JP5474691B2

JP5474691B2 - 燃料電池スタックの製造方法

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Publication number: JP5474691B2
Application number: JP2010164240A
Authority: JP
Inventors: 大西島; 浩也石川; 暁石田; 大野　　猛; 佑介藤堂
Original assignee: NGK Spark Plug Co Ltd
Current assignee: NGK Spark Plug Co Ltd
Priority date: 2010-07-21
Filing date: 2010-07-21
Publication date: 2014-04-16
Anticipated expiration: 2030-07-21
Also published as: JP2012028092A

Description

本発明は，燃料電池スタックの製造方法に関する。

固体酸化物形燃料電池（以下，ＳＯＦＣという）は，酸化剤ガス（例えば，空気）と燃料ガス（Ｈ_２，メタン，メタノール等）を両面に供給することで発電する，燃料電池セル本体（単セル）を有する。単セルは，固体電解質層の両面に電極を配して構成され，この単セルを複数積層することで，燃料電池スタックが形成される。

燃料電池セル本体それぞれの間に，導電性のインターコネクターおよび集電体を配置して，各燃料電池セル本体が電気的に接続される。この集電体には，導電性（電気的接続）とガス通過性（セル電極へのガス供給）の双方が必要である。これら２つの特性を持たせるために，金属の多孔体が集電体として用いられている（例えば，特許文献１〜３参照）。

金属の多孔体は，ガス通過性（ガス拡散性）を有し，燃料極表面へ燃料ガスを供給できる。また，金属の多孔体は，導電性を有し，燃料電池セル本体とインターコネクター間を電気的に接続できる。さらに，金属の多孔体は，弾性力に富み，燃料電池セル本体に加わる不均一な応力を吸収し，燃料電池セル本体それぞれの間隔を微調整できる。このため，集電体と燃料電池セル本体間の接触面積が増大され，接触抵抗を低減できる。以上の結果，発電特性の良い燃料電池を作製できる。

しかしながら，一般に，燃料電池セル本体の表面には反りやうねりがある。このため，集電体の表面と，燃料電池セル本体の表面とで沿わない部分が発生し，接触面積が低下し，接触抵抗が増大する可能性がある。また，複数の燃料電池セル本体を積層して，プレスする場合，特定の燃料電池セル本体に強い応力がかかり，割れる可能性がある。

特許第３９６５５０２号特許３７３４０２７号特開２００９−１８７８８７号公報

上記に鑑み，本発明は，燃料電池セル本体と集電体間の接触抵抗の低減，および燃料電池セル本体の割れの防止を図った燃料電池スタックの製造方法を提供することを目的とする。

本発明の一態様に係る燃料電池スタックの製造方法は，多孔質集電体が配置される第１の主面を有する板状のインターコネクタと，第２の主面を有する板状の燃料電池セル本体と，を１組として，前記第１，第２の主面を互いに対向させて，加圧することで，前記燃料電池セル本体の表面形状に対応するように，前記多孔質集電体の，前記第２の主面と接触する面を変形させる変形工程と，前記変形工程後のインターコネクタおよび燃料電池セル本体の複数組を積層して，加圧する加圧工程と，前記加圧工程で加圧されているインターコネクタと燃料電池セル本体の複数組を固定する固定工程と，を具備する。

本発明の製造方法によれば、加圧工程によって，インターコネクタの表面（第２の主面）に仮取り付けられた集電体は燃料電池セル本体の表面（第１の主面）形状（反り，うねり）に沿って変形する。この結果，集電体と燃料電池セル本体間の接触抵抗が小さくなり，発電特性が向上する。また，集電体が加圧工程前に変形されているので，加圧工程時において燃料電池セル本体に印加される圧力が均一化され，特定の燃料電池セル本体への応力集中による割れなどが防止される。
燃料電池セル本体は，燃料極，固体電解質層，および空気極が積層して構成される。固体電解質層と空気極との間に反応防止層が配置されても良い。

本発明の一態様に係る燃料電池スタックの製造方法は，第１の主面を有する板状のインターコネクタと，多孔質集電体が配置される第２の主面を有する，板状の燃料電池セル本体と，を１組として，前記第１，第２の主面を互いに対向させて，加圧することで，前記燃料電池セル本体の表面形状に対応するように，前記多孔質集電体の，前記第２の主面と接触する面を変形させる変形工程と，前記変形工程後のインターコネクタおよび燃料電池セル本体の複数組を積層して，加圧する加圧工程と，前記加圧工程で加圧されているインターコネクタと燃料電池セル本体の複数組を固定する固定工程と，を具備する。

本発明の製造方法によれば、インターコネクタ側に替えて，多孔質集電体を燃料電池セル本体側に仮取り付けたとしても，加圧工程によって，集電体は燃料電池セル本体の表面形状（反り，うねり）に沿って変形する。この結果，燃料電池セル本体と集電体間の接触抵抗の低減，および燃料電池セル本体の割れの防止が図られる。

（１）前記燃料電池セル本体は，該燃料電池セル本体の面方向における外縁側にフレームが取り付けられており，前記フレームが，前記対向する第１，第２の主面間の空間に接続される貫通孔を有し，前記変形工程が，前記貫通孔を通じて，前記空間内を減圧することで，前記インターコネクタと燃料電池セル本体の組を大気により加圧する工程を含んでも良い。
加圧工程において，真空吸引を利用できる。

（２）無加圧時において，前記燃料電池セル本体が０．１ｍｍ以上，２．０ｍｍ以下の反り量を有し，前記反り量が，前記燃料電池セル本体の表面での最大高低差で定義されても良い。
０．１ｍｍ以上，２．０ｍｍ以下の反り量を有する燃料電池セル本体を利用して，燃料電池スタックを製造できる。

（３）無加圧時において，前記燃料電池セル本体が５μｍ以上，５０μｍ以下のうねり量を有し，前記うねり量が，前記燃料電池セル本体の表面での，波長が１ｍｍ以上の波での，山部とこの山部に隣接する谷部の高さの差で定義されても良い。
５μｍ以上，５０μｍ以下のうねり量を有する燃料電池セル本体を利用して，燃料電池スタックを製造できる。

本発明によれば，燃料電池セル本体と集電体間の接触抵抗の低減，および燃料電池セル本体の割れの防止を図った燃料電池スタックの製造方法を提供できる。

本発明の第１実施形態に係る固体酸化物形燃料電池１を表す斜視図である。固体酸化物形燃料電池１を表す側面図である。燃料電池セル１００を表す側面図である。固体酸化物形燃料電池１の製造工程の一例を表すフロー図である。図４に示す製造工程で作成される固体酸化物形燃料電池１の要部を表す側面図である。図４に示す製造工程で作成される固体酸化物形燃料電池１の要部を表す側面図である。図４に示す製造工程で作成される固体酸化物形燃料電池１の要部を表す側面図である。図４に示す製造工程で作成される固体酸化物形燃料電池１の要部を表す側面図である。固体酸化物形燃料電池１の製造工程の一例を表すフロー図である。図６に示す製造工程で作成される固体酸化物形燃料電池１の要部を表す側面図である。図６に示す製造工程で作成される固体酸化物形燃料電池１の要部を表す側面図である。図６に示す製造工程で作成される固体酸化物形燃料電池１の要部を表す側面図である。固体酸化物形燃料電池１の製造工程の一例を表すフロー図である。図８に示す製造工程で作成される固体酸化物形燃料電池１の要部を表す側面図である。図８に示す製造工程で作成される固体酸化物形燃料電池１の要部を表す側面図である。図８に示す製造工程で作成される固体酸化物形燃料電池１の要部を表す側面図である。比較例１の製造工程で作成される固体酸化物形燃料電池１の要部を表す側面図である。比較例２の製造工程で作成される固体酸化物形燃料電池１の要部を表す側面図である。比較例２の製造工程で作成される固体酸化物形燃料電池１の要部を表す側面図である。燃料電池セル本体の表面形状の一例を表す実測図である。燃料電池セル本体の表面形状の一例を表す実測図である。燃料電池セル本体の表面形状の一例を表す概念図である。燃料電池セル本体の表面形状の一例を表す概念図である。燃料電池セル本体の表面形状の一例を表す概念図である。

以下，図面を参照して，本発明の実施の形態を詳細に説明する。
（第１の実施の形態）
本実施形態の固体酸化物形燃料電池１は，燃料ガスと酸化剤ガスの供給を受けて発電する装置であり，図１，図２に示す様に，燃料電池スタック１０と，固定部材６１〜６６を有する。

燃料ガスとしては，水素，還元剤となる炭化水素，水素と炭化水素との混合ガス，及びこれらのガスを所定温度の水中を通過させ加湿した燃料ガス，これらのガスに水蒸気を混合させた燃料ガス等が挙げられる。炭化水素は特に限定されず，例えば，天然ガス，ナフサ，石炭ガス化ガス等が挙げられる。

酸化剤ガスとしては，酸素と他の気体との混合ガス等（例えば，空気）が挙げられる。更に，この混合ガスには８０体積％以下の窒素及びアルゴン等の不活性ガスが含有されていてもよい。

燃料電池スタック１０は，発電単位である平板形の燃料電池セル１００が複数個積層されて構成される。複数個の燃料電池セル１００が電気的に直列に接続される。

図３に示すように，燃料電池セル１００は，いわゆる燃料極支持膜形タイプの燃料電池セルであり，上下一対の金属製のインターコネクタ１１１，１１２の間に，燃料電池セル本体１２０が配置される。燃料電池セル本体１２０とインターコネクタ１１１，１１２の間に，燃料ガス流路１１３，空気流路１１４が配置される。

燃料電池セル本体１２０は，燃料極（アノード）１２１，固体電解質層１２２，反応防止層１２３，空気極（カソード）１２４が順に積層されて構成される。

燃料極１２１の材料としては，例えば，Ｎｉ及びＦｅ等の金属と，Ｓｃ，Ｙ等の希土類元素のうちの少なくとも１種により安定化されたジルコニア等のＺｒＯ_２系セラミック，ＣｅＯ_２系セラミック等のセラミックのうちの少なくとも１種との混合物などが挙げられる。また，Ｐｔ，Ａｕ，Ａｇ，Ｐｄ，Ｉｒ，Ｒｕ，Ｒｈ，Ｎｉ及びＦｅ等の金属が挙げられる。

固体電解質層１２２の材料としては，例えばＺｒＯ_２系セラミック，ＬａＧａＯ3系セラミック，ＢａＣｅＯ_３系セラミック，ＳｒＣｅＯ_３系セラミック，ＳｒＺｒＯ_３系セラミック，及びＣａＺｒＯ_３系セラミック等が挙げられる。

反応防止層１２３は，固体電解質層１２２と空気極１２４との反応を防止するものであり，例えば，ＣｅＯ_２の一部のＣｅが希土類元素、Ｓｃ及びＹのうちの少なくとも１種により置換されたＣｅＯ_２系酸化物を用いることができる。

空気極１２４の材料としては，例えば，各種の金属，金属の酸化物，金属の複酸化物等を用いることができる。

燃料電池セル本体１２０の外周縁部にフレーム１３０が接続される。フレーム１３０は，燃料極フレーム１３１，セパレータ１３２（の外周縁部），空気極フレーム１３３から構成される。燃料極フレーム１３１，セパレータ１３２，空気極フレーム１３３は，いずれも四角枠状である。セパレータ１３２は，燃料電池セル本体１２０に接合され，燃料ガス流路１１３，空気流路１１４間でのガスの移動を遮断する。
フレーム１３０は，固定部材６１〜６６がそれぞれ貫通する貫通孔７１〜７６を備える。なお，図３では貫通孔７５，７６のみを表している。フレーム１３０は，貫通孔７３，７４にそれぞれ接続され，燃料ガス流路１１３に連通する連通孔１３４，１３５を有する。また，フレーム１３０は，貫通孔７５，７６にそれぞれ接続され，空気流路１１４に連通する図示しない連通孔を有する。

インターコネクタ１１１と燃料極フレーム１３１間，空気極フレーム１３３とインターコネクタ１１２間それぞれに，スペーサ１４１，１４２が配置される。スペーサ１４１は，マイカ等の絶縁体で構成され，インターコネクタ１１１と燃料極フレーム１３１間を電気的に絶縁する。スペーサ１４２は，マイカ等の絶縁体で構成され，空気極フレーム１３３とインターコネクタ１１２間を電気的に絶縁する。

インターコネクタ１１１と燃料極１２１間，空気極１２４とインターコネクタ１１２間それぞれに，燃料極集電体１５１，空気極集電体１５２が配置される。燃料極集電体１５１は，インターコネクタ１１１と燃料極１２１間を電気的に接続する。空気極集電体１５２は，空気極１２４とインターコネクタ１１２間を電気的に接続する。

燃料極集電体１５１は，多孔質の金属（例えば，Ｎｉ）から構成され，多孔質集電体として機能する。燃料極集電体１５１は，多孔質のため，潰れ易く，後述のように，予備プレス等により，変形する（潰れる）。
一方，空気極集電体１５２は，非多孔質（多孔質でない）の金属（例えばステンレス）から構成され，予備プレス時での潰れは事実上無視できる。なお，空気極集電体１５２を多孔質とすることも可能であり，この場合，予備プレス時に潰れによる変形が可能となる。

固定部材６１〜６６は，固体酸化物形燃料電池１を積層方向に貫く。固定部材６１〜６６は，固体酸化物形燃料電池１の周縁に沿って配置され，固体酸化物形燃料電池１を積層方向に押圧して一体に固定する部材であり，それぞれ，ボルト６１ｂ〜６６ｂ及びナット６１ａ〜６６ａから構成される。

ボルト６１ｂ〜６６ｂは，固体酸化物形燃料電池１を積層方向に貫く貫通孔７１〜７６に貫挿され，ナット６１ａ〜６６ａにより固定される。

この貫通孔７１〜７６の内径は，ボルト６１ｂ〜６６ｂの軸の外径より大きく設定されているので，貫通孔７１〜７６の内周面とボルト６１ｂ〜６６ｂの外周面に挟まれた筒状の空間が，燃料ガスや酸化剤ガスの流路となる。

固定部材６１，６２はそれぞれ，陽極，陰極の電極として用いられる。また，貫通孔７３，７４は燃料ガスの導入，排出に用いられる。貫通孔７５，７６は酸化剤ガスの導入，排出に用いられる。

固定部材６３〜６６はそれぞれ，燃料ガス，空気（酸化剤ガス）の導入または排出が可能なように，ナット側に開口を有する。なお，固定部材６１，６２は，電極として使用するので，ガスの流通を考慮することなく，通常のナットを使用できる。

燃料ガスは，貫通孔７３とボルト６３ｂ間から燃料ガス流路１１３に流入して，発電に用いられ，貫通孔７４とボルト６４ｂ間を通過して，燃料電池スタック１０外に排出される。
酸化剤ガス（空気）は，貫通孔７５とボルト６５ｂ間から空気流路１１４に流入して，発電に用いられ，貫通孔７６とボルト６６ｂ間を通過して，燃料電池スタック１０外に排出される。

（固体電解質形燃料電池１の製造方法）
次に，固体電解質形燃料電池１の製造方法について説明する。
図４に示す工程で固体電解質形燃料電池１が製造される。

（１）燃料電池セル本体１２０の作成（ステップＳ１１）
次のように，フレーム１３０が接続された燃料電池セル本体１２０が製造される。
燃料極１２１の構成材料（酸化ニッケル，ジルコニア等）の粉末に，溶媒等を加えて混合してスラリーとし，ドクターブレード法にて，グリーンシートとする。このグリーンシートを積層圧着し，例えば，厚さ１ｍｍ程度の燃料極積層グリーンシートを作成する。

固体電解質層１２２の構成材料（ジルコニア等）の粉末に，溶媒等を加えて混合してスラリーとし，燃料極積層グリーンシート上に印刷し，例えば，厚さ３０μｍ程度の固体電解質層用印刷層を形成する。

反応防止層１２３の構成材料（酸化サマリウム，酸化セリウム等）の粉末に，溶媒等を加えて混合してスラリーとし，固体電解質層用印刷層の表面上に印刷し，例えば，厚さ３０μｍ程度の反応防止層用印刷層を形成する。

これによって得られた燃料極積層グリーンシート，固体電解質層用印刷層，反応防止層用印刷層の三成分積層体を焼成し，三成分積層体の焼結体を作成する。

空気極１２４の構成材料（ランタンストロンチウム鉄コバルト酸化物（ＬＳＣＦ）等）の粉末に，溶媒等を加えて混合してスラリーとし，三成分積層体の焼結体の反応防止層１２３上に印刷し，例えば，厚さ１０μｍ程度の空気極用印刷層を形成する。その後，乾燥し，焼き付けて，燃料電池セル本体１２０を作製する。

その後，例えば，ＳＵＳ４３０からなる板材を打ち抜いてそれぞれ形成された燃料極フレーム１３１，セパレータ１３２，空気極フレーム１３３を燃料電池セル本体１２０上に順に重ね合わせ，ロウ材により，接合して一体化する。

以上のようにして，フレーム１３０が接続された燃料電池セル本体１２０が作成される。この燃料電池セル本体１２０は，ある程度大きな反り量Ｗ，うねり量Ｃを有する。具体的には，燃料電池セル本体１２０は，無加圧時において，例えば，０．１ｍｍ以上，２．０ｍｍ以下の反り量Ｗ，５μｍ以上，５０μｍ以下のうねり量Ｃを有する。焼成前が平坦な場合でも，焼成時の高温に起因して，燃料電池セル本体１２０に反り，うねりが生じる。
なお，反り量Ｗ，うねり量Ｃの測定方法は後述する。

この反り量Ｗ，うねり量Ｃの関係で，燃料極集電体１５１と燃料電池セル本体１２０の接触が不十分となったり，あるいは製造時において，燃料電池セル本体１２０に割れが生じたりする可能性がある。

（２）インターコネクタ１１２上への燃料極集電体１５１の配置（ステップＳ１２，図５Ａ）
インターコネクタ１１２上に燃料極集電体１５１が配置される。燃料極集電体１５１は，例えば，厚さ２ｍｍの短冊状であり，Ｎｉで形成される。燃料極集電体１５１が，例えば，１２本，等間隔（例えば，１．５ｍｍ間隔）でインターコネクタ１１２上に配置される。
なお，燃料極集電体１５１は，必要に応じて，によってインターコネクタ１１２に貼り付けられる（接着剤等による仮貼り付け）。

（３）燃料極集電体１５１上への燃料電池セル本体１２０の載置（ステップＳ１３，図５Ｂ）
燃料極集電体１５１上に，フレーム１３０付き燃料電池セル本体１２０を載置する。ここで，燃料極集電体１５１が厚いので燃料電池セル本体１２０と燃料極集電体１５１のみ接触し，フレーム１３０とインターコネクタ１１２（スペーサ１４２）は接触しない。

（４）プレスによる圧力印加（燃料極集電体１５１の変形）（ステップＳ１４，図５Ｃ）
フレーム１３０付き燃料電池セル本体１２０上に厚板１７０を載置し，ハンドプレス等で圧力をかけると（予備プレス），燃料極集電体１５１が燃料電池セル本体１２０に潰され，変形する。フレーム１３０およびスペーサ１４２が接触するまで（フレーム１３０およびスペーサ１４２の厚みに至るまで），燃料極集電体１５１が潰される。このとき，前述のように，空気極集電体１５２は，事実上潰れることは無い。

その後，プレスを解除しても，燃料極集電体１５１は変形した状態に保たれる。例えば，燃料極集電体１５１は接触していた燃料電池セル本体１２０の表面形状に沿った形に潰れている。即ち，燃料極集電体１５１の表面は燃料電池セル本体１２０のうねりを反映した形状となる。

（５）複数の燃料電池セル本体１２０，燃料極集電体１５１の積層・加圧（ステップＳ１５，図５Ｄ）
予備プレス済みの燃料電池セル本体１２０，その燃料電池セル本体１２０の形状に沿って潰れた燃料極集電体１５１が配置されたインターコネクタ１１２を重ね合わせ燃料電池スタック１０とする。

（６）複数の燃料電池セル本体１２０，燃料極集電体１５１の固定（ステップＳ１６，図２）
プレス力をかけながら，燃料電池スタック１０を固定部材６１〜６６で固定し，固体酸化物形燃料電池１が作成される。

（第２の実施の形態）
第２の実施の形態では，図６に示す工程で固体電解質形燃料電池１が製造される。

（１）燃料電池セル本体１２０の作成（ステップＳ２１）
（２）インターコネクタ１１２上への燃料極集電体１５１の配置（ステップＳ２２，図７Ａ）
（３）燃料極集電体１５１上への燃料電池セル本体１２０の載置（ステップＳ２３，図７Ｂ）
ステップＳ２１〜Ｓ２３はそれぞれ，第１の実施形態でのステップＳ１１〜Ｓ１３と実質的な相違は無いので，詳細な説明を省略する。

（４）真空吸引による圧力印加（燃料極集電体１５１の変形）（ステップＳ２４，図６Ｃ）
ここでは，プレスに替えて，真空吸引により，圧力を印加する。即ち，フレーム１３０付き燃料電池セル本体１２０上に載置される厚板１７０ａが貫通孔１７１，１７２を有する。貫通孔１７１，７５，および貫通孔１７２，７６を介して，真空ポンプ等で空気流路１１４内を吸引することで，大気圧による圧力が燃料極集電体１５１に印加される（予備プレス）。また，同様に，貫通孔７３，７４を介して，真空ポンプ等で燃料ガス流路１１３内を吸引することで，大気圧による圧力が燃料極集電体１５１に印加される（予備プレス）。
なお，燃料ガス流路１１３，空気流路１１４の真空状態が保たれるように，適宜に真空シールがなされる。

プレスを解除しても，燃料極集電体１５１は変形した状態に保たれる。例えば，燃料極集電体１５１は接触していた燃料電池セル本体１２０の形状に沿った形に潰れている。
その後のステップＳ２４〜Ｓ２６は，第１の実施形態でのステップＳ１４〜Ｓ１６と実質的に相違するものではないので，詳細な説明を省略する。

（第３の実施の形態）
第３の実施の形態では，図８に示す工程で固体電解質形燃料電池１が製造される。

（１）燃料電池セル本体１２０の作成（ステップＳ３１）
ステップＳ３１は，第１の実施形態でのステップＳ１１と実質的に相違するものではないので，詳細な説明を省略する。

（２）燃料電池セル本体１２０上への燃料極集電体１５１の配置（ステップＳ３２，図９Ａ）
ここでは，インターコネクタ１１２上ではなく，燃料電池セル本体１２０側に，燃料極集電体１５１を配置する。即ち，燃料電池セル本体１２０に燃料極集電体１５１が配置される。燃料極集電体１５１は，例えば，厚さ２ｍｍの短冊状であり，Ｎｉで形成される。燃料極集電体１５１が，例えば，１２本，等間隔（例えば，１．５ｍｍ間隔）で燃料電池セル本体１２０上に配置される。
なお，燃料極集電体１５１は，接着剤等によって燃料電池セル本体１２０に貼り付けられる（仮貼り付け）。

（３）インターコネクタ１１２上への燃料極集電体１５１の載置（ステップＳ３３，図９Ｂ）
インターコネクタ１１２上に，燃料極集電体１５１を載置する。ここで，燃料極集電体１５１が厚いのでインターコネクタ１１２と燃料極集電体１５１のみ接触し，フレーム１３０とインターコネクタ１１２（スペーサ１４２）は接触しない。

（４）プレスによる圧力印加（燃料極集電体１５１の変形）（ステップＳ３４，図９Ｃ）
フレーム１３０付き燃料電池セル本体１２０上に厚板１７０を載置し，ハンドプレス等で圧力をかけると（予備プレス），燃料極集電体１５１が燃料電池セル本体１２０に潰され，変形する。フレーム１３０およびスペーサ１４２が接触するまで（フレーム１３０およびスペーサ１４２の厚みに至るまで），燃料極集電体１５１が潰される。

ステップＳ３５，Ｓ３６はそれぞれ，第１の実施形態でのステップＳ１５，ＳＳ１６と実質的な相違は無いので，詳細な説明を省略する。

（比較例１）
比較例１を説明する。比較例１では，第１の実施形態でのステップＳ１３，Ｓ１４（予備加圧）を省略し，複数の燃料電池セル本体１２０，燃料極集電体１５１を積層・加圧し，固定する（図１０参照）。この場合，燃料極集電体１５１は，燃料電池セル本体１２０の表面形状に沿った形状に変形される。しかし，複数の燃料電池セル本体１２０に印加される圧力が均一でなく，特定の段の燃料電池セル本体１２０に過大な圧力が印加され，割れる可能性がある。

これに対して，第１〜第３の実施形態では，予備加圧によって，燃料極集電体１５１を個別に変形しておくことから，複数の燃料電池セル本体１２０，燃料極集電体１５１を積層・加圧時に，複数の燃料電池セル本体１２０に印加される圧力が均一となり，燃料電池セル本体１２０の割れが防止される。

（比較例２）
比較例２を説明する。比較例２では，第１の実施形態でのステップＳ１３，Ｓ１４（予備加圧）において，厚板１９１，１９２，スペーサ１９３を用いて，燃料極集電体１５１をプレスし，変形させる（図１１Ａ参照）。そして，変形された燃料極集電体１５１を用いて，複数の燃料電池セル本体１２０，燃料極集電体１５１を積層・加圧・固定する。この場合，燃料極集電体１５１を予め変形しておくことから，特定の段の燃料電池セル本体１２０に過大な圧力が印加される可能性が低減する。

しかしながら，燃料極集電体１５１が燃料電池セル本体１２０の表面形状に沿った形状に変形されない部分が生じる。このため，燃料極集電体１５１と燃料電池セル本体１２０間の接触抵抗が増大し，発電出力の低下を招く可能性がある。

これに対して，第１〜第３の実施形態では，予備加圧によって，燃料極集電体１５１を燃料電池セル本体１２０に沿った形状に変形しておくことから，複数の燃料電池セル本体１２０，燃料極集電体１５１の固定時に，燃料極集電体１５１と燃料電池セル本体１２０間の接触抵抗が低減される。

（反り量Ｗ，うねり量Ｃの測定）
既述のように，燃料電池セル本体１２０の表面には反りやうねりが存在する。これら反り量Ｗ，うねり量Ｃは，燃料電池セル本体１２０の表面プロファイルから求められる。

（１）燃料電池セル本体１２０のうねり曲線Ｐの測定
燃料電池セル本体１２０表面の複数箇所（例えば，５箇所）でうねり計測を行う。

具体的には，触針式表面粗さ計を用い，ＪＩＳ−’９４年規格に従って，以下の測定条件で，燃料電池セル本体１２０の表面粗さを測定する。
・測定種別：ろ波中心線うねり測定
・カットオフ波長：０．５ｍｍ以下はカット
・触針の測定速度：０．６ｍｍ／ｓ
・測定長さ：４ｃｍ

この測定条件によって，燃料電池セル本体１２０の表面プロファイルを表す，うねり曲線Ｐが得られる。図１２にうねり曲線Ｐの一例を示す。なお，図１２に示すうねり曲線Ｐは，実測データに後述の両端補正処理を施したものである。

（２）うねり曲線Ｐからの短波長成分の除外
うねり曲線Ｐから波長が１ｍｍより短い波（短波長成分Ｓ１）を除外する。図１２に示すように，うねり曲線Ｐには，パルス的な短波長成分Ｓ１が存在する。この短波長成分Ｓ１を捨象し，長波長成分Ｓ０を抽出する（図１３参照）。

（３）うねり曲線Ｐからの傾きの除去（両端補正処理）
うねり曲線Ｐが傾きを有する場合がある。このため，うねり曲線Ｐから傾きを除去する。例えば，図１４に示すように，うねり曲線Ｐの両端（燃料電池セル本体１２０の外縁近傍）において，うねり曲線Ｐの高さ（レベル）が一致しない。

通常，針式表面粗さ計の参照面（測定ステージ）に対して，燃料電池セル本体１２０の外縁を対応させるように，燃料電池セル本体１２０を設置する。測定されるうねり曲線Ｐは，この参照面を基準として，表される。この結果，測定されたうねり曲線Ｐの両端（外縁）の高さ（レベル）がある程度，一致する（レベリング）。但し，このレベリングは必ずしも十分なものでなく，図１４に示すように，測定されたうねり曲線Ｐが傾きを有する場合がある。

このため，測定されたうねり曲線Ｐのデータを処理することで，うねり曲線Ｐの両端近傍のレベル（高さ）を一致させる（両端補正処理）。図１５に，両端近傍のレベルを一致させたうねり曲線Ｐを示す。うねり曲線Ｐの両端近傍のレベルを基準レベルＬ０とする。この基準レベルＬ０は，うねり曲線Ｐの上限または下限に設定される。即ち，うねり曲線Ｐは，基準レベルＬ０の上側または下側の一方にのみ存在する。

（４）うねり曲線Ｐからの反り量Ｗの導出
うねり曲線Ｐから反り量Ｗ，うねり量Ｃを導出する。基準レベルＬ０とのレベル差が最大のうねり曲線Ｐのポイントを求め，このポイントのレベルを最大レベルＬ１とする。反り量Ｗは，基準レベルＬ０と最大レベルＬ１の高さの差（燃料電池セル本体１２０の表面での最大高低差）を意味する。

（５）うねり曲線Ｐからのうねり量Ｃの導出
うねり量Ｃは，うねり曲線Ｐ中の隣接する山Ｍと谷Ｖ間の最大高さで定義できる。但し，山Ｍと谷Ｖ間の距離が０．５ｍｍより小さい（波長が１ｍｍより小さい）場合は除外される。
ここで，図１６に示すように，うねり量Ｃは，基準線Ｌ３に垂直な方向での距離とする。この基準線Ｌ３は，うねり量Ｃの方向の基準であり，例えば，うねり曲線Ｐとの距離の二乗平均が最小となる二次曲線（ｙ＝ａ・ｘ^２＋ｂ・ｘ＋ｃ）で定義できる。うねり量Ｃの測定方向を図１６の紙面上下方向とすると，うねり曲線Ｐが反りの成分を有している関係で，うねり量Ｃが本来の値よりも大きくなる。このため，曲線状の基準線Ｌ３を用いて，うねり量Ｃから反りの影響を除外している。

以上のようにして，反り量Ｗ，うねり量Ｃが導出される。既述のように，複数箇所で測定することから，複数のうねり曲線Ｐが，言い換えれば，複数組の反り量Ｗ，うねり量Ｃが得られる。この場合，「燃料電池セル本体１２０が，０．１ｍｍ以上，２．０ｍｍ以下の反り量Ｗ，５μｍ以上，５０μｍ以下のうねり量Ｃを有する」ことは，複数箇所での測定に基づき得られた，複数組の反り量Ｗ，うねり量Ｃの少なくとも何れかが，この範囲内であることを意味するものとする。

上記実施形態に係る燃料電池スタックの製造方法では，燃料電池セル本体によって，集電体を予備変形する。この結果，例えば，０．１ｍｍ以上，２．０ｍｍ以下の反り量Ｗ，５μｍ以上，５０μｍ以下のうねり量Ｃを有する燃料電池セル本体を用いた場合でも，燃料電池セル本体と集電体間の接触抵抗の低減，および燃料電池セル本体の割れの防止を図り，高性能な燃料電池を製造可能となる。

（その他の実施形態）
本発明の実施形態は上記の実施形態に限られず拡張，変更可能であり，拡張，変更した実施形態も本発明の技術的範囲に含まれる。
例えば，空気極集電体１５２を多孔質とし，予備プレス時に，燃料極集電体１５１と供に，潰れ変形させても良い。

１固体酸化物形燃料電池
６１-６９固定部材
６１ａ-６９ａナット
６１ｂ-６９ｂボルト
７１-７７貫通孔
１０燃料電池スタック
１００燃料電池セル
１１１，１１２インターコネクタ
１１３燃料ガス流路
１１４空気流路
１２０燃料電池セル本体
１２１燃料極
１２２固体電解質層
１２３反応防止層
１２４空気極
１３０フレーム
１３１燃料極フレーム
１３２セパレータ
１３３空気極フレーム
１４２スペーサ
１５１燃料極集電体
１５２空気極集電体
１７０，１８０厚板

Claims

多孔質集電体が配置される第１の主面を有する板状のインターコネクタと，第２の主面を有する板状の燃料電池セル本体と，を１組として，前記第１，第２の主面を互いに対向させて，加圧することで，前記燃料電池セル本体の表面形状に対応するように，前記多孔質集電体の，前記第２の主面と接触する面を変形させる変形工程と，
前記変形工程後のインターコネクタおよび燃料電池セル本体の複数組を積層して，加圧する加圧工程と，
前記加圧工程で加圧されているインターコネクタと燃料電池セル本体の複数組を固定する固定工程と，
を具備する燃料電池スタックの製造方法。
第１の主面を有する板状のインターコネクタと，多孔質集電体が配置される第２の主面を有する，板状の燃料電池セル本体と，を１組として，前記第１，第２の主面を互いに対向させて，加圧することで，前記燃料電池セル本体の表面形状に対応するように，前記多孔質集電体の，前記第２の主面と接触する面を変形させる変形工程と，
前記変形工程後のインターコネクタおよび燃料電池セル本体の複数組を積層して，加圧する加圧工程と，
前記加圧工程で加圧されているインターコネクタと燃料電池セル本体の複数組を固定する固定工程と，
を具備する燃料電池スタックの製造方法。
前記燃料電池セル本体は，該燃料電池セル本体の面方向における外縁側にフレームが取り付けられており，
前記フレームが，前記対向する第１，第２の主面間の空間に接続される貫通孔を有し，
前記変形工程が，前記貫通孔を通じて，前記空間内を減圧することで，前記インターコネクタと燃料電池セル本体の組を大気により加圧する工程を含む，
請求項１または２に記載の燃料電池スタックの製造方法。
無加圧時において，前記燃料電池セル本体が０．１ｍｍ以上，２．０ｍｍ以下の反り量を有し，
前記反り量が，前記燃料電池セル本体の表面での最大高低差で定義される
請求項１乃至３のいずれか１項に記載の燃料電池スタックの製造方法。
無加圧時において，前記燃料電池セル本体が５μｍ以上，５０μｍ以下のうねり量を有し，
前記うねり量が，前記燃料電池セル本体の表面での，波長が１ｍｍ以上の波での，山部とこの山部に隣接する谷部の高さの差で定義される
請求項４に記載の燃料電池スタックの製造方法。