JP5609716B2 - 光反射性異方性導電接着剤及び発光装置 - Google Patents

光反射性異方性導電接着剤及び発光装置 Download PDF

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Description

本発明は、発光素子を配線板に異方性導電接続するために使用する光反射性異方性導電接着剤、及びその接着剤を用いて発光素子を配線板に実装してなる発光装置に関する。
発光ダイオード（ＬＥＤ）素子を使用した発光装置が広く使用されており、旧タイプの発光装置の構造は、図３に示すように、基板３１上にダイボンド接着剤３２でＬＥＤ素子３３を接合し、その上面のｐ電極３４とｎ電極３５とを、基板３１の接続端子３６に金ワイヤ３７でワイヤボンディングし、ＬＥＤ素子３３全体を透明モールド樹脂３８で封止したものとなっている。ところが、図３の発光装置の場合、ＬＥＤ素子３３が発する光のうち、上面側に出射する４００〜５００ｎｍの波長の光を金ワイヤが吸収し、また、下面側に出射した光の一部がダイボンド接着剤３２により吸収されてしまい、ＬＥＤ素子３３の発光効率が低下するという問題がある。
このため、図４に示すように、ＬＥＤ素子３３をフリップチップ実装することが提案されている（特許文献１）。このフリップチップ実装技術においては、ｐ電極３４とｎ電極３５とにバンプ３９がそれぞれ形成されており、更に、ＬＥＤ素子３３のバンプ形成面には、ｐ電極３４とｎ電極３５とが絶縁されるように光反射層４０が設けられている。そして、ＬＥＤ素子３３と基板３１とは、バインダー樹脂としてエポキシ樹脂を使用した異方性導電ペースト（ＡＣＰ）４１や異方性導電フィルム（ＡＣＦ）（図示せず）を用い、それらを硬化させて接続固定される。このため、図４の発光装置においては、ＬＥＤ素子３３の上方への出射した光は金ワイヤで吸収されず、下方へ出射した光の殆どは光反射層４０で反射して上方に出射するので、発光効率（光取り出し効率）が低下しない。
特開平１１−１６８２３５号公報
しかしながら、特許文献１の技術では、ｐ電極３４とｎ電極３５とが絶縁されるように、ＬＥＤ素子３３に光反射層４０を金属蒸着法などにより設けなければならず、製造上、コストアップが避けられないという問題があった。
他方、光反射層４０を設けない場合には、硬化したＡＣＰやＡＣＦ中の金、ニッケルあるいは銅で被覆された導電粒子の表面は茶色乃至は暗茶色を呈し、また、導電粒子を分散させているエポキシ樹脂バインダー自体も、その硬化のために常用されるイミダゾール系潜在性硬化剤のために茶色を呈しており、発光素子が発した光の発光効率（光取り出し効率）を向上させることが困難であるという問題もあった。
また、以上説明した問題（コストアップ問題や光取り出し効率の問題）の他に、より大きな問題として、異方性導電接続部にクラックが発生することや導通信頼性の低下という問題があった。即ち、このようなＡＣＰやＡＣＦでＬＥＤ素子３３と基板３１とを異方性導電接続して得た発光装置の場合、基板３１の熱線膨張係数より高い熱線膨張係数を示すエポキシ樹脂をＡＣＰやＡＣＦのバインダー樹脂として使用しているために、発光装置の環境温度変化（例えば、鉛フリーハンダの対応リフロー処理、熱衝撃試験、高温雰囲気中で使用・貯蔵等における温度変化）に伴い、基板に固着しているＡＣＰやＡＣＦの硬化物に内部応力が発生し、異方性導電接続部にクラックが発生したり、異方性導電接続の導通信頼性が低下するという問題があった。
本発明の目的は、以上の従来の技術の問題点を解決することであり、発光ダイオード（ＬＥＤ）素子等の発光素子を配線板に異方性導電接着剤を用いてフリップチップ実装して発光装置を製造する際に、製造コストの増大を招くような光反射層をＬＥＤ素子に設けなくても発光効率を改善でき、しかも、環境温度変化により発光装置の異方性導電接続部に生ずる導通信頼性の低下やクラックの発生を抑制乃至防止できるようにすることである。
本発明者らは、異方性導電接着剤そのものに光反射機能を持たせれば、発光効率を低下させないようにできるとの仮定の下、（イ）異方性導電接着剤に、光反射性絶縁粒子を配合することにより、発光素子の発光効率を低下させないようにできること、（ロ）その場合に、針状の光反射性絶縁粒子よりも球状の光反射性絶縁粒子の方が発光効率を低下させない能力が高いこと、（ハ）他方、球状の光反射性絶縁粒子よりも針状の光反射性絶縁粒子の方が異方性導電接続部の接続信頼性の低下とクラック発生の抑制に対して有効であること、（ニ）従って、発光素子の発光効率の向上と、接続信頼性の低下の抑制・防止及びクラックの発生の抑制・防止とを両立するためには、光反射性針状絶縁粒子と光反射性球状絶縁粒子とを特定の配合割合にすべきであること、を見出し、本発明を完成させるに至った。
すなわち、本発明は、発光素子を配線板に異方性導電接続するために使用する光反射性異方性導電接着剤であって、熱硬化性樹脂組成物、導電粒子、光反射性針状絶縁粒子及び光反射性球状絶縁粒子を含有し、
該熱硬化性樹脂組成物における光反射性針状絶縁粒子並びに光反射性球状絶縁粒子の配合量が、熱硬化性樹脂組成物に対してそれぞれ１〜５０体積％であり、且つ光反射性球状絶縁粒子の光反射性針状絶縁粒子に対する配合比（Ｖ／Ｖ）が１：１〜１０である光反射性異方性導電接着剤を提供する。
また、本発明は、この光反射性異方性導電接着剤を介して、発光素子がフリップチップ方式で配線板に実装されている発光装置を提供する。
本発明の光反射性異方性導電接着剤においては、光反射性の針状絶縁粒子と球状絶縁粒子とを、熱硬化性樹脂組成物に対しそれぞれ１〜５０体積％で配合し、且つ光反射性球状絶縁粒子の光反射性針状絶縁粒子に対する配合比を１：１〜１０に設定している。このため、製造コストの増大を招くような光反射層をＬＥＤ素子に設けなくても発光効率を改善でき、しかも、環境温度変化により発光装置の異方性導電接続部に生ずる導通信頼性の低下やクラックの発生を抑制乃至防止できる。
図１Ａは、異方性導電接着剤用の光反射性導電粒子の断面図である。 図１Ｂは、異方性導電接着剤用の光反射性導電粒子の断面図である。 図２は、本発明の発光装置の断面図である。 図３は、従来の発光装置の断面図である。 図４は、従来の発光装置の断面図である。
本発明の光反射性異方性導電接着剤は、発光素子を配線板に異方性導電接続するために使用するものであって、熱硬化性樹脂組成物、導電粒子、光反射性針状絶縁粒子及び光反射性球状絶縁粒子を含有する。
本発明において、光反射性絶縁粒子として、光反射性針状絶縁粒子と光反射性球状絶縁粒子とを併用する理由は以下のとおりである。
一般論として、熱硬化性樹脂組成物に光反射性絶縁粒子が含有されている場合、温度変化に伴い樹脂組成物の伸縮性が低下する（硬くなる）と、熱硬化性樹脂組成物（ないしその硬化物）の内部応力によって光反射性絶縁粒子と熱硬化性樹脂組成物との界面にクラックが発生し易くなる。光反射性異方性導電接着剤にクラックが生じると、導通信頼性を損なうことになる。そのため、光反射性異方性導電接着剤は優れた強靭性を有することが必要となるが、光反射性絶縁粒子として光反射性針状絶縁粒子を熱硬化性樹脂組成物に添加することにより光反射性異方性導電接着剤に高い強靭性を付与することができる。これは、熱硬化性樹脂組成物中において、それぞれランダムな方向に配置される針状の光反射性絶縁粒子が、それ自体が撓み易くしかもベンディングし易いために、温度変化に伴う熱硬化性樹脂組成物の内部応力を針状結晶中に伝搬及び吸収させることができ、熱硬化性樹脂組成物にこの内部応力が伝わるのを抑制することができるためである。よって、光反射性針状絶縁粒子を含有する光反射性異方性導電接着剤は、優れた強靭性を発揮して、温度変化によって熱硬化性樹脂組成物が伸縮してもクラックの発生を抑制・防止し、また、導通信頼性の低下を抑制・防止することができる。
他方、光反射性絶縁粒子として、光反射性針状絶縁粒子だけを用いた場合、光反射率が低下する傾向がある。そこで、本発明においては、良好な光反射特性を有する球状の光反射性絶縁粒子を光反射性針状絶縁粒子と併用するのである。
このような光反射性針状絶縁粒子の熱硬化性樹脂組成物における配合量は、熱硬化性樹脂組成物に対して１〜５０体積％、好ましくは５〜２５体積％である。これは、光反射性針状絶縁粒子の配合量が１体積％未満であると、光反射性異方性導電接着剤による接合部におけるクラックの発生や導通信頼性の低下を十分に抑制・防止し難くなる傾向があり、多すぎると相対的に熱硬化性樹脂組成物の配合量が減少して光反射性異方性導電接着剤の接着性が低下し、また、光反射性球状絶縁粒子の配合量も減少し、光反射性異方性導電接着剤による接合部の光反射率の改善が不十分になる傾向があり、この範囲であれば本発明の効果が得られるからである。
また、光反射性球状絶縁粒子の熱硬化性樹脂組成物における配合量は、熱硬化性樹脂組成物に対して１〜５０体積％、好ましくは２〜２５体積％である。これは、光反射性球状絶縁粒子の配合量が１体積％未満であると光反射性異方性導電接着剤による接合部の光反射率の改善が不十分になる傾向があり、多すぎると相対的に熱硬化性樹脂組成物の配合量が減少して光反射性異方性導電接着剤の接着性が低下し、また、光反射性針状絶縁粒子の配合量も減少し、光反射性異方性導電接着剤による接合部のクラックの発生を抑制し、接続信頼性の低下を改善し難くなる傾向があり、この範囲であれば本発明の効果が得られるからである。
また、光反射性球状絶縁粒子の光反射性針状絶縁粒子に対する配合比（Ｖ／Ｖ）は、１：１〜１０、好ましくは１：２〜８である。光反射性球状絶縁粒子の配合量が、この範囲を外れて光反射性針状絶縁粒子よりも相対的に少ない場合には、光反射特性が低下する傾向があり、逆に相対的に多い場合には、耐クラック特性が低下する傾向があるからである。
光反射性針状絶縁粒子としては、可視光を発光する発光装置に適用する場合、白色を呈する針状無機化合物を使用することが好ましい。このような光反射性針状絶縁粒子は、光反射性異方性導電接着剤に入射した光を外部に反射し、しかも、光反射性針状絶縁粒子自体が白色を呈するので、可視光に対する反射特性の波長依存性を小さくすることができ、可視光を効率的に反射することができる。
また、光反射性針状絶縁粒子の径は５μｍ以下が好ましい。また、そのアスペクト比は、熱硬化性樹脂組成物の内部応力を十分に伝搬及び吸収させるために１０よりも大きいことが好ましく、また、針状絶縁粒子を折れ難くし、また、熱硬化性樹脂組成物中へ均一に分散させるために、３５未満であることが好ましい。熱硬化性樹脂組成物中への分散性をさらに向上させるためには２０未満であることがより好ましい。
このような光反射性針状絶縁粒子の好ましい具体例としては、酸化亜鉛ウィスカ、酸化チタンウィスカ、チタン酸カリウムウィスカ、チタン酸ウィスカ等のチタン酸塩ウィスカ、ホウ酸アルミニウムウィスカ、ウォラストナイト（カオリンシリケートの針状結晶）等の針状形状の白色の無機化合物を挙げることができる。ウィスカは、特殊な製法によって針状に成長した結晶であり、結晶構造に乱れがないため弾力性に富み、変形しにくいという利点を有する。これらの無機化合物は、可視光を発光する発光装置においては白色を呈するため、可視光に対する反射特性の波長依存性が小さく、且つ可視光を反射しやすい。中でも、酸化亜鉛ウィスカは、白色度が高く、且つ、硬化した異方性導電接着剤における熱硬化性樹脂組成物の硬化物の光劣化が懸念される場合であっても光劣化に対して触媒性がないことから、特に好ましい。
なお、光反射性針状絶縁粒子としては、このような単針状結晶であるものに代えて、例えばテトラポッド（登録商標）のような四面体の中心部と頂点とをそれぞれ結合してなる形状等の、複数本の針状形状を有する結晶（複針状結晶）を使用するようにしてもよい。複針状結晶の白色針状無機粒子は、単針状結晶の白色針状無機粒子に比べて熱伝導性が大きい点で優れているが、単針状結晶よりも、かさ高い結晶構造であるため、熱圧着時に針状部分によって基板や素子の接合部品を傷付けないように注意する必要がある。
また、これらの光反射性針状絶縁粒子は、例えばシランカップリング剤で処理したものであってもよい。シランカップリング剤による処理により、熱硬化性樹組成物中での分散性を向上させることができる。このため、シランカップリング剤処理済みの光反射性針状絶縁粒子を、短時間で均一に熱硬化性樹脂組成物中に混合させることができる。
光反射性針状絶縁粒子は、その屈折率（ＪＩＳ Ｋ７１４２）が、好ましくは熱硬化性樹脂組成物の硬化物の屈折率（ＪＩＳ Ｋ７１４２）よりも大きいこと、より好ましくは少なくとも０．０２程度大きいことが好ましい。屈折率の差が小さいと、それらの界面での反射効率が低下するからである。
光反射性異方性導電接着剤において、光反射性針状絶縁粒子と併用する光反射性球状絶縁粒子としては、可視光を発光する発光装置に適用する場合、白色を呈する球状無機化合物を使用することが好ましい。このような光反射性球状絶縁粒子は、光反射性異方性導電接着剤に入射した光を外部に反射し、しかも、光反射性球状絶縁粒子自体が白色を呈するので、可視光に対する反射特性の波長依存性を小さくすることができ、可視光を効率的に反射することができる。
また、光反射性球状絶縁粒子の平均粒径は、小さすぎると光反射性異方性導電接着剤の硬化物の光反射率が低くなり、大きすぎると導電粒子による異方性導電接続を阻害する傾向があるので、好ましくは０．０２〜２０μｍ、より好ましくは０．２〜１μｍである。
このような光反射性球状絶縁粒子の好ましい具体例としては、酸化チタン（ＴｉＯ２）、窒化ホウ素（ＢＮ）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）及び酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）からなる群より選択される少なくとも一種の無機粒子が挙げられる。中でも、高屈折率の点からＴｉＯ２を使用することが好ましい。また、これらの表面には、必要に応じて、常法によりＳｉとＡｌコート層を形成してもよい。
光反射性球状絶縁粒子は、その屈折率（ＪＩＳ Ｋ７１４２）が、好ましくは熱硬化性樹脂組成物の硬化物の屈折率（ＪＩＳ Ｋ７１４２）よりも大きいこと、より好ましくは少なくとも０．０２程度大きいことが好ましい。これは、屈折率差が小さいとそれらの界面での反射効率が低下するからである。
また、光反射性球状絶縁粒子として、球状金属粒子の表面を透明な絶縁性樹脂で被覆した樹脂被覆金属粒子を使用することができる。金属粒子としては、ニッケル、銀、アルミニウム等を挙げることができる。
光反射性球状絶縁粒子としての樹脂被覆金属粒子の平均粒径は、形状によっても異なるが、一般に大きすぎると、導電粒子による異方性導電接続を阻害するおそれがあり、小さすぎると光を反射しにくくなるので、好ましくは０．１〜３０μｍ、より好ましくは０．２〜１０μｍである。ここで、樹脂被覆金属粒子の平均粒径は、絶縁被覆も含む大きさである。
このような光反射性球状絶縁粒子としての樹脂被覆金属粒子における当該樹脂としては、種々の絶縁性樹脂を使用することができる。機械的強度や透明性等の点からアクリル系樹脂の硬化物を好ましく利用することができる。好ましくは、ベンゾイルパーオキサイド等の有機過酸化物などのラジカル開始剤の存在下で、メタクリル酸メチルとメタクリル酸２−ヒドロキシエチルとをラジカル共重合させた樹脂を挙げることができる。この場合、２，４−トリレンジイソシアネート等のイソシアネート系架橋剤で架橋されていることがより好ましい。また、金属粒子としては、予めシランカップリング剤でγ−グリシドキシ基やビニル基等を金属表面に導入しておくことが好ましい。
このような樹脂被覆金属粒子は、例えば、トルエンなどの溶媒中に金属粒子とシランカップリング剤とを投入し、室温で約１時間撹拌した後、ラジカルモノマーとラジカル重合開始剤と、必要に応じて架橋剤とを投入し、ラジカル重合開始温度に加温しながら撹拌することにより製造することができる。
本発明の光反射性異方性導電接着剤を構成する導電粒子としては、異方性導電接続用の従来の導電粒子において用いられている金属の粒子を利用することができる。例えば、金、ニッケル、銅、銀、ハンダ、パラジウム、アルミニウム、それらの合金、それらの多層化物（例えば、ニッケルメッキ／金フラッシュメッキ物）等を挙げることができる。中でも、金、ニッケル、銅は、導電粒子を茶色としてしまうことから、本発明の効果を他の金属材料よりも享受することができる。
また、導電粒子として、樹脂粒子を金属材料で被覆した金属被覆樹脂粒子を使用することができる。このような樹脂粒子としては、スチレン系樹脂粒子、ベンゾグアナミン樹脂粒子、ナイロン樹脂粒子などが挙げられる。樹脂粒子を金属材料で被覆する方法としても従来公知の方法を採用することができ、無電解メッキ法、電解メッキ法等を利用することができる。また、被覆する金属材料の層厚は、良好な接続信頼性を確保するに足る厚さであり、樹脂粒子の粒径や金属の種類にもよるが、通常、０．１〜３μｍである。
また、樹脂粒子の平均粒径は、小さすぎると導通不良が生じ、大きすぎるとパターン間ショートが生じる傾向があるので、好ましくは１〜２０μｍ、より好ましくは３〜１０μｍ、特に好ましくは３〜５μｍである。この場合、コア粒子１の形状としては球形が好ましいが、フレーク状、ラクビーボール状であってもよい。
好ましい金属被覆樹脂粒子は球状形状であり、その粒径は大きすぎると接続信頼性の低下となるので、好ましくは１〜２０μｍ、より好ましくは３〜１０μｍである。
特に、本発明においては、上述したような導電粒子に対し光反射性を付与し、光反射性導電粒子とすることが好ましい。図１Ａ、図１Ｂは、このような光反射性導電粒子１０、２０の断面図である。まず、図１Ａの光反射性導電粒子から説明する。
光反射性導電粒子１０は、金属材料で被覆されているコア粒子１と、その表面に酸化チタン（ＴｉＯ２）粒子、酸化亜鉛（ＺｎＯ）粒子又は酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）粒子から選択された少なくとも一種の無機粒子２から形成された光反射層３とから構成される。酸化チタン粒子、酸化亜鉛粒子又は酸化アルミニウム粒子は、太陽光の下では白色を呈する無機粒子である。従って、それらから形成された光反射層３は白色〜灰色を呈する。白色〜灰色を呈しているということは、可視光に対する反射特性の波長依存性が小さく、且つ可視光を反射しやすいことを意味する。
なお、酸化チタン粒子、酸化亜鉛粒子又は酸化アルミニウム粒子のうち、硬化した異方性導電接着剤の熱硬化性樹脂組成物の硬化物の光劣化が懸念される場合には、光劣化に対して触媒性がなく、屈折率も高い酸化亜鉛を好ましく使用することができる。
コア粒子１は、異方性導電接続に共されるものであるので、その表面が金属材料で構成されている。ここで、表面が金属材料で被覆されている態様としては、前述したように、コア粒子１そのものが金属材料である態様、もしくは樹脂粒子の表面が金属材料で被覆された態様が挙げられる。
無機粒子２から形成された光反射層３の層厚は、コア粒子１の粒径との相対的大きさの観点からみると、コア粒子１の粒径に対し、小さすぎると反射率の低下が著しくなり、大きすぎると導通不良が生ずるので、好ましくは０．５〜５０％、より好ましくは１〜２５％である。
また、光反射性導電粒子１０において、光反射層３を構成する無機粒子２の粒径は、小さすぎると光反射現象が生じ難くなり、大きすぎると光反射層の形成が困難となる傾向があるので、好ましくは０．０２〜４μｍ、より好ましくは０．１〜１μｍ、特に好ましくは０．２〜０．５μｍである。この場合、光反射させる光の波長の観点からみると、無機粒子２の粒径は、反射させるべき光（即ち、発光素子が発する光）が透過してしまわないように、その光の波長の５０％以上であることが好ましい。この場合、無機粒子２の形状としては無定型、球状、鱗片状、針状等を挙げることができるが、中でも、光拡散効果の点から球状、全反射効果の点から鱗片状の形状が好ましい。
図１Ａの光反射性導電粒子１０は、大小の粉末同士を物理的に衝突させることにより大粒径粒子の表面に小粒径粒子からなる膜を形成させる公知の成膜技術（いわゆるメカノフュージョン法）により製造することができる。この場合、無機粒子２は、コア粒子１の表面の金属材料に食い込むように固定され、他方、無機粒子同士が融着固定されにくいから、無機粒子のモノレイヤーが光反射層３を構成する。従って、図１Ａの場合、光反射層３の層厚は、無機粒子２の粒径と同等乃至はわずかに薄くなると考えられる。
次に、図１Ｂの光反射性導電粒子２０について説明する。この光反射性導電粒子２０においては、光反射層３が接着剤として機能する熱可塑性樹脂４を含有し、この熱可塑性樹脂４により無機粒子２同士も固定され、無機粒子２が多層化（例えば２層あるいは３層に多層化）している点で、図１Ａの光反射性導電粒子１０と相違する。このような熱可塑性樹脂４を含有することにより、光反射層３の機械的強度が向上し、無機粒子の剥落などが生じにくくなる。
熱可塑性樹脂４としては、環境低負荷を意図してハロゲンフリーの熱可塑性樹脂を好ましく使用することができ、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィンやポリスチレン、アクリル樹脂等を好ましく使用することができる。
このような光反射性導電粒子２０も、メカノフュージョン法により製造することができる。メカノフュージョン法に適用する熱可塑性樹脂４の粒子径は、小さすぎると接着機能が低下し、大きすぎるとコア粒子に付着しにくくなるので、好ましくは０．０２〜４μｍ、より好ましくは０．１〜１μｍである。また、このような熱可塑性樹脂４の配合量は、少なすぎると接着機能が低下し、多すぎると粒子の凝集体が形成されるので、無機粒子２の１００質量部に対し、好ましくは０．２〜５００質量部、より好ましくは４〜２５質量部である。
本発明の光反射性異方性導電接着剤に使用する熱硬化性樹脂組成物としては、なるべく無色透明なものを使用することが好ましい。異方性導電接着剤中の光反射性導電粒子の光反射効率を低下させず、しかも入射光の光色を変えずに反射させるためである。ここで、無色透明とは、異方性導電接着剤の硬化物が、波長３８０〜７８０ｎｍの可視光に対して光路長１ｃｍの光透過率（ＪＩＳ Ｋ７１０５）が８０％以上、好ましくは９０％以上となることを意味する。
本発明の光反射性異方性導電接着剤において、熱硬化性樹脂組成物１００質量部に対する光反射性導電粒子等の導電粒子の配合量は、少なすぎると導通不良が生じ、多すぎるとパターン間ショートが生ずる傾向があるので、好ましくは１〜１００質量部、より好ましくは１０〜５０質量部である。
本発明の光反射性異方性導電接着剤の反射特性は、発光素子の発光効率を向上させるために、光反射性異方性導電接着剤の硬化物の波長４５０ｎｍの光に対する反射率（ＪＩＳ Ｋ７１０５）が、少なくとも３０％であることが望ましい。このような反射率とするためには、使用する光反射性導電粒子の反射特性や配合量、熱硬化性樹脂組成物の配合組成などを適宜調整すればよい。通常、反射特性の良好な光反射性導電粒子の配合量を増量すれば、反射率も増大する傾向がある。
また、光反射性異方性導電接着剤の反射特性は屈折率という観点から評価することもできる。即ち、その硬化物の屈折率が、導電粒子と光反射性針状絶縁粒子と光反射性球状絶縁粒子とを除いた熱硬化性樹脂組成物の硬化物の屈折率よりも大きいと、光反射性針状絶縁粒子及び光反射性球状絶縁粒子とそれを取り巻く熱硬化性樹脂組成物の硬化物との界面での光反射量が増大するからである。具体的には、光反射性針状絶縁粒子及び光反射性球状絶縁粒子のそれぞれの屈折率（ＪＩＳ Ｋ７１４２）から、熱硬化性樹脂組成物の硬化物の屈折率（ＪＩＳ Ｋ７１４２）を差し引いた差が、好ましくは０．０２以上、より好ましくは０．２以上であることが望まれる。なお、通常、エポキシ樹脂を主体とする熱硬化性樹脂組成物の屈折率は約１．５である。
本発明の光反射性異方性導電接着剤を構成する熱硬化性樹脂組成物としては、従来の異方性導電接着剤や異方性導電フィルムにおいて使用されているものを利用することができる。一般に、このような熱硬化性樹脂組成物は、絶縁性バインダー樹脂に硬化剤を配合したものである。絶縁性バインダー樹脂としては、脂環式エポキシ化合物や複素環系エポキシ化合物や水素添加エポキシ化合物などを主成分としたエポキシ系樹脂が好ましく挙げられる。
脂環式エポキシ化合物としては、分子内に２つ以上のエポキシ基を有するものが好ましく挙げられる。これらは液状であっても、固体状であってもよい。具体的には、グリシジルヘキサヒドロビスフェノールＡ、３，４−エポキシシクロヘキセニルメチル−３，４′−エポキシシクロヘキセンカルボキシレート等を挙げることができる。中でも、硬化物にＬＥＤ素子の実装等に適した光透過性を確保でき、速硬化性にも優れている点から、グリシジルヘキサヒドロビスフェノールＡ、３，４−エポキシシクロヘキセニルメチル−３′，４′−エポキシシクロヘキセンカルボキシレートを好ましく使用することができる。
複素環系エポキシ化合物としては、トリアジン環を有するエポキシ化合物を挙げることができ、特に好ましくは１，３，５−トリス（２，３−エポキシプロピル）−１，３，５−トリアジン−２，４，６−（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）−トリオンを挙げることができる。
水素添加エポキシ化合物としては、先述の脂環式エポキシ化合物や複素環系エポキシ化合物の水素添加物や、その他公知の水素添加エポキシ樹脂を使用することができる。
脂環式エポキシ化合物や複素環系エポキシ化合物や水素添加エポキシ化合物は、単独で使用してもよいが、２種以上を併用することができる。また、これらのエポキシ化合物に加えて本発明の効果を損なわない限り、他のエポキシ化合物を併用してもよい。例えば、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、テトラメチルビスフェノールＡ、ジアリールビスフェノールＡ、ハイドロキノン、カテコール、レゾルシン、クレゾール、テトラブロモビスフェノールＡ、トリヒドロキシビフェニル、ベンゾフェノン、ビスレゾルシノール、ビスフェノールヘキサフルオロアセトン、テトラメチルビスフェノールＡ、テトラメチルビスフェノールＦ、トリス（ヒドロキシフェニル）メタン、ビキシレノール、フェノールノボラック、クレゾールノボラックなどの多価フェノールとエピクロルヒドリンとを反応させて得られるグリシジルエーテル； グリセリン、ネオペンチルグリコール、エチレングリコール、プロピレングリコール、チレングリコール、ヘキシレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコールなどの脂肪族多価アルコールとエピクロルヒドリンとを反応させて得られるポリグリシジルエーテル； ｐ−オキシ安息香酸、β−オキシナフトエ酸のようなヒドロキシカルボン酸とエピクロルヒドリンとを反応させて得られるグリシジルエーテルエステル； フタル酸、メチルフタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、テトラハイドロフタル酸、エンドメチレンテトラハイドロフタル酸、エンドメチレンヘキサハイドロフタル酸、トリメリット酸、重合脂肪酸のようなポリカルボン酸から得られるポリグリシジルエステル； アミノフェノール、アミノアルキルフェノールから得られるグリシジルアミノグリシジルエーテル； アミノ安息香酸から得られるグリシジルアミノグリシジルエステル； アニリン、トルイジン、トリブロムアニリン、キシリレンジアミン、ジアミノシクロヘキサン、 ビスアミノメチルシクロヘキサン、４，４′−ジアミノジフェニルメタン、４，４′−ジアミノジフェニルスルホンなどから得られるグリシジルアミン； エポキシ化ポリオレフィン等の公知のエポキシ樹脂類が挙げられる。
硬化剤としては、酸無水物、イミダゾール化合物、ジシアンなどを挙げることができる。中でも、硬化物を変色させ難い酸無水物、特に脂環式酸無水物系硬化剤を好ましく使用できる。具体的には、メチルヘキサヒドロフタル酸無水物等を好ましく挙げることができる。
本発明の光反射性異方性導電接着剤の熱硬化性樹脂組成物において、脂環式エポキシ化合物と脂環式酸無水物系硬化剤とを使用する場合、それぞれの使用量は、脂環式酸無水物系硬化剤が少なすぎると未硬化エポキシ化合物が多くなり、多すぎると余剰の硬化剤の影響で被着体材料の腐食が促進される傾向があるので、脂環式エポキシ化合物１００質量部に対し、脂環式酸無水物系硬化剤を、好ましくは８０〜１２０質量部、より好ましくは９５〜１０５質量部の割合で使用する。
本発明の光反射性異方性導電接着剤は、光反射性針状絶縁粒子及び光反射性球状絶縁粒子と導電粒子と熱硬化性樹脂組成物とを均一に混合することにより製造することができる。また、光反射性異方性導電フィルムとする場合には、それらをトルエン等の溶媒とともに分散混合し、剥離処理したＰＥＴフィルムに所期の厚さとなるように塗布し、約８０℃程度の温度で乾燥すればよい。
次に、本発明の発光装置について図２を参照しながら説明する。発光装置２００は、基板２１上の接続端子２２と、発光素子としてＬＥＤ素子２３のｎ電極２４とｐ電極２５とのそれぞれに形成された接続用のバンプ２６との間に、前述の本発明の光反射性異方性導電接着剤を塗布し、基板２１とＬＥＤ素子２３とがフリップチップ実装されている発光装置である。ここで、光反射性異方性導電接着剤の硬化物１００は、光反射性導電粒子１０と、更に光反射性針状絶縁粒子と光反射性球状絶縁粒子とが熱硬化性樹脂組成物の硬化物１１中に分散してなるものである。なお、必要に応じて、ＬＥＤ素子２３の全体を覆うように透明モールド樹脂で封止してもよい。また、ＬＥＤ素子２３に従来と同様に光反射層を設けてもよい。
このように構成されている発光装置２００においては、ＬＥＤ素子２３が発した光のうち、基板２１側に向かって発した光は、光反射性異方性導電接着剤の硬化物１００中の光反射性導電粒子１０で反射し、ＬＥＤ素子２３の上面から出射する。従って、発光効率の低下を防止することができる。また、光反射性針状絶縁粒子が包含されているので、光反射性異方性導電接着剤の硬化物の接続信頼性を改善し、クラックの発生を抑制・防止することができる。
本発明の発光装置２００における光反射性異方性導電接着剤以外の構成（ＬＥＤ素子２３、バンプ２６、基板２１、接続端子２２等）は、従来の発光装置の構成と同様とすることができる。また、本発明の発光装置２００は、本発明の光反射性異方性導電接着剤を使用すること以外は、従来の異方性導電接続技術を利用して製造することができる。なお、発光素子としては、ＬＥＤ素子の他、本発明の効果を損なわない範囲で公知の発光素子を適用することができる。
以下、本発明の具体的な実施例について説明する。なお、本発明の範囲は、下記のいずれかの実施例に限定されるものではない。
実施例１〜７、比較例１〜４
（異方性導電接着剤の作製）
光反射性白色針状絶縁粒子（金属酸化物ウィスカ）及び／または光反射性白色球状絶縁粒子（金属酸化物粒子）と、導電粒子として、球状のアクリル樹脂粒子の表面に金メッキ層が形成された金被覆樹脂粒子（平均粒径５μｍ）または酸化チタン微粒子で被覆された光反射性導電粒子（平均粒径５μｍ）１０質量部を、脂環式エポキシ化合物（ＣＥＬ２０２１Ｐ、ダイセル化学工業（株））５０質量部とメチルヘキサヒドロ無水フタル酸５０質量部とを含有する透明なエポキシ系熱硬化性樹脂組成物（屈折率１．４５）に、表１の添加量で混合し、異方性導電接着剤を調製した。
なお、実施例６で使用した光反射性導電粒子は、粒径０．５μｍの酸化チタン粉末４質量部、粒径０．２μｍのポリスチレン系粉末３質量部、及び粒径５μｍの導電粒子（平均粒径４．６μｍの球状アクリル樹脂粒子に０．２μｍ厚の無電解金メッキを施した粒子（２０ＧＮＲ４．６ＥＨ、日本化学工業（株）））２０質量部とをメカノフュージョン装置（ＡＭＳ−ＧＭＰ、ホソカワミクロン（株））に投入し、金被覆樹脂粒子の表面に酸化チタン粒子からなる約１μｍ厚の光反射層を成膜することにより作製した。この光反射性導電粒子の外観色は灰色であった。
また、実施例１及び２で使用した光反射性球状絶縁粒子は、粒径０．５μｍのＴｉＯ２表面を、Ｓｉ膜とＡｌ膜とで被覆したものである。実施例６で使用した光反射性針状絶縁粒子は、ＺｎＯウィスカの表面を、シリコンカップリング剤で表面処理（シリカ処理）したものである（パナテトラ、（株）アムテック製）。
（光反射率の評価）
作製した異方性導電接着剤を白色板上に厚さ１００μｍとなるように塗布し、２００℃で１分間加熱して硬化させた。得られた硬化物について、分光光度計（（株）島津製作所製 ＵＶ３１００）を用いて硫酸バリウムを標準とした波長４５０ｎｍの光に対する全反射率（鏡面反射及び拡散反射）を測定した。得られた結果を表１に示す。実用上、光反射率は３０％超であることが望ましい。
（ＬＥＤ実装モジュールサンプルの作製）
１００μｍピッチの銅配線にＮｉ／Ａｕ（５．０μｍ厚／０．３μｍ厚）メッキ処理した配線を有するガラスエポキシ基板に、バンプホルダ（ＦＢ７００、（株）カイジョー）を用いて１５μｍ高の金（Ａｕ）バンプを形成した。この金バンプ付きエポキシ基板に、光反射性異方性導電接着剤を用いて、青色ＬＥＤ（Ｖｆ＝３．２Ｖ（Ｉｆ＝２０ｍＡ））素子を２００℃、２０秒、１ｋｇ／チップの条件でフリップチップ実装し、テスト用ＬＥＤモジュールを得た。
（全光束量の評価）
得られたテスト用ＬＥＤモジュールについて、全光束量測定システム（積分全球）（ＬＥ−２１００、大塚電子（株）製）を用いて全光束量を測定した（測定条件 Ｉｆ＝２０ｍＡ（定電流制御））。得られた結果を表１に示す。実用上、全光束量は、３００ｍｌｍ超であることが望まれる。
（導通信頼性及び耐クラック性の評価）
導通信頼性及び耐クラック性について、以下の２種類の冷熱サイクル試験（ＴＣＴ）を行うことにより評価した。
＜ＴＣＴ−Ａ＞
テスト用ＬＥＤモジュールを、−４０℃及び１００℃の雰囲気に各３０分間曝し、これを１サイクルとする冷熱サイクルを１０００サイクル行った。
＜ＴＣＴ−Ｂ＞
テスト用ＬＥＤモジュールを、−５５℃及び１２５℃の雰囲気に各３０分間曝し、これを１サイクルとする冷熱サイクルを１０００サイクル行った。
導通信頼性の評価は、ＴＣＴを１０００サイクル行った後に、ＴＣＴから取り出したテスト用ＬＥＤモジュールについて、Ｉｆ＝２０ｍＡ時のＶｆ値を測定し、以下の基準で評価した。
ランク： 基準
Ａ： 初期Ｖｆ値からのＶｆ値の上昇分が３％未満である場合
Ｂ： 初期Ｖｆ値からのＶｆ値の上昇分が３％以上５％未満である場合
Ｃ： 初期Ｖｆ値からのＶｆ値の上昇分が５％以上である場合
クラック発生の有無の評価は、ＴＣＴを１０００サイクル行った後に、ＴＣＴから取り出したテスト用ＬＥＤモジュールについて、金属顕微鏡にて青色ＬＥＤ素子の上面より観察を行い、光反射性異方性導電接着剤の硬化物にクラックが発生したか否かを観察し、以下の基準で評価した。
ランク： 基準
Ａ： クラックの発生が全く観察されない場合
Ｂ： クラックの発生が僅かに観察されるが、実用上問題のないレベルである場合
Ｃ： クラックの発生が観察される場合
Figure 0005609716
表１からわかるように、実施例１〜７の異方性導電接着剤の場合、全反射率が３７％以上であり、全光束量も３４０ｍｌｍ以上であった。また、耐クラック性及び導通信頼性の評価は、いずれも「Ａ」評価であった。
それに対し、比較例１の異方性導電接着剤の場合、光反射性絶縁粒子を配合していなかったので、外観色が茶色となり、そのため全反射率が８％と非常に低く、全光束量も２００ｍｌｍと非常に低い結果となった。
また、比較例２の異方性導電接着剤の場合、光反射性絶縁粒子のトータルの配合量が実施例３の異方性導電接着剤と同一であるが、光反射性球状絶縁粒子を配合せずに光反射性針状絶縁粒子のみを使用したため、光反射率が４２％（実施例３）から３５％に低下し、しかも全光束量も３６０ｍｌｍ（実施例３）から３００ｍｌｍに低下した。
比較例３の異方性導電接着剤の場合、光反射性絶縁粒子のトータルの配合量が実施例３の異方性導電接着剤と同一であるが、光反射性針状絶縁粒子を配合せずに光反射性球状絶縁粒子のみを使用したため、光反射率は４２％（実施例３）から５０％に向上したものの、耐クラック性が「Ｃ」評価となってしまい、導通信頼性もＴＣＴ−Ｂの場合に「Ｃ」評価となってしまった。
比較例４の異方性導電接着剤の場合、実施例３の異方性導電接着剤の場合に比べ、光反射性球状絶縁粒子を４ｖｏｌ％から１６ｖｏｌ％へと増大させたため、光反射率、全光束量については改善されたが、耐クラック性が「Ｂ」または「Ｃ」評価となり、導通信頼性もＴＣＴ−Ｂの場合に「Ｂ」評価となってしまった。
本発明の光反射性異方性導電接着剤は、光反射性の針状絶縁粒子と球状絶縁粒子とを、熱硬化性樹脂組成物に対しそれぞれ１〜５０体積％で配合し、且つ光反射性球状絶縁粒子の光反射性針状絶縁粒子に対する配合比を１：１〜１０に設定している。このため、製造コストの増大を招くような光反射層をＬＥＤ素子に設けなくても発光効率を改善でき、しかも、環境温度変化により発光装置の異方性導電接続部に生ずる導通信頼性の低下やクラックの発生を抑制乃至防止できる。よって、本発明の光反射性異方性導電接着剤は、ＬＥＤ素子をフリップリップ実装する際に有用である。
１ コア粒子
２ 無機粒子
３ 光反射層
４ 熱可塑性樹脂
１０、２０ 光反射性導電粒子
１１ 熱硬化性樹脂組成物の硬化物
２１ 基板
２２ 接続端子
２３ ＬＥＤ素子
２４ ｎ電極
２５ ｐ電極
２６ バンプ
１００ 光反射性異方性導電接着剤の硬化物
２００ 発光装置

Claims (14)

  1. 発光素子を配線板に異方性導電接続するために使用する光反射性異方性導電接着剤であって、熱硬化性樹脂組成物、導電粒子、光反射性針状絶縁粒子及び光反射性球状絶縁粒子を含有し、
    該熱硬化性樹脂組成物における光反射性針状絶縁粒子並びに光反射性球状絶縁粒子の配合量が、熱硬化性樹脂組成物に対してそれぞれ１〜５０体積％であり、且つ光反射性球状絶縁粒子の光反射性針状絶縁粒子に対する配合比（Ｖ／Ｖ）が１：１〜１０である光反射性異方性導電接着剤。
  2. 該光反射性針状絶縁粒子が、酸化チタン、酸化亜鉛及びチタン酸塩からなる群より選択される少なくとも１種の無機粒子である請求項１記載の光反射性異方性導電接着剤。
  3. 該光反射性針状絶縁粒子が、酸化亜鉛の表面をシラン剤で処理してなることを特徴とする請求項１記載の光反射性異方性導電接着剤。
  4. 該光反射性針状絶縁粒子のアスペクト比が、１０よりも大きく３５未満であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の光反射性異方性導電接着剤。
  5. 光反射性針状絶縁粒子の屈折率（ＪＩＳ Ｋ７１４２）が、熱硬化性樹脂組成物の硬化物の屈折率（ＪＩＳ Ｋ７１４２）よりも大きい請求項１〜４のいずれかに記載の光反射性異方性導電接着剤。
  6. 光反射性球状絶縁粒子が、酸化チタン、窒化ホウ素、酸化亜鉛及び酸化アルミニウムからなる群より選択される少なくとも一種の無機粒子である請求項１〜５のいずれかに記載の光反射性異方性導電接着剤。
  7. 光反射性球状絶縁粒子の平均粒径が、０．１〜３０μｍである請求項１〜６のいずれかに記載の光反射性異方性導電接着剤。
  8. 光反射性球状絶縁粒子の屈折率（ＪＩＳ Ｋ７１４２）が、熱硬化性樹脂組成物の硬化物の屈折率（ＪＩＳ Ｋ７１４２）よりも大きい請求項６又は７記載の光反射性異方性導電接着剤。
  9. 光反射性球状絶縁粒子が、球状銀粒子の表面を絶縁性樹脂で被覆した樹脂被覆金属粒子である請求項１〜８のいずれかに記載の光反射性異方性導電接着剤。
  10. 熱硬化性樹脂組成物が、エポキシ樹脂と酸無水物系硬化剤とを含有する請求項１〜９のいずれかに記載の光反射性異方性導電接着剤。
  11. 導電粒子が、金属材料で被覆されているコア粒子と、その表面に酸化チタン粒子、酸化亜鉛粒子又は酸化アルミニウム粒子から選択された少なくとも一種の無機粒子から形成された光反射層とからなる光反射性導電粒子である請求項１〜１０のいずれかに記載の光反射性異方性導電接着剤。
  12. 熱硬化性樹脂組成物１００質量部に対する光反射性導電粒子の配合量が、１〜１００質量部である請求項１１記載の光反射性異方性導電接着剤。
  13. 請求項１〜１２のいずれかに記載の光反射性異方性導電接着剤を介して、発光素子がフリップチップ方式で配線板に実装されている発光装置。
  14. 発光素子が、発光ダイオードである請求項１３記載の発光装置。
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