JP5669472B2 - セラミックス接合体の製造方法 - Google Patents

セラミックス接合体の製造方法 Download PDF

Info

Publication number
JP5669472B2
JP5669472B2 JP2010167662A JP2010167662A JP5669472B2 JP 5669472 B2 JP5669472 B2 JP 5669472B2 JP 2010167662 A JP2010167662 A JP 2010167662A JP 2010167662 A JP2010167662 A JP 2010167662A JP 5669472 B2 JP5669472 B2 JP 5669472B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
compound
joined
laminated structure
same
manufacturing
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Fee Related
Application number
JP2010167662A
Other languages
English (en)
Other versions
JP2012025639A (ja
Inventor
井筒　靖久
靖久 井筒
英紀 北
英紀 北
広行 宮崎
広行 宮崎
近藤　直樹
直樹 近藤
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
National Institute of Advanced Industrial Science and Technology AIST
Mitsui Kinzoku Co Ltd
Original Assignee
Mitsui Mining and Smelting Co Ltd
National Institute of Advanced Industrial Science and Technology AIST
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Mitsui Mining and Smelting Co Ltd, National Institute of Advanced Industrial Science and Technology AIST filed Critical Mitsui Mining and Smelting Co Ltd
Priority to JP2010167662A priority Critical patent/JP5669472B2/ja
Priority to PCT/JP2011/066912 priority patent/WO2012014867A1/ja
Priority to KR1020127031511A priority patent/KR20130097085A/ko
Priority to CN201180028084.4A priority patent/CN102933521B/zh
Publication of JP2012025639A publication Critical patent/JP2012025639A/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP5669472B2 publication Critical patent/JP5669472B2/ja
Expired - Fee Related legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

Links

Images

Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B37/00—Joining burned ceramic articles with other burned ceramic articles or other articles by heating
    • C04B37/003—Joining burned ceramic articles with other burned ceramic articles or other articles by heating by means of an interlayer consisting of a combination of materials selected from glass, or ceramic material with metals, metal oxides or metal salts
    • C04B37/005—Joining burned ceramic articles with other burned ceramic articles or other articles by heating by means of an interlayer consisting of a combination of materials selected from glass, or ceramic material with metals, metal oxides or metal salts consisting of glass or ceramic material
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B37/00—Joining burned ceramic articles with other burned ceramic articles or other articles by heating
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B18/00—Layered products essentially comprising ceramics, e.g. refractory products
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/65—Aspects relating to heat treatments of ceramic bodies such as green ceramics or pre-sintered ceramics, e.g. burning, sintering or melting processes
    • C04B2235/656—Aspects relating to heat treatments of ceramic bodies such as green ceramics or pre-sintered ceramics, e.g. burning, sintering or melting processes characterised by specific heating conditions during heat treatment
    • C04B2235/6562—Heating rate
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/65—Aspects relating to heat treatments of ceramic bodies such as green ceramics or pre-sintered ceramics, e.g. burning, sintering or melting processes
    • C04B2235/656—Aspects relating to heat treatments of ceramic bodies such as green ceramics or pre-sintered ceramics, e.g. burning, sintering or melting processes characterised by specific heating conditions during heat treatment
    • C04B2235/6565—Cooling rate
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/65—Aspects relating to heat treatments of ceramic bodies such as green ceramics or pre-sintered ceramics, e.g. burning, sintering or melting processes
    • C04B2235/658—Atmosphere during thermal treatment
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/70—Aspects relating to sintered or melt-casted ceramic products
    • C04B2235/96—Properties of ceramic products, e.g. mechanical properties such as strength, toughness, wear resistance
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2237/00—Aspects relating to ceramic laminates or to joining of ceramic articles with other articles by heating
    • C04B2237/02—Aspects relating to interlayers, e.g. used to join ceramic articles with other articles by heating
    • C04B2237/04—Ceramic interlayers
    • C04B2237/06—Oxidic interlayers
    • C04B2237/064—Oxidic interlayers based on alumina or aluminates
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2237/00—Aspects relating to ceramic laminates or to joining of ceramic articles with other articles by heating
    • C04B2237/02—Aspects relating to interlayers, e.g. used to join ceramic articles with other articles by heating
    • C04B2237/04—Ceramic interlayers
    • C04B2237/08—Non-oxidic interlayers
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2237/00—Aspects relating to ceramic laminates or to joining of ceramic articles with other articles by heating
    • C04B2237/02—Aspects relating to interlayers, e.g. used to join ceramic articles with other articles by heating
    • C04B2237/12—Metallic interlayers
    • C04B2237/121—Metallic interlayers based on aluminium
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2237/00—Aspects relating to ceramic laminates or to joining of ceramic articles with other articles by heating
    • C04B2237/30—Composition of layers of ceramic laminates or of ceramic or metallic articles to be joined by heating, e.g. Si substrates
    • C04B2237/32—Ceramic
    • C04B2237/34—Oxidic
    • C04B2237/343—Alumina or aluminates
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2237/00—Aspects relating to ceramic laminates or to joining of ceramic articles with other articles by heating
    • C04B2237/30—Composition of layers of ceramic laminates or of ceramic or metallic articles to be joined by heating, e.g. Si substrates
    • C04B2237/32—Ceramic
    • C04B2237/36—Non-oxidic
    • C04B2237/368—Silicon nitride
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2237/00—Aspects relating to ceramic laminates or to joining of ceramic articles with other articles by heating
    • C04B2237/50—Processing aspects relating to ceramic laminates or to the joining of ceramic articles with other articles by heating
    • C04B2237/70—Forming laminates or joined articles comprising layers of a specific, unusual thickness
    • C04B2237/704—Forming laminates or joined articles comprising layers of a specific, unusual thickness of one or more of the ceramic layers or articles
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2237/00—Aspects relating to ceramic laminates or to joining of ceramic articles with other articles by heating
    • C04B2237/50—Processing aspects relating to ceramic laminates or to the joining of ceramic articles with other articles by heating
    • C04B2237/70—Forming laminates or joined articles comprising layers of a specific, unusual thickness
    • C04B2237/708—Forming laminates or joined articles comprising layers of a specific, unusual thickness of one or more of the interlayers
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2237/00—Aspects relating to ceramic laminates or to joining of ceramic articles with other articles by heating
    • C04B2237/50—Processing aspects relating to ceramic laminates or to the joining of ceramic articles with other articles by heating
    • C04B2237/72—Forming laminates or joined articles comprising at least two interlayers directly next to each other

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Ceramic Engineering (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Structural Engineering (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Ceramic Products (AREA)
  • Laminated Bodies (AREA)

Description

本発明は、２以上のセラミックスを接合してなるセラミックス接合体の製造方法に関する。
セラミックスからなる被接合材どうしを接合する方法が種々提案されている。例えばセラミックスとしてアルミナセラミックスを用い、該アルミナセラミックス間に金属アルミニウム等の低融点金属を挟み、該金属の融点以上に加熱してアルミナセラミックスどうしをろう付けする方法が提案されている（特許文献１及び２参照）。
また、アルミナセラミックスどうしの間にアルミナの粉末を介在させて、ホットプレスによって物理的に圧着させる方法も提案されている（特許文献３及び４並びに非特許文献１及び２参照）。アルミナに代えて、又はアルミナに加えて、他の金属酸化物の粉末を介在させる方法も提案されている（特許文献５及び６参照）。
更に、上述した各種の結合材を用いずに、アルミナセラミックスどうしを組み合わせて、真空状態で加熱することで一体化させる方法も提案されている（特許文献７参照）。
特開平６−１１５００９号公報 特開平６−２７０３３６号公報 特開２００７−１９１３８７号公報 特開２０１０−１８４４８号公報 特開２００３−３３５５８３号公報 特開２００６−３６５５２号公報 特開２００７−１１９２６２号公報
Phys. Stat. Sol. (a) 175, 549 (1999) J. Mater. Res., 15, 1724 (2000)
しかし、低融点金属のろう付けを行なうと、得られる接合体の耐熱性や耐化学反応性が劣る傾向にある。ホットプレスを始めとする物理的圧着方法では、特殊な大型製造装置が必要となり、経済的に有利とは言えない。
したがって本発明の課題は、前述した従来技術が有する種々の欠点を解消し得るセラミックス接合体の製造方法を提供することにある。
本発明は、金属元素又は半金属元素と非金属元素との化合物のセラミックスからなる被接合材間に、該化合物と同組成の化合物の微粒子を含むシート状の成形体からなる接合材を配置し、かつ該被接合材と該接合材との間に、該金属元素と同一の元素の単体又は半金属元素と同一の元素の単体からなる層を配置して積層構造体を形成し、
該積層構造体に荷重を加えた状態で、該非金属元素の雰囲気下又は該非金属元素を含む化合物の雰囲気下に焼成を行なって該積層構造体を接合体となし、
前記接合体を、焼成時に加えた荷重と同等又はそれよりも低い荷重下に熱処理することを特徴とするセラミックス接合体の製造方法を提供するものである。
また本発明は、金属元素又は半金属元素と非金属元素との化合物のセラミックスからなる被接合材間に、該化合物と同組成の化合物の微粒子を含むシート状の成形体からなる接合材を配置し、かつ該被接合材と該接合材との間に、該金属元素と同一の元素の単体又は該半金属元素と同一の元素の単体と、該非金属元素と同一の元素の単体とを含む層を配置して積層構造体を形成し、
前記積層構造体に荷重を加えた状態で焼成を行なって該積層構造体を接合体となし、
前記接合体を、焼成時に加えた荷重と同等又はそれよりも低い荷重下に熱処理することを特徴とするセラミックス接合体の製造方法を提供するものである。
本発明の製造方法によれば、高い耐熱性及び耐化学反応性を有するセラミックス接合体を、ホットプレス炉等の大がかりな炉を用いることなく、目的とする接合体の組成に応じて、窒素雰囲気又は大気等の酸化雰囲気とした汎用の焼成炉を用いて容易に得ることができる。
図１（ａ）〜（ｃ）は、実施例１で製造したアルミナセラミックス接合体の製造工程を示す概略図である。 図２は、実施例１における焼成の温度プログラムを示す図である。
以下、本発明を、その好ましい実施形態に基づき説明する。本発明の製造方法で用いられる被接合材であるセラミックスは金属元素又は半金属元素と非金属元素との化合物からなる。金属元素としては、セラミックスの形成可能なものであれば特に制限されず、例えばＡｌ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｔａ及びＮｂなどを用いることができる。これらの金属元素は１種又は２種以上を組み合わせて用いることができる。半金属元素としても、セラミックスの形成可能なものであれば特に制限されず、例えばＳｉ及びＢなどを用いることができる。一方、これら金属元素又は半金属元素と化合物を形成する非金属元素としては、例えばＣ、Ｎ及びＯなどが挙げられる。これら金属元素又は半金属元素と非金属元素との化合物の具体例としては、アルミナ（酸化アルミニウム）、チタニア（酸化チタン）、ジルコニア（酸化ジルコニウム）、酸化クロム、酸化タンタル、酸化ニオブ、シリカ（酸化ケイ素）、酸化ホウ素等の酸化物；窒化チタン、窒化ジルコニウム、窒化ホウ素、窒化ケイ素等の窒化物、炭化チタン、炭化ジルコニウム、炭化クロム、炭化タンタル、炭化ニオブ、炭化ケイ素、炭化ホウ素等の炭化物などが挙げられる。
以上の各化合物はその種類によっては、異なる結晶系を有するものがあるが（例えばアルミナやチタニア等）、本発明においては、いずれの結晶系のものでも用いることができる。例えばアルミナにはαアルミナ、βアルミナ、γアルミナ等があるが、そのいずれをも用いることができる。また、前記の各化合物からなるセラミックスには、その安定性を高めることを目的として、他の化合物が含まれていてもよい。例えばセラミックスとして窒化ケイ素セラミックスを用いる場合には、助剤としてアルミナやイットリアを添加してもよい。
前記の各化合物のセラミックスは、目的とするセラミックス接合体の用途に応じて種々の形状をとり得る。例えば直方体や立方体等の六面体、平滑な断面を有する円柱やパイプなどの形状をとり得る。尤も、接合すべき２つのセラミックスは、互いに面接触する部位を有していることが好ましい。当該部位を有していることで、接合部位におけるセラミックス接合体の強度を十分に高めることができる。
被接合材である２つのセラミックスは、主材料が同じ化合物である限りにおいて同組成のものでもよく、あるいは異なる組成のものでもよい。
本発明の方法を実施するには、被接合材である２つのセラミックスを、それらの接合面どうしが対向するように配置する。また、２つのセラミックス間に、該セラミックスを構成する化合物の微粒子を含むシート状成形体からなる接合材（以下「シート状接合材」とも言う。）を配置する。更に、各被接合材と接合材との間に、セラミックスを構成する化合物における金属元素単体又は非金属元素単体からなる層（以下、これらの層を総称して「金属層」とも言う。）をそれぞれ配置する。金属層の配置の態様には次の（イ）〜（ハ）の３種類がある。
（イ）各被接合材の接合面に、予め金属層を固着しておく態様。
（ロ）シート状接合材の各面に、予め金属層を形成しておく態様。
（ハ）被接合材及びシート接合材とは別に、独立した部材としての金属元素単体又は非金属元素単体からなる箔や、金属元素単体又は非金属元素単体の粉末を原料としたシート（以下、これらを総称して「金属箔」とも言う。）を、被接合材とシート状接合材との間に配置しておく態様。
本発明においては、被接合材の形状や、接合面の広さ及び形状等に応じて、前記の（イ）〜（ハ）の１又は２以上の組み合わせを適切に採用することができる。（イ）及び（ロ）の態様を選択する場合、金属層は、例えば金属元素単体又は非金属元素単体の蒸着やスパッタリング等の各種真空薄膜形成手段や、金属箔の貼り付け等によって、被接合材の接合面や、シート状接合材の表面に固着することができる。
金属層は、被接合材と接合材との接合性を高めるために用いられるものであり、後述する焼成によってセラミックスを構成する化合物へと変化する。この観点から、金属層の厚みは、前記の（イ）〜（ハ）のいずれの場合であっても、１〜５００μｍ、特に２〜１００μｍであることが好ましい。
シート状接合材は、被接合材を構成する化合物を主材料とする限りにおいて、被接合材であるセラミックスと同組成のものでもよく、あるいは異なる組成のものでもよい。また、シート状接合体は、長さ及び幅を有し、かつ長さ及び幅に比べて厚みが小さい二次元状の形状をしたものであり、その外形（輪郭）に特に制限はない。シート状接合体は、その全体が均一な厚みをもって被接合材の接合面を被覆することが重要である。
シート状接合材を構成する化合物の微粒子は、その粒径が０．０５〜１０μｍ、特に０．１〜５μｍであることが、低温での易焼結性と、焼結時の寸法収縮量の点から好ましい。この粒径は、例えば、ＪＩＳ Ｒ１６２９に示されるレーザー回折・散乱方式の粒度分布測定方法によって測定される。
上述したとおり、シート状接合材の厚みは均一であることが望ましい。またシート状接合材の厚みは、本発明によって得られる接合体の接合強度を十分に高くする観点から、２０〜１０００μｍ、特に５０〜５００μｍであることが好ましい。
シート状接合材は、２つの被接合材における接合面の全域を被覆するように配置されることが好ましい。尤も、本発明によって得られる接合体の接合強度が十分に高くすることができる限りにおいて、接合面の一部を被覆しない状態でシート状接合材が配置されてもよい。
先に述べた（イ）〜（ハ）の態様のうち、（イ）及び（ハ）の態様では、シート状接合材は、被接合材を構成する化合物の粒子を含む成形体単独から構成される。これに対して（ロ）の態様の場合には、被接合材を構成する化合物の粒子を含むシート状の成形体の各面に金属層が配置された一体的な部材の態様となる。この部材を用いれば、被接合材の接合面に金属層を固着させておく必要がないので、製造が簡略化される。したがって、この部材は、２つのセラミックスからなる被接合材を接合するための接合用部材として有用である。
被接合材、金属層、及びシート状接合材を配置して積層構造体を形成したら、この積層構造体に荷量を加えた状態で焼成を行なう。意外にも、本発明者らの検討の結果、積層構造体に加える荷重が極めて低くても、十分な接合強度を有する接合体が得られることが判明した。詳細には、積層構造体に加える荷重は、０．０１〜０．５ＭＰａ、特に０．０２〜０．１ＭＰａという低荷重で十分である。したがって本発明によれば、装置の大型化や複雑化という不都合を回避することができる。この範囲よりも高荷重を積層構造体に加えることは何ら妨げられないが、この範囲よりも高荷重を加える場合には装置が大型化又は複雑化する傾向にあるので、積極的にこの範囲よりも高荷重を加える必然性はない。
焼成の雰囲気は、被接合材のセラミックスを構成する化合物における非金属元素の雰囲気又は該非金属元素を含む化合物の雰囲気とすることができる。例えば被接合材のセラミックスを構成する化合物が酸化物である場合、焼成の雰囲気は、酸素（Ｏ2）ガス雰囲気又は酸素ガスを含む雰囲気とすることができる。簡便には大気雰囲気を用いることができる。また、被接合材のセラミックスを構成する化合物が窒化物である場合、焼成の雰囲気は、窒素（Ｎ2）ガス雰囲気若しくはアンモニア等の含窒素化合物ガス雰囲気又はこれらのガスを含む雰囲気とすることができる。
焼成の雰囲気の圧力は、例えば酸素（Ｏ2）ガス含有雰囲気として大気を用いる場合には、大気圧とすることができる。また、窒素ガスを用いる場合には、好ましくは０．１〜０．９ＭＰａ、更に好ましくは０．３〜０．９ＭＰａとすることができる。
焼成温度は、セラミックスの種類にもよるが、一般に７００〜１８５０℃、特に１０００〜１８００℃とすることが好ましい。この温度範囲に到達するまで、室温から昇温速度０．５〜１０℃／ｍｉｎで昇温を行なうことが好ましい。特に、温度が１０００〜１２００℃まで到達したら、昇温速度を高めて前記の焼結温度まで到達させることが好ましい。つまり、目的の焼成温度に到達するまで、昇温速度を２段階（低昇温速度とそれに引き続く高昇温速度）に調節することが好ましい。これによって、接合部位において、金属層と非金属元素との反応（例えば酸化や窒化）が進行して、接合強度が高まるので好ましい。この昇温速度は、室温からの昇温速度よりも高いことを条件として、３〜１０℃／ｍｉｎとすることが好ましい。
また、低昇温速度の段階と、それに引き続く高昇温速度の段階とで、焼成の雰囲気が異なるようにしてもよい。例えば低昇温速度の段階よりも、高昇温速度の段階の方が、雰囲気の圧力が高くなるようにすることができる。こうすることで、例えば、低昇温速度の段階で生成した反応生成物が、高温で再分解するのを抑制できるという有利な効果が奏される。
焼成時間は、１〜３時間、特に２〜３時間とすることが好ましい。これらの条件で焼成を行なうことで、２つの被接合材を容易にかつ確実に固相接合することができる。
前記の焼成によって、２つの被接合材が接合されてなるセラミックス接合体が得られる。この接合体を次いで熱処理に付す。熱処理は、接合体における固相接合部位の焼結を更に進行させ、接合強度を一層高める目的で行われる。したがって、本熱処理は焼成時と同等又はそれよりも低い荷重下に行われる。低荷重下に熱処理を行なえることは、装置の大型化や複雑化を招来しない点から有利である。ここで言う「焼成時よりも低い荷重」とは無荷重の状態も含む。
熱処理は、先に説明した焼結から引き続き行ってもよく、あるいは焼結の終了後、接合体を所定の温度、例えば室温まで冷却した後に行ってもよい。熱処理の雰囲気は、一般には、焼結と同様の雰囲気で熱処理を行なうことで、満足すべき結果が得られる。
熱処理の温度は、セラミックスの種類にもよるが、１３００〜１９００℃、特に１５００〜１８００℃に設定することが、固相接合部位の焼結を一層進行させる観点から好ましい。また、熱処理の温度は、先に説明した焼結の温度との関係で、焼結の温度よりも高くすることが、拡散及び粒成長による接合材と被接合材との一体化の点から好ましい。この場合、焼結の温度をＴ0とし、熱処理の温度をＴ1としたとき両者はＴ0≦Ｔ1の関係にあることが好ましい。同様の理由によって、熱処理の時間は２〜１２時間、特に４〜１２時間であることが好ましい。
このようにして、目的とするセラミックス接合体が得られる。この接合体は、被接合材であるセラミックス単体で測定されたＪＩＳ Ｒ１６０１による室温での四点曲げ強度の約２５％〜約７５％という高い接合強度を有するものとなる。また、得られた接合体においては、被接合材どうしの接合部位に異種元素が実質的に存在しないので、耐熱性や耐化学反応性が高いものとなる。
以上の製造方法の別法として以下に述べる方法を採用することもできる。まず、金属元素又は半金属元素と非金属元素との化合物のセラミックスからなる被接合材間に、該化合物の微粒子を含むシート状の成形体からなる接合材を配置する。この操作までは、上述の製造方法と同様である。次に、被接合材と接合材との間に、前記の金属元素単体又は半金属元素単体と、非金属元素単体とを含む層を配置して積層構造体を形成する。例えば被接合材を構成するセラミックスが炭化ケイ素（ＳｉＣ）セラミックスである場合には、接合材として、炭化ケイ素の微粒子を含むシート状の成形体を用い、該接合材と被接合材との間に、ケイ素単体及び炭素単体を含む層を配置する。一例として、ケイ素単体の粉末と炭素単体の粉末との混合粉末を配置することができる。
なお、金属元素又は半金属元素と非金属元素との化合物の微粒子を含むシート状の成形体からなる接合材の各面に、該金属元素単体又は該半金属元素単体と該非金属元素単体とを含む層が配置されてなる部材は、これを単独で取り扱うことができる一体的な部材の態様となる。したがって、この部材は、２つのセラミックスからなる被接合材を接合するための接合用部材として有用である。
このようにして積層構造体が形成されたら、積層構造体に荷重を加えた状態で焼成を行なって該積層構造体を接合体となす。上述の製造方法では、焼成時の雰囲気中から反応物（例えば酸素や窒素）が供給されるが、本製造方法においては、被接合材と接合材との間に反応物が予め準備されているので、焼成時の雰囲気はアルゴン等の不活性ガス雰囲気とすることができる。
焼成によって、前記のケイ素単体の粉末と炭素単体の粉末との混合粉末の反応が生じて炭化ケイ素が生成する。これとともに、生成した炭化ケイ素が、被接合材と接合材との接合を促進させる。その後は、上述の製造方法と同様に、焼成時に加えた荷重と同等又はそれよりも低い荷重下に熱処理を行なう。この熱処理も、不活性ガス雰囲気下で行なうことができる。
前記の焼成を行なう場合の温度条件及び荷重は、上述の製造方法と同様とすることができる。熱処理の温度条件も、上述の製造方法と同様とすることができる。
本製造方法で得られたセラミックス接合体も、上述の製造方法で得られたセラミックス接合体と同様に、被接合材であるセラミックス単体で測定されたＪＩＳ Ｒ１６０１による室温での四点曲げ強度の約２５％〜約７５％という高い接合強度を有するものとなる。また、得られた接合体においては、被接合材どうしの接合部位に異種元素が実質的に存在しないので、耐熱性や耐化学反応性が高いものとなる。
このようにして得られたセラミックス接合体は、例えばヒーターチューブや熱電対用保護管、ロータリーキルン用炉芯管、ローラーハースキルン用ローラー等の焼成炉部材や、内張り材、ライナー、撹拌羽根材、搬送用ローラー等の耐摩耗性機械装置部材、薬品やスラリー等搬送用パイプ部材等の多くの用途に有用である。
以上、本発明をその好ましい実施形態に基づき説明したが、本発明は前記の実施形態に制限されない。例えば上述の説明では、理解の助けとするために２つの被接合材の接合を例に挙げたが、被接合材の接合個数はこれに限られず、１回の製造工程において３つ以上の被接合材を同時に接合してもよい。
以下、実施例により本発明を更に詳細に説明する。しかしながら本発明の範囲は、かかる実施例に制限されない。
〔実施例１〕
被接合材として、市販の高純度アルミナセラミックス（Ａｌ2Ｏ3純度 ９９．５％以上、気孔率１％以下）を用いた。この被接合材は、長さ３５ｍｍ、幅３５ｍｍ、厚さ２．５ｍｍの板状のものであった。この被接合材の一面に、真空蒸着によって、金属アルミニウムからなる層を固着した。層の厚みは３μｍとした。接合材として、市販の低温焼結性高純度αアルミナ粉体（一次粒子径０．１μｍ）を、ドクターブレード法により成形し、厚さ５０μｍにしたシート状の接合材を用いた。この接合材の寸法は、長さ３５ｍｍ、幅３５ｍｍであった。
図１（ａ）に示すように、２つの被接合材１０Ａ，１０Ｂを、それらのアルミニウム蒸着面１１Ａ，１１Ｂどうしが対向するように配置し、かつ両接合材１０Ａ，１０Ｂ間にシート状の接合材１２を配置して、適当な圧力で圧着することで、図１（ｂ）に示す積層構造体２０を得た。この積層構造体２０を焼成炉内に設置し、その上に重りを載置して０．０２ＭＰａの荷重を加えた。焼成の温度プログラムは次に示すとおりとした。すなわち、大気下に室温から１１００℃まで１℃／ｍｉｎの速度で昇温を行った。温度が１１００℃に達したら、昇温速度を５℃／ｍｉｎに高めて引き続き昇温を行い１５５０℃まで加熱した。この温度を２時間保持して焼成を行った後、５℃／ｍｉｎの速度で降温を行い室温まで冷却した。このようにしてアルミナセラミックス接合体１を得た。
次いで、図１（ｃ）に示すように、焼成炉内において、重りによって０．０２ＭＰａの荷重を加えたアルミナセラミックス接合体１を、大気下に室温から５℃／ｍｉｎの速度で昇温を行い１６００℃まで加熱した。この温度を１２時間保持して熱処理を行った後、５℃／ｍｉｎの速度で降温を行い室温まで冷却した。このようにして実施例１のアルミナセラミックス接合体ｌを得た。
このようにして得られたアルミナセラミックス接合体について、接合面が中央部に位置するように研削加工により試験片を切り出した。この試験片を用い、ＪＩＳ Ｒ１６０１による室温での四点曲げ強度による接合強度の測定を行ったところ、９６ＭＰａの接合強度を示した。被接合材であるアルミナセラミックス単体の四点曲げ強度は３８４ＭＰａである。
〔実施例２〕
被接合材として、市販の窒化ケイ素セラミックス（助剤としてＹ2Ｏ3及びＡｌ2Ｏ3を含有する。）を用いた。この被接合材は、長さ２０ｍｍ、幅２０ｍｍ、厚さ２０ｍｍのブロック状のものであった。
これとは別に、被接合材と同じ成分組成になるように、市販の窒化ケイ素粉末（平均粒径０．５μｍ）にイットリアとアルミナの各粉末を添加した混合粉末を調製し、この混合粉末をドクターブレード法によって厚さ１００μｍに成形しシート状の接合材を得た。この接合材の各面に、市販の金属シリコン粉末（平均粒径１．５μｍ）をドクターブレード法によって厚さ５０μｍに成形し、３層構造のシート状の接合用部材を得た。このシート状接合用部材の寸法は、長さ２０ｍｍ、幅２０ｍｍであった。
２つの被接合材の接合面どうしを対向させ、かつその間にシート状接合用部材を配置した。そして、適当な圧力で圧着することで、積層構造体を得た。この積層構造体を焼成炉内に設置し、その上に重りを載置して０．０２ＭＰａの荷重を加えた。焼成の温度プログラムは、０．１ＭＰａの窒素雰囲気下で、室温から１０℃／ｍｉｎの速度で昇温を行い１２００℃まで加熱して、この温度で２時間保持した後、炉内の窒素雰囲気圧力を０．９ＭＰａに変更し、１０℃／ｍｉｎの速度で更に昇温を行い１８００℃まで加熱した。この温度を６時間保持して熱処理を行った後、５℃／ｍｉｎの速度で降温し室温まで冷却した。このようにして窒化ケイ素セラミックス接合体を得た。
次いで、焼成炉内において、重りによって０．０２ＭＰａの荷重を加えた窒化ケイ素セラミックス接合体を、大気下に室温から１０℃／ｍｉｎの速度で昇温を行い１８００℃まで加熱した。この温度を６時間保持して熱処理を行った後、５℃／ｍｉｎの速度で降温を行い室温まで冷却した。このようにして実施例２の窒化ケイ素セラミックス接合体を得た。
得られた窒化ケイ素セラミックス接合体について、接合面が中央部に位置するように研削加工により試験片を切り出した。この試験片を用い、ＪＩＳ Ｒ１６０１による室温での四点曲げ強度による接合強度の測定を行ったところ、５６０ＭＰａの接合強度を示した。被接合材である窒化ケイ素セラミックス単体の四点曲げ強度は７５０ＭＰａである。
〔比較例１〕
実施例１において、被接合材の接合面に、金属アルミニウムからなる層を固着させなかった。これ以外は実施例１と同様の操作を行った。しかし、被接合材であるアルミナセラミックスどうしを接合させることはできなかった。
〔比較例２〕
実施例２において、窒化ケイ素粉末にイットリアとアルミナの各粉末を添加した混合粉末からなるシート状の成形体の各面に、金属シリコン粉末からなる層を形成しなかった。これ以外は実施例２と同様の操作を行った。しかし、被接合材である窒化ケイ素セラミックスどうしを接合させることはできなかった。
１ セラミックス接合体
１０Ａ，１０Ｂ 被接合材
１１Ａ，１１Ｂ金属元素単体又は半金属元素単体からなる層
１２ 接合材
２０ 積層構造体

Claims (11)

  1. 金属元素又は半金属元素と非金属元素との化合物のセラミックスからなる被接合材間に、該化合物と同組成の化合物の微粒子を含むシート状の成形体からなる接合材を配置し、かつ該被接合材と該接合材との間に、該金属元素と同一の元素の単体又は半金属元素と同一の元素の単体からなる層を配置して積層構造体を形成し、
    該積層構造体に荷重を加えた状態で、該非金属元素の雰囲気下又は該非金属元素を含む化合物の雰囲気下に焼成を行なって該積層構造体を接合体となし、
    前記接合体を、焼成時に加えた荷重と同等又はそれよりも低い荷重下に熱処理することを特徴とするセラミックス接合体の製造方法。
  2. 金属元素又は半金属元素と非金属元素との化合物のセラミックスからなる被接合材間に、該化合物と同組成の化合物の微粒子を含むシート状の成形体からなる接合材を配置し、かつ該被接合材と該接合材との間に、該金属元素と同一の元素の単体又は該半金属元素と同一の元素の単体と、該非金属元素と同一の元素の単体とを含む層を配置して積層構造体を形成し、
    前記積層構造体に荷重を加えた状態で焼成を行なって該積層構造体を接合体となし、
    前記接合体を、焼成時に加えた荷重と同等又はそれよりも低い荷重下に熱処理することを特徴とするセラミックス接合体の製造方法。
  3. 前記非金属元素がＯ又はＮであり、含酸素雰囲気又は含窒素雰囲気下に焼成を行なう請求項１記載の製造方法。
  4. 金属元素単体又は半金属元素単体からなる前記層を、前記被接合材における接合面に固着しておく請求項１又は３記載の製造方法。
  5. 金属元素単体又は半金属元素単体からなる前記層を、蒸着によって前記接合面に固着しておく請求項４記載の製造方法。
  6. 前記非金属元素がＣであり、前記層が炭素単体を含むものである請求項２記載の製造方法。
  7. 前記金属元素がＡｌ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｔａ又はＮｂであり、
    前記半金属元素がＳｉ又はＢである請求項１ないし６のいずれか一項に記載の製造方法。
  8. 前記積層構造体に０．０１〜０．５ＭＰａの荷重を加えた状態下に焼成を行なう請求項１ないし７のいずれか一項に記載の製造方法。
  9. 前記接合体の熱処理温度を、前記積層構造体の焼成温度よりも高く設定する請求項１ないし８のいずれか一項に記載の製造方法。
  10. 金属元素又は半金属元素と非金属元素との化合物の微粒子を含むシート状の成形体からなる接合材の各面に、該金属元素と同一の元素の単体又は該半金属元素と同一の元素の単体からなる層が配置されてなり、該化合物と同組成の化合物のセラミックスからなる被接合材どうしの接合に用いられることを特徴とする接合用部材。
  11. 金属元素又は半金属元素と非金属元素との化合物の微粒子を含むシート状の成形体からなる接合材の各面に、該金属元素と同一の元素の単体又は該半金属元素と同一の元素の単体と、該非金属元素と同一の元素の単体とを含む層が配置されてなり、該化合物と同組成の化合物のセラミックスからなる被接合材どうしの接合に用いられることを特徴とする接合用部材。
JP2010167662A 2010-07-27 2010-07-27 セラミックス接合体の製造方法 Expired - Fee Related JP5669472B2 (ja)

Priority Applications (4)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2010167662A JP5669472B2 (ja) 2010-07-27 2010-07-27 セラミックス接合体の製造方法
PCT/JP2011/066912 WO2012014867A1 (ja) 2010-07-27 2011-07-26 セラミックス接合体の製造方法
KR1020127031511A KR20130097085A (ko) 2010-07-27 2011-07-26 세라믹스 접합체의 제조방법
CN201180028084.4A CN102933521B (zh) 2010-07-27 2011-07-26 陶瓷接合体的制造方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2010167662A JP5669472B2 (ja) 2010-07-27 2010-07-27 セラミックス接合体の製造方法

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JP2012025639A JP2012025639A (ja) 2012-02-09
JP5669472B2 true JP5669472B2 (ja) 2015-02-12

Family

ID=45530075

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP2010167662A Expired - Fee Related JP5669472B2 (ja) 2010-07-27 2010-07-27 セラミックス接合体の製造方法

Country Status (4)

Country Link
JP (1) JP5669472B2 (ja)
KR (1) KR20130097085A (ja)
CN (1) CN102933521B (ja)
WO (1) WO2012014867A1 (ja)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP6528559B2 (ja) * 2014-06-30 2019-06-12 三菱マテリアル株式会社 セラミックス／アルミニウム接合体の製造方法、パワーモジュール用基板の製造方法、及び、セラミックス／アルミニウム接合体、パワーモジュール用基板

Family Cites Families (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS61141679A (ja) * 1984-12-13 1986-06-28 有限会社　宮田技研 セラミツク部材の接合体
US4884737A (en) * 1987-05-21 1989-12-05 Lanxide Technology Company, Lp Method for surface bonding of ceramic bodies
JP3057932B2 (ja) * 1992-10-01 2000-07-04 三菱マテリアル株式会社 セラミックス焼結体の接合方法
JP3504716B2 (ja) * 1994-03-14 2004-03-08 日本特殊陶業株式会社 応力緩衝金属層を有するセラミックス接合体
CN1090195C (zh) * 1994-03-14 2002-09-04 三井化学株式会社 乙烯不饱和共聚物及其制备方法
JP3866320B2 (ja) * 1995-02-09 2007-01-10 日本碍子株式会社 接合体、および接合体の製造方法
KR100716100B1 (ko) * 2003-06-13 2007-05-09 가부시끼가이샤 도꾸야마 질화알루미늄 접합체 및 그의 제조 방법
JP2005082431A (ja) * 2003-09-08 2005-03-31 Sadao Akishita セラミック接合方法及びこれによって接合されたセラミック接合部材

Also Published As

Publication number Publication date
CN102933521B (zh) 2014-12-24
JP2012025639A (ja) 2012-02-09
KR20130097085A (ko) 2013-09-02
WO2012014867A1 (ja) 2012-02-02
CN102933521A (zh) 2013-02-13

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CN103681793B (zh) 叠层结构体、半导体制造装置用构件及叠层结构体的制造方法
TWI552256B (zh) Electrostatic chuck
JP4467453B2 (ja) セラミックス部材及びその製造方法
JP4936261B2 (ja) 炭化ホウ素含有セラミックス接合体及び該接合体の製造方法
JP2021504287A (ja) 高温耐性ニッケル合金接合部を備えた半導体処理装置及びその製造方法
JP2005203734A (ja) 金属部材埋設セラミックス品とその製造方法
JP5669472B2 (ja) セラミックス接合体の製造方法
TWI816975B (zh) 燒成夾具
JP2019011238A (ja) 焼成用道具材
JP6085090B2 (ja) ヒータ付き静電チャック
JP2012082095A (ja) 複数のセラミックス部材を相互に接合する方法
JP2000264746A (ja) 積層セラミックスの製造方法
JP5809884B2 (ja) 炭化ホウ素含有セラミックス接合体及び該接合体の製造方法
TWI764320B (zh) 複合燒結體及複合燒結體的製造方法
JPH1087364A (ja) 積層セラミックスの製造方法
JPS6340766A (ja) 高温鉄鋼接触部材
JPS6229706B2 (ja)
JPWO2019082916A1 (ja) 配向セラミック焼結体の製法及びフラットシート
JP2024104993A (ja) 接合体及びＳｉＣ基質部材
JP6272079B2 (ja) 搬送部材、これを備える基板搬送装置および基板処理装置
JPH0672780A (ja) セラミックス−金属の耐熱接合体
CN112109393A (zh) 一种扩散连接制备的氧化铝/镍钛合金/氧化铝复合材料及其方法
JPS629768A (ja) セラミツクスと金属の接合方法
JP2001004286A (ja) フラットディスプレイパネル熱処理用平板とその製造方法
JPH111377A (ja) セラミックス積層体の製造方法

Legal Events

Date Code Title Description
A621 Written request for application examination

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621

Effective date: 20130719

A521 Request for written amendment filed

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A821

Effective date: 20130719

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20140401

A521 Request for written amendment filed

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20140514

TRDD Decision of grant or rejection written
A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

Effective date: 20141202

A61 First payment of annual fees (during grant procedure)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61

Effective date: 20141216

R150 Certificate of patent or registration of utility model

Ref document number: 5669472

Country of ref document: JP

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150

S533 Written request for registration of change of name

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313533

R350 Written notification of registration of transfer

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

LAPS Cancellation because of no payment of annual fees