JP5619638B2 - ポリ乳酸系樹脂組成物およびそれから得られる成形体と発泡体 - Google Patents
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Description
(a)ポリ乳酸樹脂、重量平均分子量が異なる2種類のアクリル系樹脂及びカルボジイミド化合物を含有するポリ乳酸系樹脂組成物であって、重量平均分子量が異なる2種類のアクリル系樹脂が以下の(1)、(2)を満足するものであり、ポリ乳酸樹脂と(1)を満足するアクリル系樹脂の合計100質量部に対して、(2)を満足するアクリル系樹脂が0.5〜10質量部含有されており、かつカルボジイミド化合物が0.1〜10質量部含有されており、ポリ乳酸樹脂と(1)を満足するアクリル系樹脂の質量比が90/10〜10/90であり、カルボジイミド化合物がモノカルボジイミド化合物であることを特徴とするポリ乳酸系樹脂組成物。
(1)重量平均分子量が3万以上、100万未満である。
(2)重量平均分子量が100万以上、1500万未満である。
(b)(a)記載のポリ乳酸系樹脂組成物を成形して得られる成形体。
(c)(a)記載のポリ乳酸系樹脂組成物を発泡して得られる発泡体。
また、本発明の成形体と発泡体は、本発明のポリ乳酸系樹脂組成物から得られるものであるため、耐熱性、耐加水分解性に優れており、多種多様な用途に用いることができる。
本発明に用いるポリ乳酸樹脂としては、L−乳酸、D−乳酸を主たる構成成分とするポリマーを用いることができ、本発明の効果を損なわない範囲であれば、必要に応じてその他の樹脂成分を共重合していてもよい。
ポリ乳酸樹脂の重量平均分子量は、5万以上であることが好ましく、中でも8万以上であることが好ましい。重量平均分子量が5万未満であると、得られる成形体の強度が不十分となる場合があり好ましくない。また、ポリ乳酸樹脂の重量平均分子量の上限としては、50万を超えると製造が困難になり、経済的でなくなる可能性があるため、50万以下であることが好ましく、より好ましくは30万以下である。
なお、重量平均分子量(Mw)は、示差屈折率検出器を備えたゲル浸透クロマトグラフィ(GPC)装置を用いて、テトラヒドロフランを溶出液として、40℃において標準ポリスチレン換算で求めるものである。
なお、ポリ乳酸樹脂、アクリル系樹脂が相溶性よくブレンドされた樹脂組成物の場合は、示差走査熱量測定において、Tgが1つしか観測されない。一方、架橋したポリ乳酸樹脂を用い、得られる樹脂組成物の相溶性が低下している場合は、Tgが2つ観測される場合がある。したがって、本発明のポリ乳酸系樹脂組成物においては、示差走査熱量測定において、Tgが1つしか観測されないものであることが好ましい。
なお、アクリル系樹脂の重量平均分子量(Mw)は、示差屈折率検出器を備えたゲル浸透クロマトグラフィ(GPC)装置を用いて、テトラヒドロフランを溶出液として、40℃において標準ポリスチレン換算で求めるものである。
重量平均分子量が100万以上であると、ポリ乳酸樹脂と分子レベルで相溶することが困難となる。一方、重量平均分子量が3万未満であると、アクリル系樹脂の有する耐熱性に乏しいものとなり、耐熱性に優れた樹脂組成物を得ることができない。
また、アクリル系樹脂(1)とポリ乳酸樹脂の質量比は後述するものであるが、上記した分子量を有することで、工業的に有用な溶融混練方法においてもポリ乳酸樹脂とアクリル系樹脂(1)が分子レベルで相溶した樹脂組成物を得ることができる。
アクリル系樹脂(2)の重量平均分子量が100万未満であると、得られる樹脂組成物の耐加水分解性の向上効果が十分ではなく、発泡加工性も悪くなる。一方、重量平均分子量が1500万を超えると、得られる樹脂組成物の相溶性が損なわれたり、溶融粘度が高くなりすぎて取り扱いが困難になるという問題が生じる。
強度保持率(%)=(各時間経過後の曲げ強度/初期の曲げ強度)×100
なお、試験片の初期の曲げ強度は、100MPa以上のものであり、中でも105MPa以上であることが好ましく、さらには110MPa以上であることが好ましい。
MFR値が0.05g/10分未満では十分な発泡張力を有する樹脂組成物とすることが困難となり、十分に発泡した発泡体を得ることが困難となる。一方、3.0g/10分を超えると溶融張力が低すぎて、得られる発泡体の機械的物性が低下したり、操業性が低下する。
熱安定剤や酸化防止剤としては、たとえばホスファイト系有機化合物、ヒンダードフェノール系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物、トリアジン系化合物、ヒンダードアミン系化合物、イオウ化合物、銅化合物、アルカリ金属のハロゲン化物あるいはこれらの混合物を使用することができる。結晶核剤としては、たとえば酸化チタン、タルク、カオリン、クレー、珪酸カルシウム、シリカ、クエン酸ソーダ、炭酸カルシウム、珪藻土、焼成パーライト、ゼオライト、ベントナイト、ガラス、石灰石、硫酸カルシウム、酸化アルミニウム、酸化チタン、炭酸マグネシウム、炭酸ナトリウム、炭酸第二鉄、ポリテトラフルオロエチレン粉末等が挙げられる。末端封鎖剤としては、オキサゾリン、エポキシなどが挙げられる。分散剤としては、流動パラフィン、ミネラルオイル、クレオソート油、潤滑油、シリコーンオイルなどの工業用オイル、あるいはコーン油、大豆油、菜種油、パーム油、亜麻仁油、ホホバ油などの植物油、あるいはイオン性およびノニオン性の界面活性剤等が挙げられる。無機充填材としては、タルク、層状珪酸塩、炭酸カルシウム、炭酸亜鉛、ワラストナイト、シリカ、アルミナ、酸化マグネシウム、ケイ酸カルシウム、アルミン酸ナトリウム、アルミン酸カルシウム、アルミノ珪酸ナトリウム、珪酸マグネシウム、ガラスバルーン、カーボンブラック、酸化亜鉛、三酸化アンチモン、ゼオライト、ハイドロタルサイト、金属繊維、金属ウイスカー、セラミックウイスカー、チタン酸カリウム、窒化ホウ素、グラファイト、ガラス繊維、炭素繊維等が挙げられる。有機充填材としては、澱粉、セルロース微粒子、木粉、おから、モミ殻、フスマ、ケナフ等の天然に存在するポリマーやこれらの変性品が挙げられる。これらの添加剤は、単独で用いてもよく2種類以上を組み合わせて用いても良い。
また、ビーズ法では、あらかじめ樹脂組成物の微粒子を作製し炭化水素、有機溶媒、水など上記に示した揮発型物理発泡剤を加圧下にて含浸させた後、温度や圧力の変化で発泡させて発泡粒子を作製する方法も適用できる。発泡粒子から、さらに型内発泡成形により発泡成形体を得ることができる。あるいは押出法により作製した発泡ストランドを切断して発泡粒子とし、型内発泡成形に供する融合法も適用できる。
(1)ポリ乳酸系樹脂組成物のMFR値
JIS規格K−7210に記載の方法により、温度190℃、荷重2.16kgfにて測定した。
(2)ポリ乳酸系樹脂組成物のガラス転移温度(Tg)
示差走査熱量測定装置(パーキンエルマー社製Pyrisl DSC)を用い、25℃→200℃(+20℃/分)で昇温後、200℃で10分間保持し、200℃→0℃(−20℃/分)で降温後、0℃で10分間保持し、次に0℃→200℃(+20℃/分、2ndスキャン)で昇温させ、2ndスキャンを測定した。
(3)発泡倍率
湿式電子比重計を用いて、得られた樹脂組成物(ペレット状のもの)と該樹脂組成物から得られた発泡成形体の見かけ体積を測った。それぞれの質量と見かけ体積との比から見かけ密度を計算し、発泡倍率は以下の式より求めた。
発泡倍率=(樹脂組成物の見かけ密度)/(発泡成形体の見かけ密度)
(4)ブロー成形性
得られた樹脂組成物を用い、ブロー成形装置(日精エーエスビー社製ASB−50HT)を用い、成形温度200℃で直径30mm、高さ100mm、厚み3.5mmのプリフォームを作製後、表1に示す温度(表面温度)になるまで加温し、ボトル形状の金型(直径90mm、高さ250mm)を用いてブロー成形を行い、厚み0.35mmのブロー成形体を得た。得られた成形体の外観を目視にて以下の3段階で評価した。
○:良好
△:ほぼ良好であるが、一部に不具合あり
×:不良もしくは成形できなかった
(5)射出成形性
得られた樹脂組成物を、射出成形機(東芝機械社製、商品名「IS−80G型」)を用い、シリンダ温度210〜230℃、金型温度20℃にて、JIS規格K−7171に準拠して曲げ試験片を成形した。得られた試験片(成形体)の外観を目視にて以下の3段階で評価した。
○:良好
△:シルバーやボイドなどの不具合あり
×:厚みムラや離型性が悪いなどの理由で成形できなかった
(6)耐加水分解性
前記の方法で測定した曲げ強度及び強度保持率で評価した。
1.ポリ乳酸樹脂(非架橋)
・ネイチャーワークス社製3001D;重量平均分子量10万、MFR値10g/10分(3001と略記する)
・ネイチャーワークス社製6251D;重量平均分子量8万、MFR値30g/10分(6251と略記する)
・ネイチャーワークス社製4032D;重量平均分子量16万、MFR値3g/10分(4032と略記する)
2.架橋ポリ乳酸樹脂
・ユニチカ社製HV−6250H;重量平均分子量25万、MFR値2g/10分(HV−6250Hと略記する)
3.アクリル系樹脂(1)
・三菱レイヨン社製アクリペットVH−001;重量平均分子量10万(VH−001と略記する)
・住友化学社製スミペックスLG−6A;重量平均分子量5万(LG−6Aと略記する)
・住友化学社製スミペックスMM;重量平均分子量14万(MMと略記する)
4.アクリル系樹脂(2)
・三菱レイヨン社製メタブレンP530A;重量平均分子量310万(P530Aと略記する)
・三菱レイヨン社製メタブレンP531A;重量平均分子量450万(P531Aと略記する)
・カネカ社製カネエースPA−60;重量平均分子量800万(PA−60と略記する)
・カネカ社製カネエースPA−20;重量平均分子量100万(PA−20と略記する)
5.モノカルボジイミド化合物
・松本油脂社製EN160;N,N’−ジ−2,6−ジイソプロピルフェニルカルボジイミド(EN160と略記する)
・ラインケミー社製スタバックゾールI LF;N,N’−ジ−2,6−ジイソプロピルフェニルカルボジイミド(I LFと略記する)
6.ポリカルボジイミド化合物
・日清紡社製カルボジライトLA−1;ポリ(4,4’−メチレンビスシクロヘキシルカルボジイミド)(LA−1と略記する)
・ラインケミー社製スタバックゾールP100;ポリ(ジ−2,4,6−トリイソプロピルフェニルカルボジイミド)(P100と略記する)
(樹脂組成物)
ポリ乳酸樹脂として3001を30質量部、アクリル系樹脂(1)としてVH−001を70質量部、アクリル系樹脂(2)としてP530Aを5質量部、カルボジイミド化合物としてEN160を1.5質量部用い、これらをドライブレンドした物を、二軸押出機(池貝社製「PCM−30」、スクリュー径:29mm、L/D:30、ノズル直径:4mm、孔数:3孔、温度:230℃)中にホッパーより供給した。そして、溶融混練した後、押出し、ペレット状に加工し、乾燥して、樹脂組成物を得た。
(発泡成形体)
得られた樹脂組成物100質量部とアゾジカルボンアミド0.5質量部をドライブレンドし、二軸押出機(池貝社製「PCM−30」、ノズル直径:1.0mm、孔数:30孔、溶融ゾーン温度:230℃、冷却ゾーン温度:150〜180℃、ダイス出口温度:180℃)に供給した。液化炭酸ガス注入装置(昭和炭酸社製)を用いて押出機途中から二酸化炭素を添加濃度0.3質量部となるように注入しながら、吐出速度12kg/hで押し出し、ノズルから押出発泡させてストランド形状の発泡体を製造した。ストランド形状の発泡体を水に浸して冷却した後、ペレタイザにより粒子状に加工し、直径2mmの発泡粒子を得た。
得られた発泡粒子を圧力容器に入れて、二酸化炭素を0.5MPaとなるように充填し、30℃にて1時間内圧付与した。圧力容器から取り出した発泡粒子を直ちに金型内に充填し、120℃の水蒸気で加熱して型内発泡成形を行い、発泡成形体を得た。
ポリ乳酸樹脂、アクリル系樹脂、カルボジイミド化合物の種類と含有量を表1に示すように変更した以外は、実施例1と同様にして樹脂組成物を得た。
そして、得られた樹脂組成物を用い、実施例1と同様にして発泡成形体を得た。
Claims (3)
- ポリ乳酸樹脂、重量平均分子量が異なる2種類のアクリル系樹脂及びカルボジイミド化合物を含有するポリ乳酸系樹脂組成物であって、重量平均分子量が異なる2種類のアクリル系樹脂が以下の(1)、(2)を満足するものであり、ポリ乳酸樹脂と(1)を満足するアクリル系樹脂の合計100質量部に対して、(2)を満足するアクリル系樹脂が0.5〜10質量部含有されており、かつカルボジイミド化合物が0.1〜10質量部含有されており、ポリ乳酸樹脂と(1)を満足するアクリル系樹脂の質量比が90/10〜10/90であり、カルボジイミド化合物がモノカルボジイミド化合物であることを特徴とするポリ乳酸系樹脂組成物。
(1)重量平均分子量が3万以上、100万未満である。
(2)重量平均分子量が100万以上、1500万未満である。 - 請求項1記載のポリ乳酸系樹脂組成物を成形して得られる成形体。
- 請求項1記載のポリ乳酸系樹脂組成物を発泡して得られる発泡体。
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