同一形状の試料の熱伝導率を測定した所、その値は４．５１Ｗ／（ｍ・Ｋ）であった。即ち、気相平衡処理により試料の熱伝導率が向上していた。

次に、前記気相平衡処理と分極処理を施した３６°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶板をスライス、研磨してウェーハ形状に仕上げ、該ウェーハのＸ軸方向を伝播方向とする中心周波数１ＧＨｚの１ポートＳＡＷ共振子を作製し、電気機械結合係数を共振周波数と反共振周波数より求めた所、８．４％であった。

比較の為、前記気相平衡処理を施していない３６°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶板を上記と同様にウェーハ形状に仕上げ、上記と同様の１ポートＳＡＷ共振子を作製し、電気機械結合係数を上記と同様に求めた所、７．１％であった。

（比較例３）
引き上げ法により、Ｆｅを含まない一致溶融組成の４インチ（１０．１６ｃｍ）径３６°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶を作製し、これをスライス及び両面研磨により０．２ｍｍｔの厚さの板形状に仕上げた。この板形状のＬｉＴａＯ_３単結晶の表面粗さを評価した所、Ｒｍａｘが０．００１μｍの鏡面であった。前記０．２ｍｍｔの厚さの板形状のＬｉＴａＯ_３単結晶を塩化ナトリウム溶液に浸漬させた後、１００枚積層して積層体を形成した。そして、該積層体を白金製の皿の上に載せ、Ｌｉ_２ＣＯ_３粉とＴａ_２Ｏ_５粉を６：４のモル比で混合した気相平衡処理原料と混在させ、両者を白金の容器に入れ、当該容器を電気炉に入れ、常圧、１４０２℃±１℃で３０時間加熱して一括処理した（気相平衡処理）。

次に、前記積層体を、２００℃、１ｋｖ、５時間の印加電圧により概略結晶のＺ軸方向に電界を掛け、一括して単一分極化する処理を行った（分極処理）。
その後、前記３６°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶板を２０ｍｍ角に切断し、レーザフラッシュ法によりその熱伝導率を測定した所、前記積層体の上部及び下部に位置する単結晶板では、８．６５Ｗ／（ｍ・Ｋ）であった。しかし、該積層体の中央部に位置する単結晶板の熱伝導率を測定した所、その値は４．５１Ｗ／（ｍ・Ｋ）であった。

また、前記気相平衡処理前の、一致溶融組成の４インチ（１０．１６ｃｍ）径３６°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶からなる前記２０ｍｍ角に切断したＬｉＴａＯ_３単結晶と同一形状の試料の熱伝導率を測定した所、その値は４．５１Ｗ／（ｍ・Ｋ）であった。

次に、前記気相平衡処理と分極処理を施した３６°回転ＹカットＬｉＴａＯ_３単結晶板を研磨してウェーハ形状に仕上げ、前記ウェーハのＸ軸方向を伝播方向とする中心周波数１ＧＨｚの１ポートＳＡＷ共振子を作製し、電気機械結合係数を共振周波数と反共振周波数より求めた所、上記積層体の上部及び下部に位置する単結晶ウェーハについては８．４％であった。しかし、上記積層体の中央部に位置する単結晶ウェーハの電気機械結合係数は７．１％であった。
以上のように、鏡面の場合は、一括処理は困難であることがわかった。

このように、実施例１〜３と比較例１〜３について、実施例１でＦｅを０．３ｍｏｌ％含有させた一致溶融組成ＬｉＴａＯ_３単結晶を用いた以外は、比較例１では実施例１と同様の処理を行った。また、実施例２でＦｅを０．５ｍｏｌ％含有させた一致溶融組成ＬｉＴａＯ_３単結晶を用いた以外は、比較例２では実施例２と同様の処理を行った。

その結果、実施例１ではＦｅを一致溶融組成ＬｉＴａＯ_３単結晶に含有させて化学量論組成ＬｉＴａＯ_３単結晶に改質したことで、電気機械結合係数が７．９％となり、比較例１の場合の８．４％に比べて低い数値となった。同様の理由で、実施例２では電気機械結合係数が７．５％となり、比較例２の場合の８．４％に比べて低い数値となった。

これにより、Ｆｅを一致溶融組成ＬｉＴａＯ_３単結晶に含有させて化学量論組成ＬｉＴａＯ_３単結晶に改質することで、改質後のＬｉＴａＯ_３単結晶の電気機械結合係数が、改質前のＦｅを含まない一致溶融組成ＬｉＴａＯ_３単結晶の電気機械結合係数に対して調整できることがわかった。

また、実施例３では、２種類の化学量論組成ＬｉＴａＯ_３単結晶を貼り合わせて得られた接合体に研磨処理を施した複合圧電基板は、有効な性質を示すことがわかった。

一方、比較例１〜３は、いずれも処理後の電気機械結合係数が同じ値であり、所望の大きさに調整することはできなかった。

なお、本発明は、上記実施形態に限定されるものではない。上記実施形態は、例示であり、本発明の特許請求の範囲に記載された技術的思想と実質的に同一な構成を有し、同様な作用効果を奏するものは、いかなるものであっても本発明の技術的範囲に包含される。

Claims (3)

1. 弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶の製造方法であって、
   引き上げ法により、Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｏの少なくとも１つ以上の元素を０．５ｍｏｌ％以下含む一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶を得て、該一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶を、複数積層して積層体を形成し、該積層体を気相平衡法により一括で化学量論組成に改質することで複数の前記弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶を製造する際に、前記Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｏの少なくとも１つ以上の元素の量を調整することにより、電気機械結合係数が調整された前記弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶を製造することを特徴とする弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶の製造方法。
2. 前記改質される一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶を、塩化カリウム溶液又は塩化ナトリウム溶液に浸漬させた後、気相平衡法により化学量論組成に改質することを特徴とする請求項１に記載の弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶の製造方法。
3. 前記改質される一致溶融組成タンタル酸リチウム単結晶の結晶方位を、３０°〜５０°回転Ｙカットとすることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の弾性表面波素子用化学量論組成タンタル酸リチウム単結晶の製造方法。
   

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