JPWO2019082916A1 - 配向セラミック焼結体の製法及びフラットシート - Google Patents
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Abstract
Description
(a)配向セラミック焼結体に焼成する前のセラミック成形体を作製する工程と、
(b)前記セラミック成形体を一対の離型シートで挟んでホットプレス焼成炉内に配置し、前記一対の離型シートを介して前記セラミック成形体を一対のパンチで加圧しながらホットプレス焼成して配向セラミック焼結体を得る工程と、
を含み、
前記離型シートは、厚み75μmで表面の算術平均粗さRaが0.03μmのPETフィルムで挟んだ後、厚み10mmで表面の算術平均粗さRaが0.29μmのステンレス鋼板に載せて真空パックし、200kg/cm2で静水圧プレスを行った後の前記ステンレス鋼板側とは反対側の面の断面曲線の最大断面高さPtが、0.8μm以下のものである。
(a)配向セラミック焼結体に焼成する前のセラミック成形体を作製する工程と、
(b)前記セラミック成形体を一対の離型シートで挟んでホットプレス焼成炉内に配置し、前記一対の離型シートを介して前記セラミック成形体を一対のパンチで加圧しながらホットプレス焼成して配向セラミック焼結体を得る工程と、
を含むものである。
1.アルミナ焼結体の作製
(1)アルミナ成形体の作製
市販の板状アルミナ粉末(YFA10030、キンセイマテック製、平均粒径10μm、平均厚み0.35μm、アスペクト比29)0.5質量部と、微細なアルミナ粉末(TM−DAR、平均粒径0.1μm、大明化学製)99.5質量部とを混合し、混合アルミナ粉末とした。板状アルミナ粉末と微細なアルミナ粉末との質量比をT:(100−T)で表すとT=0.5である。この混合アルミナ粉末100質量部に対し、酸化マグネシウム(500A、宇部マテリアルズ製)0.0125質量部(125質量ppm)と、バインダーとしてポリビニルブチラール(品番BM−2、積水化学工業製)7.8質量部と、可塑剤としてジ(2−エチルヘキシル)フタレート(黒金化成製)3.9質量部と、分散剤としてトリオレイン酸ソルビタン(レオドールSP−O30、花王製)2質量部と、分散媒として2−エチルヘキサノールとを加えて混合した。分散媒の量は、スラリー粘度が20000cPとなるように調整した。このようにして調製されたスラリーを、ドクターブレード法によってPETフィルムの上に乾燥後の厚さが20μmとなるようにテープ成形した。得られたテープを直径50.8mm(2インチ)の円形に切断した後150枚積層した。
市販のグラファイト粉末(SG−BH8、伊藤黒鉛工業製、平均粒径8μm)100質量部に対し、バインダーとしてポリビニルブチラール(品番BM−2、積水化学工業製)16質量部と、可塑剤としてジ(2−エチルヘキシル)フタレート(黒金化成製)8質量部と、分散剤としてトリオレイン酸ソルビタン(レオドールSP−O30、花王製)3質量部と、分散媒として2−エチルヘキサノールとを加えて混合した。分散媒の量は、スラリー粘度が20000cPとなるように調整した。このようにして調製されたスラリーを、ドクターブレード法によってPETフィルムの上に乾燥後の厚さが200μmとなるようにテープ成形し、成形シート(フラットシート)を得た。この成形シートは、後述するように離型シートとして使用した。
空隙率〔%〕=100−{(測定重量X)/(理論重量Y)×100}
(理論重量Y)={(グラファイト比重g/cm3)×a/100
+(バインダー比重g/cm3)×b/100
+(可塑剤比重g/cm3)×c/100
+(分散剤比重g/cm3)×d/100}×切り出し片体積(cm3)
a:添加したグラファイト粉末の質量分率(%)
b:添加したバインダーの質量分率(%)
c:添加した可塑剤の質量分率(%)
d:添加した分散剤の質量分率(%)
測定の結果、本成形シートの空隙率は40.6%であった。なお、実験例1の成形シートの最大断面積高さPtと空隙率を表1に示す。
成形シートを、アルミナ成形体と同サイズの円盤状に切り抜いた後、アルミナ成形体の両面に重ね、厚さ10mmのAl板の上に載置した後、パッケージに入れて内部を真空にすることで真空パックとした。この真空パックを85℃の温水中で100kgf/cm2の圧力にて静水圧プレスを行い、成形シート/円板状の成形体/成形シート(3層構造)を得た。格子状のアルミナセッターで挟んだ状態で脱脂炉中に入れ、440℃で10時間の条件で脱脂を行った。なお、成形シートのうちアルミナ成形体と接触させる面は、テープ成形時のPETフィルム側とは反対側の面とした。これにより、アルミナ成形体は脱脂されてアルミナ脱脂体となり、成形シートは脱脂されてグラファイト脱脂体となった。その結果、円盤状のグラファイト脱脂体/アルミナ脱脂体/グラファイト脱脂体(3層構造)を得た。
3層構造のグラファイト脱脂体/アルミナ脱脂体/グラファイト脱脂体を図3の黒鉛炉10にてホットプレスにて窒素中、焼成温度(最高到達温度)1975℃で4時間、面圧200kgf/cm2の条件で焼成し、アルミナ焼結体を得た。なお、焼成温度から降温する際に1200℃までプレス圧を維持し、1200℃未満の温度域ではプレス圧をゼロに開放した。この際、アルミナ焼結体の両面にはグラファイト焼成体が固着していたが、黒鉛炉10の構成部材(黒鉛スリーブ14、黒鉛スペーサ20、黒鉛パンチ22など)にはアルミナ焼結体もグラファイト焼成体も固着していなかった。
両面にグラファイト焼成体が固着したアルミナ焼結体を電気炉に入れ、大気中1000℃で1時間熱処理を行い、グラファイト焼成体を燃焼除去した。これにより、アルミナ焼結体を得た。
アルミナ焼結体の表面のロッキングカーブを以下にようにして測定した。すなわち、アルミナ焼結体の最表面(c面配向度測定と同じ面)に対し、図5のようにX線源と検出器を連動させてスキャンし、得られたカーブの半値幅(XRC・FWHM)を測定した。このように2θ(検出器と入射X線とのなす角度)の値をその回折ピーク位置に固定し、ω(試料基板面と入射X線とのなす角度)のみ走査する測定方法をロッキングカーブ測定とよぶ。装置はリガク製、RINT−TTR IIIを用い、CuKα線を用いて電圧50kV、電流300mAという条件でωの走査範囲を3.8°〜38.8°とした。実験例1のアルミナ焼結体の最表面のXRC・FWHMは2.1°であった。次に、アルミナ基板の最表面を♯400で100μm研削した後、研削面を同様の方法で測定したところ、XRC・FWHMは2.1°であった(下記表1参照)。このことから、得られたアルミナ焼結体は配向アルミナ焼結体であり、アルミナ焼結体の表面の結晶方位は内部の結晶方位と同じであった。
実験例2では、市販の板状グラファイト粉末(SGP−3、SECカーボン、平均粒径3μm)を使用した。それ以外は、実験例1と同様にしてアルミナ焼結体を作製した。実験例2の成形シートは、最大断面高さPtが0.378μm、空隙率が51.6%であった(下記表1参照)。また、アルミナ焼結体は、最表面のXRC・FWHMが2.1°、100μm研削した後の面(内部)のXRC・FWHMも2.1°であった(下記表1参照)。このことから、得られたアルミナ焼結体は配向アルミナ焼結体であり、アルミナ焼結体の表面の結晶方位は内部の結晶方位と同じであった。
実験例1、2では、成形シートの原料として市販のグラファイト粉末を使用したが、実験例3では、その代わりに、市販の窒化ホウ素(USP−S2、昭和電工製、平均粒径0.6μm)を使用した。それ以外は、実験例1と同様にしてアルミナ焼結体を作製した。実験例3の成形シートは、最大断面高さPtが0.413μm、空隙率が25.3%であった(下記表1参照)。また、アルミナ焼結体は、最表面のXRC・FWHMが2.2°、100μm研削した後の面(内部)のXRC・FWHMも2.2°であった(下記表1参照)。このことから、得られたアルミナ焼結体は配向アルミナ焼結体であり、アルミナ焼結体の表面の結晶方位は内部の結晶方位と同じであった。
実験例4では、成形シートの原料として市販の窒化ホウ素(FS−1、水島合金鉄製、平均粒径0.5μm)を使用した。それ以外は、実験例1と同様にしてアルミナ焼結体を作製した。実験例4の成形シートは、最大断面高さPtが0.784μm、空隙率が36.4%であった(下記表1参照)。また、アルミナ焼結体は、最表面のXRC・FWHMが3.2°、100μm研削した後の面(内部)のXRC・FWHMも3.2°であった(下記表1参照)。このことから、得られたアルミナ焼結体は配向アルミナ焼結体であり、アルミナ焼結体の表面の結晶方位は内部の結晶方位と同じであった。
実験例5では、成形シートを作製する代わりに、市販のグラファイトシートである膨張黒鉛シート(ニカフィルムFL−400、日本カーボン製)を離型シートとして使用した。それ以外は、実験例1と同様にしてアルミナ焼結体を作製した。実験例5の離型シートは、最大断面高さPtが1.074μm、空隙率が53.8%であった(下記表1参照)。この膨張黒鉛シートの空隙率は前出の式において、a=100、b=0、c=0、d=0として計算した。また、アルミナ焼結体は、最表面のXRC・FWHMが11.8°、100μm研削した後の面(内部)のXRC・FWHMは6.1°であった(下記表1参照)。このことから、得られたアルミナ焼結体は配向アルミナ焼結体ではあるものの、アルミナ焼結体の表面の結晶方位は内部の結晶方位と大きくずれていた。
Claims (12)
- (a)配向セラミック焼結体に焼成する前のセラミック成形体を作製する工程と、
(b)前記セラミック成形体を一対の離型シートで挟んでホットプレス焼成炉内に配置し、前記一対の離型シートを介して前記セラミック成形体を一対のパンチで加圧しながらホットプレス焼成して配向セラミック焼結体を得る工程と、
を含む配向セラミック焼結体の製法であって、
前記離型シートは、厚み75μmで表面の算術平均粗さRaが0.03μmのPETフィルムで挟んだ後、厚み10mmで表面の算術平均粗さRaが0.29μmのステンレス鋼板に載せて真空パックし、200kg/cm2で静水圧プレスを行った後の前記ステンレス鋼板側とは反対側の面の断面曲線の最大断面高さPtが、0.8μm以下のものである、
配向セラミック焼結体の製法。 - 前記工程(a)では、板状セラミック粉末と平均粒径が前記板状セラミック粉末よりも小さい微細セラミック粉末とを混合した混合セラミック粉末、バインダー及び分散媒を含むスラリーを成形して前記セラミック成形体を作製し、
前記工程(b)では、ホットプレス焼成前に前記セラミック成形体を脱脂する、
請求項1に記載の配向セラミック焼結体の製法。 - 前記離型シートは、離型シート原料粉末、バインダー及び分散媒を含むスラリーをシート状に成形したものである、
請求項1又は2に記載の配向セラミック焼結体の製法。 - 前記離型シートは、空隙率10〜53%である、
請求項3に記載の配向セラミック焼結体の製法。 - 前記工程(b)では、前記離型シートと前記パンチとの間にスペーサを介在させる、
請求項1〜4のいずれか1項に記載の配向セラミック焼結体の製法。 - 前記セラミックはアルミナである、
請求項1〜5のいずれか1項に記載の配向セラミック焼結体の製法。 - 前記ホットプレス焼成炉は、黒鉛炉であり、
前記離型シートの材質は、炭素又は窒化ホウ素である、
請求項6に記載の配向セラミック焼結体の製法。 - 前記離型シートの材質は、炭素であり、
前記工程(b)では、前記ホットプレス焼成後、前記離型シートが表面に固着した前記配向セラミック焼結体を前記ホットプレス焼成炉から取り出し、前記離型シートを燃焼除去する、
請求項6又は7に記載の配向セラミック焼結体の製法。 - フラットシートであって、
前記フラットシートを厚み75μmで表面の算術平均粗さRaが0.03μmのPETフィルムで挟んだ後、厚み10mmで表面の算術平均粗さRaが0.29μmのステンレス鋼板に載せて真空パックし、200kg/cm2で静水圧プレスを行った後の前記ステンレス鋼板側とは反対側の面の断面曲線の最大断面高さPtが、0.8μm以下のものである、
フラットシート。 - 前記フラットシートの材質は、炭素又は窒化ホウ素である、
請求項9に記載のフラットシート。 - 前記フラットシートの空隙率は、10〜53%である、
請求項10に記載のフラットシート。 - ホットプレス焼成する際の離型シートに用いられる、
請求項9〜11のいずれか1項に記載のフラットシート。
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