JP5559473B2 - 無機微粒子分散ペースト組成物 - Google Patents
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Description
しかしながら、このような場合であっても、軟化点が400℃以下の低融点ガラス類や、焼結により酸化されやすい銅や銀等の導電微粒子等の無機微粒子を用いる場合は、より低温での分解性が必要とされていた。
以下、本発明を詳細に説明する。
上記R1に用いられる炭素数1以上の有機基又は炭素数1以上の有機基の誘導体としては、例えば、メチル基、エチル基、n−プロピル基、イソプロピル基、シクロプロピル基、n−ブチル基、sec−ブチル基、tert−ブチル基、シクロブチル基、n−ペンチル基、n−ヘキシル基、n−ヘプチル基、n−オクチル基等の炭素数1〜8の直鎖状、分岐鎖状又は環状のアルキル基等、並びに、これらの誘導体が挙げられる。なかでも、炭素数1〜4の直鎖状又は分岐鎖状のアルキル基が好ましく、メチル基又はエチル基がより好ましい。
そのなかでも、上記R1がメチル基であり、式(1)がメタアクリル酸エステルに由来するセグメントであることが好ましい。
上記R2に用いられる炭素数1以上の有機基又は炭素数1以上の有機基の誘導体としては、例えば、メチル基、エチル基、n−プロピル基、イソプロピル基、シクロプロピル基、n−ブチル基、sec−ブチル基、tert−ブチル基、イソブチル基、シクロブチル基、n−ペンチル基、n−ヘキシル基、シクロヘキシル基、n−ヘプチル基、n−オクチル基、2−エチルヘキシル基、n−ノニル基、n−ドデシル基、ベヘニル基、ステアリル基、イソミリスチル基、イソボロニル基、フェニル基、ベンジル基、2−ヒドロキシエチル基、2−ヒドロキシプロピル基、2、3−ジヒドロプロピル基、4−ヒドロキシブチル基、4−ヒドロキシメチル基、フェニル基、4−メチルフェニル基、3−メチルフェニル基、2−メチルフェニル基、4−ヒドロキシフェニル基、4−アセトキシフェニル基、4−tert−ブトキシフェニル基等、並びに、これらの誘導体が挙げられる。
上記R3、R4としては、例えば、水素原子、メチル基、エチル基、n−プロピル基、イソプロピル基、シクロプロピル基、n−ブチル基、sec−ブチル基、tert−ブチル基、イソブチル基、シクロブチル基、n−ペンチル基、n−ヘキシル基、シクロヘキシル基、n−ヘプチル基、n−オクチル基、2−エチルヘキシル基、n−ノニル基、n−ドデシル基、ベヘニル基、ステアリル基、イソミリスチル基、イソボロニル基、フェニル基、ベンジル基、2−ヒドロキシエチル基、2−ヒドロキシプロピル基、2、3−ジヒドロプロピル基、4−ヒドロキシブチル基、4−ヒドロキシメチル基、フェニル基、4−メチルフェニル基、3−メチルフェニル基、2−メチルフェニル基、4−ヒドロキシフェニル基、4−アセトキシフェニル基、4−tert−ブトキシフェニル基等を挙げることができる。末端変性のし易さから、水素原子、メチル基、エチル基、n−プロピル基、イソプロピル基、シクロプロピル基等の置換基を好適に用いることができる。これらのなかでは、水素原子が特に好ましい。
上記R3、R4としては、同じ官能基を用いても良いし、異なる置換基を用いてもよい。
なお、本明細書において、上記数平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーで測定を行い、ポリメタクリル酸メチル換算により求められる値である。
なかでも、下記式(3−1)又は式(3−2)に示すリビングラジカル重合開始剤と、下記式(4)に示すアクリルモノマーとを反応させ、アクリル重合体を作製する工程、及び、前記アクリル重合体と、下記式(5)又は式(6)に示すニトロキシルラジカルとを反応させ、前記アクリル重合体の両末端又は片末端を変性させる工程を有する方法が好ましい。このような末端変性アクリル重合体の製造方法もまた、本発明の1つである。
上記R5〜R12の炭素数1以上の有機基又は炭素数1以上の有機基の誘導体としては、例えば、メチル基、エチル基、n−プロピル基、イソプロピル基、シクロプロピル基、n−ブチル基、sec−ブチル基、tert−ブチル基、イソブチル基、シクロブチル基、n−ペンチル基、n−ヘキシル基、シクロヘキシル基、n−ヘプチル基、n−オクチル基、2−エチルヘキシル基、n−ノニル基、n−ドデシル基、ベヘニル基、ステアリル基、イソミリスチル基、イソボロニル基、フェニル基、ベンジル基、2−ヒドロキシエチル基、2−ヒドロキシプロピル基、2、3−ジヒドロプロピル基、4−ヒドロキシブチル基、4−ヒドロキシメチル基、フェニル基、4−メチルフェニル基、3−メチルフェニル基、2−メチルフェニル基、4−ヒドロキシフェニル基、4−アセトキシフェニル基、4−tert−ブトキシフェニル基を挙げることができる。R5〜R12は、異なるものを用いても良いし、同じものを組み合わせて用いてもよい。
なお、この工程については、高分子論文集、64巻、329頁(2007)及びその引用文献に詳しく記載されている。
反応終了後、常法により使用溶媒や残存モノマーを減圧下除去して、得られた樹脂を取り出したり、樹脂が不溶の溶媒を使用して再沈澱処理を行ったりすることで樹脂を単離する。
更に、その他の性質を付与する目的でビニルモノマーを共重合させてもよい。上記ビニルモノマーとして、例えば、スチレン、α−メチルスチレン、p−メチルスチレン、無水マレイン酸、マレイミド、(メタ)アクリルアミド、N−(メタ)アクリロイルモルフォリン、(メタ)アクリロニトリル、N−イソプロピル(メタ)アクリルアミド等が挙げられる。
なかでも、(メタ)アクリル樹脂等からなるバインダー樹脂の溶解性と粘度制御に優れているため、ブチルカルビトール、ブチルカルビトールアセテート、テルピネオール等が好適に用いられる。これらの有機溶剤は、単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
(アクリル重合体の製造)
リビングラジカル重合開始剤としての有機ビスマス化合物CH3C(CH3)(Bi(CH3)2)COOCH31molに対して、モノマーとしてのメチルメタクリレート(和光純薬社製)30molを添加した後、スターラーで攪拌しながら100℃に昇温して、3時間保った。反応終了後、反応溶液をα,α,α−トリフルオロトルエン15mLに溶解させた後、2,2,6,6−テトラメチルピペリジン1−オキシル(TEMPO、アルドリッチ社製)0.2gを更に加え、80℃で1時間反応させた。反応終了後、得られた溶液を攪拌中のヘキサン(和光純薬社製)250mLに投入した。その後、沈殿したポリマーを吸引濾過、乾燥することにより、末端変性アクリル重合体を得た(転化率97%)。
得られた末端変性アクリル重合体について、カラムとしてSHOKO社製カラムLF−804を用い、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)による分析を行うことにより、ポリメタクリル酸メチル換算による数平均分子量及び分子量分布(PDI=Mw/Mn)を求めた。結果を表1に示す。
また、得られた末端変性アクリル重合体のNMRスペクトルを図2に示す。図2に示すNMRスペクトルから、末端オレフィンを有する重合体が得られたことがわかる。
なお、リビングラジカル重合開始剤としての有機ビスマス化合物は以下文献により調製した。S.Yamago,E.Kayahara,M.Kotani,B.Ray,Y.Kwak,A.Goto and T.Fukuda,Angew.Chem.Int.Ed.,46,1304−1306(2007).
(アクリル重合体の製造)
リビングラジカル重合開始剤としての有機ビスマス化合物CH3C(CH3)(Bi(CH3)2)COOCH31molに対して、モノマーとしてのイソブチルメタクリレート(和光純薬社製)30molを添加した後、スターラーで攪拌しながら100℃に昇温して、3時間保った。反応終了後、反応溶液をα,α,α−トリフルオロトルエン15mLに溶解させた後、2,2,6,6−テトラメチルピペリジン1−オキシル(TEMPO、アルドリッチ社製)0.2gを更に加え、80℃で1時間反応させた。反応終了後、得られた溶液を攪拌中のヘキサン(和光純薬社製)250mLに投入した。その後、沈殿したポリマーを吸引濾過、乾燥することにより、末端変性アクリル重合体を得た(転化率95%)。
また、得られた末端変性アクリル重合体について、NMR測定を行ったところ、末端に式(2)に示す官能基を有することが確認できた。
得られた末端変性アクリル重合体について、カラムとしてSHOKO社製カラムLF−804を用い、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)による分析を行うことにより、ポリメタクリル酸メチル換算による数平均分子量及び分子量分布(PDI=Mw/Mn)を求めた。結果を表1に示す。
(アクリル重合体の製造)
リビングラジカル重合開始剤としての有機ビスマス化合物CH3C(CH3)(Bi(CH3)2)COOCH31molに対して、モノマーとしてのイソブチルメタクリレート(和光純薬社製)15molとイソブチルメタクリレート(和光純薬社製)15molの混合液を添加した後、スターラーで攪拌しながら100℃に昇温して、3時間保った。反応終了後、反応溶液をα,α,α−トリフルオロトルエン15mLに溶解させた後、2,2,6,6−テトラメチルピペリジン1−オキシル(TEMPO、アルドリッチ社製)0.2gを更に加え、80℃で1時間反応させた。反応終了後、得られた溶液を攪拌中のヘキサン(和光純薬社製)250mLに投入した。その後、沈殿したポリマーを吸引濾過、乾燥することにより、末端変性アクリル重合体を得た(転化率96%)。
また、得られた末端変性アクリル重合体について、NMR測定を行ったところ、末端に式(2)に示す官能基を有することが確認できた。
得られた末端変性アクリル重合体について、カラムとしてSHOKO社製カラムLF−804を用い、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)による分析を行うことにより、ポリメタクリル酸メチル換算による数平均分子量及び分子量分布(PDI=Mw/Mn)を求めた。結果を表1に示す。
(アクリル重合体の製造)
リビングラジカル重合開始剤としての有機ビスマス化合物CH3C(CH3)(Bi(CH3)2)COOCH30.05molに対して、モノマーとしてのイソブチルメタクリレート(和光純薬社製)30molの混合液を添加した後、スターラーで攪拌しながら100℃に昇温して、3時間保った。反応終了後、反応溶液をα,α,α−トリフルオロトルエン15mLに溶解させた後、2,2,6,6−テトラメチルピペリジン1−オキシル(TEMPO、アルドリッチ社製)0.2gを更に加え、80℃で1時間反応させた。反応終了後、得られた溶液を攪拌中のヘキサン(和光純薬社製)250mLに投入した。その後、沈殿したポリマーを吸引濾過、乾燥することにより、末端変性アクリル重合体を得た(転化率97%)。
また、得られた末端変性アクリル重合体について、NMR測定を行ったところ、末端に式(2)に示す官能基を有することが確認できた。
得られた末端変性アクリル重合体について、カラムとしてSHOKO社製カラムLF−804を用い、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)による分析を行うことにより、ポリメタクリル酸メチル換算による数平均分子量及び分子量分布(PDI=Mw/Mn)を求めた。結果を表1に示す。
(アクリル重合体の製造)
リビングラジカル重合開始剤としての有機ビスマス化合物CH3C(CH3)(Bi(CH3)2)COOCH30.001molに対して、モノマーとしてのイソブチルメタクリレート(和光純薬社製)30molの混合液を添加した後、スターラーで攪拌しながら100℃に昇温して、3時間保った。反応終了後、反応溶液をα,α,α−トリフルオロトルエン15mLに溶解させた後、2,2,6,6−テトラメチルピペリジン1−オキシル(TEMPO、アルドリッチ社製)0.2gを更に加え、80℃で1時間反応させた。反応終了後、得られた溶液を攪拌中のヘキサン(和光純薬社製)250mLに投入した。その後、沈殿したポリマーを吸引濾過、乾燥することにより、末端変性アクリル重合体を得た(転化率93%)。
また、得られた末端変性アクリル重合体について、NMR測定を行ったところ、末端に式(2)に示す官能基を有することが確認できた。
得られた末端変性アクリル重合体について、カラムとしてSHOKO社製カラムLF−804を用い、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)による分析を行うことにより、ポリメタクリル酸メチル換算による数平均分子量及び分子量分布(PDI=Mw/Mn)を求めた。結果を表1に示す。
(アクリル重合体の製造)
リビングラジカル重合開始剤としての有機ビスマス化合物CH3C(CH3)(Bi(CH3)2)COOCH31molに対して、モノマーとしてのメチルメタクリレート(和光純薬社製)30molを添加した後、スターラーで攪拌しながら100℃に昇温して、3時間保った。反応終了後、反応溶液をα,α,α−トリフルオロトルエン15mLに溶解させた後、トリブチルスズヒドリド1.2molとAIBN0.1molとを加えて80℃で1時間反応させた。反応終了後、得られた溶液を攪拌中のヘキサン(和光純薬社製)250mLに投入した。その後、沈殿したポリマーを吸引濾過、乾燥することにより、末端が水素変性体のアクリル重合体を得た(転化率97%)。
得られた重合体について、カラムとしてSHOKO社製カラムLF−804を用い、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)による分析を行うことにより、ポリメタクリル酸メチル換算による数平均分子量及び分子量分布(PDI=Mw/Mn)を求めた。結果を表1に示す。
(アクリル重合体の製造)
リビングラジカル重合開始剤としての有機ビスマス化合物CH3C(CH3)(Bi(CH3)2)COOCH31molに対して、モノマーとしてのメチルメタクリレート(和光純薬社製)30molを添加した後、スターラーで攪拌しながら100℃に昇温して、3時間保った。反応終了後、反応溶液をα,α,α−トリフルオロトルエン15mLに溶解させた後、トリブチルスズデューテリド1.2molとAIBN0.1molとを加えて80℃で1時間反応させた。反応終了後、得られた溶液を攪拌中のヘキサン(和光純薬社製)250mLに投入した。その後、沈殿したポリマーを吸引濾過、乾燥することにより、末端が重水素変性体のアクリル重合体を得た(転化率97%)。
得られた重合体について、カラムとしてSHOKO社製カラムLF−804を用い、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)による分析を行うことにより、ポリメタクリル酸メチル換算による数平均分子量及び分子量分布(PDI=Mw/Mn)を求めた。結果を表1に示す。
(アクリル重合体の製造)
リビングラジカル重合開始剤としての有機ビスマス化合物CH3C(CH3)(Bi(CH3)2)CN1molに対して、モノマーとしてのメチルメタクリレート(和光純薬社製)30molを添加した後、スターラーで攪拌しながら100℃に昇温して、3時間保った。反応終了後、反応溶液をα,α,α−トリフルオロトルエン15mLに溶解させた後、トリブチルスズデューテリド1.2molとAIBN0.1molとを加えて80℃で1時間反応させた。反応終了後、得られた溶液を攪拌中のヘキサン(和光純薬社製)250mLに投入した。その後、沈殿したポリマーを吸引濾過、乾燥することにより、α末端に2−シアノプロピル−2−イルを有し、ω末端が重水素変性体のアクリル重合体を得た(転化率97%)。
得られた重合体について、カラムとしてSHOKO社製カラムLF−804を用い、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)による分析を行うことにより、ポリメタクリル酸メチル換算による数平均分子量及び分子量分布(PDI=Mw/Mn)を求めた。結果を表1に示す。
(アクリル重合体の製造)
還流管を備えた1Lの三口フラスコに、モノマーとしてメチルメタクリレート50gと溶剤としてトルエン350gを攪拌、混合した後、還流するまで昇温させた。還流後、AIBN(アゾビスイソブチロニトリル)10gをトルエン20gに溶解させた溶液を加え、重合を開始した。重合開始3時間後、室温まで冷却することでフリーラジカル重合法により、重合末端が不明なアクリル重合体を得た。
得られた重合体について、カラムとしてSHOKO社製カラムLF−804を用い、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)による分析を行うことにより、ポリメタクリル酸メチル換算による数平均分子量及び分子量分布(PDI=Mw/Mn)を求めた。結果を表1に示す。
実施例1〜5及び比較例1〜4で得られたアクリル重合体について、以下の方法により評価を行った。
実施例1〜5及び比較例1〜4で得られたアクリル重合体について、熱分解装置(TAインスツルメンツ社製「simultaneousSDT2960」)を用いて、空気雰囲気下にて昇温速度10℃/minで500℃まで加熱し、アクリル重合体の初期重量の50重量%が熱分解した温度、及び、300℃到達時に残率を測定し、表1に示した。
また、実施例1及び比較例1〜4については、このときの熱分解挙動を図1に示した。
(無機微粒子分散ペースト組成物の製造)
実施例1で得られた末端変性アクリル重合体5gをトルエン(和光純薬社製、沸点110℃)10gに溶解させた。得られた溶液に銀粉(三井金属社製、平均粒子径2μm)を80g加えた後、遊星式攪拌脱法装置により均一になるまで混合攪拌して、銀ペーストを得た。
得られた銀ペーストをアプリケーターで厚み10μmになるようにガラス板に塗布した。
得られた被塗物についてオーブンを用いて120℃で10分間溶剤乾燥を行った後、ワッフル炉中で、450℃で10分間、末端変性アクリル重合体の分解、焼成を行った。その後、銀を回収して、全炭素硫黄測定装置にて残留炭素分を測定したところ、32ppmであった(結果を表2に示す)。
(無機微粒子分散ペースト組成物の製造)
実施例1で得られた末端変性アクリル重合体5gをテルピネオール(ヤスハラケミカル社製、沸点215℃)10gに溶解させた。得られた溶液に銀粉(三井金属社製、平均粒子径2μm)を80g加えた後、遊星式攪拌脱法装置により均一になるまで混合攪拌して、銀ペーストを得た。
得られた銀ペーストをアプリケーターで厚み10μmになるようにガラス板に塗布した。
得られた被塗物についてオーブンを用いて120℃で10分間溶剤乾燥を行った後、ワッフル炉中で、450℃で10分間、末端変性アクリル重合体の分解、焼成を行った。その後、銀を回収して、全炭素硫黄測定装置にて残留炭素分を測定したところ、41ppmであった(結果を表2に示す)。
(無機微粒子分散ペースト組成物の製造)
実施例1で得られた末端変性アクリル重合体5gをトルエン(和光純薬社製、沸点110℃)10gに溶解させた。得られた溶液に銀粉(三井金属社製、平均粒子径2μm)を80g加えた後、遊星式攪拌脱法装置により均一になるまで混合攪拌して、銀ペーストを得た。
得られた銀ペーストをアプリケーターで厚み10μmになるようにガラス板に塗布した。
得られた被塗物についてオーブンを用いて120℃で10分間溶剤乾燥を行った後、ワッフル炉中で、300℃で30分間、末端変性アクリル重合体の分解、焼成を行った。その後、銀を回収して、全炭素硫黄測定装置にて残留炭素分を測定したところ、68ppmであった(結果を表2に示す)。
(無機微粒子分散ペースト組成物の製造)
実施例2で得られた末端変性アクリル重合体5gをテルピネオール(ヤスハラケミカル社製、沸点215℃)10gに溶解させた。得られた溶液に蛍光体粉(日亜化学社製、粒径3μm)を20g加えた後、遊星式攪拌脱法装置により均一になるまで混合攪拌して、蛍光体ペーストを得た。
得られた蛍光体ペーストをアプリケーターで厚み10μmになるようにガラス板に塗布した。得られた被塗物についてオーブンを用いて120℃で10分間溶剤乾燥を行った後、ワッフル炉中で、300℃で30分間、末端変性アクリル重合体の分解、焼成を行った。その後、蛍光体粉を回収して、全炭素硫黄測定装置にて残留炭素分を測定したところ、56ppmであった(結果を表2に示す)。
(無機微粒子分散ペースト組成物の製造)
実施例4で得られた末端変性アクリル重合体5gをテルピネオール(ヤスハラケミカル社製、沸点215℃)10gに溶解させた。得られた溶液に緑蛍光体粉(日亜化学社製、粒径3μm)を20g加えた後、遊星式攪拌脱法装置により均一になるまで混合攪拌して、蛍光体ペーストを得た。
得られた蛍光体ペーストを、ラインアンドスペース50μm/100μm、長さ5cmのパターンを備えた製版及びスクリーン印刷機を用いて、ガラス板上に印刷した。印刷の結果、ラインアンドスペース63μm/88μmのラインパターンが得られた。得られた印刷物についてオーブンを用いて120℃で10分間溶剤乾燥を行った後、ワッフル炉中で、300℃で30分間、末端変性アクリル重合体の分解、焼成を行った。その後、緑蛍光体粉を回収して、全炭素硫黄測定装置にて残留炭素分を測定したところ、68ppmであった(結果を表2に示す)。
(無機微粒子分散ペースト組成物の製造)
実施例4で得られた末端変性アクリル重合体5gをテルピネオール(ヤスハラケミカル社製、沸点215℃)10gに溶解させた。得られた溶液にガラスフリット(東罐マテリアルテクノロジー社製「ABX169F」、融点464℃、粒子径2.5μm)を20g加えた後、遊星式攪拌脱法装置により均一になるまで混合攪拌して、ガラスペーストを得た。
得られたガラスペーストをアプリケーターで厚み10μmになるようにガラス板に塗布した。得られた被塗物についてオーブンを用いて120℃で10分間溶剤乾燥を行った後、ワッフル炉中で、300℃で30分間、末端変性アクリル重合体の分解、焼成を行った。その後、ガラスフリットを回収して、全炭素硫黄測定装置にて残留炭素分を測定したところ、71ppmであった(結果を表2に示す)。
(無機微粒子分散ペースト組成物の製造)
ガラスフリット20gに替えてITO粉(アルドリッチ社製、平均粒径0.03μm)20gを用いた以外は実施例11と同様にして、金属酸化物ペーストを得た。
得られた金属酸化物ペーストをアプリケーターで厚み10μmになるようにガラス板に塗布した。得られた被塗物についてオーブンを用いて120℃で10分間溶剤乾燥を行った後、ワッフル炉中で、300℃で30分間、末端変性アクリル重合体の分解、焼成を行った。その後、ITOを回収して、全炭素硫黄測定装置にて残留炭素分を測定したところ、59ppmppmであった(結果を表2に示す)。
(無機微粒子分散ペースト組成物の製造)
ガラスフリット20gに替えてZnO粉(アルドリッチ社製、平均粒径1μm)20gを用いた以外は実施例11と同様にして、金属酸化物ペーストを得た。
得られた金属酸化物ペーストをアプリケーターで厚み10μmになるようにガラス板に塗布した。得られた被塗物についてオーブンを用いて120℃で10分間溶剤乾燥を行った後、ワッフル炉中で、300℃で30分間、末端変性アクリル重合体の分解、焼成を行った。その後、ZnOを回収して、全炭素硫黄測定装置にて残留炭素分を測定したところ、67ppmであった(結果を表2に示す)。
(無機微粒子分散ペースト組成物の製造)
比較例1で得られたアクリル重合体5gをトルエン(和光純薬社製、沸点110℃)10gに溶解させた。得られた溶液に銀粉(三井金属社製、平均粒子径2μm)を80g加えた後、遊星式攪拌脱法装置により均一になるまで混合攪拌して、銀ペーストを得た。
得られた銀ペーストをアプリケーターで厚み10μmになるようにガラス板に塗布した。得られた被塗物についてオーブンを用いて120℃で10分間溶剤乾燥を行った後、ワッフル炉中で、300℃で30分間、アクリル重合体の分解、焼成を行った。その後、銀を回収して、全炭素硫黄測定装置にて残留炭素分を測定したところ、1400ppmであった(結果を表2に示す)。
Claims (5)
- 末端変性アクリル重合体は、メタアクリル酸エステルに由来するセグメントを有することを特徴とする請求項1記載の無機微粒子分散ペースト組成物。
- 末端変性アクリル重合体は、数平均分子量が2000〜500000であることを特徴とする請求項1又は2記載の無機微粒子分散ペースト組成物。
- 有機溶剤は、1気圧における沸点が100〜290℃であることを特徴とする請求項1、2又は3記載の無機微粒子分散ペースト組成物。
- 無機微粒子が、ガラスフリット、蛍光体粉、銀粉、銅粉、ITO粉、酸化亜鉛粉又はカーボン粉であることを特徴とする請求項1、2、3又は4記載の無機微粒子分散ペースト組成物。
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