JP5535416B2 - ガスハイドレート生成容器、ガスハイドレート製造装置及び製造方法 - Google Patents
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こうした研究の結果、天然ガスを水和させて固体状態の水和物(ハイドレート)を生成し、この固体状態のまま貯蔵・輸送するとする方法が見出され、近年特に有望視されている。この方法では、LNGを取扱う場合のような極低温条件は必要とされず、また固体とするためその取扱いも比較的容易で、既存の冷凍装置あるいは既存のコンテナ船を若干改良したものを各々貯蔵装置あるいは輸送手段として利用可能とでき、大幅な低コスト化が図れるものとして期待が寄せられている。
クラスレートに包接された天然ガス構成分子同士の分子間距離は、天然ガスが高圧充填された場合のガスボンベ中における分子間距離よりも短くなる。これは、天然ガスが緊密充填された固体を生成し得ることを意味し、例えばメタンハイドレートが安定に存在し得る条件下、すなわち−30℃・大気圧下(約0.1MPa)においては、気体状態と比較して約1/170の体積とできるものである。このように、ガスハイドレートは、比較的容易に得られる温度・圧力条件下において製造可能で、かつ安定した保存が可能なものである。
輸送時には、この容器のままコンテナ船等の輸送手段に積み込み、目的地まで輸送する。目的地での陸揚げ後、ガスハイドレートは、ハイドレート分解工程を経て天然ガスの状態に戻され、各供給地へと送られる。
このガスハイドレート製造装置は、内部が所定の圧力・温度条件に設定された生成容器101の底部に水相Lを形成し、この水相Lに天然ガス(ガスハイドレート形成物質)を気泡Kとして供給するとともに、内部の天然ガスが充満された気相G中に、上方から過冷却水を噴霧状にスプレーする(符号SP参照)。
水相Lに導入された天然ガスの一部は、気泡Kの外面すなわち気液界面において水和され、ガスハイドレートが生成される。一方、気相G中にスプレーされた水は、気相G中のガスと瞬時に水和反応し、ガスハイドレートを生成し、水相L上すなわち水面に落下する。更に、水面、すなわち水相Lと気相Gとの気液界面においても、ガスハイドレートが生成される。生成されたガスハイドレートは、水よりも比重が低いので、水面に浮遊した状態となっている。このガスハイドレートは、水面の近傍位置に設けられた図示しない抜出管路によって水と共に抜き出され、次の脱水工程へと送られる。
スプレーによる水滴噴霧においては、スプレーされた水滴はスプレーのノズルから円錐状に拡がっていく。そのため、水滴が噴霧されない領域、すなわちガスハイドレートの生成に寄与できない無駄なスペースが生じてしまう。ガスハイドレート生成容器は、圧力容器である必要があることから、その形状をむやみに変更できないことから、スプレー装置の横位置などは、ガスハイドレートの生成のために有効に利用できないスペースとなっていた。図10の例においては、生成容器101の頂部側の外周部分が、こうした無駄なスペースとなっている。
また、水滴が円錐状に拡がっていくことから、水滴同士が衝突したり生成容器の内壁面に衝突してしまうことがあり、こうした水滴は、ガスハイドレートの生成のために有効に利用できないものとなっていた。すなわち、それだけ生成効率が低下してしまっていた。
更に、生成容器内の全ての場所において、温度条件等を完全に均一にすることは実際には困難であり、どうしても場所による差ができてしまう。その結果、ガスハイドレートの生成速度や生成量が場所によって異なり、安定した生成量で連続的に生成させることが困難であった。
また、水滴をほぼ鉛直方向に落下させることができるので、水滴を容器本体の内壁面と殆ど接触・衝突させることなく、安定して容器本体内を落下させることができる。
上記発明において、前記水滴生成手段の下側を前記容器本体の外周側から冷却する冷却手段を備えたことを特徴とする。
このように、水滴生成手段の下側を容器本体の外周側から冷却する冷却手段を備えるようにしているので、簡易な構成で、滴下された水滴にガスハイドレートが生成される際に発生する水和熱を、高効率で除去することができる。
本発明の第1の実施形態について説明する前に、このガスハイドレート製造装置を用いて天然ガスを製品ハイドレートとするまでの一連の流れについて、図7を用いて説明する。
この図において示すように、ガス田から受け入れられた天然ガスは、原料ガスとして、先ず原料ガス受入タンクAに受け入れられ、一旦貯蔵される。
ここから、酸性ガス除去装置Bに送られ、ガス中に存在する二酸化炭素(CO2)や硫化水素(H2S)等の酸性ガスを除去される。酸性ガスの除去は、例えば、原料ガスを石灰(CaO)等のアルカリ試薬に吹き込み、このアルカリ試薬と酸性ガス成分とを反応させることで行う。酸性ガスが除去された原料ガスは、その成分の殆ど全てがメタンとなっている。
この原料ガスは、次にハイドレート製造装置Cに導入され、常温・高圧のハイドレート生成条件となるように圧縮及び冷却されて水和され、ガスハイドレートとなる。ここでいう「ハイドレート生成条件」とは、メタンハイドレートが生成し得る条件下、すなわち2〜10℃程度の温度であって、圧力が4MPa以上となるような温度・圧力条件である。
脱水された後のガスハイドレートは、冷却装置F1で冷却され、減圧装置F2で減圧されて、低温・常圧のハイドレート貯蔵条件とされる。このハイドレート貯蔵条件とは、−20〜−40℃程度の温度であって、圧力が大気圧(0.1MPa程度)となるような温度・圧力条件である。この状態で、製品ガスハイドレートとしてコンテナ等の容器に封入され、図示しない貯蔵装置内に送られ、そこで貯蔵される。
容器本体11は、密閉された圧力容器であり、所定量注入された水と原料ガスとを反応させ、すなわち水和させて、ガスハイドレートGHを生成するものである。この容器本体11内には、水が満たされた水相Wと、その上側に原料ガスが満たされた気相Gとが形成されている。水相Wの水面Sの近傍には、生成されたガスハイドレートGHを生成容器10a外部に抜き出すための、ハイドレート抜出管路31が取り付けられている。
なお、図示は省略するが、生成容器10aには、気相Gにおける未反応ガスを回収する回収手段が連結されている。この回収手段によって回収された未反応ガスは、再び原料ガスと混合して循環的に使用する場合もあれば、他の用途に用いる場合もある。
また、水相Wを攪拌して、水とガスとの水和を促進させるための攪拌装置が設けられていてもよい。攪拌装置で水相Wを攪拌することにより、気相G中のガスを水相W中に分散させるとともに、水面Sすなわち気液接触面を増加させることで、ガスハイドレートを効率よく生成を行うことができる。
このガスハイドレート生成条件下とは、原料ガスに含まれる成分によって異なる。図8には、原料ガスの各成分、すなわち主成分であるメタンと、副成分であるエタン、プロパン、i−ブタンの生成平衡線を示している。これら生成平衡線よりも上側の領域、すなわち図中斜線を付している領域が、各成分におけるガスハイドレートが生成可能な領域である。この領域内における温度・圧力条件が、ガスハイドレート生成条件下ということとなる。
なお実際には、酸性ガスが除去された後の原料ガス中の成分は、その殆ど全てがメタンであるので、生成容器10a内をメタンのガスハイドレート生成条件下に設定しておくことが好ましい。
貯水部Rは、多孔板13で容器本体11の頂部側を仕切ることにより形成されている。すなわち、多孔板13は貯水部Rの底部を構成しており、貯水部Rの平面視した場合の面積は、容器本体11の内側の平面積とほぼ同等となっている。
多孔板13には、多数の孔hが形成されており、貯水部R内に貯水されている水を、水滴wdとして気相G内のほぼ全ての領域にわたって滴下することができるようになっている。
この貯水部R内には、ガスハイドレート製造装置Cの運転時には、過冷却された水が常時満たされた状態となっている。なお、ここでいう「過冷却」とは、図8において示した各生成平衡線よりも左側の領域にある温度をいう。すなわち、同一の圧力条件下であれば、温度がより低い方がガスハイドレートGHの生成速度が高まるので、水を予め過冷却しておき、水滴wdとして気相G内に滴下した際に、ガスハイドレートGHがより生成され易い状態としている。
貯水部R内の水は、このままの状態であれば、多孔板13に形成されている孔hから、シャワー状となって気相G内に略鉛直方向に流れ出ることとなる。しかし、加減圧機14によって、貯水部R内の水を周期的に加減圧することによって、径がほぼ一様となっている多数の略球形状の水滴wdを、周期的に略鉛直方向に滴下させることができる。
なお、この加減圧機14は、図示しない制御手段を介して、後述するハイドレート貯蔵タンク50に設けられた重量計51と接続されている。すなわち、ハイドレート貯蔵タンク50内のガスハイドレートの貯蔵量によって、その動作を制御されるようになっている。
なお、生成容器10a内の揚水管路25の取付位置近傍には、水相W中の気泡bが揚水管路25側に吸引されないように、邪魔板17が設けられている。
下側管路21aの管路途中には制御弁22aが、上側管路21bの管路途中には制御弁22bが各々設けられている。これら制御弁22a、22bは、各々図示しない制御手段と接続されており、この制御手段によって、生成容器10a内のガスハイドレート生成条件あるいはその他の条件に応じてその開度が制御され、水相W内及び気相G内に導入する原料ガスの量を変化させることができるようになっている。
なお、容器本体11内の底部には、水相W内に導入された原料ガスを、気泡bとなって水相W内にまんべんなく分散させることができるように、分散板16が設けられている。
脱水装置Dにおいては、スラリー状のガスハイドレートGHを脱水することにより生じた水を回収し、水導入管路23へと戻して、ガスハイドレートGHの生成のために再利用できるようになっている。
このハイドレート貯蔵タンク50には、貯蔵されているガスハイドレートGHの重量を測定する重量計51が設けられており、水滴生成装置12aの加減圧機14と接続されている。
そして、水面Sにおいて水相Wと気相Gとは気液接触しているので、ここでもガスハイドレートGHが形成される。
更に、水滴生成装置12aによって生成された水滴wdは、孔hから滴下された後直ちに略球形状をなし、この形状を維持したまま気相G内を落下していき、その間に気相G内のガスと接触して、水滴wdにはガスハイドレートGHが生成されていく。
水面Sに浮遊しているガスハイドレートGHは、ハイドレート抜出管路31によって水とともに抜き出され、含水率を下げるために脱水装置Dに送られる。脱水装置Dによって脱水されたガスハイドレートGHは、ハイドレート貯蔵タンク50に一端貯蔵される。このハイドレート貯蔵タンク50内に貯蔵されているガスハイドレートの量は重量計51によって測定され、その測定結果によって水滴生成装置12aの運転が制御される。すなわち、貯蔵量が少なければ、加減圧機14に印加する交流電流の周波数を上げて、多量のガスハイドレートGHが生成されるようにし、貯蔵量が多ければ、周波数を下げてガスハイドレートGHの生成量を抑制するようにする。
本発明の第2の実施形態について、図2を用いて説明する。
なお本実施形態においては、上記第1の実施形態と比較して、生成容器の構成を変更しているのみである。そのため、第1の実施形態における構成要素と同一の構成要素には、同一の符号を付して、その詳しい説明は省略する。
本発明の第3の実施形態について、図3を用いて説明する。
なお本実施形態においては、上記第2の実施形態と比較して、生成容器の水滴生成装置の構成を変更しているのみである。そのため、第2実施形態における構成要素と同一の構成要素には、同一の符号を付して、その詳しい説明は省略するとともに、水滴生成装置の近傍部分のみを図示することとする。
水滴生成装置12bは、多孔板13bで容器本体11の頂部側を仕切ることにより形成されて内部に水を貯める貯水部Rと、貯水部R内に設けられた加減圧機(加減圧手段)14とを備えている。
なお、多孔板13bは、孔の径を変えている点以外は、上記第2の実施形態における多孔板13と同様の構成となっている。
水滴wd2は水滴wd1よりも大きくなっており、より多量のガスハイドレートGHを生成させることができるが、その反面、発生する水和熱も大きくなる。そのため、多くの熱量を除去することが期待できる外周側に、水和熱の発生量が大きい水滴wd2を滴下し、あまり多くの熱量の除去が期待できない内側に、水和熱の発生量が小さい水滴wd1を滴下して、各々のガスハイドレート生成条件下において適正にガスハイドレートGHを生成させることができる。
本発明の第4の実施形態について、図4及び図5を用いて説明する。
なお本実施形態においては、上記第2の実施形態と比較して、生成容器の水滴生成装置の構成を変更しているのみである。そのため、第2の実施形態における構成要素と同一の構成要素には、同一の符号を付して、その詳しい説明は省略するとともに、水滴生成装置の近傍部分のみを図示することとする。
水滴生成装置12cは、多数の孔hが形成された多孔板13で容器本体11の頂部側を仕切ることにより形成され、内部に水を貯める内側貯水部R1及び外周側貯水部R2と、内側貯水部R1内に設けられた加減圧機(加減圧手段)14aと、外周側貯水部R2内に設けられた加減圧機(加減圧手段)14bと、を備えている。
また、内側貯水部R1内に設は加減圧機14aが、外周側貯水部R2内には加減圧機14bが、各々設けられている。これら加減圧機14aと14bとは、大きさや形状以外の点においては、上記第2の実施形態における加減圧機14と同様の構成となっている。これら加減圧機14aと14bとは、各々独立した制御が可能となっている。すなわち、内側貯水部R1内の水と、外周側貯水部R2内の水とを、各々独立して加減圧し、水滴wdを互いに独立して滴下することができる。
先ず、製造方法の第1の例について説明する。本例においては、図4に示すように、加減圧機14aと14bとの周期は同一として、互いの位相をずらすようにしている。このように位相をずらすことで、内側貯水部R1から滴下される水滴wdと外周側貯水部R2から滴下される水滴wdとの滴下タイミングをずらすことができる。すなわち、先ず内側貯水部R1から水滴wdを滴下して、気相Gの内側の水和熱をほぼ除去し終えた後に、外周側貯水部R2から水滴wdを滴下し、気相Gの外周側の水和熱をほぼ除去し終えた後に、内側貯水部R1から次の水滴wdを滴下するといった操作を繰り返していく。
そのため、気相Gの外周側と内側とで水滴wdの滴下タイミングをずらせば、水和熱を交互に除去することができ、外周側と内側とに生じるおそれのある温度分布の差を抑制するとともに、ガス濃度分布のばらつきも抑制することができるので、何れの側においても適正にガスハイドレートGHを生成させることができる。
本発明の第5の実施形態について、図6を用いて説明する。
なお本実施形態においては、上記第4の実施形態と比較して、生成容器の水滴生成装置の構成を変更しているのみである。そのため、第4の実施形態における構成要素と同一の構成要素には、同一の符号を付して、その詳しい説明は省略するとともに、水滴生成装置の近傍部分のみを図示することとする。
水滴生成装置12dは、上記第4の実施形態における水滴生成装置12cにおける多孔板13を、多孔板13bに替えたものである。この多孔板13bは、上記第3の実施形態におけると同一の構成要素である。すなわち水滴生成装置12dの構成はは、多孔板の構成が異なっている以外は、上記の水滴生成装置12cと同一である。
この水滴生成装置12dは、内側貯水部R1からは水滴wd1を、外周側貯水部R2からは水滴wd1よりも大きい水滴wd2を、互いに独立して気相G内に滴下することができる。
10a、10b、10c、10d、10e 生成容器(ガスハイドレート生成容器)
11 容器本体
12a、12b、12c、12d 水滴生成装置(水滴生成手段)
13、13b 多孔板
14、14a、14b 加減圧機(加減圧手段)
15 区画板
18 冷却装置(冷却手段)
21 ガス導入管路(ガス導入手段)
21a 下側管路(第2のガス導入手段)
21b 上側管路(ガス導入手段)
23 水導入管路(水導入手段)
25 揚水管路(水供給手段)
31 ハイドレート抜出管路(抜出手段)
b 気泡
h、h1,h2 孔
wd、wd1,wd2 水滴
R 貯水部
R1 内側貯水部
R2 外周側貯水部
GH ガスハイドレート
G 気相
W 水相
S 水面
Claims (12)
- ハイドレート形成物質を含むガスを水と水和させて、ガスハイドレートを生成するためのガスハイドレート生成容器であって、
容器本体と
該容器本体内の上部側に設けられ、水滴を生成して前記容器本体内に滴下する水滴生成手段と、を備え、
前記水滴生成手段は、多数の孔が形成された底部を有し内部に水を貯める貯水部と、該貯水部内に設けられ、該貯水部内の水を所定の周期で加減圧する圧電材料により構成され、生成されたガスハイドレートの生成量に応じて前記貯水部内の水を加減圧する周期が変化する加減圧手段と、を備え、
前記孔の孔径を、前記貯水部の外周側と内側とで変えていることを特徴とするガスハイドレート生成容器。
- 前記貯水部を、該貯水部の外周側と内側とに区画するとともに、前記加減圧手段を第1及び第2の加減圧手段として、前記外周側及び前記内側の貯水部の各々に独立して設けることを特徴とする請求項1に記載のガスハイドレート生成容器。
- ハイドレート形成物質を含むガスを水と水和させて、ガスハイドレートを生成するためのガスハイドレート生成容器であって、
容器本体と
該容器本体内の上部側に設けられ、水滴を生成して前記容器本体内に滴下する水滴生成手段と、を備え、
前記水滴生成手段は、多数の孔が形成された底部を有し内部に水を貯める貯水部と、該貯水部内に設けられ、該貯水部内の水を所定の周期で加減圧する圧電材料により構成され、生成されたガスハイドレートの生成量に応じて前記貯水部内の水を加減圧する周期が変化する加減圧手段と、を備え、
前記貯水部を、該貯水部の外周側と内側とに区画するとともに、前記加減圧手段を第1及び第2の加減圧手段として、前記外周側及び前記内側の貯水部の各々に独立して設けることを特徴とするガスハイドレート生成容器。
- ハイドレート形成物質を含むガスを水と水和させて、ガスハイドレートを生成するためのガスハイドレート生成容器であって、
容器本体と、該容器本体内の上部側に設けられ、水滴を生成して前記容器本体内に滴下する水滴生成手段と、を備え、
前記水滴生成手段は、多数の孔が形成された底部を有し内部に水を貯める貯水部と、該貯水部内に設けられ、該貯水部内の水を所定の周期で加減圧する加減圧手段と、を備え、
前記孔の孔径を、前記貯水部の外周側と内側とで変えていることを特徴とするガスハイドレート生成容器。
- 前記貯水部を、該貯水部の外周側と内側とに区画するとともに、前記加減圧手段を第1及び第2の加減圧手段として、前記外周側及び前記内側の貯水部の各々に独立して設けることを特徴とする請求項4に記載のガスハイドレート生成容器。
- ハイドレート形成物質を含むガスを水と水和させて、ガスハイドレートを生成するためのガスハイドレート生成容器であって、
容器本体と、該容器本体内の上部側に設けられ、水滴を生成して前記容器本体内に滴下する水滴生成手段と、を備え、
前記水滴生成手段は、多数の孔が形成された底部を有し内部に水を貯める貯水部と、該貯水部内に設けられ、該貯水部内の水を所定の周期で加減圧する加減圧手段と、を備え、
前記貯水部を、該貯水部の外周側と内側とに区画するとともに、前記加減圧手段を第1及び第2の加減圧手段として、前記外周側及び前記内側の貯水部の各々に独立して設けることを特徴とするガスハイドレート生成容器。
- 前記加減圧手段を、圧電材料により構成したことを特徴とする請求項4〜6の何れかに記載のガスハイドレート生成容器。
- 前記水滴生成手段の下側を前記容器本体の外周側から冷却する冷却手段を備えたことを特徴とする請求項1〜7の何れかに記載のガスハイドレート生成容器。
- 請求項1〜8の何れかに記載のガスハイドレート生成容器と、前記貯水部に水を供給する水供給手段と、ハイドレート形成物質を含むガスを前記容器本体内に導入し、該容器本体内に気相を形成するガス導入手段と、生成されたガスハイドレートを前記ガスハイドレート生成容器外に抜き出す抜出手段と、を備えたことを特徴とするガスハイドレート製造装置。
- 水を前記容器本体内に導入し、該容器本体内の前記気相の下側に水相を形成する水導入手段と、前記水相内に前記ガスを気泡として導入する第2のガス導入手段と、を備えたことを特徴とする請求項9に記載のガスハイドレート製造装置。
- 請求項5又は請求項6に記載のガスハイドレート生成容器を備えたガスハイドレート製造装置を用いたガスハイドレートの製造方法であって、前記第1の加減圧手段と前記第2の加減圧手段とで、互いの位相をずらして前記貯水部内の水を加減圧させることを特徴とするガスハイドレート製造方法。
- 請求項5又は請求項6に記載のガスハイドレート生成容器を備えたガスハイドレート製造装置を用いたガスハイドレートの製造方法であって、前記第1の加減圧手段と前記第2の加減圧手段とで、互いの周期を変えて前記貯水部内の水を加減圧させることを特徴とする特徴とするガスハイドレート製造方法。
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