JP5660235B2 - 表面微細凹凸体および表面微細凹凸体の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、光拡散体および光拡散体形成用原版として好適に使用される表面微細凹凸体と、その製造方法に関する。

微細な波状の凹凸からなる凹凸パターンが表面に形成されたシート状の表面微細凹凸体は、その光学的特性から、光拡散性シート等の光拡散体として使用されることが知られている。
光拡散性シートの製造方法として、例えば特許文献１には、加熱収縮性フィルムからなる樹脂製の基材上に樹脂製の硬質層を設けた積層シートを加熱し、加熱収縮性フィルムを収縮させることにより、硬質層を折り畳むように変形させて凹凸状にして、硬質層の表面に凹凸パターンを形成する方法が開示されている。また、特許文献１には、加熱収縮性フィルムを収縮させた後、延伸を行うことにより、配向のばらつきが小さな凹凸パターンを形成できることが記載されている。このようなシートを光拡散性シートとすると、主拡散方向の拡散角度が大きく（例えば２５〜３０°程度。）、主拡散方向に対して直交する方向の拡散角度は小さい（例えば３°程度。）という優れた異方性を示す。

特開２０１１−２１３０５１号公報

しかしながら最近では、主拡散方向に広い拡散角度（少なくとも１８°。）を維持したまま、主拡散方向に対して直交する方向にもある程度の拡散角度（少なくとも４°。）を有する光拡散性シートも求められるようになっている。例えば、ゆるやかな曲面状に形成された自動車のフロントガラスに走行速度などの情報を表示させるヘッドアップディスプレイシステムにおいては、画像情報を拡散させながらフロントガラスに鮮明に表示させるために、主拡散方向に対して直交する方向にもある程度の拡散角度を有する光拡散性シートが求められる。このような光拡散性シートは、例えば、加熱収縮性フィルムとして二軸方向に熱収縮する二軸方向熱収縮フィルムを用い、二軸方向に収縮させることでも製造できると考えられる。ところが、該方法は、製造条件の制御が難しく、一定の性能を有する光拡散性シートが安定には得られにくい。

本発明は上記事情に鑑みてなされたもので、光拡散体として用いた場合に、主拡散方向に広い拡散角度（少なくとも１８°。）を維持したまま、主拡散方向に対して直交する方向にもある程度の拡散角度（少なくとも４°。）を有し、製造も容易な表面微細凹凸体とその製造方法を提供する。

本発明は以下の構成を有する。
［１］表面の少なくとも一部に微細凹凸が形成された表面微細凹凸体であって、前記微細凹凸は、互いに非平行に蛇行し、不規則に形成された複数の凸条部と、該複数の凸条部間の凹条部とからなり、最頻ピッチが３〜２０μｍである波状の凹凸パターンと、前記波状の凹凸パターン上に形成され、下記の見かけの最頻径が１〜１０μｍである多数の凹部または凸部と、を有することを特徴とする表面微細凹凸体。
（見かけの最頻径）
前記微細凹凸が形成された表面の光学顕微鏡写真からフーリエ変換画像を得て、該フーリエ変換画像から前記多数の凹部または凸部についての直交する２方向の径の頻度分布を得て、該頻度分布に基づいて得られた前記多数の凹部または凸部についての最頻径の平均値。
［２］前記凸条部の平均高さが４〜７μｍである、［１］に記載の表面微細凹凸体。
［３］前記微細凹凸における前記凹部または前記凸部の占有面積割合が、３０〜７０％である、［１］または［２］に記載の表面微細凹凸体。
［４］光拡散体である、［１］〜［３］のいずれかに記載の表面微細凹凸体。
［５］前記微細凹凸を転写して光拡散体を製造するための光拡散体形成用原版である、［１］〜［３］のいずれかに記載の表面微細凹凸体。
［６］樹脂からなる基材フィルムの片面に、マトリクス樹脂中に多数の粒子が分散してなり、厚みが０．０５μｍを超え５．０μｍ以下である硬質層を設けて積層シートを形成する積層工程と、前記積層シートの少なくとも前記硬質層を折り畳むように変形させる変形工程とを有し、
前記マトリクス樹脂は、前記基材フィルムを構成する前記樹脂よりもガラス転移温度が１０℃以上高く、
前記粒子は、前記基材フィルムを構成する前記樹脂のガラス転移温度より１０℃高い温度未満では、熱により粒子形状が変化しない材料からなり、
前記粒子の粒径は、前記硬質層の厚みよりも大きい、表面微細凹凸体の製造方法。
［７］前記基材フィルムは、一軸方向加熱収縮性フィルムであり、前記変形工程は、前記積層シートを加熱して前記一軸方向加熱収縮性フィルムを収縮させる工程である、［６］の表面微細凹凸体の製造方法。
［８］［６］または［７］に記載の製造方法で製造された表面微細凹凸体を光拡散体形成用原版として用い、該表面微細凹凸体の前記微細凹凸を転写する転写工程を有する、光拡散体の製造方法。

本発明によれば、光拡散体として用いた場合に、主拡散方向に広い拡散角度（少なくとも１８°。）を維持したまま、主拡散方向に対して直交する方向にもある程度の拡散角度（少なくとも４°）を有し、製造も容易な表面微細凹凸体とその製造方法を提供できる。

（ａ）実施例１の光拡散性シートの微細凹凸を観察した光学顕微鏡写真、（ｂ）実施例１の光拡散性シートの微細凹凸を観察したレーザ顕微鏡写真である。 図１（ａ）の光学顕微鏡写真中のＩ−Ｉ’線に沿って切断した部分を模式的に示す拡大縦断面図である。 図１の光拡散性シートの光学顕微鏡写真からグレースケール画像を得て、該画像をフーリエ変換したフーリエ変換画像である。 図３のフーリエ変換画像を模式的に示す模式図である。 図３の中心からＡ１の中で最大頻度となる点を通るように線Ｌ１−１を引き、線Ｌ１−１の頻度分布をプロットしたグラフである。 図３の中心からＬ１−１と直交する方向に線Ｌ１−２を引き、線Ｌ１−２の頻度分布をプロットしたグラフである。 図１の光拡散性シートの微細凹凸形成面を原子間力顕微鏡により観察し、その観察結果から得た、光拡散性シートの要部の縦断面図である。 凸部の平均高さを求める方法の説明図である。 凸部の平均高さを求める方法の説明図である。 （ａ）従来の異方性が高い光拡散性シートを用いた場合の出射光の投影像の形状を示すイメージ図、（ｂ）本発明による光拡散性シートを用いた場合の出射光の投影像の形状を示すイメージ図である。 図１の光拡散性シートを製造するための原版（表面微細凹凸体）の縦断面図である。 図１１の原版（表面微細凹凸体）の製造方法を説明する断面図である。

以下、本発明を詳細に説明する。
＜表面微細凹凸体＞
図１（ａ）は、本発明の表面微細凹凸体の一実施形態例（後述の実施例１）である光拡散性シート（光拡散体）の片面の光学顕微鏡写真（平面視；縦０．４ｍｍ×横０．５ｍｍの視野部分を示す。）であり、図１（ｂ）は、実施例１の光拡散性シートの微細凹凸をレーザ顕微鏡（キーエンス社製「ＶＫ−８５１０」）で観察したレーザ顕微鏡写真である。図１（ｂ）中の線αは、該光拡散性シートを線βに沿って図中横方向に切断した切断面における高さプロファイルを示している。なお、図１（ａ）と（ｂ）とでは、倍率が異なる。
図２は、図１（ａ）の光学顕微鏡写真中のＩ−Ｉ’線（後述する凸条部と凹条部とが繰り返される方向に沿う線。）に沿って切断した部分を模式的に示す拡大縦断面図である。なお、図２は、光拡散性シートの縦断面形状の理解しやすさの観点から、単純化して示している。

この例の光拡散性シート１０は、図２に示すように、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）からなる透明な基材１１と、該基材１１の一方の面上に設けられた電離放射線硬化性樹脂の硬化物からなる透明な表面層１２との２層構造であり、表面層１２の露出している側の面に、波状の凹凸パターン１３と、該凹凸パターン１３上に形成された多数の凸部１４とから構成された微細凹凸が形成されている。凸部１４は、この例では、概略半球状に形成されている。また、この例では、基材１１の露出している面（表面層１２が設けられた方とは反対側の面。）は、平滑面となっている。

微細凹凸における波状の凹凸パターン１３は、図１中では縦方向に延び、図２中では紙面に対して垂直な方向に延びる複数の筋状の凸条部１３ａと、該複数の凸条部１３ａ間の凹条部１３ｂとが、一方向（図１および２中横方向）に交互に繰り返されたものである。
各凸条部１３ａの縦断面形状は、図２に示すように、それぞれが基端側から先端側に向かって細くなる先細り形状である。
複数の凸条部１３ａは、図１に示すとおり、それぞれが蛇行しており、かつ、互いに非平行であり、不規則に形成されている。すなわち、各凸条部１３ａにおいて、稜線が蛇行し、各凹条部１３ｂにおいて、谷線が蛇行している。また、隣接する凸条部１３ａの稜線の間隔が一定しておらず、隣接する凹条部１３ｂの谷線の間隔が一定していない。
また、各凸条部１３ａにおいて稜線の高さが一定しておらず、各凹条部１３ｂにおいて谷線の高さが一定していない。そのため、図２に示すように、各凸条部１３ａの縦断面形状は、それぞれ異なっており一律ではなく、不規則である。
微細凹凸は、このような波状の凹凸パターン１３と、ランダムに分布した多数の凸部１４とで、構成されている。

基材１１としては、機械的強度、寸法安定性に優れたＰＥＴの他、ポリカーボネート、ポリメチルメタクリレート、ポリエチレンアクリレート、ポリスチレンなどの樹脂およびガラスなど、透明性を有する材料を使用できる。基材１１の厚みは、例えば３０〜５００μｍである。
表面層１２としては、電離放射線硬化性樹脂の硬化物の他、熱硬化性樹脂の硬化物、熱可塑性樹脂等が挙げられる。電離放射線硬化性樹脂としては紫外線硬化性樹脂や電子線硬化性樹脂が挙げられる。表面層１２の厚みは、波状の凹凸パターン１３を形成するのに充分な厚みであればよく、最も厚い部分の厚みとして、１０〜２５μｍ程度であることが好ましい。

また、この例では、光拡散性シート１０の微細凹凸は、波状の凹凸パターン１３と、多数の凸部１４とから構成されているが、本発明の表面微細凹凸体の微細凹凸は、波状の凹凸パターンと、多数の凹部とから構成されていてもよい。

なお、光拡散性シート１０において、波状の凹凸パターン１３の繰り返し方向（図１中横方向）をＹ方向、該Ｙ方向と直交する方向（図１中縦方向）をＸ方向という場合がある。

図示例の光拡散性シート１０は、光拡散性を発揮する観点から、波状の凹凸パターン１３の最頻ピッチが３〜２０μｍとされている。波状の凹凸パターン１３の最頻ピッチは、好ましくは７〜１５μｍ、より好ましくは１１〜１３μｍである。ピッチとは、隣合う凸条部の頂部間の距離である。
最頻ピッチが上記範囲内であると、該光拡散性シート１０に対して、微細凹凸が形成された面（以下、微細凹凸形成面という場合がある。）または該面と反対側の平滑面側から光を入射させた場合、入射面とは反対面からの出射光は、Ｙ方向（主拡散方向）に良好に拡散し、Ｙ方向に充分な拡散角度（例えば１８°以上、好ましくは２３°以上、より好ましくは２５°以上。１／１０拡散角度は、（拡散角度×１．４＋２５°）以下、好ましくは（拡散角度×１．４＋２２°）以下、より好ましくは（拡散角度×１．４＋２０°）以下。）を示す。Ｙ方向の拡散角度の上限値は、特に制限はないが、例えば３０°である。

そして、図示例の光拡散性シート１０の微細凹凸は、上述のように主拡散方向への拡散を主に担う波状の凹凸パターン１３に加えて、ランダムに形成された多数の凸部１４を有している。そのため、波状の凹凸パターン１３の異方性が凸部１４により適度に弱められる。その結果、該光拡散性シート１０に対して、いずれか一方の面から光を入射させた場合、反対面からの出射光は、Ｘ方向（主拡散方向に直交する方向）にも拡散し、Ｙ方向よりも小さい、ある程度の拡散角度（例えば４°以上、好ましくは８°以上、より好ましくは１０°以上。１／１０拡散角度は、（拡散角度×１．６＋２５°）以下、好ましくは（拡散角度×１．６＋２０°）以下、より好ましくは（拡散角度×１．６＋１８°）以下。）を示す。Ｘ方向の拡散角度の上限値は、特に制限はないが、例えば２０°である。

凸部１４の見かけの最頻径は、１〜１０μｍが好ましく、より好ましくは３〜６μｍ、さらに好ましくは４〜５μｍである。凸部１４の見かけの最頻径が上記範囲内であると、波状の凹凸パターン１３の異方性を適度に弱めることができ、Ｙ方向およびＸ方向の両方の拡散角度を上記範囲に制御しやすく、たとえば、Ｙ方向は好ましくは２５〜３０°、Ｘ方向は好ましくは１０〜１５°に制御しやすい。また、Ｙ方向およびＸ方向の両方の１／１０拡散角度を上記範囲に制御しやすく、たとえば、Ｙ方向は好ましくは（拡散角度×１．４＋２０°）以下、Ｘ方向は好ましくは（拡散角度×１．６＋１８°）以下に制御しやすい。

本明細書における拡散角度（一般に、「ＦＷＨＭ」と呼称される場合がある。）および１／１０拡散角度は、以下の方法により測定できる。
まず、光拡散性シート１０に対していずれか一方の面、すなわち微細凹凸形成面または反対側の平滑面側から光を照射、入射させる。その際に、入射面とは反対面側から垂直に出光する出射光（出光角度＝０°）の照度を基準値とし、Ｙ方向に沿う出光角度−９０°〜＋９０°の範囲内の出射光の照度を、上記基準値に対する相対値として、１°おきに測定する。そして、各Ｙ方向の出光角度に対する照度の値をプロットして照度曲線を得る。
該照度曲線における半値幅（全半値幅）を主拡散方向（Ｙ方向）の拡散角度とする。また、１／１０値幅（全１／１０値幅）を主拡散方向（Ｙ方向）の１／１０拡散角度とする。
同様に、Ｘ方向に沿う出光角度−９０°〜＋９０°の範囲内の出射光の照度を上記基準値に対する相対値として、１°おきに測定する。そして、各Ｘ方向の出光角度に対する照度の値をプロットして照度曲線を得る。該照度曲線における半値幅（全半値幅）を主拡散方向に直交する方向（Ｘ方向）の拡散角度とする。また、１／１０値幅（全１／１０値幅）を主拡散方向に直交する方向（Ｘ方向）の１／１０拡散角度とする。

本明細書において、波状の凹凸パターン１３の最頻ピッチ、凸部１４の見かけの最頻径は、以下のように測定、定義される。
まず、図１（ａ）のような光学顕微鏡写真を得る。その際の観察視野は、縦０．４〜１．６ｍｍ、横０．５〜２ｍｍとする。この画像がｊｐｅｇ等の圧縮画像である場合は、これをグレースケールのＴｉｆ画像に変換する。そして、フーリエ変換を行い、図３のようなフーリエ変換画像を得る。
また、図３のフーリエ変換画像の模式図を図４として示す。
ここで、図３において符号Ａ１およびＡ２の白色部は、その形状に方向性があることから、波状の凹凸パターンのピッチの情報を含む。白色の輝度は頻度を示す（ただし中心点は除く）。一方、図３の白色円環Ｂは、その形状に方向性がないことから、多数の凸部の径の情報を含む。
そこで、図３の中心からＡ１の中で最大頻度となる点を通るように線Ｌ１−１を引き、線Ｌ１−１の頻度分布をプロットすると、図５のグラフが得られる。
また、図３の中心からＬ１−１と直交する方向に線Ｌ１−２を引き、線Ｌ１−２の頻度分布をプロットすると、図６のグラフが得られる。
図５において、頻度が高い１／Ｘ_Ａが、光拡散性シート１０における、波状の凹凸パターンの最頻ピッチとなる。
また、図５および図６において、頻度が高い１／Ｘ_Ｂ、１／Ｙ_Ｂが、光拡散性シート１０における、多数の凸部のそれぞれＬ１−１方向、Ｌ１−２方向の最頻径となる。すなわち、１／Ｘ_Ａは波状の凹凸パターンの最頻ピッチ、（１／Ｘ _Ｂ ＋１／Ｙ _Ｂ ）／２は多数の凸部の見かけの最頻径である。
なお、図３のフーリエ変換画像において、中心からの方位は、図１（ａ）に存在する周期構造（凹凸パターン１３）の方向を意味し、中心からの距離は、図１（ａ）に存在する周期構造の周期の逆数を意味する。この例では、図１（ａ）に示すように、波状の凹凸パターン１３が図中横方向に繰り返されているため、フーリエ変換画像において中心からの図中横方向に延びる線Ｌ１−１において、最頻ピッチの逆数に相当する部分の輝度（頻度）が高くなっている。
また、図４中、Ｘ_Ｂは、線Ｌ１−１（図４では図示略。）の円環を通る部分において、頻度が最大となる位置であり、また、図４中、Ｙ_Ｂは、線Ｌ１−２（図４では図示略。）の円環を通る部分において、頻度が最大となる位置である。

図示例のような光学顕微鏡写真を少なくとも５枚撮影し、それぞれの写真について上記のように求めた最頻ピッチの平均値を波状の凹凸パターン１３の「最頻ピッチ」と定義する。また、それぞれの写真について上記のように求めた見かけの最頻径の平均値を凸部１４の「見かけの最頻径」と定義する。なお、表面微細凹凸体の微細凹凸は、凸部の代わりに、凹部を有していてもよく、凹部の「見かけの最頻径」も凸部の「見かけの最頻径」と同じ方法で求められる。

波状の凹凸パターン１３を構成する凸条部１３ａの平均高さは、４〜７μｍが好ましく、より好ましくは５〜６μｍである。凸条部１３ａの平均高さが上記範囲であると、光拡散性が充分に得られる。

本明細書において、波状の凹凸パターン１３の凸条部１３ａの平均高さは、以下のように測定、定義される。
まず、光拡散性シート１０の微細凹凸形成面を原子間力顕微鏡により観察し、その観察結果から、Ｙ方向に沿って波状の凹凸パターン１３を切断した面について、図７のような縦断面図を得る。そして、凸部１４が存在していない部分の凸条部１３ａの断面図から、該凸条部１３の高さＨを求める。具体的には、凸条部１３ａの高さＨは、該凸条部１３ａの頂部Ｔと該凸条部１３ａの一方側に位置する凹条部１３ｂの底部Ｂ１との垂直距離をＨ１とし、該凸条部１３ａの頂部Ｔと該凸条部１３ａの他方側に位置する凹条部１３ｂの底部Ｂ２との垂直距離をＨ２とした場合に、Ｈ＝（Ｈ１＋Ｈ２）／２で求められる。
このような計測を凸部１４が存在していない凸条部１３ａの５０箇所に対して行い、５０のデータの平均値を「凸条部の平均高さ」と定義する。

一方、凸部１４の平均高さは、０．５〜３μｍが好ましく、より好ましくは１〜２μｍ、さらに好ましくは１．１〜１．５μｍである。凸部１４の平均高さが上記範囲であると、波状の凹凸パターン１３の異方性を適度に弱めることができ、Ｙ方向およびＸ方向の両方の拡散角度を上記範囲に制御しやすい。

本明細書において、凸部１４の平均高さは、以下のように測定、定義される。
まず、上述のようにして図７の断面図を得る。そして、図８に示すように、波状の凹凸パターン１３に由来する形状と、凸部１４に由来する形状とに波形分離する。なお、波形分離は、波状の凹凸パターン１３に由来する形状をサインカーブとして行う。ついで、図８の断面図から、波状の凹凸パターン１３に由来する形状を差し引き、図９に示すように、凸部１４に由来する形状のみの断面図を得る。そして、図９の断面図において、凸部１４の高さＨ’を、Ｈ’＝（Ｈ１’＋Ｈ２’）／２として求める。Ｈ１’は、図９の断面図において、凸部１４の頂部Ｔ’と該凸部１４の一方側のベースラインＬαとの垂直距離であり、Ｈ２’は、凸部１４の頂部Ｔ’と該凸部１４の他方側のベースラインＬβとの垂直距離である。
このような計測を５０個の凸部１４に対して行い、５０のデータの平均値を「凸部の平均高さ」と定義する。

光拡散性シート１０の微細凹凸における凸部１４の占有面積割合は、３０〜７０％が好ましく、より好ましくは４０〜６０％、さらに好ましくは４５〜５５％である。凸部１４の占有面積割合が上記範囲であると、波状の凹凸パターン１３の異方性を適度に弱めることができ、Ｙ方向およびＸ方向の両方の拡散角度を上記範囲に制御しやすい。

本明細書において、光拡散性シート１０における凸部１４の占有面積割合γ（％）は、以下のように測定、定義される。
まず、図１（ａ）のような光学顕微鏡写真を得て、視野全体の面積Ｓ２（例えば縦０．４〜１．６ｍｍ、横０．５〜２ｍｍ）中に認められる凸部１４の個数ｎを数え、視野全体において、ｎ個の凸部１４によって占有されている面積Ｓ１＝ｎｒ^２πを求める。占有面積割合γ（％）は以下の式により求められる。

γ（％）＝Ｓ１×１００／Ｓ２（ただし、式中のｒは、凸部の見かけの最頻径の１／２（すなわち半径）である。）

このように図示例の光拡散性シート１０は、その片面に、Ｙ方向への拡散を主に担う特定の波状の凹凸パターン１３と、該波状の凹凸パターン１３上に形成され、該波状の凹凸パターン１３の異方性を適度に弱め、Ｘ方向の拡散を増加させる多数の凸部１４とからなる微細凹凸を有している。そのため、いずれか一方の面から光拡散性シート１０に光を入射させた場合、Ｙ方向には例えば１８°以上、好ましくは２３°以上、より好ましくは２５°以上の充分な拡散角度が得られる。また、（拡散角度×１．４＋２５°）以下、好ましくは（拡散角度×１．４＋２２°）以下、より好ましくは（拡散角度×１．４＋２０°）以下の充分な１／１０拡散角度が得られる。一方、Ｘ方向にも例えば４°以上、好ましくは８°以上、より好ましくは１０°以上の拡散角度が得られる。また、（拡散角度×１．６＋２５°）以下、好ましくは（拡散角度×１．６＋２０°）以下、より好ましくは（拡散角度×１．６＋１８°）以下の充分な１／１０拡散角度が得られる。従来の異方性が高い光拡散性シートを用いると、出射光はＹ方向には拡散するがＸ方向にはほとんど拡散せず、そのため出射光の投影像は、図１０（ａ）に示すように、扁平率の大きな楕円状であった。これに対して、図示例の光拡散性シート１０を用いると、出射光はＸ方向にも拡散するため、出射光の投影像は、図１０（ｂ）に示すように、扁平率の小さな楕円状となる。

また、図示例の光拡散性シート１０の波状の凹凸パターン１３を構成している凸条部１３ａは、互いに非平行で、かつ、それぞれが蛇行していて、規則性がない。そのため、凹凸パターン１３の異方性が適度に弱められていて、凸部１４が形成されていることによる効果とあいまって、Ｘ方向の拡散角度を増加させる効果がより顕著に発現するものと考えられる。
Ｘ方向の拡散角度を増加させる方法としては、光拡散剤を添加する方法も考えられる。
しかしながら、光拡散剤の添加は、光拡散性シートの光透過率を下げる傾向にある。これに対して、本発明のように微細凹凸を特定に制御することでＸ方向の拡散角度を増加させる方法では、光拡散剤を添加する必要がなく、また、添加する場合でも、その添加量を少量とできる。そのため、光透過率を高く維持できる。

このような図示例の光拡散性シート１０は、例えば、ゆるやかな曲面状に形成された自動車のフロントガラスに現在の速度情報やカーナビ情報などを鮮明に表示させるヘッドアップディスプレイ（ＨＵＤ）システムなどにおいて、拡散部材として好適に使用される。
また、該光拡散性シート１０は、プロジェクター用の拡散部材；テレビ、モニター、ノート型パーソナルコンピュータ、タブレット型パーソナルコンピュータ、スマートフォン、携帯電話等のバックライト用の拡散部材；等としても好適に使用される。
また、該光拡散性シート１０は、コピー機等に使用される、ＬＥＤ光源を線状に配列したスキャナ光源において、導光部材の出射面を構成する拡散部材等としても好適に使用される。

＜表面微細凹凸体の製造方法＞
図示例の光拡散性シート１０は、微細凹凸を表面に有する光拡散性シート形成用原版（光拡散体形成用原版）を型として用い、該光拡散性シート形成用原版（以下、「原版」ともいう。）の微細凹凸を転写する転写工程を有する方法により製造できる。

図示例の光拡散性シート１０は、原版の微細凹凸を転写して１次転写品を得て、ついで、該１次転写品の微細凹凸をさらに転写して得た２次転写品である。１次転写品の有する微細凹凸は、原版の微細凹凸の反転パターンであるが、２次転写品の微細凹凸は、原版の微細凹凸と同じパターンである。よって、この例では原版として、図示例の光拡散性シート１０と同じ微細凹凸を有する表面微細凹凸体を製造し、これを転写の型として２次転写を行い、図示例の光拡散性シート１０を製造している。

また、ｎ次転写品において、ｎが偶数である場合には、該転写品の有する微細凹凸は原版の微細凹凸と同じパターンであるが、ｎが奇数である場合には、該転写品の有する微細凹凸は原版の微細凹凸の反転パターンとなる。そして、ｎが奇数であるｎ次転写品であって、かつ、転写に用いた原版の微細凹凸が凸部を有するものである場合、そのｎ次転写品（ｎが奇数。）の微細凹凸は、凸部が反転した凹部を有するものとなる。すでに述べたとおり、本発明の表面微細凹凸体の具備する微細凹凸は、凸部の代わりに凹部を有する形態であってもよい。よって、本発明の表面微細凹凸体には、上述の原版と、原版のｎ次転写品（ｎが偶数。）だけでなく、原版のｎ次転写品（ｎが奇数。）も含まれる。
以下、２次転写品である図示例の光拡散性シート１０の製造方法について説明する。

［原版］
図示例の光拡散性シート１０を製造するにあたっては、まず、図１１に示す表面微細凹凸体２０を製造し、これを原版として用いる。該原版は、樹脂からなる基材２１と、該基材２１の片面全体に設けられた硬質層２２とを有し、硬質層２２の露出した側の表面が、図示例の光拡散性シート１０と同様の微細凹凸に形成されたものである。

硬質層２２は、この例では、マトリクス樹脂２２ａと該マトリクス樹脂２２ａ中に分散した粒子２２ｂとからなり、折り畳まれたように変形しているとともに、硬質層２２の厚みｔ（粒子が存在しない部分の厚み）は粒子の粒径ｄよりも小さく設定されている。そのため、該硬質層２２は、折り畳まれたように変形したことにより形成された波状の凹凸パターン１３’（凸条部１３ａ’および凹条部１３ｂ’）と、硬質層２２に分散した各粒子２２ｂが硬質層２２の表面側に突出することにより形成された凸部１４’とからなる微細凹凸を有する。基材２１における硬質層２２との接触面は、折り畳まれたように変形した硬質層２２の形状に追従した凹凸状となっている。

なお、硬質層２２の厚みｔとは、表面微細凹凸体２０をその面方向に対して垂直に切った断面（縦断面）の顕微鏡写真から、硬質層２２のうち粒子２２ｂの存在しない部分を１０カ所以上無作為に抽出して各部分の厚さを法線方向に測定した際の、得られた各数値の平均値である。

また、粒子２２ｂの粒径ｄとは、均一に単分散している粒子について、レーザー回折・散乱式粒度分布分析装置で測定したモード径（最頻径）である。

このような図１１の表面微細凹凸体２０は、詳しくは後述するように、樹脂からなる基材フィルムの片面に、マトリクス樹脂中に粒子が分散した硬質層を設けて積層シートを形成する積層工程と、積層シートの少なくとも硬質層を折り畳むように変形させる変形工程とを有する方法により製造できる。この方法によれば、それぞれが蛇行し、互いに非平行で、不規則な凸条部１３ａ’を形成できる。また、各凸条部１３ａ’の縦断面は、基端側から先端側に向かって先細り形状になる。

図１１の表面微細凹凸体２０においては、基材２１を構成する樹脂のガラス転移温度Ｔｇ１よりも、マトリクス樹脂２２ａのガラス転移温度Ｔｇ２が、１０℃以上高いことが必要である。また、粒子２２ｂは、基材２１を構成する樹脂のガラス転移温度より１０℃高い温度未満では、熱により粒子形状が変化しない材料からなることが必要である。

すなわち、基材２１を構成する樹脂と、マトリクス樹脂２２ａとにおいては、これらのガラス転移温度の差（Ｔｇ２−Ｔｇ１）が１０℃以上となるように選択されることが必要であり、該差は２０℃以上が好ましく、３０℃以上がより好ましい。（Ｔｇ２−Ｔｇ１）が１０℃以上であると、Ｔｇ２とＴｇ１の間の温度で、容易に、後述の変形工程において加熱収縮などの加工が行える。また、Ｔｇ２とＴｇ１の間の温度を加工温度とすると、基材のヤング率がマトリクス樹脂２２ａのヤング率より高くなる条件で加工でき、その結果、後述の変形工程において、硬質層２２に波状の凹凸パターン１３’を容易に形成できる。加工温度とは、変形工程で少なくとも硬質層２２を折り畳むように変形させる際の温度（例えば熱収縮時の加熱温度。）のことである。

また、Ｔｇ２が４００℃を超えるような樹脂を使用する必要性は経済面から乏しく、Ｔｇ１が−１５０℃より低い樹脂は存在しないことから、（Ｔｇ２−Ｔｇ１）は５５０℃以下であることが好ましく、２００℃以下であることがより好ましい。なお、後述の変形工程の加工温度における基材２１とマトリクス樹脂２２ａとのヤング率の差は、波状の凹凸パターン１３’を容易に形成できることから、０．０１〜３００ＧＰａであることが好ましく、０．１〜１０ＧＰａであることがより好ましい。
ヤング率は、ＪＩＳ Ｋ ７１１３−１９９５に準拠して測定した値である。

Ｔｇ１は−１５０〜３００℃であることが好ましく、−１２０〜２００℃であることがより好ましい。Ｔｇ１が−１５０℃より低い樹脂は存在せず、Ｔｇ１が３００℃以下であれば、上述の加工温度まで、容易に昇温、加熱できる。

上述の加工温度における、基材２１を構成する樹脂のヤング率は０．０１〜１００ＭＰａであることが好ましく、０．１〜１０ＭＰａであることがより好ましい。基材２１を構成する樹脂のヤング率が０．０１ＭＰａ以上であれば、基材として使用可能な硬さであり、１００ＭＰａ以下であれば、硬質層２２が変形する際に同時に追従して変形することが可能な軟らかさである。

粒子２２ｂを構成する材料には、基材２１を構成する樹脂のガラス転移温度より１０℃高い温度未満では、熱により粒子形状が変化しない材料の１種以上を用いることができる。
例えば、粒子２２ｂを構成する材料が、ガラス転移温度を有する樹脂およびガラス転移温度を有する無機材料からなる群から選ばれる１種以上である場合、そのガラス転移温度Ｔｇ３が、マトリクス樹脂のガラス転移温度Ｔｇ２と同様の条件を満たすこと、すなわち、（Ｔｇ３−Ｔｇ１）が１０℃以上となるように選択されることが必要であり、（Ｔｇ３−Ｔｇ１）が２０℃以上がより好ましく、３０℃以上が更に好ましい。（Ｔｇ３−Ｔｇ１）が１０℃以上であると、上述の加工温度において、粒子２２ｂが変形した溶融したりせず、確実に凸部１４’を形成する。
粒子２２ｂを構成する材料が、ガラス転移温度を有さない材料、例えば内部架橋型樹脂などである場合には、そのビカット軟化温度（ＪＩＳ Ｋ７２０６に規定）が、上述の条件を満たすこと、すなわち、基材２１を構成する樹脂のガラス転移温度より１０℃以上高いことが好ましく、２０℃以上高いことが好ましく、３０℃以上高いことがより好ましい。
なお、本明細書において、ガラス転移温度Ｔｇ３についての好ましい温度範囲などの記載は、粒子２２ｂがガラス転移温度を有さず、ビカット軟化温度を有する材料からなる場合、そのビカット軟化温度にも該当するものとする。
さらに、粒子２２ｂを構成する材料としては、ガラス転移温度、ビカット軟化温度が測定できないものであっても、基材２１を構成する樹脂のガラス転移温度Ｔｇ１より１０℃高い温度未満において、熱により粒子形状が変化しない材料であれば、本発明において使用可能である。

Ｔｇ２およびＴｇ３は、４０〜４００℃であることが好ましく、８０〜２５０℃であることがより好ましい。Ｔｇ２およびＴｇ３が４０℃以上であれば、上述の加工温度を室温またはそれ以上にすることができて有用であり、Ｔｇ２が４００℃を超えるようなマトリクス樹脂２２ａやＴｇ３が４００℃を超えるような粒子２２ｂを使用することは、経済性の面から必要性に乏しい。

上述の加工温度におけるマトリクス樹脂２２ａのヤング率は０．０１〜３００ＧＰａであることが好ましく、０．１〜１０ＧＰａであることがより好ましい。マトリクス樹脂２２ａのヤング率が０．０１ＧＰａ以上であれば、基材２１を構成する樹脂の加工温度におけるヤング率より充分な硬さが得られ、波状の凹凸パターン１３’が形成された後、該凹凸パターン１３’を維持するのに充分な硬さである。ヤング率が３００ＧＰａを超えるような樹脂をマトリクス樹脂２２ａとして使用することは、経済性の面から必要性に乏しい。

基材２１を構成する樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート等のポリエステル、ポリエチレンやポリプロピレン等のポリオレフィン、スチレン−ブタジエンブロック共重合体等のポリスチレン系樹脂、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリジメチルシロキサン等のシリコーン樹脂、フッ素樹脂、ＡＢＳ樹脂、ポリアミド、アクリル樹脂、ポリカーボネート、ポリシクロオレフィンなどの樹脂が挙げられる。

マトリクス樹脂２２ａとしては、そのガラス転移温度Ｔｇ２が上述の条件を満たすように、基材２１の種類等に応じて選択され、例えば、ポリビニルアルコール、ポリスチレン、アクリル樹脂、スチレン−アクリル共重合体、スチレン−アクリロニトリル共重合体、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリカーボネート、ポリエーテルスルホン、フッ素樹脂などを使用することができる。
これらの中でも透明性の点では、アクリル樹脂が好ましい。
マトリクス樹脂２２ａは単独で使用してもよいが、波状の凹凸パターンの最頻ピッチ、平均高さおよび配向度を調整するなどの目的に応じて適宜併用してもよい。例えば、同種ではあるがガラス転移温度の異なる樹脂を併用したり、異なる種類の樹脂を併用したりできる。

粒子２２ｂを構成する樹脂としては、そのガラス転移温度Ｔｇ３（またはビカット軟化点。）が上述の条件を満たすように、基材２１の種類等に応じて選択され、例えば、アクリル系熱可塑性樹脂粒子、ポリスチレン系熱可塑性樹脂粒子、アクリル系架橋型樹脂粒子、ポリスチレン系架橋型樹脂粒子などが挙げられる。また、無機材料としては、ガラスビーズなどが挙げられる。

基材２１の厚みは３０〜５００μｍであることが好ましい。基材の厚みが３０μｍ以上であれば、製造された原版が破れにくくなり、５００μｍ以下であれば、原版を容易に薄型化できる。なお、基材２１の厚みとは、図１１の表面微細凹凸体（原版）２０をシート面に対して垂直に切った断面（縦断面）の顕微鏡写真から、１０カ所以上無作為に抽出して基材２１の厚さを測定した際の、得られた各数値の平均値である。
また、基材２１を支持するために、厚さ５〜５００μｍの樹脂製の支持体を別途設けてもよい。

硬質層２２の厚みｔは、０．０５μｍを超え５μｍ以下であることが好ましく、０．１〜２μｍであることがより好ましい。硬質層２２の厚みｔが０．０５μｍを超え５μｍ以下であれば、光拡散体として好適な波状の凹凸パターン１３’を形成できる。また、基材２１と硬質層２２との間には、密着性の向上やより微細な構造を形成することを目的として、プライマー層を形成してもよい。

粒子２２ｂの粒径ｄは、硬質層２２の厚みｔより大きいことが必要であり、硬質層２２の厚みｔに応じて設定される。また、図１１の表面微細凹凸体２０を原版として用いて製造された図示例の光拡散性シート１０の凸部１４の見かけの最頻径が、上述の好適な範囲となるように、適宜設定される。好ましい粒径ｄは、例えば、５〜１０μｍで、より好ましくは５〜８μｍである。

なお、図１１の表面微細凹凸体２０は、原版ではなく光拡散体として使用することもできる。その場合には、該表面微細凹凸体２０が光拡散体としての機能を充分に奏するように、基材２１、マトリクス樹脂２２ａ、粒子２２ｂに用いる材料に透明材料を用いる。

［原版の製造方法］
図１１の表面微細凹凸体２０は、図１２のような積層シート３０、すなわち、樹脂からなる基材フィルム３１の片面（平坦な面）に、マトリクス樹脂中に多数の粒子２２ｂが分散してなり、厚みが０．０５μｍを超え５．０μｍ以下である硬質層３２を設けた積層シート３０を形成する積層工程と、積層シート３０の少なくとも硬質層３２を折り畳むように変形させる変形工程とを有する方法により製造できる。ここで基材フィルム３１は、図１１の表面微細凹凸体２０の基材２１に相当する。また、ここで平坦とは、ＪＩＳ Ｂ０６０１に記載の中心線平均粗さ０．１μｍ以下の面である。

（積層工程）
積層工程では、まず、マトリクス樹脂２２ａと粒子２２ｂと溶媒とを含む塗工液（分散液または溶液）を調製し、該塗工液を基材フィルム３１の片面にスピンコーターやバーコーター等により塗工して乾燥させ、図１２のように、厚みｔ’が０．０５μｍを超え、５．０μｍ以下である硬質層３２を形成する。この時点での硬質層３２は、折り畳むように変形していない。
硬質層３２は、このように塗工液を基材フィルム３１に直接塗工して設ける代わりに、あらかじめ作製した硬質層（マトリクス樹脂中に粒子が分散してなるフィルム）を基材フィルムに積層する方法で設けてもよい。

基材フィルム３１は、樹脂からなる一軸方向加熱収縮性フィルムであることが好ましい。該一軸方向加熱収縮性フィルムを用いると、次の変形工程において積層シート３０を加熱することにより、容易に、硬質層３２を折り畳むように変形し、波状の凹凸パターン１３’を形成できる。また、この方法によれば、それぞれが蛇行し、互いに非平行となる不規則な凸条部１３ａ’を形成できる。

一軸方向加熱収縮性フィルムを構成する樹脂としては、基材２１を構成する樹脂としてすでに例示したとおりである。具体的には、ポリエチレンテレフタレート系シュリンクフィルム、ポリスチレン系シュリンクフィルム、ポリオレフィン系シュリンクフィルム、ポリ塩化ビニル系シュリンクフィルムなどのシュリンクフィルムが好ましく使用できる。
これらのシュリンクフィルムの中でも、一軸方向において、５０〜７０％収縮するものが好ましい。５０〜７０％収縮するシュリンクフィルムを用いれば、変形率を５０％以上にでき、その結果、好適な最頻ピッチ、凸条部１３ａ’の高さの波状の凹凸パターン１３’を形成できる。
ここで、変形率とは、（変形前の長さ−変形後の長さ）×１００／（変形前の長さ）（％）のことである。あるいは、（変形した長さ）×１００／（変形前の長さ）（％）のことである。

また、このように基材フィルム３１として一軸方向加熱収縮性フィルムを用い、次の変形工程でこれを熱収縮させる場合には、より容易に凹凸パターン１３’を形成できることから、マトリクス樹脂２２ａのヤング率を０．０１〜３００ＧＰａにすることが好ましく、０．１〜１０ＧＰａにすることがより好ましい。

塗工液に用いるマトリクス樹脂２２ａおよび粒子２２ｂを構成する樹脂としては、それぞれすでに例示したものを使用できるが、マトリクス樹脂２２ａのガラス転移温度Ｔｇ２と、粒子２２ｂのガラス転移温度Ｔｇ３とが、基材フィルム３１のガラス転移温度Ｔｇ１よりも１０℃以上高くなるように各材質を選択し、組み合わせることが重要である。このようにそれぞれの材質を選択したうえで、厚みｔ’が０．０５μｍを超え５．０μｍ以下である硬質層３２を一軸方向加熱収縮性フィルム（基材フィルム３１）の片面に設けた積層シート３０を用いると、次の変形工程を経ることにより、最頻ピッチが３〜２０μｍであり、凸条部１３ａ’の平均高さが４〜７μｍである波状の凹凸パターン１３’が形成されやすい。

塗工液に用いる溶媒としては、マトリクス樹脂２２ａの種類にもよるが、マトリクス樹脂２２ａが例えばアクリル系樹脂の場合、メチルエチルケトンおよびメチルイソブチルケトンなどのうちの１種以上を使用できる。

塗工液中のマトリクス樹脂２２ａの濃度は、正味量（固形分量）として、５〜１０質量％であることが塗工性の点で好ましい。また、粒子２２ｂの量は、マトリクス樹脂２２ａの正味量１００質量部に対して、１０〜５０質量部であることが好ましく、２０〜３０質量部であることがより好ましい。このような範囲であると、形成される微細凹凸における凸部１４ａ’または凹部の占有面積割合を上述の好適な範囲内に制御することができる。
ここで正味量（固形分量）とは、塗工液の質量（１００質量％）に対して、該塗工液中の溶媒が揮発した後に残る固形分の質量の比率のことをいう。

なお、積層工程で形成される硬質層３２の厚みｔ’は、０．０５μｍを超え５．０μｍ以下の範囲内であれば、連続的に変化していても構わない。その場合、変形工程により形成される凹凸パターンのピッチおよび深さが連続的に変化するようになる。硬質層３２の厚みｔ’は、次の変形工程を経てもほとんど変化せす、ｔ’＝ｔと考えることができる。

（変形工程）
上述のようにして得られた積層シート３０を加熱して、積層シート３０の基材フィルム３１を熱収縮させることにより、図１１の表面微細凹凸体２０が得られる。なお、変形工程としては、例えば、特許第４６８３０１１号公報等に開示の公知の方法を採用できる。
加熱方法としては、熱風、蒸気、熱水または遠赤外線中に通す方法等が挙げられ、中でも、均一に収縮させることができることから、熱風または遠赤外線に通す方法が好ましい。
基材フィルム３１を熱収縮させる際の加熱温度（加工温度）は、Ｔｇ２とＴｇ１の間の温度とすることが好ましく、具体的には、使用する基材フィルム３１の種類および目的とする凹凸パターン１３’のピッチ、凸条部１３ａ’の高さ等に応じて適宜選択することが好ましい。

この製造方法では、硬質層２２の厚さが薄いほど、また、硬質層２２のヤング率が低いほど、凹凸パターン１３’の最頻ピッチが小さくなり、また、基材フィルム３１の変形率が高いほど、凸条部１３ａ’の高さが大きくなる。したがって、凹凸パターン１３’の最頻ピッチおよび凸条部１３ａ’の高さを所望の値にするためには、前記条件を適宜選択する必要がある。

なお、図１１のような構成の表面微細凹凸体２０は、下記（１）〜（４）の方法で製造することもできる。
（１）平坦な基材フィルムの片面の全部に、未変形の硬質層を設けて積層シートを形成し、積層シート全体を表面に沿った一方向に圧縮する方法。
基材フィルムのガラス転移温度が室温未満の場合、積層シートの圧縮は室温で行い、基材フィルムのガラス転移温度が室温以上の場合、積層シートの圧縮は、基材のガラス転移温度以上、硬質層のガラス転移温度未満で行う。
（２）平坦な基材フィルムの片面の全部に、未変形の硬質層を設けて積層シートを形成し、積層シートを一方向に延伸し、延伸方向に対する直交方向を収縮させて、硬質層を表面に沿った一方向に圧縮する方法。
基材フィルムのガラス転移温度が室温未満の場合、積層シートの延伸は室温で行い、基材フィルムのガラス転移温度が室温以上の場合、積層シートの延伸は、基材フィルムのガラス転移温度以上、硬質層のガラス転移温度未満で行う。
（３）未硬化の電離放射線硬化性樹脂により形成された平坦な基材フィルムに、未変形の硬質層を積層して積層シートを形成し、電離放射線を照射して基材フィルムを硬化させることにより収縮させて、基材フィルムに積層された硬質層を表面に沿った少なくとも一方向に圧縮する方法。
（４）溶媒を膨潤させて膨張させた平坦な基材フィルムに、未変形の硬質層を積層して積層シートを形成し、基材フィルム中の溶媒を乾燥し、除去することにより収縮させて、基材フィルムに積層された硬質層を表面に沿った少なくとも一方向に圧縮する方法。

（１）の方法において、積層シートを形成する方法としては、例えば、平坦な基材フィルムの片面に、粒子を含む樹脂の溶液または分散液をスピンコーターやバーコーター等により塗工し、溶媒を乾燥させる方法、平坦な基材フィルムの片面に、あらかじめ作製した硬質層を積層する方法などが挙げられる。積層シート全体を表面に沿った一方向に圧縮する方法としては、例えば、積層シートの一端部とその反対側の端部とを、万力等により挟んで圧縮する方法などが挙げられる。

（２）の方法において、積層シートを一方向に延伸する方法としては、例えば、積層シートの一端部とその反対側の端部とを、引っ張って延伸する方法などが挙げられる。
（３）の方法において、電離放射線硬化性樹脂としては紫外線硬化性樹脂や電子線硬化性樹脂などが挙げられる。
（４）の方法において、溶媒は基材フィルムを構成する樹脂の種類に応じて適宜選択される。溶媒の乾燥温度は溶媒の種類に応じて適宜選択される。

（２）〜（４）の方法における硬質層においても、（１）の方法で用いるものと同様の成分を用いることができ、同様の厚さとすることができる。また、積層シートの形成方法は、（１）の方法と同様に、基材フィルムの片面に塗工液を塗工し、溶媒を乾燥させる方法、基材フィルムの片面に、あらかじめ作製した硬質層を積層する方法を適用できる。

［原版を用いた転写による表面微細凹凸体の製法］
図１１の表面微細凹凸体２０を原版として用いて、図示例の光拡散性シート１０を製造する場合には、該表面微細凹凸体（原版）２０の微細凹凸を他の材料に転写する転写工程を行う。この例では、該表面微細凹凸体（原版）２０の硬質層２２の表面に形成された微細凹凸を他の材料に転写し、原版の微細凹凸の反転パターンを表面に有する１次転写品を得て、次いで、該１次転写品の反転パターンを他の材料に転写し、２次転写品である図示例の光拡散性シート１０を得る。転写工程としては、例えば、特許第４６８３０１１号公報等に開示の公知の方法を採用できる。

具体的には、原版である図１１の表面微細凹凸体２０の微細凹凸に対して、離型剤を含む未硬化の電離放射線硬化性樹脂を例えば３〜３０μｍの厚さに収まるように、Ｔダイコーター、ロールコーター、バーコーターなどのコーターで塗布し、電離放射線を照射して硬化させた後、原版を剥離して、１次転写品を得る。１次転写品は、原版の微細凹凸の反転パターンを有する。一方、ＰＥＴからなる透明な基材１１を用意し、その片面に、未硬化の電離放射線硬化性樹脂を微細凹凸を充分に覆う厚さで塗布する。そして、塗布された未硬化の電離放射線硬化性樹脂の層に対して、先に得られた１次転写品の反転パターンを有する面を押し当て、電離放射線を照射して硬化させた後、１次転写品を剥離する。電離放射線の照射は、１次転写品側、透明なＰＥＴ基材側のうち、電離放射線透過性を有するいずれか一方側から行えばよい。これにより、ＰＥＴからなる透明な基材１１と、その片面上に形成された電離放射線硬化性樹脂硬化物の表面層１２とからなり、表面層１２の表面に微細凹凸が形成された図１および図２の光拡散性シート（２次転写品）１０が得られる。

電離放射線硬化性樹脂としては、紫外線硬化性樹脂、電子線硬化性樹脂などが挙げられる。照射する電離放射線の種類は、樹脂の種類に応じて適宜選択する。電離放射線としては、一般には紫外線および電子線を意味することが多いが、本明細書においては、可視光線、Ｘ線、イオン線等も含む。

未硬化の電離放射線硬化性樹脂としては、エポキシアクリレート、エポキシ化油アクリレート、ウレタンアクリレート、不飽和ポリエステル、ポリエステルアクリレート、ポリエーテルアクリレート、ビニル／アクリレート、ポリエン／アクリレート、シリコンアクリレート、ポリブタジエン、ポリスチリルメチルメタクリレート等のプレポリマー、脂肪族アクリレート、脂環式アクリレート、芳香族アクリレート、水酸基含有アクリレート、アリル基含有アクリレート、グリシジル基含有アクリレート、カルボキシ基含有アクリレート、ハロゲン含有アクリレート等のモノマーの中から選ばれる１種類以上の成分を含有するものが挙げられる。未硬化の電離放射線硬化性樹脂は溶媒等で希釈することが好ましい。未硬化の電離放射線硬化性樹脂には、フッ素樹脂、シリコーン樹脂等を添加してもよい。また、未硬化の電離放射線硬化性樹脂が紫外線硬化性である場合には、未硬化の電離放射線硬化性樹脂にアセトフェノン類、ベンゾフェノン類等の光重合開始剤を添加することが好ましい。

また、電離放射線硬化性樹脂の代わりに、例えば、未硬化のメラミン樹脂、ウレタン樹脂、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂や、アクリル樹脂、ポリオレフィン、ポリエステル等の熱可塑性樹脂を用いて転写を行ってもよく、微細凹凸が転写できる限り、その具体的方法、転写する材料に制限はない。
熱硬化性樹脂を用いる場合には、例えば液状の未硬化の熱硬化性樹脂を微細凹凸に塗布し、加熱により硬化させる方法が挙げられ、熱可塑性樹脂を用いる場合には、熱可塑性樹脂のシートを用い、微細凹凸に押し当てながら加熱して軟化させた後、冷却する方法が挙げられる。

また、上述のように、２次転写品を製造する場合には、例えば特許第４６８３０１１号公報などに記載されている、めっきロールを用いる方法も挙げられる。具体的には、まず、原版として長尺なシート状物を製造し、該原版を丸めて円筒の内側に貼り付け、該円筒の内側にロールを挿入した状態でめっきを行い、円筒からロールを取り出してめっきロール（１次転写品）を得る。ついで、該めっきロールの微細凹凸を転写することにより、光拡散性シート（２次転写品）を得る。

原版としては、枚葉タイプのものもウェブタイプのものも用いることができる。ウェブタイプの原版を用いると、ウェブタイプの１次転写品および２次転写品を得ることができる。枚葉タイプにおいては、該枚葉タイプの原版を平板状の型として使用するスタンプ法、枚葉タイプの原版をロールに巻きつけて円筒状の型として使用するロールインプリント法等を適用できる。また、射出成形機の型の内側に枚葉タイプの原版を配置させてもよい。ただし、これら枚葉タイプの原版を用いる方法において、図示例のような光拡性散シートを大量生産するためには、転写を多数回繰り返す必要がある。転写性（離型性）が低い場合には、転写すべき微細凹凸に目詰まりが生じ、微細凹凸の転写が不完全になる場合がある。これに対して、原版をウェブタイプとすると、大面積で連続的に微細凹凸を転写でき、転写を多数繰り返さなくても、必要な量の光拡散性シートを短時間に製造できる。

［原版の製造方法および原版を用いた転写による表面微細凹凸体の製法の変形例］
上述の［原版の製造方法］の積層工程においては、マトリクス樹脂２２ａと粒子２２ｂと溶媒とを含む塗工液を用いた。しかしながら、粒子を含まず、マトリクス樹脂と溶媒とを含む塗工液を用いて硬質層を形成し、変形工程により波状の凹凸パターンとし、その後に、該凹凸パターン上に、多数の凹部または凸部を形成してもよい。硬質層の形成方法は、粒子を用いない以外は、上述の方法と同様に行える。変形工程も、上述の方法と同様に行える。ついで行われる、形成された凹凸パターン上に、多数の凹部または凸部を形成する方法としては、後述の（５）〜（８）の方法が挙げられる。
（５）回転式精密切削加工機により切削加工する方法。
（６）凹部または凸部と同様な大きさ、径を有する突起物を前記波状の凹凸パターン上に押し付けて凹みを形成する方法。
（７）樹脂又は無機物の溶融物を微粒子化したものを前記波状の凹凸パターン上に付着させた後、冷却固化して前記樹脂又は無機物によって形成された凸部を形成する方法。
（８）樹脂又は無機物を分散媒に分散した液を前記波状の凹凸パターン上に付着させた後、分散媒を蒸発させて前記樹脂又は無機物によって形成された凸部を形成する方法。
なお、上記（７）又は（８）の方法においてインクジェット印刷方式を応用することにより、高精度で波状の凹凸パターン上に多数の凹部または凸部を形成することができる。
また、粒子を含まず、マトリクス樹脂と溶媒とを含む塗工液を用いて硬質層を形成し、変形工程により波状の凹凸パターンとしたもの（多数の凹部または凸部は未だ形成されていないもの）を原版として転写品を得て、該転写品に対して、上記（５）〜（８）の方法により、凹凸パターン上に多数の凹部または凸部を形成してもよい。そして、これを原版として転写することにより、表面微細凹凸体を製造することもできる。

＜その他の形態について＞
以上の説明においては、積層工程と変形工程により製造された表面微細凹凸体を原版とし、該表面微細凹凸体の微細凹凸を転写した１次転写品を得て、ついで、該１次転写品の微細凹凸（原版の反転パターン）を転写した２次転写品を光拡散性シート１０とした。
しかしながら、本発明は、以上の形態に限定されない。
すなわち、上述の積層工程と変形工程により製造された図１１のような表面微細凹凸体２０そのものを光拡散性シートとして使用することもできる。また、積層工程と変形工程により製造された表面微細凹凸体２０を原版として得られた１次転写品や、ｎ次転写品（ｎは３以上の整数。）を光拡散性シートとして使用することもでき、転写品であれば、２次転写品に限定されない。
また、原版を用いて、曲面を有する成形体の該曲面に、微細凹凸を転写してもよい。
また、積層工程と変形工程により製造された表面微細凹凸体やそのｎ次転写品を原版として用いて、アクリル樹脂、ポリカーボネート樹脂等の透明な熱可塑性樹脂を射出成形し、微細凹凸が表面の少なくとも一部に形成された射出成形品を製造してもよい。

なお、先に具体的に示した積層工程と変形工程により製造された表面微細凹凸体２０を原版として得られたｎ次転写品において、ｎが奇数の場合には、微細凹凸として、特定の波状の凹凸パターン上に、凸部ではなく、凹部が形成されている。これは、ｎが奇数であるｎ次転写品においては、粒子に基づいて形成される凸部の反転パターン、すなわち、凹部が形成されるためである。このように微細凹凸として、特定の波状の凹凸パターンとともに凹部を有する表面微細凹凸体であっても、波状の凹凸パターンによる異方性が凹部により弱められているため、Ｙ方向に充分な拡散角度を有し、かつ、Ｘ方向にもある程度の拡散角度を示す。よって、ｎが奇数であるｎ次転写品であっても、ｎが偶数であるｎ次転写品と同等の光拡散性を示す。

また、硬質層の形成に用いる粒子としては、樹脂粒子、無機粒子が使用でき、変形工程や、微細凹凸を転写する工程において、溶融したり変形したりしない限り、どのような材料からなるものであってもよい。ただし、上述のとおり、図１１のように粒子そのものを備えた表面微細凹凸体２０を光拡散性シートとして使用する場合には、粒子として、透明粒子、好適にはアクリル系架橋型樹脂粒子、ガラスビーズ、ポリスチレン系架橋型樹脂粒子などを用いる必要がある。

また、以上の例では、表面微細凹凸体、光拡散性シートとして、シート状物を例示したが、シート状物に限定されず、立体成形体であってもよい。
また、微細凹凸は、表面微細凹凸体の表面の少なくとも一部であれば、目的に応じて、いかなる部分に形成されていてもよい。例えば、表面微細凹凸体がシート状物である場合、一方の面のみに形成されていても、両面に形成されていても、各面において一部のみに形成されていてもよいし、シート状物の周面（端面）の少なくとも一部に形成されていてもよい。さらに、表面微細凹凸体が立体成形体である場合にも、全表面の全面に形成されていても、一部のみに形成されていてもよい。なお、表面微細凹凸体が立体成形体である場合、該立体成形体は、光拡散性シートについて例示した用途と同様の用途に使用できる。すなわち、ＨＵＤシステム用の拡散部材；プロジェクター用の拡散部材；テレビ、モニター、ノート型パーソナルコンピュータ、タブレット型パーソナルコンピュータ、スマートフォン、携帯電話等のバックライト用の拡散部材；コピー機等に使用される、ＬＥＤ光源を線状に配列したスキャナ光源において、導光部材の少なくとも出射面を構成する拡散部材；等として好適に使用できる。

以下、本発明について、実施例を例示して具体的に説明する。
［実施例１］
下記塗工液（１）をポリエチレンテレフタレート一軸方向加熱収縮性フィルム（東洋紡株式会社製「ＳＣ８０７」、厚さ：３０μｍ、ガラス転移温度Ｔｇ１＝８０℃）の片面に、塗工乾燥後の硬質層の厚みｔ’が２μｍになるようにバーコーター（メイヤーバー♯１４）により塗工し、積層シートを得た。
（塗工液（１））
アクリル樹脂Ａ（ガラス転移温度Ｔｇ２＝１２８℃）と、粒径ｄが５μｍであるアクリル系架橋型樹脂粒子（積水化成品工業株式会社製「ＳＳＸ１０５」、ビカット軟化温度２００℃以上）とを、固形分質量比７０：３０で混合し、トルエンに加え、固形分濃度７．７質量％の塗工液（１）を得た。
なお、上記アクリル樹脂Ａは固形分濃度２０質量％であるが、本例での質量比および濃度は、正味量（固形分量）で計算した値である。以下の例についても、正味量で計算している。

次いで、該積層シートを熱風式オーブンを用いて１５０℃で１分間加熱することにより、ポリエチレンテレフタレート一軸方向加熱収縮性フィルムを一軸方向において、加熱前の長さの４９％に熱収縮させ（変形率として５１％）、硬質層を折り畳むように変形させた。これにより、波状の凹凸パターンと、その上に形成された多数の凸部とを有する微細凹凸が硬質層の表面に形成された表面微細凹凸シート（原版）を得た。また、形成された凸条部は、それぞれが蛇行して、互いに非平行で、不規則に形成されていた。
得られた表面微細凹凸シート（原版）の微細凹凸形成面に、離型剤を含む未硬化の紫外線硬化性樹脂Ａ（綜研化学社製）を厚さ２０μｍとなるように塗布し、紫外線を照射して硬化させ、硬化後、剥離して、表面微細凹凸シートの微細凹凸の反転パターンを有する１次転写品を得た。
ついで、透明ＰＥＴ基材（東洋紡株式会社製「Ａ４３００」、厚さ：１８８μｍ）の片面に未硬化の紫外線硬化性樹脂Ｂ（ソニーケミカル社製）を厚さ２０μｍとなるように塗布し、塗布された紫外線硬化性樹脂Ｂに対して、１次転写品の上記反転パターンを有する面を押し当て、紫外線を照射して硬化させ、硬化後、１次転写品を剥離して、透明ＰＥＴ基材上に、紫外線硬化性樹脂の硬化物からなる表面層が形成され、該表面層の表面に、上記の表面微細凹凸シート（原版）と同じ微細凹凸が形成された光拡散性シート（２次転写品）を得た。

［実施例２］
実施例１において塗工液（１）に変えて、下記塗工液（２）を用いた以外は実施例１と同様にして、光拡散性シートを得た。
（塗工液（２））
アクリル樹脂Ａ（ガラス転移温度Ｔｇ２＝１２８℃）と、粒径ｄが５μｍであるアクリル系架橋型樹脂粒子（積水化成品工業株式会社製「ＳＳＸ１０５」）とを、固形分質量比８０：２０で混合し、トルエンに加え、固形分濃度７．７質量％の塗工液（２）を得た。

［実施例３］
実施例１において塗工液（１）に変えて、下記塗工液（３）を用いた以外は実施例１と同様にして、光拡散性シートを得た。
（塗工液（３））
アクリル樹脂Ａ（ガラス転移温度Ｔｇ２＝１２８℃）と、アクリル樹脂Ｂ（ガラス転移温度Ｔｇ２＝１３２℃）と、粒径ｄが５μｍであるアクリル系架橋型樹脂粒子（積水化成品工業株式会社製「ＳＳＸ１０５」）とを、固形分質量比３５：３５：３０で混合し、トルエンに加え、固形分濃度７．７質量％の塗工液（３）を得た。

［比較例１］
実施例１において塗工液（１）に変えて、下記塗工液（４）を用いた以外は実施例１と同様にして、光拡散性シートを得た。
（塗工液（４））
アクリル樹脂Ａ（ガラス転移温度Ｔｇ２＝１２８℃）をトルエンに加え、固形分濃度７．７質量％の塗工液（４）を得た。

［実施例４］
実施例１において塗工液（１）に変えて、下記塗工液（５）を用いた以外は実施例１と同様にして、光拡散性シートを得た。
（塗工液（５））
アクリル樹脂Ａ（ガラス転移温度Ｔｇ２＝１２８℃）と、粒径ｄが１０μｍであるアクリル系架橋型樹脂粒子（積水化成品工業株式会社製「ＳＳＸ１１０」、ビカット軟化温度点２００℃以上）とを、固形分質量比７０：３０で混合し、トルエンに加え、固形分濃度７．７質量％の塗工液（５）を得た。

［実施例５］
実施例１において塗工液（１）に変えて、下記塗工液（６）を用いた以外は実施例１と同様にして、光拡散性シートを得た。
（塗工液（６））
アクリル樹脂Ａ（ガラス転移温度Ｔｇ２＝１２８℃）と、粒径ｄが５μｍであるアクリル系架橋型樹脂粒子（積水化成品工業株式会社製「ＳＳＸ１０５」）とを、固形分質量比５０：５０で混合し、トルエンに加え、固形分濃度７．７質量％の塗工液（６）を得た。

［実施例６］
実施例１において、塗工乾燥後の硬質層の厚みｔ’が３μｍになるようにバーコーター（メイヤーバー♯２０）により塗工し、ポリエチレンテレフタレート一軸方向加熱収縮性フィルムを一軸方向において、加熱前の長さの６０％に熱収縮させ（変形率として４０％）た以外は実施例１と同様にして、光拡散性シートを得た。

［実施例７］
実施例１と同様の方法で得られた表面微細凹凸シート（原版）の表面に、ニッケル電気鋳造法にて、ニッケルを５００μｍの厚さになるように堆積させた。ついで、堆積させたニッケルを表面微細凹凸シート（原版）から剥離し、表面に表面微細凹凸シートの微細凹凸が転写されたニッケル２次原版を得た。該ニッケル２次原版を射出成形機の金型に組込み、アクリル樹脂の射出成形を行うことで、表面に微細凹凸が転写された射出成形品を得た。得られた射出成形品は、３００ｍｍ×１０ｍｍ×２ｍｍの直方体であり、一対の２ｍｍ×３００ｍｍの面のうちの一面に微細凹凸が転写され、他面が平滑面とされたものである。

（評価）
（１）上記の各例で得られた光拡散性シートおよび射出成形品の微細凹凸について、波状の凹凸パターンの最頻ピッチ、波状の凹凸パターンの凸条部の平均高さ、凸部の見かけの最頻径および平均高さ、微細凹凸における凸部の占有面積割合を上述した方法にて求めた。結果を表１に示す。
（２）ＧＥＮＥＳＩＡ ＧｏｎｉｏＦａｒ Ｆｉｅｌｄ Ｐｒｏｆｉｌｅｒ（ジェネシア社製）を用いて、上記の各例で得られた光拡散性シートおよび射出成形品に平滑面側から光を入射させ、Ｙ方向の拡散角度および１／１０拡散角度ならびにＸ方向の拡散角度および１／１０拡散角度を測定した。結果を表１に示す。
（３）上記の各例で得られた光拡散性シートおよび射出成形品に、その平滑面側から赤色レーザーポインタの光を入射させ、反対面側から拡散光を出射させた。光拡散性シートおよび射出成形品の上述の反対面側に、光拡散性シートおよび射出成形品と平行に白い紙を配置した。白い紙に映し出された赤色レーザーポインタの拡散光の形（投影像）を４段階で目視評価した。結果を表１に示す。
（４）上記の各例で得られた光拡散性シートおよび射出成形品に、その平滑面側からＬＥＤ光源（照射角１０°）の光を入射させ、反対面（微細凹凸形成面）側から透過光を出射させた。光拡散性シートおよび射出成形品の上述の反対面側の法線方向１ｍ離れた位置に輝度計ＳＲ−３（トプコン社製）を配置し、輝度を測定した。結果を表１に示す。なお、表１の輝度は、実施例１の光拡散性シートを上述の方法で測定した場合の輝度を１００とした時の相対輝度である。
（５）上記の各例で得られた光拡散性シートおよび射出成形品の微細凹凸形成面側から、光を入射させて、ＪＩＳ Ｋ ７１０５「プラスチックの光学的特性試験方法」に準拠し、全光線透過率（％）を測定した。結果を表１に示す。
なお、実施例７で製造した射出成形品は直方体であるため、微細凹凸が形成された面と平滑面とが平行であった。しかしながら、微細凹凸が形成された面と平滑面とが平行でない射出成形品を製造した場合には、該射出成形品を適宜カットすることにより、微細凹凸が形成された面と平行な平滑面を切り出したものをサンプルとし、該サンプルを上記（２）〜（５）の測定に供することが好ましい。

表１の結果から、互いに非平行に蛇行した不規則な複数の凸条部と、該複数の凸条部間の凹条部とからなり、最頻ピッチが３〜２０μｍである波状の凹凸パターンと、見かけの最頻径が１〜１０μｍである多数の凸部とからなる微細凹凸が形成された各実施例の光拡散性シートおよび射出成形品によれば、Ｙ方向の拡散角度が充分に大きく、かつ、Ｘ方向の拡散角度が４°以上であった。また、実施例１〜５および実施例７の光拡散性シートおよび射出成形品によれば、Ｘ、Ｙ方向の拡散角度が適度に大きく、また、Ｙ方向およびＸ方向の１／１０拡散角度がそれぞれ（拡散角度×１．４＋２５°）以下、（拡散角度×１．６＋２５°）以下であり、相対輝度が充分に大きかった。そのため、これらは、例えば、自動車のフロントガラスに走行速度などの情報を鮮明に拡散させる必要のある、ヘッドアップディスプレイシステムなどにおいて、好適に使用できることが理解できた。なかでも実施例１〜３の光拡散性シートおよび実施例７の射出成形品は、Ｙ方向の拡散角度を非常に高く維持したまま、Ｘ方向の拡散角度も大きく、また、相対輝度とのバランスもよく、非常に高い性能を有していた。
一方、比較例の光拡散性シートによれば、Ｙ方向の拡散角度は充分に大きいが、Ｘ方向の拡散角度が非常に小さく、異方性が高すぎ、上述のヘッドアップディスプレイシステムなどにおいての使用には不適であることが理解できた。
また、各実施例の光拡散性シートは、充分な光透過性を有していた。
また、実施例７の射出成形品は、コピー機等に使用される、ＬＥＤ光源を線状に配列したスキャナ光源の導光部材などにおいて好適に使用できることが理解できた。

１０：光拡散性シート、１３：波状の凹凸パターン、１３ａ：凸条部、１３ｂ：凹条部、１４：凸部、２０：表面微細凹凸体（原版）、２１：基材、２２：硬質層、２２ａ：マトリクス樹脂、２２ｂ：粒子、３１：基材フィルム、３２：硬質層（未変形）

Claims (8)

1. 表面の少なくとも一部に微細凹凸が形成された表面微細凹凸体であって、
   前記微細凹凸は、
   互いに非平行に蛇行し、不規則に形成された複数の凸条部と、該複数の凸条部間の凹条部とからなり、最頻ピッチが３〜２０μｍである波状の凹凸パターンと、
   前記波状の凹凸パターン上に形成され、下記の見かけの最頻径が１〜１０μｍである多数の凹部または凸部と、を有することを特徴とする表面微細凹凸体。
   （見かけの最頻径）
   前記微細凹凸が形成された表面の光学顕微鏡写真からフーリエ変換画像を得て、該フーリエ変換画像から前記多数の凹部または凸部についての直交する２方向の径の頻度分布を得て、該頻度分布に基づいて得られた前記多数の凹部または凸部についての最頻径の平均値。
2. 前記凸条部の平均高さが４〜７μｍである、請求項１に記載の表面微細凹凸体。
3. 前記微細凹凸における前記凹部または前記凸部の占有面積割合が、３０〜７０％である、請求項１または２に記載の表面微細凹凸体。
4. 光拡散体である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の表面微細凹凸体。
5. 前記微細凹凸を転写して光拡散体を製造するための光拡散体形成用原版である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の表面微細凹凸体。
6. 樹脂からなる基材フィルムの片面に、マトリクス樹脂中に多数の粒子が分散してなり、厚みが０．０５μｍを超え５．０μｍ以下である硬質層を設けて積層シートを形成する積層工程と、前記積層シートの少なくとも前記硬質層を折り畳むように変形させる変形工程とを有し、
   前記マトリクス樹脂は、前記基材フィルムを構成する前記樹脂よりもガラス転移温度が１０℃以上高く、
   前記粒子は、前記基材フィルムを構成する前記樹脂のガラス転移温度より１０℃高い温度未満では、熱により粒子形状が変化しない材料からなり、
   前記粒子の粒径は、前記硬質層の厚みよりも大きい、表面微細凹凸体の製造方法。
7. 前記基材フィルムは、一軸方向加熱収縮性フィルムであり、
   前記変形工程は、前記積層シートを加熱して前記一軸方向加熱収縮性フィルムを収縮させる工程である、請求項６の表面微細凹凸体の製造方法。
8. 請求項６または７に記載の製造方法で製造された表面微細凹凸体を光拡散体形成用原版として用い、該表面微細凹凸体の前記微細凹凸を転写する転写工程を有する、光拡散体の製造方法。