JP5622929B2 - 接合体の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、熱可塑性樹脂をマトリックスとし不連続の炭素繊維を含む複合材料を接合した接合体の製造方法に関する。

一般に熱可塑性樹脂をマトリックスとした複合材料の接合方法としては、ボルトナットやリベットによる締結、接着剤、溶着などがある。
ボルトナットやリベットの締結では、母材への穴あけが必要であるため、母材強度が低下すること、加工プロセスが増えることなどの問題がある。さらに、近年、炭素繊維複合材料はその強度と軽さから軽量化効果をもたらす素材として注目されているが、ボルトナットやリベットによる締結箇所が多くなると、締結部品の増加による重量増により炭素繊維複合材料を用いるメリットを損なう恐れがある。接着剤による接合は高い接合強度を得られないため、構造部材には不向きである。
溶着は、熱板、振動、超音波を利用した溶着手法があるが、素材をそのまま一体化させるため、接合による重量増加もなく、高い強度が得られるため、熱可塑性樹脂においては非常に有利な接合手法といえる。しかしながら、熱板溶着では糸ひきのため熱板に樹脂が付着する問題がある。振動溶着ではワーク毎に専用の治具が必要であることと、接合面を振動させることが必要なため、複雑な形状には対応できない問題がある。また、超音波溶着はホーンのサイズに制限があり、大型のワークに対応できないことと、高周波音が発生するなどの問題がある。

導電性材料を含有する樹脂に通電して導電性材料を発熱させ樹脂を溶融して溶着する方法も知られている。特許文献１には、導電性熱可塑性樹脂で成形した２個のプラスチック成形体を接触させ、これらの間に通電して接触部分を発熱溶融させながら圧着することを特徴とするプラスチック成形体の接合方法が記載されている。しかし、この方法での発熱溶融に用いられる電流は５００〜１２００アンペア（第３頁左上欄）と非常に大きく改良の余地がある。
特許文献２には、熱可塑性樹脂と炭素繊維とからなる２個の樹脂複合体を互いに溶融固化させて融着体を製造する方法が開示されている。この方法でも１０万アンペアの極めて多量の電流を通電している（段落番号００３０）。
非特許文献１には、熱可塑性樹脂と炭素繊維とからなる２個の複合体を電極間に挟み通電して溶接する方法が開示されている。しかし、炭素繊維として連続繊維の一方向材を用いているため複合体に反りが生じる欠点がある（第２６４頁左欄）。
このように、熱可塑性樹脂をマトリックスとした複合材料の接合方法として、ワークサイズや形状に左右されず、低い電流で、反りなどの欠点のない高強度の接合体を得る方法は現在のところ存在しない。

特開昭６２−６２７３３号公報 特開２００９−７３１３２号公報

守屋一政、炭素繊維強化熱可塑性複合材の抵抗スポット溶接による接合、日本航空宇宙学会誌 第４２巻第２５９−２６６頁、１９９４年４月

本発明の目的は、熱可塑性樹脂および炭素繊維を含有する複合材料の接合体であって、反りなどの変形の少ない高強度の接合体を、低い電流で、短時間で得る方法を提供することにある。
本発明者は上記課題を解決するため鋭意検討を重ねた結果、熱可塑性樹脂および炭素繊維を含有する複数の複合材料を重ね合わせて電極で挟み通電してジュール熱で熱可塑性樹脂を溶解し溶着させ接合体を製造する方法において、複合材料として熱可塑性樹脂中に、不連続の炭素繊維がランダムに配置されている材料を用いると、低電流で、反りの発生が少なく、高強度の接合体が得られることができることを見出し、本発明を完成した。

すなわち本発明は、（ｉ）熱可塑性樹脂および不連続の炭素繊維を含有し、不連続の炭素繊維が面内方向にランダムに配置されている複数の複合材料を準備し、
（ｉｉ）複数の複合材料を重ね合わせ、
（ｉｉｉ）重ね合わせた部位の少なくとも一部分を一対の電極で挟み、並びに
（ｉｖ）電極間に通電しジュール熱で熱可塑性樹脂を溶着させる、
各工程を含む接合体の製造方法である（ここで、「面内方向」とは、複合材料の厚み方向に対して垂直な方向をいう）。

また本発明は、熱可塑性樹脂および不連続の炭素繊維を含有し、不連続の炭素繊維が面内方向にランダムに配置されている複数の複合材料を重ね合わせた接合体を製造する装置であって、
（ｉ）重ね合わせた複数の複合材料の一方の最表層に接する第１の電極、
（ｉｉ）重ね合わせた複数の複合材料の他方の最表層に接する第２の電極、
（ｉｉｉ）第１と第２の電極間に通電する電源、
（ｉｖ）第１と第２の電極の少なくとも一方に接続された加圧機構、並びに
（ｖ）接合電流と通電時間とを制御する制御装置、
を備え、
複数の複合材料を重ね合わせた部位の少なくとも一部分を第１電極と第２電極で挟み、加圧しながら電極間に通電し、ジュール熱で熱可塑性樹脂を溶着する接合体の製造装置である（ここで、「面内方向」とは、複合材料の厚み方向に対して垂直な方向をいう）。

また、本発明は、熱可塑性樹脂および不連続の炭素繊維を含有し、不連続の炭素繊維が面内方向にランダムに配置されている複数の複合材料が重ね合わされて構成された接合体であって、当該重ね合わされた部位の少なくとも一部分の熱可塑性樹脂がジュール熱で溶着させてなる接合体である（ここで、「面内方向」とは、複合材料の厚み方向に対して垂直な方向をいう）。

本発明の製造方法によれば、低電流で極めて短い時間内で複数の複合材料を接合することができる。本発明の製造方法によれば、接合体の反りなどの変形の発生も少ない。また、得られる接合体の引張せん断強度も他の接合方法と比べて遜色なく、十分な強度を有する接合体を得ることができる。また本発明の製造方法は、一般的な金属のスポット溶接のようにロボットアームに電極を持たせることで実施できるので、三次元複雑形状のワークにも対応することができる。
本発明の製造装置によれば、複合材料の接合を低い電流で、反りなどの変形の発生が少なく効率的に行える。

本発明の製造方法の一例である。 本発明の製造方法の一例である。 本発明の製造方法の一例である。 本発明の製造方法の一例である。 本発明の製造方法の一例である。 実施例１０で製造した接合体の斜視図である。

以下本発明の実施形態について説明する。

［複合材料］
本発明で用いる複合材料とは、熱可塑性樹脂をマトリックスとし不連続の炭素繊維を含有する複合材料である。不連続の炭素繊維を含むことにより、通常、不導体である熱可塑性樹脂に電気伝導性を発現させることができる。
炭素繊維はＰＡＮ系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維などが代表的である。用途によってＰＡＮ系、ピッチ系は選択されるが、一般的に、より高強度を求める場合にはＰＡＮ系炭素繊維が用いられる。
「不連続の炭素繊維」とは、繊維のうち、平均繊維長が０．１〜３００ｍｍの長さのものをいう。「不連続繊維」以外の繊維を「連続繊維」という。
不連続繊維の平均繊維長としては、好ましくは５ｍｍ〜１００ｍｍ、より好ましくは８ｍｍ以上８０ｍｍ以下であり、さらに好ましくは１０ｍｍ以上５０ｍｍ以下、特に好ましくは１０ｍｍ以上４０ｍｍ以下である。
平均繊維長は、無作為に抽出した強化繊維１００本の長さをノギスおよびルーペで１ｍｍ単位まで測定して記録し、測定した全ての強化繊維の長さ（Ｌｉ、ここでｉ＝１〜１００の整数）から、次式により平均繊維長（Ｌａ）を求めた。
Ｌａ＝ΣＬｉ／１００

本発明における複合材料を構成する炭素繊維は、下記式（１）
臨界単糸数＝６００／Ｄ （１）
（ここで、Ｄは炭素繊維の平均繊維径（μｍ）である）
で定義される臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束を、炭素繊維全量に対する体積割合が２０％以上９９％未満の割合で含有することが好ましい。
平均繊維径は、顕微鏡にて繊維断面を１０００倍以上に拡大し写真撮影し、無作為に５０本の繊維断面を選び、その繊維断面の外接する円の直径を繊維径として記録し、測定した全ての繊維径（Ｄｉ、ここでｉ＝１〜５０の整数）から、次式により平均繊維径（Ｄａ）を求めた。
Ｄａ＝ΣＤａ／５０
当該範囲以外の範囲においては、単糸の状態または臨界単糸数未満で構成される開繊された他の炭素繊維束が存在すると、複合材料の成形性が良好であり好ましい。ここで、炭素繊維全量に対する炭素繊維束の割合が２０％未満になると、表面品位に優れる接合体が得られるという利点はあるものの、複合材料を均一に加熱することが難しくなるので機械物性に優れた接合体が得にくくなる。当該炭素繊維束の割合が９９％以上になると、炭素繊維の交絡部が局部的に厚くなり、薄肉のものが得られにくくなる。また複合材料のランダム性が損なわれやすい傾向になる。炭素繊維束の好ましい範囲は体積割合で３０％以上９０％未満である。

また、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束中の平均繊維数（Ｎ）が下記式（２）を満たすことが望ましい。
０．７×１０^４／Ｄ^２＜Ｎ＜１×１０^５／Ｄ^２ （２）
（ここで、Ｄは炭素繊維の平均繊維径（μｍ）である）
平均繊維数は、１００ｍｍ×１００ｍｍ程度の範囲から繊維束をピンセットで全て取り出し、強化繊維束（Ａ）の束の数（Ｉ）および強化繊維束の長さ（Ｌｉ）と質量（Ｗｉ）を測定し記録する。ピンセットにて取り出すことができない程度に繊維束が小さいものについては、まとめて最後に質量を測定する（Ｗｋ）。質量の測定には、１／１００ｍｇ（０．０１ｍｇ）まで測定可能な天秤を用いる。
強化繊維の繊維径（Ｄ）より、臨界単糸数を計算し、臨界単糸数以上の強化繊維束（Ａ）と、それ以外に分ける。なお、２種類以上の強化繊維が使用されている場合には、繊維の種類毎に分け、各々について測定及び評価を行う。

強化繊維束（Ａ）の平均繊維数（Ｎ）の求め方は以下の通りである。各強化繊維束中の繊維本数（Ｎｉ）は使用している強化繊維の繊度（Ｆ）より、次式により求められる。
Ｎｉ＝Ｗｉ／（Ｌｉ×Ｆ）
強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）は、強化繊維束（Ａ）の束の数（Ｉ）より、次式により求められる。
Ｎ＝ΣＮｉ／Ｉ
強化繊維束（Ａ）のマットの繊維全量に対する割合（ＶＲ）は、強化繊維の密度（ρ）を用いて次式により求められる。
ＶＲ＝Σ（Ｗｉ／ρ）×１００／（（Ｗｋ＋ΣＷｉ）／ρ）
具体的には、炭素繊維の平均繊維径が５〜７μｍである場合、臨界単糸数は８６〜１２０本となる。炭素繊維の平均繊維径が５μｍである場合、繊維束中の平均繊維数は２８０〜４０００本の範囲となるが、なかでも６００〜２５００本であることが好ましい。炭素繊維の平均繊維径が７μｍの場合、繊維束中の平均繊維数は１４２〜２０４０本の範囲となるが、なかでも３００〜１６００本であることが好ましい。

上記炭素繊維束中の平均繊維数（Ｎ）が０．７×１０^４／Ｄ^２以下の場合、高い繊維体積含有率（Ｖｆ）を得る事が困難となる。またかかる炭素繊維束中の平均繊維数（Ｎ）が１×１０^５／Ｄ^２以上の場合、局部的に厚い部分が生じ、ボイドの原因となりやすい。１ｍｍ以下の薄肉な複合材料を得ようとした場合、単純に分繊しただけの繊維を用いたのでは、疎密が大きく、良好な物性が得られないことがある。また全ての繊維を開繊した場合には、より薄いものを得る事は容易になるが、繊維の交絡が多くなり、繊維体積含有率の高いものが得られない場合がある。上記式（１）で定義される臨界単糸以上の炭素繊維束と、単糸の状態または臨界単糸数未満の炭素繊維を同時に存在させることにより、薄肉化が可能であり、かつ物性発現率の高い複合材料を実現することができる。また驚くべきことに、低電流かつ短時間で接合できる複合材料が提供される。上記条件を満たす炭素繊維束、炭素繊維の長さ、および炭素繊維と熱可塑性樹脂の含有割合が接合に関係していると推察する。特に、炭素繊維束は炭素繊維の密度が高く、一方繊維長さは非連続繊維なので短い。つまり、炭素繊維の交絡部分が適度なためによるのではないか考察している。

本発明における複合材料中の炭素繊維の含有量は、体積割合（Ｖｆ）で１０〜９０％であることが好ましい。Ｖｆが１０％以上あることで安定して複合材料に通電させることができる。また、Ｖｆを９０％以下とすることで抵抗値を確保しジュール熱を得ることができる。通電および発熱の観点から安定した接合体を得るために、より好ましくはＶｆが２０〜５５％であり、さらに好ましくはＶｆが２０〜５０％である。
炭素繊維の配向としては、電流の流れる方向、すなわち通電方向に対して基本的に垂直方向に平行な方向（面内方向）にランダムである。電気は通常、炭素繊維に沿って流れるため、複合材料の面内方向に炭素繊維の方向性のない、すなわちランダムに配置された複合材料が、厚み方向に安定して通電することができる。
なかでも一定の電気抵抗値を持っているほうが安定して接合できるため、均等にランダムであることが好ましい。ここで、ランダムに不連続繊維を配置したものとは、例えば炭素短繊維を重なるように配置した複合材料の場合、炭素繊維が平均繊維長５〜１００ｍｍの不連続の炭素繊維から構成され、炭素繊維が２５〜３０００ｇ／ｍ^２の目付けにて実質的に２次元ランダムに配向していることを特徴とするランダムマットを成形した複合材料であることが好ましい。

本発明において用いる好適なランダムマットは、該マットの面内方向において物性、例えば、強度、弾性率、導電性について基本的に異方性を有しておらず、面内方向において等方性である。また、該ランダムマット中の炭素繊維の面内方向における等方性は、得られる接合体においても維持される。
なお、本発明では、最終的に得られた接合体の面内における、任意の方向およびこれと直交する方向についてそれぞれ引張り試験を行って引張弾性率を測定し、その値のうち大きいものを小さいもので割った比（Ｅδ）を算出した。このＥδの値が２を超えないものを等方性であるとする。Ｅδが１．３を超えないものを、等方性がより良好であるとする。

複合材料におけるマトリックス樹脂は熱可塑性樹脂である。熱可塑性樹脂として、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリオキシメチレン、ポリフェニレンスルフィド、ポリフェニレンエーテル、変性ポリフェニレンエーテル、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリメチルメタクリレート、ＡＳ樹脂およびＡＢＳ樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種が好ましい。熱可塑性樹脂はジュール熱により溶解可能であれば特に限定されず、各種用途に合わせて選択することができる。
所望の電気抵抗値を得られるように不連続の炭素繊維量および種類を調整すれば、熱可塑性樹脂の種類によらず溶着することができる。複合材料の接合部位に含まれる不連続の炭素繊維の重量割合は、熱可塑性樹脂１００重量部あたり不連続の炭素繊維が１０〜１０００重量部であることが好ましい。より好ましくは、熱可塑性樹脂１００重量部あたり不連続の炭素繊維が１０〜３００重量部であり、さらに好ましくは、１０〜１５０重量部である。ただし、接合部位以外の複合材料に含まれる不連続の炭素繊維の重量割合はこの限りではない。
また、複合材料には本発明の目的を損なわない範囲で、不連続の炭素繊維以外の各種フィラー、添加剤を含んでも良い。添加剤としては例えば、難燃剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、造核剤、可塑剤などが挙げられるがこの限りではない。

［接合体の製造方法］
図１に抵抗溶接による接合方法を説明するための第１の実施形態に係る装置概略図を示す。１２、１３は一対の電極、４は電源、Ｗ１、Ｗ２は被溶接物である複合材料を示す。本発明では熱可塑性樹脂をマトリックスとし不連続の炭素繊維を含む複合材料Ｗ１、Ｗ２を重ね合わせ、重ね合わせた部位の一部分を一対の電極で挟み、電極間に通電する。具体的には２枚以上の複合材料Ｗ１、Ｗ２を重ねあわせる。同時に重ね合わせた部位の少なくとも一部分を電極１２、１３で挟み、電極１２、１３間に電流を流す。このときプロセスの簡単化のため、複合材料を電極１２、１３で挟んで固定、加圧することが好ましい。このように複合材料の固定は、電極により加圧しながら行なうことが好ましい。

本接合方法では、複合材料Ｗ１、Ｗ２を挟んで通電させることが出来ればよく、多点接合することにより、あらゆるサイズの複雑形状の成形品に対して対応することができる。
接合に用いられる電源４としては交流電源でも直流電源でもよいが、効率的に発熱を得たい場合には、直流電源の方が好ましい。
使用する電極１２、１３の材質、電極径に限定はないが、材質としては銅や銅合金を使用することが好ましく、電極径としてはΦ３〜Φ３０程度であることが好ましい。電極１２、１３の形状は、特に限定されることはないが、この実施例では、棒状の電極を用いている。また、電極１２または１３の少なくとも一方は、不図示の加圧機構に接続し、複合材料Ｗ１、Ｗ２を所定の加圧力で加圧することが好ましい。

ジュール熱でマトリックス樹脂を溶解することにより溶着する方法であるので、マトリックス樹脂の融点、および不連続の炭素繊維の含有量などに合わせて通電量を制御することが好ましい。
接合の際に流す電流値は、１０Ａ〜５００Ａ程度であることが好ましく、１０Ａ〜２００Ａであることがより好ましい。
通電時間は、１０秒以内であることが好ましく、実質下限は０．１秒である。このとき定電流を所定時間通電させるよう制御するか、定電力になるよう制御することが好ましいが、この限りではない。また、加圧力は０．０１ＭＰa以上であることが好ましく、実質上限は１０００ＭＰａ以下である。

また、複合材料Ｗ１、Ｗ２の材質、大きさ、厚み等の条件によって、上記の接合電流、通電時間を適宜変更しても構わない。例えば、接合電流は、５〜２５０Ａ、より好ましくは５〜１００Ａであってもよい。また、接合電流の通電は、１０秒以上行ってもよく、長くても３０秒以内であることが好ましい。例えば、接合電流が５〜１００Ａであり、通電時間は１〜２０秒である。
図２に抵抗溶接による接合方法を説明するための第２の実施形態に係る装置概略図を示す。第２の実施形態では、第１の実施形態とは電極の構成が異なっており、他の構成は同じである。
この実施形態における電極２２、２３は、ローラー状の電極を用いている。ローラー状の電極２２、２３には、電源４が接続され、所定の電圧が印加されているので、ローラー状の電極２２、２３が回動するのに伴い、連続して複合材料Ｗ１、Ｗ２を接合することができる。ただし、ローラー状の電極２２、２３を用いた場合でも、通電は、前述の棒状の電極１２、１３と同様に断続的に行われる。このように複合材料Ｗ１、Ｗ２をローラー状の電極間に挟み、ローラー状の電極を回動させることで、複合材料を加圧しながら通電を行うことができる。

なお、ローラー状の電極２２、２３を用いて接合電流を通電する場合には、電極２２、２３を回動させながら、連続的に接合電流を通電する以外に、パルス状の接合電流を通電させてもよい。この場合には、１回の通電時間に相当する１パルスの時間は、上述の第１の実施形態と同じく、３０秒以内であることが好ましく、より好ましくは１〜２０秒であり、実質下限は０．１秒である。
図３に抵抗溶接による接合方法を説明するための第３の実施形態に係る装置概略図を示す。

熱可塑性樹脂からなる複合材料の抵抗溶接の接合においては、通電時間によっては、発熱により複合材料Ｗ１、Ｗ２に反りや変形が生じる場合がある。そこで、第３の実施形態では、図３に示すように、一対の電極３２ａ、３３ａのそれぞれに、加圧補助部材３２ｂ、３３ｂを設けた加圧補助付電極３２、３３を適用し、電極３２ａ、３３ａの外延に位置する複合材料Ｗ１、Ｗ２を上下から押さえつけている。このように電極およびその周辺を加圧しながら挟むことが好ましい。加圧補助部材３２ｂ、３３ｂは、耐熱性の良好な電気絶縁材、例えば、フッ素樹脂、特にポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、セラミックス等からなり、加圧補助部材３２ｂ、３３ｂの底面、つまり複合材料Ｗ１、Ｗ２との接触面が、電極３２ａ、３３ａの底面と一致するように電極３２ａ、３３ａのそれぞれに固定されている。

第３の実施形態によれば、電極３２ａ、３３ａの通電面積よりも広い面積で複合材料Ｗ１、Ｗ２を加圧することで、発熱により複合材料Ｗ１、Ｗ２に発生する反りや変形を抑制することができる。また、通電面積よりも広い面積で複合材料Ｗ１、Ｗ２を加圧することで、複合材料Ｗ１、Ｗ２の溶融面積を広くすることができるため、接合強度を高めることが可能となる。このような加圧補助部材３２ｂ、３３ｂを設けない場合において、複合材料Ｗ１、Ｗ２に反りや変形が発生した場合には、複合材料Ｗ１とＷ２との間に生じた隙間に流れ込んだ溶融樹脂が空気に触れて溶融樹脂の表面が酸化してしまい、溶着が困難になる場合がある。したがって、このように複合材料の固定を、電極およびその周辺を加圧して行なうことが好ましい。

また、電極およびその周辺の加圧は、通電中だけではなく、通電終了後も所定時間その状態を維持してもよい。例えば、接合電流の通電を遮断してから、さらに、１〜３０秒間、電極および加圧補助部材を複合材料Ｗ１、Ｗ２の上下から所定の加圧力によって押さえつけた状態を維持することが好ましい。通電直後に電極および加圧補助部材を複合材料から取り除いた場合には、残存する発熱によって複合材料に反りや変形が発生する場合も考えられるため、通電後においても複合材料の接合部位周辺に対応する複合材料の表面を押さえつけておくことで、発熱による複合材料の反りや変形をさらに抑制することができる。

図４に第３の実施形態の変形例を示す。この変形例では、電極４２ａ、４３ａとは独立して別に電極４２ａ、４３ａの外延に位置する複合材料Ｗ１、Ｗ２を上下から押さえつける加圧補助部材４２ｂ、４３ｂを設けた加圧補助付電極４２、４３を適用している。加圧補助部材４２ｂ、４３ｂは、電極４２ａ、４３ａとは別の不図示の加圧機構に接続されている。
この変形例によれば、電極４２ａ、４３ａの加圧力と電極４２ａ、４３ａの外延部の加圧力とを変えることができるため、複合材料Ｗ１、Ｗ２の表面が平坦でない場合や、接合過程で複合材料Ｗ１、Ｗ２の表面が変形した場合でも、電極４２ａ、４３ａを複合材料Ｗ１、Ｗ２に確実に接触させることができる。また、複合材料Ｗ１とＷ２との接合を開始する前に、先ず加圧補助部材４２ｂ、４３ｂによって複合材料Ｗ１とＷ２とを所定の加圧力で押さえつけて固定した後に、電極４２ａ、４３ａを所定の加圧力で複合材料Ｗ１とＷ２に接触させて接合を開始することができる。このように電極４２ａ、４３ａによる加圧と、電極周辺の加圧補助部材４２ｂ、４３ｂによる加圧を独立の加圧機構により行うことができる。

なお、この変形例では、加圧補助部材４２ｂ、４３ｂの双方が電極４２ａ、４３ａとは独立して加圧することができる構成となっているが、加圧補助部材４２ｂ、４３ｂのいずれか一方、例えば、複合材料Ｗ１の上に配置されている電極４２ａの外延部に設けられた加圧補助部材４２ｂのみが独立して加圧できる構成としてもよい。
また、上述の第２の実施形態のようにローラー状の電極２２、２３を用いる場合には、電極２２、２３のそれぞれの両端に、ローラー状の加圧補助部材を設けることで、複合材料Ｗ１、Ｗ２の反りや変形を抑制しながら連続的に接合することができる。
例えば、図５に示すように、電極５２ａ、５３ａのそれぞれの両端に、ローラー状の加圧補助部材５２ｂ、５３ｂを設けたローラー状の加圧補助付電極５２、５３を適用してもよい。

[複合材料のバリエーション]
接合する複合材料の厚さは固定し通電することが可能であれば限定はないが、好ましくは１枚あたり０．１〜１０ｍｍであり、より好ましくは１枚あたり０．５〜５ｍｍであり、さらに好ましくは1枚あたり０．５〜２ｍｍである。
本発明の接合体の製造方法においては、溶着させる複合材料間に熱可塑性樹脂もしくは熱可塑性樹脂をマトリックスとし不連続の炭素繊維を含む複合材料の小片を挟むこともできる。小片とは、接合後に製品形状、製品寸法に影響を与えない大きさのものであって、形状とサイズに制限はないが、例えばΦ３ｘ３ｍｍのペレットなどがある。小片を構成する熱可塑性樹脂は複合材料と同材料であっても、異種材料であってもよい。また、小片に含まれる不連続の炭素繊維も複合材料と同材料であっても、異種材料であってもよい。

また、本発明の接合体の製造方法においては、溶着させる複合材料にマトリックスもしくは複合材料からなる突起形状を設けてもよい。突起形状とは、接合後に製品形状、製品寸法に影響を与えない大きさのものであって、形状とサイズに制限はないが、例えばΦ３で高さ３ｍｍの円錐状突起などがある。
また、本発明の接合体の製造方法においては、溶着させる複合材料間に不連続の炭素繊維、電気伝導性繊維、および電気伝導性シートからなる群から選ばれる少なくとも１種を挟むことも好ましい。電気伝導性繊維としては、炭素繊維、金属繊維が挙げられ、繊維形状としては、連続繊維の１方向材以外にも織物、編み物、不織布が挙げられる。電気伝導性シートとは、炭素繊維複合材料、金属板、金属箔などが挙げられるが、この限りではない。

［製造装置］
また本発明は、熱可塑性樹脂および不連続の炭素繊維を含有し、不連続の炭素繊維が面内方向にランダムに配置されている複数の複合材料（Ｗ１、Ｗ２）を重ね合わせた接合体を製造する装置であって、
（ｉ）重ね合わせた複数の複合材料の一方の最表層に接する第１の電極（１２、２２、３２ａ、４２ａ、５２ａ）、
（ｉｉ）重ね合わせた複数の複合材料の他方の最表層に接する第２の電極（１３、２３、３３ａ、４３ａ，５３ａ）、
（ｉｉｉ）第１と第２の電極間に通電する電源（４）、
（ｉｖ）第１と第２の電極の少なくとも一方に接続された加圧機構（不図示）、並びに
（ｖ）接合電流と通電時間とを制御する制御装置（不図示）、
を備え、
複数の複合材料を重ね合わせた部位の少なくとも一部分を第１電極と第２電極で挟み、加圧しながら電極間に通電し、ジュール熱で熱可塑性樹脂を溶着する接合体の製造装置である（ここで、「面内方向」とは、複合材料の厚み方向に対して垂直な方向をいう）。
製造装置は、電極の周辺を加圧する加圧補助機構を有することが好ましい。また、電極の加圧機構と、電極の周辺を加圧する加圧補助機構は、各々独立に作用することが好ましい。第１および第２の電極は、ローラー状で、重ね合わせた複合材料をローラー間に挟み加圧しながら通電を行うことが好ましい。

［接合方法］
本発明は、熱可塑性樹脂および炭素繊維を含有する複数の複合材料を重ね合わせ、重ね合わせた部位の少なくとも一部分に通電して、熱可塑性樹脂を溶着させ複合材料を接合する方法であって、
複合材料として、熱可塑性樹脂および不連続の炭素繊維を含有し、不連続の炭素繊維が面内方向にランダムに配置されている複合材料を用いることを特徴とする方法を包含する（ここで、「面内方向」とは、複合材料の厚み方向に対して垂直な方向をいう）。本発明によれば、不連続の炭素繊維がランダムに配置されている複合材料を用いるので、接合された複合材料に反りなどの変形が発生し難い。
即ち本発明は、熱可塑性樹脂および炭素繊維を含有する複数の複合材料を重ね合わせ、重ね合わせた部位の少なくとも一部分に通電して、熱可塑性樹脂を溶着させ複合材料を接合する際の変形の発生を抑制する方法であって、
複合材料として、熱可塑性樹脂および不連続の炭素繊維を含有し、不連続の炭素繊維が面内方向にランダムに配置されている複合材料を用いることを特徴とする方法を包含する（ここで、「面内方向」とは、複合材料の厚み方向に対して垂直な方向をいう）。

以下、本発明を実施例に基づき具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。

実施例１
（複合材料）
平均繊維長２０ｍｍにカットした炭素繊維（東邦テナックス（株）製テナックスＳＴＳ４０、平均繊維径７μｍ）を平均目付け５４０ｇ／ｍ^２、炭素繊維の重量割合で５２％になるようランダムに配置し、マトリックスをユニチカ株式会社製ユニチカナイロン６とした炭素繊維複合材料を準備した。
（固定、通電）
この複合材料で板サイズを１００ｍｍ×２５ｍｍ×２ｍｍとしたものを２枚用意し、重ね合わせて、重ねた部分を電極で挟んだ。このとき先端Φ１２の銅製電極を用いた。加圧力は６．６ｋＮ（５８．４ＭＰａ）とした。加圧状態のまま、直流電源から６０Ａの電流を１秒間通電させた。接合点数は１点とした。
（評価）
得られた接合体をインストロン社製万能試験機５５８７ ３００ｋＮ容量床置型試験機を用い、速度１ｍｍ／ｍｉｎで引張せん断試験を実施したところ、破壊強度１．６１ｋＮであった。得られた接合体には反りなどの変形は認められなかった。

実施例２
実施例１と同じ複合材料を２枚用意し、重ね合わせて、先端Φ５の銅製電極で挟んだ。加圧力は３．４ｋＮ（１７３ＭＰａ）とし、直流電源から６０Ａの電流を２秒間通電させた。接合点数は１点とした。
（評価）
得られた接合体をインストロン社製万能試験機５５８７ ３００ｋＮ容量床置型試験機を用い、速度１ｍｍ／ｍｉｎで引張せん断試験を実施したところ、破壊強度２．７７ｋＮであった。得られた接合体には反りなどの変形は認められなかった。

実施例３
（複合材料）
平均繊維長２０ｍｍにカットした炭素繊維（東邦テナックス（株）製テナックスＳＴＳ４０、平均繊維径７μｍ）を平均目付け５４０ｇ／ｍ^２、炭素繊維の重量割合で５２％になるようランダムに配置し、マトリックスをユニチカ株式会社製ユニチカナイロン６とした炭素繊維複合材料を準備した。
（固定、通電）
この複合材料で板サイズを１００ｍｍ×２５ｍｍ×１．５ｍｍとしたものを２枚用意し、重ね合わせて、重ねた部分を電極で挟んだ。このとき内側Φ７の銅製電極と外側Φ１６のフッ素樹脂から構成される加圧補助付電極を用いた。電極間の加圧力は５．６ｋＮ（２７．９ＭＰａ）とした。加圧状態のまま、直流電源から通電させた。電流値は最初の０．５秒間で５Ａから５０Ａまで上昇させ、その後５０Ａのまま１．５秒間通電させた。接合点数は１点とした。
（評価）
得られた接合体をインストロン社製万能試験機５５８７ ３００ｋＮ容量床置型試験機を用い、速度１ｍｍ／ｍｉｎで引張せん断試験を実施したところ、破壊強度４．３４ｋＮであった。得られた接合体には反りなどの変形は認められなかった。

比較例１（一方向材）
（複合材料）
炭素繊維ストランド（東邦テナックス（株）製テナックスＳＴＳ４０、平均繊維径７μｍ）を幅１６ｍｍに広げながら一方向に引き揃えたシートの上下に、炭素繊維１００重量部に対して酸変性ポリプロピレン樹脂５２重量部となる様に、酸変性ポリプロピレン樹脂フィルム（（株）プライムポリマー製プライムポリプロ Ｊ１０８Ｍを９６重量％、無水マレイン酸変性ポリプロピレン（東洋紡社製 トーヨータック ＰＭＡＨ１０００Ｐ）を４重量％でペレット同士を回転式ブンレンダーで混合したものを用い、押出機で厚み３０μｍのフィルムにしたもの。樹脂合計中の酸量は０．２０重量％）をのせ、２２０℃の加熱ローラーにて一軸配向炭素繊維強化複合材料シートを作成した。
（固定、通電）
この一軸配向炭素繊維強化複合材料シートを幅３０ｃｍ×長さ３０ｃｍのサイズに切り出し、一方向に１８枚重ね、２４０℃に加熱したプレス装置にて２．０ＭＰａにて５分間加熱し、厚み２．０ｍｍの成形板を得た。
この一軸配向の複合材料から繊維方向を長手方向として、１００ｍｍ×２５ｍｍの板を切り出し、重ね合わせて、重ねた部分を電極で挟んだ。このときΦ５の銅製電極を用い、電極間の加圧力は２．３ｋＮ（１１７ＭＰａ）とした。加圧状態のまま、直流電源から通電させた。電流値は通電開始から３秒間の間に１０Ａから５０Ａまで上昇させ通電を停止させた。
（評価）
得られた接合体をインストロン社製万能試験機５５８７ ３００ｋＮ容量床置型試験機を用い、速度１ｍｍ／ｍｉｎで引張せん断試験を実施したところ、破壊強度０．１２ｋＮであった。また、ここで得られた接合体は、電極での加圧および通電による複合材料の変形が大きかった。

比較例２（長繊維）
（複合材料）
長繊維ペレット（東レ製トレカ長繊維ペレット）を原料として、型締め力１００ｔの射出成形機により、外形が１５０ｍｍ×１５０ｍｍ、厚み１．４ｍｍの平板状成形品を得た。このとき成形品の炭素繊維の重量割合は２５％とした。また、この成形の際、シリンダ温度はノズル近くで２５０℃に設定し、金型温度は７０℃とした。
（固定、通電）
この平板から１００ｍｍ×２５ｍｍの板を切り出し、重ね合わせて、重ねた部分を電極で挟んだ。このときΦ５の銅製電極を用い、電極間の加圧力は３．４ｋＮ（ＭＰａ）とした。加圧状態のまま、直流電源から通電させた。電流値は通電開始から３秒間の間に１０Ａから３０Ａまで上昇させ通電を停止させた。接合点数は１点とした。
（評価）
得られた接合体をインストロン社製万能試験機５５８７ ３００ｋＮ容量床置型試験機を用い、速度１ｍｍ／ｍｉｎで引張せん断試験を実施したところ、破壊強度０．８４ｋＮであった。以下表１に結果をまとめた。

実施例４
炭素繊維（東邦テナックス（株）製：テナックスＳＴＳ４０−２４ＫＳ（繊維径７μｍ、繊維幅１０ｍｍ））を２０ｍｍ幅に開繊しながら、繊維長２０ｍｍにカットした。ついで、炭素繊維の供給量を３０１ｇ／ｍｉｎでテーパー管内に導入し、テーパー管内で空気を炭素繊維に吹き付けて繊維束を部分的に開繊しつつ、テーパー管出口の下部に設置したテーブル上に散布した。
一方、マトリックス樹脂として、平均粒径１ｍｍに粉砕した粉体状ＰＡ６（以下ポリアミド）（宇部興産（株）製 １０１５Ｂ）を準備した。これを４８０ｇ／ｍｉｎでテーパー管内に供給し、炭素繊維と同時に散布することで、平均繊維長２０ｍｍの炭素繊維とポリアミドが混合されたマットを得た。得られたマットの臨界単糸数は８６であり、炭素繊維束について、マットの繊維全量に対する体積割合は３０％、強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）は３２０であった。
このマットを４枚積層して３００℃、２ＭＰａでホットプレスして厚さ１．６ｍｍの複合材料を作製した。Ｅδは１．１、Ｖｆは２９．６体積％であった。
この複合材料で板サイズを１００ｍｍ×２５ｍｍ×１．５ｍｍとしたものを２枚用意し、重ね合わせて、先端φ１２の銅製電極で挟んだ。接合点数は１点とし、加圧力は６．６ｋＮ（５８．４ＭＰａ）とした。加圧状態のまま、直流電源から３０Ａの電流を１秒間通電させた。その後、冷却完了までの１０秒間、電極で加圧を保持した。
（評価）
得られた接合体をインストロン社製万能試験機５５８７ ３００ｋＮ容量床置型試験機を用い、速度１ｍｍ／ｍｉｎで引張せん断試験を実施したところ、破壊強度１．５８ｋＮであった。得られた接合体には反りなどの変形は認められなかった。

実施例５
実施例４と同じ複合材料を２枚用意し、重ね合わせて、先端φ５の銅製電極で挟んだ。接合点数は１点とし、加圧力は３．４ｋＮ（１７３ＭＰａ）とした。加圧状態のまま、直流電源から３０Ａの電流を２秒間通電させた。その後、冷却完了までの１０秒間、電極で加圧を保持した。
（評価）
得られた接合体をインストロン社製万能試験機５５８７ ３００ｋＮ容量床置型試験機を用い、速度１ｍｍ／ｍｉｎで引張せん断試験を実施したところ、破壊強度２．７１ｋＮであった。得られた接合体には反りなどの変形は認められなかった。

実施例６
実施例４と同じ複合材料を２枚用意し、重ね合わせて、内側φ７の銅製電極と外側φ１６のフッ素樹脂から構成される加圧補助付電極を用いた。接合点数は１点とし、電極間の加圧力は５．６ｋＮ（２７．９ＭＰａ）とした。加圧状態のまま、直流電源から通電させた。電流値は最初の０．５秒間で２．５Ａから２５Ａまで上昇させ、その後２５Ａのまま１．５秒間通電させた。通電終了から冷却完了までの１０秒間、電極で加圧を保持した。
（評価）
得られた接合体をインストロン社製万能試験機５５８７ ３００ｋＮ容量床置型試験機を用い、速度１ｍｍ／ｍｉｎで引張せん断試験を実施したところ、破壊強度４．２５ｋＮであった。得られた接合体には反りなどの変形は認められなかった。

実施例７
実施例４と同じ複合材料を２枚用意し、重ね合せて、φ５０、幅１０ｍｍの銅製ローラー電極で挟んだ。電極間の加圧力は３．４ｋＮとした。加圧状態のまま、直流電源から３０Ａの電流を２秒間通電させ、５ｍｍ／ｓの速さで重ね合わせたまま複合材料２枚を移動させた。このとき、ローラー電極の直後にもう1対のローラー加圧機構を設け加圧を行った。このローラーでの加圧力は１．１ｋＮとした。
（評価）
得られた接合体をインストロン社製万能試験機５５８７ ３００ｋＮ容量床置型試験機を用い、速度１ｍｍ／ｍｉｎで引張せん断試験を実施したところ、破壊強度１．５５ｋＮであった。得られた接合体には反りなどの変形は認められなかった。

実施例８
炭素繊維（東邦テナックス（株）製：テナックスＳＴＳ４０−２４ＫＳ（繊維径７μｍ、繊維幅１０ｍｍ））を約２５ｍｍ幅に開繊しながら、繊維長２０ｍｍにカットした。ついで、炭素繊維の供給量を３０１ｇ／ｍｉｎでテーパー管内に導入し、テーパー管内で空気を炭素繊維に吹き付けて繊維束を部分的に開繊しつつ、テーパー管出口の下部に設置したテーブル上に散布した。
一方、マトリックス樹脂として、平均粒径１ｍｍに粉砕した粉体状ＰＡ６（以下ポリアミド）（宇部興産（株）製 １０１５Ｂ）を準備した。これを４８０ｇ／ｍｉｎでテーパー管内に供給し、炭素繊維と同時に散布することで、平均繊維長２０ｍｍの炭素繊維とポリアミドが混合されたマットを得た。得られたマットの臨界単糸数は８６であり、炭素繊維束について、マットの繊維全量に対する体積割合は１３％、強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）は９３であった。
このマットを４枚積層して３００℃、２ＭＰａでホットプレスして厚さ１．６ｍｍの複合材料を作製した。Ｅδは１．０、Ｖｆは２９．６体積％であった。
上記複合材料を２枚用意し、重ね合わせて、先端φ１２の銅製電極で挟んだ。接合点数は１点とし、加圧力は６．６ｋＮ（５８．４ＭＰａ）とした。加圧状態のまま、直流電源から３０Ａの電流を１秒間通電させた。その後、冷却完了までの１０秒間、電極で加圧を保持した。
（評価）
得られた接合体をインストロン社製万能試験機５５８７ ３００ｋＮ容量床置型試験機を用い、速度１ｍｍ／ｍｉｎで引張せん断試験を実施したところ、破壊強度１．４７ｋＮであった。得られた接合体には反りなどの変形は認められなかった。

実施例９
炭素繊維（東邦テナックス（株）製：テナックスＳＴＳ４０−２４ＫＳ（繊維径７μｍ、繊維幅１０ｍｍ））を約１５ｍｍ幅に開繊しながら、繊維長２０ｍｍにカットした。ついで、炭素繊維の供給量を３０１ｇ／ｍｉｎでテーパー管内に導入し、テーパー管内で空気を炭素繊維に吹き付けて繊維束を部分的に開繊しつつ、テーパー管出口の下部に設置したテーブル上に散布した。
一方、マトリックス樹脂として、平均粒径１ｍｍに粉砕した粉体状ＰＡ６（以下ポリアミド）（宇部興産（株）製 １０１５Ｂ）を準備した。これを４８０ｇ／ｍｉｎでテーパー管内に供給し、炭素繊維と同時に散布することで、平均繊維長２０ｍｍの炭素繊維とポリアミドが混合されたマットを得た。得られたマットの臨界単糸数は８６であり、炭素繊維束について、マットの繊維全量に対する体積割合は９６％、強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）は２２５１であった。
このマットを４枚積層して３００℃、２ＭＰａでホットプレスして厚さ１．６ｍｍの複合材料を作製した。Ｅδは１．１、Ｖｆは２９．６体積％であった。
上記複合材料を２枚用意し、重ね合わせて、先端φ１２の銅製電極で挟んだ。接合点数は１点とし、加圧力は６．６ｋＮ（５８．４ＭＰａ）とした。加圧状態のまま、直流電源から３０Ａの電流を１秒間通電させた。その後、冷却完了までの１０秒間、電極で加圧を保持した。
（評価）
得られた接合体をインストロン社製万能試験機５５８７ ３００ｋＮ容量床置型試験機を用い、速度１ｍｍ／ｍｉｎで引張せん断試験を実施したところ、破壊強度１．３９ｋＮであった。得られた接合体には反りなどの変形は認められなかった。

実施例１０
実施例４と同じ複合材料を用意し、ホットプレスで成形した図６に示す２つのハット形状の成形品を接合する。このとき使用する電極はφ７銅製電極と外側φ１６のフッ素樹脂から構成される加圧補助付電極を用い、加圧力は５．６ｋＮ（２７．９ＭＰａ）、通電条件は３０Ａで３秒間とし、通電後５秒間、電極で加圧保持する。接合は５０ｍｍの間隔で複数点の接合を行う。

４ 電源
１２ 電極
１３ 電極
Ｗ１ 複合材料
Ｗ２ 複合材料
２２ 電極
２３ 電極
３２ 加圧補助付電極
３２ａ 電極
３２ｂ 加圧補助部材
３３ 加圧補助付電極
３３ａ 電極
３３ｂ 加圧補助部材
４２ 加圧補助付電極
４２ａ 電極
４２ｂ 加圧補助部材
４３ 加圧補助付電極
４３ａ 電極
４３ｂ 加圧補助部材
５２ 加圧補助付電極
５２ａ 電極
５２ｂ 加圧補助部材
５３ 加圧補助付電極
５３ａ 電極
５３ｂ 加圧補助部材
５４ 複合材料
５５ 複合材料
５６ 接合部

Claims (18)

1. （ｉ）熱可塑性樹脂および不連続の炭素繊維を含有し、不連続の炭素繊維が面内方向にランダムに配置されている複数の複合材料を準備し、
   （ｉｉ）複数の複合材料を重ね合わせ、
   （ｉｉｉ）重ね合わせた部位の少なくとも一部分を一対の電極で挟み、並びに
   （ｉｖ）電極間に通電しジュール熱で熱可塑性樹脂を溶着させる、
   各工程を含む接合体の製造方法（ここで、「面内方向」とは、複合材料の厚み方向に対して垂直な方向をいう）。
2. 不連続の炭素繊維は、平均繊維長が５〜１００ｍｍの範囲である請求項１に記載の接合体の製造方法。
3. 複合材料は、熱可塑性樹脂１００重量部あたり不連続の炭素繊維を１０〜１０００重量部含有する請求項１記載の製造方法。
4. 熱可塑性樹脂が、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリオキシメチレン、ポリフェニレンスルフィド、ポリフェニレンエーテル、変性ポリフェニレンエーテル、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリメチルメタクリレート、ＡＳ樹脂およびＡＢＳ樹脂からなる群より選らばれる少なくとも一種である請求項１記載の製造方法。
5. 電極で加圧しながら挟む請求項１記載の製造方法。
6. 電極およびその周辺を加圧しながら挟む請求項５に記載の製造方法。
7. 電極による加圧と、電極周辺の加圧を独立の加圧機構により行う請求項６に記載の製造方法。
8. 複合材料をローラー状の電極間に挟み、加圧しながら通電する請求項１記載の製造方法。
9. 電流が５〜１００Ａ、通電時間が１〜２０秒である請求項１記載の製造方法。
10. 通電終了後、さらに１〜３０秒の間、電極で挟む請求項１記載の製造方法。
11. 熱可塑性樹脂および不連続の炭素繊維を含有し、不連続の炭素繊維が面内方向にランダムに配置されている複数の複合材料を重ね合わせた接合体を製造する装置であって、
    （ｉ）重ね合わせた複数の複合材料の一方の最表層に接する第１の電極、
    （ｉｉ）重ね合わせた複数の複合材料の他方の最表層に接する第２の電極、
    （ｉｉｉ）第１と第２の電極間に通電する電源、
    （ｉｖ）第１と第２の電極の少なくとも一方に接続された加圧機構、並びに
    （ｖ）接合電流と通電時間とを制御する制御装置、
    を備え、
    複数の複合材料を重ね合わせた部位の少なくとも一部分を第１電極と第２電極で挟み、加圧しながら電極間に通電し、ジュール熱で熱可塑性樹脂を溶着する接合体の製造装置（ここで、「面内方向」とは、複合材料の厚み方向に対して垂直な方向をいう）。
12. 電極の周辺を加圧する加圧補助機構を有する請求項１１に記載の製造装置。
13. 電極の加圧機構と、電極の周辺を加圧する加圧補助機構は、各々独立に作用する請求項１２に記載の製造装置。
14. 第１および第２の電極は、ローラー状で、重ね合わせた複合材料をローラー間に挟み加圧しながら通電を行う請求項１１記載の製造装置。
15. 熱可塑性樹脂および炭素繊維を含有する複数の複合材料を重ね合わせ、重ね合わせた部位の少なくとも一部分に通電して、熱可塑性樹脂を溶着させ複合材料を接合する方法であって、
    複合材料として、熱可塑性樹脂および不連続の炭素繊維を含有し、不連続の炭素繊維が面内方向にランダムに配置されている複合材料を用いることを特徴とする方法（ここで、「面内方向」とは、複合材料の厚み方向に対して垂直な方向をいう）。
16. 熱可塑性樹脂および不連続の炭素繊維を含有し、不連続の炭素繊維が面内方向にランダムに配置されている複数の複合材料が重ね合わされて構成された接合体であって、当該重ね合わされた部位の少なくとも一部分の熱可塑性樹脂がジュール熱で溶着させてなる接合体（ここで、「面内方向」とは、複合材料の厚み方向に対して垂直な方向をいう）。
17. 不連続の炭素繊維は、平均繊維長が５〜１００ｍｍである請求項１６に記載の接合体。
18. 複合材料中の炭素繊維の含有量は、体積割合（Ｖｆ）で１０〜９０％である請求項１６に記載の接合体。

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