JP5615006B2 - 新聞用紙の製造方法及び新聞用紙 - Google Patents

Description

本発明は、新聞用紙の製造方法及びこの製造方法により得られる新聞用紙に関する。

従来、製紙業界では新聞用紙の不透明度や強度等を向上させるために、機械パルプ等の太い繊維を有するバージンパルプを原料パルプに加えている。しかし、環境問題に配慮して資源のリサイクルが求められる近年では、一度頒布した新聞や雑誌等を回収して得られる古紙パルプの積極的な再利用が望まれているため、新聞用紙の原料にバージンパルプを多く用いることは、上述したリサイクル性に反することとなる。一方、古紙を再利用して得られる再生紙の普及に伴い古紙パルプは繰り返し再利用されるため、再利用過程における古紙パルプ繊維の破断は避けられず、このような微細繊維を多く含む古紙パルプをもちいた再生紙は必然的に強度が低下する。このような古紙パルプの再利用は、上述のリサイクル性は満たすものの、紙の強度、不透明度、吸油性等の印刷特性を低下させる原因となり、新聞用紙に用いた場合には、印刷時の裏抜けや隠蔽性が低下し、印面のかすれや網点の欠落、見栄えが低下する等の不都合を生じやすい。

また、新聞用紙の軽量化に伴う不透明度対策としては、填料又は灰分量を増量することが試みられている。このような填料としては、例えば、ホワイトカーボン又は炭酸カルシウム等が一般的に用いられているが、これらの填料の単なる増量は不透明度の向上に限界があると同時に、得られる新聞用紙の強度の低下や紙粉の増加という不都合を招来する原因となる。

従って、これらの不都合を改善するために填料の内添方法が改良されている。例えば、特許第２９６０００１号公報には、タルク、クレー又はカオリンにホワイトカーボンを併用して填料を内添する填料内添紙の製造方法が提案されている。この製造方法に用いられるホワイトカーボンは珪酸ソーダを硫酸で中和して得られる微細なものであり、従来のホワイトカーボン粒子よりも粒径が小さいため光の散乱性が良好で新聞用紙の不透明性を向上させることができる。

また、別の技術として、例えば、特開２００２−２０１５９０号公報には主填料としてホワイトカーボンと炭酸カルシウムとを用い、原子吸光分析における灰分の割合が９：１〜５：５となるようにこれらの主填料を含有する新聞用紙の製造方法が提案されている。この製造方法は安価な炭酸カルシウムを使用し、ホワイトカーボンの歩留りが良好なｐＨ６〜８の範囲で原料パルプを抄紙することにより新聞用紙を低いコストで製造することを可能としている。

しかしながら、上記のような製造方法で得られる新聞用紙は、填料の歩留まりが悪く、填料とパルプ繊維との間には空隙が多く存在し、この空隙を光が透過するため不透明度や白色度等の印刷特性が十分ではない。また、上記製造方法で得られる新聞用紙は、パルプ繊維間への填料の固着性が弱く抄紙から填料が脱落しやすいため、マシン系内に紙粉が蓄積し、定期的なマシンの清掃作業が必要となり操業効率が低下するという不都合がある。

特許２９６０００１号公報 特開２００２−２０１５９０号公報

本発明は、これらの不都合に鑑みてなされたものであり、パルプ繊維間への填料固着性を高めて填料の歩留性を向上させることで、製造コストを削減し、不透明度、白色度、吸油性等の印刷特性を向上させ、紙粉落ちが減少することによりマシンの操業効率が向上する新聞用紙の製造方法及びこの製造方法により得られる新聞用紙を提供するものである。

上記課題を解決するためになされた発明は、原料スラリー調製工程と、この原料スラリー調製工程で得られる原料スラリーを用いて新聞用紙を抄紙する抄紙工程とを有する新聞用紙の製造方法であって、上記原料スラリー調製工程が、（１）原料パルプを含有するパルプスラリーに、填料を添加する填料添加工程、及び（２）上記填料添加工程後のパルプスラリーに、凝結剤及び凝集剤を同時に添加する填料歩留向上工程を有し、上記填料が製紙スラッジを主原料とする再生粒子を含むことを特徴とする。

当該製造方法は、填料添加工程後のパルプスラリーに、凝結剤及び凝集剤を同時に添加することで、凝結剤のカチオン電荷による填料の凝集と高分子量の凝集剤による凝集した填料の繊維への固着がほぼ同時に行われ、填料及びパルプ繊維の歩留性を向上させることができる。このように填料の歩留性が向上することにより製造コストを削減することができる。また、紙粉落ちが減少することによりマシンの操業効率を向上することができる。さらに、填料として上記再生粒子を用いることにより、得られる新聞用紙の不透明度及び吸油性を高めることができ、従来よりも填料の添加量を低減することができる。

当該製造方法は、上記再生粒子が、乾燥工程及び少なくとも３段階の熱処理工程を経て得られる再生粒子であるとよい。このような方法で得られる再生粒子は、安定して生産でき、ゲーレナイトやアノーサイト等の極めて硬質で、吸油性が低く、不透明度の向上に寄与しない物質の含有量が少なく、不透明性に特に優れるため、得られる新聞用紙の不透明度及び吸油性を高めることができ、印刷特性に優れた新聞用紙を得ることができる。

また上記再生粒子が、体積平均粒子径の異なる２種類の再生粒子を含むとよい。このような再生粒子を用いることにより、パルプ繊維間の空隙や紙表面の凹凸がより緻密に埋められ、不透明度及び吸油性がさらに高く印刷特性に優れた新聞用紙を得ることができる。更に、体積平均粒子径の異なる２種類の再生粒子によってパルプ繊維間の空隙が隙間なく埋められることにより充填構造が強化され、再生粒子の固着性が向上し、紙粉落ちが減少する。また、紙粉落ちが減少することにより、抄紙工程におけるマシン系内の汚れが低減し、清掃回数が減ることでマシンの稼働効率を向上させることができる。

当該製造方法に用いられる上記原料パルプが、少なくとも古紙パルプを含み、この古紙パルプにあらかじめ凝結剤が添加されているとよい。このように古紙パルプにあらかじめ凝結剤を添加することにより、古紙パルプ由来の極めて微細な填料やパルプ繊維がより効果的にフロックを形成し、歩留性がさらに向上する。

当該製造方法により得られる新聞用紙は、不透明度及び白色度等が高く、優れた印刷特性を有する。

当該製造方法は、填料の歩留性を向上させることにより製造コストを削減し、得られる新聞用紙の不透明度や白色度等の印刷特性を向上させることができる。また、当該製造方法は、紙粉落ちが少ないため、マシンの清掃回数が減り、マシンの稼働効率を向上させることができる。その結果、当該製造方法は、高速のオフセット輪転印刷に用いられる新聞用紙の製造方法として好適に用いることができる。また、当該製造方法により得られる新聞用紙は、不透明度及び白色度等が高く、優れた印刷特性を有する。

本発明の新聞用紙の製造方法の一実施形態に用いられる装置を示す模式的概要図である。 本発明の新聞用紙の製造方法の一実施形態に用いられる再生粒子の製造設備の模式的概要図である。 （ａ）及び（ｂ）は、図２の再生粒子の製造設備に用いる第３熱処理炉の模式的縦断面図及び内面の模式的展開図である。

以下に、適宜図面を参照しつつ本発明の実施の形態を詳説する。

本発明の新聞用紙の製造方法は、パルプ及び填料を含有する原料スラリーを調製する原料スラリー調製工程と、この原料スラリーを抄紙する抄紙工程とを有する。また、この新聞用紙の製造方法に用いられる図１の抄紙装置は、プレタンク１、受入チェスト２、配合チェスト３、第１流送ポンプ４、マシンチェスト５、種箱送りポンプ６、種箱７、第１ファンポンプ８、クリーナー９、第２ファンポンプ１０、スクリーン１１、及び抄紙機１２をこの順に備える。原料となるパルプは、配合チェスト３に投入され、その後、第１流送ポンプ４によりマシンチェスト５に送られ、種箱送りポンプ６により種箱７へ送られ、第１ファンポンプ８でクリーナー９に送られ異物を除去した後、第２ファンポンプ１０でスクリーン１１へ送られ、その後抄紙機１２で抄紙される。このように、プレタンク１〜スクリーン１１により原料スラリー調製工程を行い、抄紙機１２により抄紙工程を行う。

＜原料スラリー調製工程＞
原料スラリー調製工程とは、新聞用紙の主原料となるパルプを含有するパルプスラリーに填料、凝結剤及び凝集剤、並びに必要に応じて、サイズ剤、紙力増強剤、染料等を配合して原料スラリーを調製する工程である。この原料スラリー調整工程は、以下に説明する填料添加工程及び填料歩留向上工程をこの順に有する。さらに、上記原料スラリー調製工程は、必要に応じてスクリーン１１の後に無機系歩留向上剤を添加する後述の最終調整工程を有してもよいし、原料として古紙パルプを用いる場合には、填料添加工程前に後述の凝結剤添加工程を有していても良いし、複数種の原料パルプを用いる場合は、上記填料添加工程の前にパルプ配合工程を有してもよいし、原料として古紙パルプを用いる場合は、この古紙パルプにあらかじめ凝結剤を添加してもよい。

＜填料添加工程＞
填料添加工程とは、原料パルプを含有するパルプスラリーに、填料を添加する工程である。

（原料パルプ）
上記原料パルプは公知のもので良く、その種類及び組み合わせは適宜設定できる。具体的には、古紙パルプ、バージンパルプ、又はこれらの併用が挙げられる。上記古紙パルプは、いずれの原料由来でも良く、例えば、茶古紙、クラフト封筒古紙、雑誌古紙、新聞古紙、チラシ古紙、オフィス古紙、段ボール古紙、上白古紙、ケント古紙、模造古紙、地券古紙等から製造される離解古紙パルプ、離解・脱墨古紙パルプ（ＤＩＰ）又は離解・脱墨・漂白古紙パルプ等が挙げられる。また、上記バージンパルプはいずれの原料由来でも良く、例えば、広葉樹晒クラフトパルプ（ＬＢＫＰ）、針葉樹晒クラフトパルプ（ＮＢＫＰ）、広葉樹未晒クラフトパルプ（ＬＵＫＰ）、針葉樹未晒クラフトパルプ（ＮＵＫＰ）、広葉樹半晒クラフトパルプ（ＬＳＢＫＰ）、針葉樹半晒クラフトパルプ（ＮＳＢＫＰ）、広葉樹亜硫酸パルプ又は針葉樹亜硫酸パルプなどの化学パルプ；ストーングランドパルプ（ＳＧＰ）、加圧ストーングランドパルプ（ＴＧＰ）、ケミグランドパルプ（ＣＧＰ）、砕木パルプ（ＧＰ）又はサーモメカニカルパルプ（ＴＭＰ）などの機械パルプ；ケナフ、麻、葦又は竹等の非木材繊維を原料として化学的もしくは機械的に製造されたパルプ等が挙げられる。これらのパルプのなかでも、古紙パルプ及びバージンパルプの併用が好ましく、新聞古紙由来の古紙パルプとサーモメカニカルパルプ（ＴＭＰ）の併用がより好ましい。構成成分の変動が少なくそのパルプ性状が均質化されている新聞古紙由来の古紙パルプと新聞用紙の強度の調整に好適なサーモメカニカルパルプ（ＴＭＰ）とを併用することにより、新聞用紙の抄紙に好適な原料スラリーを得ることができる。

（パルプスラリー）
スラリーとは、液体の中に固形分を懸濁させた流動体を意味し、当該製造方法におけるパルプスラリーとは、水に上記原料パルプや填料等の固形原料を懸濁させたものを意味する。原料スラリーに含まれる原料パルプの含有量の上限としては、５質量％が好ましく、４質量％がより好ましく、３．５質量％がさらに好ましい。また、上記含有量の下限としては、０．８質量％が好ましく、２質量％がより好ましく、２．５質量％がさらに好ましい。上記原料スラリーに含まれる原料パルプの含有量を上記範囲とすることにより、後の抄紙工程に適した原料スラリーを得ることができる。

（填料）
填料とは、紙の不透明度、平滑度、印刷適性及び白色度を向上させるために添加するものであり、当該製造方法に用いられる填料としては、製紙スラッジを主原料として得られる再生粒子を用いると良い。この再生粒子以外の填料として、必要に応じて、クレー、タルク、炭酸カルシウム、酸化チタン、ホワイトカーボン等を併用してもよい。以下、上記「再生粒子」について詳述する。

（再生粒子）
上記「再生粒子」とは、主原料として製紙スラッジを、好ましくは古紙処理設備の脱墨工程においてパルプ繊維から分離される填料又は顔料を含んだ脱墨フロスを主原料に用いて、この主原料を脱水、乾燥、燃焼及び粉砕工程を経て再資源化したものであり、特に燃焼工程が少なくとも３段階であることが好ましい。また、上記「製紙スラッジ」とは、抄紙工程でワイヤーを通過して流出した固形分、パルプ化工程での洗浄過程で発生する排水から回収した固形分、排水処理工程において沈殿・浮上作用等を利用して固形分分離装置により分離若しくは回収した固形分、又は、古紙処理工程で除去された固形分等が混在したものである。この再生粒子は、単一の素材からなる粒子でも複数の素材からなる粒子でもよく、体積平均粒子径ａを有する再生粒子Ａと、体積平均粒子径ａより大きい体積平均粒子径ｂを有する再生粒子Ｂとを含むことが好ましい。当該新聞用紙に用いられる上記再生粒子の体積平均粒子径ａとしては、１μｍ以上３μｍ未満が好ましく、また、体積平均粒子径ｂとしては、３μｍ以上１０μｍ以下が好ましい。ここで、「体積平均粒子径」とは、再生粒子の体積換算値の平均粒子径を表わすものであり、原理的には、一定体積の粒子を小さいものから順に篩分けし、その５０％体積に当たる粒子が分別された時点での粒子径を意味する。体積平均粒子径の測定は市販の電気的、光学的粒子径測定装置を用いることによって自動的に測定可能である。また、「体積平均粒子径の異なる２種類の再生粒子」とは、当該製造方法に用いる全再生粒子の粒径分布において、二つの異なる極大値を有するものを意味する。上記、再生粒子Ａ及び再生粒子Ｂを混合した再生粒子の粒径分布には、１μｍ以上３μｍ未満の範囲と３μｍ以上１０μｍ以下の範囲にそれぞれ極大値を有する。

このように、体積平均粒子径の異なる２種類の再生粒子Ａ及び再生粒子Ｂを含むことにより、粒子径の大きい再生粒子Ｂでは埋められないパルプ繊維間の小さな空間に、粒子径の小さい再生粒子Ａが入り込み、空隙をより緻密に充填することができる。このようにパルプ繊維間の空隙を緻密に充填することにより、高い不透明度及び吸油性を備える新聞用紙を得ることができる。また、このように体積平均粒子径が異なる再生粒子Ａ及び再生粒子Ｂが混在する填料を用いることで、パルプ繊維間の空隙への填料固着性が高まり、製造工程等において一度固着した粒子がこぼれ落ちる現象、すなわち紙粉の発生を減少させることができる。その結果、マシン系内の汚れが低減し、清掃回数が減ることでマシンの操業性を向上させることができる。

上記再生粒子Ａ及び再生粒子Ｂの割合は、要求される充填率等を考慮して適宜決めればよく特に制限されないが、再生粒子Ｂ１００質量部に対する再生粒子Ａの割合の上限として、例えば、５００質量部が好ましく、４００質量部がより好ましく、３５０質量部がさらに好ましい。また、上記下限としては、例えば、１００質量部が好ましく、２００質量部がより好ましく、２５０質量部がさらに好ましい。再生粒子Ｂ１００質量部に対する再生粒子Ａの割合が５００質量部を超えると、生じる空隙の容積に対して、添加量が多すぎるため、強固な固着ができず、填料の脱落が生じてしまう。更に、填料の過剰な添加はパルプ繊維間の密着性を弱めるため、当該新聞用紙の強度の低下を招来することとなる。また、再生粒子Ｂ１００質量部に対する再生粒子Ａの割合が１００質量部を下回ると、パルプ繊維間の空隙を埋めきることができず、不透明度の向上機能が充分に発揮されない。

上記再生粒子に含まれるシリカの割合は、再生粒子の体積平均粒子径及びその元素構成に依存するが、上限としては、例えば、酸化物換算で３５質量％が好ましく、３０質量％がより好ましく、２０質量％がさらに好ましい。一方、上記下限としては、例えば、９質量％が好ましい。また、同様に、上記再生粒子に含まれるカルシウムの割合の上限としては、例えば、酸化物換算で８２質量％が好ましく、一方、上記下限としては、３０質量％が好ましく、４０質量％がより好ましく、６０質量％がさらに好ましい。また、同様に再生粒子に含まれるアルミニウムの割合の上限としては、例えば、酸化物換算で３５質量％が好ましく、３０質量％がより好ましく、２０質量％がさらに好ましい。一方、上記下限としては、９質量％が好ましい。上記各成分は、堀場製作所製のＸ線マイクロアナライザー（型番：Ｅ−ＭＡＸ・Ｓ−２１５０）を用いて、１５ＫＶの加速電圧にて元素分析を行うことで算出することができる。

再生粒子に含まれるシリカ、カルシウム及びアルミニウムの質量割合を上記割合に調整する方法としては、例えば、脱墨フロスの原料構成を調整する方法や、後述する第１熱処理工程、第２熱処理工程及び第３熱処理工程において、出所が明確な塗工フロスや調整工程フロスをスプレー等で添加する方法、又は焼却炉スクラバー石灰を添加する方法等が挙げられる。具体的に、再生粒子に含まれるシリカの量を調整するには、例えば、不透明度向上剤としてホワイトカーボン等が多量に配合されている新聞用紙製造系の排水スラッジを用いればよく、同様にカルシウムの量を調整するには、例えば、中性抄紙系の排水スラッジ又は塗工紙製造工程の排水スラッジを用いればよく、また同様にアルミニウムの量を調整するには、例えば、酸性抄紙系等の硫酸バンドが使用されている抄紙系の排水スラッジや、タルクの多い上質紙抄造工程における排水スラッジを適宜用いればよい。なお、この再生粒子の製造方法は後に詳述するが、当該新聞用紙の製造方法においては、乾燥工程及び少なくとも３段階の熱処理工程を経て得られる再生粒子を用いることにより、得られる新聞用紙の白色度及び不透明度等が向上する。

（シリカ複合再生粒子）
上記再生粒子は、再生粒子の表面にシリカを複合させたシリカ複合再生粒子であることが好ましい。再生粒子の表面にシリカを複合させることで、再生粒子の有するカチオン性とシリカの有するアニオン性により、パルプ繊維間の結合が適度に阻害され、得られる新聞用紙の嵩を高くすることができる。また、シリカを複合させることにより、填料としての白色度を向上させることができる。さらに、シリカ複合再生粒子は高い吸油量を示すため、新聞印刷用の吸収乾燥型印刷インキを新聞用紙表面で保持乾燥でき、軽量な新聞用紙の印刷不透明度をさらに向上させることができる。また、上記シリカ複合再生粒子は、元来ポーラスな再生粒子の表面をシリカで複合したものであることから比表面積が大きく、これを内添用の填料として使用することで、白色度及び不透明度に優れ、嵩高い紙を得ることができる。

上記シリカ複合再生粒子に含まれるシリカの割合は、再生粒子の体積平均粒子径及びその元素構成に依存するが、上限としては、例えば、酸化物換算で５０質量％が好ましく、４９質量％がより好ましく、４８質量％がさらに好ましい。一方、上記下限としては、例えば１０質量％が好ましく、４１質量％がより好ましく、４２質量％がさらに好ましい。シリカ成分の比率が１０質量％未満では、十分にシリカ被覆が行なえていないため、吸油量、不透明度の向上が得られず、一方、シリカ成分の比率が５０質量％を超えると、微細なシリカ粒子の充填が過度となり、吸油量及び不透明度の低下をまねく問題が生じる場合がある。上記シリカ複合再生粒子に含まれるシリカの割合は、再生粒子に含まれるシリカの割合と同様の上述の元素分析を行うことで算出することができる。

上記シリカ複合再生粒子の吸油量は、５０ｍｌ／１００ｇ以上１８０ｍｌ／１００ｇ以下が好ましい。このようにシリカ複合再生粒子の吸油量を上記範囲とすることで、得られる新聞用紙に含まれるシリカ複合再生粒子が、紙層中に含浸されるインクのビヒクル分や有機溶剤等を吸収し、新聞用紙の印刷不透明度の低下を抑制する。また、シリカ複合再生粒子の吸油量を上記範囲とすることで、インクの乾燥が速く、インクの沈みこみやニジミを防止する効果が得られる。なお、上記吸油量は、ＪＩＳ−Ｋ５１０１−１３−１（２００４）「顔料試験方法−第１３部：吸油量−第１節：精製あまに油法」に準拠して測定した数値である。

シリカ複合再生粒子の上記吸油量は、後述するシリカ複合再生粒子の製造方法におけるシリカ複合工程の反応温度、添加時間、保留時間、ｐＨ、粘度、用いる再生粒子の燃焼手段、粒子径などにより適宜調整可能であるが、例えば、シリカ複合工程において１０，０００Å以下の細孔容積を０．５ｃｃ／ｇ以上１．５ｃｃ／ｇ以下となるように調整することで、高い吸油量を示すシリカ複合再生粒子を得ることができる。

また、上記シリカ複合再生粒子は、填料の表面がシリカで被覆されているため抄紙工程のワイヤー（網部）の磨耗を低減し、ワイヤーの寿命を延ばすことができる。紙に内添する填料の粒子が硬いと抄紙機１２のワイヤーを傷つけやすくなり、ワイヤー寿命を縮めるため好ましくないが、上記シリカ複合再生粒子は適度な硬度を有するため、ワイヤーの磨耗を低減し、ワイヤーの寿命を延長させることができる。

上記填料添加工程における填料の添加場所は、抄紙機１２のワイヤーパートからの白水によってパルプスラリーが希釈された後の第２ファンポンプ１０の前が好ましい。

当該製造方法において、パルプスラリーに含まれる上記填料の添加量の上限としては原料パルプに対して、固形分換算で９質量％が好ましく、７質量％がより好ましい。また、上記添加量の下限としては、２質量％が好ましく、３質量％がより好ましい。填料の添加量が上記下限より小さいと、パルプ繊維間の空隙を埋めきることができず、不透明度の向上機能が充分に発揮されない。逆に、填料の添加量が上記上限を超えると、パルプ繊維間の空隙の容積に対して填料が多すぎるため、空間に強固に固着できず、填料の脱落が生じてしまう。更に、填料の過剰な添加はパルプ繊維間の密着性を弱めるため、得られる新聞用紙の強度の低下を招来することとなる。

＜填料歩留向上工程＞
填料歩留向上工程とは、上記填料添加工程で得られたパルプスラリーに凝結剤及び凝集剤を同時に添加する工程である。

（凝結剤）
凝結剤とは、パルプ繊維や填料表面の負電荷を中和し、ファンデルワールス力による自発的なソフトフロック生成を利用した歩留り剤の一種である。凝結剤を添加することにより、古紙パルプ由来の極めて微細な填料やパルプ繊維が凝結して小さなフロックを形成する。このような凝結剤としては、水溶性のポリマーであってポリマー分子内にカチオン基を含有し、パルプへの添加使用時にカチオン性を示すものであれば特に制限はなく、例えば、ポリアクリルアミド（ＰＡＭ）、ポリビニルアミン（ＰＶＡｍ）、ポリジアリルジメチルアンモニウムクロライド（ポリダドマック、ＰＤＡＤＭＡＣ）、ポリアミン（ＰＡｍ）又はポリエチレンイミン（ＰＥＩ）等の有機高分子系凝結剤；硫酸バンド又はポリ塩化アルミニウム等の無機系凝結剤等が挙げられる。これらの中でも、ＰＡＭ、ＰＤＡＤＭＡＣ、ＰＡｍ及びＰＥＩが好ましく、特に、ＰＥＩはカチオン密度が高く、アニオン性の微細成分を効率的に集める作用が高いため、凝集剤とあいまって填料や微細繊維の歩留りを向上できるため好ましい。これらは１種を単独で用いても良いし、２種以上を併用しても良い。

上記原料スラリーに含まれる凝結剤の添加量の上限としては、純分で固形分のパルプに対し１０００ｐｐｍが好ましく、８００ｐｐｍがさらに好ましい。一方、上記添加量の下限としては、３００ｐｐｍが好ましく、５００ｐｐｍがさらに好ましい。原料スラリーに含まれる凝結剤の添加量が３００ｐｐｍ未満では、填料や微細繊維が充分に凝結せず、新聞用紙の抄紙に好適なフロックを形成する効果が得られない恐れがあり、一方、１０００ｐｐｍを超えると、他の抄紙薬品の効果を阻害する恐れがある。

上記凝結剤の重量平均分子量の上限としては、５００万が好ましく、３５０万がより好ましく、２００万がさらに好ましい。一方、上記下限としては５０万が好ましく、７５万がより好ましく、１００万がさらに好ましい。重量平均分子量が５０万未満であると、アニオン性の填料や微細繊維を十分に吸着できなくなり、填料及び微細繊維の歩留りが悪化し、異物欠陥が増加する恐れがある。また、平均分子量が５００万を超過すると、紙力剤やサイズ剤など他の抄紙薬品の効果を阻害する恐れがあるため好ましくない。なお、上記重量平均分子量は、ゲル浸透クロマトグラフィー法（ＧＰＣ法）を用いて測定した数値である。

上記凝結剤のカチオン電荷密度の上限としては、１３ｍｅｑ／ｇが好ましく、１２ｍｅｑ／ｇがより好ましく、１１．５ｍｅｑ／ｇがさらに好ましい。一方、上記カチオン電荷密度の下限としては９ｍｅｑ／ｇが好ましく、１０ｍｅｑ／ｇがより好ましく、１０．５ｍｅｑ／ｇがさらに好ましい。凝結剤のカチオン電荷密度を上記範囲とすることで、アニオン性のパルプ繊維とのフロック生成作用が向上し、填料の歩留性を向上させることができる。カチオン電荷密度が９ｍｅｑ／ｇを下回ると、填料および微細繊維の歩留りが低下する恐れがあり、また、１３ｍｅｑ／ｇを超過すると、微細繊維を集めすぎて地合が低下する恐れがあるため好ましくない。なお、上記カチオン電荷密度は、規定液にアニオン性高分子を用いるコロイド滴定法によって測定した数値である。

（凝集剤）
凝集剤とは、歩留り剤の一種であり、凝集剤に含まれる高分子量ポリマーによって原料スラリー中の填料やパルプ繊維が互いに吸着・架橋されて大きなフロックを形成する。このような凝集剤としては、水溶性の高分子量ポリマーであって吸着・架橋作用を示すものであれば特に制限はなく、具体的には、ポリアクリルアミド（ＰＡＭ）、ポリビニルアミン（ＰＶＡｍ）、ポリジアリルジメチルアンモニウムクロライド（ポリダドマック、ＰＤＡＤＭＡＣ）、ポリアミン（ＰＡｍ）、ポリエチレンイミン（ＰＥＩ）、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）等の有機高分子系凝集剤、カチオン化澱粉等があげられる。これらの中でも、ＰＡＭ、ＰＤＡＤＭＡＣ、ＰＡｍ及びＰＥＩの少なくとも１種を用いることが好ましい。これらの中でも填料の歩留り効果が高いカチオン性凝集剤であるポリアクリルアミド（ＰＡＭ）系凝集剤が特に好ましい。

上記原料スラリーに含まれる凝集剤の添加量の上限としては、純分で固形分のパルプに対し１０００ｐｐｍが好ましく、８００ｐｐｍがより好ましい。一方、上記添加量の下限としては３００ｐｐｍが好ましく、５００ｐｐｍがより好ましい。添加量が３００ｐｐｍ未満だと、所定の凝集効果が充分に発現されず、填料や微細繊維の歩留りが低下する恐れがあり、一方、１０００ｐｐｍを超えると、フロックが大きくなり地合を崩す恐れがあるため好ましくない。

上記凝集剤の重量平均分子量の上限としては、１３００万が好ましく、１２００万がより好ましく、１１００万がさらに好ましい。一方、上記重量平均分子量の下限としては７００万が好ましく、８００万がより好ましく、９００万がさらに好ましい。凝集剤の重量平均分子量が７００万未満であると、凝集剤の効果が充分に発現されず、填料や微細繊維の歩留りが低下する恐れがあり、一方、１３００万よりも大きいと、フロックが大きくなり地合を崩す恐れがあるため好ましくない。なお、重量平均分子量の測定方法は、上記凝結剤の重量平均分子量の測定方法と同様である。

（凝結剤及び凝集剤の添加方法）
上記填料歩留向上工程において、上記凝結剤及び凝集剤は同時に添加する。凝結剤及び凝集剤の添加場所は、上記填料添加工程後であって、後述する抄紙工程前であればいずれの場所でも良く、例えば、ファンポンプ１０と抄紙機１２の間が挙げられ、特にスクリーン１１の前が好ましい。凝結剤及び凝集剤の添加場所を上記範囲とすることで、添加した凝結剤及び凝集剤がパルプスラリーに均一に分散し、凝結剤のカチオン電荷による填料の凝集と、高分子量の凝集剤によって凝集した填料の繊維への固着がほぼ同時に行われることで、填料の歩留まりが向上する。凝集剤の添加だけでは、従来困難であった高灰分の新聞用紙を、地合を崩すことなく得ることができ、不透明度が高く、印刷時のインキの濃淡ムラのない新聞用紙が得られる。特に再生粒子は、アニオン性と部分的なカチオン性を有するため、凝結剤と凝集剤の併用によるフロック形成と繊維への定着を行うことにより、より歩留まりを高めることができる。そして、填料の歩留まりが向上することにより、得られる新聞用紙の原料コストを削減することができる。なお、上記「同時」とは、物理的に厳密な同時を意味するものではなく、比較的短時間のうちに凝結剤及び凝集剤を原料スラリーに添加することを意味し、例えば凝結剤を添加した後に直ちに凝集剤を添加しても良いし、凝集剤を添加した後に直ちに凝結剤を添加しても良いし、凝結剤及び凝集剤を予め別の容器で混合した後で、これをパルプスラリーに添加しても良い。

＜最終調整工程＞
当該製造方法は、さらに最終調整工程を有していても良い。この最終調整工程とは、上記填料歩留向上工程後のパルプスラリーを、スクリーン１１にてスクリーニングして異物を除去した後に、無機系歩留向上剤を添加する工程である。

（無機系歩留向上剤）
無機系歩留向上剤とは、歩留向上剤の一種であって無機系原料からなるものであり、例えば、ベントナイト、コロイダルシリカ等が挙げられる。

原料スラリーに含まれる上記無機系歩留向上剤の添加量の上限としては、固形分のパルプ１トンに対し固形分で１．５ｋｇが好ましく、１．３ｋｇがより好ましく、１．１ｋｇがさらに好ましい。一方、上記添加量の下限としては、０．５ｋｇが好ましく、０．７ｋｇがより好ましく、０．９ｋｇがさらに好ましい。無機系歩留向上剤の添加量が１．５ｋｇを超えると、更なる歩留り向上効果が得られずコスト増となる恐れがあり、添加量が０．５ｋｇを下回ると填料及び微細繊維の歩留りが低下する恐れがあるため好ましくない。上記無機系歩留向上剤の添加場所は、スクリーン１１の後等が挙げられる。

＜凝結剤添加工程＞
当該製造方法は、原料スラリー調製工程として凝結剤添加工程を有しても良い。凝結剤添加工程とは、填料添加工程前の古紙パルプスラリーに凝結剤を添加する工程である。このように填料添加前にあらかじめ古紙パルプスラリーに凝結剤を添加することで、古紙パルプ由来の微細なパルプ繊維や微細な填料が凝結剤の電気的作用によってフロック状の塊を形成し、填料の歩留まりがより向上する。この凝結剤添加工程において添加される凝結剤としては、特に制限はなく、例えば、上述した各種凝結剤が挙げられる。

上記凝結剤添加工程における凝結剤の添加量の上限としては、純分で固形分のパルプに対して２５００ｐｐｍが好ましく、２２００ｐｐｍがより好ましい。一方、上記添加量の下限としては、１５００ｐｐｍが好ましく、１８００ｐｐｍがより好ましい。凝結剤の添加量が１５００ｐｐｍ未満では、古紙パルプ由来の極めて微細な填料やパルプ繊維の凝結が不充分となる恐れがあり、２５００ｐｐｍを超えると、他の抄紙薬品の効果を阻害する恐れがある。

上記凝結剤添加工程で用いられる凝結剤の重量平均分子量の上限としては、５００万が好ましく、３５０万がより好ましく、２００万がさらに好ましい。一方、上記下限としては５０万が好ましく、７５万がより好ましく、１００万がさらに好ましい。重量平均分子量が５０万未満であると、古紙パルプ由来のアニオン性の填料や微細繊維を十分に吸着できなくなり、填料や微細繊維の歩留りが悪化し、異物欠陥が増加する恐れがある。また、平均分子量が５００万を超過すると、紙力剤やサイズ剤など他の抄紙薬品の効果を阻害する恐れがあるため好ましくない。なお、重量平均分子量の測定方法は、上述した重量平均分子量の測定方法と同様である。

上記凝結剤のカチオン電荷密度の上限としては、１３ｍｅｑ／ｇが好ましく、１２ｍｅｑ／ｇがより好ましく、１１．５ｍｅｑ／ｇがさらに好ましい。一方、上記カチオン電荷密度の下限としては９ｍｅｑ／ｇが好ましく、１０ｍｅｑ／ｇがより好ましく、１０．５ｍｅｑ／ｇがさらに好ましい。カチオン電荷密度が９ｍｅｑ／ｇを下回ると、填料および微細繊維の歩留りが低下する恐れがあり、また、１３ｍｅｑ／ｇを超過すると、微細繊維を集めすぎて地合が低下する恐れがあるため好ましくない。上記凝結剤の添加場所は、填料添加工程前であればどこでもよく、例えば、プレタンク１にて古紙パルプを含むスラリーに添加することが挙げられる。なお、カチオン電荷密度の測定方法は、上述したカチオン電荷密度の測定方法と同様である。

＜パルプ配合工程＞
当該製造方法は、原料に複数種類の原料パルプを用いる場合、パルプ配合工程を有してもよい。このパルプ配合工程とは、填料添加工程前の古紙パルプスラリーにさらに各種のパルプスラリーを添加する工程である。このパルプ配合工程において各種パルプを添加することにより目的とする紙質に合わせた原料スラリーを調整することができる。このパルプ配合工程において添加されるパルプとしては、特に制限はなく、例えば、上述した各種原料パルプが挙げられる。得られる紙の強度を向上するためには、例えば、針葉樹晒クラフトパルプ（ＮＢＫＰ）等を添加すればよいし、紙の不透明度を向上させ嵩を高くするためには、例えば、サーモメカニカルパルプ（ＴＭＰ）等を添加すればよい。

＜凝集剤添加工程＞
当該製造方法は、上記パルプ配合工程の後に、さらに凝集剤添加工程を有しても良い。この凝集剤添加工程とは、上記パルプ配合工程後のパルプスラリーに凝集剤を添加する工程である。この凝集剤添加工程において、古紙パルプ及び各種パルプを含むパルプスラリーに凝集剤を添加することにより、スラリーに含まれる古紙パルプ由来の填料や微細なパルプ繊維が凝集剤によって吸着・架橋されて比較的大きなフロックを形成する。このような凝集剤としては、水溶性の高分子量ポリマーであって吸着・架橋作用を示すものであれば特に制限はなく、例えば、上述した各種凝集剤が挙げられる。

上記凝集剤添加工程における凝集剤の添加量の上限としては、純分として固形分のパルプに対し９００ｐｐｍが好ましく、７００ｐｐｍより好ましい。一方、上記添加量の下限としては２００ｐｐｍが好ましく、３００ｐｐｍがより好ましい。原料スラリーに含まれる凝集剤の添加量が２００ｐｐｍ未満だと、古紙由来の填料や微細繊維の凝集効果が充分に発現されず、古紙由来の填料や微細繊維の歩留りが低下する恐れがあり、一方、９００ｐｐｍ超えると、フロックが大きくなり地合を崩す恐れがあるため好ましくない。

上記凝集剤添加工程で用いられる凝集剤の重量平均分子量の上限としては、１３００万が好ましく、１２００万がより好ましく、１１００万がさらに好ましい。一方、上記平均分子量の下限としては、７００万が好ましく、８００万がより好ましく、９００万がさらに好ましい。凝集剤の重量平均分子量が７００万未満であると、凝集剤の効果が充分に発現されず、填料や微細繊維の歩留りが低下する恐れがあり、一方、１３００万よりも大きいと、フロックが大きくなり地合を崩す恐れがあるため好ましくない。上記凝集剤添加工程における凝集剤の添加場所は、パルプ配合工程の後が好ましく、例えば、マシンチェスト５等が挙げられる。本発明では、填料添加工程前に凝結剤添加工程と凝集剤添加工程とを有することにより、填料添加前に古紙パルプ由来の微細な填料及び微細繊維を事前に凝集させて繊維と固着させているため、填料添加工程で添加した填料を効率良く繊維に歩留らせることができる。

＜抄紙工程＞
当該製造方法における抄紙工程としては、従来公知の抄紙工程を適宜用いればよい。具体的には、例えば、上記原料スラリー調製工程で調製した原料スラリーを公知の抄紙機１２によって抄紙した後、新聞用紙の表裏面にサイズ剤を塗工し、さらに必要に応じてカレンダー装置に通紙して、加圧及び平滑化処理等を施すこと等が挙げられる。

（サイズ剤）
上記抄紙工程に用いるサイズ剤としては、一般的に用いられるサイズ剤を適宜用いれば良く、このようなサイズ剤としては、例えば、酸化澱粉、エーテル化澱粉、エステル化澱粉、酵素変性澱粉、カチオン化澱粉、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、メチルセルロース、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、スチレン／アクリル酸共重合体、スチレン／（メタ）アクリル酸共重合体（なお、（メタ）アクリル酸は、「アクリル酸、及び／又はメタクリル酸」を意味する。）、スチレン／（メタ）アクリル酸／（メタ）アクリル酸エステル共重合体、スチレン／マレイン酸共重合体、スチレン／マレイン酸半エステル共重合体、スチレン／マレイン酸エステル共重合体等、ポリアクリルアミド等の水溶性高分子、ロジン、トール油とフタル酸等のアルキド樹脂ケン化物、石油樹脂とロジンのケン化物等のアニオン性低分子化合物、イソジアネート系ポリマー等のカチオン性ポリマーなどが挙げられる。これらの中でも、水溶性高分子が好ましく、澱粉がより好ましく、次亜塩素酸ナトリウム等による酸化反応によって低分子量化され分子中へカルボキシル基、アルデヒド基、カルボニル基等が導入された加工澱粉が更に好ましい。上記サイズ剤は１種を単独で用いても良いし、２種以上を併用しても良い。これらのサイズ剤を添加することにより、コールドセット型オフセットインキのビヒクル分が素早く吸収され、輪転機の高速化や両面カラー用タワープレス機の使用によって印刷インキ量が増加しても、充分な吸収乾燥性が発現され、また、填料が確実に繊維に固着されるため、填料の脱落を防止し、優れた印刷不透明度、印刷適性等を確保することができる。

また、上記サイズ剤の効果を更に向上させ、オフセット輪転印刷におけるインキとの相性、及び填料の脱落防止を向上するためにスチレン系ポリマーをサイズ剤と併用することが好ましい。スチレン系ポリマーをサイズ剤と併用することにより、サイズ剤を均一に塗工することができ、紙の表面強度を向上させ、填料の脱落を防止できる。サイズ剤とスチレン系ポリマーの配合比としては、固形分でサイズ剤１００部に対しスチレン系ポリマー１０部以上１５部以下が好ましい。スチレン系サイズが１０部を下回ると、紙のサイズ性及び表面強度の向上が充分に得られにくく、１５部を上回ると、コスト高となったり、不透明度やインク乾燥性の低下を招く恐れがある。

上記スチレン系ポリマーとしては、例えば、スチレン／アクリル酸共重合体、スチレン／（メタ）アクリル酸共重合体（なお、（メタ）アクリル酸は、「アクリル酸、及び／またはメタクリル酸」を意味する。）、スチレン／（メタ）アクリル酸／（メタ）アクリル酸エステル共重合体、スチレン／マレイン酸共重合体、スチレン／マレイン酸半エステル共重合体、スチレン／マレイン酸エステル共重合体等が挙げられる。

上記サイズ剤の塗工量としては、片面あたり０．１ｇ／ｍ^２以上１．０ｇ／ｍ^２以下が好ましく、０．２ｇ／ｍ^２以上０．７５ｇ／ｍ^２以下が特に好ましい。表面サイズ剤の塗工量が上記範囲より小さいと、充分な被膜性が得られず、表面強度を充分に向上させにくい。一方、表面サイズ剤の塗工量が上記範囲を超えると、塗布設備周辺に表面サイズ剤を含んだ塗工液のミストが多量に発生し、周辺機器を汚損するとともに、汚れに起因する断紙、用紙の欠陥が生じる恐れがある。

上記サイズ剤の塗工手段としては、特に限定されず、例えば、トランスファロールコーター、エアドクタコーター、ブレードコーター、ロッドコーター等が挙げられる。これらのコーターの中でも、トランスファロールコーター方式の塗布装置が好ましく、ゲートロールコーターが特に好ましい。ゲートロールによる塗工は、他の塗工方法とは異なり、低塗工量でも新聞用紙表面に被覆性の高い層を形成可能で、また塗工液に急激なせん断力がかからないので、循環使用する塗工液の安定性に優れ、高速で均質な被膜を得ることができる。

さらに、当該製造方法ではスーパーカレンダー、グロスカレンダー、ソフトカレンダー等のカレンダー設備で平坦化処理を施してもよい。かかる平坦化処理を施すことにより得られる新聞用紙の印刷適性をさらに向上することができる。カレンダー設備としては、特に限定されず、例えば、古紙パルプの配合割合が高い新聞用紙では、低ニップ圧で同一緊度であり、高い平滑性ひいては軽量化及びカラー印刷適性に優れるソフトカレンダーが好ましい。

＜再生粒子の製造方法＞
ここで、上述した再生粒子の製造方法を図２及び図３を参照しつつ以下に詳述する。図２の再生粒子の製造設備は主に、貯槽２１、乾燥装置２２、第１熱処理炉（外熱キルン炉）２４、第２熱処理炉（外熱キルン炉）２５、及び第３熱処理炉（内熱キルン炉）２７を備えている。この再生粒子の製造方法は、乾燥工程及び少なくとも３段階の熱処理工程を有する。原料２０となる製紙スラッジは貯槽２１からバーナー３６Ａ及び熱風発生炉３６を備える乾燥装置２２へ送られ、装入機２３を経て供給口２４Ａから第１熱処理炉２４へ送られる。バーナー３７Ａ及び熱風発生炉３７を備える第１熱処理炉２４で熱処理された原料２０は排出口２４Ｂから排出され、続く第２熱処理炉２５へ供給口２５Ａから投入される。バーナー３８Ａ及び熱風発生炉３８を備える第２熱処理炉２５で熱処理された原料２０は排出口２５Ｂから排出され、続いて第３熱処理炉２７へ供給口２７Ａから投入される。バーナー３９Ａ及び熱風発生炉３９を備える第３熱処理炉２７で熱処理された原料２０は排出口２７Ｂから排出され、冷却機２８、粒径選別機２９を経てサイロ３０に貯められる。また、第２熱処理炉２５の排出口２５Ｂから排出される燃焼ガスは再燃焼室３１、予冷器３２、熱交換器３３、誘引ファン３４を経て煙突３５から排出される。なお、必要に応じて乾燥工程の前に、後述する脱水工程、解し（ほぐし）工程を有してもよいし、第３熱処理工程の後に後述する粉砕・選別工程を有していてもよい。図２中、実線は原料２０の流れを示し、二点鎖線は熱風又は燃焼ガス等の気体の流れを示す。

以下に詳述する再生粒子の製造方法は、乾燥工程、第１熱処理工程、第２熱処理工程、第３熱処理工程の順に熱処理温度が高くなるように設定し、好ましくは、脱水後の原料２０を熱気流に同伴させて乾燥することで、品質が均一化した再生粒子を安定的に製造することができる。また、乾燥工程と３段階の熱処理工程とをそれぞれ分けて行うことで、目的に応じた熱処理温度を確実に区別し制御することができる。

［再生粒子の原料］
再生粒子の原料２０は、主原料として製紙スラッジを、好ましくは古紙処理設備の脱墨工程においてパルプ繊維から分離される填料又は顔料を含んだ脱墨フロスを主原料に用いることが好ましい。この製紙スラッジは由来となる古紙パルプ製造工程等において、古紙パルプの選定又は選別が行われている品質の安定したものを使用することが好ましい。これにより、未燃率の変動要因となるビニールやフィルム等のプラスチック類の混入を防ぐことができ、上記古紙パルプ製造工程に由来する無機物等の種類、比率、及び量等が一定となり、再生粒子の製造に好適な原料２０を得ることができる。

また、この原料２０に鉄分が含まれていると、得られる再生粒子の白色度低下の原因となるため、鉄分はあらかじめ選択的に取り除くことが好ましい。具体的には、各工程に用いる装置を鉄以外の素材で設計又はライニングし、摩滅等によって鉄分が系内に混入するのを防止したり、各装置内等に磁石等の高磁性体を設置することで選択的に鉄分を除去すること等が挙げられる。

［脱水工程］
上記原料２０は、一般的に９５質量％〜９８質量％の水分を含有しているため、公知の脱水装置を用いて脱水処理を行うことが好ましい。脱水処理は原料２０を、例えば、スクリーン等によって水分率６５質量％以上９０質量％以下まで脱水し、次いで、スクリュープレス等によって水分率の上限として６０質量％、好ましくは５０質量％、より好ましくは４５質量％、また水分率の下限として３０質量％、好ましくは３５質量％まで脱水することが挙げられる。ここで水分率とは、公知の定温乾燥機を用いて原料２０を乾燥させ、質量変動を認めなくなった時点の質量を乾燥後質量とし、下記式（１）にて算出した値である。

水分率（質量％）＝（乾燥前質量−乾燥後質量）÷乾燥前質量×１００ ・・・（１）

このように上記脱水工程を行うことにより、無機物の流出を抑制し、後の乾燥工程や熱処理工程におけるエネルギーロスを抑え、乾燥ムラを防止し、原料２０のフロックが硬くなり過ぎて解し難くなることを抑制することができる。脱水工程においては、原料２０を凝集させる凝集剤等の助剤を添加して脱水効率の向上を図ることもできるが、助剤としては鉄分を含まないものを使用することに留意する。助剤に鉄分が含まれていると、得られる再生粒子の白色度が低下するおそれがあるからである。

［解し（ほぐし）工程］
脱水工程後の原料２０は貯槽２１から切り出して解し（ほぐし）工程に付してもよい。解し工程は、例えば、撹拌機や機械式ロール等の公知の装置を用いて原料２０を解せばよい。解し工程後の原料２０は、粒子径５０ｍｍ以上の割合の上限として７０質量％が好ましい。一方、粒子径５０ｍｍ以上の割合の下限としては３０質量％が好ましく、４０質量％がより好ましく、５０質量％がさらに好ましい。「粒子径５０ｍｍ以上の割合」とは、原料２０全体における目穴５０ｍｍの篩を通過しなかった原料２０の質量割合を意味し、ＪＩＳ−Ｚ８８０１−２（２０００）「試験用ふるい−第２部：金属製板ふるい」に基づく値である。このように解し工程を行うことにより、後の乾燥工程に適した粒子径の原料２０を得ることができる。

［乾燥工程］
脱水工程後の原料２０は、上記の解し工程を適宜経た後、乾燥工程に付される。乾燥工程で用いる乾燥装置２２としては、原料２０を熱気流に同伴させて乾燥することができる気流乾燥装置を用いることが好ましい。この気流乾燥装置は、原料２０を乾燥すると同時に、熱気流の大きな分散力によって原料２０を均一に解すことができ、また、水分が蒸発した次の瞬間には乾燥装置２２から原料２０が排出されるため意図しない有機物の熱分解・燃焼等が生じるおそれがないためである。このような乾燥装置２２としては、例えば、新日本海重工業社製の商品名「クダケラ」等の公知の装置の他、これらを改良した気流乾燥装置等が挙げられる。本実施形態における乾燥工程では、貯槽２１から脱水後の原料２０を乾燥装置２２に供給するとともに、バーナー３６Ａを備える熱風発生炉３６から熱風が吹き込まれ、この熱風によって生じる熱気流に同伴させることで原料２０を乾燥させている。この脱水工程における熱風の温度、流量、流速等を調節して熱気流を制御することにより、原料２０の乾燥状態や解れ状態を調節することができる。

上記乾燥工程後は、粒子径５０ｍｍ以上の原料２０が存在せずに、かつ平均粒子径の上限としては７ｍｍが好ましく、５ｍｍがより好ましく、３ｍｍがさらに好ましい。一方、平均粒子径の上記下限としては１ｍｍが好ましい。「平均粒子径」とは、ＪＩＳ−Ｚ８８０１−２（２０００）「試験用ふるい−第２部：金属製板ふるい」に基づいて、目穴の異なる篩で篩い分けを行い、各篩い分けを行った原料の質量を測定して、測定値の合計値が全体の５０質量％に相当する段階における篩の目穴の大きさであり、「粒子径５０ｍｍ以上の割合」は前述したとおりである。原料２０の平均粒子径が１ｍｍ未満であると、第１熱処理炉において過剰な熱処理が生じ易くなる。他方、原料２０の平均粒子径が７ｍｍを超え、あるいは粒子径５０ｍｍ以上の原料２０が存在すると、原料１０を表面部から芯部まで均一に熱処理するのが困難になる。

乾燥工程における上記熱気流の温度は、特に限定されるものではなく、例えば、熱風発生炉３６からの熱風温度の上限として６００℃、好ましくは５００℃、より好ましくは４００℃とし、熱風温度の下限として２００℃、好ましくは３００℃とすることが挙げられる。また、乾燥装置２２からの排ガスの温度は５００℃以下が好ましく、４００℃以下がより好ましく、３００℃以下がさらに好ましい。乾燥工程における熱気流及び排ガスの温度を上記範囲とすることにより、わずか１〜３秒で再生粒子の製造に好適な水分率を均一に有する原料２０を得ることができる。

上記乾燥工程後の原料２０の水分率の上限としては５％が好ましく、３％がより好ましく、１％がさらに好ましい。一方、水分率の上記下限としては０％が好ましい。乾燥工程後の原料２０の水分率を上記範囲とすることにより、続く熱処理工程（特に第１熱処理工程）での熱処理がより効果的にムラなく行われ、均一な品質を有する再生粒子を安定して得ることができる。また、上記乾燥工程と以下の第１熱処理工程とを分けて行うことにより、目的に応じた熱処理温度を確実に区別して制御することができる。

［熱処理工程］
［第１熱処理工程］
第１熱処理工程では、上記乾燥工程を経た原料２０が装入機２３によって第１熱処理炉２４に装入される。この第１熱処理炉２４としては、公知の熱処理炉を適宜使用することができ、例えば、流動床炉、ストーカー炉、サイクロン炉、半乾留・負圧燃焼式炉等が挙げられる。本実施形態では、第１熱処理炉２４として、炉本体が横置きで中心軸周りに回転する外熱キルン炉を採用しているが、外熱キルン炉に変えて内熱キルン炉や、内熱及び外熱の併用キルン炉を用いることも可能である。本実施形態においては、第１熱処理工程に先立って原料２０を乾燥し水分を予め除去しているため、熱処理温度を確実に制御できる点で外熱キルン炉の方が好適である。また、キルン炉は、原料２０の燃焼度合いの調整が容易で、原料２０の歩留まり性に優れ、充分に撹拌ができる点で有機物の熱処理にバラツキが発生せず、得られる再生粒子が均一で白色度が優れる点においても好適である。

本実施形態では、第１熱処理炉２４は、搬送方向に向かって非常に緩やかな下り勾配を有し、この下り勾配と炉本体の回転作用及び重力作用によって原料２０が搬送方向へ徐々に移送される構造を有している。本実施形態における第１熱処理炉２４の外表面上には、電気ヒーター等からなる外熱ジャケット２４Ｃが設けられており、この外熱ジャケット２４Ｃにより炉本体の内表面上に堆積した原料２０が間接的に加熱される（外熱方式）。また、外熱ジャケット２４Ｃは、炉本体の軸方向に沿って数個に分割されており、分割された外熱ジャケットを個別に加熱することで、熱処理温度を細やかに制御することができ、原料２０の性質及び状態に応じた的確な熱処理を行うことができる。

第１熱処理炉２４の炉本体内表面温度の上限としては、４５０℃が好ましく、４００℃がより好ましい。一方、上記炉本体内表面温度の下限としては２６０℃が好ましく、２８０℃がより好ましく、３００℃がさらに好ましい。また、炉本体内の温度の上限としては３５０℃が好ましく、上記炉本体の温度の下限としては２４０℃が好ましく、２７０℃がより好ましく、２８０℃がさらに好ましい。炉本体外表面の温度が２６０℃を下回ると、原料２０中のアクリル系有機物及びセルロースを十分に熱処理（熱分解等）することができなくなるおそれがある。他方、炉本体外表面の温度が４５０℃を上回ると、原料２０の過剰な熱処理が行われてしまうおそれがある。なお、上記炉本体内表面温度は炉本体内表面に設置した熱電対にて実測した値であり、炉本体内の温度は炉本体内に設置した熱電対にて実測した値である。

また、上記第１熱処理炉２４は上記のような外熱方式以外に、例えば、酸素を含有する熱風を適宜供給する内熱方式とすることもできる。内熱方式の場合、熱風はバーナー３７Ａを備える熱風発生炉３７から供給口２４Ａを通して炉本体内に供給すればよく、当該熱風によって供給口２４Ａから入り炉本体の回転に伴って排出口２４Ｂへ順次移送される原料２０の熱処理が行われる（並流方式）。この際、第１熱処理炉２４内のガスは排出口２４Ｂを通して排ガスとして排出される。このような内熱方式では、第１熱処理炉２４に供給された原料２０を直ちにアクリル系有機物やセルロース等の熱分解に好適な温度まで昇温することができる。しかも、排出口２４Ｂ側に向かう程低温化する温度勾配が生じるため、原料２０の過剰な熱処理を防止することができる。なお、このような温度勾配の設定は上記外熱方式でも可能である。第１熱処理炉２４は外熱方式と内熱方式を併用することも可能であり、併用する場合は、例えば、バーナー３７Ａを用いずに熱風発生炉３７のみを用いて第１熱処理炉２４内に酸素含有ガスを吹き込むことができる。

上記内熱方式の場合、供給する熱風に含まれる酸素濃度の上限としては、２０．０容量％が好ましく、１８．０容量％がより好ましい。一方、上記酸素濃度の下限としては、５．０容量％が好ましく、６．０容量％がより好ましく、７．０容量％がさらに好ましい。また、排ガスの酸素濃度の上限としては、２０．０容量％が好ましく、１７．０容量％がより好ましく、１５．０容量％がさらに好ましい。一方、上記排ガスの酸素濃度の下限としては、０．１容量％が好ましく、１．０容量％がより好ましく、３．０容量％がさらに好ましい。上記酸素濃度は、自動酸素濃度測定装置（堀場製作所製の型番「ＥＮＤＡ−５２５０」）にて測定した値である。原料２０の過剰な熱処理の防止という観点から、低酸素濃度であるのが好ましく、熱風の酸素濃度を２０．０％以下に調節し、かつ排ガスの酸素濃度も２０．０％以下となるように管理するのがより好ましい。他方、熱風の酸素濃度が５．０％未満、あるいは排ガスの酸素濃度が０．１％未満であると、アクリル系有機物やセルロース等の熱処理が充分に進まず、発熱量の減少率を所定の範囲に調整することが困難となるおそれや、熱分解ガスの発火（燃焼）が生じているおそれがある。また、熱風に含まれる酸素濃度及び排ガスの酸素濃度を上記範囲とすることにより、炉本体内における酸素濃度の上限としては通常２０．０容量％、好ましくは１７．０容量％、より好ましくは１５．０容量％に調節され、一方、下限としては通常０．１容量％、好ましくは１．０容量％、より好ましくは４．０容量％に調節される。上記酸素濃度は、外熱方式の場合も同様であり、外熱方式及び内熱方式を併用した場合も同様である。

また、上記内熱方式の場合、第１熱処理炉２４に供給する熱風の温度の上限としては、４２０℃が好ましく、４１０℃がより好ましく、４００℃がさらに好ましい。一方、上記下限としては、３００℃が好ましく、３５０℃がより好ましく、３６０℃がさらに好ましい。また、排ガスの温度の上限としては３７０℃が好ましく、３６０℃がより好ましく、３５０℃がさらに好ましい。一方、上記下限としては２５０℃が好ましく、３００℃がより好ましく、３１０℃がさらに好ましい。ここで熱風の温度は熱風発生炉３７の熱電対にて実測した値であり、排ガスの温度は、排ガスの煙道に設置した熱電対にて実測した値である。熱風の温度が３００℃以上で、かつ排ガスの温度が２５０℃以上であると、原料２０中のアクリル系有機物及びセルロースの熱分解・揮発が確実に行われる。また、アクリル系有機物及びセルロースの熱分解・揮発が確実に行われることで、第２熱処理炉２５及び第３熱処理炉２７における熱処理制御が容易となり、白色度低下の原因となる炭化物の生成や、過燃焼による硬質物質の生成を抑制することができる。さらに、アクリル系有機物及びセルロースの熱分解・揮発が確実に行われることで、第２熱処理炉２５や第３熱処理炉２７において、スチレン系有機物や残カーボン等の有機物を緩やかに熱処理することができ残カーボンの生成を抑制することができる。もっとも、熱風の温度が４２０℃を超え、あるいは排ガスの温度が３７０℃を超えると、熱分解ガスが発火するおそれがあり、また、第２熱処理炉２５における熱処理エネルギーが増加し、さらに、難燃性カーボンが生成し易くなり、製紙用の添料や顔料等として必要な特性を備えた再生粒子を安定して得ることができなくなるおそれがある。また、熱風及び排ガスの温度を上記範囲とすることにより、炉本体内における温度の上限としては通常３７０℃、好ましくは３６０℃、より好ましくは３５０℃に調節され、一方、下限としては、通常２５０℃、好ましくは３００℃、より好ましくは３１０℃に調節される。なお、炉本体内の温度は、炉本体内に設置した熱電対にて実測した値であり、原料２０の温度も炉本体内の温度と実質的に同一になるものと推定される。なお、上記炉本体内の温度は、供給口２４Ａから排出口２４Ｂに向けて温度勾配があり一様ではないため、熱風の温度調節及び排ガスの温度管理により制御することが好ましい。

第１熱処理炉２４においては、原料２０の発熱量が２０％〜９０％減少するように、好ましくは５０％〜８０％減少するように、より好ましくは５０％〜７０％減少するように熱処理することが好ましい。発熱量の減少率が９０％以下であると、過剰な熱処理が抑えられ、硬質物質の生成が好ましくは１．５質量％以下に抑制される。この点、９０％を超える発熱量の減少は、原料２０中のスチレン系有機物までもが熱分解していることを意味し、したがって炉本体内がセルロース等の熱分解ガスが発火しうる状態（つまり、高温状態）になっていることを意味する。他方、発熱量の減少率が２０％未満であると、原料２０中の高発熱量成分であるアクリル系有機物が残留し、第２熱処理炉２５における熱処理温度の変動が大きなものとなるおそれがある。なお、発熱量の減少率は、第１熱処理炉２４に供給される原料２０の発熱量と、第１熱処理炉２４から排出される原料２０の発熱量とを比較した値であり、この発熱量は、熱量計（燃研式デジタル熱量計、吉田製作所製）を用いて測定した値である。特に、第１熱処理炉２４において、アクリル系有機物及びセルロースを除去して上記発熱量を２０％〜９０％減少するとともに、発熱量が１０００ｃａｌ／ｇ未満、好ましくは３００ｃａｌ／ｇ以上４００ｃａｌ／ｇ以下となるように熱処理することにより、第２熱処理炉２５における炉本体内温度の変動幅を１０℃以上４０℃以下の範囲に抑制し易くなり得られる再生粒子を均質化することができる。第２熱処理炉２５における炉本体内温度の変動幅を上記範囲とすることにより、得られる再生粒子の硬度及び白色度のバラツキを防止することができる。

第１熱処理炉２４における原料２０の未燃率の上限としては、３０質量％が好ましく、２６質量％が好ましく、２３質量％がより好ましい。一方、上記未燃率の下限としては、１３質量％が好ましく、１４質量％が好ましく、１５質量％がより好ましい。ここで、未燃率とは、約６００℃に温度調整した電気炉で２時間燃焼した際の減量割合を測定した値である。未燃率が３０質量％以下となるように熱処理を行うことにより、第２熱処理炉２５における熱処理を緩慢に行うことができるようになる。もっとも、未燃率が１３質量％未満となるまで熱処理を行うと第１熱処理炉２４におけるエネルギーコストが高くなる。

第１熱処理炉２４における原料２０の滞留時間の上限としては、１２０分が好ましく、１０５分がより好ましく、９０分がさらに好ましい。一方、滞留時間の下限としては、３０分が好ましく、４５分がより好ましく、６０分がさらに好ましい。滞留時間を３０分以上とすることにより、原料２０に含まれるアクリル系有機物、セルロースが緩慢に熱分解され、残カーボンの生成が抑制される。この点、滞留時間を３０分未満とすると、十分な熱処理が行われず残カーボンの割合が多くなる。他方、滞留時間が１２０分を超えると、過剰な熱処理によって難燃性カーボンが生成され、得られる再生粒子の白色度が低下し、あるいは硬質物質が増加するおそれがある。なお、滞留時間は、原料２０と色が異なることにより識別できる金属片を供給口２４Ａから炉本体内に投入し、排出口２４Ｂから排出されるまでの実測時間である。

上記第１熱処理工程によって、２２０℃近傍に発熱量のピークを有するアクリル系有機物及び３２０℃近傍に発熱量のピークを有するセルロース等の製紙スラッジ由来の高発熱量成分を原料中から熱処理除去することができる。その結果、続く第２熱処理工程での過燃焼を抑制し、再生粒子として不適切なゲーレナイト（Ｃａ_２Ａｌ_２ＳｉＯ_７）やアノーサイト（ＣａＡｌ_２Ｓｉ_２Ｏ_８）等の硬質物質の生成を抑制することができる。

［第２熱処理工程］
上記第１熱処理炉２４において熱処理された原料２０は、第２熱処理工程に送られ熱分解や燃焼等の熱処理に付される。

原料２０は、この第２熱処理工程に送るに先立って、平均粒子径を１ｍｍ以上７ｍｍ以下、好ましくは１ｍｍ以上５ｍｍ以下、より好ましくは１ｍｍ以上３ｍｍ以下に調節しておくことが好適である。

第２熱処理工程において、原料２０は第２熱処理炉２５に装入される。この第２熱処理炉２５としては、公知の熱処理炉を使用することができ、例えば、流動床炉、ストーカー炉、サイクロン炉、半乾留・負圧燃焼式炉等が挙げられる。本実施形態では、第２熱処理炉２５として、炉本体が横置きで中心軸周りに回転する外熱キルン炉を採用しているが、外熱キルン炉に変えて内熱キルン炉や、内熱及び外熱の併用キルン炉を用いることも可能である。本実施形態の第２熱処理炉２５は、第１熱処理炉２４と同形状のものを採用しているが、例えば、第１熱処理炉２４と軸方向の長さが異なるキルン炉を用いて、原料２０の滞留時間を異なるものとしてもよい。本発明の第２熱処理炉２５の外表面上には、第１熱処理炉２４と同様に電気ヒーター等からなる外熱ジャケット２５Ｃが設けられており、この外熱ジャケット２５Ｃにより炉本体の内表面上に堆積した原料２０が間接的に加熱される（外熱方式）。また、外熱ジャケット２５Ｃは、炉本体の軸方向に沿って数個に分割されており、分割された外熱ジャケットを個別に加熱することで熱処理温度を細やかに制御することができ、原料２０の性質及び状態に応じた的確な熱処理を行うことができる。

第２熱処理炉２５の炉本体内表面温度の上限としては、５５０℃が好ましく、５００℃がより好ましい。一方、上記炉本体内表面温度の下限としては３６０℃が好ましく、３８０℃がより好ましく、４００℃がさらに好ましい。また、炉本体内の温度の上限としては４００℃が好ましく、上記炉本体の温度の下限としては３６０℃が好ましい。炉本体外表面の温度が３６０℃を下回ると、原料２０中のスチレン系有機物を十分に熱処理（熱分解等）することができなくなるおそれがある。他方、炉本体外表面の温度が５５０℃を上回ると、原料２０の過剰な熱処理が行われてしまうおそれがある。原料２０の温度は、炉本体内の温度と実質的に同一になるものと推定される。なお、上記炉本体内表面温度の測定方法は第１熱処理炉２４と同様である。

また、上記第２熱処理炉２５は第１熱処理炉２４と同様に、内熱方式とすることもできる。内熱方式の場合、熱風はバーナー３８Ａを備える熱風発生炉３８から供給口２５Ａを通して炉本体内に供給すればよく、当該熱風によって供給口２５Ａから入り炉本体の回転に伴って排出口２５Ｂへ順次移送される原料２０の熱処理が行われる（並流方式）。この際、第２熱処理炉２５内のガスは排出口２５Ｂを通して排ガスとして排出される。このような内熱方式では、第２熱処理炉２５に供給された原料２０を直ちにスチレン系有機物等の熱分解に好適な温度まで昇温することができる。しかも、排出口２５Ｂ側に向かう程低温化する温度勾配が生じるため原料２０の過剰な熱処理を防止することができる。なお、このような温度勾配の設定は第１熱処理炉２４と同様に上記外熱方式でも可能である。第１熱処理炉２４は外熱方式と内熱方式を併用することも可能であり、併用する場合は、例えば、バーナー３８Ａを用いずに熱風発生炉３８のみを用いて第２熱処理炉２５内に酸素含有ガスを吹き込むことができる。

また、上記第１熱処理炉２４が並流方式の場合等においては、第２熱処理炉２５において、排出口２５Ｂから炉本体内に熱風を吹き込み、排ガスを供給口２５Ａを通して排出する向流方式としてもよい。これにより第１熱処理炉２４からの排ガスを通す配管と、第２熱処理炉２５からの排ガスを通す配管とを、例えば１つにまとめることができ配管処理が容易となる。さらに、第１熱処理炉２４と第２熱処理炉２５とを連接し、熱風発生炉３７からの熱風を、第１熱処理炉２４を介した後、供給口２５Ａを通して第２熱処理炉２５内に供給するとともに、バーナー３８Ａが備わる熱風発生炉３８からの酸素を含有する熱風を供給口２５Ａを通して第２熱処理炉２５内に供給してもよい（並流方式）。

上記内熱方式の場合、供給する熱風に含まれる酸素濃度の上限としては２０．０容量％が好ましく、１８．０容量％がより好ましい。一方、上記酸素濃度の下限としては、５．０容量％が好ましく、６．０容量％がより好ましく、７．０容量％がさらに好ましい。また、排ガスの酸素濃度の上限としては、２０．０容量％が好ましく、１７．０容量％がより好ましく、１５．０容量％がさらに好ましい。一方、上記酸素濃度の下限としては、０．１容量％が好ましく、１．０容量％がより好ましく、３．０容量％がさらに好ましい。上記酸素濃度は自動酸素濃度測定装置（堀場製作所製の型番「ＥＮＤＡ−５２５０」）にて測定した値である。熱風の酸素濃度が５．０％未満、あるいは排ガスの酸素濃度が０．１％未満であると、スチレン系有機物等の熱処理が充分に進まず、発熱量の減少率を所定の範囲に調整するのが困難で白色化が進まないおそれがあり、また、熱分解ガスの発火（燃焼）が生じているおそれがある。他方、熱風（酸素含有ガス）や排ガスの酸素濃度が高すぎると、圧縮空気及びその付加設備が必要になると共に、エネルギーコストが上昇し、また、原料２０の燃焼や硬質化が進むおそれがある。また、熱風に含まれる酸素濃度及び排ガスの酸素濃度を上記範囲とすることにより、炉本体内における酸素濃度の上限としては通常２０．０容量％、好ましくは１７．０容量％、より好ましくは１５．０容量％に調節され、一方、下限としては通常０．１容量％、好ましくは１．０容量％、より好ましくは４．０容量％に調節される。

また、内熱方式の場合、第２熱処理炉２５に供給する熱風の温度の上限としては、５５０℃が好ましく、５３０℃がより好ましく、５００℃がさらに好ましい。一方、上記下限としては３５０℃が好ましく、３８０℃がより好ましく、４００℃がさらに好ましい。また、排ガスの温度の上限としては、５００℃が好ましく、４７０℃がより好ましく、４５０℃がさらに好ましい。一方、上記下限としては３００℃が好ましく、３３０℃がより好ましく、３５０℃がさらに好ましい。ここで熱風の温度は熱風発生炉３８の熱電対にて実測した値であり、排ガスの温度は排ガスの煙道に設置した熱電対にて実測した値である。熱風の温度が３５０℃以上で、かつ排ガスの温度が３００℃以上であると、原料２０中のスチレン系有機物の熱分解・揮発が確実に行われる。また、スチレン系有機物の熱分解・揮発が確実に行われることで、第３熱処理炉２７における熱処理制御が容易となり、白色度低下の原因となる炭化物の生成や、過燃焼による硬質物質の生成を抑制することができる。さらに、スチレン系有機物の熱分解・揮発が確実に行われることで、第３熱処理炉２７において、残カーボン等の有機物を緩やかに燃焼することができ、残カーボンの生成を抑制することができる。他方、熱風の温度が５５０℃以下で、かつ排ガスの温度が５００℃以下であると、本工程における残カーボンの生成を抑制することができるほか、有機物の熱処理が緩慢に行われ、原料２０の微粉化が抑制され、また、凝集体を形成し、あるいは硬い・柔らかい等のさまざまな性質を有する原料２０の熱処理度合いや粒揃えを容易にかつ安定的に制御することができる。この点、熱風の温度が５５０℃を超え、あるいは排ガスの温度が５００℃を超えると、原料２０の粒揃えが進行するよりも早くに燃焼が局部的に進むため、粒子表面と芯部との未燃率の差を少なく均一にすることが困難になる。また、熱風及び排ガスの温度を上記範囲とすることにより、炉本体内における温度の上限としては通常５００℃、好ましくは４７０℃、より好ましくは４５０℃に調節され、一方、下限としては、通常３００℃、好ましくは３３０℃、より好ましくは３５０℃に調節される。なお、炉本体内の温度は、炉本体内に設置した熱電対にて実測した値であり、原料２０の温度も炉本体内の温度と実質的に同一になるものと推定される。なお、上記炉本体内の温度は、第１熱処理炉２４と同様に供給口２５Ａから排出口２５Ｂに向けて温度勾配があり一様ではないため、熱風の温度調節及び排ガスの温度管理により制御することが好ましい。

第２熱処理炉２５から排出された排ガスは、再燃焼室３１においてバーナー等により再燃焼し、予冷器３２において予冷した後、熱交換器３３を通して誘引ファン３４によって煙突３５から排出することができる。ここで、熱交換器３３は、外気を昇温し、この昇温した外気を、例えば、第１熱処理炉２４に吹き込まれる熱風の用に供し、排ガスの熱回収を図ることもできる。このような排ガスの処理は排ガス中に含まれる有害物質の除去にも有効である。

第２熱処理炉２５における原料２０の滞留時間の上限としては、１２０分が好ましく、１００分がより好ましく、８０分がさらに好ましい。一方、滞留時間の下限としては、３０分が好ましく、４０分がより好ましい。滞留時間を３０分以上とすることにより、原料２０に含まれるスチレン等由来の有機物が緩慢に熱処理され、残カーボンの生成が抑制される。この点、滞留時間を３０分未満とすると、十分な熱処理が行われず、残カーボンの割合が多くなる。他方、滞留時間が１２０分を超えると、過剰な熱処理によって難燃性カーボンが生成され、得られる再生粒子の白色度が低下し、あるいは硬質物質が増加するおそれがある。

第２熱処理炉２５における原料２０の未燃率の上限としては、２０質量％が好ましく、１７質量％が好ましく、１２質量％がより好ましい。一方、上記未燃率の下限としては、２質量％が好ましく、５質量％が好ましく、７質量％がより好ましい。ここで、未燃率とは約６００℃に温度調整した電気炉で２時間燃焼した際の減量割合を測定した値である。原料２０の未燃率が２０質量％以下となるように熱処理を行うことで、第３熱処理炉２７における熱処理（燃焼）を短時間で効率よく行うことができるようになり、得られる再生粒子の白色度を７０％以上、好ましくは８０％以上の高白色度とすることができる。もっとも、未燃率が２質量％未満となるまで熱処理を行うと、第２熱処理炉２５におけるエネルギーコストが高くなり、また、得られる再生粒子の白色度が低下し、あるいは硬度が高くなるなど、再生粒子の品質低下につながるおそれがある。

上記第２熱処理工程によって、製紙スラッジ由来の４２０℃近傍に発熱量のピークを有するスチレン系有機物を熱分解ガス化させ、除去することができる。その結果、続く第３熱処理工程での過燃焼を抑制し、再生粒子として不適切なゲーレナイト（Ｃａ_２Ａｌ_２ＳｉＯ_７）やアノーサイト（ＣａＡｌ_２Ｓｉ_２Ｏ_８）等の硬質物質の生成を抑制することができ、均一かつ安定的に白色度の優れた再生粒子を得ることができる。

［第３熱処理工程］
第２熱処理炉２５において熱処理された原料２０は、第３熱処理工程に送られ熱分解や燃焼等の熱処理に付される。

原料２０は、この第３熱処理工程に送るに先立って、平均粒子径を５ｍｍ以下、好ましくは１ｍｍ以上４ｍｍ以下、より好ましくは１ｍｍ以上３ｍｍ以下に調節しておくことが好ましい。平均粒子径が１ｍｍ未満であると、第３熱処理炉２７において原料２０が過燃焼するおそれがある。他方、平均粒子径が５ｍｍを超えると、残カーボンの熱処理（燃焼）が困難となり、芯部まで燃焼が進まず、得られる再生粒子の白色度が低下するおそれがある。

また、第３熱処理工程に供給する原料２０の粒揃えは、粒子径１ｍｍ以上５ｍｍ以下の割合が、７０質量％以上となるように、好ましくは７５質量％以上９５質量％以下となるように、より好ましくは８０質量％以上９５質量％以下とすることが好ましい。

第３熱処理工程において、原料２０は装入機２６から第３熱処理炉２７に装入される。この第３熱処理炉２７としては、公知の熱処理炉を使用することができ、例えば、流動床炉、ストーカー炉、サイクロン炉、半乾留・負圧燃焼式炉等が挙げられる。本実施形態では、第３熱処理炉２７として、炉本体が横置きで中心軸周りに回転する内熱キルン炉を熱処理効率が外熱キルン炉よりも優れる点で採用しているが、第１熱処理炉２４や第２熱処理炉２５と同様に、外熱ジャケットを有する外熱キルン炉を使用することもできる。外熱ジャケットは、長手方向（搬送方向、炉本体の軸方向）の温度制御が容易な電気ヒーター形式とすると好ましく、このように、長手方向に温度制御が容易であると任意に温度勾配を設けることが可能となり、原料２０を所定の時間、所定の温度に保持することができ、原料２０に含まれる残留有機分や、残カーボンを限りなくゼロに近づけ除去できる点で好ましい。第３熱処理炉２７に外熱キルン炉を採用する場合は、原料２０を所定の滞留時間をもって熱処理することができ、原料２０に間接的に均一な熱が加わることで燃焼が均一なものとなり、炉内表面の回転による摩擦によって原料２０が緩やかに撹拌されるため微粉化を生じ難く、品質及び性状が安定した再生粒子を得ることができる。

第３熱処理炉２７においては、炉本体の内壁に設けた各種リフターによって原料２０の搬送速度を制御し、原料２０を緩慢に熱処理することで、得られる再生粒子の均質化を図ることができる。この炉本体の内壁に設ける各種リフターは特に限定されず、例えば、第３熱処理炉２７内の内壁に、原料２０の供給口２７Ａ側から排出口２７Ｂ側に向けて図３（ａ）及び（ｂ）に示すような螺旋状リフター５０及び／又は軸心と平行な複数の平行リフター５１をこの順に設けること等が挙げられる。

本実施形態では、この第３熱処理炉２７は、回転駆動手段（図示せず）にて回転駆動可能に構成されるとともに、一端部に供給口２７Ａが、他端部に排出口２７Ｂが設けられ、他端又は両端には外筺５２内に燃焼ガスを導入する燃焼バーナー（図示せず）が配設されている。外筺５２の供給口２７Ａ側における耐火壁５３の内面には、外筺５２の軸心に対して４５°以上７０°以下の傾斜角を有する複数条の螺旋状リフター５０が取付ブラケット５４を介して等間隔に突設されており、この他端側には、外筺５２の軸心に対して平行な平行リフター５１が周方向に取付ブラケット５５を介して突設されている。

なお、耐火壁５３は、耐火キャスタブル又は耐火レンガ等で構成することが好ましく、また、螺旋状リフター５０と平行リフター５１を、例えば、耐熱性を有するステンレス鋼板等の金属製とすることで高価な耐熱材料を用いなくても十分に耐久性と強度を確保できる。また、これらのリフターは耐火物製のリフターなどに比して伝熱効率が高いので、一層熱効率を向上することができる。特に、螺旋状リフター５０と平行リフター５１とは、上記のとおり、供給口２７Ａから排出口２７Ｂに向けてこの順で配設するのが望ましい。

上記のように構成された第３熱処理炉２７によれば、供給口２７Ａから投入された内容物が、まず螺旋状リフター５０にて他端側に向けて適正量ずつ送り込まれながら持ち上げられて落下する間に、原料２０に起因する有機成分がガス化し発生する燃焼ガス（可燃焼ガス）と効率的に接触することができる。さらに、引き続いて平行リフター５１にて持ち上げられて落下する動作を繰り返すことで燃焼ガス（可燃焼ガス）と効率的に接触するため、熱交換効率よく内容物を燃焼させることができる。特に、螺旋状リフター５０にて平行リフター５１に送り込まれる内容物の量がコントロールされることで、平行リフター５１部分における内容物の持ち上げ・落下が適正に行われ、内容物の燃焼を均一かつ効率的に行うことができる。また、耐火物の損傷の恐れがないことから、焼成物の純度の低下がなく、その生産能力も向上できる。

なお、上記の実施形態では、螺旋状リフター５０と平行リフター５１とを並設したが、必要に応じ、いずれか一方のみを設けることでもよい。また、これらのリフターは、第１熱処理炉及び第２熱処理炉にも適宜適用することができる。

上記第３熱処理炉２７が内熱方式の場合、熱風はバーナー３９Ａを備える熱風発生炉３９から供給口２７Ａを通して炉本体内に供給すればよく、当該熱風によって供給口２７Ａから入り炉本体の回転に伴って排出口２７Ｂへ順次移送される原料２０の熱処理が行われる（並流方式）。この際、第３熱処理炉２７内のガスは、例えば、排出口２７Ｂを通して排ガスとして排出される。また、熱風を原料２０の排出口２７Ｂを通して吹き込み、第３熱処理炉２７内のガス（排ガス）を、供給口２７Ａを通して排出する向流方式としてもよい。このように向流方式とすると、排ガス中の煤塵が原料２０中に混入することを防止でき、得られる再生粒子の品質の低下を防止することができる。すなわち、原料２０に含まれる残カーボンが直ちに燃焼され、この残カーボンの燃焼に伴い発生する煤塵が供給口２７Ａ側から排ガスとともに速やかに炉本体外に排出されるため、排出口２７Ｂから排出される原料２０に混入することを防止することができる。また、第３熱処理炉２７を外熱方式とする場合は、例えば、バーナー３９Ａを用いずに熱風発生炉３９のみを用いて第３熱処理炉２７内に酸素含有ガスを吹き込めばよい。

上記第３熱処理炉２７が内熱方式の場合、供給する熱風に含まれる酸素濃度の上限としては、２０．０容量％が好ましく、１８．０容量％がより好ましい。一方、上記酸素濃度の下限としては、５．０容量％が好ましく、６．０容量％がより好ましく、７．０容量％がさらに好ましい。また、排ガスの酸素濃度の上限としては２０．０容量％が好ましく、１７．０容量％がより好ましく、１５．０容量％がさらに好ましい。一方、上記排ガスの酸素濃度の下限としては、０．１容量％が好ましく、１．０容量％がより好ましく、３．０容量％がさらに好ましい。上記酸素濃度は、自動酸素濃度測定装置（堀場製作所製の型番「ＥＮＤＡ−５２５０」）にて測定した値である。熱風に含まれる酸素濃度は、原料２０の過剰な熱処理の防止という観点から、低酸素濃度であるのが好ましく、熱風（酸素含有ガス）及び排ガスの酸素濃度が低くなるように管理するのがより好ましい。もっとも、熱風（酸素含有ガス）や排ガスの酸素濃度が低すぎると、残カーボンや残留有機物の熱処理が充分に進まず、また、白色化が進まないおそれがある。他方、熱風（酸素含有ガス）や排ガスの酸素濃度が高すぎると、圧縮空気及びその付加設備が必要になると共に、エネルギーコストが上昇し、また、原料２０の燃焼や硬質化が進むおそれがある。また、排ガスの酸素濃度を高くするためには、過剰の空気を炉本体内に吹き込む必要があり、炉内温度の低下や炉内温度制御が困難になる等の問題を生じるおそれがある。また、熱風に含まれる酸素濃度及び排ガスの酸素濃度を上記範囲とすることにより、炉本体内における酸素濃度の上限としては通常２０．０容量％、好ましくは１７．０容量％、より好ましくは１５．０容量％に調節され、一方、下限としては、通常０．１容量％、好ましくは１．０容量％、より好ましくは４．０容量％に調節される。

また、第３熱処理炉２７が内熱方式の場合、供給する熱風の温度の上限としては、７８０℃が好ましく、７５０℃がより好ましく、７２０℃がさらに好ましい。一方、上記下限としては５５０℃が好ましく、６００℃がより好ましく、６５０℃がさらに好ましい。また、排ガスの温度の上限としては、７８０℃が好ましく、７５０℃がより好ましく、７２０℃がさらに好ましい。一方、上記下限としては５５０℃が好ましく、６００℃がより好ましく、６５０℃がさらに好ましい。ここで、熱風の温度は熱風発生炉３９の熱電対にて実測した値であり、排ガスの温度は、排ガスの煙道に設置した熱電対にて実測した値である。熱風の温度が５５０℃以上で、かつ排ガスの温度も５５０℃以上であると、原料２０中の残カーボンや残留有機物の熱処理が確実に行われる。他方、熱風の温度が７８０℃以下で、かつ排ガスの温度も７８０℃以下であると、残カーボンの生成を抑制することができるほか、有機物の熱処理が緩慢に行われ、原料２０の微粉化が抑制され、また、凝集体を形成し、あるいは硬い・柔らかい等のさまざまな性質を有する原料２０の熱処理度合いや粒揃えを容易に、かつ安定的に制御することができる。この点、熱風の温度が７８０℃を超え、あるいは排ガスの温度が７８０℃を超えると、原料２０の粒揃えが進行するよりも早くに燃焼が局部的に進むため、粒子表面と芯部との未燃率の差を少なく均一にすることが困難になる。しかも、得られた再生粒子をスラリー化したときに、固まるおそれがある。熱風及び排ガスの温度を上記範囲とすることにより、炉本体内における温度の上限としては通常７８０℃、好ましくは７５０℃、より好ましくは７２０℃に調節され、一方、下限としては、通常５５０℃、好ましくは６００℃、より好ましくは６５０℃に調節される。なお、炉本体内の温度は、炉本体内に設置した熱電対にて実測した値であるが、上記炉本体内の温度は、第１熱処理炉２４及び第２熱処理炉２５と同様に供給口２７Ａから排出口２７Ｂに向けて温度勾配があり一様ではないため、熱風の温度調節及び排ガスの温度管理により制御することが好ましい。

一方、第３熱処理炉２７が外熱方式の場合は、炉本体外表面の温度の上限が７８０℃、好ましくは７５０℃、より好ましくは７２０℃となるように、一方、上記下限として５５０℃、好ましくは６００℃、より好ましくは６５０℃となるように外熱ジャケット等の温度を制御することが好ましい。炉本体外表面の温度が５５０℃以上であると、残カーボンや、第２熱処理炉２５で燃焼しきれなかったスチレン−アクリルやスチレン等の残留有機物を確実に燃焼することができる。なお、炉本体内表面の温度は、炉本体外表面の温度と連動しているため、炉本体外表面の温度と実質的に同一の温度となり、炉本体内の温度や原料２０の温度は、上記炉本体外表面の温度制御を行うことにより、炉本体外表面や内表面の温度と実質的に同一の温度になると推定される。

第３熱処理炉２７における原料２０の滞留時間の上限としては、２４０分が好ましく、１５０分がより好ましい。一方、滞留時間の下限としては、６０分が好ましく、９０分がより好ましく、１２０分がさらに好ましい。滞留時間を６０分以上とすることにより、原料２０に含まれる残留有機物や残カーボンが確実に燃焼され、また、再生粒子を安定して生産することができるようになる。他方、滞留時間が２４０分を超えると、過燃焼によって難燃性カーボンが生成され、得られる再生粒子の白色度が低下し、あるいは硬質物質が増加するおそれがある。

上記第３熱処理工程によって、原料１０に含まれる残カーボン等の有機物を効率よく熱処理除去することができる。また、第３熱処理工程では過燃焼を抑制することができるため、再生粒子として不適切なゲーレナイト（Ｃａ_２Ａｌ_２ＳｉＯ_７）やアノーサイト（ＣａＡｌ_２Ｓｉ_２Ｏ_８）等の硬質物質の生成を抑制することができ、均一かつ安定的に白色度、不透明度の優れた再生粒子を得ることができる。

上記第１〜第３熱処理工程において熱処理炉として用いられる内熱又は外熱キルン炉は内壁を構成する耐火物を円周状（円筒状）、六角形状及び八角形状等に構成することができるが、簡便に原料２０を撹拌するためには、耐火物等を円筒状として前述したようなリフターを設ける構成を採用することが好ましい。熱処理炉をこのような構成とすることにより、原料２０を滑らすことなく持ち上げて充分に撹拌することができる。

なお、「硬化物質」とは、硬度が高く、微量の存在で製紙用具の摩耗・毀損や抄紙系内の汚れが生じ、塗工用顔料として使用した場合にはドクター等の塗工設備の摩耗・毀損、ストリークの発生要因となる物質のことで、具体的には、ゲーレナイト（Ｃａ_２Ａｌ_２ＳｉＯ_７）やアノーサイト（ＣａＡｌ_２Ｓｉ_２Ｏ_８）等が挙げられる。これは、原料２０の主成分となる製紙スラッジは、炭酸カルシウム、カオリン、タルク、抄紙助剤としての硫酸アルミニウム等の無機物を多く含んでいる。この中でも、例えば、炭酸カルシウム（ＣａＣＯ_３）は、熱処理の際に６００℃以上７５０℃以下の温度で質量が減少し、硬質で水溶性の酸化カルシウム（ＣａＯ）に変化し、また、クレー（Ａｌ_２Ｓｉ_２Ｏ_５（ＯＨ）_４）は、５００℃前後で脱水により質量減少し、メタカオリンとなり、１０００℃前後の高温では硬質なムライト（Ａｌ_２Ｓｉ_２Ｏ_１３）に変化する。また、タルク（Ｍｇ_３Ｓｉ_４Ｏ_１０（ＯＨ）_２）は、９００℃前後で質量減少し、エンスタタイト（ＭｇＳｉＯ_３）に変化する。これらの変化は示差熱熱重量分析（ＴＧ／ＤＴＡ６２００）とＸ線回折（ＲＡＤ２Ｘ）とによる燃焼物の分析によって確認できる。また、Ｘ線回折（ＲＡＤ２Ｘ）によって、熱処理後の燃焼物中にはゲーレナイトやアノーサイトが存在することが確認できる。これらのゲーレナイトやアノーサイトは、熱処理温度が５００℃前後でも生じ、熱処理温度の上昇に応じて生成量が増大する。また、製紙スラッジ中の酸化物換算によるカルシウムの含有量が増えると、アノーサイトは減少し、ゲーレナイトは増える傾向を示す。アノーサイトは、炭酸カルシウムの過燃焼により生じる酸化カルシウムとカオリンとの混合燃焼により生成され易く、したがって、上述の各種熱処理工程においては、２５℃〜８００℃における示差熱熱重量分析において、重量減量割合が５％（ＴＧ）以上となるように熱処理を行い、酸化カルシウムの生成自体を可及的に抑制するのが好ましい。また、水酸化カルシウムは、酸化カルシウムよりも一段とアノーサイトを生成し易いため、原料２０の脱水率（水分率）や、各種熱処理における酸素濃度は、厳格に調節するのが好ましい。また、シリカにはゲーレナイトやアノーサイトの生成を助長する作用があるため、原料２０に含まれるシリカを可能な限り低減しておくのが好ましく、その為には、例えば、新聞古紙や新聞抄紙系白水の使用を抑えることで、比較的低融点のゲーレナイトやアノーサイトの生成を抑制したり、得られた再生粒子をシリカで被覆することが挙げられる。

［粉砕・選別工程］
第３熱処理炉２７から排出された原料２０は、平均粒子径１５μｍ以下、好ましくは１μｍ以上１０μｍ以下となるように、粉砕等して平均粒子径を調節することが好ましい。粒子径が１μｍよりも小さいと歩留りが悪く抄紙機１３の系内において異物化しやすくなる恐れがあり、１５μｍよりも大きいと地合が悪化したり、強度（引張強度や引裂強度）が低下する恐れがあり好ましくない。粉砕後の平均粒子径は、レーザー回折方式の粒度分布径（型番：ＳＡ−ＬＤ−２２００、島津製作所製）を用いて測定した体積平均粒子径（Ｄ５０）である。粉砕方法は特に限定されず、例えば、ジェットミルや高速回転式ミル等の乾式粉砕機、アトライター、サンドグラインダー、ボールミル等の湿式粉砕機等が挙げられる。

粉砕後の原料２０は、好適には凝集体であり、冷却機２８において冷却後、振動篩機等の粒径選別機２９により選別し、再生粒子としてサイロ３０に貯留される。

［シリカ複合再生粒子の製造方法］
上述した再生粒子の表面にシリカを複合させる方法としては、例えば、特許第３９０７６８８号公報、又は特許第４０８７４３１号公報に記載の方法等を適宜用いることができる。但し、より不透明性に優れたシリカ複合再生粒子が得られる点で以下の製造方法が好ましい。

シリカ複合再生粒子の製造方法としては、上記再生粒子の製造方法で得られた再生粒子を、珪酸アルカリ水溶液に添加・分散してスラリーとし、撹拌しながら５０℃以上１００℃以下の温度範囲で鉱酸を添加する方法が好ましい。中でも、少なくとも２段階に分けて鉱酸を添加してシリカ複合の反応を行うことがより好ましい。この製造方法について以下に詳述する。

シリカ複合再生粒子の製造方法には、体積平均粒子径が１．０μｍ以上１０．０μｍ以下の再生粒子を用いることが好ましい。なお、上記体積平均粒子径は、レーザー解析式粒度分布測定装置「ＳＡＬＤ−２２００型」島津製作所社製により再生填料の粒子径を測定し平均化した値である。用いる再生粒子の体積平均粒子径を上記範囲とすることで、得られるシリカ複合再生粒子が填料として適度な粒子径を有する。

上記シリカ複合再生粒子の製造方法に用いる珪酸アルカリ水溶液は、特に限定されず、例えば、容易に入手可能な珪酸ナトリウム溶液（３号水ガラス）等が挙げられる。珪酸アルカリ溶液の濃度は、水溶液中の珪酸分（ＳｉＯ_２換算）として３質量％以上１０質量％以下が好ましい。珪酸アルカリ溶液の濃度を上記範囲とすることで、シリカのホワイトカーボン化を防止し、再生粒子表面を均一にシリカで被覆することができる。

再生粒子を珪酸アルカリ水溶液に添加及び分散してスラリーを調製する場合のスラリー濃度は８質量％以上１４質量％以下が好ましい。スラリー濃度を上記範囲に調整することで、形成されるシリカ複合再生粒子の粒径をコントロールすると同時に再生粒子とシリカの組成比率を調整することができる。

また、上記再生粒子に対する珪酸アルカリ水溶液の固形分比としては、再生粒子１００質量部に対して５質量部以上２０質量部以下が好ましい。再生粒子に対する珪酸アルカリ水溶液の固形分比を上記範囲とすることで、シリカ複合再生粒子表面に十分なシリカの析出が得られ、インクの沈み込みを防止するとともに、新聞用紙の不透明性を向上させることができる。

再生粒子を珪酸アルカリ水溶液に添加する際の珪酸アルカリ水溶液の温度は、特に制限されないが、例えば、珪酸アルカリ水溶液の液温を予め５０℃以上とした後に再生粒子を添加しても良いし、再生粒子を添加した後に適宜加熱しても良い。中でも、珪酸アルカリ水溶液を予め５０℃以上に加温した状態で再生粒子を添加すると、加温によって流動性が向上し、スラリーが容易に均質化されるため好ましい。熱源としては、公知の熱源を適宜利用すればよく、例えば、工場内の生蒸気（例えば、１３ｋｇ／ｃｍ^２、１２０℃等）を吹き込むことにより、昇温時間の短縮及びエネルギー効率の向上が図れる。

上記シリカ複合再生粒子の製造方法に用いる鉱酸としては、例えば、希硫酸、希塩酸、希硝酸等が挙げられ、中でも、価格が安くハンドリングが容易な点で希硫酸が好ましい。鉱酸の濃度としては、例えば、希硫酸を使用する場合は４Ｎ以上１０Ｎ以下の濃度が好ましい。希硫酸の濃度を上記範囲とすることで、十分な反応速度を保ちつつ、ムラなくシリカの複合反応が進む。また、鉱酸の添加量が多いほど短時間でシリカが複合するため目的とする条件に合わせて添加量を適宜調整すればよい。しかし、芯材として用いる再生粒子は、カルシウム、アルミニウム、シリカを含有しているため、過度の鉱酸添加は再生粒子の変質を生じる恐れがあるため注意が必要である。

上記鉱酸の添加方法としては、連続して添加しても良いが、２段階以上に分けて添加することが望ましい。

鉱酸を連続して添加する場合は、ｐＨが１低下するのに鉱酸の添加時間が４０分以上となるように添加量を設定することが好ましい。

鉱酸を２段階以上に分けて添加する場合は、均質なシリカの複合が得られるように各段階における鉱酸の添加量を均等にすることが好ましい。第１段階目の添加としては、例えば、珪酸アルカリ水溶液の中和率が２０％以上５０％以下となるまで鉱酸を添加すればよく、この第１段階目の添加終了後に、５分以上２０分以下の間鉱酸の添加を止めてシリカ複合反応に保留状態を設けることで、再生粒子の表面にシリカを均質に複合させることができる。続いて、更なる第２段階目の鉱酸添加により、さらにシリカの積層複合化を促進させ再生粒子の表面にシリカをより均一に複合させることができる。

上記第１段階目の鉱酸の添加においては、鉱酸の添加にかかる時間が１０分以上４５分以下となるように鉱酸の添加量を設定することが好ましく、第２段階目以降の添加においては、ｐＨが１低下するのに鉱酸の添加にかかる時間が１０分以上１２０分以下となるように設定することが好ましい。このように鉱酸の添加量を設定することにより、再生粒子の表面に均質にシリカを複合させることができる。

鉱酸を連続して添加する際の反応温度は、例えば、スラリー液温の上限としては１００℃が好ましく、９８℃がより好ましい。一方、上記液温の下限としては、５０℃が好ましい。このスラリー液温はシリカの生成、結晶成長速度及び得られるシリカ複合再生粒子の力学的強度に影響を及ぼすため、スラリー液温を上記範囲とすることにより、再生粒子の表面にシリカを均一に複合させることができ、また十分な強度を有するシリカ複合再生粒子を得ることができる。なお、上記スラリー液温が１００℃を超えると、過度に反応が進み、シリカ複合再生粒子の形態が緻密になり、得られるシリカ複合再生粒子としての不透明度が低下するため注意が必要である。

また、鉱酸を２段階以上に分けて添加する場合の反応温度は、例えば、第１段階目の鉱酸添加時のスラリー液温を５０℃以上７５℃以下と設定し、第２段階目以降の鉱酸添加時のスラリー液温を少なくとも第１段階目の添加時よりも１０℃以上高く設定することが好ましい。より具体的には、例えば、第１段階目の鉱酸添加時のスラリー液温を５０℃以上７５℃以下と設定し、続く第２段階目以降の鉱酸添加時のスラリー液温を７０℃以上１００℃以下と設定し、反応の最終段階でスラリー液温を９０℃以上９８℃以下と設定することが好ましい。このように鉱酸添加時のスラリー液温を上記範囲とすることで、再生粒子にシリカがより均質に複合したシリカ複合再生粒子を得ることができる。

上記シリカ複合再生粒子の製造方法において、最終反応液のｐＨの上限としては１１が好ましく、１０がより好ましく、９がさらに好ましい。一方、上記ｐＨの下限としては８が好ましく、８．３がより好ましく、８．５がさらに好ましい。上記ｐＨが８．０未満となるまで鉱酸を添加すると、再生粒子に含まれるカルシウム成分が水酸化カルシウムに変化しやすくなり、得られるシリカ複合再生粒子の粒子径が過度に低下したり、形状が不均質になり、紙への歩留り低下や紙粉の発生、十分な不透明性が得られ難くなるため好ましくない。一方、上記ｐＨが１１を超えると、珪酸アルカリと鉱酸の反応が鈍り、再生粒子の表面にシリカが複合し難くなり、十分な不透明性が得られ難くなるため好ましくない。

上記製造方法により得られるシリカ複合再生粒子の体積平均粒子径は、シリカと複合させる再生粒子の粒子径にもよるが、体積平均粒子径の上限としては１０μｍが好ましく、７μｍがより好ましい。一方、上記下限としては１．７μｍが好ましく、３μｍがより好ましい。シリカ複合再生粒子の粒子径が１．７μｍ未満では、シリカ複合の効果が十分に発現できず、吸油量及び不透明度の向上効果が得難く、一方、１０μｍを超えると、パルプ繊維同士が相互に作り出す網目構造の目のサイズと比して大きくなるため、この部分に入り込んで固着することが困難となるため好ましくない。

上記製造方法においては、スラリー全体に均一に反応が進むように、例えば、撹拌槽内の撹拌羽根を逆転させて乱流を生じさせる、又は邪魔板を撹拌槽内に設ける等の撹拌手段を適宜採用することが好ましい。

上記シリカ複合再生粒子の製造方法によって、走査型電子顕微鏡による実測の粒子径として１０ｎｍ以上２０ｎｍ以下のシリカゾル粒子が再生粒子の表面に形成される。このシリカゾル粒子の粒子径は、反応時の撹拌条件又は鉱酸の添加条件等によりコントロールすることができる。

また、上記製造方法によって得られるシリカ複合再生粒子の細孔半径は１０，０００オングストローム以下であることが好ましく、上記シリカ複合再生粒子の細孔容積は水銀圧入式ポロシメーター（テルモ社製「ＰＡＳＣＡＬ １４０／２４０」）を用いた測定値における１０，０００オングストローム以下の領域の細孔容積の上限として１．５ｃｃ／ｇが好ましく、１．４５ｃｃ／ｇがより好ましく、１．３５ｃｃ／ｇがさらに好ましい。一方、上記細孔容積の下限としては、０．５ｃｃ／ｇが好ましく、０．６８ｃｃ／ｇがより好ましく、０．７０ｃｃ／ｇがさらに好ましい。このように細孔容積を上記範囲とすることで、十分な吸油量及び不透明度を有するシリカ複合再生粒子を得ることができる。

＜新聞用紙＞
上記製造方法は填料の歩留性が高いため、不透明度や白色度等の印刷特性に優れた新聞用紙が得られる。その結果、当該製造方法で得られる新聞用紙は、高速のオフセット輪転印刷に好適に用いることができる。

当該新聞用紙の坪量は、軽量化、例えば高速輪転印刷における紙質強度の確保、印刷不透明度の確保という点から、ＪＩＳ−Ｐ８１２４に記載の「坪量測定方法」に準拠して測定した数値の下限として３８ｇ／ｍ^２が好ましく、４０ｇ／ｍ^２がより好ましく、一方、上記上限としては４８ｇ／ｍ^２が好ましく、４６ｇ／ｍ^２がより好ましい。坪量を上記範囲とすることにより、高速オフセット輪転印刷機における強度確保が容易となり、紙の重量の増加を防止することができる。

当該新聞用紙の白色度は、読者の眼精疲労をきたさないように、ＪＩＳ−Ｐ８１４８に測定した場合の数値で５３％以上とすることが好ましく、５４％以上５８％以下とすることがさらに好ましい。白色度を上記範囲とすることにより、印刷前の白紙外観が低下することなく、オフセット印刷後、特にカラー印刷後の印刷物の見映えが良い新聞用紙が得られる。

当該新聞用紙の不透明度は、印刷時の裏抜けが発生し難いという点から不透明度はより高いものが望ましく、例えば、ＪＩＳ−Ｐ８１４９に記載の「紙及び板紙−不透明度試験方法（紙の裏当て）−拡散照明法」に準拠して測定した数値の上限として９６％が好ましく、９５％がより好ましい。一方、上記不透明度の下限として９０％が好ましく、９３％がより好ましい。不透明度を上記範囲とすることにより、裏抜けが生じることなく、必要な填料の増加を抑制し、パルプ繊維間の密着性が高く強度に優れた新聞用紙が得られる。また、体積平均粒子径の異なる再生粒子を組み合わせ、さらに填料添加工程後のパルプスラリーに凝結剤及び凝集剤を同時に添加することで、パルプ繊維の隙間を埋めるように再生粒子が抄紙されることに加え、填料歩留りが向上し、光散乱性が上がると共に光透過性が下がるため、当該新聞用紙は極めて高い不透明度を得ることができる。

当該新聞用紙の印刷不透明度は、印刷時の裏抜けが発生し難いという点から、印刷不透明度はより高いものが望ましく、例えば、後述する印刷不透明度試験方法に準拠して測定した数値の下限として９０％が好ましく、９２％がより好ましい。また、不透明度の上記上限としては、９５％が好ましく、９４％がより好ましい。印刷不透明度を上記範囲とすることにより、裏抜けが生じることなく、必要な填料の増加を抑制し、パルプ繊維間の密着性が高く強度に優れた新聞用紙が得られる。また、紙表面からの填料の脱落が減少することにより、印刷時の紙紛の増加を防ぎ、製造工程におけるマシン系内の汚れを抑制することができる。また、体積平均粒子径の異なる再生粒子を組み合わせ、さらに填料添加工程後のスラリーに凝結剤及び凝集剤を同時に添加することで、パルプ繊維の隙間を埋めるように再生粒子が抄紙され、これらの填料歩留りが向上し、光散乱性が上がると共に光透過性が下がるため、当該新聞用紙は極めて高い印刷不透明度を得ることができる。

また新聞用紙の密度は、ＪＩＳ−Ｐ８１１８（１９９８）「紙及び板紙−厚さ及び密度の試験方法」に準拠して測定した数値として０．５６ｇ／ｃｍ^３以上０．７０ｇ／ｃｍ^３以下が好ましい。密度を上記範囲とすることにより、紙の強度の低下を防ぎ、高速輪転印刷における断紙を防止し、紙粉の発生を抑制することができる。

以下に、実施例を挙げて本発明を更に詳説するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。また、表２中、「ｋｇ／トン」とは、固形分パルプ１トンあたりの量（ｋｇ）を意味する。

＜再生粒子の製造＞
（製造例１〜１０）
古紙パルプを製造する古紙処理工程由来の製紙スラッジを主原料として用い、脱水工程終了後の水分率が３５質量％となるように原料を脱水した後、粒子径５０ｍｍ以上の割合が５０質量％となるように原料を解し、さらに平均粒子径が３ｍｍとなるように乾燥装置（新日本海重工業株式会社製「クダケラ」）を用いて気流乾燥させ、続いて、第１熱処理工程（炉本体内温度２８０℃、炉本体内酸素濃度１２容量％）、第２熱処理工程（炉本体内温度３８０℃、炉本体内酸素濃度１２容量％）及び第３熱処理工程（供給熱風温度７００℃、炉本体内酸素濃度１２容量％）を経た後、湿式粉砕処理を施して再生粒子凝集体を得た。

なお、上記第１及び第２熱処理工程において用いた外熱キルン炉は、内部に平行リフター及び螺旋状リフターを有する外熱電気方式のキルン炉を採用し、また、上記第３熱処理工程では、本体が横置きで中心軸周りに回転する内熱キルン炉を用い、この内熱キルン炉一端の原料供給口から脱墨フロス等の原料を供給するとともに熱風を吹き込む並流方式を採用した。

得られた上記再生粒子凝集体を、セラミックボールミルを用いて湿式粉砕処理し、以下の表１に示す製造例１〜１０の再生粒子を得た。

（製造例１１）
また、上記製造例２において第１熱処理工程を省略した以外は製造例２と同様にして製造例１１の再生粒子を得た。

＜新聞用紙の製造＞
（実施例１）
〔原料スラリー調製工程〕
原料スラリー調製工程はプレタンク、受入チェスト、配合チェスト、マシンチェスト、種箱、第１ファンポンプ、クリーナー、第２ファンポンプ、スクリーンをこの順に備える装置を用いて行った。原料パルプは、配合チェストに投入され、流送ポンプによりマシンチェストに送られ、種箱送りポンプにより種箱へ送られ、第１ファンポンプでクリーナーに送られ異物を除去した後、第２ファンポンプでスクリーンへ送り、目的とする原料スラリーを調製した。以下に原料スラリー調製工程を詳述する。

〔パルプ配合率〕
原料パルプとしては以下のパルプを用いた。
新聞古紙由来の脱墨パルプ（ＮＤＩＰ） ８５質量％
針葉樹晒クラフトパルプ（ＮＢＫＰ） ５質量％
サーモメカニカルパルプ（ＴＭＰ） １０質量％

（工程１）
プレタンクに、新聞古紙由来の脱墨パルプ（ＮＤＩＰ）を投入し、凝結剤としてＢＡＳＦジャパン株式会社製の商品名「カチオファストＳＦ」（ポリエチレンイミン誘導体、固形分２５％、カチオン電荷密度１１．０ｍｅｑ／ｇ、重量平均分子量１５０万）を純分で固形分のパルプに対し２０００ｐｐｍ添加した（凝結剤添加工程）。

（工程２）
受入チェストに上記（工程１）で得られたパルプスラリー、針葉樹晒クラフトパルプ（ＮＢＫＰ）、サーモメカニカルパルプ（ＴＭＰ）を投入、混合し（パルプ配合工程）、この混合パルプスラリーを配合チェストへ流送した。

（工程３）
配合チェストの混合パルプスラリーを、流送ポンプでマシンチェストに送り、さらに、硫酸バンドでｐＨを６〜７になるように調整後、凝集剤としてＢＡＳＦジャパン株式会社製の商品名「ポリミンＰＲ８１５０」（カチオン性ポリアクリルアミド、固形分５３％、カチオン電荷密度１．６ｍｅｑ／ｇ、重量平均分子量１０００万）を純分で固形分のパルプに対し５００ｐｐｍ添加した。

（工程４）
上記マシンチェストの混合パルプスラリーを、種箱送りポンプで種箱に送り、このパルプスラリーに、パルプ固形分１ｔに対してアルキルケテンダイマーサイズ剤（日本ＰＭＣ株式会社製、商品名「ＡＤ−１６２４」）０．３ｋｇ（固形分）を添加した。

（工程５）
さらに、第１ファンポンプでクリーナーに送り異物を除去した後、第２ファンポンプ前で上記製造方法により得られた再生粒子及びホワイトカーボンを表２の配合割合で添加した。さらに、スクリーンの手前で、凝結剤（上記「カチオファストＳＦ」、添加量：６５０ｐｐｍ（純分対固形分パルプ）及び凝集剤（上記「ポリミンＰＲ８１５０」、添加量：６５０ｐｐｍ（純分対固形分パルプ）を同時に添加した（填料歩留向上工程）。

（工程６）
スクリーンを通して異物を除去した後、さらに歩留向上剤としてベントナイト（ＢＡＳＦジャパン株式会社製、商品名「マイクロフロックＳＷ」）を固形分のパルプ１トンに対し１．０ｋｇ（固形分）となるように添加して原料スラリーを調製した。

〔抄紙工程〕
上記原料スラリー調製工程で得られた原料スラリーを、ツインワイヤー抄紙機で抄紙して坪量４２ｇ／ｍ^２の基紙を得た。更に、上記基紙の表面にサイズ剤として酸化澱粉及びスチレン系ポリマー（星光ＰＭＣ株式会社製、商品名「ＳＳ２７１２」）を、固形分換算で酸化澱粉１００部に対しスチレン系ポリマーが１５部となるように混合して水を加えて濃度を調整した後、乾燥質量で片面あたり０．５ｇ／ｍ^２（両面で１．０ｇ／ｍ^２）となるように上記基紙に塗工して実施例１の新聞用紙を得た。

（実施例２〜１４）
填料添加工程の填料、填料歩留向上工程の凝結剤と凝集剤、及び凝結剤添加工程の凝結剤を表２のように変更したこと以外は、実施例１と同様にして実施例２〜１４の新聞用紙を得た。

（比較例１〜６）
填料添加工程の填料、填料歩留向上工程の凝結剤と凝集剤、及び凝結剤添加工程の凝結剤を表２のように変更したこと以外は、実施例１と同様にして比較例１〜６の新聞用紙を得た。

＜物性評価＞
上記実施例及び比較例で得られた新聞用紙の各物性を以下の方法にて測定した。これらの結果を表３に示す。

（ａ）坪量
坪量は、ＪＩＳ−Ｐ８１２４（１９９８）「紙及び板紙−坪量測定方法」に準拠して測定した。

（ｂ）灰分
灰分は、ＪＩＳ−Ｐ８２５１（２００３）「紙、板紙及びパルプ−灰分試験方法−５２５℃燃焼法」に準拠して測定した。

（ｃ）印刷不透明度
印刷不透明度は、ＪＡＰＡＮ ＴＡＰＰＩ 紙パルプ試験方法 Ｎｏ．４５：２０００「新聞用紙−印刷後不透明度試験方法」に準拠して測定した。

（ｄ）不透明度
不透明度は、ＪＩＳ−Ｐ８１４９（２０００）「紙及び板紙−不透明度試験方法（紙の裏当て）−拡散照明法」に準拠して測定した。

（ｅ）白色度
白色度は、ＪＩＳ−Ｐ８１４８（２００１）「紙、板紙及びパルプ−ＩＳＯ白色度（拡散青色光反射率）の測定方法」に準拠して測定した。

（ｆ）密度
密度は、ＪＩＳ−Ｐ８１２４（１９９８）「紙及び板紙−坪量測定方法」及びＪＩＳ−Ｐ８１１８（１９９８）「紙及び板紙−厚さ及び密度の試験方法」に準拠して測定した。

（ｇ）インキ濃度
ＲＩ印刷適性試験機（石川島産業機械株式会社製、型番「ＲＩ−２型」）を使用して、金属ロールとゴムロールとの間隙に、オフセット印刷インキ（大日本インキ化学工業株式会社製、商品名「ニューズゼットナチュラリス（墨）」）を０．８５ｍｌ塗布した後、ＣＤ方向５０ｍｍ、ＭＤ方向１００ｍｍの試験片に３０ｒｐｍの速度で印刷し、ＪＩＳ−Ｐ８１１１（１９９８）「紙、板紙及びパルプ−調湿及び試験のための標準状態」に準拠した恒室状態で２４時間乾燥させた。この試験片から無作為に選択した印刷部位２５箇所のインキ濃度をマクベス濃度計にて測定し、これらの平均値を求めた。
なお、オフセット輪転印刷に好適なインキ濃度は１．２５以上１．３６以下である。

＜品質評価＞
また、上記実施例及び比較例で得られた各新聞用紙の品質を以下の試験例１〜５に基づき調べた。結果を表４に示す。

〔試験例１：インキセット性〕
ＲＩ印刷適性試験機（石川島産業機械株式会社製、型番「ＲＩ−２型」）を使用し、新聞用インキ（大日本インキ化学工業株式会社製、商品名「ニューズゼットナチュラリス（墨））にてベタ印刷した後、コート紙を印刷面に重ねて一定圧力で圧着した。コート紙へのインキの転移状況を目視にて観察し、以下の評価基準に基づき評価した。
（評価基準）
◎：コート紙表面全体に全く汚れが生じていない。
○：コート紙表面の一部に僅かに汚れが生じているが、実用上問題がない。
△：コート紙表面全体に汚れが認められる。
×：コート紙表面全体の汚れが著しい。
なお、前記評価基準のうち、◎及び○の場合を実使用可能と判断する。

〔試験例２：インキ着肉性〕
オフセット印刷機（株式会社小森コーポレーション製、型番「小森ＳＹＳＴＥＭＣ−２０」）を使用し、新聞インキ（大日本インキ化学工業株式会社製、商品名「ニューズゼットナチュラリス（墨）」）にて、１６万部／時の速度で連続して１万部の印刷を行った。得られた印刷物の画像の鮮明さ及び濃淡ムラを目視にて観察し、以下の評価基準に基づいて評価した。
（評価基準）
◎：画像が鮮明で濃淡ムラが全くなく、インキ着肉性に優れる。
○：画像が鮮明で濃淡ムラが殆どなく、インキ着肉性が良好である。
△：一部に、画像が不鮮明な箇所及び濃淡ムラがあり、インキ着肉性が良好でない。
×：全体的に、画像が不鮮明で濃淡ムラが著しく、インキ着肉性に劣る。
なお、前記評価基準のうち、◎及び○の場合を実使用可能と判断する。

〔試験例３：表面強度〕
ＪＩＳ−Ｋ５７０１−１（２０００）「平版インキ−第１部：試験方法」に準拠して、転色試験機（石川島産業機械株式会社製、型番「ＲＩ−１型」）を使用し、インキタック１８の１回刷りの条件で印刷した。新聞用紙表面の取られを目視にて観察し、以下の評価基準に基づいて評価した。
（評価基準）
◎：新聞用紙表面全体に全く取られがない。
○：新聞用紙表面の一部に僅かに取られが生じているが、実用上問題がない。
△：新聞用紙表面全体に取られが認められる。
×：新聞用紙表面全体に取られが著しい。
なお、前記評価基準のうち、◎及び○の場合を実使用可能と判断する。

〔試験例４：インキ吸収ムラ〕
オフセット印刷機（株式会社小森コーポレーション製、型番「小森ＳＹＳＴＥＭＣ−２０）を使用し、新聞インキ（大日本インキ化学工業株式会社製、商品名「ニューズゼットナチュラリス（墨）」）にて、１６万部／時の速度で印刷を行った。得られた印刷物について、インキ濃度ムラを目視にて観察し、以下の評価基準に基づいて評価した。
（評価基準）
◎：インキ濃度ムラが全くなく、均一で鮮明な画像である。
○：インキ濃度ムラが殆どなく、均一な画像である。
△：一部に、インキ濃度ムラが認められ、画像が不鮮明な箇所がある。
×：全体的に、インキ濃度ムラが著しく、不鮮明な画像である。
なお、前記評価基準のうち、◎及び○の場合を実使用可能と判断する。

〔試験例５：印刷操業性〕
（１）剣先詰まり
オフセット輪転印刷機（三菱重工業株式会社製、型番「ＬＩＴＨＯＰＩＡ ＢＴＯ−Ｎ４」）を使用し、５０連巻きの新聞用紙にて、印刷を行った。剣先詰まり発生の有無を調べ、以下の評価基準に基づいて評価した。
（評価基準）
◎：剣先詰まりが全く発生しなかった。
○：巻き取り１本で剣先詰まりが１回しか発生しなかった。
△：巻き取り１本で剣先詰まりが２〜３回発生した。
×：巻き取り１本で剣先詰まりが４回以上発生した。
なお、前記評価基準のうち、◎及び○の場合を実使用可能と判断する。

（２）紙粉パイリング
紙粉パイリングは、オフセット輪転印刷機（三菱重工業株式会社製、型番「ＬＩＴＨＯＰＩＡ ＢＴＯ−４」）を使用して５０連巻きの新聞用紙にて両出し１０万部の印刷を行い、ブランケット非画像部における紙粉の発生・堆積の有無を目視にて観察し、以下の評価基準に基づいて評価した。
（評価基準）
◎：紙粉の発生が全く認められない。
○：紙粉の発生がわずかに認められるがブランケット上での堆積は全く認められない。
△：紙粉の発生が認められ、ブランケット上に堆積している。
×：ブランケット上での紙粉の堆積が著しい。

（３）ネッパリ性（ブランケット粘着性）
新聞用紙を幅約４ｃｍ×長さ約６ｃｍの大きさに切断したサンプル２枚を用意し、水に１０秒間浸漬した後、これらサンプル２枚を素早く密着させた。これをカレンダーに線圧１００ｋｇ／ｃｍで通紙し、２４時間室温乾燥した後、手作業にてサンプル２枚の剥離（Ｔピール剥離試験模倣官能試験）を行い、剥離の度合いを以下の評価基準に基づいて評価した。
（評価基準）
◎：剥離するまでもなく、全く接着していなかった。
○：一部僅かに接着していたが、容易に剥離することができた。
△：接着しており、剥離し難い箇所があった。
×：全体的に接着しており、剥離時に接着面からの繊維の毛羽立ちが認められた。
なお、前記評価基準のうち、◎及び○の場合を実使用可能と判断する。

上記結果より、填料歩留向上工程において、凝結剤及び凝集剤を同時に添加することで填料の歩留性を向上させ、印刷特性に優れる新聞用紙が得られることがわかる（実施例１〜１４）。一方、凝結剤及び凝集剤のいずれか一方のみを用いた場合（比較例１、比較例２）や、填料歩留向上工程を設けなかった場合（比較例３〜５）及び填料として再生粒子を用いなかった場合（比較例６）は、いずれも充分な効果が得られないことが分かる。

本発明の新聞用紙の製造方法は、例えば、高速でのオフセット輪転印刷用の新聞用紙の製造に好適に使用することができる。

１…プレタンク
２…受入チェスト
３…配合チェスト
４…流送ポンプ
５…マシンチェスト
６…種箱送りポンプ
７…種箱
８…第１ファンポンプ
９…クリーナー
１０…第２ファンポンプ
１１…スクリーン
１２…抄紙機
２０…原料
２１…貯槽
２２…乾燥装置
２３…装入機
２４…第１熱処理炉（外熱キルン炉）
２４Ａ…供給口
２４Ｂ…排出口
２４Ｃ…外熱ジャケット
２５…第２熱処理炉（外熱キルン炉）
２５Ａ…供給口
２５Ｂ…排出口
２５Ｃ…外熱ジャケット
２６…装入機
２７…第３熱処理炉（内熱キルン炉）
２７Ａ…供給口
２７Ｂ…排出口
２８…冷却機
２９…粒径選別機
３０…サイロ
３１…再燃焼室
３２…予冷器
３３…熱交換器
３４…誘引ファン
３５…煙突
３６〜３９…熱風発生炉
３６Ａ〜３９Ａ…バーナー
５０…螺旋状リフター
５１…平行リフター
５２…外筺
５３…耐火壁
５４…取付ブラケット
５５…取付ブラケット

Claims (6)

1. 原料スラリー調製工程と、この原料スラリー調製工程で得られる原料スラリーを用いて新聞用紙を抄紙する抄紙工程とを有する新聞用紙の製造方法であって、
   上記原料スラリー調製工程が、
   （１）原料パルプを含有するパルプスラリーに、填料を添加する填料添加工程、及び
   （２）上記填料添加工程後のパルプスラリーに、重量平均分子量５０万以上５００万以下で水溶性かつカチオン性を示すポリマーを含む凝結剤及び重量平均分子量７００万以上１３００万以下で水溶性かつカチオン性を示すポリマーを含む凝集剤を同時に添加する填料歩留向上工程
   を有し、
   上記填料が製紙スラッジを主原料とし、乾燥工程、及び酸素濃度５．０〜２０．０％の環境下で少なくとも３段階の熱処理工程を経て得られた再生粒子にシリカを被覆したシリカ複合再生粒子を含むことを特徴とする新聞用紙の製造方法。
2. 上記シリカ複合再生粒子に含まれるシリカの割合が酸化物換算で１０質量％以上５０質量％以下である請求項１に記載の新聞用紙の製造方法。
3. 上記乾燥工程及び各熱処理工程における熱処理温度が順次高くなるよう制御している請求項１又は請求項２に記載の新聞用紙の製造方法。
4. 上記再生粒子が、体積平均粒子径の異なる２種類の再生粒子を含む請求項１、請求項２又は請求項３に記載の新聞用紙の製造方法。
5. 上記原料パルプが、少なくとも古紙パルプを含み、上記古紙パルプにあらかじめ重量平均分子量５０万以上５００万以下で水溶性かつカチオン性を示すポリマーを含む凝結剤が添加されている請求項１から請求項４のいずれか１項に記載の新聞用紙の製造方法。
6. 請求項１から請求項５のいずれか１項に記載の製造方法により得られる新聞用紙。

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