JP5552317B2

JP5552317B2 - 樹脂組成物及びこれを用いた成形品

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Publication number: JP5552317B2
Application number: JP2009546254A
Authority: JP
Inventors: 裕一三宅; 拓也西村; 悟森冨; 光吉嶌野
Original assignee: Sumitomo Chemical Co Ltd; Toyota Motor Corp
Current assignee: Sumitomo Chemical Co Ltd; Toyota Motor Corp
Priority date: 2007-12-17
Filing date: 2008-12-15
Publication date: 2014-07-16
Anticipated expiration: 2028-12-15
Also published as: WO2009078376A1; EP2233523A1; EP2233523B1; JPWO2009078376A1; US20100273959A1; EP2233523A4; US8399568B2; CN101910283A; ATE542854T1

Description

本発明は、ポリ乳酸等の脂肪族ポリエステル系重合体とポリオレフィン系重合体とを含有する樹脂組成物及びこれを用いてなる成形品に関する。

複数のポリマーをブレンドして所望の物性を有するポリマー組成物を製造するポリマーアロイ技術が知られている。例えば、汎用性ポリマーとして知られるポリオレフィン系重合体に対して、いわゆる生分解性プラスチックを混合することによって、生分解性を備えた成形材料を得ようとする試みが提案されている。特許文献１には、このような観点からポリオレフィン系重合体と生分解性プラスチックとのポリマーアロイに、更に酸又はエポキシ含有ポリオレフィンを混合することによって、ポリオレフィン系重合体と生分解性プラスチックとの分散状態を向上させる技術が開示されている。

また、特許文献２には、ポリ乳酸樹脂、エポキシ基含有ポリオレフィン樹脂及びエポキシ樹脂を含有するポリマーアロイが開示されている。特許文献２によれば、このような組成とすることによって、耐衝撃性、耐加水分解性及び熱安定性が改善されたポリ乳酸系樹脂組成物となることが開示されている。

しかしながら、特許文献１に開示された技術では、ポリオレフィン系重合体を含有するポリマーアロイを用いた成形品における耐衝撃性を向上させることができるが、その他の物性、特に引張破断伸び特性や曲げ弾性率といった諸物性については特段の向上を望めなかった。

また、特許文献２に開示された技術では、生分解性を有するポリ乳酸樹脂の物性改善を達成することができるが、汎用性ポリマーであるポリオレフィン系重合体における物性改善を達成するものではない。
特開２００６−７７０６３号公報特開２００６−５２２４８号公報

そこで、本発明は、上述したような実状に鑑み、ポリオレフィン系重合体と脂肪族ポリエステル系重合体とを含む組成物において、耐衝撃性及び剛性のバランスに優れ、且つ、加工性等の諸物性にも優れた樹脂組成物及びこれを用いた成形品を提供することを目的とする。

上記目的を達成するため、本発明者らが鋭意検討した結果、ポリオレフィン系重合体と脂肪族ポリエステル系重合体とを含む組成物に特定の物性を有するエラストマー類を混合することによって、耐衝撃性及び剛性のバランスに優れ、且つ、加工性等の諸物性にも優れた樹脂組成物となるといった新規な知見を得ることができ、本発明を完成するに至った。

すなわち、本発明は以下を包含する。

（１）ポリオレフィン系重合体（Ａ）と、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）と、１９０℃、荷重２１Ｎで測定したメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．５〜３．０g/10分であるエラストマー類（Ｃ）と、エポキシ基を有するポリオレフィン系重合体（Ｄ）とを含む樹脂組成物。

本発明に係る樹脂組成物において、上記ポリオレフィン系重合体（Ａ）、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）、エラストマー類（Ｃ）及びポリオレフィン系重合体（Ｄ）の合計を１００重量％としたときに、（Ａ）の含有量が３０〜９０重量％であり、（Ｂ）の含有量が１〜５０重量％であり、（Ｃ）の含有量が１〜４０重量％であり、（Ｄ）の含有量が０．０１〜２０重量％であることが好ましい。また、上記エラストマー類（Ｃ）としては、その密度が０．８５５〜０．８７５g/cm^３であることが好ましい。さらに、上記ポリオレフィン系重合体（Ａ）としては結晶性ポリプロピレン系重合体とすることができ、上記ポリオレフィン系重合体（Ｄ）としてはポリエチレン系重合体とすることができる。

また、本発明に係る樹脂組成物を使用することによって、各種成形品を製造することができる。

本明細書は本願の優先権の基礎である日本国特許出願2007-324612号の明細書および／または図面に記載される内容を包含する。

以下、本発明をより詳細に説明する。

本発明に係る樹脂組成物は、ポリオレフィン系重合体（Ａ）と、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）と、１９０℃で測定したメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．５〜３．０であるエラストマー類（Ｃ）と、エポキシ基を有するポリオレフィン系重合体（Ｄ）とを含んでいる。以下、各成分について詳細に説明する。

ポリオレフィン系重合体（Ａ）
ポリオレフィン系重合体（Ａ）とは、ポリオレフィンを主成分として含むポリマーを意味する。ポリオレフィン系重合体（Ａ）としては、少なくとも一部に結晶領域を有しているポリマーを使用することが好ましい。すなわち、ポリオレフィン系重合体（Ａ）としては、結晶性ポリオレフィン系重合体を使用することが好ましい。なお、ポリオレフィン系重合体（Ａ）として非結晶状態のものであっても良い。ポリオレフィン系重合体（Ａ）として結晶性のものを使用する場合、Ｘ線回折法によって求められる結晶化度が２５％以上、好ましくは３５％以上、より好ましくは４０％以上であることが望ましい。ここで、ポリオレフィンとしては、ブテン系重合体、メチルペンテン系重合体、ポリエチレン系重合体及びポリプロピレン系重合体等を挙げることができる。また、ポリオレフィン系重合体（Ａ）は、これらのポリオレフィンを２種以上混合した組成であってもよい。

ポリエチレン系重合体としては、特に限定は無いが、例えば、低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、超高分子量ポリエチレンなどのポリエチレン樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−メチルアクリレート共重合体、エチレン−エチルアクリレート共重合体、エチレン−メチルメタアクリレート共重合体、エチレン−ジメチルアミノメチルメタアクリレート共重合体、エチレン−ビニルアルコール共重合体、エチレン−ビニルアルコール共重合体のエチレンオキサイド付加物などのエチレンと極性単量体との共重合体を挙げることができる。

ポリプロピレン系重合体としては、特に限定は無いが、例えば、ホモイソタクチックポリプロピレン、エチレンまたは１−ブテンを含むイソタクチックポリプロピレンランダム共重合体、エチレンプロピレンを含むイソタクチックポリプロピレンブロック共重合体、チーグラーナッタ触媒系イソタクチックポリプロピレン、メタロセン触媒系イソタクチックポリプロピレン、メタロセン触媒系シンジオタクチックポリプロピレン、アタクチックポリプロピレンなどのポリプロピレン、ポリプロピレンとゴムとの重合体アロイ、ポリプロピレン／フィラー複合体、塩素化ポリプロピレンなどの機能化ポリプロピレンを挙げることができる。

また、ポリオレフィン系重合体（Ａ）の２３０℃、荷重２１Ｎにおけるメルトフローレート（以下、ＭＦＲ）としては、特に限定されないが、１〜１００g/10分であることが好ましく、１０〜８０g/10分であることがより好ましく、３０〜６０g/10分であることが最も好ましい。さらに、ポリオレフィン系重合体（Ａ）の２３℃における曲げ弾性率としては、特に限定されないが、５００〜２０００Ｍｐａであることが好ましい。

脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）
脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）とは、ポリ乳酸、ポリグリコール酸、ポリ（３−ヒドロキシ酪酸）、ポリ（４−ヒドロキシ酪酸）、ポリ（４−ヒドロキシ吉草酸）、ポリカプロラクトン等の開環重付加系脂肪族ポリエステル、並びに、ポリエステルカーボネート、ポリエチレンサクシネート、ポリブチレンサクシネート、ポリヘキサメチレンサクシネート、ポリエチレンアジペート、ポリブチレンアジペート、ポリヘキサメチレンアジペート、ポリエチレンオキサレート、ポリブチレンオキサレート、ポリヘキサメチレンオキサレート、ポリエチレンセバケート、ポリブチレンセバケート等の重縮合反応系脂肪族ポリエステルが挙げられる。中でも、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）としては、ポリ乳酸、ポリグリコール酸等のポリ（α−ヒドロキシ酸）が好ましく、ポリ乳酸が特に好ましい。一般的なポリ乳酸は、一般式H-[O-CH(CH₃)-C(O)]_n-OHにより表わされ、融点が１６０〜１７０℃程度、ガラス転移点が５８℃程度の生分解性に優れた結晶性ポリマーである。

また、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）としては、前記脂肪族ポリエステルを単独で用いてもよいが、それらの２種以上のブレンド物若しくは共重合物であってもよい。このような脂肪族ポリエステルの共重合物としては、乳酸と乳酸以外のヒドロキシ酸とのコポリマーや、ポリブチレンサクシネートアジペート等が挙げられる。脂肪族ポリエステルのブレンド物としては、例えばポリ乳酸をベースとするポリ乳酸系樹脂が好ましく、ポリ乳酸にブレンドされる他の樹脂としては、ポリ乳酸以外の前記脂肪族ポリエステル；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等の芳香族ポリエステル；ナイロン６、ナイロン６，６、ナイロン６，９、ナイロン６，１０、ナイロン６，１２、ナイロン１１、ナイロン１２等のポリアミド；天然ゴム等が挙げられる。このようなポリ乳酸系樹脂におけるポリ乳酸以外の樹脂の比率は、４０重量％以下であることが好ましく、３０重量％以下であることがより好ましい。

また、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）としてポリ乳酸を使用する場合、ポリ乳酸の合成方法としては特に制限されず、Ｄ−乳酸、Ｌ−乳酸の直接重合でもよく、乳酸の環状２量体であるＤ−ラクチド、Ｌ−ラクチド、ｍｅｓｏ−ラクチドの開環重合であってもよい。またポリ乳酸としては、Ｌ−乳酸由来のモノマー単位と、Ｄ−乳酸由来のモノマー単位のいずれか一方のみで構成されていてもよいし、また双方のモノマー単位を有する共重合体であってもよい。また、Ｌ−乳酸由来のモノマー単位と、Ｄ−乳酸由来のモノマー単位の比率が異なる複数のポリ乳酸を任意の割合で含有するブレンド物を脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）として用いてもよい。

さらに、ポリ乳酸としては、上述した乳酸又はラクチド成分に加えて、グリコリド、カプロラクトン等の他の重合性単量体成分を更に重合させて共重合体としたものを使用してもよい。また、これら他の重合性単量体を単独重合させて得られたポリマーを、ポリ乳酸とブレンドしたものを脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）として使用してもよい。

脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）の１９０℃、荷重２１ＮにおけるＭＦＲとしては、特に限定されないが、０．５〜５０g/10分であることが好ましく、１〜３０g/10分であることがより好ましく、１０〜２０g/10分であることが最も好ましい。

エラストマー類（Ｃ）
エラストマー類（Ｃ）とは、ゴム状の弾性体を意味する。エラストマー類（Ｃ）は、分子内に架橋点を有するゴムと、分子内の硬質層の分子グループにより分子を拘束状態にした熱可塑性エラストマーとを含む。特に、エラストマー類（Ｃ）は、１９０℃、荷重２１Ｎで測定したＭＦＲが０．５〜３．０g/10分であるといった物性に規定されている。ＭＦＲは、JIS K 7210「熱可塑性プラスチックの流れ試験方法」に準拠して測定された値を意味する。

エラストマー類（Ｃ）としては、特に限定されないが、例えば、ポリブチレンサクシネートカーボネート等の脂肪族ポリエステルエラストマー；エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−プロピレン−非共役ジエン共重合体、エチレン−ブテン−１共重合体、エチレン−ヘキセン−１共重合体、エチレン−オクテン共重合体等のポリオレフィン系エラストマー；各種アクリルゴム、エチレン−アクリル酸共重合体及びそのアルカリ金属塩（いわゆるアイオノマー）、エチレン−アクリル酸アルキルエステル共重合体（例えば、エチレン−アクリル酸ブチル共重合体）等のアクリル系エラストマー；酸変性エチレン−プロピレン共重合体、ジエンゴム（例えば、ポリブタジエン、ポリイソプレン、ポリクロロプレン）、ジエンとビニル単量体との共重合体（例えば、スチレン−ブタジエンランダム共重合体、スチレン−ブタジエンブロック共重合体、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体、スチレン−イソプレンランダム共重合体、スチレン−イソプレンブロック共重合体、スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体、ポリブタジエンにスチレンをグラフト共重合せしめたもの、ブタジエン−アクリロニトリル共重合体）、ポリイソブチレン、イソブチレンとブタジエン又はイソプレンとの共重合体、天然ゴム、チオコールゴム、多硫化ゴム、アクリルゴム、シリコーンゴム、ポリウレタンゴム、ポリエーテルゴム、エピクロロヒドリンゴム等の各種エラストマーを挙げることができる。

なお、上述したエラストマー類（Ｃ）の１９０℃、荷重２１Ｎで測定したＭＦＲは、エラストマー類（Ｃ）を重合する際に重合度を適宜調整することによって０．５〜３．０g/10分の範囲内となるように調整することができる。

また、エラストマー類（Ｃ）としては、密度が０．８５５〜０．８７５g/cm^３であるものを使用することが好ましい。ここで密度はJIS K 7112「プラスチックの密度と比重の測定方法」に準拠して測定された値を意味する。密度を０．８５５〜０．８７５g/cm^３の範囲内に調節するには、エラストマー類（Ｃ）の製造に用いるモノマーの比率を適宜調整すればよい。例えば、エチレン−ブテン−１共重合体の場合、原料であるエチレンとブテン−１の重合比（エチレン/ブテン−１）を７８/２２〜８５/１５の範囲に調整すればよい。

エポキシ基を有するポリオレフィン系重合体（Ｄ）
エポキシ基を有するポリオレフィン系重合体（Ｄ）とは、エポキシ基を含有するエチレン単量体をポリオレフィンにグラフトしたものや、エポキシ基を含有するエチレン単量体とエチレン、α−オレフィンとを共重合したポリオレフィン共重合体を意味する。これらのポリオレフィン系重合体（Ｄ）は、具体的にはグラフト反応または共重合反応によって得られる。

グラフト反応はポリオレフィン骨格にエポキシ基を含有するエチレン単量体をグラフト重合させることによって行われる。グラフト反応の方法としては、キシレン、トルエンなどの芳香族炭化水素化合物、ヘキサン、ヘプタンなどの脂肪族炭化水素化合物などの溶媒中でポリオレフィン、エポキシ基を含有するエチレン単量体及びラジカル開始剤を加熱混合して製造する方法、懸濁状態でグラフト重合する方法、ポリオレフィン、エポキシ基を含有するエチレン単量体及びラジカル開始剤をあらかじめラジカル開始剤が実質的に分解しない条件で混合し、押出機、バンバリーミキサー、ニーダーなどの一般に合成樹脂の分野で使われている混練機を使用して溶融混合する方法などが挙げられる。

溶融混合による方法の場合、グラフトの条件については、ポリオレフィンの劣化、エポキシ基を含有するエチレン単量体の分解、ラジカル開始剤の分解温度などを考慮して適宜選定されるが、一般には８０〜３５０℃であり、１００〜３００℃が好適である。

またグラフト反応に使用するエポキシ基を含有するエチレン単量体としては、具体的には、グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレート、アリルグリシジルエーテル、メタクリルグリシジルエーテルなどが挙げられる。

またグラフト反応で使用されるラジカル開始剤としては、ラジカル開始剤の一分半減期温度が通常８０℃以上である。溶融混合によるグラフトに用いられるラジカル開始剤の代表例としては、ジクミルパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド、ジ−第３級−ブチルパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（第３級−ブチル−パーオキシ）ヘキサンなどの有機過酸化物が挙げられる。懸濁グラフトに用いられるラジカル開始剤としては、例えば過酸化ベンゾイル、過酸化ラウロイル、ｔ−ブチルパーオキシピバレート、ｔ−ブチルヒドロパーオキシド、ジクミルパーオキシド等の有機過酸化物、アゾビスイソブチロニトリル、アゾビスジメチルバレロニトリル等のアゾ化合物等があげられる。

また、グラフト反応におけるポリオレフィン１００重量部に対するエポキシ基を含有するエチレン単量体ならびにラジカル開始剤の使用割合は通常下記の通りである。エポキシ基を含有するエチレン単量体は一般に０．１〜２０重量部である。０．１重量部以下では、ポリエステル改質効果が乏しい場合があり、一方２０重量部を超えると、グラフト反応の際、グラフト反応せず、エポキシ基を含有するエチレン単量体のホモポリマーを形成する場合がある。また、ラジカル開始剤は一般に０．００１〜５重量部である。ラジカル開始剤の使用割合が０．００１重量部未満では、グラフト反応が十分ではなく、一方５重量部を超えると分解及び架橋反応が顕著になる場合がある。

共重合反応は、高圧法低密度ポリエチレンの製造設備を使用して行うのが好ましい。共重合反応に使用するエポキシ基を含有するエチレン単量体は、グラフト反応の場合と同じ化合物で、その共重合割合は通常０．２〜２０モル％が好ましく、特に０．５〜１５モル％が好適である。またエポキシ基を含有するエチレン単量体とエチレンやα−オレフィンと共重合したポリオレフィンにさらに他のコモノマーを共重合させることもできる。このコモノマーには、不飽和カルボン酸エステルやビニルエステルがある。

この不飽和カルボン酸エステルには、アルキル（メタ）アクリレート及びアルコキシアルキル（メタ）アクリレートが挙げられる。これらのうち、アルキル（メタ）アクリレートについては、炭素数は一般には３〜３０個であり、特に４〜２０個のものが好ましい。アルコキシアルキル（メタ）アクリレートについては、炭素数は一般に４〜３５個であり、特に４〜２０個のものが好ましい。

ビニルエステルには、炭素数は一般に多くとも２０個、４〜１６個が好ましく、例えば、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、ビニルブチレートなどが挙げられ、特に酢酸ビニルが好適である。

エポキシ基を有するポリオレフィン系重合体（Ｄ）の１９０℃、荷重２１ＮにおけるＭＦＲは、特に限定されないが、０．１〜３０g/10分であることが好ましく、１〜１５g/10分であることがより好ましく、１〜１０g/10分であることが最も好ましい。

上述したように、本発明に係る樹脂組成物は、ポリオレフィン系重合体（Ａ）、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）、エラストマー類（Ｃ）及びエポキシ基を有するポリオレフィン系重合体（Ｄ）を含有する。ここで、本発明に係る樹脂組成物は、ポリオレフィン系重合体（Ａ）と脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）とを、エポキシ基を有するポリオレフィン系重合体（Ｄ）の存在下で混合するに際して、エラストマー類（Ｃ）を混合することにより脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）が微分散した構造を呈する。これにより、本発明に係る樹脂組成物は、剛性及び耐衝撃性のバランスに優れたものとなる。

特に、上述したポリオレフィン系重合体（Ａ）、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）、エラストマー類（Ｃ）及びポリオレフィン系重合体（Ｄ）は、合計を１００重量％としたときに、（Ａ）の含有量が３０〜９０重量％であり、（Ｂ）の含有量が１〜５０重量％であり、（Ｃ）の含有量が１〜４０重量％であり、（Ｄ）の含有量が０．０１〜２０重量％となるようにブレンドされることが好ましい。

成分（Ａ）の含有量が３０重量％未満の場合には、曲げ弾性率の低下、熱変形温度の低下といった問題が生じる虞がある。また、成分（Ａ）の含有量が９０重量％を超える場合には、耐衝撃性が低下するといった問題が生じる虞がある。よって、本発明に係る樹脂組成物に含まれる成分（Ａ）は３０〜９０重量％であることが好ましい。

成分（Ｂ）の含有量が１重量％未満の場合には、生分解性が低下するといった問題が生じる虞がある。また、成分（Ｂ）の含有量が５０重量％を超える場合には、耐加水分解性が悪化したり、成形加工性が悪化するといった問題が生じる虞がある。よって、本発明に係る樹脂組成物に含まれる成分（Ｂ）は１〜５０重量％であることが好ましい。

成分（Ｃ）の含有量が１重量％未満の場合には、耐衝撃強度が低下するといった問題が生じる虞がある。また、成分（Ｃ）の含有量が４０重量％を超える場合には、曲げ弾性率の低下、熱変形温度の低下といった問題が生じる虞がある。よって、本発明に係る樹脂組成物に含まれる成分（Ｃ）は１〜４０重量％であることが好ましい。

成分（Ｄ）の含有量が０．０１重量％未満の場合には、成形加工時、層剥離現象が生じたり、耐衝撃強度が低下するといった問題が生じる虞がある。また、成分（Ｄ）の含有量が２０重量％を超える場合には、曲げ弾性率の低下、熱変形温度の低下といった問題が生じる虞がある。よって、本発明に係る樹脂組成物に含まれる成分（Ｂ）は０．０１〜２０重量％であることが好ましい。

上述した本発明に係る樹脂組成物を使用することによって、各種の成形品を製造することができる。成形品としては、特に、射出成形品、押出成形品、圧縮成形品、ブロー成形品、シート、フィルム、糸、ファブリック等のいずれでもよい。より具体的には、バンパー、ラジエーターグリル、サイドモール、ガーニッシュ、ホイールカバー、エアロパーツ、インストルメントパネル、ドアトリム、シートファブリック、ドアハンドル、フロアマット等の自動車部品、家電製品のハウジング、製品包装用フィルム、防水シート、各種容器、ボトル等を挙げることができる。製造された成形品をシートとして使用する場合には、紙又は他のポリマーシートと積層し、多層構造の積層体として使用してもよい。

成形品を製造する方法としては、特に限定されずに定法を適用することができる。例えば、本発明に係る樹脂組成物を溶融し、その後、所望の形状に加工することで成形品を製造することができる。なお、このとき添加剤を加えることで、成形品に所望の物性を付与することができる。添加剤としては、例えば、充填剤、可塑剤、顔料、安定剤、帯電防止剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、難燃剤、離型剤、滑剤、染料、抗菌剤、末端封止剤等の添加剤を更に添加してもよい。このような添加剤の含有量は、本発明に係る樹脂組成物１００重量部に対して、１００重量部以下であることが好ましく、５０重量部以下であることがより好ましい。

また、本発明に係る樹脂組成物を溶融する際の温度は、例えば１８０〜３００℃とすることができる。この温度が前記下限未満であると、樹脂組成物の溶融が不十分となり、諸成分が均一に分散しにくくなる虞がある。他方、この温度が前記上限を超えると、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）の分子量が低下して得られる成形体の物性が損なわれる虞がある。

また、本発明に係る樹脂組成物の成形体を所望の形状に加工する方法は特に制限されず、射出成形、押出成形、ブロー成形、インフレーション成形、異形押出成形、射出ブロー成形、真空圧空成形、紡糸等のいずれにも好適に使用することができる。

以下、実施例を用いて本発明をより詳細に説明するが、本発明の技術的範囲は以下の実施例に限定されるものではない。

〔実施例１〕
本実施例では、ポリオレフィン系重合体（Ａ）として、プロピレン-エチレンランダム共重合体を１２重量％含むプロピレンエチレンブロック共重合体でＭＦＲ＝５０g/10分の住友化学株式会社製、ノーブレンＷＰＸ５３４３を準備した。また、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）として、ポリ乳酸でＭＦＲ＝１５g/10分のユニチカ株式会社製、テラマックＴＥ２０００Ｃを準備した。また、エラストマー類（Ｃ）として、エチレン−１−オクテン共重合体でＭＦＲ＝１．２g/10分のダウ・ケミカル日本株式会社製、エンゲージＥＧ８８４２を準備した。また、エポキシ基を有するポリオレフィン系重合体（Ｄ）として、エチレン−グリシジルメタアクリレート共重合体でＭＦＲ＝３g/10分の住友化学株式会社製、ボンドファーストＥを準備した。

なお、本例で準備したエラストマー類（Ｃ）について１９０℃におけるＭＦＲを測定したところ１．２g/10分であった。ここでＭＦＲは宝工業株式会社製メルトインデクサーＬ２０７を用いて、荷重２１Ｎで測定した値である。また、本例で準備したエラストマー類（Ｃ）について密度を測定したところ、０．８６２g/cm^３であった。ここで密度は株式会社東洋精機製作所製ＤＥＮＳＩＭＥＴＥＲＨを用いて、１５０℃でプレス成形して得られた厚み１ｍｍのシートについて、JIS K 7112「プラスチックの密度と比重の測定方法」で測定した値である。

本実施例では、以上のように準備した成分（Ａ）〜（Ｄ）を所定の比率で１軸射出成形機に投入して試験片を成形した。成形条件はシリンダー設定温度を２００℃、金型設定温度３０℃とした。成形した試験片の形状については、引張試験片はＡＳＴＭ１号ダンベル、曲げ試験片は１２７×１２．７×３．２（ｍｍ）とし、Ｉｚｏｄ試験片は曲げ試験片の長手方向の長さを半分とした６４×１２．７×３．２（ｍｍ）とした。

得られた試験片を用いて以下のように、引張破断伸び試験、曲げ弾性率試験及びＩｚｏｄ試験を行った。引張破断伸び試験は、株式会社オリエンテック製自動引張試験機ＡＴＭ−Ｐを用いて、試験速度２０ｍｍ/ｍｉｎで測定した、曲げ弾性率試験は株式会社オリエンテック製ＲＴＭ−１００を用いて、試験速度２ｍｍ/ｍｉｎで測定した。Ｉｚｏｄ試験は、株式会社東洋精機製作所製Ｉｚｏｄ衝撃試験器を用いて、試験片にＶノッチを切削加工後、−３０℃で測定した。

〔比較例５〕
本比較例５では、エラストマー類（Ｃ）として１９０℃におけるＭＦＲが０．５g/10分のものを使用した以外は実施例１と同様にして試験片を作製し、実施例１と同様にして引張破断伸び試験、曲げ弾性率試験及びIzod試験を行った。なお、比較例５で使用したエラストマー類（Ｃ）は、エチレン−１−ブテン共重合体の三井化学株式会社製タフマーＡ０５５０である。

〔実施例３〕
本実施例３では、エラストマー類（Ｃ）として１９０℃におけるＭＦＲが３．０g/10分のものを使用した以外は実施例１と同様にして試験片を作製し、実施例１と同様にして引張破断伸び試験、曲げ弾性率試験及びIzod試験を行った。なお、実施例３で使用したエラストマー類（Ｃ）は、エチレン−１−オクテン共重合体でＭＦＲ＝１．２g/10分のダウ・ケミカル日本株式会社製エンゲージＥＧ８８４２とエチレン−１−オクテン共重合体でＭＦＲ＝４．９g/10分のダウ・ケミカル日本株式会社製エンゲージＥＧ８２００と、４０対６０の割合で１７０℃に設定した、東芝機械製二軸押出機ＴＥＭ５０を用いて溶融混練した得たものである。

〔実施例４〕
本実施例４では、エラストマー類（Ｃ）として１９０℃におけるＭＦＲが１．７g/10分であり、密度が０．８９６g/cm^３のものを使用した以外は実施例１と同様にして試験片を作製し、実施例１と同様にして引張破断伸び試験、曲げ弾性率試験及びIzod試験を行った。なお、実施例４で使用したエラストマー類（Ｃ）は、エチレン−１−オクテン共重合体のダウ・ケミカル日本株式会社製エンゲージＥＧ８４４０である。

〔比較例６〕
本比較例６では、エラストマー類（Ｃ）の含有量を０．５重量％とした以外は実施例１と同様にして試験片を作製し、実施例１と同様にして引張破断伸び試験、曲げ弾性率試験及びIzod試験を行った。

〔比較例７〕
本比較例７では、エラストマー類（Ｃ）の含有量を４５重量％とし、ポリオレフィン系重合体（Ａ）を４１重量％とし、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）を１０重量％とし、エポキシ基を有するポリオレフィン系重合体（Ｄ）を４重量％として、実施例１と同様にして試験片を作製し、実施例１と同様にして引張破断伸び試験、曲げ弾性率試験及びIzod試験を行った。

〔比較例１〕
比較例１では、エラストマー類（Ｃ）として１９０℃におけるＭＦＲが１６g/10分のものを使用した以外は実施例１と同様にして試験片を作製し、実施例１と同様にして引張破断伸び試験、曲げ弾性率試験及びIzod試験を行った。なお、比較例１で使用したエラストマー類（Ｃ）は、エチレン−１−ブテン共重合体の住友化学株式会社製エクセレンＣＸ５５０５である。

〔比較例２〕
比較例２では、エラストマー類（Ｃ）を混合しないで、ポリオレフィン系重合体（Ａ）を６３重量％とした以外は実施例１と同様にして試験片を作製し、実施例１と同様にして引張破断伸び試験、曲げ弾性率試験及びIzod試験を行った。

〔比較例３〕
比較例３では、エラストマー類（Ｃ）として１９０℃におけるＭＦＲが０．３g/10分のものを使用した以外は実施例１と同様にして試験片を作製し、実施例１と同様にして引張破断伸び試験、曲げ弾性率試験及びIzod試験を行った。なお、比較例３で使用したエラストマー類（Ｃ）は、エチレン−１−ブテン共重合体の三井化学株式会社製タフマーＡ０２５０である。

〔比較例４〕
比較例４では、エラストマー類（Ｃ）として１９０℃におけるＭＦＲが５．３g/10分のものを使用した以外は実施例１と同様にして試験片を作製し、実施例１と同様にして引張破断伸び試験、曲げ弾性率試験及びIzod試験を行った。なお、比較例４で使用したエラストマー類（Ｃ）は、エチレン−１−ブテン共重合体のダウ・ケミカル日本株式会社製エンゲージＥＮＲ７４４７である。

〔結果〕
上述した実施例１、３及び４並びに比較例１〜７で作製した試験片の組成並びに各種試験結果を表１にまとめて示す。

表１から判るように、ポリオレフィン系重合体（Ａ）と、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）と、エポキシ基を有するポリオレフィン系重合体（Ｄ）とを含む樹脂組成物において、１９０℃、荷重２１Ｎで測定したＭＦＲが０．５〜３．０g/10分であるエラストマー類（Ｃ）を含有することによって、耐衝撃性及び剛性のバランスに優れることが明らかとなった。したがって、この樹脂組成物は加工性等の諸物性にも優れた特性を示すことが明らかとなった。

一方、１９０℃、荷重２１Ｎで測定したＭＦＲが０．５g/10分未満もしくは３．０g/10分を超える場合、耐衝撃性及び剛性のバランスや引張破断伸びが低いことが明らかとなった。

本明細書で引用した全ての刊行物、特許および特許出願をそのまま参考として本明細書にとり入れるものとする。

Claims

エチレン−１−オクテン共重合体及びエポキシ基を有するポリオレフィン系重合体を除くポリオレフィン系重合体（Ａ）と、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）と、１９０℃、荷重２１Ｎで測定したメルトフローレートが１．２〜３．０g/10分であり、エチレン−１−オクテン共重合体からなるエラストマー類（Ｃ）と、エチレン−グリシジルメタアクリレート共重合体（Ｄ）とを含み、上記ポリオレフィン系重合体（Ａ）、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）、エラストマー類（Ｃ）及びエチレン−グリシジルメタアクリレート共重合体（Ｄ）の合計を１００重量％としたときに、（Ａ）の含有量が３０〜９０重量％であり、（Ｂ）の含有量が１〜５０重量％であり、（Ｃ）の含有量が１〜４０重量％であり、（Ｄ）の含有量が０．０１〜２０重量％であることを特徴とする樹脂組成物。
上記エラストマー類（Ｃ）の密度が０．８５５〜０．８７５g/cm^３であることを特徴とする請求項１記載の樹脂組成物。
上記ポリオレフィン系重合体（Ａ）は結晶性ポリプロピレン系重合体であることを特徴とする請求項１記載の樹脂組成物。
上記ポリオレフィン系重合体（Ａ）はポリエチレン系重合体であることを特徴とする請求項１記載の樹脂組成物。
請求項１〜４いずれか一項記載の樹脂組成物を用いてなる成形品。