JP5645319B2 - 二次電池 - Google Patents
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Description
ここで、Rは脂肪族有機基又は芳香族有機基を示し、各々は同一又は異なる場合を含んでいる。
−(NH−CS−CS−NH)…(2′)
で示される構造単位を有し、リチウムイオンと結合可能であるルベアン酸またはルベアン酸ポリマーを含む電池用電極が提案されている。
ここで、n4は1以上の整数であり、R 8 及びR 9 は、置換若しくは無置換のイミノ基、置換若しくは無置換のアルキレン基、置換若しくは無置換のアルキル基、置換若しくは無置換のアリール基、置換若しくは無置換のアラルキル基、置換若しくは無置換のシクロアルキル基、置換若しくは無置換のアルコキシル基、置換若しくは無置換のアルケニル基、置換若しくは無置換のアリールオキシ基、置換若しくは無置換のアリールアミノ基、置換若しくは無置換のアルキルアミノ基、置換若しくは無置換のチオアリール基、置換若しくは無置換のチオアルキル基、置換若しくは無置換の複素環基、置換若しくは無置換のホルミル基、置換若しくは無置換のシリル基、置換若しくは無置換のシアノ基、置換若しくは無置換のニトロ基、置換若しくは無置換のニトロソ基、置換若しくは無置換のカルボキシル基、置換若しくは無置換のアルコキシカルボニル基、及びこれらの1以上の組み合わせからなる連結基のいずれかを示し、R 8 及びR 9 は同一及び異なる場合を含み、互いに連結して飽和もしくは不飽和環構造を形成する場合を含んでいる。
で表わされるのが好ましい。
で表わされるのも好ましい。
で表わされるのも好ましい。
本実施の形態に係る正極活物質(電極活物質)は、共役ジチオン構造及び共役ジオン構造のうちの少なくともいずれか一方を構成単位中に含有する有機化合物を主体としている。そしてこれにより充放電時、すなわち酸化状態及び還元状態での安定性に優れ、酸化還元反応で2電子以上の多電子反応が可能な高容量密度の電極活物質を得ることができる。また、電極活物質が有機化合物を主体としているため、環境負荷も低く安全性にも配慮した二次電池を得ることができる。
電解質溶液9は、正極4と対向電極である負極6との間に介在されて両電極間の荷電担体輸送を行う。本実施の形態では、アルキル基に酸素原子が結合したアルコキシ基を構造中に有するアルコキシ化合物を有機溶剤とし、電解質塩を有機溶剤に溶解又は相溶させて使用する。そしてこれにより、充放電時のイオンの移動が容易となり、反応が円滑に進行し、短時間での充電や高出力での放電が可能となる。
ルベアン酸(H2NCSCSNH2):300mg、グラファイト粉末(導電補助剤):600mg、ポリテトラフルオロエチレン樹脂(結着剤):100mgをそれぞれ秤量し、均一に混合しながら混練し、混合体を得た。次いで、この混合体を加圧成形し、厚さ約150μmのシートを作製した。そして、これを真空中70℃で1時間乾燥した後、直径12mmの円形状に打ち抜き、ルベアン酸を正極活物質とする正極を作製した。
以上のように作製したコイン型電池を、0.1mAの定電流で電圧が4.0Vになるまで充電し、その後、0.1mAの定電流で1.5Vまで放電を行った。その結果、この電池は、充放電電圧が2.4V及び2.0Vの2箇所で電圧平坦部を有する放電容量0.6mAhの二次電池であることが確認された。
電解質溶液の有機溶剤としてメチルトリグライム(H3CO(CH2CH2O)3CH3)、電解質塩として、実施例1と同様、リチウムトリフルオロメタンスルホンイミドを用意した。そして、メチルトリグライムとリチウムトリフルオロメタンスルホンイミドを質量比で1:1.5の割合となるように混合し、電解質溶液を作製した。
以上のように作製したコイン型電池を、0.1mAの定電流で電圧が4.0Vになるまで充電し、その後、0.1mAの定電流で1.5Vまで放電を行った。
電解質溶液の有機溶剤としてブチルジグライム(H9C4O(CH2CH2O)2C4H9)、電解質塩として、実施例1と同様、リチウムトリフルオロメタンスルホンイミドを用意した。そして、ブチルジグライムとリチウムトリフルオロメタンスルホンイミドを質量比で1:1.5の割合となるように混合し、電解質溶液を作製した。
以上のように作製したコイン型電池を、0.1mAの定電流で電圧が4.0Vになるまで充電し、その後、0.1mAの定電流で1.5Vまで放電を行った。その結果、この電池は、充放電電圧が2.3V及び2.0Vの2箇所で電圧平坦部を有する放電容量0.7mAhの、二次電池であることが確認された。
以下の合成スキーム(A)に従い、ルベアン酸(10a)とアジピン酸ジクロリド(10b)の縮合物(以下、「化合物A」という。)(10)を合成した。
正極活物質に合成物A(10)を使用した以外は、[実施例1]と同様の方法・手順で密閉型のコイン型電池を作製した。
以上のように作製したコイン型電池を、0.1mAの定電流で電圧が4.0Vになるまで充電し、その後、0.1mAの定電流で1.5Vまで放電を行った。その結果、この電池は、充放電電圧が2.4V及び2.0Vの2箇所で電圧平坦部を有する放電容量0.5mAhの、二次電池であることが確認された。
以下の合成スキーム(B)に従い、ルベアン酸(11a)とテレフタル酸ジクロリド(11b)の縮合物(以下、「化合物B」という。)(11)を合成した。
正極活物質に化合物B(11)を使用した以外は、[実施例1]と同様の方法・手順でコイン型電池を作製した。
以上のように作製したコイン型電池を、0.1mAの定電流で電圧が4.0Vになるまで充電し、その後、0.1mAの定電流で1.5Vまで放電を行った。その結果、この電池は、充放電電圧が2.4V及び2.0Vの2箇所で電圧平坦部を有する放電容量0.2mAhの、二次電池であることが確認された。
以下の合成スキーム(C)に従い、ルベアン酸(12a)と塩化オキサリル(12b)との共重合物(以下、「化合物C」という。)(12)を合成した。
正極活物質に化合物C(12)を使用した以外は、[実施例1]と同様の方法・手順でコイン型電池を作製した。
以上のように作製したコイン型電池を、0.1mAの定電流で電圧が4.0Vになるまで充電し、その後、0.1mAの定電流で1.5Vまで放電を行った。その結果、この電池は、充放電電圧が2.4V及び2.0Vの2箇所で電圧平坦部を有する放電容量0.5mAhの二次電池であることが確認された。
以下の合成スキーム(D)に従い、オキサミド(13a)と塩化オキサリル(13b)との共重合物(以下、「化合物D」という。)(13)を合成した。
正極活物質に化合物D(13)を使用した以外は、[実施例1]と同様の方法・手順でコイン型電池を作製した。
以上のように作製したコイン型電池を、0.1mAの定電流で電圧が4.0Vになるまで充電し、その後、0.1mAの定電流で1.8Vまで放電した。その結果、この電池は、充放電電圧が、2.6V及び2.1Vの2箇所で電圧平坦部を有する放電容量が0.2mAhの二次電池であることが確認された。そして、この放電容量から電極活物質当たりの容量密度を実測したところ、450Ah/kgであった。
6 負極
9 電解質溶液(電解質)
Claims (6)
- 電極活物質及び電解質を含有し、前記電極活物質の電池電極反応によって充放電を繰り返す二次電池であって、
前記電極活物質が、共役ジチオン構造及び共役ジオン構造のうちの少なくともいずれか一方を構成単位中に含有する有機化合物を主体とすると共に、
前記電解質は、一般式
で表されるグライム類及びその誘導体のいずれかを構造中に有するアルコキシ化合物を含有していることを特徴とする二次電池。 - 前記有機化合物は、一般式
で表わされることを特徴とする請求項1記載の二次電池。 - 前記有機化合物は、一般式
で表わされることを特徴とする請求項1記載の二次電池。 - 前記有機化合物は、一般式
で表わされることを特徴とする請求項1記載の二次電池。 - 前記電極活物質が、前記電池電極反応の少なくとも放電反応における反応出発物、生成物及び中間生成物のうちのいずれかに含まれることを特徴とする請求項1乃至請求項4のいずれかに記載の二次電池。
- 正極及び負極を有し、前記正極が前記電極活物質を主体としていることを特徴とする請求項1乃至請求項5のいずれかに記載の二次電池。
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