JP5606526B2 - 潤滑油組成物 - Google Patents

Description

本発明は、潤滑油組成物および当該潤滑油組成物を充填した風力発電機用ギアに関する。

グリース用潤滑油、ギア油、作動油用などには、多様な性能が要求され、しかも近年、内燃機関や工業機械の高性能化、高出力化、運転条件の過酷化などに伴い、機関各部の耐摩耗性、耐熱性、耐スラッジ性、潤滑油消費特性、省燃費性など高度な性能が要求されてきている。また、潤滑油の使用環境が苛酷化する一方で、環境問題への配慮から長寿命化が求められる傾向にあり、そのために機関運転時のギアによる剪断応力に起因する低粘度化の低減、すなわち潤滑油の剪断安定性の向上が求められている。また、一方では、機関のエネルギー変換効率の向上、もしくは極低温環境下における機関の良好な潤滑性を確保するため、潤滑油の高温下では油膜を保持し、低温下ではより流動性を保持するといった温度粘度特性が重要視されている。

従って、グリース用潤滑油、ギア油、作動油用などには、長寿命、すなわち低蒸発性であって、かつ良好な温度粘度特性を有するものが求められている。

特に、近年再生可能エネルギーとして注目されている風力発電機においては、風力を電力に変換するためのギアボックスがより安定な風力を享受するため高所に設置される。加えて、風力、風向きの安定供給といった観点から、内陸のみならず海上にも設置されることが多い。このため、ギアのメンテナンス、すなわち潤滑油の交換が非常に困難であり、結果、潤滑油に対しより高い剪断安定性が要求されている。また、風力から電力へのエネルギー変換効率という観点から、例えば−４０℃といった極低温化での良好な潤滑性、すなわち潤滑油の低温環境下での高流動性を求められている。

更に、風力発電機用ギア油においては、高いマイクロピッチン防止性能が求められている。マイクロピッチングは高荷重下における転がり弾性流体潤滑（ＥＨＬ）領域で過度のストレスのサイクルによってギア損傷の寸前で引き起こされる疲労プロセスである。この高荷重状態において、繰り返し圧縮応力によるギア歯面からの小片の剥離をマイクロピッチングといい、風力発電機用ギア油に用いられる潤滑油は高い耐マイクロピッチング性能が求められる。

上記背景に対し、様々な合成潤滑油の開発がなされてきた（特許文献１、２など）。

特表２００８−５４２５２４号公報 特表２００９−５００４８９号公報

しかしながら、特許文献１、特許文献２に記載された潤滑油組成物は、特に、風力発電機用ギアオイルのように高い剪断安定性を求められる分野については改善の余地がある。

本発明が解決しようとする課題は、高い酸化安定性、耐熱性を有し、かつ、高い温度粘度特性に優れる潤滑油組成物、および潤滑油に関するものであり、特に高い剪断安定性と優れた低温粘度特性を両立し、さらには優れた耐マイクロピッチング性能を有する潤滑油組成物を提供することにある。

上記課題を解決すべく鋭意検討を行った結果、特定の潤滑油基油、特定の炭素原子数のα−オレフィンを単独重合、または他のα−オレフィンと共重合することにより得られる、特定の分子量分布を有する低分子量重合体、並びに特定のエステルを特定の割合で配合し、ホウ素原子を特定の量で含ませることにより、極めて優れた剪断安定性、温度粘度特性、低温粘度特性、耐マイクロピッチング性能を示すことを見出し、本発明を完成するに至った。

すなわち、本発明に係る潤滑油組成物は、以下の（ｉ）〜（ｉｉｉ）を含み、４０℃における動粘度が３０ｍｍ²／ｓ以上７５０ｍｍ²／ｓ以下であり、かつ５ｐｐｍ以上７５ｐｐｍ以下のホウ素原子を含有する潤滑油組成物である。
（ｉ）９０〜１０質量％の１００℃における動粘度が４５ｍｍ²／ｓ以下であり、かつ構成単位の６０ｍｏｌ％以上が１−デセンからなり、酸価が０．１ｍｇＫＯＨ／ｇ未満である（共）重合体
（ｉｉ）５〜８５質量％の１００℃における動粘度が３５ｍｍ²／ｓ以上１，５００ｍｍ²／ｓ以下であり、かつ構成単位の９０ｍｏｌ％以上が１−オクテンからなり、かつゲルパーミエーションクロマトグラフィーにより測定された分子量分布が１．８以下である（共）重合体
（ｉｉｉ）５〜１５質量％の１００℃における動粘度が２０ｍｍ²／ｓ以下である脂肪酸エステル
（ただし、（ｉ）〜（ｉｉｉ）の合計を１００質量％とする。）

本発明により、従来の潤滑油に比べて優れた剪断安定性を有し、さらに高い温度粘度特性、優れた低温粘度特性、並びに耐マイクロピッチング性能を併せ持つ潤滑油組成物が得られる。とりわけ、極圧潤滑条件ともいわれる高荷重条件においても上記の特性を維持できる潤滑油組成物が得られる。

図１は、本発明の風力発電装置の一例を説明するための図であり、風力発電装置の長さ方向に部分的に切断した断面図を示すとともに、風力発電装置を手前の方から部分的に目視した斜視図を示す。 図２は、図１に示されている風力発電装置のＸ部を目視した拡大された状態の斜視図である。 図３は、図１に示されている風力発電装置のＹ部を目視した拡大された状態の斜視図である。 図４は、風力発電装置の駆動用に使用される駆動ストラング・モジュールを図解した斜視図である。

≪潤滑油組成物≫
本発明の潤滑油組成物は、４０℃における動粘度が３０ｍｍ²／ｓ以上７５０ｍｍ²／ｓ以下、より好ましくは４０℃における動粘度が１９０ｍｍ²／ｓ以上７５０ｍｍ²／ｓ以下である。７５０ｍｍ²／ｓ以下であれば省燃費性能、ならびにエネルギー変換効率に優れる。また、４０℃における動粘度が３０ｍｍ²／ｓ以上あれば高温下において良好な潤滑特性を示し、１９０ｍｍ²／ｓ以上であれば高負荷状態におけるギア油として良好な潤滑性を示す。４０℃における動粘度が上述の範囲にあれば、高温下においても十分な油膜を保持することが可能になるため、より剪断安定性にも優れる。

なお、潤滑油組成物において、４０℃における動粘度は、後述する（ｉ）デセン（共）重合体および（ｉｉ）オクテン（共）重合体の１００℃における動粘度、または（ｉ）デセン（共）重合体および（ｉｉ）オクテン（共）重合体の配合量を適宜変えることにより調節できる。たとえば、ＪＩＳ Ｋ−２２８３付属書１に記載の方法により配合比を推定し、これに基づき調整することができる。

また本発明の潤滑油組成物は、以下の（ｉ）１００℃における動粘度が４５ｍｍ²／ｓ以下である１−デセンからなる（共）重合体と、（ｉｉ）１００℃における動粘度が３５ｍｍ²／ｓ以上１，５００ｍｍ²／ｓ以下である１−オクテンからなる（共）重合体とを含有する。なお、本明細書において、「（共）重合体」には、単独重合体および共重合体の両方が含まれる。

１−デセンからなる（共）重合体と、１−オクテンからなる（共）重合体は、あわせて本発明における潤滑油組成物中の８０質量％以上であることが好ましい。この範囲にあれば、高い酸化安定性、耐熱性を有する。

本発明において（ｉ）１００℃における動粘度が４５ｍｍ²／ｓ以下である１−デセンからなる（共）重合体としては、工業的にはポリ−α−オレフィン（ＰＡＯ）の通称で知られており、一般に潤滑油用の基油として用いられる。このような１−デセンからなる（共）重合体は、ＮＥＸＢＡＳＥ（ＮＥＳＴＥ ＯＩＬ社製）、ＳＰＥＣＴＲＡＳＹＮ（ＥＸＸＯＮＭＯＢＩＬ ＣＨＥＭＩＣＡＬ社製）、ＤＵＲＡＳＹＮ（ＩＮＥＯＳ社製）等の商標にて販売されており、容易に入手可能である。この（共）重合体は１−デセンの単独重合体であるか、１−デセンと、１−オクテンおよび／または１−ドデセンとの共重合体であるが、少なくともその構成単位の６０ｍｏｌ％以上は１−デセンからなる。１−オクテンとの共重合体であると低温粘度特性が低下することがあり、1-ドデセンとの共重合体であると剪断安定性が低下することがあるため、１−デセンの単独重合体が好適に用いられる。

また、上記の（ｉ）１−デセンからなる（共）重合体は、ＪＩＳ Ｋ２５０１により測定された酸価が０．１ｍｇＫＯＨ／ｇ未満であることが好ましい。より好ましくは０．０５ｍｇＫＯＨ／ｇ未満である。この範囲にあると、得られる潤滑油組成物の酸化安定性、耐熱性が優れる。

（ｉ）１−デセンからなる（共）重合体の１００℃における動粘度は４５ｍｍ²／ｓ以下であり、好ましくは１１ｍｍ²／ｓ以下である。１１ｍｍ²／ｓ以下にあると、潤滑油組成物の低温粘度特性がより優れる。

（ｉ）１−デセンからなる（共）重合体は単独で用いても、二種以上を混合して用いてもよい。

なお、１−デセン（共）重合体は、従来公知の方法により製造が可能である。例えばＢＦ₃やＡｌＣｌ₃のような触媒を用い、重合温度、重合時間などの調整により所望の分子量を有する（共）重合体が得られる。この分子量調整（すなわち高分子量であれば高粘度となり低分子量であれば低粘度となる）により１００℃における動粘度が調整できる。また、酸価を０．１ｍｇＫＯＨ／ｇ未満に調整するためには、得られた（共）重合体について公知の方法により水添工程を経る方法が一般的である。これらの１−デセン（共）重合体の製造方法は、ＵＳ特許３，１４９，１７８号、３，３８２，２９１号、３，７４２，０８２号、３，７８０，１２８号、４，１７２，８５５号、および４，９５６，１２２号などの特許に開示されている。

（ｉｉ）１００℃における動粘度が３５ｍｍ²／ｓ以上１，５００ｍｍ²／ｓ以下からなる（共）重合体としては炭素原子数が８、すなわち１-オクテンをモノマーとして重合した（共）重合体であり、その構成単位の含有率は９０〜１００ｍｏｌ％であり、好ましくは９５〜１００ｍｏｌ％である。いいかえると、この（共）重合体は１−オクテンの単独重合体であるか、他のモノマーとの共重合体である。この範囲にあれば本発明における潤滑油組成物の性質は、実質上１−オクテンを単独重合した重合体を含有する潤滑油組成物と同等になる。潤滑油組成物においては、（ｉ）デセン（共）重合体にこのような（ｉｉ）オクテン（共）重合体を組み合わせることにより、剪断安定性および低温粘度特性を向上でき、さらに酸化安定性、耐熱性、温度粘度特性も向上できる。潤滑油組成物の剪断安定性および低温粘度特性をより向上させるためには、（ｉ）デセン（共）重合体とともに１−オクテンの単独重合体を用いることが好ましい。

（ｉｉ）における（共）重合体を主に構成するモノマーは１-オクテンである。炭素原子数が６、すなわち１−ヘキセンであると温度粘度特性、および低温粘度特性が著しく低下する場合がある。また、炭素原子数が１０、すなわち１−デセンであると潤滑油組成物の剪断安定性が著しく低下する場合がある。

なお剪断安定性は、ドイツ工業規格ＤＩＮ ５２３５０−６に記載の方法に準拠したＫＲＬ剪断安定性試験により評価される。潤滑油組成物を６０℃で２０ｈｒの間、剪断条件下（１４５０ｒｐｍ）におき、試験前の４０℃における動粘度に対し、試験後の４０℃における動粘度低下率を評価し、この値が小さいほど剪断安定性に優れる。

また、原料となる1−オクテンは１−デセンに比べ、安価に入手が可能である。従って、本発明における潤滑油組成物は、従来技術により得られる特許文献１、もしくは特許文献２に記載のような合成潤滑油組成物に対し、相対的に1−デセンの使用量が低減されるため、工業的にも低コストにて製造が可能となる利点も有する。

（ｉｉ）における（共）重合体を構成する１−オクテン以外の構成単位は炭素原子数２〜１４のα−オレフィン（１−オクテンを除く。）であることが好ましく、これらの構成単位の含有率は０〜１０ｍｏｌ％の範囲であり、好ましくは０〜５ｍｏｌ％の範囲である。α−オレフィンが上記した中から選ばれ、及び／又はα−オレフィンが上記した含有量であれば潤滑油組成物の酸化安定性、耐熱性、低温粘度特性が優れる。

本発明における１−オクテンからなる（共）重合体の１００℃における動粘度は３５ｍｍ²／ｓ以上１，５００ｍｍ²／ｓ以下である。好ましくは１５０ｍｍ²／ｓ以上１，２００ｍｍ²／ｓ以下であり、１５０ｍｍ²／ｓ以上にあるとギア油、工業用潤滑油、あるいは風力発電機用ギア油や軸受け用潤滑油において、潤滑油基油である１−デセンからなる（共）重合体に対し高粘度を有する１−オクテンからなる（共）重合体の含有量が相対的に低減されるため、低温粘度特性が優れる。１，２００ｍｍ²／ｓ以下にあればより剪断安定性が優れる。

また、数平均分子量は分子量既知の標準物質（単分散ポリスチレン（ＰＳｔ））を用いて較正されたゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定することができるが、本発明における１−オクテンをモノマーとする（共）重合体の数平均分子量（Ｍｎ）は好ましくは５００〜１５，０００の範囲にあり、より好ましくは３，０００〜１２，０００の範囲である。数平均分子量がこの範囲にあると、得られる潤滑油組成物の低温粘度特性と剪断安定性のバランスに優れる。

また、本発明における１−オクテンからなる（共）重合体の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．８の範囲にあり、好ましくは１.１〜１．８の範囲にあり、より好ましくは１．２〜１．７の範囲にある。この範囲にあれば、得られる潤滑油組成物の剪断安定性が優れる。

（ｉｉ）オクテンからなる（共）重合体は単独で用いても、二種以上を混合して用いてもよい。

（本発明における（ｉｉ）オクテンからなる（共）重合体の製造）
上記のような１−オクテンからなる（共）重合体の製造の際には、特開平２-４１３０３号公報、特開平２−４１３０５号公報、特開平２-２７４７０３号公報、特開平２-２７４７０４号公報、特開平３-１７９００５号公報、特開平３-１７９００６号公報、特開平３−１９３７９６号公報、特開平４-６９３９４号公報、特開平５-１７５８９号公報、特開平６−１２２７１８号公報、特開平８−１２０１２７号公報、特開平８−２３９４１４号公報、特開平１０−０８７７１６号公報、特開２０００−２１２１９４号公報あるいはＷＯ０１／２７１２４、ＷＯ０２/０７４８５５、ＷＯ０４/０２９０６２、ＥＰ０８８１２３６、ＥＰ１４１６０００に記載されているような、α−オレフィン（共）重合体を製造する際に使用される触媒を参考にすることによって製造可能である。

具体的には１−オクテンをモノマーとする（共）重合体の製造の際には、たとえば、遷移金属化合物（周期表第４族の遷移金属化合物など）（Ａ）と、
（Ｂ）（Ｂ−１）有機金属化合物、
（Ｂ−２）有機アルミニウム化合物、
（Ｂ−３）有機アルミニウムオキシ化合物、および
（Ｂ−４）前記第４族遷移金属化合物（Ａ）と反応してイオン対を形成する化合物、
から選ばれる少なくとも１種以上の化合物とからなるオレフィン重合用触媒の存在下に、１−オクテンを単独重合することにより、または１−オクテンと上記他のモノマーとを共重合することにより単独重合体または共重合体を得ることができる。

さらに詳しく述べると、遷移金属化合物（Ａ）及び化合物（Ｂ）は以下の通りである。
〔（Ａ）遷移金属化合物〕
本発明で用いられる遷移金属化合物（Ａ）は、公知のオレフィン重合能を有する周期律表ＩＶ〜ＶＩ族の遷移金属化合物であれば特に制限なく使用できるが、例えば周期律表ＩＶ〜ＶＩ族の遷移金属ハロゲン化物、遷移金属アルキル化物、遷移金属アルコキシ化物、非架橋性または架橋性メタロセン化合物などを例示することができる。好ましくは、周期律表ＩＶ族、より好ましくはＩＶＢ族の遷移金属のハロゲン化物、遷移金属のアルキル化物、遷移金属アルコキシ化物、非架橋性または架橋性メタロセン化合物などである。以下、これら遷移金属化合物（Ａ）の好ましい形態について述べる。

遷移金属ハロゲン化物、遷移金属アルキル化物、遷移金属アルコキシ化物として、具体的には、四塩化チタン、ジメチルチタニウムジクロライド、テトラベンジルチタン、テトラベンジルジルコニウム、テトラブトキシチタンなどを例示することができる。

非架橋性または架橋性メタロセン化合物としては、シクロペンタジエニル骨格を有する周期律表第４族の遷移金属化合物としての、下記一般式（１）で表される化合物を例示することができる。

ＭＬ_x … （１）
式中、Ｍは周期律表第ＩＶ族から選ばれる１種の遷移金属原子を示し、好ましくはＩＶＢ族の遷移金属のジルコニウム、チタン又はハフニウムである。ｘは、遷移金属の原子価であり、Ｌの個数を示す。Ｌは、遷移金属に配位する配位子又は基を示し、少なくとも１個のＬは、シクロペンタジエニル骨格を有する配位子であり、該シクロペンタジエニル骨格を有する配位子以外のＬは、ハロゲン、水素原子、炭素数が１〜１０の炭化水素基、炭素数が１０以下の中性、共役または非共役ジエン、アニオン配位子あるいは孤立電子対で配位可能な中性配位子から同一または異なる組合せで選ばれた１種の基又は原子である。

シクロペンタジエニル骨格を有する配位子としては、例えばシクロペンタジエニル基、アルキル置換シクロペンタジエニル基、インデニル基、アルキル置換インデニル基、4,5,6,7-テトラヒドロインデニル基、フルオレニル基、アルキル置換フルオレニル基などを例示することができる。これらの基はハロゲン原子、トリアルキルシリル基などが置換していてもよい。

上記一般式（１）で表される化合物が、シクロペンタジエニル骨格を有する配位子を２個以上含む場合、そのうち２個のシクロペンタジエニル骨格を有する配位子同士は、アルキレン基、置換アルキレン基、シリレン基、置換シリレン基などを介して結合されていてもよい。（以下の説明では、このような化合物を「架橋性メタロセン化合物」という場合がある。また、このような化合物以外を「非架橋性メタロセン化合物」という場合がある。）
このなかでも好ましいものとしては、下記一般式（２）で表される化合物を例示することができる。

ＭＬ_aＸ_b… （２）
（式中、Ｍは周期律表第ＩＶ族から選ばれる１種の遷移金属原子を示し、好ましくはＩＶＢ族の遷移金属のジルコニウム、チタン又はハフニウムであり、Ｌは、遷移金属に配位する配位子であり、ａは１以上の整数であって、Ｌの個数を示し、Ｘは遷移金属に結合するハロゲン、水素原子、炭素数が１〜１０の炭化水素基、炭素数が１０以下の中性、共役または非共役ジエン、アニオン配位子あるいは孤立電子対で配位可能な中性配位子から同一または異なる組合せで選ばれた１種の基又は原子であり、ｂは１以上の整数であって、Ｘの個数を示す。）
上記一般式（２）において、Ｌは遷移金属に配位する配位子であり、そのうち少なくとも１つはシクロペンタジエニル骨格を有する配位子である。シクロペンタジエニル骨格を有する配位子としては、例えばシクロペンタジエニル基；メチルシクロペンタジエニル基、ジメチルシクロペンタジエニル基、トリメチルシクロペンタジエニル基、テトラメチルシクロペンタジエニル基、ペンタメチルシクロペンタジエニル基、エチルシクロペンタジエニル基、メチルエチルシクロペンタジエニル基、プロピルシクロペンタジエニル基、メチルプロピルシクロペンタジエニル基、ブチルシクロペンタジエニル基、メチルブチルシクロペンタジエニル基、ヘキシルシクロペンタジエニル基などのアルキル置換シクロペンタジエニル基；インデニル基；４，５，６，７-テトラヒドロインデニル基；フルオレニル基などを例示することができる。これらの基はハロゲン原子、トリアルキルシリル基などが置換していてもよい。

上記一般式（２）において、ａは１以上の整数であり、Ｌの個数を示す。

上記一般式（２）において、Ｍはジルコニウム、チタンまたはハフニウムである。

Ｘは、遷移金属に結合する、ハロゲン、水素原子、炭素数が１〜１０の炭化水素基、炭素数が１０以下の中性、共役または非共役ジエン、アニオン配位子あるいは孤立電子対で配位可能な中性配位子から同一または異なる組合せで選ばれた１種の基又は原子であり、ハロゲンの具体例としては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素であり、炭化水素基の具体例としては、メチル、エチル、ｎ-プロピル、イソプロピル、２-メチルプロピル、１，１-ジメチルプロピル、２，２-ジメチルプロピル、１，１-ジエチルプロピル、１-エチル-１-メチルプロピル、１，１，２，２-テトラメチルプロピル、sec-ブチル、tert-ブチル、１，１-ジメチルブチル、１，１，３-トリメチルブチル、ネオペンチル、シクロヘキシルメチル、シクロヘキシル、１-メチル-１-シクロヘキシル等が挙げられる。炭素数が１０以下の中性、共役または非共役ジエンの具体例としては、s-シス-またはs-トランス-η⁴-１，３-ブタジエン、s-シス-またはs-トランス-η⁴-１，４-ジフェニル-１，３-ブタジエン、s-シス-またはs-トランス-η⁴-３-メチル-１，３-ペンタジエン、s-シス-またはs-トランス-η⁴-１，４-ジベンジル-１，３-ブタジエン、s-シス-またはs-トランス-η⁴-２，４-ヘキサジエン、s-シス-またはs-トランス-η⁴-１，３-ペンタジエン、s-シス-またはs-トランス-η⁴-１，４-ジトリル-１，３-ブタジエン、s-シス-またはs-トランス-η⁴-１，４-ビス（トリメチルシリル）-１，３-ブタジエン等が挙げられる。アニオン配位子の具体例としては、メトキシ、tert-ブトキシ、フェノキシ等のアルコキシ基、アセテート、ベンゾエート等のカルボキシレート基、メシレート、トシレート等のスルホネート基等が挙げられる。孤立電子対で配位可能な中性配位子の具体例としては、トリメチルホスフィン、トリエチルホスフィン、トリフェニルホスフィン、ジフェニルメチルホスフィンなどの有機リン化合物、またはテトラヒドロフラン、ジエチルエーテル、ジオキサン、１、２−ジメトキシエタン等のエーテル類が挙げられる。これらのうち、Xは同一でも異なった組み合わせでもよい。

上記一般式（２）において、ｂは１以上の整数であり、Ｘの個数を示す。

上記一般式（２）で表される化合物が、シクロペンタジエニル骨格を有する配位子を２個以上含む場合、そのうち２個のシクロペンタジエニル骨格を有する配位子は、エチレン、プロピレンなどのアルキレン基；ジフェニルメチレンなどの置換アルキレン基；イソプロピリデンなどのアルキリデン基；シリレン基；ジメチルシリレン基、ジフェニルシリレン基、メチルフェニルシリレン基などの置換シリレン基などを介して結合されていてもよい。また、２個以上のシクロペンタジエニル骨格を有する配位子は、同一であっても異なっていてもよい。

上記一般式（２）で表される化合物が、シクロペンタジエニル骨格を２つ有する配位子である場合、より具体的には下記一般式（３）または（４）で表される。

（式中、Ｍは周期律表第ＩＶ族から選ばれる１種の遷移金属原子を示し、好ましくはＩＶＢ族の遷移金属のジルコニウム、チタン又はハフニウムであり、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵、Ｒ⁶、Ｒ⁷、Ｒ⁸、Ｒ⁹、Ｒ¹⁰は水素、炭化水素基、ケイ素含有炭化水素基から選ばれ、それぞれ同一でも異なっていてもよく、Ｒ¹からＲ¹⁰までの隣接した置換基は互いに結合して環を形成していてもよく、Ｘは、ハロゲン、水素原子、炭素数が１〜１０の炭化水素基、炭素数が１０以下の中性、共役または非共役ジエン、アニオン配位子あるいは孤立電子対で配位可能な中性配位子から同一または異なる組合せで選ばれた１種の基又は原子であり、ｎは１または２であり、Ｘの個数を示す。）

（式中、Ｍは周期律表第ＩＶ族から選ばれる１種の遷移金属原子を示し、好ましくはＩＶＢ族の遷移金属のジルコニウム、チタン又はハフニウムであり、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵、Ｒ⁶、Ｒ⁷、Ｒ⁸は水素、炭化水素基、ケイ素含有炭化水素基から選ばれ、それぞれ同一でも異なっていてもよく、Ｒ¹からＲ⁸までの隣接した置換基は互いに結合して環を形成していてもよく、Ｘは、ハロゲン、水素原子、炭素数が１〜１０の炭化水素基、炭素数が１０以下の中性、共役または非共役ジエン、アニオン配位子あるいは孤立電子対で配位可能な中性配位子から同一または異なる組合せで選ばれた１種の基又は原子であり、ｎは１または２であって、Ｘの個数を示し、Ｑは、炭素、ケイ素またはゲルマニウムから選ばれ、Ｙ¹およびＹ²は水素、炭化水素基、ケイ素含有炭化水素基から選ばれ、それぞれ同一でも異なっていてもよく、互いに結合して環を形成していてもよい。）
上記一般式（３）または（４）において、炭化水素基としては、好ましくは炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数７〜２０のアリールアルキル基、炭素数６〜２０のアリール基、または炭素数７〜２０のアルキルアリール基であり、１つ以上の環構造を含んでいてもよい。その具体例としては、メチル、エチル、ｎ-プロピル、イソプロピル、２-メチルプロピル、１，１-ジメチルプロピル、２，２-ジメチルプロピル、１，１-ジエチルプロピル、１-エチル-１-メチルプロピル、１，１，２，２-テトラメチルプロピル、sec-ブチル、tert-ブチル、１，１-ジメチルブチル、１，１，３-トリメチルブチル、ネオペンチル、シクロヘキシルメチル、シクロヘキシル、１-メチル-１-シクロヘキシル、１-アダマンチル、２-アダマンチル、２-メチル-２-アダマンチル、メンチル、ノルボルニル、ベンジル、２-フェニルエチル、１-テトラヒドロナフチル、１-メチル-１-テトラヒドロナフチル、フェニル、ナフチル、トリル等が挙げられる。

上記一般式（３）または（４）において、ケイ素含有炭化水素基としては、好ましくはケイ素数１〜４、炭素数３〜２０のアルキルまたはアリールシリル基であり、その具体例としては、トリメチルシリル、tert-ブチルジメチルシリル、トリフェニルシリル等が挙げられる。

本発明において、上記一般式（３）のＲ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵、Ｒ⁶、Ｒ⁷、Ｒ⁸、Ｒ⁹、Ｒ¹⁰は水素、炭化水素基、ケイ素含有炭化水素基から選ばれ、それぞれ同一でも異なっていてもよい。好ましい炭化水素基、ケイ素含有炭化水素基の具体例としては、上記と同様のものを挙げることができる。また、上記一般式（４）のＲ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵、Ｒ⁶、Ｒ⁷、Ｒ⁸は水素、炭化水素基、ケイ素含有炭化水素基から選ばれ、それぞれ同一でも異なっていてもよい。好ましい炭化水素基、ケイ素含有炭化水素基の具体例としては、上記と同様のものを挙げることができる。

上記一般式（３）のシクロペンタジエニル環上のＲ¹からＲ¹⁰までの隣接した置換基は、互いに結合して環を形成してもよい。そのような置換シクロペンタジエニル基として、インデニル、２-メチルインデニル、テトラヒドロインデニル、２-メチルテトラヒドロインデニル、２，４，４-トリメチルテトラヒドロインデニル、フルオレニル、ベンゾフルオレニル、ジベンゾフルオレニル、オクタヒドロジベンゾフルオレニル、オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル等を挙げることができる。また、上記一般式（４）のシクロペンタジエニル環上のＲ¹からＲ⁸までの隣接した置換基は、互いに結合して環を形成してもよい。そのような置換シクロペンタジエニル基として、インデニル、２-メチルインデニル、テトラヒドロインデニル、２-メチルテトラヒドロインデニル、２，４，４-トリメチルテトラヒドロインデニル、フルオレニル、ベンゾフルオレニル、ジベンゾフルオレニル、オクタヒドロジベンゾフルオレニル、オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル等を挙げることができる。

本発明において、一般式（３）または（４）のＭは周期律表第ＩＶ族から選ばれる１種の遷移金属原子を示し、好ましくはＩＶＢ族の遷移金属のジルコニウム、チタン又はハフニウムである。

Ｘは、ハロゲン、水素原子、炭素数が１〜１０の炭化水素基、炭素数が１０以下の中性、共役または非共役ジエン、アニオン配位子あるいは孤立電子対で配位可能な中性配位子から同一または異なる組合せで選ばれた１種の基又は原子であり、ハロゲンの具体例としては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素であり、炭化水素基の具体例としては、メチル、エチル、ｎ-プロピル、イソプロピル、２-メチルプロピル、１，１-ジメチルプロピル、２，２-ジメチルプロピル、１，１-ジエチルプロピル、１-エチル-１-メチルプロピル、１，１，２，２-テトラメチルプロピル、sec-ブチル、tert-ブチル、１，１-ジメチルブチル、１，１，３-トリメチルブチル、ネオペンチル、シクロヘキシルメチル、シクロヘキシル、１-メチル-1-シクロヘキシル等が挙げられる。炭素数が１０以下の中性、共役または非共役ジエンの具体例としては、s-シス-またはs-トランス-η⁴-１，３-ブタジエン、s-シス-またはs-トランス-η⁴-１，４-ジフェニル-１，３-ブタジエン、s-シス-またはs-トランス-η⁴-３-メチル-１，３-ペンタジエン、s-シス-またはs-トランス-η⁴-１，４-ジベンジル-１，３-ブタジエン、s-シス-またはs-トランス-η⁴-２，４-ヘキサジエン、s-シス-またはs-トランス-η⁴-１，３-ペンタジエン、s-シス-またはs-トランス-η⁴-１，４-ジトリル-１，３-ブタジエン、s-シス-またはs-トランス-η⁴-１，４-ビス（トリメチルシリル）-１，３-ブタジエン等が挙げられる。アニオン配位子の具体例としては、メトキシ、tert-ブトキシ、フェノキシ等のアルコキシ基、アセテート、ベンゾエート等のカルボキシレート基、メシレート、トシレート等のスルホネート基等が挙げられる。孤立電子対で配位可能な中性配位子の具体例としては、トリメチルホスフィン、トリエチルホスフィン、トリフェニルホスフィン、ジフェニルメチルホスフィンなどの有機リン化合物、またはテトラヒドロフラン、ジエチルエーテル、ジオキサン、１、２−ジメトキシエタン等のエーテル類が挙げられる。これらのうち、Ｘは同一でも異なった組み合わせでもよい。

ｎは１または２であり、Ｘの個数を示す。

上記一般式（３）として具体的には、シクロペンタジエニルトリクロライド、シクロペンタジエニルジルコニウムトリクロライド、ビス（シクロペンタジエニル）チタニウムジクロライド、ビス（シクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、ビス（ペンタメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、（シクロペンタジエニル）（ペンタメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、ビス（メチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、ビス（エチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、ビス（プロピルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、ビス（ｎ-ブチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド等を含むビス（ブチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、ビス（１，３−ジメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド等を含むビス（ジメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、ビス（１，３−ジエチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド等を含むビス（ジエチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、ビス（メチルエチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、ビス（１-メチル-３-ｎ-プロピルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド等を含むビス（メチルプロピルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、ビス（１-メチル-３-ｎ-ブチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド等を含むビス（メチルブチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライドなどが挙げられ、上記一般式（４）として具体的には、エチレンビス（インデニル）ジルコニウムジクロライド、エチレンビス（１-インデニル）チタニウムジクロライド、エチレンビス（４，５，６，７-テトラヒドロインデニル）ジルコニウムジクロライド、ジメチルシリレンビス（メチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、ジメチルシリレンビス（ジメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、ジメチルシリレンビス（ジ-tert-ブチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、ジメチルシリレンビス（インデニル）ジルコニウムジクロライド、ジメチルシリレンビス（2-メチルインデニル）ジルコニウムジクロライド、ジメチルシリレンビス（２-メチル-４，５-ベンズインデニル）ジルコニウムジクロライド、ジメチルシリレンビス（２-メチル-４-フェニルインデニル）ジルコニウムジクロライド、ジメチルシリレンビス（２-メチル-４-ナフチルインデニル）ジルコニウムジクロライド、ジメチルエチレンビス（２-メチルインデニル）ジルコニウムジクロライド、ジメチルエチレンビス（２-メチル-４，５-ベンズインデニル）ジルコニウムジクロライド、ジメチルエチレンビス（２-メチル-４-フェニルインデニル）ジルコニウムジクロライド、ジメチルエチレンビス（２-メチル-４-ナフチルインデニル）ジルコニウムジクロライド、イソプロピリデン（シクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロライド、イソプロピリデン（シクロペンタジエニル）（３，６-ジ-t-ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロライド、イソプロピリデン（メチルシクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロライド、イソプロピリデン（tert−ブチルシクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロライド、イソプロピリデン（メチル-tert-ブチルシクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロライド、イソプロピリデン（メチル-tert-ブチルシクロペンタジエニル）（３，６-ジ-tert-ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロライド、イソプロピリデン（メチル-tert-ブチルシクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドリドジベンズフルオレニル）ジルコニウムジクロライド、ジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロライド、ジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）（３，６-ジ-tert-ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロライド、ジフェニルメチレン（メチルシクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロライド、ジフェニルメチレン（tert−ブチルシクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロライド、ジフェニルメチレン（メチル-tert-ブチルシクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロライド、ジフェニルメチレン（メチル-tert-ブチルシクロペンタジエニル）（３，６-ジ-tert-ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロライド、ジフェニルメチレン（メチル-tert-ブチルシクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドリドジベンズフルオレニル）ジルコニウムジクロライド、シクロヘキシレン（シクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロライド、シクロヘキシレン（シクロペンタジエニル）（３，６-ジ-tert-ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロライド、シクロヘキシレン（メチルシクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロライド、

シクロヘキシレン（tert-ブチルシクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロライド、シクロヘキシレン（メチル-tert-ブチルシクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロライド、シクロヘキシレン（メチル-tert-ブチルシクロペンタジエニル）（３，６-ジ-tert-ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロライド、シクロヘキシレン（メチル-tert-ブチルシクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドリドジベンズフルオレニル）ジルコニウムジクロライド、ジ（ｐ-トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ-トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ-トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７−ジメチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ-トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（３，６−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ- tert−ブチルフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ- tert−ブチルフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ- tert−ブチルフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７−ジメチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ- tert−ブチルフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（３，６−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ- ｎ−ブチルフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ-ｎ−ブチルフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ- ｎ−ブチルフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７−ジメチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ- ｎ−ブチルフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（３，６−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（m-トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（m-トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（m-トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７−ジメチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（m-トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（３，６−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ-トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジメチル、ジ（ｐ-トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ-tert−ブチルフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ-トリル）メチレン（シクロペンタジエニル） （オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジメチル、ジ（ｐ-tert−ブチルフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ-トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジメチル、ジ（ｐ-イソプロピルフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（３，６−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ-tert−ブチルフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（３，６−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（４-ビフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（４-ビフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（４-ビフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７−ジメチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（４-ビフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（３，６−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリドシクロペンチリデン（シクロペンタジエニル）（２，７−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、シクロヘキシリデン（シクロペンタジエニル）（２，７−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、アダマンチリデン（シクロペンタジエニル）（２，７−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、モノフェニルモノメチルメチレン（シクロペンタジエニル）（２，７−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジメチルメチレン（シクロペンタジエニル）（２，７−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）（２，７−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ−トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジエチルメチレン（シクロペンタジエニル）（２，７−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、シクロペンチリデン（シクロペンタジエニル）（３，６−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、シクロヘキシリデン（シクロペンタジエニル）（３，６−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、アダマンチリデン（シクロペンタジエニル）（３，６−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、モノフェニルモノメチルメチレン（シクロペンタジエニル）（３，６−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジメチルメチレン（シクロペンタジエニル）（３，６−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）（３，６−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ−トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（３，６−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジエチルメチレン（シクロペンタジエニル）（３，６−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、シクロペンチリデン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、シクロヘキシリデン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル） ジルコニウムジクロリド、アダマンチリデン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル） ジルコニウムジクロリド、モノフェニルモノメチルメチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル） ジルコニウムジクロリド、ジメチルメチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル） ジルコニウムジクロリド、ジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル） ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ−トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル） ジルコニウムジクロリド、ジエチルメチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル） ジルコニウムジクロリド、シクロペンチリデン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルテトラヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、シクロヘキシリデン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルテトラヒドロジシクロペンタフルオレニル） ジルコニウムジクロリド、
アダマンチリデン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルテトラヒドロジシクロペンタフルオレニル） ジルコニウムジクロリド、モノフェニルモノメチルメチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルテトラヒドロジシクロペンタフルオレニル） ジルコニウムジクロリド、ジメチルメチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルテトラヒドロジシクロペンタフルオレニル） ジルコニウムジクロリド、ジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルテトラヒドロジシクロペンタフルオレニル） ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ−トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルテトラヒドロジシクロペンタフルオレニル） ジルコニウムジクロリド、ジエチルメチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルテトラヒドロジシクロペンタフルオレニル） ジルコニウムジクロリド、シクロペンチリデン（シクロペンタジエニル）（ジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、シクロヘキシリデン（シクロペンタジエニル）（ジベンゾフルオレニル） ジルコニウムジクロリド、アダマンチリデン（シクロペンタジエニル）（ジベンゾフルオレニル） ジルコニウムジクロリド、モノフェニルモノメチルメチレン（シクロペンタジエニル）（ジベンゾフルオレニル） ジルコニウムジクロリド、ジメチルメチレン（シクロペンタジエニル）（ジベンゾフルオレニル） ジルコニウムジクロリド、ジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）（ジベンゾフルオレニル） ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ−トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（ジベンゾフルオレニル） ジルコニウムジクロリド、ジエチルメチレン（シクロペンタジエニル）（ジベンゾフルオレニル） ジルコニウムジクロリド、エチレン（シクロペンタジエニル）（フルオレニル） ジルコニウムジクロリド、エチレン（シクロペンタジエニル）（ ２，７−ジtert−ブチルフルオレニル） ジルコニウムジクロリド、エチレン（シクロペンタジエニル）（ ３，６−ジtert−ブチルフルオレニル） ジルコニウムジクロリド、エチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルテトラヒドロジシクロペンタフルオレニル） ジルコニウムジクロリド、エチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、プロピレン（シクロペンタジエニル）（フルオレニル） ジルコニウムジクロリド、プロピレン（シクロペンタジエニル）（ ２，７−ジtert−ブチルフルオレニル） ジルコニウムジクロリド、プロピレン（シクロペンタジエニル）（ ３，６−ジtert−ブチルフルオレニル） ジルコニウムジクロリド、プロピレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルテトラヒドロジシクロペンタフルオレニル） ジルコニウムジクロリド、プロピレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、（メチル）（ｐ−トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、（メチル）（フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、（メチル）（ｐ−トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、（メチル）（フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（ ２，７−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、（メチル）（ｐ−トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（３，６−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、（メチル）（フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（３，６−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、（メチル）（ベンジル）メチレン（シクロペンタジエニル）（３，６−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、（メチル）（ベンジル）メチレン（シクロペンタジエニル）（３，６−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、（メチル）（ベンジル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、（メチル）（ベンジル）メチレン（シクロペンタジエニル）（ ２，７−ジtert−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、（メチル）（ベンジル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、（メチル）（ベンジル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリドなどを例示することができる。

また同様な立体構造を有するチタニウム化合物やハフニウム化合物、さらには臭化物、ヨウ化物などの他に、例えば特開平３−９９１３号公報、特開平２−１３１４８８号公報、特開平３−２１６０７号公報、特開平３−１０６９０７号公報、特開平３−１８８０９２号公報、特開平４−６９３９４号公報、特開平４-３００８８７号公報、ＷＯ０１/２７１２４Ａ１などに記載されているような遷移金属化合物を挙げることができる。

本発明の重合例および比較重合例で用いた遷移金属化合物（Ａ）は具体的には下記式（６）であるが、本発明においてはこの化合物に何ら限定されるものではない。なお、下記式（５）、（７）、（８）〜（９）で表される遷移金属化合物（Ａ）を用いてもよい。

なお本発明の重合例では、化合物（６）は（メチル）（ｐ−トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル） ジルコニウムジクロリド、と記載している。

得られた遷移金属化合物の構造は、２７０ＭＨｚ １Ｈ-ＮＭＲ（日本電子 ＧＳＨ-２７０）、ＦＤ-質量分析（日本電子ＳＸ-１０２Ａ）により、決定される。

これら遷移金属化合物（Ａ）は、１種単独で用いてもよいし２種以上組み合わせて用いてもよい。

〔（Ｂ−１）有機金属化合物〕
（Ｂ−１）有機金属化合物として、具体的には下記式（１０）で表される有機金属化合物が用いられる。

一般式 Ｒ^a Ｒ^b Ｍ³ ・・・（１０）
（式中、Ｒ^a およびＲ^b は、互いに同一でも異なっていてもよく、炭素原子数が１〜１５、好ましくは１〜４の炭化水素基を示し、Ｍ³ はＭｇ、ＺｎまたはＣｄである。）で表される周期律表第２族または第１２族金属のジアルキル化合物。

また、これら有機金属化合物（Ｂ−１）は、１種単独で用いてもよいし２種以上組み合わせて用いてもよい。

〔（Ｂ−２）有機アルミニウム化合物〕
オレフィン重合用触媒を形成する（Ｂ−２）有機アルミニウム化合物としては、例えば下記一般式（１１）で表される有機アルミニウム化合物、下記一般式（１２）で表される第１族金属とアルミニウムとの錯アルキル化物などを挙げることができる。

Ｒ^a _m Ａｌ（ＯＲ^b）_n Ｈ_pＸ² _q …（１１）
（式中、Ｒ^a およびＲ^b は、互いに同一でも異なっていてもよく、炭素原子数が１〜１５、好ましくは１〜４の炭化水素基を示し、Ｘ²はハロゲン原子を示し、ｍは０＜ｍ≦３、ｎは０≦ｎ＜３、ｐは０≦ｐ＜３、ｑは０≦ｑ＜３の数であり、かつｍ＋ｎ＋ｐ＋ｑ＝３である。）で表される有機アルミニウム化合物。このような化合物の具体例として、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、ジイソブチルアルミニウムハイドライドを例示することができる。

Ｍ² ＡｌＲ^a ₄ …（１２）
（式中、Ｍ² はＬｉ、ＮａまたはＫを示し、Ｒ^a は炭素原子数が１〜１５、好ましくは１〜４の炭化水素基を示す。）で表される周期律表第１族金属とアルミニウムとの錯アルキル化物。このような化合物としては、ＬｉＡｌ（Ｃ₂Ｈ₅）₄、ＬｉＡｌ（Ｃ₇Ｈ₁₅）₄ などを例示することができる。

上記一般式（１１）で表される有機アルミニウム化合物としては、例えば下記一般式（１３）、（１４）、（１５）、または（１６）で表される化合物などを例示できる。

Ｒ^a _m Ａｌ（ＯＲ^b）_3-m …（１３）
（式中、Ｒ^a およびＲ^b は、互いに同一でも異なっていてもよく、炭素原子数が１〜１５、好ましくは１〜４の炭化水素基を示し、ｍは好ましくは１．５≦ｍ≦３の数である。）
Ｒ^a _m ＡｌＸ² _3-m …（１４）
（式中、Ｒ^a は炭素原子数が１〜１５、好ましくは１〜４の炭化水素基を示し、Ｘ²はハロゲン原子を示し、ｍは好ましくは０＜ｍ＜３である。）
Ｒ^a _m ＡｌＨ_3-m …（１５）
（式中、Ｒ^a は炭素原子数が１〜１５、好ましくは１〜４の炭化水素基を示し、ｍは好ましくは２≦ｍ＜３である。）
Ｒ^a _m Ａｌ（ＯＲ^b）_nＸ² _q …（１６）
（式中、Ｒ^a およびＲ^b は、互いに同一でも異なっていてもよく、炭素原子数が１〜１５、好ましくは１〜４の炭化水素基を示し、Ｘ²はハロゲン原子を示し、ｍは０＜ｍ≦３、ｎは０≦ｎ＜３、ｑは０≦ｑ＜３の数であり、かつｍ＋ｎ＋ｑ＝３である。）
上記一般式（１３）、（１４）、（１５）、または（１６）で表されるアルミニウム化合物として、より具体的には、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリｎ-ブチルアルミニウム、トリプロピルアルミニウム、トリペンチルアルミニウム、トリヘキシルアルミニウム、トリオクチルアルミニウム、トリデシルアルミニウムなどのトリｎ-アルキルアルミニウム；トリイソプロピルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリsec-ブチルアルミニウム、トリ tert-ブチルアルミニウム、トリ２-メチルブチルアルミニウム、トリ3-メチルブチルアルミニウム、トリ２-メチルペンチルアルミニウム、トリ３-メチルペンチルアルミニウム、トリ４-メチルペンチルアルミニウム、トリ２-メチルヘキシルアルミニウム、トリ３-メチルヘキシルアルミニウム、トリ２-エチルヘキシルアルミニウムなどのトリ分岐鎖アルキルアルミニウム；トリシクロヘキシルアルミニウム、トリシクロオクチルアルミニウムなどのトリシクロアルキルアルミニウム；トリフェニルアルミニウム、トリトリルアルミニウムなどのトリアリールアルミニウム；ジイソプロピルアルミニウムハイドライド、ジイソブチルアルミニウムハイドライドなどのジアルキルアルミニウムハイドライド；一般式（i-Ｃ₄ Ｈ₉）_x Ａｌ_y（Ｃ₅ Ｈ₁₀）_z （式中、ｘ、ｙ、ｚは正の数であり、ｚ≦２ｘである。）などで表されるイソプレニルアルミニウムなどのアルケニルアルミニウム；イソブチルアルミニウムメトキシド、イソブチルアルミニウムエトキシド、イソブチルアルミニウムイソプロポキシドなどのアルキルアルミニウムアルコキシド；ジメチルアルミニウムメトキシド、ジエチルアルミニウムエトキシド、ジブチルアルミニウムブトキシドなどのジアルキルアルミニウムアルコキシド；エチルアルミニウムセスキエトキシド、ブチルアルミニウムセスキブトキシドなどのアルキルアルミニウムセスキアルコキシド；一般式Ｒ^a _2.5 Ａｌ（ＯＲ^b）_0.5 などで表される平均組成を有する部分的にアルコキシ化されたアルキルアルミニウム；ジエチルアルミニウムフェノキシド、ジエチルアルミニウム（２，６-ジ-t-ブチル-４-メチルフェノキシド）、エチルアルミニウムビス（２，６-ジ-t-ブチル-４-メチルフェノキシド）、ジイソブチルアルミニウム（２，６-ジ-t-ブチル-４-メチルフェノキシド）、イソブチルアルミニウムビス（２，６-ジ-t-ブチル-４-メチルフェノキシド）などのアルキルアルミニウムアリーロキシド；ジメチルアルミニウムクロリド、ジエチルアルミニウムクロリド、ジブチルアルミニウムクロリド、ジエチルアルミニウムブロミド、ジイソブチルアルミニウムクロリドなどのジアルキルアルミニウムハライド；エチルアルミニウムセスキクロリド、ブチルアルミニウムセスキクロリド、エチルアルミニウムセスキブロミドなどのアルキルアルミニウムセスキハライド；エチルアルミニウムジクロリド、プロピルアルミニウムジクロリド、ブチルアルミニウムジブロミドなどのアルキルアルミニウムジハライドなどの部分的にハロゲン化されたアルキルアルミニウム；ジエチルアルミニウムヒドリド、ジブチルアルミニウムヒドリドなどのジアルキルアルミニウムヒドリド；エチルアルミニウムジヒドリド、プロピルアルミニウムジヒドリドなどのアルキルアルミニウムジヒドリドなどその他の部分的に水素化されたアルキルアルミニウム；エチルアルミニウムエトキシクロリド、ブチルアルミニウムブトキシクロリド、エチルアルミニウムエトキシブロミドなどの部分的にアルコキシ化およびハロゲン化されたアルキルアルミニウムなどを挙げることができる。

また、上記一般式（１１）で表される化合物に類似する化合物も使用することができ、例えば窒素原子を介して２以上のアルミニウム化合物が結合した有機アルミニウム化合物を挙げることができる。このような化合物として具体的には、（Ｃ₂ Ｈ₅ ）₂ ＡｌＮ（Ｃ₂ Ｈ₅ ）Ａｌ（Ｃ₂ Ｈ₅ ）₂などを挙げることができる。

上記一般式（１２）で表される化合物としては、例えば、ＬｉＡｌ（Ｃ₂ Ｈ₅ ）₄、ＬｉＡｌ（Ｃ₇ Ｈ₁₅）₄ などを挙げることができる。

また重合系内で上記有機アルミニウム化合物が形成されるような化合物、たとえばハロゲン化アルミニウムとアルキルリチウムとの組み合わせ、またはハロゲン化アルミニウムとアルキルマグネシウムとの組み合わせなどを使用することもできる。

これらのうち、有機アルミニウム化合物が好ましい。

上記一般式（１１）で表される有機アルミニウム化合物、または上記一般式（１２）で表される第１族金属とアルミニウムとの錯アルキル化物は、１種単独でまたは２種以上組み合わせて用いられる。

〔（Ｂ−３）有機アルミニウムオキシ化合物〕
（Ｂ−３）有機アルミニウムオキシ化合物は、従来公知のアルミノキサンであってもよく、また特開平２−７８６８７号公報に例示されているようなベンゼン不溶性の有機アルミニウムオキシ化合物であってもよい。

従来公知のアルミノキサンは、たとえば下記のような方法によって製造することができ、通常、炭化水素溶媒の溶液として得られる。
（Ｉ）吸着水を含有する化合物または結晶水を含有する塩類、たとえば塩化マグネシウム水和物、硫酸銅水和物、硫酸アルミニウム水和物、硫酸ニッケル水和物、塩化第１セリウム水和物などの炭化水素媒体懸濁液に、トリアルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物を添加して、吸着水または結晶水と有機アルミニウム化合物とを反応させる方法。
（ＩＩ）ベンゼン、トルエン、エチルエーテル、テトラヒドロフランなどの媒体中で、トリアルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物に直接水、氷または水蒸気を作用させる方法。
（ＩＩＩ）デカン、ベンゼン、トルエンなどの媒体中でトリアルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物に、ジメチルスズオキシド、ジブチルスズオキシドなどの有機スズ酸化物を反応させる方法。

なお該アルミノキサンは、少量の有機金属成分を含有してもよい。また回収された上記のアルミノキサンの溶液から溶媒または未反応有機アルミニウム化合物を蒸留して除去した後、溶媒に再溶解またはアルミノキサンの貧溶媒に懸濁させてもよい。

アルミノキサンを調製する際に用いられる有機アルミニウム化合物として具体的には、前記（Ｂ−２）に属する有機アルミニウム化合物として例示したものと同様の有機アルミニウム化合物を挙げることができる。

これらのうち、トリアルキルアルミニウム、トリシクロアルキルアルミニウムが好ましく、トリメチルアルミニウムが特に好ましい。

上記のような有機アルミニウム化合物は、１種単独でまたは２種以上組み合せて用いられる。

またベンゼン不溶性の有機アルミニウムオキシ化合物は、６０℃のベンゼンに溶解するＡｌ成分がＡｌ原子換算で通常１０％以下、好ましくは５％以下、特に好ましくは２％以下であるもの、すなわち、ベンゼンに対して不溶性または難溶性であるものが好ましい。

なお、トリメチルアルミニウムから調製されるアルミノキサンは、メチルアルミノキサンあるいはＭＡＯと呼ばれ、特によく用いられる化合物である。

アルミノキサンの調製に用いられる溶媒としては、ベンゼン、トルエン、キシレン、クメン、シメンなどの芳香族炭化水素、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカン、ヘキサデカン、オクタデカンなどの脂肪族炭化水素、シクロペンタン、シクロヘキサン、シクロオクタン、メチルシクロペンタンなどの脂環族炭化水素、ガソリン、灯油、軽油などの石油留分または上記芳香族炭化水素、脂肪族炭化水素、脂環族炭化水素のハロゲン化物とりわけ、塩素化物、臭素化物などの炭化水素溶媒が挙げられる。さらにエチルエーテル、テトラヒドロフランなどのエーテル類を用いることもできる。これらの溶媒のうち特に芳香族炭化水素または脂肪族炭化水素が好ましい。

有機アルミニウムオキシ化合物としては、下記一般式（１７）で表されるボロンを含んだ有機アルミニウムオキシ化合物を挙げることもできる。

（式中、Ｒ^cは炭素原子数が１〜１０の炭化水素基を示す。Ｒ^dは、互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子または炭素原子数が１〜１０の炭化水素基を示す。）
上記一般式（１７）で表されるボロンを含んだ有機アルミニウムオキシ化合物は、下記一般式（１８）で表されるアルキルボロン酸と有機アルミニウム化合物とを、不活性ガス雰囲気下に不活性溶媒中で、−８０℃〜室温の温度で１分〜２４時間反応させることにより製造できる。

Ｒ^cＢ（ＯＨ）₂ （１８）
（式中、Ｒ^cは前記と同じ基を示す。）
上記一般式（１８）で表されるアルキルボロン酸の具体的なものとしては、メチルボロン酸、エチルボロン酸、イソプロピルボロン酸、ｎ-プロピルボロン酸、ｎ-ブチルボロン酸、イソブチルボロン酸、ｎ-ヘキシルボロン酸、シクロヘキシルボロン酸、フェニルボロン酸、３，５-ジフルオロフェニルボロン酸、ペンタフルオロフェニルボロン酸、３，５-ビス（トリフルオロメチル）フェニルボロン酸などが挙げられる。これらの中では、メチルボロン酸、ｎ-ブチルボロン酸、イソブチルボロン酸、３，５-ジフルオロフェニルボロン酸、ペンタフルオロフェニルボロン酸が好ましい。これらは１種単独でまたは２種以上組み合わせて用いられる。

このようなアルキルボロン酸と反応させる有機アルミニウム化合物として具体的には、上記一般式（１１）または（１２）で表される有機アルミニウム化合物として例示したものと同様の有機アルミニウム化合物を挙げることができる。

これらのうち、トリアルキルアルミニウム、トリシクロアルキルアルミニウムが好ましく、特にトリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウムが好ましい。これらは１種単独でまたは２種以上組み合わせて用いられる。

これらの有機アルミニウムオキシ化合物（Ｂ−３）は、１種単独でまたは２種以上組み合せて用いられる。

〔（Ｂ−４）前記第ＩＶ族遷移金属化合物（Ａ）と反応してイオン対を形成する化合物〕
前記した第ＩＶ族遷移金属化合物（Ａ）と反応してイオン対を形成する化合物（Ｂ−４）としては、特開平１-５０１９５０号公報、特開平１-５０２０３６号公報、特開平３-１７９００５号公報、特開平３-１７９００６号公報、特開平３-２０７７０３号公報、特開平３-２０７７０４号公報、ＵＳＰ-５３２１１０６号などに記載されたルイス酸、イオン性化合物、ボラン化合物およびカルボラン化合物などを挙げることができる。

具体的には、ルイス酸としては、ＢＲ₃ （Ｒは、フッ素、メチル基、トリフルオロメチル基などの置換基を有していてもよいフェニル基またはフッ素である。）で示される化合物が挙げられ、たとえばトリフルオロボロン、トリフェニルボロン、トリス（４-フルオロフェニル）ボロン、トリス（３，５-ジフルオロフェニル）ボロン、トリス（４-フルオロメチルフェニル）ボロン、トリス（ペンタフルオロフェニル）ボロン、トリス（ｐ-トリル）ボロン、トリス（ｏ-トリル）ボロン、トリス（３，５-ジメチルフェニル）ボロン、トリメチルボロン、トリイソブチルボロンなどが挙げられる。

イオン性化合物としては、たとえば下記一般式（１９）で表される化合物が挙げられる。

式中、Ｒ^e+としては、Ｈ⁺、カルベニウムカチオン、オキソニウムカチオン、アンモニウムカチオン、ホスホニウムカチオン、シクロヘプチルトリエニルカチオン、遷移金属を有するフェロセニウムカチオンなどが挙げられる。Ｒ^f〜Ｒⁱは、互いに同一でも異なっていてもよく、有機基、好ましくはアリール基または置換アリール基である。

前記カルベニウムカチオンとして具体的には、トリフェニルカルベニウムカチオン、トリス（メチルフェニル）カルベニウムカチオン、トリス（ジメチルフェニル）カルベニウムカチオンなどの三置換カルベニウムカチオンなどが挙げられる。

前記アンモニウムカチオンとして具体的には、トリメチルアンモニウムカチオン、トリエチルアンモニウムカチオン、トリ（ｎ-プロピル）アンモニウムカチオン、トリイソプロピルアンモニウムカチオン、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウムカチオン、トリイソブチルアンモニウムカチオンなどのトリアルキルアンモニウムカチオン、Ｎ，Ｎ-ジメチルアニリニウムカチオン、Ｎ，Ｎ-ジエチルアニリニウムカチオン、Ｎ，Ｎ-２，４，６-ペンタメチルアニリニウムカチオンなどのＮ，Ｎ-ジアルキルアニリニウムカチオン、ジイソプロピルアンモニウムカチオン、ジシクロヘキシルアンモニウムカチオンなどのジアルキルアンモニウムカチオンなどが挙げられる。

前記ホスホニウムカチオンとして具体的には、トリフェニルホスホニウムカチオン、トリス（メチルフェニル）ホスホニウムカチオン、トリス（ジメチルフェニル）ホスホニウムカチオンなどのトリアリールホスホニウムカチオンなどが挙げられる。

上記のうち、Ｒ^eとしては、カルベニウムカチオン、アンモニウムカチオンなどが好ましく、特にトリフェニルカルベニウムカチオン、Ｎ，Ｎ-ジメチルアニリニウムカチオン、Ｎ,Ｎ-ジエチルアニリニウムカチオンが好ましい。

カルベニウム塩として具体的には、トリフェニルカルベニウムテトラフェニルボレート、トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリフェニルカルベニウムテトラキス（３，５-ジトリフルオロメチルフェニル）ボレート、トリス（４-メチルフェニル）カルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリス（３，５-ジメチルフェニル）カルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートなどを挙げることができる。

アンモニウム塩としては、トリアルキル置換アンモニウム塩、Ｎ，Ｎ-ジアルキルアニリニウム塩、ジアルキルアンモニウム塩などを挙げることができる。

トリアルキル置換アンモニウム塩として具体的には、たとえばトリエチルアンモニウムテトラフェニルボレート、トリプロピルアンモニウムテトラフェニルボレート、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウムテトラフェニルボレート、トリメチルアンモニウムテトラキス（ｐ-トリル）ボレート、トリメチルアンモニウムテトラキス（ｏ-トリル）ボレート、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリエチルアンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリプロピルアンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリプロピルアンモニウムテトラキス（２，４-ジメチルフェニル）ボレート、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウムテトラキス（３，５-ジメチルフェニル）ボレート、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウムテトラキス（４-トリフルオロメチルフェニル）ボレート、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウムテトラキス（３，５-ジトリフルオロメチルフェニル）ボレート、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウムテトラキス（ｏ-トリル）ボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムテトラフェニルボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムテトラキス（ｐ-トリル）ボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムテトラキス（ｏ-トリル）ボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムテトラキス（２，４-ジメチルフェニル）ボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムテトラキス（３，５-ジメチルフェニル）ボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムテトラキス（４-トリフルオロメチルフェニル）ボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムテトラキス（３，５-ジトリフルオロメチルフェニル）ボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムなどが挙げられる。

Ｎ，Ｎ-ジアルキルアニリニウム塩として具体的には、たとえばＮ，Ｎ-ジメチルアニリニウムテトラフェニルボレート、Ｎ，Ｎ-ジメチルアニリニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ-ジメチルアニリニウムテトラキス（３，５-ジトリフルオロメチルフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ-ジエチルアニリニウムテトラフェニルボレート、Ｎ，Ｎ-ジエチルアニリニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ-ジエチルアニリニウムテトラキス（３，５-ジトリフルオロメチルフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ-２，４，６-ペンタメチルアニリニウムテトラフェニルボレート、Ｎ，Ｎ-２，４，６-ペンタメチルアニリニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートなどが挙げられる。

ジアルキルアンモニウム塩として具体的には、たとえばジ（1-プロピル）アンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、ジシクロヘキシルアンモニウムテトラフェニルボレートなどが挙げられる。

さらに、フェロセニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリフェニルカルベニウムペンタフェニルシクロペンタジエニル錯体、Ｎ,Ｎ-ジエチルアニリニウムペンタフェニルシクロペンタジエニル錯体、あるいは下記式（２０）または（２１）で表されるボレート化合物、または下記式（２２）で表される活性水素を含むボレート化合物、または下記式（２３）で表されるシリル基を含むボレート化合物などを挙げることもできる。

（式中、Ｅｔはエチル基を示す。）

［Ｂ−Ｑｎ（Ｇｑ（Ｔ−Ｈ）ｒ）ｚ］^-Ａ⁺ （２２）
式（２２）中、Ｂはホウ素を表す。Ｇは多結合性ヒドロカーボンラジカルを表し、好ましい多結合性ヒドロカーボンとしては炭素数１〜２０を含むアルキレン、アリレン、エチレン、アルカリレンラジカルであり、Ｇの好ましい例としては、フェニレン、ビスフェニレン、ナフタレン、メチレン、エチレン、プロピレン、１，４-ブタジエン、ｐ-フェニレンメチレンがあげられる。多結合性ラジカルＧはｒ＋１の結合、すなわち一つの結合はボレートアニオンと結合し、Ｇのその他の結合ｒは（Ｔ−Ｈ）基と結合する。Ａ⁺はカチオンである。

上記式（２２）中のＴはＯ、Ｓ、ＮＲ^j、またはＰＲ^jを表し、Ｒ^jはヒドロカルバニルラジカル、トリヒドロカルバニルシリルラジカル、トリヒドロカルバニルゲルマニウムラジカル、またはハイドライドを表す。ｑは１以上の整数で好ましくは１である。Ｔ−Ｈグループとしては、−ＯＨ、−ＳＨ、−ＮＲＨ、または−ＰＲ^jＨが挙げられ、ここでＲ^jは炭素数１〜１８好ましくは炭素数１〜１０のヒドロカルビニルラジカルまたは水素である。好ましいＲ^jグループはアルキル、シクロアルキル、アリル、アリルアルキルまたは炭素数１〜１８を有するアルキルアリルである。−ＯＨ、−ＳＨ、−ＮＲ^jＨまたは−ＰＲ^jＨは、例えば、−Ｃ（Ｏ）−ＯＨ、−Ｃ（Ｓ）−ＳＨ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ^jＨ、及びＣ（Ｏ）−ＰＲ^jＨでもかまわない。最も好ましい活性水素を有する基は−ＯＨ基である。Ｑは、ハイドライド、ジヒドロカルビルアミド、好ましくはジアルキルアミド、ハライド、ヒドロカルビルオキシド、アルコキシド、アリルオキシド、ハイドロカルビル、置換ハイドロカルビルラジカルなどである。ここでｎ＋ｚは４である。

上記式（２２）の［Ｂ−Ｑｎ（Ｇｑ（Ｔ−Ｈ）ｒ）ｚ］として、例えば、トリフェニル（ヒドロキシフェニル）ボレート、ジフェニルージ（ヒドロキシフェニル）ボレート、トリフェニル（２，４-ジヒドロキシフェニル）ボレート、トリ（ｐ-トリル）（ヒドロキシフェニル）ボレート、トリス（ペンタフルオロフェニル）（ヒドロキシフェニル）ボレート、トリス（２,４-ジメチルフェニル）（ヒドロキシフェニル）ボレート、トリス（３,５-ジメチルフェニル）（ヒドロキシフェニル）ボレート、トリス〔３，５-ジ（トリフルオロメチル）フェニル〕（ヒドロキシフェニル）ボレート、トリス（ペンタフルオロフェニル）（２-ヒドロキシエチル）ボレート、トリス（ペンタフルオロフェニル）（４-ヒドロキシブチル）ボレート、トリス（ペンタフルオロフェニル）（４-ヒドロキシシクロヘキシル）ボレート、トリス（ペンタフルオロフェニル）〔４-（４-ヒドロキシフェニル）フェニル〕ボレート、トリス（ペンタフルオロフェニル）（６-ヒドロキシ-２-ナフチル）ボレートなどが挙げられ、最も好ましくはトリス（ペンタフルオロフェニル）（４-ヒドキシフェニル）ボレートである。さらに上記ボレート化合物の−ＯＨ基を−ＮＨＲ^j（ここで、Ｒ^jはメチル、エチル、ｔ-ブチル）で置換したものも好ましい。

ボレート化合物の対カチオンであるＡ⁺としては、カルボニウムカチオン、トロピルリウムカチオン、アンモニウムカチオン、オキソニウムカチオン、スルホニウムカチオン、ホスホニウムカチオンなどが挙げられる。またそれ自信が還元されやすい金属の陽イオンや有機金属の陽イオンも挙げられる。これらカチオンの具体例としては、トリフェニルカルボニウムイオン、ジフェニルカルボニウムイオン、シクロヘプタトリニウム、インデニウム、トリエチルアンモニウム、トリプロピルアンモニウム、トリブチルアンモニウム、ジメチルアンモニウム、ジプロピルアンモニウム、ジシクロヘキシルアンモニウム、トリオクチルアンモニウム、Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウム、ジエチルアンモニウム、２，４，６-ペンタメチルアンモニウム、Ｎ，Ｎ−ジメチルフェニルアンモニウム、ジ−（i-プロピル）アンモニウム、ジシクロヘキシルアンモニウム、トリフェニルホスホニウム、トリホスホニウム、トリジメチルフェニルホスホニウム、トリ（メチルフェニル）ホスホニウム、トリフェニルホスホニウムイオン、トリフェニルオキソニウムイオン、トリエチルオキソニウムイオン、ピリニウム、銀イオン、金イオン、白金イオン、銅イオン、パラジュウムイオン、水銀イオン、フェロセニウムイオンなどが挙げられる。なかでも特にアンモニウムイオンが好ましい。

［Ｂ−Ｑｎ（Ｇｑ（ＳｉＲ^kＲ^lＲ^m）ｒ）ｚ］^-Ａ⁺ …（２３）
式（２３）中、Ｂはホウ素を表す。Ｇは多結合性ヒドロカーボンラジカルを表し、好ましい多結合性ヒドロカーボンとしては炭素数１〜２０を含むアルキレン、アリレン、エチレン、アルカリレンラジカルであり、Ｇの好ましい例としては、フェニレン、ビスフェニレン、ナフタレン、メチレン、エチレン、プロピレン、１,４-ブタジエン、ｐ-フェニレンメチレンがあげられる。多結合性ラジカルＧはｒ＋１の結合、すなわち一つの結合はボレートアニオンと結合し、Ｇのその他の結合ｒは（ＳｉＲ^kＲ^lＲ^m）基と結合する。Ａ⁺はカチオンである。ｑは１以上の整数で好ましくは１である。

上記式（２４）中のＲ^k、Ｒ^l、Ｒ^mはヒドロカルバニルラジカル、トリヒドロカルバニルシリルラジカル、トリヒドロカルバニルゲルマニウムラジカル、水素ラジカル、アルコキシラジカル、ヒドロキシラジカルまたはハロゲン化合物ラジカル、を表す。Ｒ^k、Ｒ^l、Ｒ^mは同一でも独立でも良い。Ｑは、ハイドライド、ジヒドロカルビルアミド、好ましくはジアルキルアミド、ハライド、ヒドロカルビルオキシド、アルコキシド、アリルオキシド、ハイドロカルビル、置換ハイドロカルビルラジカルなどであり、さらに好ましくはペンタフルオロベンジルラジカルである。ここでｎ＋ｚは４である。

上記式（２３）中の［Ｂ−Ｑｎ（Ｇｑ（ＳｉＲ^kＲ^lＲ^m）ｒ）ｚ］^-として、例えば、トリフェニル（４−ジメチルクロロシリルフェニル）ボレート、ジフェニルージ（４−ジメチルクロロシリルフェニル）ボレート、トリフェニル（４−ジメチルメトキシシリルフェニル）ボレート、トリ（ｐ−トリル）（４−トリエトキシシリルフェニル）ボレート、トリス（ペンタフルオロフェニル）（４−ジメチルクロロシリルフェニル）ボレート、トリス（ペンタフルオロフェニル）（４−ジメチルメトキシシリルフェニル）ボレート、トリス（ペンタフルオロフェニル）（４−トリメトキシシリルフェニル）ボレート、トリス（ペンタフルオロフェニル）（６−ジメチルクロロシリル−２ナフチル）ボレートなどが挙げられる。

ボレート化合物の対カチオンであるＡ⁺は 上記式（２２）中の Ａ⁺と同じものが挙げられる。

ボラン化合物として具体的には、たとえばデカボラン、ビス〔トリ（ｎ-ブチル）アンモニウム〕ノナボレート、ビス〔トリ（ｎ-ブチル）アンモニウム〕デカボレート、ビス〔トリ（ｎ-ブチル）アンモニウム〕ウンデカボレート、ビス〔トリ（ｎ-ブチル）アンモニウム〕ドデカボレート、ビス〔トリ（ｎ-ブチル）アンモニウム〕デカクロロデカボレート、ビス〔トリ（ｎ-ブチル）アンモニウム〕ドデカクロロドデカボレートなどのアニオンの塩、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウムビス（ドデカハイドライドドデカボレート）コバルト酸塩（III）、ビス〔トリ（ｎ-ブチル）アンモニウム〕ビス（ドデカハイドライドドデカボレート）ニッケル酸塩（III）などの金属ボランアニオンの塩などが挙げられる。

カルボラン化合物として具体的には、たとえば４−カルバノナボラン、１，３-ジカルバノナボラン、６，９-ジカルバデカボラン、ドデカハイドライド-１-フェニル-１，３-ジカルバノナボラン、ドデカハイドライド-１-メチル-１，３-ジカルバノナボラン、ウンデカハイドライド-１，３-ジメチル-１，３-ジカルバノナボラン、７，８-ジカルバウンデカボラン、2,7-ジカルバウンデカボラン、ウンデカハイドライド-７，８-ジメチル-７，８-ジカルバウンデカボラン、ドデカハイドライド-１１-メチル-２，７-ジカルバウンデカボラン、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウム１-カルバデカボレート、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウム１-カルバウンデカボレート、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウム１-カルバドデカボレート、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウム１-トリメチルシリル-１-カルバデカボレート、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウムブロモ-１-カルバドデカボレート、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウム６-カルバデカボレート、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウム６-カルバデカボレート、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウム７-カルバウンデカボレート、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウム７，８-ジカルバウンデカボレート、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウム２，９-ジカルバウンデカボレート、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウムドデカハイドライド-８-メチル-７，９-ジカルバウンデカボレート、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウムウンデカハイドライド-８-エチル-７，９-ジカルバウンデカボレート、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウムウンデカハイドライド-８-ブチル-７，９-ジカルバウンデカボレート、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウムウンデカハイドライド-８-アリル-７，９-ジカルバウンデカボレート、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウムウンデカハイドライド-９-トリメチルシリル-７，８-ジカルバウンデカボレート、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウムウンデカハイドライド-4,6-ジブロモ-７-カルバウンデカボレートなどのアニオンの塩；トリ（ｎ-ブチル）アンモニウムビス（ノナハイドライド-１，３-ジカルバノナボレート）コバルト酸塩（III）、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウムビス（ウンデカハイドライド-７，８-ジカルバウンデカボレート）鉄酸塩（III）、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウムビス（ウンデカハイドライド-７，８-ジカルバウンデカボレート）コバルト酸塩（III）、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウムビス（ウンデカハイドライド-７，８-ジカルバウンデカボレート）ニッケル酸塩（III）、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウムビス（ウンデカハイドライド-７，８-ジカルバウンデカボレート）銅酸塩（III）、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウムビス（ウンデカハイドライド-７，８-ジカルバウンデカボレート）金酸塩（III）、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウムビス（ノナハイドライド-７，８-ジメチル-７，８-ジカルバウンデカボレート）鉄酸塩（III）、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウムビス（ノナハイドライド-７，８-ジメチル-７，８-ジカルバウンデカボレート）クロム酸塩（III）、トリ（ｎ-ブチル）アンモニウムビス（トリブロモオクタハイドライド-７，８-ジカルバウンデカボレート）コバルト酸塩（III）、トリス〔トリ（ｎ-ブチル）アンモニウム〕ビス（ウンデカハイドライド-７-カルバウンデカボレート）クロム酸塩（III）、ビス〔トリ（ｎ-ブチル）アンモニウム〕ビス（ウンデカハイドライド-７-カルバウンデカボレート）マンガン酸塩（IV）、ビス〔トリ（ｎ-ブチル）アンモニウム〕ビス（ウンデカハイドライド-７-カルバウンデカボレート）コバルト酸塩（III）、ビス〔トリ（ｎ-ブチル）アンモニウム〕ビス（ウンデカハイドライド-７-カルバウンデカボレート）ニッケル酸塩（IV）などの金属カルボランアニオンの塩などが挙げられる。

尚、上記のような第４族遷移金属化合物（Ａ）と反応してイオン対を形成する化合物（Ｂ−４）は、２種以上混合して用いることもできる。

本発明で用いる（Ｂ）成分としては、具体的には上記に示した（Ｂ−３）有機アルミニウムオキシ化合物を用いた、市販されている日本アルキルアルミ株式会社製のＭＡＯ／トルエン溶液などが好適に用いられる。

また、本発明において用いられるオレフィン重合用触媒の調整において、必要に応じて担体を使用することができる。担体は、通常無機または有機の化合物であって、顆粒状ないしは微粒子状の固体である。このうち無機化合物としては、多孔質酸化物、無機塩化物、粘土、粘土鉱物またはイオン交換性層状化合物などを挙げることができる。

多孔質酸化物として、具体的にはＳｉＯ₂、Ａｌ₂Ｏ₃、ＭｇＯ、ＺｒＯ、ＴｉＯ₂、Ｂ₂Ｏ₃、ＣａＯ、ＺｎＯ、ＢａＯ、ＴｈＯ₂など、またはこれらを含む複合物または混合物を使用することができ、例えば天然または合成ゼオライト、ＳｉＯ₂-ＭｇＯ、ＳｉＯ₂-Ａｌ₂Ｏ₃、ＳｉＯ₂-ＴｉＯ₂ 、ＳｉＯ₂-Ｖ₂Ｏ₅ 、ＳｉＯ₂-Ｃｒ₂Ｏ₃、ＳｉＯ₂-ＴｉＯ₂-ＭｇＯなどを使用することができる。

オクテン（共）重合体（ｉｉ）は、上記のようなオレフィン重合用触媒の存在下にα−オレフィンを（共）重合させて製造することが好ましい。

オクテン（共）重合体（ｉｉ）を製造する具体的態様を、以下に詳細に説明する。

本発明では、重合反応は炭化水素媒体中で実施される。このような炭化水素媒体として具体的には、プロパン、ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカン、灯油などの脂肪族炭化水素、シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロペンタンなどの脂環族炭化水素、ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素、エチレンクロリド、クロルベンゼン、ジクロロメタンなどのハロゲン化炭化水素、ガソリン、灯油、軽油などの石油留分などを挙げることができる。さらに、重合に用いるオレフィンを用いることもできる。

本発明では、上記のようなオレフィン重合用触媒の存在下に重合を行うが、この際には、上記第ＩＶ族遷移金属化合物（Ａ）は、重合反応系内の遷移金属原子の濃度として通常、１０^-8〜１グラム原子／リットル、好ましくは１０^-7〜１０^-1グラム原子／リットルの範囲の量で用いられる。

（Ｂ−１）成分は、（Ｂ−１）成分と、（Ａ）成分中の全遷移金属原子（Ｍ）とのモル比〔（Ｂ−１）／Ｍ〕が通常０．０１〜５０００、好ましくは０．０５〜２０００となるような量で用いられる。（Ｂ−２）成分は、（Ｂ−２）成分と、（Ａ）成分中の全遷移金属原子（Ｍ）とのモル比〔（Ｂ−２）／Ｍ〕が通常１００〜２５０００、好ましくは５００〜１００００となるような量で用いられる。（Ｂ−３）成分は、（Ｂ−３）成分中のアルミニウム原子と、（Ａ）成分中の全遷移金属（Ｍ）とのモル比〔（Ｂ−３）／Ｍ〕が、通常１０〜５０００、好ましくは２０〜２０００となるような量で用いられる。（Ｂ−４）成分は、（Ｂ−４）成分と、（Ａ）成分中の遷移金属原子（Ｍ）とのモル比〔（Ｂ−４）／Ｍ〕が通常１〜５０、好ましくは１〜２０となるような量で用いられる。

また、このようなオレフィン重合触媒を用いたオレフィンの重合温度は、通常−５０〜＋２００℃、好ましくは０〜１８０℃の範囲である。重合圧力は、通常常圧〜１０ＭＰａゲージ圧、好ましくは常圧〜５ＭＰａゲージ圧の条件下であり、重合反応は、回分式、半連続式、連続式のいずれの方法においても行うことができる。さらに重合を反応条件の異なる２段以上に分けて行うことも可能である。得られるオレフィン重合体の分子量は、重合系に水素を存在させるか、または重合温度を変化させることによっても調節することができる。

なお、オレフィン重合体の１００℃における動粘度は重合体の分子量に依存する。すなわち高分子量であれば高粘度となり、低分子量であれば低粘度となるため、上述の分子量調整により１００℃における動粘度を調整する。また、減圧蒸留のような従来公知の方法により得られた重合体の低分子量成分を除去することで、得られる重合体の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を１．８以下に調整することができる。

また、本発明では（ｉｉｉ）１００℃における動粘度が２０ｍｍ²／ｓ以下である脂肪酸エステルを含有する。動粘度がこの範囲にあると、潤滑油組成物全体の動粘度を調整する際、潤滑油封止剤の膨潤抑制に十分な添加量を添加することが可能になる。

（ｉｉｉ）１００℃における動粘度が２０ｍｍ²／ｓ以下である脂肪酸エステルとしては特に限定されないが、以下のような炭素、酸素、水素のみからなる脂肪酸エステルが挙げられる。

一塩基酸とアルコールから製造されるモノエステル；二塩基酸とアルコールとから、またはジオールと一塩基酸または酸混合物とから製造されるジエステル；ジオール、トリオール（たとえばトリメチロールプロパン）、テトラオール（たとえばペンタエリスリトール）、ヘキサオール（たとえばジペンタエリスリトール）などと一塩基酸または酸混合物とを反応させて製造したポリオールエステルなどが挙げられる。これらのエステルの例としては、トリデシルペラルゴネート、ジ−２−エチルヘキシルアジペート、ジ−２−エチルヘキシルアゼレート、トリメチロールプロパントリヘプタノエート、ペンタエリスリトールテトラヘプタノエートなどがエステルとして挙げられる。

具体的には、本発明で選択される１−デセン（共）重合体や１−オクテン（共）重合体との相溶性の観点から、エステルを構成するアルコール部位は水酸基が2官能以上のアルコールが好ましく、脂肪酸部位は炭素数が８以上の脂肪酸が好ましい。ただし、脂肪酸については製造コストの点において、工業的に入手が容易である炭素数が２０以下の脂肪酸が優位である。エステルを構成する脂肪酸は１種でも良く、2種以上の酸混合物でも本発明で開示される性能を十分に発揮する。より具体的には、トリメチロールプロパンラウリン酸ステアリン酸混合トリエステルやジイソデシルアジペートなどが挙げられ、これらは１−デセン（共）重合体や１−オクテン（共）重合体のような飽和炭化水素成分と、後述する極性基を有する酸化防止剤、腐食防止剤、耐摩耗剤、摩擦調整剤、流動点降下剤、防錆剤、および消泡剤等の安定剤との相溶性の点から好ましい。

本発明の潤滑油組成物は、（ｉ）デセン（共）重合体、（ｉｉ）オクテン（共）重合体および（ｉｉｉ）エステルの合計を１００質量％としたときに、（ｉ）デセン（共）重合体を９０〜１０質量％、好ましくは８０〜２０質量％の量で、（ｉｉ）オクテン（共）重合体を５〜８５質量％の量で、エステル（ｉｉｉ）を５〜１５質量％の量で含む。（ｉ）デセン（共）重合体、（ｉｉ）オクテン（共）重合体および（ｉｉｉ）エステルが上記範囲で含まれていると、剪断安定性と低温粘度特性とのバランスに優れた潤滑油組成物が得られる。また、５質量％以上のエステルを含有することにより、各種内燃機関、工業機械内部における樹脂やエラストマーといった潤滑油封止材に対し、良好な適合性が得られる。具体的には、潤滑油封止材の膨潤を抑制できる。酸化安定性、または耐熱性の観点から、エステルの量は１５質量％以下であることが好ましい。ただし、（ｉ）〜（ｉｉｉ）の合計を１００質量％とする。

また、本発明の潤滑油組成物の特徴の一つとして、５ｐｐｍ以上、７５ｐｐｍ以下のホウ素原子を含有することが挙げられる。ここで、１ｐｐｍとは、組成物１ｋｇ中にホウ素が１ｍｇ含まれることを意味する。潤滑油組成物に、ホウ素を特定濃度含有させることにより、特に耐マイクロピッチング性能が向上することが本発明によって見出された。また、潤滑油組成物に任意に添加される後述の極圧剤の性能を十分に発揮されることも見出された。なお、潤滑油組成物中のホウ素原子は、後述するホウ素化合物に由来する。また、滑油組成物中のホウ素原子の含有量は、後述する実施例のようにＩＣＰ発光分光分析法により測定する。

かかる効果が発現する機構として、例えば下記のような仮説が考えられる。

工業機械等におけるギア部は、高荷重条件（極圧潤滑条件とも言われる）において摩擦面の表面凸部が潤滑油の油膜を突き破って金属接触が起こり、これによる摩擦面温度の上昇、さらには強いせん断によって、油膜は摩擦面から脱離または除去され、摩擦・摩耗が増大し、最終的には焼付きに至り、潤滑不能となる可能性がある。

（そのため、本発明における潤滑油組成物では、この極圧潤滑条件において、金属表面に、より金属との親和性の高い反応被膜を形成しうる後述の極圧剤が添加されていることが好ましい。この極圧剤による金属表面の被膜は、高負荷状態において歯車部分の受ける、繰り返し圧縮応力による歯面からの微小片の剥離、すなわちマイクロピッチングに対する耐久性能の向上にも有効であると推測される。）
しかしながら、後述するように極圧剤が金属表面に皮膜を形成するような極圧潤滑条件に至るまでに、炭化水素、もしくは潤滑油組成物を構成する他の有機成分が加熱、せん断により極圧潤滑条件以前に炭化してしまい、金属表面に炭化物被膜を形成する可能性がある。

ホウ素含有化合物は上述の炭化物被膜が形成される前に炭化物、もしくは炭化物前駆体に干渉し、炭化物の金属表面への付着を防止する分散剤として働くと考えられる。さらにはホウ素が金属と親和性を有するため、極圧性能、あるいは耐磨耗能の一部を担っていると推測される。

特に微視的な領域で金属剥離を生じるマイクロピッチングに関してホウ素含有化合物の金属への関与は大きいと考えられ、潤滑油組成物中５ｐｐｍ以上のホウ素原子の含有量において耐マイクロピッチング性能を発揮する。機関の長期運転を考慮すると２０ｐｐｍ以上含有することが好ましい。しかしながら、ホウ素含有化合物は本発明における潤滑油組成物の主成分である１−デセン（共）重合体、並びに１−オクテン（共）重合体といった飽和炭化水素に対して非常に極性が高いため、相溶性の観点からはホウ素原子の含有量は７５ｐｐｍ以下、好ましくは５０ｐｐｍ以下である必要がある。この範囲を超えると相溶不良により凝集し、凝集体として潤滑油組成物の低温粘度特性を阻害すると考えられる。

含有されるホウ素含有化合物は有機化合物であっても無機化合物であってもよい。無機化合物にはホウ素酸、その無水物、酸化物、ハロゲン化物が含まれる。有機ホウ素化合物にはホウ素のアミドおよびエステルが含まれる。さらに、ホウ素化されたアシル化アミンやホウ素化された分散剤、ホウ素化されたエポキシドやグリセロールのホウ素化された脂肪酸エステルも含まれる。

使用されるホウ素含有化合物としては、酸化ホウ素；酸化ホウ素水和物；三酸化ホウ素；三フッ化ホウ素；三臭化ホウ素；三塩化ホウ素；ボロン酸（すなわちアルキル−Ｂ（ＯＨ）₂あるいはアリール−Ｂ（ＯＨ）２）、ホウ酸（すなわちＨ₃ＢＯ₃）、テトラホウ酸（すなわちＨ₂Ｂ４Ｏ₇）、メタホウ酸（すなわちＨＢＯ₂）、ホウ素無水物などのようなホウ素酸、そしてこのようなホウ素酸のホウ素アミドおよび各種エステルが含まれる。ホウ素の三ハロゲン化物とエーテル、有機酸、無機酸、あるいは炭化水素との錯体を使用することもできる。このような錯体の例に、三フッ化ホウ素−トリエチルエステル、三フッ化ホウ素−リン酸、三塩化ホウ素−クロロ酢酸、三臭化ホウ素−ジオキサン、および三フッ化ホウ素メチルエチルエーテルなどが含まれる。

ホウ素含有化合物は、潤滑油組成物の他の成分との相溶性の観点から有機化合物であることが望ましい。

ボロン酸の具体例としては、メチルボロン酸、フェニル−ボロン酸、シクロヘキシルボロン酸、ｐ−ヘプチルフェニルボロン酸およびドデシルボロン酸などが含まれる。好適なホウ素含有化合物には、例えば酸化ホウ素、酸化ホウ素水和物、および三酸化ホウ素のような酸化ホウ素が含まれる。

ホウ素酸エステルには、ホウ酸と、例えばメタノール、エタノール、イソプロパノール、ブタノール、ペンタノール、ヘキサノール、シクロヘキサノール、シクロペンタノール、１−オクタノール、２−オクタノール、ドデカノール、ベヘニルアルコール、オレイルアルコール、ステアリルアルコール、ベンジルアルコール、２−ブチルシクロヘキサノール、エチレングリコール、プロピレングリコール、トリメチレングリコール、１，３−ブタンジオール、２，４−ヘキサンジオール、１，２−シクロヘキサンジオール、１，３−オクタンジオール、グリセロール、ペンタエリスリトールジエチレングリコール、カルビトール、セロソルブ、トリエチレングリコール、トリプロピレングリコール、フェノール、ナフトール、ｐ−ブチルフェノール、ｏ，ｐ−ジヘプチルフェノール、ｎ−シクロヘキシルフェノール、２，２−ビス｛ｐ−ヒドロキシフェニル）−プロパン、ポリイソブテン（分子量１，５００）置換のフェノール、エチレンクロロヒドリン、ｏ−クロロフェノール、ｍ−ニトロフェノール、６−ブロモオクタノール、および７−ケト−デカノールなどのようなアルコールまたはフェノールとのモノ有機エステル、ジ有機エステル、およびトリ有機エステルが含まれる。低級アルコール、１，２−グリコール、および１−３−グリコール、すなわち約８未満の炭素原子を有するものは、ホウ素酸エステルの調製に有用である。

ホウ素酸のエステルの調製方法は既知のものであり、例えば、三塩化ホウ素と３モルのアルコールまたはフェノールとの反応、もしくは酸化ホウ素とアルコールまたはフェノールの反応によるトリ−有機ホウ酸塩の調製が挙げられる。また、別の方法としては、テトラホウ酸と３モルのアルコールまたはフェノールとの直接的なエステル化が挙げられ、さらに別の方法としては、例えば、ホウ酸とグリコールの直接的なエステル化による環状ホウ酸アルキレン形成が挙げられる。

ある態様において、ホウ素含有化合物は、油溶性の無灰分散剤がホウ素化された化合物である。

無灰分散剤は、塩基性窒素および／または少なくとも一つのヒドロキシル基を分子中に有する。無灰分散剤中の塩基性窒素および／またはヒドロキシル基とホウ素を反応させることによりホウ素化された無灰分散剤が得られる。好適な分散剤としては、アルケニルコハク酸イミド、アルケニルコハク酸エステル、アルケニルコハク酸エステル・アミド、マンニッヒ塩基、ヒドロカルビルポリアミン、あるいはポリマー性ポリアミンなどが含まれる。

アルケニルコハク酸イミドは、アルケニル無水コハク酸、酸、酸・エステル、酸ハロゲン化物、または低級アルキルエステルを少なくとも一つの第１級アミノ基を含有したポリアミンと共に加熱するなどの、従来の方法によって形成することができる。アルケニル無水コハク酸は、オレフィンと無水マレイン酸の混合物を例えば約１８０−２２０℃まで加熱することによって、容易に作ることができる。このオレフィンは、エチレン、プロピレン、１−ブテン、イソブテン等、およびそれらの混合物などのような低級モノオレフィンのポリマーあるいはコポリマーである。例示的なアルケニル基源は、ゲル透過クロマトグラフィー（ＧＰＣ）数平均分子量が１０，０００またはそれ以上、例えば約５００から約２，５００、さらなる例としては約８００から約１，５００であるようなポリイソブテンである。ある態様では、ポリイソブチレンの分子量は約７００から約５，０００である。ポリイソブチレン無水コハク酸とアミンの比率は約１．４から約３、さらなる例では約１．８から約２．２である。

本発明における潤滑剤組成物は、上述のホウ素含有化合物を1種含有しても良いし、２種以上の組み合わせから用いても良い。

本発明の潤滑油組成物は、１種類以上の極圧剤をさらに含有することが好ましい。

本願における極圧剤とは、（i）〜（iii）以外の成分であって、かつ焼付け防止の効果を有するものの総称であり、特に限定されないが、スルフィド類、スルホキシド類、スルホン類、チオホスフィネート類、チオカーボネート類、硫化油脂、硫化オレフィンなどのイオウ系極圧剤；リン酸エステル、亜リン酸エステル、リン酸エステルアミン塩、亜リン酸エステルアミン類などのリン酸類；塩素化炭化水素などのハロゲン系化合物などを例示することができる。また、これらの化合物を２種類以上併用してもよい。

しかしながら、極圧潤滑条件に至るまでに、炭化水素、もしくは潤滑油組成物を構成する他の有機成分が加熱、せん断により極圧潤滑条件以前に炭化してしまい、金属表面に炭化物被膜を形成する可能性がある。このため、極圧剤単独の使用では、炭化物被膜により極圧剤と金属表面の接触が阻害され、極圧剤の十分な効果が期待できないおそれがある。

ホウ素含有化合物を潤滑油組成物に添加する方法としては、ホウ素含有化合物を単独で添加しても良いが、本発明における潤滑油組成物は１−デセン(共) 重合体と１−オクテン（共）重合体といった飽和炭化水素を主成分とするため、鉱物油、もしくは１−デセン(共) 重合体等の潤滑油基油に溶解させた状態で添加した方が、ホウ素含有化合物の分散性の観点から好ましい。なお、いずれの方法であっても、ホウ素含有化合物は、潤滑油組成物中のホウ素原子の含有量が５ｐｐｍ以上７５ｐｐｍ以下となるように配合すればよい。

具体的には、極圧剤成分などの諸成分をあらかじめ配合している、いわゆる極圧剤パッケージの中でも、ホウ素含有化合物が既に溶解された状態で添加されている極圧剤パッケージを選択して潤滑油組成物に添加する方法がより好ましい。

極圧剤パッケージとしてホウ素含有化合物を所定量添加する場合には、本発明における潤滑油組成物において、（ｉ）〜（ｉｉｉ）１００質量％に対して、極圧剤パッケージ添加量が２〜５質量％となるようにホウ素含有化合物を含有する極圧剤パッケージを選択するのが好ましい。極圧剤成分は潤滑油組成物中に十分に分散可能な濃度を考慮して極圧剤パッケージ中に添加されているため、その濃度上限制約上、２質量％未満であると極圧性能に十分な効果が期待できない場合がある。逆に５質量％を超えると潤滑油組成物中の１−デセン(共) 重合体と１−オクテン（共）重合体といった飽和炭化水素成分との相溶不良により凝集し、凝集体として潤滑油組成物の低温粘度特性を阻害する場合がある。

好ましい極圧剤（パッケージ）としては、ＬＵＢＲＩＺＯＬ社製Ａｎｇｌａｍｏｌ９８Ａ、ＡＦＴＯＮ ＣＨＥＭＩＣＡＬ社製ＨＩＴＥＣ１５３２などが挙げられ、特にＡＦＴＯＮ ＣＨＥＭＩＣＡＬ社製ＨＩＴＥＣ３０７はホウ素含有化合物と他の成分とのバランスの点から好適に用いることができる。

また、本発明の潤滑油組成物は、粘度指数向上剤、酸化防止剤、腐食防止剤、耐摩耗剤、摩擦調整剤、流動点降下剤、防錆剤、および消泡剤等の添加剤を含んでいても良い。

本発明の潤滑油組成物に用いられる添加剤としては下記のものを例示することができ、これらを単独または２種以上組み合わせて用いることができる。

清浄分散剤 ：金属スルホネート、金属フェネート、金属フォスファネート、コハク酸イミドなどを例示することができ、通常（ｉ）〜（ｉｉｉ）１００質量％に対して０〜１５質量％の範囲で用いられる。

耐摩耗剤 ：二硫化モリブデンなどの無機または有機モリブデン化合物、グラファイト、硫化アンチモン、ポリテトラフルオロエチレンなどを例示することができる。摩耗防止剤は、必要に応じて（ｉ）〜（ｉｉｉ）１００質量％に対して０〜３質量％の範囲で用いられる。

酸化防止剤 ：２,６−ジ-tert-ブチル−４−メチルフェノールなどのフェノール系やアミン系の化合物が挙げられる。酸化防止剤は、必要に応じて（ｉ）〜（ｉｉｉ）１００質量％に対して０〜３質量％の範囲で用いられる。

防錆剤 ：各種アミン化合物、カルボン酸金属塩、多価アルコールエステル、リン化合物、スルホネートなどの化合物が挙げられる。防錆剤は、必要に応じて（ｉ）〜（ｉｉｉ）１００質量％に対して０〜３質量％の範囲で用いられる。

消泡剤 ：ジメチルシロキサン、シリカゲル分散体などのシリコーン系化合物、アルコール系またはエステル系の化合物などを例示することができる。消泡剤は、必要に応じて（ｉ）〜（ｉｉｉ）１００質量％に対して０〜０．２質量％の範囲で用いられる。

上記の添加剤以外にも、抗乳化剤、着色剤、油性剤（油性向上剤）などを必要に応じて用いることができる。

また、本発明の潤滑油組成物は、特定の（ｉ）デセン（共）重合体に特定の（ｉｉ）オクテン（共）重合体を組み合わせているため、剪断安定性に優れる。剪断安定性は、ドイツ工業規格ＤＩＮ ５２３５０−６に記載の方法に準拠したＫＲＬ剪断安定性試験により評価される。具体的には潤滑油組成物を６０℃で２０ｈｒの間、剪断条件下（１４５０ｒｐｍ）におき、試験前の４０℃における動粘度に対する試験後の４０℃における動粘度の低下率を求める。この値が小さいほど剪断安定性に優れることを表す。本発明の潤滑油組成物では、４０℃における動粘度を２８８ｍｍ²／ｓ以上３５２ｍｍ²／ｓ以下に調節したとき、ＤＩＮ ５２３５０−６に準拠し測定したＫＲＬ剪断安定性試験後の４０℃における動粘度低下率は通常１０％未満、好ましくは５％未満である。なお、４０℃における動粘度が２８８ｍｍ²／ｓ以上３５２ｍｍ²／ｓ以下であることは、この潤滑油組成物が粘度グレード（ＩＳＯ ３４４８）ＶＧ ３２０であることを表す。また、粘度グレードであると風力発電機用ギアに特に好適に用いられる。

このように、本発明の潤滑油組成物は、特定の（ｉ）デセン（共）重合体、（ｉｉ）オクテン（共）重合体、（ｉｉｉ）エステルを含み、かつホウ素原子を特定の量で含むため、剪断安定性、低温粘度特性および耐マイクロピッチングに優れ、さらに、酸化安定性、耐熱性および温度粘度特性のバランスにも優れている。

≪用途≫
本発明の潤滑油組成物は工業用潤滑油（ギア油、作動油）およびグリース用基油として用いることが可能である。また、上述したように、本発明の潤滑油組成物は剪断安定性、低温粘度特性および耐マイクロピッチング性能に優れるため、風力発電機用潤滑油として特に好適に用いられる。なお、剪断安定性および耐マイクロピッチング性能に優れていると、風力発電機用ギアに用いたときにメンテナンスフリーとすることができる。また、低温粘度特性に優れていることは、風力から電力へのエネルギー変換効率の観点からも好ましい。

本発明の風力発電機用ギアは、上述した潤滑油組成物により潤滑されている。

図１〜４は、上記風力発電機用ギアを有する風力発電装置の例を示している。上記風力発電装置は、遊星ギア（歯車）式の動力伝達装置を備えており、具体的にはローター・ノーズ１、収容開口２、ローラー・ベヤリング３、ローター担体４、アジマス・ベヤリング５、外レース６、内レース７、トウピン８、駆動段９、被駆動段１０、発電機１１、太陽ギア１２、中空ギア１３、中空ギア１４、動力電動装置ケーシング１５、遊星ギア担体１６、振動緩衝装置１７、および固定レール１８を有する。各部の機能や動作は、特開２０００−３３７２４５号公報に開示されているものと同じである。

本発明の潤滑油組成物は、上記ギア部（歯車部）における潤滑に好適に用いられる。

上述したように本発明は以下の（１）〜（７）に関する。

（１） 以下の（ｉ）〜（ｉｉｉ）を含み、４０℃における動粘度が３０ｍｍ²／ｓ以上７５０ｍｍ²／ｓ以下であり、かつ５ｐｐｍ以上７５ｐｐｍ以下のホウ素原子を含有する潤滑油組成物。
（ｉ）９０〜１０質量％の１００℃における動粘度が４５ｍｍ²／ｓ以下であり、１−デセンから導かれる構成単位を６０ｍｏｌ％以上含み、かつ酸価が０．１ｍｇＫＯＨ／ｇ未満である（共）重合体
（ｉｉ）５〜８５質量％の１００℃における動粘度が３５ｍｍ²／ｓ以上１，５００ｍｍ²／ｓ以下であり、１−オクテンから導かれる構成単位を９０ｍｏｌ％以上含み、かつゲルパーミエーションクロマトグラフィーにより測定された分子量分布が１．８以下である（共）重合体
（ｉｉｉ）５〜１５質量％の１００℃における動粘度が２０ｍｍ²／ｓ以下である脂肪酸エステル
（ただし、（ｉ）〜（ｉｉｉ）の合計を１００質量％とする。）
上記潤滑油組成物は、特定の（ｉ）デセン（共）重合体に特定の（ｉｉ）オクテン（共）重合体を組み合わせているため、剪断安定性、低温粘度特性および温度粘度特性に優れる。また、ホウ素含有量が特定の範囲にあるため、耐マイクロピッチング性能および低温粘度特性に優れる。

（２） １種類以上の極圧剤をさらに含有することを特徴とする（１）に記載の潤滑油組成物。

（３） 上記潤滑油組成物の４０℃における動粘度が１９０ｍｍ²／ｓ以上７５０ｍｍ²／ｓ以下である（１）または（２）に記載の潤滑油組成物。

４０℃における動粘度が７５０ｍｍ²／ｓ以下であると、省燃費性能、ならびにエネルギー変換効率に優れる。また、１９０ｍｍ²／ｓ以上であると、高温並びに／あるいは高負荷状態におけるギア油として良好な潤滑性と剪断安定性を示す。

（４） 上記潤滑油組成物の４０℃における動粘度が２８８ｍｍ²／ｓ以上３５２ｍｍ²／ｓ以下であり、ＤＩＮ ５２３５０−６に準拠し測定したＫＲＬ剪断安定性試験後の４０℃における動粘度低下率が１０％未満である（１）〜（３）のいずれかに記載の潤滑油組成物。

このように剪断安定性に優れていると、風力発電機用ギアに特に好適に用いられる。

（５） （ｉｉ）オクテン（共）重合体の１００℃における動粘度が１５０ｍｍ²／ｓ以上１，２００ｍｍ²／ｓ以下である（１）〜（４）のいずれかに記載の潤滑油組成物。

１００℃における動粘度が１５０ｍｍ²／ｓ以上にあると、優れた低温粘度特性を発揮する。また、１，２００ｍｍ²／ｓ以下にあれば剪断安定性がより優れる。

（６） （ｉ）デセン（共）重合体の１００℃における動粘度が１１ｍｍ²／ｓ以下である（１）〜（５）のいずれかに記載の潤滑油組成物。

１００℃における動粘度が１１ｍｍ²／ｓ以下にあると、潤滑油組成物の低温粘度特性がより優れる。

（７） （１）〜（６）のいずれかに記載の潤滑油組成物により潤滑されている風力発電機用ギア。

このような風力発電機用ギアは、メンテナンスフリーとすることができ、風力から電力へのエネルギー変換効率にも優れる。

以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。

＜平均分子量・分子量分布＞
数平均分子量（Ｍｎ）および分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、島津製作所製のＧＰＣ（クロマトパックＣ−Ｒ４Ａ）を用い以下のようにして測定した。分離カラムとして、ＴＳＫＧ６０００Ｈ ＸＬ、Ｇ４０００Ｈ ＸＬ、Ｇ３０００Ｈ ＸＬ、Ｇ２０００Ｈ ＸＬを用い、カラム温度を４０℃とし、移動相にはテトラヒドロフラン（和光純薬社製）を用い、展開速度を０．８ｍｌ／分とし、試料濃度を０．２質量％とし、試料注入量を２０マイクロリットルとし、検出器として示差屈折計を用いた。標準ポリスチレンとしては、東ソー社製のものを用いた。

＜粘度特性＞
１００℃および４０℃での動粘度、並びに粘度指数はＪＩＳ Ｋ２２８３に記載の方法により、測定、算出した。

＜剪断安定性＞
潤滑油組成物の剪断安定性はＤＩＮ ５２３５０−６に記載の方法に準拠し、ＫＲＬ剪断安定性試験機を用いて評価した。配合油を６０℃で２０ｈｒの間、剪断条件下（１４５０ｒｐｍ）におき、試験前後での４０℃での動粘度の低下率を評価した。

上記方法にて剪断応力を与えた後、動粘度の低下率が１０％未満であれば良好な耐久性を示す。動粘度の低下率が５％未満であれば極めて優れた耐久性を示す。

＜−３０℃粘度＞
−３０℃粘度は、ＡＳＴＭ Ｄ２９８３に準拠して、ブルックフィールド粘度計により測定した。測定による誤差を考慮し、−３０℃粘度は以下の３段階に分類した。

高：１００，０００ｍＰａ・ｓ超
中：８０，０００超〜１００，０００ｍＰａ・ｓ
低:８０，０００ｍＰａ・ｓ以下
−３０℃粘度は１００，０００ｍＰａ・ｓ以下であれば、−４０℃程度までの極低温下において良好な潤滑性が維持可能であり、優れた省燃費性・エネルギー変換効率を示す。特に８０，０００ｍＰａ・ｓ以下であると極めて優れた省燃費性・エネルギー変換効率を示す。−３０℃において１００，０００ｍＰａ・ｓを超えると、極低温環境下においての省燃費性・エネルギー変換効率は乏しくなる。

＜マイクロピッチング不合格負荷段階＞
駆動技術研究連盟（FVA）により規定されたＦＶＡ-５４／７マイクロピッチング試験により、不合格負荷段階を測定した。不合格負荷段階が１０以上であれば、優れた耐マイクロピッチング性能を示す。

＜（ｉ）１−デセンからなる（共）重合体＞
（ｉ）１００℃における動粘度が４５ｍｍ²／ｓ以下であり、１−デセンからなるデセン（共）重合体として、ＮＥＳＴＥ OIL社製のポリ−α−オレフィン（ＰＡＯ）、ＮＥＸＢＡＳＥ２００６（１００℃における動粘度、６ｍｍ²／ｓ）を用いた。ＪＩＳ Ｋ２５０１に従い測定した酸価は０．１ｍｇＫＯＨ／ｇ未満であった。

＜（ｉｉ）１−オクテンをモノマーとする（共）重合体＞
（ｉｉ）１−オクテンをモノマーとするオクテン（共）重合体は、以下の重合例により製造した。

なお、重合例で使用した（メチル）（ｐ-トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリドは以下の方法で合成した。

〔６，６'−メチル（ｐ-トリル）フルベンの合成〕
窒素雰囲気下、２００ｍｌの３口フラスコにリチウムシクロペンタジエン５．９g（８１．９ｍｍｏｌ）を加え、脱水ジエチルエーテル１００ｍｌをさらに加えて攪拌した。このスラリー溶液をアイスバスで冷却し、４'−メチルアセトフェノン１０．０ｇ（７４．５ｍｍｏｌ）を滴下した。その後室温で２０時間攪拌し、得られた溶液を希塩酸水溶液でクエンチした。ヘキサン５０ｍｌを添加し、この有機層を水で洗浄後、無水硫酸マグネシウムで乾燥した。溶媒を留去し、得られた粘性液体をヘキサンでカラムクロマトグラフィー分離し、赤色粘性液体の目的物を得た（収量９．８g、収率7２%）。

〔（メチル）（ｐ-トリル）シクロペンタジエニル（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）メタンの合成〕
窒素雰囲気下、２００ｍｌの３口フラスコでテトラヒドロフラン８０ｍｌおよびオクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレン５．０ｇ（１２．９ｍｍｏｌ）を混合し、この溶液を−２０℃に冷却後、ｎ-ブチルリチウム ８．４５ ｍｌ（１．６１Ｍヘキサン溶液, １３．５ｍｍｏｌ）をゆっくり滴下し室温で５時間攪拌した。その後この反応液を−２０℃に冷却後、６，６'−メチル（ｐ-トリル）フルベン２．６ｇ（１４．２ｍｍｏｌ）をゆっくり滴下し、徐々に室温に戻しながら1時間攪拌した。この反応液を希塩酸水溶液でクエンチ後、ジエチルエーテルで抽出した。得られた有機層を飽和炭酸水素ナトリウム水溶液、飽和食塩水で洗浄後、無水硫酸マグネシウムで乾燥した。溶媒を留去後、得られた固体をメタノールで再結晶し、白色固体の目的生成物を得た（収量７．２ｇ、収率９８%）。

＜（ｉｉｉ）エステル＞
（ｉｉｉ）１００℃における動粘度が２０ｍｍ²／ｓ以下であるエステルとして、脂肪酸エステルである大八化学社製ジイソデシルアジペート（ＤＩＤＡ）を用いた。

＜極圧剤パッケージ＞
極圧剤Ａ：ホウ素含有量が１，２６０ｐｐｍである極圧剤パッケージとして、市販の極圧剤パッケージ（ＡＦＴＯＮ ＣＨＥＭＩＣＡＬ社製ＨＩＴＥＣ３０７）を使用した。

極圧剤Ｂ：ホウ素含有量が１０ｐｐｍ未満である極圧剤パッケージとして、市販の極圧剤パッケージ（ＡＦＴＯＮ ＣＨＥＭＩＣＡＬ社製ＨＩＴＥＣ３４３）を使用した。

極圧剤パッケージ中のホウ素含有量は、ＩＣＰ発光分光分析法により測定した。なお、潤滑油組成物中のホウ素含有量は、極圧剤パッケージ中のホウ素含有量および各成分の配合量から換算して求めた。

［重合例１］
充分に窒素置換した内容積２Ｌのステンレス製オートクレーブに１−オクテン１０００ｍｌを装入し、系内の温度を６５℃に昇温した後、水素を供給することにより全圧を３ＭＰａ-Ｇとした。次にトリイソブチルアルミニウム０．４ｍｍｏｌ、ジ（p-トリル）メチレン(シクロペンタジエニル)(オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル)ジルコニウムジクロリドのヘプタン溶液０．０００７ｍｍｏｌおよびメチルアルミノキサンのヘキサン溶液（MMAO-3A：東ソーファインケム社製）をAl濃度で０．３５ｍｍｏｌを窒素で圧入し、攪拌回転数を４００ｒｐｍにして７０℃で６０分間重合を行った。少量のイソプロパノールを系内に添加することにより重合を停止した。脱圧後、取り出した溶液にｎ-ヘプタンを加えた後、分液ロートに移し１Ｎの塩酸１００ｍｌ中を加えて振とう、約１０分静置した後、油水分離を行った。有機層を分取した後、有機層を水洗し、有機層に少量の硫酸ナトリウムを加えて、約１０分静置して脱水した。その後、ろ過して、硫酸ナトリウムを除去した後、１３５℃、減圧下（３００ｍｍＨｇ）でｎ-ヘプタンと未反応の１−オクテンを留去した。得られた透明の液状ポリマー（１−オクテン重合体）は８３．７ｇであった。

得られた透明液状の１−オクテン重合体（重合体１）のゲルパーミエーションクロマトグラフィーによって測定した分子量（Ｍｎ）は６，４５０であり、分散（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．６７であった。また、ＪＩＳ Ｋ２２８３に記載の方法により測定した動粘度は、１００℃において３００ｍｍ²／ｓ、４０℃において３，７５０ｍｍ²／ｓであり、これらの動粘度から算出した粘度指数は２２７であった。

［重合例２］
充分に窒素置換した内容積２Ｌのステンレス製オートクレーブに１−オクテン１０００ｍｌを装入し、系内の温度を４５℃に昇温した後、水素を供給することにより全圧を３ＭＰａ-Ｇとした。次にトリイソブチルアルミニウム０．４ｍｍｏｌ、ジ（p-トリル）メチレン(シクロペンタジエニル)(オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル)ジルコニウムジクロリドのヘプタン溶液０．００１ｍｍｏｌおよびメチルアルミノキサンのヘキサン溶液（MMAO-3A：東ソーファインケム社製）をAl濃度で０．５０ｍｍｏｌを窒素で圧入し、攪拌回転数を４００ｒｐｍにして５０℃で６０分間重合を行った。少量のイソプロパノールを系内に添加することにより重合を停止した。脱圧後、取り出した溶液にｎ-ヘプタンを加えた後、分液ロートに移し１Ｎの塩酸１００ｍｌ中を加えて振とう、約１０分静置した後、油水分離を行った。有機層を分取した後、有機層を水洗し、有機層に少量の硫酸ナトリウムを加えて、約１０分静置して脱水した。その後、ろ過して、硫酸ナトリウムを除去した後、１３５℃、減圧下（３００ｍｍＨｇ）でｎ-ヘプタンと未反応の１−オクテンを留去した。得られた透明の液状ポリマー（１−オクテン重合体）は１０７．６ｇであった。

得られた透明液状の１−オクテン重合体（重合体２）のゲルパーミエーションクロマトグラフィーによって測定した分子量（Ｍｎ）は９，９４０であり、分散（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．６４であった。また、ＪＩＳ Ｋ２２８３に記載の方法により測定した動粘度は、１００℃において６４０ｍｍ²／ｓ、４０℃において９，６０４ｍｍ²／ｓであり、これらの動粘度から算出した粘度指数は２５３であった。

［重合例３］
充分に窒素置換した内容積２Ｌのステンレス製オートクレーブに１−オクテン１０００ｍｌを装入し、系内の温度を３５℃に昇温した後、水素を供給することにより全圧を３ＭＰａ-Ｇとした。次にトリイソブチルアルミニウム０．４ｍｍｏｌ、ジ（p-トリル）メチレン(シクロペンタジエニル)(オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル)ジルコニウムジクロリドのヘプタン溶液０．００１ｍｍｏｌおよびメチルアルミノキサンのヘキサン溶液（MMAO-3A：東ソーファインケム社製）をAl濃度で０．５０ｍｍｏｌを窒素で圧入し、攪拌回転数を４００ｒｐｍにして４０℃で６０分間重合を行った。少量のイソプロパノールを系内に添加することにより重合を停止した。脱圧後、取り出した溶液にｎ-ヘプタンを加えた後、分液ロートに移し１Ｎの塩酸１００ｍｌ中を加えて振とう、約１０分静置した後、油水分離を行った。有機層を分取した後、有機層を水洗し、有機層に少量の硫酸ナトリウムを加えて、約１０分静置して脱水した。その後、ろ過して、硫酸ナトリウムを除去した後、１３５℃、減圧下（３００ｍｍＨｇ）でｎ-ヘプタンと未反応の１−オクテンを留去した。得られた透明の液状ポリマー（１−オクテン重合体）は１０８．８ｇであった。

得られた透明液状の１−オクテン重合体（重合体３）のゲルパーミエーションクロマトグラフィーによって測定した分子量（Ｍｎ）は１１，４３０であり、分散（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．６６であった。また、ＪＩＳ Ｋ２２８３に記載の方法により測定した動粘度は、１００℃において９２０ｍｍ²／ｓ、４０℃において１４，７２０ｍｍ²／ｓであり、これらの動粘度から算出した粘度指数は２６９であった。

［重合例４］
充分に窒素置換した内容積２Ｌのステンレス製オートクレーブにｎ-ヘプタン３００ｍｌと１−ヘキセン７００ｍｌを装入し、系内の温度を７５℃に昇温した後、水素を供給することにより全圧を３ＭＰａ-Ｇとした。次にトリイソブチルアルミニウム０．４ｍｍｏｌ、ジ（p-トリル）メチレン(シクロペンタジエニル)(オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル)ジルコニウムジクロリドのヘプタン溶液０．００１５ｍｍｏｌおよびメチルアルミノキサンのヘキサン溶液（MMAO-3A：東ソーファインケム社製）をAl濃度で０．７５ｍｍｏｌを窒素で圧入し、攪拌回転数を４００ｒｐｍにして８０℃で６０分間重合を行った。少量のイソプロパノールを系内に添加することにより重合を停止した。脱圧後、取り出した溶液にｎ-ヘプタンを加えた後、分液ロートに移し１Ｎの塩酸１００ｍｌ中を加えて振とう、約１０分静置した後、油水分離を行った。有機層を分取した後、有機層を水洗し、有機層に少量の硫酸ナトリウムを加えて、約10分静置して脱水した。その後、ろ過して、硫酸ナトリウムを除去した後、１３５℃、減圧下（３００ｍｍＨｇ）でｎ-ヘプタンと未反応の１−ヘキセンを留去した。得られた透明の液状ポリマー（１−ヘキセン重合体）は３３３．０ｇであった。

得られた透明液状の１−ヘキセン重合体（重合体４）のゲルパーミエーションクロマトグラフィーによって測定した分子量（Ｍｎ）は３，９００であり、分散（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．７３であった。また、ＪＩＳ Ｋ２２８３に記載の方法により測定した動粘度は、１００℃において３１９ｍｍ²／ｓ、４０℃において６，２９６ｍｍ²／ｓであり、これらの動粘度から算出した粘度指数は１９０であった。

［実施例１］
１−デセンからなる（共）重合体を３３．２質量％、１−オクテンをモノマーとする（共）重合体として、重合例１で得られた重合体１を５６．５質量％、エステルを１０．３質量％、極圧剤Ａを２．７質量％配合し、４０℃動粘度が２８８〜３５２ｍｍ²／ｓとなるよう配合調整を行った。得られた潤滑油組成物の潤滑特性を表１に示す。

［実施例２］
１−デセンからなる（共）重合体を４５．５質量％、１−オクテンをモノマーとする（共）重合体として、重合例２で得られた重合体２を４４．２質量％、エステルを１０．３質量％、極圧剤Ａを２．７質量％配合し、４０℃動粘度が２８８〜３５２ｍｍ²／ｓとなるよう配合調整を行った。得られた潤滑油組成物の潤滑特性を表１に示す。

［実施例３］
１−デセンからなる（共）重合体を４９．７質量％、１−オクテンをモノマーとする（共）重合体として、重合例３で得られた重合体３を４０．０質量％、エステルを１０．３質量％、極圧剤Ａを２．７質量％配合し、４０℃動粘度が２８８〜３５２ｍｍ²／ｓとなるよう配合調整を行った。得られた潤滑油組成物の潤滑特性を表１に示す。

［実施例４］
１−デセンからなる（共）重合体を４５．４質量％、１−オクテンをモノマーとする（共）重合体として、重合例２で得られた重合体２を４４．２質量％、エステルを１０．４質量％、極圧剤Ａを３．５質量％配合し、４０℃動粘度が２８８〜３５２ｍｍ²／ｓとなるよう配合調整を行った。得られた潤滑油組成物の潤滑特性を表１に示す。

［比較例１］
１−デセンからなる（共）重合体を３２．３質量％、１−オクテンをモノマーとする（共）重合体として、重合例１で得られた重合体１を５７．１質量％、エステルを１０．６質量％、極圧剤Ａを６．０質量％配合し、４０℃動粘度が２８８〜３５２ｍｍ²／ｓとなるよう配合調整を行った。得られた潤滑油組成物の潤滑特性を表２に示す。

［比較例２］
１−デセンからなる（共）重合体を２３．６質量％、１−デセンをモノマーとする重合体として、エクソンモービルケミカル製Ｓｐｅｃｔｒａｓｙｎ Ｕｌｔｒａ−１５０を６６．１質量％、エステルを１０．３質量％、極圧剤Ａを２．７質量％配合し、４０℃動粘度が２８８〜３５２ｍｍ²／ｓとなるよう配合調整を行った。得られた潤滑油組成物の潤滑特性を表２に示す。

［比較例３］
１−デセンからなる（共）重合体を３４．０質量％、１−デセンをモノマーとする重合体として、エクソンモービルケミカル製Ｓｐｅｃｔｒａｓｙｎ Ｕｌｔｒａ−３００を５５．７質量％、エステルを１０．３質量％、極圧剤Ａを２．７質量％にて、４０℃動粘度が２８８〜３５２ｍｍ²／ｓとなるよう配合調整を行った。得られた潤滑油組成物の潤滑特性を表２に示す。

［比較例４］
１−デセンからなる（共）重合体を５１．２質量％、１−デセンをモノマーとする重合体として、エクソンモービルケミカル製Ｓｐｅｃｔｒａｓｙｎ Ｕｌｔｒａ−１０００を３８．５質量％、エステルを１０．３質量％、極圧剤Ａを２．７質量％配合し、４０℃動粘度が２８８〜３５２ｍｍ²／ｓとなるよう配合調整を行った。得られた潤滑油組成物の潤滑特性を表２に示す。

［比較例５］
実施例１における極圧剤Ａを極圧剤Ｂとした以外は、実施例１に従った。得られた潤滑油組成物の潤滑特性を表２に示す。

重合例１〜３は、重合例４に示す炭素原子数６のモノマー、すなわち１−ヘキセンをモノマーとする重合体に比較して、粘度指数、すなわち温度粘度特性が優れている。従って、本発明における潤滑油組成物の低温粘度特性は、１−ヘキセンをモノマーとする重合体を配合した潤滑油組成物よりも優れることは明らかである。

実施例１〜４（表１）は、ホウ素含有量が７５ｐｐｍを超える比較例１（表２）に比較して、−３０℃粘度に優れる。

また、実施例１〜４（表１）は、１−デセンをモノマーとした重合体が潤滑油組成物に含有される比較例２〜４（表２）に比較して、剪断安定性に優れる。

また、実施例１〜４（表１）は、ホウ素含有量が低い比較例５（表２）に比較して、耐マイクロピッチング性能に優れる。

１： ローター・ノーズ
２： 収容開口
３： ローラー・ベヤリング
４： ローター担体
５： アジマス・ベヤリング
８： トウピン
９： 駆動段
１０： 被駆動段
１１： 発電機
１２： 太陽ギア
１３： 中空ギア
１４： 中空ギア
１５： 動力電動装置ケーシング
１６： 遊星ギア担体
１７： 振動緩衝装置
１８： 固定レール

Claims (7)

1. 以下の（ｉ）〜（ｉｉｉ）を含み、４０℃における動粘度が３０ｍｍ²／ｓ以上７５０ｍｍ²／ｓ以下であり、かつ５ｐｐｍ以上７５ｐｐｍ以下のホウ素原子を含有する潤滑油組成物。
   （ｉ）９０〜１０質量％の１００℃における動粘度が４５ｍｍ²／ｓ以下であり、構成単位の６０ｍｏｌ％以上が１−デセンからなり、かつ酸価が０．１ｍｇＫＯＨ／ｇ未満である（共）重合体
   （ｉｉ）５〜８５質量％の１００℃における動粘度が３５ｍｍ²／ｓ以上１，５００ｍｍ²／ｓ以下であり、構成単位の９０ｍｏｌ％以上が１−オクテンからなり、かつゲルパーミエーションクロマトグラフィーにより測定された分子量分布が１．８以下である（共）重合体
   （ｉｉｉ）５〜１５質量％の１００℃における動粘度が２０ｍｍ²／ｓ以下である脂肪酸エステル
   （ただし、（ｉ）〜（ｉｉｉ）の合計を１００質量％とする。）
2. １種類以上の極圧剤をさらに含有することを特徴とする請求項１に記載の潤滑油組成物。
3. 潤滑油組成物の４０℃における動粘度が１９０ｍｍ²／ｓ以上７５０ｍｍ²／ｓ以下であることを特徴とする請求項１または２に記載の潤滑油組成物。
4. 潤滑油組成物の４０℃における動粘度が２８８ｍｍ²／ｓ以上３５２ｍｍ²／ｓ以下であり、ＤＩＮ ５２３５０−６に準拠し測定したＫＲＬ剪断安定性試験後の４０℃における動粘度低下率が１０％未満であることを特徴とする請求項１〜３いずれか１項に記載の潤滑油組成物。
5. 前記（ｉｉ）の（共）重合体の１００℃における動粘度が１５０ｍｍ²／ｓ以上１，２００ｍｍ²／ｓ以下であることを特徴とする請求項１〜４いずれか１項に記載の潤滑油組成物。
6. 前記（ｉ）の１−デセンからなる（共）重合体が、１００℃における動粘度が１１ｍｍ²／ｓ以下であることを特徴とする請求項１〜５いずれか１項に記載の潤滑油組成物。
7. 請求項１〜６いずれか１項に記載の潤滑油組成物が充填されている風力発電機用ギア。

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