JP5481991B2 - 燃料電池システム及び燃料電池システムの運転方法 - Google Patents

燃料電池システム及び燃料電池システムの運転方法 Download PDF

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Description

この発明は燃料電池システム及び燃料電池システムの運転方法、特に反応ガスの加湿方法に関する。
反応ガスの加湿手段として、ＭＥＡの反応エリア（アクティブエリア）の外側に触媒層を持たない電解質層のみからなる部位（加湿エリア）を設け、一方のガス流路出口の水を電解質層を介して他方のガス流路入口に移動させることで反応ガスを加湿する、いわゆるセル内部加湿方法を提案するものがある（特許文献１参照）。
特開２００８−９７８９１号公報
しかしながら、上記特許文献１の技術によれば、低負荷運転時にアノードガスの出口側の相対湿度が極めて低下しているため、ＭＥＡのアクティブエリアの外側に加湿エリアを設けたとしてもセル内部での加湿能力が低下しているので、アノードガスを加湿できない。
そこで本発明は、アノードガスの加湿を行い得る燃料電池システムを提供することを目的とする。
本発明の燃料電池システムは、一方の面側をカソード、他方の面側をアノードとして用いる電解質膜と、前記電解質膜のカソード側に配置されるカソード側セパレータと、前記電解質膜のアノード側に配置されるアノード側セパレータと、前記電解質膜と前記カソード側セパレータとの間に形成されカソードガスを流す流路と、前記電解質膜と前記アノード側セパレータとの間に形成されアノードガスを流す流路とで構成される単位燃料電池を複数積層し、前記アノードガスと前記カソードガスを対向して流すセルスタックを備え、前記セルスタック内部のアノードガス流路の圧力が昇圧される過程と減圧される過程とからなる圧力脈動の周期を単位周期として、単位周期が繰り返されるように前記アノードに燃料ガスを供給する運転を行う。前記運転時に前記電解質膜が乾燥状態にあるのか湿潤状態にあるのかを判定し、この判定結果より電解質膜が乾燥状態にあるときに、前記単位周期当たりの昇圧の割合を電解質膜が湿潤状態にあるときより大きくする。
本発明によれば、電解質膜が乾燥状態にあるときにアノードガス流路を昇圧する過程におけるアノードガスの流速（順方向）がゼロ以上（存在する）となる時間が、電解質膜が湿潤状態にあるときよりも長くなるので、アノードガス流路の上流側から下流側への水の移動量が多くなる。よって、アノードガス流路の加湿を促進することができる。
本実施形態の燃料電池システムの概略構成図である。 セルスタックの概略構成図である。 従来技術のＭＥＡの平面図である。 従来技術のＭＥＡの平面図である。 図４のＡ−Ａ線断面図である。 従来技術のアノードデッドエンド運転における単位周期での水素調圧バルブの作動状態、アノードガス流路圧力、アノードガス流れの各変化を示すタイミングチャートである。 運転パラメータと乾燥状態評価指標との関係を示す特性図である。 乾燥状態評価指数と単位周期当たりの昇圧の割合との関係を示す特性図である。 第１実施形態のアノードデッドエンド運転における単位周期での水素調圧バルブの作動状態、アノードガス流路圧力、アノードガス流れの各変化を示すタイミングチャートである。 第２実施形態のアノードデッドエンド運転における単位周期での水素調圧バルブの作動状態、アノードガス流路圧力、アノードガス流れの各変化を示すタイミングチャートである。 第３実施形態の燃料電池システムの概略構成図である。 第３実施形態の排水バルブの開閉制御を説明するためのフローチャートである。 第４施形態のアノードデッドエンド運転における単位周期での水素調圧バルブの作動状態、アノードガス流路圧力、アノードガス流れの各変化を示すタイミングチャートである。 第５実施形態のアノードデッドエンド運転における単位周期での水素調圧バルブの作動状態、アノードガス流路圧力、アノードガス流れの各変化を示すタイミングチャートである。 第１実施形態の他の例のアノードデッドエンド運転における単位周期での水素調圧バルブの作動状態、アノードガス流路圧力、アノードガス流れの各変化を示すタイミングチャートである。
図１は本実施形態の燃料電池システム１の概略構成図である。本実施形態の燃料電池システムでは、比較的小型で発電効率に優れる固体高分子型燃料電池を用いており、車両に搭載されている。
セルスタック２には、電気化学反応に供される反応ガス（燃料ガスと酸化剤ガス）と、セルスタック２を冷却する冷却媒体が供給される。セルスタック２のアノードには、高圧水素を貯蔵した水素タンク３から燃料ガス供給管４を介して水素が供給される。水素タンク３の代わりに、アルコール、炭化水素などを原料とする改質反応によって水素を生成してもよい。燃料ガス供給管４には、水素の供給量を調整するため調圧バルブ５（燃料ガス流速調整手段、上限圧調整手段）が配置されている。また、セルスタック２には、アノードで消費されなかった燃料ガスと共に不純物（生成水や窒素等）をセルスタック２の外部へ排出するための排出管６の一端が接続されている。
排出管６の他端には、水セパレータタンク７（ガス貯留手段）が接続され、この水セパレータタンク７で燃料ガス中の水蒸気を凝縮水として溜めるようにしている。溜めた水を排出するための配管８が水セパレータタンク７の下部に設けられ、配管８に常閉の排水バルブ９（容積調整機構）が設けられている。
水セパレータタンク７で水蒸気が分離された後の燃料ガスに含まれる窒素を排出するため、水セパレータタンク７の上部に配管１０が設けられ、この配管１０に窒素パージバルブ１１（排気バルブ）が設けられている。
図２はセルスタック２の概略構成図である。セルスタック２は、単位燃料電池セル（単セル）４１を複数枚積層したものから構成されている。単セル４１は、その積層構造の中央に膜電極接合体（Memrerane Electrode Assembly；以下「ＭＥＡ」という。）を有している。ＭＥＡ４２は、電解質膜の両面に電極触媒層、ガス拡散層が順次積層された構造である。電解質膜を境に一方の面側がカソードとして、他方の面側がアノードとして用いられる。ＭＥＡ４２の両面には導電性部材であるカーボンや金属で作られたカソード側セパレータ４３とアノード側セパレータ４４とが配置されている。カソード側セパレータ４３がＭＥＡ４２と対向する面には空気（酸化剤ガス）の流路４５が形成され、反対面には冷却水流路４７を有している。アノード側セパレータ４４がＭＥＡ４２と対向する面には水素（燃料ガス）の流路４６が形成され、反対面には冷却水流路４７を有している。このように形成された単セル４１を複数枚重ねたうえで、各単セル４１に空気、水素、冷却水を分配するマニホールド４９、５０を両端に備えており、このマニホールド４９、５０によりセルスタック２の外部から供給される空気、水素、冷却水を各単セル４１へと分配している。また、セルスタック２内部の水循環を効率よく行わせるために空気の流路４５と水素の流路４６とを対向流としている。
なお、以下ではカソードに供給される空気を「カソードガス」、アノードに供給される水素を「アノードガス」ともいう。また、上記空気の流路４５を「カソードガス流路」、水素の流路４６を「アノードガス流路」ともいう。
セルスタック２のカソードには、コンプレッサ１５から供給管１６を介して空気が供給される。コンプレッサに代えて、ブロア等の空気供給手段を用いることができる。セルスタック２のカソードから排出された空気は、排出管１７を介して大気中に放出される。排出管１７には、背圧（カソードガス流路４５の圧力）を調整するため調圧バルブ１８が配置されている。
セルスタック２には、さらにラジエータ２１から配管２３を介して冷却水が供給される。冷却水に代えて、エチレングリコール等の不凍液、空気等の冷却媒体を用いることができる。セルスタック２で発生した熱を取り込んで温度上昇した冷却水は、配管２２を介してラジエータ２１に送られ冷やされた後に再びセルスタック２内部に循環される。配管２３には、水循環のための循環ポンプ２４が配置されている。また、配管２２に三方弁２５が設けられている。
このように構成される燃料電池システム１は、燃料が有する化学エネルギを直接電気エネルギに変換する装置であり、アノードにアノードガスを供給すると共に、カソードにカソードガスを供給し、これら一対の電極の電解質膜側の表面で生じる下記の電気化学反応を利用して電極から電気エネルギを取り出すものである。
アノード反応：Ｈ2→２Ｈ+＋２ｅ- …（ａ）
カソード反応：２Ｈ+＋２ｅ-＋（１／２）Ｏ2→Ｈ2Ｏ …（ｂ）
アノードに水素が供給されると、アノードでは上記（ａ）の反応式が進行して水素イオンが生成する。この生成した水素イオンが水和状態で電解質膜を透過（拡散）してカソードに至り、このカソードに酸素が供給されていると、カソードでは上記（ｂ）の反応式が進行する。これら（ａ）式、（ｂ）式の電極反応が各電極で進行することで、セルスタック２は起電力を生じることとなる。（ｂ）式において、カソードで生成した水分は、カソードガスにより水蒸気あるいは液水としてセルスタック２の外部へ排出されるか、電解質膜を透過してアノードガスによりセルスタック２の外部へと排出される。
排出管６に排出されるガスにはアノードでの発電に消費されなかったアノードガスが含まれるので、これをそのまま廃棄するのでは、アノードガスが無駄になる。このため、セルスタック２内部のアノードガス流路４６が昇圧される過程と減圧される過程とからなる圧力脈動の周期を単位周期として、単位周期が繰り返されるようにアノードに燃料ガスを供給することにより、アノードに供給する燃料ガスをセルスタック２及び水セパレータタンク７の外部に排出しないアノードデッドエンド運転を行う。
アノードデッドエンド運転をさらに説明する。図１において、水素調圧バルブ５を開いてセルスタック２内部のアノードに燃料ガスを供給すると共に、コンプレッサ１５を起動しセルスタック２内部のカソードに空気を圧送（供給）してＭＥＡ４２で発電を開始する。ＭＥＡ４２が発電を開始すると、発電に伴いカソードに水が生成される。その生成水はカソードからアノードに向けて移動しアノードにも到達する。アノード反応面４８（図３参照）を通過してきた水（汽水・液水）はいずれアノード中のガス拡散層（gas diffusion layer）も透過し、アノードガス流路４６上に出てくる。このまま発電を続けていると、アノードガス流路４６の圧力は水素調圧バルブ５により決められている上限圧に張り付いたままとなり、タンク３から供給される燃料ガスは発電で消費される質量流量のみとなる。
その質量流量だけ流してセルスタック２を運転する場合、アノードガス流路４６上にある水を水セパレータタンク７まで排水するだけの動圧が得られず、いずれはアノードガス流路４６上の水が燃料ガスの拡散を阻害して燃料ガスの供給不足からの電圧低下を引き起こし、やがてＭＥＡ４２が発電不能となってしまうことが発明者の実験から判明している。
この問題を回避するために発電中に水素調圧バルブ５を一時的に全閉状態にすると、タンク３からセルスタック２への燃料ガスの供給は行なわれずに、水素調圧バルブ５から排水バルブ１１までを流れるアノードガスの流路に残留する燃料ガスを用いて発電が継続される。この場合に、最大の容積を有するのは、排出管６に設けられている水セパレータタンク７であり、この水セパレータタンク７内に残留する燃料ガスがセルスタック２内部のアノードガス流路４６に向けて流れる。そして、アノードガス流路４６の容積や水セパレータタンク７中に残留する燃料ガスを発電で消費するためにセルスタック２内部のアノードガス流路４６及び水セパレータタンク７内のガス圧力が低下してくる。
ガス圧力が低下したら再び水素調圧バルブ５を開く。すると、タンク３からの燃料ガスがセルスタック２内部のアノード流路４６に向けて流れ、セルスタック２内部のアノードガス流路４６の圧力が上昇する。そのとき発生する動圧でセルスタック２内部のアノードガス流路４６上の水がアノードガス流路４６の下流側より水セパレータタンク７まで移動し、これによって発電がある程度継続できるようになる。つまり、セルスタック２内部のアノードガス流路４６を昇圧する過程と減圧する過程とを一定周期で繰り返す。このように、セルスタック２内部のアノードガス流路４６が昇圧される過程と減圧される過程とからなる圧力脈動の周期を単位周期として、単位周期が繰り返されるようにアノードに燃料ガスを供給する運転が、従ってアノードに供給する燃料ガスをセルスタック２及び水セパレータタンク７の外部に排出しない運転がアノードデッドエンド運転といわれるものである。
アノードデッドエンド運転では、燃料ガスの流れる方向が切換えられるので、セルスタック２内部のアノードガス流路４６の昇圧時に水素調圧バルブ５からセルスタック２内部のアノードに向けて流れる方向を順方向とし、順方向に流れるガス流れを「順流」で定義する。また、セルスタック２内部のアノードガス流路４６の減圧時に水セパレータタンク７からセルスタック２内部のアノードガス流路４６に向けて流れる方向を逆方向とし、逆方向に流れるガス流れを「逆流」で定義する。
セルスタック２の運転中には、カソードで生成した水が電解質膜を介してアノードにも供給される。また、電解質膜は高いガス透過性を有する場合が多く、カソードガスに空気を使用した場合にはカソードからアノードへと透過した窒素がアノードガス流路４６上に堆積する。そのため、アノードデッドエンド運転では圧力上昇中のアノードガスの流れ（順流）を利用してアノードガス流路４６上に堆積した液水や窒素を除去し、窒素パージバルブ１１及び排水バルブ９から外部に排出する。
コントローラ５１は、マイクロコンピュータを中心とした論理回路として構成され、詳しくは、予め設定された制御プログラムに従って所定の演算などを実行するＣＰＵ（図示せず）と、ＣＰＵで各種演算処理を実行するのに必要な制御プログラムや制御データ等が予め格納されたＲＯＭ（図示せず）と、同じくＣＰＵで各種演算処理をするのに必要な各種データが一時的に読み書きされるＲＡＭ（図示せず）と、各種信号を入出力する入出力ポート（図示せず）等を備えている。コントローラ５１では、アクセル開度センサ５２により検出されるアクセル開度（負荷相当）に基づいて、負荷に応じた発電量が得られるようにコンプレッサ１５を駆動し、調圧バルブ５、１８を制御してセルスタック２内部のＭＥＡ４２で発電を行わせると共に、セルスタック２内部のアノードに供給する燃料ガスをセルスタック２及び水セパレータタンク７の外部に排出しないアノードデッドエンド運転を行う。アノードデッドエンド運転そのものは公知である（特開２００７−１４９６３０号公報参照）。
こうした燃料電池システム１において、ＭＥＡ４２内の電解質膜の性能を引き出し、発電効率を向上するためには、電解質膜の水分状態を最適に保つ必要がある。このため、セルスタック２に導入するアノードガス、カソードガスを加湿することが行われる。
この場合、セルスタック２の外部にセルスタック２を加湿する装置を設けるのでは、システムが複雑化する恐れがある。さらに、燃料電池システム１を車載する場合、システム小型化のためにはシステム１の簡素化が必要であり、セルスタック２外部の加湿装置を用いることなくセルスタック２内部で加湿循環を行えることが理想的である。
そこで、セルスタック２内部での加湿循環を促すために、電解質膜を挟んで、アノードガスとカソードガスを対向して流すカウンターフロー構造が通常用いられる。つまり、図２、図３に示したように、電解質膜を挟んでアノードガスの上流側とカソードガスの下流側とが、アノードガスの下流側とカソードガスの上流側とが対向する構成となる。ここで、図３はセル内部加湿方法を示す従来技術（特開２００８−９７８９１号公報参照）のＭＥＡ４２の平面図である。従来技術では、図３に示したように、反応ガスの加湿手段として、ＭＥＡ４２のアクティブエリア４８（アノード反応面）の外側に触媒層を持たない電解質層のみからなる部位（加湿エリア４９）を設けている。すなわち、セルスタック２に供給されるカソードガスが乾燥していても、カソードガス流路４５の下流側ではカソード反応によって生成される水によって、カソードガスは湿潤となる。電解質膜は水蒸気を透過する性質を有しており、生成水によって湿潤となったカソードガス流路４５の下流側と乾燥しているアノードガス流路４６の上流側との水蒸気濃度差を駆動力とし、水蒸気がカソードガス側からアノードガス側へと輸送される。上流側で加湿されたアノードガスは、アノードガス流路４６の下流側において、今度は上記とは反対にカソードガス流路４５の側へ水蒸気を輸送する。カウンターフロー構造の場合は、このようにしてセルスタック２内部で加湿循環を行うことによって、セルスタック２外部の加湿装置を廃止することができる。
しかしながら、低負荷運転では、カソードガス流路４５のセルスタック２出口側の相対湿度は極めて低下しているので、アノードガス流路４６の下流側を加湿できない。すなわち、アノードガスの流量が少なくガス中に保存される水蒸気量が少ないために、アノードガス流路４６のセルスタック２出口側の相対湿度が極めて低下しやすい。このため、ＭＥＡ４２のアクティブエリア４８の外側に加湿エリア４９を設けたとしてもアノードガス流路４６の下流側の加湿が不十分であると、カソードガス流路４５の上流側を加湿できない。これについて図４を参照して説明すると、図４は再び従来技術のＭＥＡ４２の平面図である。低負荷側では、図４においてカソードガス流路４５の上流側である領域１の電解質膜が最初に乾燥してしまい、発電が行われなくなる。領域１で発電が行われなくなると、領域２〜５で負荷相当分の発電が行われるようになるが、しばらく時間が経過すると、次には領域２の電解質膜が乾燥し領域２で発電が行われなくなる。領域２で発電が行われなくなると、領域３〜５で負荷相当分の発電が行われるようになるが、しばらく時間が経過すると、次には領域３の電解質膜が乾燥し領域３で発電が行われなくなる。このような現象が連鎖的に発生し、条件によっては、最終的に領域５のみが発電するような状態になり、セルスタック２全体の電圧が著しく低下する。
さらに図５を参照して詳述する。図５は図４のセルスタック２に用いられている単セルのモデル図（図４のＡ−Ａ線断面図）である。図５（ａ）はアノードに供給される燃料ガス（このアノードに供給する燃料ガスを以下「供給燃料ガス」という。）の流量が大きい高負荷側の運転条件で、図５（ｂ）は供給燃料ガスの流量が小さい低負荷側の運転条件でカソードガス流路４５、アノードガス流路４６の各流路上の水の挙動がどうなるかを示している。供給燃料ガス流量が大きい高負荷側の運転条件では、発電に伴いカソードガス流路４５の下流側で相対湿度が高くなり、カソードガス流路４５とアノードガス流路４６の相対湿度差をドライビングフォースとして、図５（ａ）に示したようにＭＥＡ４２の電解質膜中を水がアノードガス流路４６側に向けて逆拡散し、アノードガス流路４６の上流側を加湿する。アノードガス流路４６に出た水蒸気はアノードガス流路４６の下流側に運ばれてカソードガス流路４５の上流（図４で領域１）の電解質膜を加湿するので、領域１で電解質質膜が乾燥するという問題が起きない。このように、アノードガス、カソードガスのカウンターフローで互いの極を加湿する技術はかなり以前から公知となっている。しかしながら、図５（Ｂ）に示すように生成水量、供給燃料ガス流量ともに少ない低負荷側の運転条件においては、アノードガスが保持できる水の量が少ないためにアノードガス流路４６のセルスタック２出口側が乾燥したままであり、従って、カソードガス流路４５の上流に乾燥したガス（ドライガス）しか供給されない領域１の電解質膜が乾燥し、図４で前述したような問題が発生してしまうのである。
ここで、改めて考えてみると、アノードデッドエンド運転においては昇圧時にだけアノードガス流路４６の上流側からアノードガス流路４６の下流側へと向かうアノードガスの流れ（順流）が生じるのであり、この順流によってアノードガス流路４６の上流側から下流側へと水蒸気を運び、アノード反応面４８の全体を加湿することが可能になる。従って、アノードガス流路４６のセルスタック２出口側での電解質膜の乾燥を防止するためには、単位周期当たりの昇圧の割合が大きいことが望ましい。
しかしながら、従来技術（特開２００７−１４９６３０号公報）では、図６に示したように、アノードガス流路４６上の液水や、カソードガス流路４５の側からアノードガス流路４６の側に透過してくる窒素を除去する目的で、昇圧時間Ｔ３を減圧時間Ｔ２より短く設定し、急激にアノードガス流路４６の圧力を上昇させ、この動圧によってアノードガス流路４６上の液水や、カソードガス流路４５の側からアノードガス流路４６の側に透過してくる窒素をアノードガス流路４６の下流側に押し流すようにすることが一般的である。この場合、従来技術では、電解質膜が乾燥状態にあるときと、電解質膜が湿潤状態にあるときとを区別して昇圧時間Ｔ３（単位周期当たりの昇圧の割合）を設定することはしていない。低負荷側の運転条件のように、特にアノードガス流路４６のセルスタック２出口側（カソードガス流路４５のセルスタック２入口側）での電解質膜が乾燥状態にあるときにおいても、アノードガス流路４６の上流側から下流側へと向かうアノードガス流れ（順流）が生じる時間が短いのでは、アノードガス流路４６の上流側から下流側へと水蒸気を十分に運ぶことができず、アノードガス流路４６のセルスタック２出口側（カソードガス流路４５のセルスタック２入口側）での電解質膜の乾燥が生じがちとなる。
そこで本実施形態では、アノードデッドエンド運転を行うに際して、高負荷側の運転条件のように電解質膜が湿潤状態にあるときと、低負荷側の運転条件のように電解質膜が乾燥状態にあるときとで別々に単位周期当たりの昇圧の割合を設定する。すなわち、アノードデッドエンド運転中に電解質膜が乾燥状態にあるのか湿潤状態にあるのかを判定し、この判定結果より電解質膜が乾燥状態にあるときに、単位周期当たりの昇圧の割合を電解質膜が湿潤状態にあるときより大きくする。
本実施形態によれば、電解質膜が乾燥状態にあるときに、アノードガス流路４６を昇圧する過程におけるアノードガスの流速（順方向）がゼロ以上（存在する）となる時間（昇圧時間Ｔ３）が、電解質膜が湿潤状態にあるときよりも長くなるので、アノードガス流路４６の上流側から下流側への水の移動量が多くなる。このように、アノードガス流路４６の上流側から下流側への水の移動量を多くすることよって、アノードガス流路４６のセルスタック２出口側、従ってカソードガス流路４５のセルスタック２入口側での加湿を促進することができる。
アノードデッドエンド運転における上記の単位周期は、昇圧される過程に要する時間である昇圧時間Ｔ３と、減圧される過程に要する時間である減圧時間Ｔ２との合計であるので、「単位周期当たりの昇圧の割合」とは、昇圧時間Ｔ３を昇圧時間Ｔ３と減圧時間Ｔ２の合計で割った値で定義される値である。これを式で表せば、
単位周期当たりの昇圧の割合＝Ｔ３／（Ｔ２＋Ｔ３） …（１）
の式となる。
前述のアノードデッドエンド運転は、セルスタック２内部のアノードガス流路４６の圧力が昇圧される過程と減圧される過程とを繰り返すようにアノードに燃料ガスを供給するものであるが、本発明の対象とするアノードデッドエンド運転は前述したものに限らない。例えば、図６に示したように昇圧過程と減圧過程の間にアノードガス流路の圧力を一定に維持する過程を設けるものも対象である。このときには、アノードデッドエンド運転における単位周期は、圧力が一定に維持される過程に要する維持時間Ｔ１と、減圧される過程に要する時間である減圧時間Ｔ２と、昇圧される過程に要する時間である昇圧時間Ｔ３との合計であるので、「単位周期当たりの昇圧の割合」は、
単位周期当たりの昇圧の割合＝Ｔ３／（Ｔ１＋Ｔ２＋Ｔ３） …（２）
の式により定義される値となる。
以下では、上記（２）の場合、つまりアノードデッドエンド運転における単位周期が、維持時間Ｔ１と、減圧時間Ｔ２と、昇圧時間Ｔ３との合計である場合で主に説明する。
電解質膜が乾燥状態にあるのか湿潤状態にあるのかの判定には、
〈１〉セルスタック２の温度、
〈２〉セルスタック２を冷却する冷却媒体を有する場合には、その冷却媒体のセルスタ ック２の上流側、下流側いずれかにおける温度、
〈３〉カソードに供給されるカソードガス（このカソードに供給されるカソードガスを 以下「供給カソードガス」という。）の流量、
〈４〉供給カソードガスの圧力、
〈５〉外気圧、
〈６〉セルスタック２の位置する標高、
〈７〉セルスタック２の発電電流量、
〈８〉セルスタック２のインピーダンス、
〈９〉セルスタック２の総電圧、
〈１０〉単位セルの各々の電圧
のうち、少なくとも一つの情報（運転パラメータ）を用いる。そして、この運転パラメータに基づいて乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙを算出し、その算出した乾燥状態評価指数Ｃｄｒｙに基づいて単位周期当たりの昇圧時間の割合を決定する。
まず、運転パラメータについて詳述する。電解質膜が乾燥状態にあるのか湿潤状態にあるのかの判定手段としては、セルスタック２の発電状態を直接的に検出するか診断することにより、電解質膜が乾燥状態にあるのか湿潤状態にあるのかを判定する手段の他に、セルスタック２の運転環境から電解質膜が乾燥状態にあるのか湿潤状態にあるのかを予測（判定）する手法をとることができる。ここで、電解質膜が乾燥状態にあるのか湿潤状態にあるのかを予測するために用いることのできる運転環境とは、上記〈１〉のセルスタック温度、上記〈２〉の冷却媒体のセルスタック２の上流側、下流側いずれかにおける温度、上記〈３〉の供給カソードガス流量、上記〈４〉の供給カソードガス圧力、上記〈５〉の外気圧、上記〈６〉の標高、上記〈７〉の発電電流量である。
ここで、電解質膜が乾燥状態にあるのか湿潤状態にあるのかの判定は、アノードデッドエンド運転時の発電電流量（上記〈７〉）からも行うことができる点が特徴である。一般的に電解質膜は高い水蒸気透過性を有するため、局所的には発電に伴うカソード反応による生成水量よりも、水蒸気透過量が多くなる場合がある。低負荷運転時には特に生成水量が少ないため、水蒸気透過量が相対的に増加し、アノードガス流路４６のセルスタック２出口側のガス乾燥が進行しやすい傾向にある。そのため、低負荷の運転になるほど単位周期当たりの昇圧割合を大きくすることが望ましい。
上記〈１〉〜〈６〉の運転環境からも、電解質膜が乾燥状態にあるのか湿潤状態にあるのかを判定することができる。乾燥している供給カソードガスの体積流量（上記〈３〉）が多いほどアノードガス流路４６のセルスタック２出口側（カソードガス流路４５のセルスタック２入口側）での電解質膜の乾燥が進むため、供給カソードガスの流量から乾燥状態にあるのか湿潤状態にあるのかを判定することができる。また、供給カソードガスの圧力（上記〈４〉）が低いほど供給カソードガスの体積流量が増加し相対湿度が上昇しづらくなるため、供給カソードガス圧力もしくは外気圧（上記〈５〉）が低い場合にはアノードガス流路４６のセルスタック２出口側（カソードガス流路４５のセルスタック２入口側）での電解質膜が乾燥しやすい。そのため、供給カソードガス圧力や外気圧から乾燥状態にあるのか湿潤状態にあるのかを判定してもよい。また、外気圧の代替として、セルスタック２の位置する標高（上記〈６〉）から電解質膜が乾燥状態にあるのか湿潤状態にあるのかをを判定してもよい。また、高温ほどアノードガスの飽和蒸気圧が増加して相対湿度が低下するため、セルスタック２の温度（上記〈１〉）が高いほど、アノードガス流路４６のセルスタック２出口側（カソードガス流路４５のセルスタック２入口側）での電解質膜が乾燥状態にあると考えてよい。セルスタック２を冷却媒体により冷却する手段を有する場合には、冷却媒体のセルスタック２の上流側もしくは下流側の少なくともいずれか一つの温度（上記〈２〉）を、セルスタック２の温度の代替として、電解質膜が乾燥状態にあるのか湿潤状態にあるのかを判定することができる。
当然ながら、セルスタック２の発電状態を直接計測して電解質膜が乾燥状態にあるのか湿潤状態にあるのかを判定してもよい。電解質膜が乾燥状態にあるときにはセルスタック２内の高湿度な領域に発電が偏るため、電圧低下が生じやすい。そのため、セルスタック２の総電圧（上記〈９〉）の低下から電解質膜が乾燥状態にあるのか湿潤状態にあるのかを判定することができる。また、各々の単位セルの電圧（上記〈１０〉）、もしくは１枚以上の積層セル間の電圧をセル電圧モニタにより計測し、その低下から電解質膜が乾燥状態にあるのか湿潤状態にあるのかを判定してもよい。
また、電解質膜が乾燥状態にあるときには電解質膜の抵抗が上昇するため、セルスタック２のインピーダンス（上記〈８〉）から電解質膜が乾燥状態にあるのか湿潤状態にあるのかを判定することができる。ここで、セルスタック２のインピーダンスとは、セルスタック２に印加される電流の変動に対する、セルスタック２の電圧応答の比率である。セルスタック２のインピーダンスを検出する簡便な方法としては、交流抵抗計によりセルスタック２の抵抗を計測することが代表的である。さらには、抵抗計を用いる代わりに、アノードデッドエンド運転中の電流変動に対する電圧応答から電解質膜が乾燥状態にあるのか湿潤状態にあるのかを判定してもよい。例えば、発電指令電流量に対して微小な交流成分を重畳し、その電圧応答から電解質膜の抵抗を推測することができる。また、過渡的な負荷変動に対して、速やかに大きな電圧降下が生じる場合などを電解質膜が乾燥状態にあるときであるとして判定してもよい。
図７は上記の運転パラメータと、乾燥状態評価指数Ｃｄｒｙとの関係を、図８は乾燥状態評価指数Ｃｄｒｙと、単位周期当たりの昇圧の割合であるＴ３／（Ｔ１＋Ｔ２＋Ｔ３）との関係を示している。
上記〈１〉〜〈１０〉に示したように運転パラメータの単位は様々であるので、様々な単位を有する運転パラメータから図７の関係を用いて乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙを算出する。乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙは、様々な単位を有する運転パラメータを、電解質膜の乾燥状態の程度を表す共通の指標へと換算するためのものである。乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙの範囲と数値とは任意に設定できるため、扱いやすい正の値の範囲と、具体的数値［無名数］とを定めればよい。ここでは、乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙの数値が正の値で大きいほど、電解質膜の乾燥状態の程度が大きいものとしている。
このようにして正の値で数値化した乾燥状態評価指数Ｃｄｒｙから図８の関係を用いて単位周期当たりの昇圧の割合Ｔ３／（Ｔ１＋Ｔ２＋Ｔ３）を設定する。乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙの数値が正の値で大きくなるほど、単位周期当たりの昇圧の割合を大きくするのが基本である。
ただし、アノードガス流路４６のセルスタック２出口側（カソードガス流路４５のセルスタック２入口側）の乾燥は運転パラメータの変化に伴いある点から急激に進行することが特徴的である。この点を考慮して、乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙと、単位周期当たりの昇圧の割合とが単に比例関係を有するものとはしない。すなわち、乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙが第１の閾値Ｃ１に到達するまでは単位周期当たりの昇圧の割合を一定とし、乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙが第１の閾値Ｃ１に到達した時点で、単位周期当たりの昇圧の割合がステップ的に大きくなるようにする（図８の実線参照）。また、第１の閾値Ｃ１よりも大きな第２の閾値Ｃ２（Ｃ１＜Ｃ２）を設け、この第２の閾値Ｃ２に到達した時点で単位周期当たりの昇圧の割合をさらにステップ的に大きくする（図８の実線参照）。もちろん、上記〈１〉〜〈１０〉に示した運転パラメータを検出する（あるいは推測する）に際して検出誤差（推測誤差）や検出時間遅れ（推測時間遅れ）が生じ得るので、これらの影響を受けて判定精度が悪化することを避けるため、図８一点鎖線に示したように乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙが第３の閾値Ｃ３（Ｃ３＜Ｃ１）に到達した点より単位周期当たりの昇圧の割合を滑らかに増加させてもよい。
図８は見方を変えると、次のように扱っていることを意味する。すなわち、図８の実線の特性によれば、乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙが第１の閾値Ｃ１未満にあるときに電解質膜が湿潤状態にあると、また乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙが第１の閾値Ｃ１以上であるときに電解質膜が乾燥状態にあるとみなしている。さらに、乾燥状態を、第１の閾値Ｃ１以上第２の閾値未満であるときと、第２の閾値Ｃ２以上であるときの２つに分け、乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙが第１の閾値Ｃ１以上第２の閾値未満であるときに電解質膜が乾燥状態１（つまり乾燥の程度が相対的に小さい状態）にあると、乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙが第２の閾値Ｃ２以上であるときに電解質膜が乾燥状態２（乾燥の程度が相対的に大きい状態）にあるとみなしている。ここで、乾燥状態にあるのか湿潤状態にあるのかを考えている電解質膜とは、特にアノードガス流路４６のセルスタック２出口側（カソードガス流路４５のセルスタック２入口側）の電解質膜のことである。
一方、図８の一点鎖線の特性によれば、乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙが第３の閾値Ｃ３未満にあるときに電解質膜が湿潤状態にあると、また乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙが第３の閾値Ｃ３以上であるときに電解質膜が乾燥状態にあるとみなしている。
このように、図８には乾燥状態をどのように表すかについて、離散値で表す場合（実線）と連続値で表す場合（一点鎖線）の２つを挙げているが、本発明は図８に限定されるものでない。例えば、乾燥の程度を２つに分けることに代えて、乾燥の程度をさらに３つ以上に分けることができる。
上記（２）式において、単位周期当たりの昇圧の割合を大きくするには、（２）式右辺の分子である昇圧時間Ｔ３を長くするか、（２）式右辺の分母である時間を短くすればよい。（２）式右辺の分母である時間を短くするには減圧時間Ｔ２を短くするか、維持時間Ｔ１を短くすればよい。ここで、上記の本実施形態のように「単位周期当たりの昇圧の割合を大きくする」ことを上位概念とすれば、「昇圧時間Ｔ３を長くする」こと、「維持時間Ｔ１を短くする」こと、「減圧時間Ｔ２を短くする」ことは下位概念に相当する。そこで、次にはこの下位概念を第１〜第５の実施形態で説明する。すなわち、「昇圧時間Ｔ３を長くする」場合を第１、第２、第３の実施形態で、「維持時間Ｔ１を短くする」場合を第４実施形態で、「減圧時間Ｔ２を短くする」場合を第５実施形態で説明する。
図９は第１実施形態のアノードデッドエンド運転における単位周期での水素調圧バルブ５の作動状態、アノードガス流路圧力、アノードガス流れの各変化を示すタイミングチャートである。なお、電解質膜が湿潤状態にあると判定したときを一点鎖線で、電解質膜が乾燥状態にあると判定したときを実線で示している。比較のため、図６に従来技術のアノードデッドエンド運転における単位周期での水素調圧バルブ５の作動状態、アノードガス流路圧力、アノードガス流れの各変化を示している。
第１実施形態では、図９中段に示したように、電解質膜が乾燥状態にあると判定したときに、昇圧時間Ｔ３を、電解質膜が湿潤状態にあると判定したときより長くする。これにより、図９下段に示したように、電解質膜が乾燥状態にあると判定したときに電解質膜が湿潤状態にあると判定したときよりも供給燃料ガスが順流で流れる時間が長くなる。この結果、アノードガス流路４６の上流側から下流側へと移動する水蒸気の量が、電解質膜が湿潤状態にあるときよりも多くなる。これによって、電解質膜が乾燥状態にあると判定したときにおいても、アノードガス流路４６のセルスタック２出口側で（カソードガス流路４５のセルスタック２入口側）の電解質膜の加湿を実現できる。
図９において、アノードデッドエンド運転における単位周期は、セルスタック２内部のアノードガス流路４６の圧力が上限圧Ｐ１に維持される時間（維持時間）Ｔ１と、セルスタック２内部のアノードガス流路４６の圧力が上限圧Ｐ１から下限圧Ｐ２まで減圧される過程に要する時間（減圧時間）Ｔ２と、セルスタック２内部のアノードガス流路４６の圧力が下限圧Ｐ２から上限圧Ｐ１まで昇圧される過程に要する時間（昇圧時間）Ｔ３との３つの時間の合計（＝Ｔ１＋Ｔ２＋Ｔ３）である。そして、昇圧時間Ｔ３を長くすることによって、単位周期当たりの昇圧の割合（Ｔ３／（Ｔ１＋Ｔ２＋Ｔ３））が大きくなっている。
電解質膜が乾燥状態にあると判定したときに電解質膜が湿潤状態にあると判定したときよりも昇圧時間Ｔ３を長くするための方策としては、水素調圧バルブ５（燃料ガス流速調整手段）の開度を調整することで、供給燃料ガスの流速（単位時間当たりの供給燃料ガス流量）を小さくすることが望ましい。すなわち、図９上段に示したように、電解質膜が湿潤状態にあると判定したときの水素調圧バルブ５の開度ａよりも電解質膜が乾燥状態にあると判定したときの水素調圧バルブ５の開度ｂを小さくする。
このように、供給燃料ガスの流速を小さくすると、高湿度な排出カソードガス（カソードから排出されてくるセルスタック２出口側の高湿度なガスのこと）からアノードガス流路４６のセルスタック２入口側での供給燃料ガスへの湿度交換効率が、供給燃料ガスの流速を小さくしない場合より増加する。そのため、アノードガス流路４６のセルスタック２出口側での供給燃料ガスの相対湿度が上昇し、アノードガス流路４６のセルスタック２出口側（カソードガス流路４５のセルスタック２入口側）での電解質膜を加湿する効果を高めることができる。
アノードガス流路４６のセルスタック２出口側でアノードガスの湿度を十分に上昇させるためには、供給燃料ガスの流速に影響する昇圧時間Ｔ３が、
Ｔ３＞（Ｐｓ／Ｐ１）×Ｔ２ …（３）
ただし、Ｐｓ；アノードガスの飽和蒸気圧（セルスタック温度から計算される）、
Ｐ１；アノードデッドエンド運転におけるアノードガス流路の上限圧、
Ｔ２；減圧時間、
の関係を満足するように設定することが望ましい。
これについて説明すると、アノードガス流路４６のセルスタック２出口側でのアノードガスを湿度１００％近傍に近付けることができる水準まで、供給燃料ガスの流速を下げることができる。アノードガス中の飽和蒸気圧が高いほど相対湿度が上昇しづらいため、昇圧時間Ｔ３を長くして単位時間当たりの供給燃料ガス流量を下げることが望ましい。また、供給燃料ガスの圧力が低いほど、供給燃料ガスの体積流量が増加し相対湿度が上昇しづらくなるため、昇圧時間Ｔ３を長くして単位時間当たりの供給燃料ガス流量を下げることが望ましい。
さらに、アノードデッドエンド運転における昇圧時の供給燃料ガス流量は、直前のアノードデッドエンド運転における減圧時のアノードガスの消費量に比例する。そのため、減圧時間Ｔ２の長さに比例して、昇圧時間Ｔ３を決めることが効果的である。
これらをまとめると、
Ｔ３∝｛（アノードガスの飽和蒸気圧）／（供給燃料ガス圧力）｝×Ｔ２
…（補１）
の関係が得られる。（補１）式の供給燃料ガス圧力としては、セルスタック２内部のアノードガス流路４６の圧力が昇圧される過程と減圧される過程とからなる圧力脈動の周期（単位周期）のうちの上限圧Ｐ１を代表値として用いることが最も効果的である。
この結果、（補１）式を書き直して
Ｔ３∝（Ｐｓ／Ｐ１）×Ｔ２ …（補２）
ただし、Ｐｓ；アノードガスの飽和蒸気圧（セルスタック温度から計算される）、
Ｐ１；アノードデッドエンド運転におけるアノードガス流路の上限圧、
Ｔ２；減圧時間、
の式が得られる。この（補２）式より上記（３）式を得た。
このように、上記（３）式より昇圧時間Ｔ３を決定し、アノードガス流路４６のセルスタック２出口側でのアノードガスの水蒸気交換効率を上昇させるので、アノードガス流路４６のセルスタック２出口側により高湿度なガスを供給できる。
上記（３）式について具体的な数値を挙げると、アノードガス流路４６の上限圧Ｐ１が１２０ｋＰａ（絶対圧）、セルスタック２の温度から計算されるアノードガスの飽和蒸気圧が３０ｋＰａの場合には、Ｐｓ／Ｐ１＝３０／１２０＝２５％となる。このとき、上記（３）式より昇圧時間Ｔ３は減圧時間Ｔ２の２５％を超えるようにすることが効果的である。例えば、減圧時間Ｔ２が１０秒の場合には、昇圧時間Ｔ３は２．５秒（＝１０秒×２５％）を超えるようにすることが望ましい。
また、アノードガス中に保持される水蒸気を電解質膜の膜中に効果的に取り入れるためには、膜中の水の拡散時間を考慮して昇圧時間Ｔ３を決めることが効果的である。すなわち、昇圧時間Ｔ３は、電解質膜中の水拡散時間Ｔｄよりも長くすることが望ましい。
ここで、上記の水拡散時間Ｔｄは、電解質膜の膜厚Ｌと電解質膜中の水の拡散係数Ｄとを用いて、
Ｔｄ＝Ｌ2／Ｄ …（４）
の式により計算される。
アノードガス流路４６のセルスタック２出口側でのアノードガスに含まれる水蒸気は、電解質膜中を拡散によってアノード側からカソード側へと移動する。そのため、電解質膜がアノードガス流路４６のセルスタック２出口側でのアノードガスから水蒸気を吸湿するのに要する時間は、上記（４）式の水拡散時間Ｔｄと同程度とみなすことができる。従って、このように電解質膜が乾燥状態にあると判定したときに、昇圧時間Ｔ３を、電解質膜の膜厚Ｌ及び電解質膜中の水の拡散係数Ｄから計算される水の拡散時間Ｌ2／Ｄよりも長くすることで、アノードガス流路４６のセルスタック２出口側でのアノードガス中に保持される水蒸気を電解質膜の膜中に効果的に取り入れることができる。
上記（４）式について具体的な数値を挙げると、固体高分子型燃料電池の電解質膜として一般的なＮａｆｉｏｎ２１１（膜厚Ｌは２５μｍ）の場合、電解質膜中の水拡散時間Ｔｄは２秒程度である。従って、Ｎａｆｉｏｎ２１１（膜厚Ｌは２５μｍ）を用いる場合、昇圧時間Ｔ３は２秒を超えることが望ましい。この場合、上記（３）式をも満足させるには、昇圧時間Ｔ３として２．５秒を超えることが望ましい。なお、「Ｎａｆｉｏｎ」はＤｕＰｏｎｔ社の登録商標である。
一方、昇圧時間Ｔ３は減圧時間Ｔ２（例えば１０秒程度）よりも短いことが好ましいので、結局、昇圧時間Ｔ３は２．５〜１０秒の範囲とすることが望ましい。
電解質膜が乾燥状態にあると判定したとき、昇圧時間Ｔ３を２．５〜１０秒の範囲に切換えるが、このように昇圧時間Ｔ３を長くした後にも再び電解質膜が乾燥状態にあると判定した場合（つまり電解質膜の乾燥がさらに進む場合）には上記の範囲で昇圧時間Ｔ３を長くしていくことが最も効果的である。
ここで、減圧時間Ｔ２は、図９上段、中段に示したように、水素調圧バルブ５を全閉とする時間で置き換えてもよい。
アノードデッドエンド運転における減圧時に水素調圧バルブ５を微小に開き減圧を遅くするような制御を実行する場合には、
Ｔ２ｅｆｆ＝Ｔ２×（１−水素調圧バルブ開度） …（５）
ただし、Ｔ２ｅｆｆ；実質的な減圧時間、
の式により実質的な減圧時間Ｔ２ｅｆｆを計算し、この実質的な減圧時間Ｔ２ｅｆｆを改めて減圧時間Ｔ２とみなしてもよい。
ここで、水素調圧バルブ５を全閉とするときには、水素調圧バルブ開度＝０であるので、（５）式より実質的な減圧時間Ｔ２ｅｆｆは、減圧時間Ｔ２と一致する。一方、水素調圧バルブ５を微小に開けば水素調圧バルブ開度はゼロでない小さな値となるため、実質的な減圧時間Ｔ２ｅｆｆは、減圧時間Ｔ２より短くなる。
図１０は第２実施形態のアノードデッドエンド運転における単位周期での水素調圧バルブ５の作動状態、アノードガス流路圧力、アノードガス流れの各変化を示すタイミングチャートである。なお、第２実施形態でも、電解質膜が湿潤状態にあると判定したときを一点鎖線で、電解質膜が乾燥状態にあると判定したときを実線で示している。
第２実施形態では、図１０中段に示したように、電解質膜が乾燥状態にあると判定したときに、水素調圧バルブ５（上限圧調整手段）を用いてアノードデッドエンド運転における上限圧Ｐ１’を、電解質膜が湿潤状態にあると判定したときのアノードデッドエンド運転における上限圧Ｐ１より高くする。
第２実施形態では、電解質膜が湿潤状態にあると判定したときからの上限圧の上昇量（＝Ｐ１’−Ｐ１）に比例して、減圧時間Ｔ２および昇圧時間Ｔ３が増加し、これによって電解質膜が乾燥状態にあると判定したときに電解質膜が湿潤状態にあると判定したときよりも単位周期当たりの昇圧の割合が大きくなる。すなわち、第２実施形態によっても、図１０下段に示したように、電解質膜が乾燥状態にあると判定したときに、電解質膜が湿潤状態にあると判定したときよりも供給燃料ガスが順流で流れる時間が長くなる。この結果、アノードガス流路４６の上流側から下流側への水蒸気の移動量が多くなる。そのため、アノードガス流路４６のセルスタック２出口側（カソードガス流路４５のセルスタック２入口側）での電解質膜を加湿することが可能となり、カソードガス流路４５のセルスタック２入口側での電解質膜の乾燥による発電性能低下を防止することができる。
ただし、第１実施形態と比較して、第２実施形態ではアノードデッドエンド運転における昇圧時に供給燃料ガスの流速を下げる作用は得られないため、アノードガス流路４６のセルスタック２出口側でのアノードガスへの湿度交換効率が上昇する効果は得られない。
図１１は第３実施形態の燃料電池システムの概略構成図で、第１実施形態に対して、水セパレータタンク７内に貯留されている液水量を検出する水量センサ５４を追加して設けている。第１実施形態の図１と同一部分には同一番号を付している。
第３実施形態は、水量センサ５４により検出される水セパレータタンク７（ガス貯留手段）内の液水量Ｑｗが液水量の上限値Ｑ２未満である場合において、電解質膜が乾燥状態にあると判定したときに、排水バルブ９（容積調整機構）を開いて液水を外部に排出し、水セパレータタンク７内の気相部分の容積を電解質膜が湿潤状態にあると判定したときよりも大きくすることにより、昇圧時間Ｔ３を長くし、これによって、セルスタック２内部のアノードガス流路４６から排出管６や水セパレータタンク７への排水性を向上させるものである。
この原理を説明する。水素調圧バルブ５で上限圧Ｐ１を設定した状態で、供給燃料ガスを順方向に流してセルスタック２内部のアノードガス流路４６を上限圧Ｐ１まで上昇させる場合において、水素調圧バルブ５から排水バルブ９までを流れるアノードガスの流路の容積が、相対的に大きい場合と相対的に小さい場合との２つの場合を考え、両者で水素調圧バルブ５から順方向に流す供給燃料ガスの質量流量が等しいとする。このとき、水素調圧バルブ５から排水バルブ９までを流れるアノードガスの流路の容積が相対的に大きい場合のほうが、水素調圧バルブ５から排水バルブ９までを流れるアノードガスの流路の容積が相対的に小さい場合より、セルスタック２内部のアノードガス流路４６が上限圧Ｐ１に到達するまで時間（つまり昇圧時間Ｔ３）が長くなる。このため、水素調圧バルブ５から排水バルブ９までを流れるアノードガスの流路の容積が相対的に大きい場合のほうが、セルスタック２内部のアノードガス流路４６上の液水に対して長い時間、下流側に向かう動圧をかけることができる。その結果として、水素調圧バルブ５から排水バルブ９までを流れるアノードガスの流路の容積が相対的に大きい場合のほうが、セルスタック２内部のアノードガス流路４６から排出管６や水セパレータタンク７への排水性が向上することとなる。
このように、第３実施形態によっても、電解質膜が乾燥状態にあると判定したときに電解質膜が湿潤状態にあると判定したときよりも供給燃料ガスが順流で流れる時間が長くなる。この結果、アノードガス流路４６の上流側から下流側への水蒸気の移動量が多くなる。そのため、アノードガス流路４６のセルスタック２出口側（カソードガス流路４５のセルスタック２入口側）での電解質膜を加湿することが可能となり、カソードガス流路４５のセルスタック２入口側での電解質膜の乾燥による発電性能低下を防止することができる。
第３実施形態では、これに限らず、水セパレータタンク７内に貯留される液水の量に関係なく、水セパレータタンク７の容積そのものを調整し得る容積調整機構を設けた構造にしてもよい。このものでは、水量センサ５４により検出される水セパレータタンク７内の液水量Ｑｗが液水量の上限値Ｑ２未満である場合において、電解質膜が乾燥状態にあると判定したときに、容積調整機構を用いて水セパレータタンク７の容積を電解質膜が湿潤状態にあると判定したときより大きくすることにより、昇圧時間Ｔ３を長くする。これによって、セルスタック２内部のアノードガス流路４６から排出管６や水セパレータタンク７への排水性を向上させることができる。
水量センサに代えて、水セパレータタンク７内の液水の水位を検出する水位センサを用いることができる。
第３実施形態のコントーラ５１で行われる制御を図１２を参照して説明する。図１２は排水バルブ９を開閉するためのもので、一定時間毎（例えば１０ｍｓ毎）に実行する。図１２のフローはアノードデッドエンド運転の開始と共にあるいはアノードデッドエンド運転の開始直前に実行しておく。
ステップ１では水量センサ５４により検出される水セパレータタンク７内の液水量Ｑｗ、乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙを読み込む。ここで、乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙは、前述した〈１〉〜〈１０〉のいずれかの運転パラメータから上記の図７を参照することより算出されている。
ステップ２では乾燥状態フラグをみる。このフラグはゼロに初期設定されている。今は、乾燥状態フラグ＝０であるとしてステップ３、４に進む。ステップ３では水セパレータタンク７内の液水量Ｑｗと水セパレータタンク７内液水量の上限値Ｑ２とを、ステップ４では乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙと乾燥状態にあることを判定するための閾値（図７に示す実線の特性を用いる場合であれば第１の閾値Ｃ１）とを比較する。ここで、水セパレータタンク７内の液水量の上限値Ｑ２は水セパレータタンク７の仕様から予め定められている。
水セパレータタンク７内の液水量Ｑｗが水セパレータタンク７内の液水量の上限値Ｑ２未満でありかつ乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙが閾値Ｃ１以上であるときには、電解質膜が乾燥状態にあると判断し、ステップ５に進んで乾燥状態フラグ＝１とする。ステップ６では、水セパレータタンク７内の気相部分の容積を増加させるため、排水バルブ９を開く。これによって、水セパレータタンク７内の液水が外部に排出され、水セパレータタンク７内の気相部分の容積を増加させる操作が開始される。
一方、ステップ４で乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙが第１の閾値Ｃ１未満であるときには、電解質膜が湿潤状態にあると判断し、ステップ７に進んで排水バルブ９を全閉状態のままとする。
ステップ３で水セパレータタンク７内の液水量Ｑｗが水セパレータタンク７内の液水量の上限値Ｑ２以上であるときにはステップ８に進んで即座に排水バルブ９を開き、水セパレータタンク７内の液水を外部に排出する。これは、次の理由による。すなわち、アノードデッドエンド運転における減圧時に水セパレータタンク内に貯留されているアノードガスをセルスタック２内部のアノードガス流路４６に向けて逆流させる必要がある。しかしながら、水セパレータタンク７内に上限値Ｑ２以上の液水が貯留されていると、セルスタック２内部のアノードガス流路４６に向けて逆流させるアノードガスが不足することが考えられる。そこで、アノードデッドエンド運転における減圧時にセルスタック２内部のアノードガス流路４６に向けて逆流させるアノードガスが不足することのないようにするため、水セパレータタンク７内に上限値Ｑ２以上の液水が貯留されているときには、水セパレータタンク７内の液水を排出させて、水セパレータタンク７内に一定量のアノードガスを確保するためである。
前回にステップ５で乾燥状態フラグ＝１となったときには、次回よりステップ１、２よりステップ９に進み乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙと第１の閾値Ｃ１とを比較する。乾燥状態フラグ＝１となった直後には乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙが第１の閾値Ｃ１以上であるので、ステップ１０に進み水セパレータタンク７内の液水量Ｑｗと水セパレータタンク７内の液水量の下限値Ｑ１とを比較する。ここで、水セパレータタンク７内の液水量の下限値Ｑ１も予め定められている。水セパレータタンク７内の液水量Ｑｗが水セパレータタンク７内の液水量の下限値Ｑ１未満になっていない場合にはステップ６に進んでステップ６の操作を実行する。すなわち、排水バルブ９を継続して開き、水セパレータタンク７内の液水を排出する。
ステップ１、２、９、１０、６の繰り返しによりやがて水セパレータタンク７内の液水量Ｑｗが水セパレータタンク内の液水量の下限値Ｑ１未満になれば、ステップ１１に進んで排水バルブ９を全閉状態にする。この状態でも、ステップ９で乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙが第１の閾値Ｃ１以上である限り、ステップ１、２、９、１０、１１の操作を繰り返す。
このようにして、アノードデッドエンド運転中において電解質膜が乾燥状態にあるときに、排水バルブ９から液水の排出を行い水セパレータタンク７内の気相部分の容積を電解質膜が湿潤状態にあるときよりも大きくすることができる（図１２のステップ２、５、６、ステップ２、９、１０、６、ステップ２、９、１０、１１参照）。
水セパレータタンク７の気相部分の容積を大きくすることにより、昇圧時間Ｔ３が長くなり、これによって、セルスタック２内部のアノードガス流路４６から排出管６や水セパレータタンク７への排水性が向上する。これによってステップ９で乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙが第１の閾値Ｃ１未満となり、電解質膜が湿潤状態になったと判断される。このときには、ステップ９よりステップ１２、１３に進み、乾燥状態フラグ＝０とし、排水バルブ９を全閉状態とする。
図１３は第４実施形態のアノードデッドエンド運転における単位周期での水素調圧バルブ５の作動状態、アノードガス流路圧力、アノードガス流れの各変化を示すタイミングチャートである。なお、第４実施形態でも、電解質膜が湿潤状態にあると判定したときを一点鎖線で、電解質膜が乾燥状態にあると判定したときを実線で示している。
アノードデッドエンド運転における維持時間Ｔ１の間は、アノードガス流路４６の上流側から下流側へ向かう供給燃料ガスの流速がゼロであり、アノードガス流路４６の上流から下流側へと水蒸気を移動させることができないので、アノードガス流路４６のセルスタック２出口側（カソードガス流路４５のセルスタック２入口側）での電解質膜の乾燥が進行し易い。すなわち、一定圧力維持中は、発電に伴うアノードガス消費分の供給燃料ガスのみがアノードへと供給され、アノードガス流路４６の下流側に向かうほど供給燃ガスの流速が低下する。このため、アノードガス流路４６の上流側から下流側へと輸送できる水蒸気量は、アノードガス流路４６の下流側へ向かうほど減少する。低負荷運転時に、アノードガス流路４６の下流側では、アノードガス流路４６の上流側から輸送される水蒸気量よりもカソードガスにより奪われる水蒸気量が多くなるため、アノードガス流路４６の下流側（カソードガス流路４５のセルスタック２入口側）での電解質膜の乾燥が進行する。
そこで、第４実施形態では、図１３中段に示したように、電解質膜が乾燥状態にあると判定したときに、アノードデッドエンド運転における維持時間Ｔ１を、電解質膜が湿潤状態にあると判定したときより維持時間Ｔ１を短くする。
このように、電解質膜が乾燥状態にあると判定したときに維持時間Ｔ１を短くすると、昇圧時間Ｔ３は電解質膜が湿潤状態にあると判定したときと変わらないのであるが、単位周期当たりの圧力維持の割合が減少するため、単位周期当たりの昇圧の割合は、電解質膜が湿潤状態にあると判定したときよりも大きくなる。すなわち、第４実施形態では、図１３下段に示したように、電解質膜が乾燥状態にあると判定したときに、電解質膜が湿潤状態にあると判定したときよりも、単位周期当たりに供給燃料ガスが順流で流れる時間の割合が大きくなる。この結果、単位周期当たりに供給燃料ガスが順流で流れる時間の割合が大きくなる分、アノードガス流路４６の上流側から下流側への水蒸気の移動量が多くなる。そのため、アノードガス流路４６のセルスタック２出口側（カソードガス流路４５のセルスタック２入口側）での電解質膜を加湿することが可能となり、カソードガス流路４５のセルスタック２入口側での電解質膜の乾燥による発電性能低下を防止することができる。
図１４は第５実施形態のアノードデッドエンド運転における単位周期での水素調圧バルブの作動状態、アノードガス流路圧力、アノードガス流れの各変化を示すタイミングチャートである。なお、第５実施形態でも、電解質膜が湿潤状態にあると判定したときを一点鎖線で、電解質膜が乾燥状態にあると判定したときを実線で示している。
アノードデッドエンド運転における減圧時には、発電に伴うアノードガスの消費によって水セパレータタンク７からセルスタック２内部のアノードガス流路４６に向かうアノードガスの逆流が生じる。低負荷運転時に、アノードガス流路４６のセルスタック２出口側には排出管６や水セパレータタンク７内の水蒸気が少量戻るのみであり、アノードガス流路４６のセルスタック２出口側（カソードガス流路４５のセルスタック２入口側）が乾燥しやすい。
そこで、第５実施形態では、図１４中段に示したように、電解質膜が乾燥状態にあると判定したときに、アノードデッドエンド運転における減圧時間Ｔ２を、電解質膜が湿潤状態にあると判定したときより短くする。
このように、電解質膜が乾燥状態にあると判定したときに減圧時間Ｔ２を短くしたとき、昇圧時間Ｔ３は電解質膜が湿潤状態にあると判定したときと変わらないのであるが、単位周期当たりの減圧の割合が減少するため、単位周期当たりの昇圧の割合は、電解質膜が湿潤状態にあると判定したときよりも大きくなる。すなわち、第５実施形態では、図１４下段に示したように、電解質膜が乾燥状態にあると判定したときに、電解質膜が湿潤状態にあると判定したときよりも、単位周期当たりに供給燃料ガスが順流で流れる時間の割合が大きくなる。この結果、単位周期当たりに供給燃料ガスが順流で流れる時間の割合が大きくなる分、アノードガス流路４６の上流側から下流側への水蒸気の移動量が多くなる。そのため、アノードガス流路４６のセルスタック側（カソードガス流路４５のセルスタック２入口側）での電解質膜を加湿することが可能となり、カソードガス流路４５のセルスタック２入口側での電解質膜の乾燥による発電性能低下を防止することができる。
減圧時間Ｔ２は、発電によるアノードガスの消費量が多くなるほど、また窒素パージバルブ１１からのガス排出量が多くなるほど短くなるため、アノードデッドエンド運転における減圧時に電解質膜が乾燥状態にあると判定したときに、アノードデッドエンド運転における減圧時の窒素パージバルブ１１（排気バルブ）の開度を、電解質膜が湿潤状態にあると判定したときより大きくするようにしてもよい。
このように、電解質膜が乾燥状態にあると判定したときにアノードデッドエンド運転における減圧時の窒素パージバルブ１１（排気バルブ）の開度を、電解質膜が湿潤状態にあると判定したときより大きくすると、アノードガス流路４６の減圧が速やかになり、減圧時間Ｔ２が短くなる。これによって、電解質膜が乾燥状態にあると判定したときに、電解質膜が湿潤状態にあると判定したときよりも、単位周期当たりに供給燃料ガスが順流で流れる時間の割合が大きくなるので、その分アノードガス流路４６の上流側から下流側への水蒸気の移動量が多くなる。そのため、アノードガス流路４６のセルスタック出口（カソードガス流路４５のセルスタック２入口側）での電解質膜を加湿することが可能となり、カソードガス流路４５のセルスタック２入口側での電解質膜の乾燥による発電性能低下を防止することができる。
電解質膜が乾燥状態にあると判定したときに、上記第１〜第５の実施形態を２つ以上を組み合わせて単位周期当たりの昇圧の割合を大きくするようにしてもよい。例えば、第５実施形態のように窒素パージバルブ１１の開度を大きくすることにより減圧時間Ｔ２を短くする場合には、排出管６へと排出されてくるガス中のアノードガスが増加して燃料利用率が悪化する。この場合には、図８に実線で示したように乾燥状態を２つに分割し、乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙが第２の閾値Ｃ２未満である乾燥状態１の場合に第１から第４までのいずれか一つの実施形態を採用し、乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙが第２の閾値Ｃ２以上である乾燥状態２の場合にのみ第５実施形態を採用するようにするとよい。
上記の図９、図１０、図１３、図１４では、簡単のため、電解質膜が乾燥状態にあると判定したときと、電解質膜が湿潤状態にあると判定したときとの２つの場合に分けて（つまり２値的に）扱っている。図９、図１０、図１３、図１４において、電解質膜が湿潤状態にあると判定したときとは、図８の実線の特性によれば乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙが第１の閾値Ｃ１未満にあるとき、図８の一点鎖線の特性によれば乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙが第３の閾値Ｃ３未満にあるときである。同様にして、電解質膜が乾燥状態にあると判定したときとは図８の実線の特性によれば乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙが第１の閾値Ｃ１以上であるとき、図８の一点鎖線の特性によれば乾燥状態評価指標Ｃｄｒｙが第３の閾値Ｃ３以上であるときである。
ただし、本発明はこれら図９、図１０、図１３、図１４に示した場合に限られない。例えば、図８の実線の特性を採用し、乾燥状態を乾燥状態１と乾燥状態２の２つに分割する場合のアノードデッドエンド運転における単位周期での水素調圧バルブ５の作動状態、アノードガス流路圧力、アノードガス流れの各変化を示すタイミングチャートは、第１実施形態の図９に代えて図１５に示したようになる。第１実施形態の他の例を示す図１５では、電解質膜が乾燥状態１にあると判定したときを破線で、電解質膜が乾燥状態２にあると判定したときを実線で、電解質膜が湿潤状態にあると判定したときを一点鎖線で表している。
第１実施形態の他の例では、図１５中段に示したように、電解質膜が乾燥状態１にあると判定したときに、昇圧時間Ｔ３を、電解質膜が湿潤状態にあると判定したときより長くする。電図１５中段に示したように、解質膜が乾燥状態２にあると判定したときには、昇圧時間Ｔ３を、電解質膜が乾燥状態１にあると判定したときよりもさらに長くする。
これによって、図１５下段に示したように、電解質膜が乾燥状態１にあると判定したときに電解質膜が湿潤状態にあると判定したときよりも供給燃料ガスが順流で流れる時間が長くなり、電解質膜が乾燥状態２にあると判定したときには電解質膜が乾燥状態１にあると判定したときよりも供給燃料ガスが順流で流れる時間がさらに長くなる。この結果、アノードガス流路４６の上流側から下流側へと移動する水蒸気の量が、電解質膜が湿潤状態にあると判定したときよりも多くなる。これによって、アノードガス流路４６のセルスタック２出口側（カソードガス流路４５のセルスタック２入口側）での電解質膜の加湿を乾燥の程度に応じて実現できる。
１ 燃料電池システム
２ セルスタック
５ 水素調圧バルブ（燃料ガス流速調整手段、上限圧調整手段）
７ 水セパレータタンク（ガス貯留手段）
９ 排水バルブ（容積調整機構）
１１ 窒素パージバルブ（排気バルブ）
４６ アノードガス流路
５１ コントローラ

Claims (12)

  1. 一方の面側をカソード、他方の面側をアノードとして用いる電解質膜と、前記電解質膜のカソード側に配置されるカソード側セパレータと、前記電解質膜のアノード側に配置されるアノード側セパレータと、前記電解質膜と前記カソード側セパレータとの間に形成されカソードガスを流す流路と、前記電解質膜と前記アノード側セパレータとの間に形成されアノードガスを流す流路とで構成される単位燃料電池を複数積層し、前記アノードガスと前記カソードガスを対向して流すセルスタックを備え、
    前記セルスタック内部のアノードガス流路の圧力が昇圧される過程と減圧される過程とからなる圧力脈動の周期を単位周期として、単位周期が繰り返されるように前記アノードに燃料ガスを供給する運転を行う燃料電池システムにおいて、
    前記運転時に前記電解質膜が乾燥状態にあるのか湿潤状態にあるのかを判定する判定手段と、
    この判定結果より電解質膜が乾燥状態にあるときに、前記単位周期当たりの昇圧の割合を電解質膜が湿潤状態にあるときより大きくする昇圧割合変更手段と
    を備えることを特徴とする燃料電池システム。
  2. 前記単位周期は、前記昇圧される過程に要する時間である昇圧時間と、前記減圧される過程に要する時間である減圧時間との合計であり、
    前記電解質膜が乾燥状態にあるときに、前記昇圧時間を、前記電解質膜が湿潤状態にあるときより長くすることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池システム。
  3. 前記アノードに供給する燃料ガスの流速を調整し得る燃料ガス流速調整手段を有し、
    前記電解質膜が乾燥状態にあるときに、この燃料ガス流速調整手段を用いて前記アノードに供給する燃料ガスの流速を前記電解質膜が湿潤状態にあるときより小さくすることにより、前記昇圧時間を長くすることを特徴とする請求項２に記載の燃料電池システム。
  4. 前記電解質膜が乾燥状態にあるときに、前記昇圧時間を、前記電解質膜の膜厚及び前記電解質膜中の水の拡散係数から計算される水の拡散時間よりも長くすることを特徴とする請求項２または３に記載の燃料電池システム。
  5. 前記電解質膜が乾燥状態にあるときに、前記昇圧時間と前記減圧時間とが、
    Ｔ３＞（Ｐｓ／Ｐ１）×Ｔ２
    ただし、Ｔ３；前記昇圧時間
    Ｔ２；前記減圧時間、
    Ｐｓ；アノードガスの飽和蒸気圧、
    Ｐ１；前記圧力脈動の上限圧、
    の関係を満たすことを特徴とする請求項２から４までのいずれか一つに記載の燃料電池システム。
  6. 前記昇圧される過程と前記減圧される過程との間に前記セルスタック内部のアノードガス流路の圧力が一定に維持される過程を追加し、
    前記単位周期は、前記昇圧される過程に要する時間である昇圧時間と、前記減圧される過程に要する時間である減圧時間と、この追加した維持される過程に要する時間である維持時間との合計であり、
    前記昇圧される過程でアノードガス流路の圧力が到達する上限圧を調整し得る上限圧調整手段を有し、
    前記電解質膜が乾燥状態にあるときに、この上限圧調整手段を用いて前記上限圧を前記電解質膜が湿潤状態にあるときより大きくすることにより、前記昇圧時間を長くすることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池システム。
  7. 前記昇圧される過程と前記減圧される過程との間に前記セルスタック内部のアノードガス流路の圧力が一定に維持される過程を追加し、
    前記単位周期は、前記昇圧される過程に要する時間である昇圧時間と、前記減圧される過程に要する時間である減圧時間と、この追加した維持される過程に要する時間である維持時間との合計であり、
    前記アノードで消費されずに前記セルスタックの外部へ排出されてくるガスを貯留するガス貯留手段と、
    このガス貯留手段の容積を調整し得る容積調整機構と
    を有し、
    前記電解質膜が乾燥状態にあるときに、この容積調整機構を用いて前記ガス貯留手段の容積を前記電解質膜が湿潤状態にあるときより大きくすることにより、前記昇圧時間を長くすることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池システム。
  8. 前記昇圧される過程と前記減圧される過程との間に前記セルスタック内部のアノードガス流路の圧力が一定に維持される過程を追加し、
    前記単位周期は、前記昇圧される過程に要する時間である昇圧時間と、前記減圧される過程に要する時間である減圧時間と、この追加した維持される過程に要する時間である維持時間との合計であり、
    前記アノードで消費されずに前記セルスタックの外部へ排出されてくるガスを貯留するガス貯留手段と、
    このガス貯留手段の下部を大気に連通する通路を開閉する排水バルブと
    を有し、
    前記電解質膜が乾燥状態にあるときに、この排水バルブを開いて前記ガス貯留手段内の液水を排出することにより、前記昇圧時間を長くすることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池システム。
  9. 前記昇圧される過程と前記減圧される過程との間に前記セルスタック内部のアノードガス流路の圧力が一定に維持される過程を追加し、
    前記単位周期は、前記昇圧される過程に要する時間である昇圧時間と、前記減圧される過程に要する時間である減圧時間と、この追加した維持される過程に要する時間である維持時間との合計であり、
    前記電解質膜が乾燥状態にあるときに、前記維持時間を、前記電解質膜が湿潤状態にあるときより短くすることにより、前記単位周期当たりの昇圧の割合を大きくすることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池システム。
  10. 前記電解質膜が乾燥状態にあるときに、前記減圧される過程に要する時間である減圧時間を、前記電解質膜が湿潤状態にあるときより短くすることにより、前記単位周期当たりの昇圧の割合を大きくすることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池システム。
  11. 前記アノードで消費されずに前記セルスタックの外部へ排出されてくるガスを貯留するガス貯留手段と、
    このガス貯留手段の上部を大気に連通する通路を開閉する排気バルブと
    を有し、
    前記電解質膜が乾燥状態にあるときに、この排気バルブの開度を前記電解質膜が湿潤状態にあるときより大きくすることにより、前記単位周期当たりの昇圧の割合を大きくすることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池システム。
  12. 一方の面側をカソード、他方の面側をアノードとして用いる電解質膜と、前記電解質膜のカソード側に配置されるカソード側セパレータと、前記電解質膜のアノード側に配置されるアノード側セパレータと、前記電解質膜と前記カソード側セパレータとの間に形成されカソードガスを流す流路と、前記電解質膜と前記アノード側セパレータとの間に形成されアノードガスを流す流路とで構成される単位燃料電池を複数積層し、前記アノードガスと前記カソードガスを対向して流すセルスタックを備え、
    前記セルスタック内部のアノードガス流路の圧力が昇圧される過程と減圧される過程とからなる圧力脈動の周期を単位周期として、単位周期が繰り返されるように前記アノードに燃料ガスを供給する運転を行う燃料電池システムの運転方法において、
    前記運転時に前記電解質膜が乾燥状態にあるのか湿潤状態にあるのかを判定する判定処理手順と、
    この判定結果より電解質膜が乾燥状態にあるときに、前記単位周期当たりの昇圧の割合を電解質膜が湿潤状態にあるときより大きくする昇圧割合変更処理手順と
    を含むことを特徴とする燃料電池システムの運転方法。
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