JP5549258B2 - 排気ガス浄化用触媒 - Google Patents
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Description
上記上側触媒層は、CeとZrとNdとアルカリ土類金属Mとを含有する共沈法によって調製したCeZrNdM複合酸化物粒子を備え、該CeZrNdM複合酸化物粒子に上記Rhの少なくとも一部が担持されており、
上記CeZrNdM複合酸化物粒子は、上記アルカリ土類金属Mの酸化物としての含有割合が1質量%を超え且つ9質量%以下であり、上記Ceの酸化物としての含有割合が5質量%以上50質量%以下であることを特徴とする。
アルカリ土類金属MとしてSrを含有するCeZrNdSr複合酸化物(OSC成分)と、アルカリ土類金属Mを含有しないCeZrNd複合酸化物(OSC成分)とをそれぞれ共沈法で調製した。そして、CeZrNdSr複合酸化物にRhを蒸発乾固法にて担持させてなる触媒材Rh/CeZrNdSrOx、並びにCeZrNd複合酸化物にRhを同法にて担持させてなる触媒材Rh/CeZrNdOxについて、その酸素放出に関する温度特性を調べた。
[評価試験1]
CeZrNdM複合酸化物にRhを担持させてなる触媒材に関し、CeZrNdM複合酸化物におけるアルカリ土類金属Mの酸化物としての含有割合が排気ガス浄化性能に及ぼす影響を調べた。
触媒材として、Rh/CeZrNdCaOxと、上述のRh/CeZrNdSrOxと、Rh/CeZrNdOxを準備した。Rh/CeZrNdCaOxは、アルカリ土類金属MとしてCaを含有するCeZrNdCa複合酸化物(OSC成分)にRhを担持させた触媒材である。Rh/CeZrNdCaOx及びRh/CeZrNdSrOx各々については、そのOSC成分のCaO含有割合又はSrO含有割合が異なる数種類のものを準備した。いずれのRh/CeZrNdCaOxも、そのOSC成分の組成比は、CeO2:(ZrO2+CaO):Nd2O3=10:80:10(質量比)とし、CaOの割合を1.5質量%にするときはZrO2の割合を78.5質量%にするというように、両者の割合を相対的に変えた。Rh/CeZrNdSrOxも同様であり、そのOSC成分の組成比は、CeO2:(ZrO2+SrO):Nd2O3=10:80:10(質量比)とし、SrOとZrO2の割合を相対的に変えた。
各ハニカム触媒には事前にベンチエージング処理を施した。これは、各ハニカム触媒をエンジン排気系に取り付け、(1)A/F=14の排気ガスを15秒間流す→(2)A/F=17の排気ガスを5秒間流す→(3)A/F=14.7の排気ガスを40秒間流す、というサイクルが合計50時間繰り返されるように、且つ触媒入口ガス温度が800℃となるように、エンジンを運転するというものである(オイル添加なし)。
ライトオフ温度T50及び排気ガス浄化率C400の測定結果を表2に示す。ライトオフ温度T50の測定結果を図3に示す。表2において、触媒材欄の括弧内の数値は当該触媒材のOSC成分のアルカリ土類金属Mの酸化物としての含有割合を示す。例えば、Rh/CeZrNdCaOx(1.5)は、そのCeZrNdCaOx中のCaの酸化物としての含有割合が1.5質量%であることを意味する。
CeZrNdM複合酸化物にRhを担持させてなる触媒材に関し、CeZrNdM複合酸化物におけるCeの酸化物としての含有割合が排気ガス浄化性能に及ぼす影響を調べた。
上述のRh/CeZrNdCaOx、Rh/CeZrNdSrOx及びRh/CeZrNdOxの他に、Rh/ZrNdSrOx、Rh/CeZrYSrOx及びRh/CeZrLaSrOxを準備した。
各ハニカム触媒には事前に評価試験1と同様のベンチエージング処理を施した。但し、触媒入口ガス温度は900℃となるようにした。しかる後、各ハニカム触媒から担体容量25mLのコアサンプルを切り出し、これをモデルガス流通反応装置に取り付け、HC、CO及びNOxの浄化に関するライトオフ温度T50(℃)を評価試験1と同じ条件で測定した。
試験結果を表3及び図4、図5に示す。
[実施例1]
上述の容量1Lのハニカム担体のセル壁に、Rh/CeZrNdSrOx、Rh/ZrLa−Al2O3及び活性Al2O3を備えた上側触媒層と、Pd/CeZrNdOx、Pd/La−Al2O3及びCeZrNdOxを備えた下側触媒層とを形成することにより本例の排気ガス浄化用触媒とした。
実施例1の上側触媒層のRh/CeZrNdSrOxをRh/CeZrNdCaOxとする他は実施例1と同じ構成することにより本例の排気ガス浄化用触媒とした。CeZrNdCaOxの組成比は、CeO2:ZrO2:Nd2O3:CaO=20:67:10:3(質量比)である。
上側触媒層と下側触媒層との間に中間触媒層を設けた三層構造とし、実施例1のRh/ZrLa−Al2O3を上側触媒層に配置せず、中間触媒層に配置し、その他は実施例1と同じに構成して本例の排気ガス浄化用触媒とした。
実施例2の上側触媒層のRh/CeZrNdCaOxにおけるOSC成分の組成比を、CeO2:ZrO2:Nd2O3:CaO=20:67:6:7(質量比)とする他は、実施例2と同じに構成して本例の排気ガス浄化用触媒とした。
実施例1の下側触媒層のPd/CeZrNdOxのOSC成分及びCeZrNdOx各々の組成比をCeO2:ZrO2:Nd2O3=45:45:10(質量比)とする他は、実施例1と同じに構成して本例の排気ガス浄化用触媒とした。
実施例1の下側触媒層のPd/CeZrNdOxのOSC成分及びCeZrNdOx各々の組成比をCeO2:ZrO2:Nd2O3=60:30:10(質量比)とする他は、実施例1と同じに構成して本例の排気ガス浄化用触媒とした。
実施例1の上側触媒層のRh/CeZrNdSrOxにおけるOSC成分の組成比を、CeO2:ZrO2:Nd2O3:SrO=30:57:4:9(質量比)とするとともに、実施例1の下側触媒層のPd/CeZrNdOxのOSC成分及びCeZrNdOx各々の組成比をCeO2:ZrO2:Nd2O3=60:30:10(質量比)とする他は、実施例1と同じに構成して本例の排気ガス浄化用触媒とした。
実施例1の上側触媒層のRh/CeZrNdSrOxにおけるOSC成分の組成比を、CeO2:ZrO2:Nd2O3:SrO=5:76:10:9(質量比)とする他は、実施例1と同じに構成して本例の排気ガス浄化用触媒とした。
実施例1の上側触媒層のRh/CeZrNdSrOxをRh/CeZrNdOxとする他は実施例1と同じ構成にすることにより本例の排気ガス浄化用触媒とした。CeZrNdOxの組成比は、CeO2:ZrO2:Nd2O3=20:67:13(質量比)である。
実施例1の上側触媒層のRh/CeZrNdSrOxのOSC成分の組成比をCeO2:ZrO2:Nd2O3:SrO=30:57:1:12(質量比)とする他は実施例1と同じ構成にすることにより本例の排気ガス浄化用触媒とした。
実施例1の上側触媒層のRh/CeZrNdSrOxのOSC成分の組成比をCeO2:ZrO2:Nd2O3:SrO=20:67:12:1(質量比)とする他は実施例1と同じ構成にすることにより本例の排気ガス浄化用触媒とした。
比較例2の構成において、上側触媒層の触媒成分のハニカム担体に対する担持量を、Rh/CeZrNdSrOxは90g/L(Rh担持量が0.1g/L)、Rh/ZrLa−Al2O3は30g/L(Rh担持量が0.35g/L)とし、下側触媒層の触媒成分のハニカム担体に対する担持量を、Pd/CeZrNdOxは35g/L(Pd担持量が4.27g/L)、Pd/La−Al2O3は45g/L(Pd担持量が0.28g/L)、CeZrNdOxは10g/Lとした。
上記実施例及び比較例の各ハニカム触媒には事前に評価試験2と同様のベンチエージング処理(触媒入口ガス温度は900℃)を施した。しかる後、各ハニカム触媒から担体容量25mLのコアサンプルを切り出し、これをモデルガス流通反応装置に取り付け、HC、CO及びNOxの浄化に関するライトオフ温度T50(℃)を測定した。その測定は、表4に示す組成のモデル排気ガスを用いる他は評価試験1と同じ条件で行なった。
試験結果を表5に示す。
2 上側触媒層
3 下側触媒層
Claims (6)
- 担体上に、Pdを有する下側触媒層と、Rhを有する上側触媒層とを備えている排気ガス浄化用触媒であって、
上記上側触媒層は、CeとZrとNdとアルカリ土類金属Mとを含有する共沈法によって調製したCeZrNdM複合酸化物粒子を備え、該CeZrNdM複合酸化物粒子に上記Rhの少なくとも一部が担持されており、
上記CeZrNdM複合酸化物粒子は、上記アルカリ土類金属Mの酸化物としての含有割合が1質量%を超え且つ9質量%以下であり、上記Ceの酸化物としての含有割合が5質量%以上50質量%以下であることを特徴とする排気ガス浄化用触媒。 - 請求項1において、
上記Ceの酸化物としての含有割合が15質量%以上30質量%以下であることを特徴とする排気ガス浄化用触媒。 - 請求項1又は請求項2において、
上記上側触媒層は、さらに、ZrとLaとを含有するZrLa複合酸化物がアルミナ粒子の表面に担持されてなるZrLa−アルミナ粒子を備え、
上記Rhが上記CeZrNdM複合酸化物粒子と上記ZrLa−アルミナ粒子とに分散して担持されていることを特徴とする排気ガス浄化用触媒。 - 請求項1乃至請求項3のいずれか一において、
上記下側触媒層は、アルミナ粒子と、CeとZrとを含有するCeZr複合酸化物粒子とを備え、
上記Pdが上記アルミナ粒子とCeZr複合酸化物粒子とに分散して担持されていることを特徴とする排気ガス浄化用触媒。 - 請求項3において、
上記下側触媒層は、アルミナ粒子と、CeとZrとを含有するCeZr複合酸化物粒子とを備え、
上記Pdが上記アルミナ粒子とCeZr複合酸化物粒子とに分散して担持されており、
上記上側触媒層では、上記Rh担持CeZrNdM複合酸化物粒子におけるRhの質量濃度の方が、上記Rh担持ZrLa−アルミナ粒子におけるRhの質量濃度よりも大きく、
上記下側触媒層では、上記Pd担持アルミナ粒子におけるPdの質量濃度の方が、上記Pd担持CeZr複合酸化物粒子におけるPdの質量濃度よりも大きいことを特徴とする排気ガス浄化用触媒。 - 請求項4又は請求項5において、
上記Pdを担持したアルミナ粒子におけるPdの質量濃度は、上記Pdを担持したCeZr複合酸化物粒子におけるPdの質量濃度の10倍以上であることを特徴とする排気ガス浄化用触媒。
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