JP5328673B2 - 成形体及びその製造方法 - Google Patents

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Description

本発明は、ポリ乳酸等の脂肪族ポリエステル系重合体とポリオレフィン系重合体とを含有する樹脂組成物を用いた成形体及びその製造方法に関する。
複数のポリマーをブレンドして所望の物性を有するポリマー組成物を製造するポリマーアロイ技術が知られている。例えば、汎用性ポリマーとして知られるポリオレフィン系重合体に対して、いわゆる生分解性プラスチックを混合することによって、生分解性を備えた成形材料を得ようとする試みが提案されている。特許文献１には、このような観点からポリオレフィン系重合体と生分解性プラスチックとのポリマーアロイに、更に酸又はエポキシ含有ポリオレフィンを混合することによって、ポリオレフィン系重合体と生分解性プラスチックとの分散状態を向上させる技術が開示されている。
また、特許文献２には、ポリ乳酸樹脂、エポキシ基含有ポリオレフィン樹脂及びエポキシ樹脂を含有するポリマーアロイが開示されている。特許文献２によれば、このような組成とすることによって、耐衝撃性、耐加水分解性及び熱安定性が改善されたポリ乳酸系樹脂組成物となることが開示されている。
しかしながら、特許文献１に開示された技術では、ポリオレフィン系重合体を含有するポリマーアロイを用いた成形品における耐衝撃性を向上させることができるが、その他の物性、特に寸法安定性といった諸物性については特段の向上を望めなかった。
また、特許文献２に開示された技術では、生分解性を有するポリ乳酸樹脂の物性改善を達成することができるが、汎用性ポリマーであるポリオレフィン系重合体における物性改善を達成するものではない。
特開２００６−７７０６３号公報 特開２００６−５２２４８号公報
そこで、本発明は、上述したような実状に鑑み、ポリオレフィン系重合体と脂肪族ポリエステル系重合体とを含む組成物において、面衝撃性に優れ、且つ、形状安定性に優れた成形体を提供すること、並びに成形加工時に層剥離現象が起こりにくい成形体及びその製造方法を提供することを目的としている。
上記目的を達成するため、本発明者らが鋭意検討した結果、ポリオレフィン系重合体と脂肪族ポリエステル系重合体とを含む組成物に特定のエラストマー類を混合する樹脂組成物において、所定のアスペクト比を有する脂肪族ポリエステル系重合体を使用することによって、面衝撃性に優れ、且つ、形状安定性に優れた成形体となり、且つ、成形加工時に層剥離現象を防止できるといった新規な知見を得ることができ、本発明を完成するに至った。
すなわち、本発明は以下を包含する。
（１）ポリオレフィン系重合体（Ａ）と、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）と、エチレン-αオレフィン系エラストマー類（Ｃ）と、エポキシ基を有するポリオレフィン系重合体（Ｄ）とを含む樹脂組成物を含有し、上記脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）は、最大流動長をＬとした時の流動長０．１Ｌにおけるアスペクト比Ａ１が１．０〜３．６であり且つ流動長０．９Ｌにおけるアスペクト比Ａ２が１．０〜３．８であり、さらに流動長０．９Ｌにおける成分（Ｂ）の平均粒径が１μｍ未満である成形体。
本発明に係る成形体において、上記ポリオレフィン系重合体（Ａ）、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）、エチレン-αオレフィン系エラストマー類（Ｃ）及びポリオレフィン系重合体（Ｄ）の合計を１００重量％としたときに、（Ａ）の含有量が３０〜９０重量％であり、（Ｂ）の含有量が１〜５０重量％であり、（Ｃ）の含有量が１〜４０重量％であり、（Ｄ）の含有量が０．０２〜２０重量％であることが好ましい。また、上記エチレン-αオレフィン系エラストマー類（Ｃ）は、１９０℃、荷重２１Ｎで測定したメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．５〜３．０g/10分であり、密度が０．８５５〜０．８７５g/cm３であることが好ましい。特に、本発明に係る成形体は、上記最大流動長Ｌが２００ｍｍ以上であることが好ましい。上記ポリオレフィン系重合体（Ａ）は結晶性ポリプロピレン系重合体であることが好ましい。
また、本発明によれば、上述した樹脂組成物を成形により所定形状に加工する成形体の製造方法も提供することができる。
本明細書は本願の優先権の基礎である日本国特許出願2007-324583号の明細書および／または図面に記載される内容を包含する。
以下、本発明をより詳細に説明する。
本発明に係る成形体は、所定の組成から構成される樹脂組成物を射出成形することによって得ることができる。ここで樹脂組成物は、ポリオレフィン系重合体（Ａ）と、最大流動長をＬとした時の流動長０．１Ｌにおけるアスペクト比Ａ１が１．０〜３．６であり且つ流動長０．９Ｌにおけるアスペクト比Ａ２が１．０〜３．８であり、さらに流動長０．９Ｌにおける成分（Ｂ）の平均粒径が１μｍ未満である脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）と、エチレン-αオレフィン系エラストマー類（Ｃ）と、エポキシ基を有するポリオレフィン系重合体（Ｄ）とを含んでいる。以下、各成分について詳細に説明する。
ポリオレフィン系重合体（Ａ）
ポリオレフィン系重合体（Ａ）とは、ポリオレフィンを主成分として含むポリマーを意味する。ポリオレフィン系重合体（Ａ）としては、少なくとも一部に結晶領域を有しているポリマーを使用することが好ましい。すなわち、ポリオレフィン系重合体（Ａ）としては、結晶性ポリオレフィン系重合体を使用することが好ましい。なお、ポリオレフィン系重合体（Ａ）として非結晶状態のものであっても良い。ポリオレフィン系重合体（Ａ）として結晶性のものを使用する場合、Ｘ線回折法によって求められる結晶化度が２５％以上、好ましくは３５％以上、より好ましくは４０％以上であることが望ましい。ここで、ポリオレフィンとしては、ブテン系重合体、メチルペンテン系重合体、ポリエチレン系重合体及びポリプロピレン系重合体等を挙げることができる。また、ポリオレフィン系重合体（Ａ）は、これらのポリオレフィンを２種以上混合した組成であってもよい。
ポリエチレン系重合体としては、特に限定は無いが、例えば、低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、超高分子量ポリエチレンなどのポリエチレン樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−メチルアクリレート共重合体、エチレン−エチルアクリレート共重合体、エチレン−メチルメタアクリレート共重合体、エチレン−ジメチルアミノメチルメタアクリレート共重合体、エチレン−ビニルアルコール共重合体、エチレン−ビニルアルコール共重合体のエチレンオキサイド付加物などのエチレンと極性単量体との共重合体を挙げることができる。
ポリプロピレン系重合体としては、特に限定は無いが、例えば、ホモイソタクチックポリプロピレン、エチレンまたは１−ブテンを含むイソタクチックポリプロピレンランダム共重合体、エチレンプロピレンを含むイソタクチックポリプロピレンブロック共重合体、チーグラーナッタ触媒系イソタクチックポリプロピレン、メタロセン触媒系イソタクチックポリプロピレン、メタロセン触媒系シンジオタクチックポリプロピレン、アタクチックポリプロピレンなどのポリプロピレン、ポリプロピレンとゴムとの重合体アロイ、ポリプロピレン／フィラー複合体、塩素化ポリプロピレンなどの機能化ポリプロピレンを挙げることができる。
また、ポリオレフィン系重合体（Ａ）の２３０℃、荷重２１Ｎにおけるメルトフローレート（以下、ＭＦＲ）としては、特に限定されないが、１〜１００g/10分であることが好ましく、１０〜８０g/10分であることがより好ましく、３０〜６０g/10分であることが最も好ましい。さらに、ポリオレフィン系重合体（Ａ）の２３℃における曲げ弾性率としては、特に限定されないが、５００〜２０００Ｍｐａであることが好ましい。
脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）
脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）とは、ポリ乳酸、ポリグリコール酸、ポリ（３−ヒドロキシ酪酸）、ポリ（４−ヒドロキシ酪酸）、ポリ（４−ヒドロキシ吉草酸）、ポリカプロラクトン等の開環重付加系脂肪族ポリエステル、並びに、ポリエステルカーボネート、ポリエチレンサクシネート、ポリブチレンサクシネート、ポリヘキサメチレンサクシネート、ポリエチレンアジペート、ポリブチレンアジペート、ポリヘキサメチレンアジペート、ポリエチレンオキサレート、ポリブチレンオキサレート、ポリヘキサメチレンオキサレート、ポリエチレンセバケート、ポリブチレンセバケート等の重縮合反応系脂肪族ポリエステルが挙げられる。中でも、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）としては、ポリ乳酸、ポリグリコール酸等のポリ（α−ヒドロキシ酸）が好ましく、ポリ乳酸が特に好ましい。一般的なポリ乳酸は、一般式H-[O-CH(CH3)-C(O)]n-OHにより表わされ、融点が１６０〜１７０℃程度、ガラス転移点が５８℃程度の生分解性に優れた結晶性ポリマーである。
また、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）としては、前記脂肪族ポリエステルを単独で用いてもよいが、それらの２種以上のブレンド物若しくは共重合物であってもよい。このような脂肪族ポリエステルの共重合物としては、乳酸と乳酸以外のヒドロキシ酸とのコポリマーや、ポリブチレンサクシネートアジペート等が挙げられる。脂肪族ポリエステルのブレンド物としては、例えばポリ乳酸をベースとするポリ乳酸系樹脂が好ましく、ポリ乳酸にブレンドされる他の樹脂としては、ポリ乳酸以外の前記脂肪族ポリエステル ；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等の芳香族ポリエステル；ナイロン６、ナイロン６，６、ナイロン６，９、ナイロン６，１０、ナイロン６，１２、ナイロン１１、ナイロン１２等のポリアミド；天然ゴム等が挙げられる。このようなポリ乳酸系樹脂におけるポリ乳酸以外の樹脂の比率は、４０重量％以下であることが好ましく、３０重量％以下であることがより好ましい。
また、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）としてポリ乳酸を使用する場合、ポリ乳酸の合成方法としては特に制限されず、Ｄ−乳酸、Ｌ−乳酸の直接重合でもよく、乳酸の環状２量体であるＤ−ラクチド、Ｌ−ラクチド、ｍｅｓｏ−ラクチドの開環重合であってもよい。またポリ乳酸としては、Ｌ−乳酸由来のモノマー単位と、Ｄ−乳酸由来のモノマー単位のいずれか一方のみで構成されていてもよいし、また双方のモノマー単位を有する共重合体であってもよい。また、Ｌ−乳酸由来のモノマー単位と、Ｄ−乳酸由来のモノマー単位の比率が異なる複数のポリ乳酸を任意の割合で含有するブレンド物を脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）として用いてもよい。
さらに、ポリ乳酸としては、上述した乳酸又はラクチド成分に加えて、グリコリド、カプロラクトン等の他の重合性単量体成分を更に重合させて共重合体としたものを使用してもよい。また、これら他の重合性単量体を単独重合させて得られたポリマーを、ポリ乳酸とブレンドしたものを脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）として使用してもよい。
脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）の１９０℃、荷重２１ＮにおけるＭＦＲとしては、特に限定されないが、０．５〜５０g/10分であることが好ましく、１〜３０g/10分であることがより好ましく、１０〜２０g/10分であることが最も好ましい。
エチレン-αオレフィン系エラストマー類（Ｃ）
エチレン-αオレフィン系エラストマー類（Ｃ）とは、エチレン-αオレフィン系の骨格を有するゴム状の弾性体を意味する。エチレン-αオレフィン系エラストマー類（Ｃ）は、分子内に架橋点を有するゴムと、分子内の硬質層の分子グループにより分子を拘束状態にした熱可塑性エラストマーとを含む。特に、エラストマー類（Ｃ）は、１９０℃、荷重２１Ｎで測定したＭＦＲが０．５〜３．０g/10分であるといった物性に規定されていることが好ましい。ＭＦＲは、JIS K 7210「熱可塑性プラスチックの流れ試験方法」に準拠して測定された値を意味する。
エラストマー類（Ｃ）としては、特に限定されないが、例えば、ポリブチレンサクシネートカーボネート等の脂肪族ポリエステルエラストマー；エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−プロピレン−非共役ジエン共重合体、エチレン−ブテン−１共重合体、エチレン−ヘキセン−１共重合体、エチレン−オクテン−１共重合体等のポリオレフィン系エラストマー；各種アクリルゴム、エチレン−アクリル酸共重合体及びそのアルカリ金属塩（いわゆるアイオノマー）、エチレン−アクリル酸アルキルエステル共重合体（例えば、エチレン−アクリル酸ブチル共重合体）等のアクリル系エラストマー；酸変性エチレン−プロピレン共重合体、ジエンゴム（例えば、ポリブタジエン、ポリイソプレン、ポリクロロプレン）、ジエンとビニル単量体との共重合体（例えば、スチレン−ブタジエンランダム共重合体、スチレン−ブタジエンブロック共重合体、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体、スチレン−イソプレンランダム共重合体、スチレン−イソプレンブロック共重合体、スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体、ポリブタジエンにスチレンをグラフト共重合せしめたもの、ブタジエン−アクリロニトリル共重合体）、ポリイソブチレン、イソブチレンとブタジエン又はイソプレンとの共重合体、天然ゴム、チオコールゴム、多硫化ゴム、アクリルゴム、シリコーンゴム、ポリウレタンゴム、ポリエーテルゴム、エピクロロヒドリンゴム等の各種エラストマーを挙げることができる。
なお、上述したエラストマー類（Ｃ）の１９０℃、荷重２１Ｎで測定したＭＦＲは、エラストマー類を重合する際にその重合度を適宜調節することによって０．５〜３．０g/10分の範囲内に調整することができる。
また、エラストマー類（Ｃ）としては、密度が０．８５５〜０．８７５g/cm３であるものを使用することが好ましい。ここで密度はJIS K 7112「プラスチックの密度と比重の測定方法」に準拠して測定された値を意味する。密度を０．８５５〜０．８７５g/cm３の範囲内に調整するには、エラストマー類（Ｃ）の製造に用いるモノマーの比率を適宜調節すればよい。例えば、エチレン−ブテン−１共重合体の場合、エチレンとブテン−１との重量比（エチレン/ブテン−１）を７８／２２〜８５／１５の範囲に調節すればよい。
エポキシ基を有するポリオレフィン系重合体（Ｄ）
エポキシ基を有するポリオレフィン系重合体（Ｄ）とは、エポキシ基を含有するエチレン単量体をポリオレフィンにグラフトしたものや、エポキシ基を含有するエチレン単量体とエチレン、α−オレフィンとを共重合したポリオレフィン共重合体を意味する。これらのポリオレフィン系重合体（Ｄ）は、具体的にはグラフト反応または共重合反応によって得られる。
グラフト反応はポリオレフィン骨格にエポキシ基を含有するエチレン単量体をグラフト重合させることによって行われる。グラフト反応の方法としては、キシレン、トルエンなどの芳香族炭化水素化合物、ヘキサン、ヘプタンなどの脂肪族炭化水素化合物などの溶媒中でポリオレフィン、エポキシ基を含有するエチレン単量体及びラジカル開始剤を加熱混合して製造する方法、懸濁状態でグラフト重合する方法、ポリオレフィン、エポキシ基を含有するエチレン単量体及びラジカル開始剤をあらかじめラジカル開始剤が実質的に分解しない条件で混合し、押出機、バンバリーミキサー、ニーダーなどの一般に合成樹脂の分野で使われている混練機を使用して溶融混合する方法などが挙げられる。
溶融混合による方法の場合、グラフトの条件については、ポリオレフィンの劣化、エポキシ基を含有するエチレン単量体の分解、ラジカル開始剤の分解温度などを考慮して適宜選定されるが、一般には８０〜３５０℃であり、１００〜３００℃が好適である。
またグラフト反応に使用するエポキシ基を含有するエチレン単量体としては、具体的には、グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレート、アリルグリシジルエーテル、メタクリルグリシジルエーテルなどが挙げられる。
またグラフト反応で使用されるラジカル開始剤としては、ラジカル開始剤の一分半減期温度が通常８０℃以上である。溶融混合によるグラフトに用いられるラジカル開始剤の代表例としては、ジクミルパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド、ジ−第３級−ブチルパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（第３級−ブチル−パーオキシ）ヘキサンなどの有機過酸化物が挙げられる。懸濁グラフトに用いられるラジカル開始剤としては、例えば過酸化ベンゾイル、過酸化ラウロイル、ｔ−ブチルパーオキシピバレート、ｔ−ブチルヒドロパーオキシド、ジクミルパーオキシド等の有機過酸化物、アゾビスイソブチロニトリル、アゾビスジメチルバレロニトリル等のアゾ化合物等があげられる。
また、グラフト反応におけるポリオレフィン１００重量部に対するエポキシ基を含有するエチレン単量体ならびにラジカル開始剤の使用割合は通常下記の通りである。エポキシ基を含有するエチレン単量体は一般に０．１〜２０重量部である。０．１重量部以下では、ポリエステル改質効果が乏しい場合があり、一方２０重量部を超えると、グラフト反応の際、グラフト反応せず、エポキシ基を含有するエチレン単量体のホモポリマーを形成する場合がある。また、ラジカル開始剤は一般に０．００１〜５重量部である。ラジカル開始剤の使用割合が０．００１重量部未満では、グラフト反応が十分ではなく、一方５重量部を超えると分解及び架橋反応が顕著になる場合がある。
共重合反応は、高圧法低密度ポリエチレンの製造設備を使用して行うのが好ましい。共重合反応に使用するエポキシ基を含有するエチレン単量体は、グラフト反応の場合と同じ化合物で、その共重合割合は通常０．２〜２０モル％が好ましく、特に０．５〜１５モル％が好適である。またエポキシ基を含有するエチレン単量体とエチレンやα−オレフィンと共重合したポリオレフィンにさらに他のコモノマーを共重合させることもできる。このコモノマーには、不飽和カルボン酸エステルやビニルエステルがある。
この不飽和カルボン酸エステルには、アルキル（メタ）アクリレート及びアルコキシアルキル（メタ）アクリレートが挙げられる。これらのうち、アルキル（メタ）アクリレートについては、炭素数は一般には３〜３０個であり、特に４〜２０個のものが好ましい。アルコキシアルキル（メタ）アクリレートについては、炭素数は一般に４〜３５個であり、特に４〜２０個のものが好ましい。
ビニルエステルには、炭素数は一般に多くとも２０個、４〜１６個が好ましく、例えば、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、ビニルブチレートなどが挙げられ、特に酢酸ビニルが好適である。
エポキシ基を有するポリオレフィン系重合体（Ｄ）の１９０℃、荷重２１ＮにおけるＭＦＲは、０．１〜３０g/10分であることが好ましく、１〜１５g/10分であることがより好ましく、１〜１０g/10分であることが最も好ましい。
本発明に係る成形品は、上述した、ポリオレフィン系重合体（Ａ）、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）、エチレン-αオレフィン系エラストマー類（Ｃ）及びエポキシ基を有するポリオレフィン系重合体（Ｄ）を含有する樹脂組成物を射出成形することにより所望の形状で製造されることとなる。樹脂組成物を所望の形状に加工する方法は特に制限されず、射出成形、押出成形、ブロー成形、インフレーション成形、異形押出成形、射出ブロー成形、真空圧空成形、紡糸等のいずれにも好適に使用することができる。
樹脂組成物を成形することで得られる成形品において、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）は、樹脂組成物を成形する際の最大流動長をＬとした時の流動長０．１Ｌにおけるアスペクト比Ａ１が１．０〜３．６であり且つ流動長０．９Ｌにおけるアスペクト比Ａ２が１．０〜３．８であり、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）の平均粒径が１μm未満であるといった特徴を有している。ここで、最大流動長Ｌは、射出成型時にゲートから金型に注入された溶融樹脂が金型で流動した最大の距離と定義することができる。流動長０．１Ｌとは、上述したように定義された最大流動長Ｌの０．１倍の流動長であることを意味する。流動長０．９Ｌとは、上述したように定義された最大流動長Ｌの０．９倍の流動長であることを意味する。
アスペクト比Ａ１及びＡ２は、成形体中に粒子状に分散している脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）の最長径の長さと、当該最長径と直交する方向の径の長さを計測し、最長径の長さを当該最長径と直交する方向の径の長さで割った値を意味する。
粒径の観察方法としては、成形品から観察部分を切り出し、ミクロトームで切片を作製し、四酸化ルテニウムで蒸気染色（ポリ乳酸以外が染色される）した後、透過型電子顕微鏡で観察する方法が例示される。観察時に画像を写真撮影し、画像解析することで粒径及びアスペクト比を求めることができる。
脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）の成形体中のアスペクト比は、以下のようにして制御することができる。例えば、成形温度や金型温度を高く保持し、溶融樹脂に掛かる剪断力を小さくすることでアスペクト比を小さくすることができる。
また、本発明に係る成形品において、流動長０．９Ｌにおける脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）の平均粒径が１．０μｍ以下であることが好ましい。成形品における脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）の平均粒径を１．０μｍ以下とするには、例えば成分（Ａ）の含有量を３０〜９０重量％とし、成分（Ｂ）の含有量を１〜５０重量％とし、成分（Ｃ）の含有量を１〜４０重量％とし、成分（Ｄ）の含有量を０．０２〜２０重量％としてブレンドし、例えば、２軸混練機などを用いて十分に溶融混練すればよい。
ここで、本発明に係る成形品においては、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）が、樹脂組成物を成形する際の最大流動長をＬとした時の流動長０．１Ｌにおけるアスペクト比Ａ１が１．０〜３．６であり且つ流動長０．９Ｌにおけるアスペクト比Ａ２が１．０〜３．８であり、さらに流動長０．９Ｌにおける成分（Ｂ）の平均粒径が１μｍ未満となるように存在している。成形品における脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）の粒子形状をこのように規定することによって、成形加工時におけるせん断場で受ける分散粒子の配向度を一定の範囲にとどめることができる。これにより、成形品の面衝撃性及び寸法安定性が飛躍的に向上することとなる。また、本発明に係る成形品においては、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）の粒子形状を上述のように規定することによって、成形品の局部的に生じる層剥離現象が抑制されることになる。
成形品における脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）のアスペクト比Ａ１が３．６を超える場合には、成形品の面衝撃性や寸法安定性の低下、層剥離現象といった問題が生じる虞がある。さらに、成形品における脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）のアスペクト比Ａ２が３．８を超える場合には、成形品の面衝撃性や寸法安定性の低下、層剥離現象といった問題が生じる虞がある。
また、成形品においては、流動長０．９Ｌにおける脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）の平均粒径を１．０μｍ未満とすることによって、成形品における成分（Ｂ）の粒子形状をより微細化することになり、上述した面衝撃性や寸法安定性をより向上させることができる。
一方、上述したポリオレフィン系重合体（Ａ）、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）、エラストマー類（Ｃ）及びポリオレフィン系重合体（Ｄ）は、合計を１００重量％としたときに、（Ａ）の含有量が３０〜９０重量％であり、（Ｂ）の含有量が１〜５０重量％であり、（Ｃ）の含有量が１〜４０重量％であり、（Ｄ）の含有量が０．０２〜２０重量％となるようにブレンドされることが好ましい。
成分（Ａ）の含有量が３０重量％未満の場合には、曲げ弾性率の低下や熱変形温度の低下といった問題が生じる虞がある。また、成分（Ａ）の含有量が９０重量％を超える場合には、耐衝撃性が低下するといった問題が生じる虞がある。よって、本発明に係る樹脂組成物に含まれる成分（Ａ）は３０〜９０重量％であることが好ましい。
成分（Ｂ）の含有量が１重量％未満の場合には、生分解性が低下するといった問題が生じる虞がある。また、成分（Ｂ）の含有量が５０重量％を超える場合には、耐加水分解性が悪化したり、成形加工性が悪化するといった問題が生じる虞がある。よって、本発明に係る樹脂組成物に含まれる成分（Ｂ）は１〜５０重量％であることが好ましい。
成分（Ｃ）の含有量が１重量％未満の場合には、耐衝撃性が低下するといった問題が生じる虞がある。また、成分（Ｃ）の含有量が４０重量％を超える場合には、曲げ弾性率の低下や熱変形温度の低下といった問題が生じる虞がある。よって、本発明に係る樹脂組成物に含まれる成分（Ｃ）は１〜４０重量％であることが好ましい。
成分（Ｄ）の含有量が０．０２重量％未満の場合には、成形加工時に層剥離現象が生じたり、耐衝撃強度が低下するといった問題が生じる虞がある。また、成分（Ｄ）の含有量が２０重量％を超える場合には、曲げ弾性率の低下や熱変形温度の低下といった問題が生じる虞がある。よって、本発明に係る樹脂組成物に含まれる成分（Ｂ）は０．０２〜２０重量％であることが好ましい。
さらに、組成物中の脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）の量（重量％）を、エポキシ基を有するポリオレフィン系重合体（Ｄ）に含まれるエポキシ基を含有するエチレン単量体の量（重量％）で割った値が６０以下であることが好ましい。当該値が６０を超えると、成分（Ｂ）の平均粒径やアスペクト比が大きくなり、面衝撃強度の低下や寸法安定性の低下、層剥離現象といった問題が生じる虞がある。
上述した本発明に係る樹脂組成物を使用することによって、各種の成形品を製造することができる。成形品としては、特に、射出成形品、押出成形品、圧縮成形品、ブロー成形品、シート、フィルム、糸、ファブリック等のいずれでもよい。より具体的には、バンパー、ラジエーターグリル、サイドモール、ガーニッシュ、ホイールカバー、エアロパーツ、インストルメントパネル、ドアトリム、シートファブリック、ドアハンドル、フロアマット等の自動車部品、家電製品のハウジング、製品包装用フィルム、防水シート、各種容器、ボトル等を挙げることができる。製造された成形品をシートとして使用する場合には、紙又は他のポリマーシートと積層し、多層構造の積層体として使用してもよい。
成形品を製造する方法としては、特に限定されずに定法を適用することができる。例えば、本発明に係る樹脂組成物を溶融し、その後、所望の形状に加工することで成形品を製造することができる。なお、このとき添加剤を加えることで、成形品に所望の物性を付与することができる。添加剤としては、例えば、充填剤、可塑剤、顔料、安定剤、帯電防止剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、難燃剤、離型剤、滑剤、染料、抗菌剤、末端封止剤等の添加剤を更に添加してもよい。このような添加剤の含有量は、本発明に係る樹脂組成物１００重量部に対して、１００重量部以下であることが好ましく、５０重量部以下であることがより好ましい。
また、本発明に係る樹脂組成物を溶融する際の温度は、例えば１８０〜３００℃とすることができる。この温度が前記下限未満であると、樹脂組成物の溶融が不十分となり、諸成分が均一に分散しにくくなる虞がある。他方、この温度が前記上限を超えると、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）の分子量が低下して得られる成形体の物性が損なわれる虞がある。
以下、実施例を用いて本発明をより詳細に説明するが、本発明の技術的範囲は以下の実施例に限定されるものではない。
〔実施例１〕
本実施例では、ポリオレフィン系重合体（Ａ）としてエチレンプロピレンを含むポリプロピレンブロック共重合体で、ＭＦＲ＝５０g/10分のノーブレンＷＰＸ５３４３（住友化学株式会社製）を準備した。また、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）としてポリ乳酸で、ＭＦＲ＝１５g/10分のテラマックＴＥ２０００Ｃ（ユニチカ株式会社製）を準備した。また、エラストマー類（Ｃ）としてエチレン−１−オクテン共重合体で、ＭＦＲ＝１．２g/10分のエンゲージＥＧ８８４２（ダウ・ケミカル日本株式会社製）を準備した。また、エポキシ基を有するポリオレフィン系重合体（Ｄ）としてエチレン−グリシジルメタアクリレート共重合体で、ＭＦＲ＝３g/10分のボンドファーストＥ（住友化学株式会社製）を準備した。
なお、本例で準備したポリオレフィン系重合体（Ｄ）について１９０℃におけるＭＦＲを測定したところ３g/10分であった。ここでＭＦＲは宝工業株式会社製、メルトインデクサーＬ２０７を用いて、荷重２１Ｎで測定した値である。また、本例で準備したポリオレフィン系重合体（Ｄ）のグリシジルメタクリレート含有量は１２wt％であった。
本実施例では、以上のように準備した成分（Ａ）〜（Ｄ）を所定の比率で２軸混練機に投入し、１９０℃で溶融混練後、ペレット化した。得られたペレットを住友重機械工業株式会社製、射出成形機ＳＥ１８０Ｄを用いて、シリンダー温度２００℃、金型温度３０℃で、長さ（Ｌ）４００ｍｍ、幅１００ｍｍ及び厚み２ｍｍの形状の試験片を成形した。
試験片のゲート側から４０ｍｍ（０．１Ｌ）及び３６０ｍｍ（０．９Ｌ）の位置の幅中央部分を切り出し、樹脂の流れ方向に対して、直角方向から厚み中央について分散状態を測定した。測定方法は、所定の位置から切り出したサンプルを株式会社日立製作所製ミクロトームＦＣＳ＋ＵＣＴを用いて、−７０℃で厚さ１２０ｎｍに切断し、四酸化ルテニウムで脂肪族ポリエステル系重合体以外を蒸気染色した後、株式会社日立製作所製ＴＥＭ Ｈ−７６５０を用いて観察し、画像写真を得た。
得られた画像写真を、セイコーエプソン株式会社製のスキャナーＧＴ９６ＦＬＵを用いてパーソナルコンピューターに取り込み、高精細画像解析システムＩＰ−１０００ＰＣを用いて、２値化した後に脂肪族ポリエステル系重合体の重量平均粒径及び粒子の最大長さと最小長さからアスペクト比を求めた。
また、得られた試験片を用いて以下のように、収縮率（ＭＤ／ＴＤ）、面衝撃度試験及びテープ剥離試験を行った。収縮率は、成形後４８時間放置した後にマグネスケールを用いて、流動方向（ＭＤ）と流動方向に対して直角方向（ＴＤ）の寸法を測定し、金型寸法を基準に収縮率を求めた。面衝撃度試験は、試験片を内径２インチのホルダーに設置し、同型のエアーチャックで挟み込み、サンプル中央部に先端が１／２インチのダートを載置し、重さ３ｋｇの荷重を所定の高さからダート上に自由落下させて破壊試験を行い、複数のサンプルの半数が破壊する高さを求め、高さと荷重との積から破壊エネルギーを（ｋｇ・ｃｍ）を求めた。テープ剥離試験は、試験片の表面にニチバン株式会社製セロテープＣＴ−１８を貼り付け、貼り付けたテープを試験片から垂直方向に剥がし、試験片表面の剥離の有無を評価した。剥離した場合を×とし、剥離しなかった場合を○として評価結果を表１に示した。
〔実施例２〕
本実施例では、エポキシ基を有するポリオレフィン系重合体（Ｄ）としてエチレン−グリシジルメタアクリレート−アクリル酸メチル共重合体で、ＭＦＲ＝９g/10分のボンドファースト７Ｍ（住友化学株式会社製）を使用するとともに組成比を変更した以外は実施例１と同様にして試験片を作製し、実施例１と同様にして収縮率（ＭＤ／ＴＤ）、面衝撃度試験及びテープ剥離試験を行った。なお、本例で準備したポリオレフィン系重合体（Ｄ）について１９０℃におけるＭＦＲを測定したところ９g/10minであった。また、本例で準備したポリオレフィン系重合体（Ｄ）のグリシジルメタクリレート含有量は６wt％、アクリル酸メチル含有量は３０wt％であった。
〔実施例３〕
本実施例では、射出成形時のシリンダー温度を２２０℃とし、射出速度を１．７倍に高くした以外は実施例２と同様にして試験片を作製し、実施例１と同様にして収縮率（ＭＤ／ＴＤ）、面衝撃度試験及びテープ剥離試験を行った。
〔実施例４〕
本実施例では、射出成形機を用いて流動長（Ｌ）を２４０ｍｍとした以外は実施例１と同様にして試験片を作製し、実施例１と同様にして収縮率（ＭＤ／ＴＤ）、面衝撃度試験及びテープ剥離試験を行った。
〔実施例５〕
本実施例では、射出成形機を用いて流動長（Ｌ）を２４０ｍｍとした以外は実施例２と同様にして試験片を作製し、実施例１と同様にして収縮率（ＭＤ／ＴＤ）、面衝撃度試験及びテープ剥離試験を行った。
〔比較例１〕
本比較例では、ポリオレフィン系共重合体（Ａ）及びエポキシ基を有するポリオレフィン系共重合体（Ｄ）の組成を変更した以外は実施例１と同様に試験片を作製し、実施例１と同様にして収縮率（ＭＤ／ＴＤ）、面衝撃度試験及びテープ剥離試験を行った。
〔比較例２〕
本比較例では、ポリオレフィン系共重合体（Ｄ）として、エチレン−グリシジルメタアクリレート共重合体で、ＭＦＲ＝３g/10分のボンドファースト２Ｃ（住友化学株式会社製）を使用するとともに組成を変更した以外は実施例１と同様に試験片を作製し、実施例１と同様にして収縮率（ＭＤ／ＴＤ）、面衝撃度試験及びテープ剥離試験を行った。
〔比較例３〕
本比較例では、エラストマー類（Ｃ）を含有しない以外は実施例２と同様に試験片を作製し、実施例１と同様にして収縮率（ＭＤ／ＴＤ）、面衝撃度試験及びテープ剥離試験を行った。
〔比較例４〕
本比較例では、エポキシ基を含有するポリオレフィン系共重合体（Ｄ）を含有しない以外は実施例１と同様に試験片を作製し、実施例１と同様にして収縮率（ＭＤ／ＴＤ）、面衝撃度試験及びテープ剥離試験を行った。
〔比較例５〕
本比較例では、射出成形機を用いて流動長（Ｌ）を２４０ｍｍとした以外は比較例１と同様にして試験片を作製し、実施例１と同様にして収縮率（ＭＤ／ＴＤ）、面衝撃度試験及びテープ剥離試験を行った。
〔比較例６〕
本比較例では、射出成形機を用いて流動長（Ｌ）を２４０ｍｍとした以外は比較例３と同様にして試験片を作製し、実施例１と同様にして収縮率（ＭＤ／ＴＤ）、面衝撃度試験及びテープ剥離試験を行った。
〔結果〕
上述した実施例１〜３及び比較例１〜４で作製した試験片の組成並びに各種試験結果を表１にまとめて示す。
Figure 0005328673
表１から判るように、ポリオレフィン系重合体（Ａ）と、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）と、エラストマー類（Ｃ）と、エポキシ基を有するポリオレフィン系重合体（Ｄ）とを含む樹脂組成物を用いて成形品を作製したときに、当該成形品に含まれる脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）のアスペクト比Ａ１が１．０〜３．６の範囲であり、且つ当該成形品に含まれる脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）のアスペクト比Ａ２が１．０〜３．８の範囲であり、さらに流動長０．９Ｌにおける成分（Ｂ）の平均粒径が１μｍ未満の範囲である場合には、面衝撃強度に優れ且つ収縮率（ＭＤ/ＴＤ）も低い値を示していた。この結果から、該成形品に含まれる脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）のアスペクト比Ａ１が１．０〜３．６の範囲であり、且つ当該成形品に含まれる脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）のアスペクト比Ａ２が１．０〜３．８の範囲であり、さらに流動長０．９Ｌにおける成分（Ｂ）の平均粒径が１μｍ未満の範囲である場合には、耐衝撃性及び寸法安定性に優れた成形品を製造できることが明らかとなった。
また、該成形品に含まれる脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）のアスペクト比Ａ１が１．０〜３．６の範囲であり、且つ当該成形品に含まれる脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）のアスペクト比Ａ２が１．０〜３．８の範囲であり、さらに流動長０．９Ｌにおける成分（Ｂ）の平均粒径が１μｍ未満の範囲である場合には、テープ剥離試験の結果も良好であることが明らかとなった。
さらに、組成物中の脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）量をエポキシ基を有するポリオレフィン系共重合体（Ｄ）に含まれるエポキシ基を含有するエチレン単量体の量で割った値が６０以下である場合には、面衝撃強度に優れ且つ収縮率（ＭＤ／ＴＤ）も低い値を示し、テープ剥離試験の良好であることが明らかとなった。
本明細書で引用した全ての刊行物、特許および特許出願をそのまま参考として本明細書にとり入れるものとする。

Claims (12)

  1. エチレン-αオレフィン系エラストマー類及びエポキシ基を有するポリオレフィン系重合体を除くポリオレフィン系重合体（Ａ）と、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）と、エチレン-αオレフィン系エラストマー類（Ｃ）と、エポキシ基を有するポリオレフィン系重合体（Ｄ）とを含む樹脂組成物を含有し、
    上記脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）は、最大流動長をＬとした時の流動長０．１Ｌにおけるアスペクト比Ａ１が１．０〜３．６であり且つ流動長０．９Ｌにおけるアスペクト比Ａ２が１．０〜３．８であり、さらに流動長０．９Ｌにおける成分（Ｂ）の平均粒径が１μｍ未満であることを特徴とする成形体。
  2. 上記ポリオレフィン系重合体（Ａ）、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）、エチレン-αオレフィン系エラストマー類（Ｃ）及びポリオレフィン系重合体（Ｄ）の合計を１００重量％としたときに、（Ａ）の含有量が３０〜９０重量％であり、（Ｂ）の含有量が１〜５０重量％であり、（Ｃ）の含有量が１〜４０重量％であり、（Ｄ）の含有量が０．０２〜２０重量％であることを特徴とする請求項１記載の成形体。
  3. 組成物中の脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）量を、エポキシ基を有するポリオレフィン系重合体（Ｄ）に含まれるエポキシ基を含有するエチレン単量体の量で割った値が６０以下であることを特徴とする請求項１記載の成形体。
  4. 上記エチレン-αオレフィン系エラストマー類（Ｃ）は、１９０℃、２１Ｎで測定したメルトフローレートが０．５〜３．０g/10分であり、密度が０．８５５〜０．８７５g/cm３であることを特徴とする請求項１記載の成形体。
  5. 上記最大流動長Ｌが２００ｍｍ以上であることを特徴とする請求項１記載の成形体。
  6. 上記ポリオレフィン系重合体（Ａ）は結晶性ポリプロピレン系重合体であることを特徴とする請求項１記載の成形体。
  7. エチレン-αオレフィン系エラストマー類及びエポキシ基を有するポリオレフィン系重合体を除くポリオレフィン系重合体（Ａ）と、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）と、エチレン-αオレフィン系エラストマー類（Ｃ）と、エポキシ基を有するポリオレフィン系重合体（Ｄ）とを含む樹脂組成物を成形により所定形状に加工する工程を含み、
    成形体に存在する上記脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）における、最大流動長をＬとした時の流動長０．１Ｌにおけるアスペクト比Ａ１が１．０〜３．６であり且つ流動長０．９Ｌにおけるアスペクト比Ａ２が１．０〜３．８であり、さらに流動長０．９Ｌにおける成分（Ｂ）の平均粒径が１μｍ未満であることを特徴とする成形体の製造方法。
  8. 上記ポリオレフィン系重合体（Ａ）、脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）、エチレン-αオレフィン系エラストマー類（Ｃ）及びポリオレフィン系重合体（Ｄ）の合計を１００重量％としたときに、（Ａ）の含有量が３０〜９０重量％であり、（Ｂ）の含有量が１〜５０重量％であり、（Ｃ）の含有量が１〜４０重量％であり、（Ｄ）の含有量が０．０２〜２０重量％であることを特徴とする請求項７記載の成形体の製造方法。
  9. 組成物中の脂肪族ポリエステル系重合体（Ｂ）量を、エポキシ基を有するポリオレフィン系重合体（Ｄ）に含まれるエポキシ基を含有するエチレン単量体の量で割った値が６０以下であることを特徴とする請求項７記載の成形体の製造方法。
  10. 上記エチレン-αオレフィン系エラストマー類（Ｃ）は、１９０℃、２１Ｎで測定したメルトフローレートが０．５〜３．０g/10分であり、密度が０．８５５〜０．８７５g/cm3であることを特徴とする請求項７記載の成形体の製造方法。
  11. 上記最大流動長Ｌが２００ｍｍ以上であることを特徴とする請求項７記載の成形体の製造方法。
  12. 上記ポリオレフィン系重合体（Ａ）は結晶性ポリプロピレン系重合体であることを特徴とする請求項７記載の成形体の製造方法。
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