JP5806470B2 - 触媒担体および排ガス浄化用触媒 - Google Patents
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(式中、1<x<6である。)
(式中、1<x<6である。)
上記式(1)において、xは、1を超過し、6未満、好ましくは、2以上、5以下、より好ましくは、2以上、4以下である。
(式中、Eは、各元素を示し、R1は、水素原子または炭素数1〜4のアルキル基を示し、R2は、炭素数1〜4のアルキル基を示し、mは、1〜3の整数、nは、2〜4の整数を示す。)
アルコキシアルコラートは、より具体的には、例えば、メトキシエチレート、メトキシプロピレート、メトキシブチレート、エトキシエチレート、エトキシプロピレート、プロポキシエチレート、ブトキシエチレートなどが挙げられる。
(式中、1<x<6である。)
上記式(3)において、xは、上記式(1)と同意義である。
(式中、Lは、アルカリ土類金属および/または希土類元素(ただし、ランタノイドを除く。)を示し、aは、Zrの原子割合を示し、bは、Lの原子割合を示し、1−(a+b)は、Ceの原子割合を示し、cは、酸素欠陥量を示す。)
一般式(4)において、Lで示されるアルカリ土類金属としては、例えば、Be(ベリリウム)、Mg(マグネシウム)、Ca(カルシウム)、Sr(ストロンチウム)、Ba(バリウム)、Ra(ラジウム)などが挙げられる。また、Lで示される希土類元素としては、例えば、Sc(スカンジウム)、Y(イットリウム)などが挙げられる。これらアルカリ土類金属および希土類元素は、単独で用いてもよく、また、2種以上併用してもよい。
(式中、Lは、アルカリ土類金属および/または希土類元素(ただし、Ceを除く。)を示し、Nは、貴金属を示し、aは、Zrの原子割合を示し、bは、Lの原子割合を示し、1−(a+b)は、Ceの原子割合を示し、bは、酸素欠陥量を示す。)
また、上記式(5)において、Nで示される貴金属としては、例えば、Ru(ルテニウム)、Rh(ロジウム)、Pd(パラジウム)、Ag(銀)、Os(オスミウム)、Ir(イリジウム)、Pt(白金)などが挙げられる。
(式中、Lは、アルカリ土類金属および/または希土類元素(ただし、Ceを除く。)を示し、Nは、貴金属を示し、dは、Zrの原子割合を示し、eは、Lの原子割合を示し、fは、Nの原子割合を示し、1−(d+e+f)は、Ceの原子割合を示し、gは、酸素欠陥量を示す。)
dで示されるZrの原子割合は、0.2〜0.7の範囲であり、好ましくは、0.2〜0.5の範囲である。
(式中、Rは、希土類元素(ただし、Ceを除く。)および/またはアルカリ土類金属を示し、hは、Ceの原子割合を示し、iは、Rの原子割合を示し、1−(h+i)は、Zrの原子割合を示し、jは、酸素欠陥量を示す。)
一般式(7)において、Rで示される希土類元素としては、一般式(4)で示した希土類元素が挙げられる(ただし、Ceを除く。)。また、Rで示されるアルカリ土類金属としては、一般式(4)で示したアルカリ土類金属が挙げられる。これら希土類元素およびアルカリ土類金属は、単独使用または2種以上併用することができる。
(式中、Rは、アルカリ土類金属および/または希土類元素(ただし、Ceを除く。)を示し、Nは、貴金属を示し、hは、Ceの原子割合を示し、iは、Rの原子割合を示し、1−(h+i)は、Zrの原子割合を示し、jは、酸素欠陥量を示す。)
このような、貴金属が担持されたジルコニア系複合酸化物は、例えば、上記の方法により製造された一般式(7)で示されるジルコニア系複合酸化物に、上記したセリア系複合酸化物の担持方法と同様の方法によって貴金属を担持することによって、製造することができる。
(式中、Rは、アルカリ土類金属および/または希土類元素(ただし、Ceを除く。)を示し、Nは、貴金属を示し、kは、Ceの原子割合を示し、lは、Rの原子割合を示し、mは、Nの原子割合を示し、1−(k+l+m)は、Zrの原子割合を示し、cは、酸素欠陥量を示す。)
kで示されるCeの原子割合は、0.1〜0.65の範囲であり、好ましくは、0.1〜0.5の範囲である。
また、mで示されるNの原子割合は、0.001〜0.3の範囲であり、好ましくは、0.001〜0.2の範囲である。
(式中、Aは、希土類元素およびアルカリ土類金属から選ばれる少なくとも1種の元素を示し、Bは、貴金属を除く遷移元素およびAlから選ばれる少なくとも1種の元素を示す。)
一般式(10)において、Aで示される希土類元素としては、一般式(4)で示した希土類元素およびCeが挙げられる。また、Aで示されるアルカリ土類金属としては、一般式(4)で示したアルカリ土類金属が挙げられる。
(式中、Aは、希土類元素およびアルカリ土類金属から選ばれる少なくとも1種の元素を示し、Bは、貴金属を除く遷移元素およびAlから選ばれる少なくとも1種の元素を示し、Nは、貴金属を示す。)
このような貴金属が担持されたペロブスカイト型複合酸化物は、例えば、上記の方法により製造された一般式(10)で示されるペロブスカイト型複合酸化物に、特開2004−243305号の段落番号〔0063〕の記載に準拠して、貴金属を担持することによって、製造することができる。
(式中、Aは、希土類元素およびアルカリ土類金属から選ばれる少なくとも1種の元素を示し、Bは、貴金属を除く遷移元素およびAlから選ばれる少なくとも1種の元素を示し、Nは、貴金属を示す。)
このような貴金属が組成として含有されたペロブスカイト型複合酸化物は、例えば、上記したように、特開2004−243305号の段落番号〔0039〕〜〔0059〕の記載に準拠して、製造することができる。
硝酸マグネシウム Mg(NO3)2・6H2O Mg換算で0.100モル
硝酸アルミニウム Al(NO3)3・9H2O Al換算で0.600モル
硝酸ランタン La(NO3)3・6H2O La換算で0.0066モル
上記の成分を、500mL容量の丸底フラスコに加え、脱イオン水100mLを加えて攪拌溶解させることにより、混合塩水溶液を調製した。
硝酸マグネシウム Mg(NO3)2・6H2O Mg換算で0.100モル
硝酸アルミニウム Al(NO3)3・9H2O Al換算で0.200モル
硝酸ランタン La(NO3)3・6H2O La換算で0.0027モル
上記の成分を、上記の量で用いた以外は、参考例1と同様にして、Pdが担持された、不定比性複合酸化物の粉末(Pd/MgO・Al2O3(3質量%La2O3含有))を得た(Pd含有量:0.25質量%)。
硝酸マグネシウム Mg(NO3)2・6H2O Mg換算で0.100モル
硝酸アルミニウム Al(NO3)3・9H2O Al換算で1.200モル
硝酸ランタン La(NO3)3・6H2O La換算で0.0124モル
上記の成分を、上記の量で用いた以外は、参考例1と同様にして、Pdが担持された、不定比性複合酸化物の粉末(Pd/MgO・6Al2O3(3質量%La2O3含有))を得た(Pd含有量:0.25質量%)。
θアルミナ5.00質量部に、硝酸パラジウム水溶液(パラジウム濃度0.974質量%)1.287質量部を含浸させ、乾燥させた後、電気炉にて、大気中において650℃で1時間熱処理(焼成)することにより、Pdが担持されたθアルミナ粉末(Pd含有量:0.25質量%)5.00質量部を得た。
1)50%浄化温度試験および400℃浄化率測定試験
参考例1および比較例1〜3の粒子(粉末)0.30gを、0.5〜1.0mmのサイズのペレットに成型して試験片を調製した。
図3に示すように、上記式(1)(MgO・xAl2O3)におけるxが3、すなわち、1<x<6の範囲である不定比性スピネル型複合酸化物にパラジウムを担持させた参考例1の試験片は、上記式(1)におけるxが1以下(比較例1)および6以上(比較例2)である不定比性スピネル型複合酸化物にパラジウムを担持させた比較例1および2、さらに、θアルミナに担持させた比較例3の試験片よりも、定温でHC、NOxおよびCOを50%浄化でき、優れたガス浄化率を備えることがわかる。
2 第1層
3 第2層
4 コート層
5 2次担体
Claims (1)
- 下記一般式(1)で示される不定比性スピネル型複合酸化物からなる触媒担体と、前記触媒担体に担持されるパラジウムとを備える触媒組成物を含む排ガス浄化用触媒であって、
排ガスの通過方向と直交する方向に順次積層される複数の層を備え、
前記複数の層は、
前記触媒組成物を含有するとともに、セリア系複合酸化物を含有しない第1層と、
セリア系複合酸化物を含有するとともに、前記触媒組成物を含有しない第2層とを含むことを特徴とする、排ガス浄化用触媒。
MgO・xAl2O3 (1)
(式中、1<x<6である。)
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