JP6294826B2 - 燃料電池およびその製造方法 - Google Patents

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Description

本発明は、燃料電池およびその製造方法に関する。
燃料電池として、固体電解質(固体酸化物)を用いた固体酸化物形燃料電池(以下、「SOFC」とも記す)が知られている。このSOFCでは、発電単位として、例えば、固体電解質層の一方側、他方側それぞれに燃料極および空気極を設けた単セルが使用される。そして、所望の電力を得るために、この単セルとインターコネクタ(集電板)を含む電池単位を積層し、燃料電池スタック(燃料電池)とする。
このような積層構造の燃料電池に関し、特に、燃料電池スタック内での電気的接続の向上を図る技術が公開されている(特許文献1、2参照)。
特許文献1では、カバープレートと板状体との間に加圧部材を備えることで、膜電極接合体と集電体との間の接触抵抗の低減を図っている。
特許文献2では、ワッシャプレートと、皿ばねによって、締め付け力を印加し、接触抵抗の低減を図っている。
特開2011−008959号公報 特開2001−143741号公報
特許文献1、2記載の技術では、燃料電池スタックの締め付け圧力を調整することで、接触抵抗の低減(電気的接続状態の向上)を図っている。
しかし、燃料電池スタックを構成する部材は、厚み寸法にバラツキを有するのが通例である。このように、厚み寸法にバラツキを有する部材を積層した場合、締め付け圧力を印加しても、接触抵抗が充分に低減されるとは限らない。
本発明は、接触抵抗の低減が容易な燃料電池およびその製造方法を提供することを目的とする。
1.「燃料電池」
(1)本発明の一態様に係る燃料電池は、表面と裏面とを有する導電性のインターコネクタと、前記インターコネクタと電気的に接続される、接続部材と、燃料極と電解質と空気極とを有し、前記接続部材と電気的に接続される、単セルと、前記単セルの外周部と接続される開口を有する、セパレータと、を少なくとも有する電池単位、を複数積層し、前記複数の電池単位を、積層方向に締付けてなる燃料電池において、前記複数の電池単位の少なくとも1の電池単位の接続部材の厚さが、他の電池単位の接続部材の厚さと異なる、ことを特徴とする燃料電池である。
複数の電池単位の少なくとも1の電池単位の接続部材の厚さが、他の電池単位の接続部材の厚さと異なる。即ち、インターコネクタ間に配置される接続部材の厚さを異ならせることで、単セルの厚さにバラツキがあった場合でも、燃料電池内(例えば、接続部材と単セル間)での接触抵抗の低減が可能となる。
前記積層される複数の電池単位を積層方向に締め付ける締め付け部材をさらに有しても良い。
締め付け部材によって、複数の電池単位に印加される締め付け圧力を調整することで、燃料電池内(例えば、集電部材と単セル間)での接触抵抗を、容易に調整できる。
尚、本発明の上記燃料電池において、次の条件(i)、(ii)のいずれか一方、または双方を満たすようにしても良い。
(i)前記複数の電池単位の少なくとも1の電池単位の単セルの燃料極側の接続部材の厚さが、他の電池単位の単セルの燃料極側の接続部材の厚さと異なる。
(ii)前記複数の電池単位の少なくとも1の電池単位の単セルの空気極側の接続部材の厚さが、他の電池単位の単セルの空気極側の接続部材の厚さと異なる。
(2)1の電池単位のインターコネクタの表面と、この1の電池単位に積層される他の電池単位のインターコネクタの裏面との間の最短距離D1と、前記1の電池単位の接続部材の厚さと、前記1の電池単位の単セルの厚さとの合計厚さD2と、の差(D2−D1)が、「0≦(D2−D1)≦200μm」であることを特徴とする、燃料電池であることが好ましい。
ここで、1の電池単位のインターコネクタの表面と、この1の電池単位に積層される他の電池単位のインターコネクタの裏面との間の最短距離D1とは、電池単位を、積層方向に締付ける部分におけるインターコネクタ間の距離(即ち、隣接する電池単位のそれぞれのインターコネクタの表裏面間の距離)のことを示す。
インターコネクタ間の最短距離D1と電池単位の接続部材の厚さと、前記1の電池単位の単セルの厚さとの合計厚さD2と、を、所定の範囲、即ち、「0≦(D2−D1)≦200μm」に、対応させることで、例えば、複数の電池単位を積層して、燃料電池スタックとした場合の、接続部材と単セル間での接触抵抗を低減できる。
(2a)1の電池単位のインターコネクタの表面と、この1の電池単位に積層される他の電池単位のインターコネクタの裏面の間の距離として、設定された厚さD10(インターコネクタ間の設定距離D10)と、前記1の電池単位の接続部材の設定厚さと、前記1の電池単位の単セルの厚さとの合計厚さD20と、の差(D20−D10)が、「0≦(D20−D10)≦200μm」であることを特徴とする、燃料電池であることが好ましい。
ここで、インターコネクタ間の設定距離D10は、燃料電池の作成後でのインターコネクタ間の最短距離のことを示す。また、電池単位の接続部材の設定厚さは、燃料電池の作成後での電池単位の接続部材の厚さのことを示す。燃料電池の作成後では、締めつけにより、電池単位の接続部材が収縮する(厚さが減少する)ことがあるので、このような収縮を考慮することが好ましい。
インターコネクタ間の設定距離D10と電池単位の接続部材の厚さと、前記1の電池単位の接続部材の設定厚さと、前記1の電池単位の単セルの厚さとの合計厚さD20と、の差(D20−D10)が、所定の範囲、即ち、「0≦(D20−D10)≦200μm」に、対応させることで、例えば、複数の電池単位を積層して、燃料電池スタックとした場合の、接続部材と単セル間での接触抵抗を低減できる。
(3)前記接続部材は、弾性力を有する、導電性の集電体であっても良い。
導電性の集電体が、弾性力を有することによって、インターコネクタと単セル間での電気的接続を、好適に確保できる。
(4)前記接続部材は、少なくとも、絶縁性の調整部材と、導電性の集電体と、を有しても良い。
絶縁性の調整部材と、導電性の集電体と、の組み合わせによって、インターコネクタと単セル間での電気的接続を、更に好適に確保できる。
また、前記接続部材は、少なくとも、絶縁性の調整部材と、導電性の集電体と、を互いに組み合わせた一体構造を有しても良い。更にまた、前記接続部材は、少なくとも、絶縁性の調整部材と、弾性力を有する、導電性の集電体と、を互いに組み合わせた一体構造を有しても良い。なお、前記絶縁性の調整部材が、弾力性を有してもよい。
(5)前記接続部材は、前記単セルの燃料極に接しても良い。
燃料極側に接続部材を配置することで、接続部材の材料選定が容易となる。即ち、燃料極側は還元性雰囲気であり、酸化の畏れがないので、耐酸化性を気にせず接続部材の材料を選定できる。
(6)1の電池単位のインターコネクタと、この1の電池単位に積層される他の電池単位のインターコネクタの間に配置される、1つまたは複数の枠形状のフレームを有しても良い。
インターコネクタとフレームを別部材とすることで、平板を用いて製造可能となり、低コストでの製造が可能となる。インターコネクタとフレームが一体化したものを用いることも可能であるが、一体化した部材は、例えば、ザグリ加工等が必要となり、コストが高くなる。
枠形状のフレームの例として、フレーム部材(セルフレーム、セパレータ)、空気極絶縁シール部材(空気極絶縁フレーム)、燃料極絶縁シール部材(燃料極絶縁フレーム)を挙げることができる。
(7)前記積層される複数の電池単位を積層方向に締め付ける締め付け部材
をさらに有し、
前記締付け部材は、前記セパレータ及び前記フレームにおいて、前記複数の電池単位を締付ける燃料電池としても良い。
これにより、インターコネクタと単セル間での電気的接続を、更に好適に確保できる。
2.「燃料電池の製造方法」
(8)本発明の一態様に係る燃料電池は、表面と裏面とを有する導電性のインターコネクタと、前記インターコネクタと電気的に接続される、接続部材と、燃料極と電解質と空気極とを有し、前記接続部材と電気的に接続される、単セルと、前記単セルの外周部と接続される開口を有する、セパレータと、を少なくとも有する電池単位、を複数積層する工程を有する燃料電池の製造方法であって、複数の種類の厚さの接続部材を準備する工程と、前記単セルの厚さD23を測定する工程と、1の電池単位のインターコネクタの表面と、この1の電池単位に積層される他の電池単位のインターコネクタの裏面の間の距離として、設定された厚さD10からの前記測定された厚さD23の減算値に対応する、厚さを備える接続部材を、前記複数の種類の厚さの接続部材から選択する工程と、前記選択された接続部材を備える電池単位を積層する工程と、を、少なくとも有することを特徴とする。
インターコネクタ間の距離として設定された厚さD10からの前記測定された単セルの厚さD23の減算値(D10−D23)に対応する、厚さを備える接続部材を、前記複数の種類の厚さの接続部材から選択する。この結果、単セルの厚さD3と接続部材の厚さの和と、インターコネクタ間の距離と、が対応するようになり、単セルの厚さにバラツキがあった場合でも、接続部材と単セル間での接触抵抗の低減が可能となる。
尚、インターコネクタ間の距離として設定された厚さD10、インターコネクタ間の最短距離D1、後述する設定値Dcとすると、
D10=D1+Dc
となる。
また、インターコネクタ間の距離として設定された厚さD10(インターコネクタ間の設定距離D10)は次のように表すことも可能である。
D10=D11+D121+D131
=D11+(D12+D13)×Ac
D11:フレーム部材161の厚さ(セパレータ123の厚さも含む)
D12: 空気極絶縁シール部材の厚さ(締めつけ前(収縮前))
D121: 空気極絶縁シール部材の厚さ(締めつけ後(収縮後))
D13: 燃料極絶縁シール部材の厚さ(締めつけ前(収縮前))
D131: 燃料極絶縁シール部材の厚さ(締めつけ後(収縮後))
Ac: 絶縁シール部材の収縮率
(9)前記減算値と前記選択された接続部材の厚さの差の絶対値が、50μm以下であることが好ましい。
単セルの厚さD23と接続部材の厚さの和と、インターコネクタ間の距離と、が確実に対応するようになり、接続部材と単セル間での接触抵抗の調整が容易となる。
(10)前記接続部材は、少なくとも、絶縁性の調整部材と、導電性の集電体と、を有し、前記接続部材を選択する工程が、前記調整部材を選択する工程を含んでも良い。
接続部材全体を選択せず、その一部の調整部材を選択することで、接続部材と単セル間での接触抵抗の調整が可能となる。
本発明によれば、接触抵抗の低減が容易な燃料電池およびその製造方法を提供できる。
第1の実施の形態に係る燃料電池スタック100を表す模式断面図である。 比較例1に係る燃料電池スタック100xを表す模式断面図である。 比較例2に係る燃料電池スタック100x1を表す模式断面図である。 比較例3に係る燃料電池スタック100x2を表す模式断面図である。 組み立て(締めつけ)前での電池単位103の部材の寸法を表す模式断面図である。 組み立て(締めつけ)後での電池単位103の部材の寸法を表す模式断面図である。 組み立て(締めつけ)前での電池単位103の部材の寸法を表す模式断面図である。 組み立て(締めつけ)後での電池単位103の部材の寸法を表す模式断面図である。 第2の実施の形態に係る燃料電池スタック100aを表す模式断面図である。 実施例に係る燃料電池スタック100bを表す斜視図である。 燃料電池スタック100bの電池単位103を表す分解斜視図である。 燃料電池スタック100bの電池単位103を表す模式断面図である。 変形例に係る燃料電池スタックの電池単位103aを表す模式断面図である。
以下、図面を参照して、本発明の実施の形態を詳細に説明する。
(第1の実施の形態)
図1は、第1の実施の形態に係る燃料電池スタック(燃料電池)100を表す模式断面図である。燃料電池スタック100は、複数の電池単位103、エンドプレート145a、145b、締め付け部材146を有する。
電池単位103は、インターコネクタ112、113、単セル120、空気室116、燃料室117、接続部材118、119、フレーム部材161、燃料極絶縁シール部材163、空気極絶縁シール部材162を有する。
インターコネクタ112、113は、平面視で四角い板形態であり、導電性を有する金属等で形成され、上下に配置される。
単セル120は、電解質、空気極、燃料極を有する(図示せず)。電解質の上面、下面に空気極、燃料極が配置される。
空気室116、燃料室117はそれぞれ、酸化剤ガスおよび燃料ガスが供給される空間である。
接続部材118は、空気室116内に配置され、単セル120の空気極114とインターコネクタ112とを電気的に接続する接続部材(集電部材)である。
接続部材119は、燃料室117の内部に配置され、単セル120の燃料極115とインターコネクタ113とを電気的に接続する接続部材(集電部材)である。
尚、接続部材118の間(接続部材119の間にも)には、後述の図3にも示すように、隙間がある。
接続部材118間の隙間が、空気室116の一部を構成し、酸化剤ガスが空気極114に接触する。同様に、接続部材119間の隙間が、燃料室117の一部を構成し、燃料ガスが燃料極115に接触する。
フレーム部材161は、開口を有し、この開口内に単セル120が配置される。フレーム部材161は、単セル120が配置される箇所で、空気室116側、燃料室117側に分画される。フレーム部材161は、後述の実施例のセルフレーム122、セパレータ123の組み合わせに対応する。
空気極絶縁シール部材162は、フレーム部材161の空気極114側を絶縁、封止する、枠形状の絶縁部材である。空気極絶縁シール部材162は、後述の実施例の空気極絶縁フレーム124に対応する。
燃料極絶縁シール部材163は、フレーム部材161の燃料極115側を絶縁、封止する、枠形状の絶縁部材である。燃料極絶縁シール部材163は、後述の実施例の燃料極絶縁フレーム121に対応する。
エンドプレート145a、145bは、積層された電池単位103を上下から挟む。
締め付け部材146は、例えば、ボルトとナットの組み合わせから構成され、積層された電池単位103を積層方向に締め付け、締め付け圧力を印加する。電池単位103に締め付け圧力を印加することで、燃料電池スタック100内(例えば、接続部材119と単セル120間)での接触抵抗を低減できる。
本発明の実施形態における、燃料電池スタック100において、複数の接続部材119中の少なくとも1の接続部材119の厚さが、他の接続部材119の厚さと異なる。このように、インターコネクタ112、113間に配置される接続部材119の厚さを異ならせることで、単セル120の厚さにバラツキがあった場合でも、接続部材119と単セル120間での接触抵抗の低減が可能となる。
具体的には、インターコネクタ113の上面(表面)とインターコネクタ112の下面(裏面)の最短距離D1と、接続部材118、119の厚さと、単セル120の厚さとの合計厚さD2が対応する。
ここでは、式(1)に示すように、距離D1は、フレーム部材161の厚さD11(厚さD11には、セパレータ123の厚さも含む、以下同様)、空気極絶縁シール部材162の厚さD12、燃料極絶縁シール部材163の厚さD13の和により規定される。
D1=D11+D12+D13 …… 式(1)
式(2)に示すように、合計厚さD2は、接続部材118、119の厚さD21、D22と、単セル120の厚さD23の合計である。
D2=D21+D22+D23 …… 式(2)
なお、これらの厚さD11、D12、D13、D21、D22、D23は、締め付け部材146により締め付ける前の値をいう。
締付け部材146は、例えば、ボルトおよびナットが用いられる。また、締付け部材146は、セパレータ123及びフレーム部材161の部分において、複数の電池単位103〜103を積層方向に締め付けて固定する。
距離D1と合計厚さD2の差(D2−D1)が、「0≦(D2−D1)≦200μm」であると、これらが対応するとして良い。距離D1と合計厚さD2が対応すると、単セル120の厚さにバラツキがあった場合でも、接続部材119と単セル120間での接触抵抗を低減できる。
図2〜図4は、比較例1〜3に係る燃料電池スタック100x、100x1、100x2を表す模式断面図である。
図2の比較例1に示すように、電池単位103の構成要素(例えば、単セル120)の寸法が揃っていると、電池単位103それぞれで、構成要素が無理なく収まり、接続部材119と単セル120間での接触抵抗が低減可能となる。この結果、電池単位103それぞれ、および燃料電池スタック100全体で、電気的接続が確保される。
ここで、電池単位103の構成要素(例えば、単セル120)の厚さにバラツキが発生することがある。図3の比較例2に示すように、例えば、規格よりも大幅に薄い単セル120を用いた場合、単セル120が、インターコネクタ112、113の一方(または双方)と電気的に接続されないことがあり得る。比較例2では、単セル120が接続部材119に接触せず、単セル120とインターコネクタ113間が電気的に接続されない。
このとき、例えば、図4の比較例3に示すように、最上段の接続部材118と単セル120の間にスペーサー(調整部材)195を挿入することが考えられる。この場合、締め付け部材146による締め付け圧力の印加により、接触抵抗を調整することになる。このため、調整部材195側に近い電池単位103ほど、構成要素の変形が大きくなり、応力集中により、部材が損傷する畏れがある(単セル120の割れの発生等)。
これに対して、本実施形態では、電池単位103毎に厚さを調節可能であるため、燃料電池スタック100内での圧力分布が均一化され、部材の損傷の畏れが低減される。
即ち、電池単位103毎に厚みを調整可能であるため、電池単位103それぞれに変形が分散され、部材の変形に伴う応力が小さくなり、部材(例えば、単セル120)が破壊する確率を低減できる。
電池単位103内(例えば、接続部材119と単セル120間)での接触抵抗は、これらの間での接触圧力によって規定される。そして、この接触圧力は、インターコネクタ113の上面とインターコネクタ112の下面の最短距離D1(フレーム部材161の厚さD11、空気極絶縁シール部材162の厚さD12、燃料極絶縁シール部材163の厚さD13の合計)と、接続部材118、119の厚さD21、D22と、単セル120の厚さD23の合計厚さD2の差(D2−D1)により規定される。
即ち、差(D2−D1)が小さければ、接触圧力を適宜に調節可能である。しかし、この差(D2−D1)が大きければ、例えば、接続部材119と単セル120間の接触圧力を実質的に調節できなくなり、場合により、接触圧力自体を印加できなくなる(前記の比較例2)。このように、差(D2−D1)が小さいことが、締め付け部材146での締め付け圧力の調節による接触抵抗の低減上重要である。
ここで、シール部材(フレーム部材161、空気極絶縁シール部材162、燃料極絶縁シール部材163)の厚みにて、接触圧力を調整することは可能である。しかし、この場合、シール部材自体の厚みが変化し、シール性に影響を与える可能性がある。
これに対して、本実施形態では、接続部材119の厚さを調節することで、接触圧力を制御している。このため、シール性能に影響なく、接触圧力を制御可能となる。
なお、単セルの燃料極側の接続部材119に替えて、単セルの空気極側の接続部材118の厚さを調節することで、接触圧力を制御しても良い。
例えば、次の条件(i)、(ii)のいずれか一方、または双方を満たすようにしても良い。
(i)前記複数の電池単位の少なくとも1の電池単位の単セルの燃料極側の接続部材の厚さが、他の電池単位の単セルの燃料極側の接続部材の厚さと異なる。
(ii)前記複数の電池単位の少なくとも1の電池単位の単セルの空気極側の接続部材の厚さが、他の電池単位の単セルの空気極側の接続部材の厚さと異なる。
以上では、組み立て前後での部材の寸法変化をさほど考慮していない。これに対して、以下、組み立て前後(締付け前後)での部材の寸法変化を考慮する。即ち、組み立て前後(締付け前後)での部材の寸法変化を考慮して設計することが好ましい。
図5A、図5Bはそれぞれ、組み立て(締めつけ)前後での電池単位103の部材の寸法を表す。これらの図に示されるように、締付け部材146による締めつけにより、空気極絶縁フレーム124、燃料極絶縁フレーム121の厚さがそれぞれ、D12からD121へ、D13からD131へと減少している。空気極絶縁フレーム124、燃料極絶縁フレーム121は、マイカ等の弾力性のある材料から構成されるため、スタック作成時の締めつけによって厚みが減少する。
組み立て(締めつけ)前後での部材の寸法の関係は、次のように表される。
D121=D12×Ac
D131=D13×Ac
Ac: 絶縁シール部材の収縮率(組み立て前後での寸法変化の割合)
ここで、インターコネクタ間の距離として設定された厚さD10は、1の電池単位のインターコネクタの表面と、この1の電池単位に積層される他の電池単位のインターコネクタの裏面の間の距離として、設定された厚さであり、燃料電池の作成後でのインターコネクタ間の最短距離を示す。燃料電池の作成後では、締めつけにより、電池単位の接続部材が収縮する(厚さが減少する)ことがあり、収縮を考慮することが好ましい。
厚さD10は次のように表すことも可能である。
D10=D11+D121+D131
=D11+(D12+D13)×Ac
図5C、図5Dはそれぞれ、組み立て(締めつけ)前後での電池単位103の部材の寸法を表す。これらの図に示されるように、締付け部材146による締めつけにより、調整部材158の厚さが、D221からD221aへと減少している。調整部材158は、マイカ等の弾力性のある材料から構成されるため、スタック作成時の締めつけによって厚みが減少する。
組み立て(締めつけ)前の合計厚さD2は、次のように表される。
D2 =D21+D23+D22
=D21+D23+D221+D222(=A+B)
D21 : 接続部材118の厚さ
D22 : 集電体157の厚さ
(集電体157と調整部材158の合計厚さ)
D221: 締め付け前の調整部材158の厚さ
D222: 集電体157単独の厚さ
D23 : 単セル120の厚さ
組み立て(締めつけ)前後での部材の収縮を考慮すると、収縮後の合計厚さD20は、次のように表される。
D20=D21+D23+D22a
=D21+D23+D221a+D222(=A+B)
=D21+D23+D221×Ac2+D222(=A+B)
D22a : 締め付け後の集電体157と調整部材158の合計厚さ
D221a: 締め付け後での調整部材158の厚さ
Ac2: 調整部材158の収縮率
調整部材158(例えば、マイカ)が、スタック組付け時の加圧で収縮する。
スタック作成時の締め付けを考慮すると、締め付け後の距離D10と合計厚さD20の差(D20−D10)が、「0≦(D20−D10)≦200μm」であることが基準となる。
(第2の実施形態)
図6は、本発明の第2の実施の形態に係る燃料電池スタック100aを表す模式断面図である。
ここでは、接続部材119が、調整部材158を有している。即ち、接続部材119全体では無く、調整部材158の厚さのみで、接続部材119の厚さを調節可能となる。即ち、単セル120の厚さに応じた調整部材158が、集電体157中に挿入されて、調整部材158と集電体157とを組み合わせた構造となる接続部材119を構成する。
この場合、調整部材158は絶縁性の材料(例えば、マイカ)とすることができる。即ち、絶縁性の調整部材158と導電性の集電体157の組み合わせた構造によって、インターコネクタ113と単セル120間を電気的に接続する接続部材119を構成できる。
このように、接続部材119中の調整部材158によって、接触圧力を調整すると、接続部材119自体の厚さの変化が少ないので、接続部材119の集電性能への影響が少なくて済む。
なお、単セル120の燃料極側の接続部材119に替えて、単セル120の空気極側の接続部材118が、調整部材を有し、この調整部材の厚さを調節することで、接触圧力を制御しても良い。
(燃料電池スタック100の製造方法)
燃料電池スタック100の製造方法を説明する。
本発明の実施形態の以下の製造方法では、燃料極側の接続部材について、厚さを調整する場合の実施形態である。ただし、これに限ることは無く、例えば、空気極側の接続部材について、厚さを調整しても良い。
(1)複数の種類の厚さの接続部材119〜119の準備
複数の種類の厚さの接続部材119〜119を予め準備しておく。例えば、50μmおきに接続部材119〜119を用意する。なお、実施形態2の場合であれば、複数の種類の厚さの接続部材119に替えて、複数の種類の厚さの調整部材158を予め準備しておく。
(2)単セル120の厚さD23の測定
単セル120の厚さD23を測定する。例えば、マイクロメータによって単セル120の厚さD23を測定できる。
(3)単セル120の厚さD23に対応する厚さを有する接続部材119の選択
単セル120の厚さD23に対応する厚さを有する接続部材119を選択する。
1)この選択に先立ち、インターコネクタ112、113間の距離として、厚さD10を設定しておく。この厚さD10は、例えば、フレーム部材161の厚さD11、空気極絶縁シール部材162の厚さD12、燃料極絶縁シール部材163の厚さD13の規格値の和D1に、設定値Dcを加えたものである。
即ち、インターコネクタ間の距離として設定された厚さD10、インターコネクタ間の最短距離D1、設定値Dcとすると、
D10=D1(=D11+D12+D13)+Dc
となる。
また、厚さD10は次のように表すこともできる。
D10=D11+(D12+D13)×Ac
2)厚さD10からの前記測定された厚さD23を減算し、減算値(D10−D23)を算出する。
ここで、この減算値が、接続部材118と、接続部材119との厚さの和(D21+D22)に対応する。
尚、厚さの調整を、接続部材119のみで、行ってもよい。この場合は、接続部材118の厚さを測定し、減算値(D10−D23−D21)を算出する。
3)この減算値(D10−D23−D21)に対応する、厚さを備える接続部材119を選択する。なお、実施形態2の場合であれば、接続部材119全体に替えて、その一部の調整部材158が選択される。
このとき、接続部材119の厚さD22として、次のように調整部材158の収縮率Ac2を考慮することが好ましい。
D22a=D222+D221×Ac2=(D10−D21−D23)
D22=D222+D221
=D222+(D10−D21−D23−D222)/Ac2
(4)選択された接続部材119を備える電池単位103の積層
選択された接続部材119を備える電池単位103を積層し、エンドプレート145a、145bで挟み、締め付け部材146で締め付ける。
以上のように、電池単位103それぞれの積層に際して、単セル120の厚さD23に対応する厚さを有する接続部材119が選択される。この結果、電池単位103それぞれで厚さ(接触圧力)を調整可能となる。その結果、燃料電池スタック100内部での接触抵抗が低減され、また応力集中による部材の損傷を防止できる。
図7〜図9は、実施例に係る燃料電池スタック100bを表す斜視図等である。
この実施例は、第2の実施形態に対応し、接続部材119が、調整部材158を有し、調整部材158のみで、接続部材119の厚さを調節可能である。
図9に示すように、セルフレーム122とセパレータ123との組み合わせが、実施形態でのフレーム部材161に対応する。また、空気極絶縁フレーム124、燃料極絶縁フレーム121が実施形態での空気極絶縁シール部材162、燃料極絶縁シール部材163に対応する。
燃料電池スタック100bは、電池単位103、空気供給流路104、空気排気流路105、燃料供給流路106、燃料排気流路107、固定部材109から構成される。
電池単位103は、発電の最小単位であり、インターコネクタ112、113、単セル120、空気室116、燃料室117、接続部材118、119、を有する。
インターコネクタ112、113は、平面視で四角い板形態であり、導電性を有するフェライト系ステンレス等で形成され、上下に配置される。
単セル120は、インターコネクタ112、113のほぼ中間に位置し、電解質102、空気極114、燃料極115を有する。電解質102の上面、下面に空気極114、燃料極115が配置される。
電解質102は、ZrO系セラミックの他、LaGaO系セラミック、BaCeO系セラミック、SrCeO系セラミック、SrZrO系セラミック、CaZrO系セラミック等で形成される。
燃料極115の材質は、Ni及びFe等の金属と、Sc、Y等の希土類元素のうちの少なくとも1種により安定化されたジルコニア等のZrO系セラミック、CeO系セラミック等のセラミックのうちの少なくとも1種との混合物が挙げられる。また、燃料極115の材質は、Pt、Au、Ag、Pb、Ir、Ru、Rh、Ni及びFe等の金属でもよく、これらの金属は1種のみでもよいし、2種以上の合金にしてもよい。さらに、これらの金属及び/又は合金と、上記セラミックの各々の少なくとも1種との混合物(サーメットを含む。)が挙げられる。また、Ni及びFe等の金属の酸化物と、上記セラミックの各々の少なくとも1種との混合物等が挙げられる。
空気極114の材質は、例えば各種の金属、金属の酸化物、金属の複酸化物等を用いることができる。前記金属としてはPt、Au、Ag、Pb、Ir、Ru及びRh等の金属又は2種以上の金属を含有する合金が挙げられる。さらに、金属の酸化物としては、La、Sr、Ce、Co、Mn及びFe等の酸化物(La、SrO、Ce、Co、MnO及びFeO等)が挙げられる。また、複酸化物としては、少なくともLa、Pr、Sm、Sr、Ba、Co、Fe及びMn等を含有する複酸化物(La1−XSrCoO系複酸化物、La1−XSrFeO系複酸化物、La1−XSrCo1−yFeO系複酸化物、La1−XSrMnO系複酸化物、Pr1−XBaCoO系複酸化物及びSm1−XSrCoO系複酸化物等)が挙げられる。
空気室116は、インターコネクタ112と空気極114との間に配置され、酸化剤ガスが供給される空間である。空気室116は、セパレータ123、空気極絶縁フレーム124、 インターコネクタ112によって形成される。
セパレータ123は、導電性を有する薄い金属製であり、四角い額縁形態であって下面に、電解質102が取着される。
空気極絶縁フレーム124は、セパレータ123と上のインターコネクタ112との間に設置されて、接続部材118の周りを囲う額縁形態の酸化剤ガス流路形成用絶縁フレームである。既述のように、空気極絶縁フレーム124は、実施形態での空気極絶縁シール部材162に対応する。
燃料室117は、インターコネクタ113と燃料極115との間に配置され、燃料ガスが供給される空間である。燃料室117は、インターコネクタ113と、燃料極絶縁フレーム121と、セルフレーム122と、 の組合せによって形成される。
燃料極絶縁フレーム121は、接続部材119の周りを囲い、下のインターコネクタ113の下面に設置された額縁形態の、燃料ガス流路形成用絶縁フレームである。既述のように、燃料極絶縁フレーム121は、実施形態での燃料極絶縁シール部材163に対応する。
セルフレーム122は、額縁形態であって、燃料極絶縁フレーム121の上面に設置される。既述のように、セルフレーム122とセパレータ123との組み合わせが、実施形態でのフレーム部材161に対応する。
接続部材118は、空気室116の内部に配置され、空気極114と上のインターコネクタ112とを電気的に接続する接続部材である。
空気室116側の接続部材118は、細長い角材形状で、緻密な導電部材である例えばステンレス材で形成される。複数本の接続部材118が、電解質102の上面の空気極114と上のインターコネクタ112の下面(内面)に当接し、平行に且つ一定の間隔をおいて配設されている。なお、空気室116側の接続部材118は、燃料室117側の接続部材119と同じ構造にしてもよい。
接続部材119は、燃料室117の内部に配置され、燃料室117と下のインターコネクタ113とを電気的に接続する接続部材である。
接続部材119は、導電性の集電体157と、絶縁性の調整部材158とを組み合わせた構造である。集電体157は、例えば、Niの板材で形成されており、コネクタ当接部157a、単セル当接部157b、連接部157cと、を有する。
連接部157cのU字に曲がった部分の弾性によりコネクタ当接部157aと単セル当接部157bがそれぞれインターコネクタ113と単セル120に向けて付勢され、なおかつ、温度サイクルや燃料圧・空気圧などの変動による単セル120の変形に柔軟に追従し得る。
コネクタ当接部157a、単セル当接部157bはそれぞれ、下のインターコネクタ113および単セル120の燃料極115に当接する。
連接部157cは、コネクタ当接部157aと単セル当接部157bとをつなぐU字状の部材である。
連接部157cのU字に曲がった部分の弾性により、コネクタ当接部157aと単セル当接部157bがそれぞれインターコネクタ113と単セル120に向けて付勢されかつ、温度サイクルや燃料圧・空気圧などの変動による単セル120の変形に柔軟に追従し得る。
なお、集電体157は、板材で形成する場合の他、例えばNi製の多孔質金属又は金網又はワイヤーで形成するようにしてもよい。また、 集電体157は、Niの他、Ni合金やステンレス鋼など酸化に強い金属で形成するようにしてもよい。
接続部材119には、図9に示したように調整部材158が併設されている。調整部材158は、単セル120と下のインターコネクタ113の間の燃料室117内に、コネクタ当接部157aと単セル当接部157bの間に配置される。
また、 調整部材158は、燃料電池作動温度域で集電体157と焼結しない性質を持った材料で形成されている。したがって、単セル当接部157bとコネクタ当接部157aとが直接触れ合って焼結するおそれが無く、単セル当接部157bとコネクタ当接部157aが、調整部材158を介して焼結するおそれもない。
以上の条件を満たす調整部材158の材質としては、マイカ、アルミナ、アルミナフェルト、バーミキュライト、カーボン繊維、炭化珪素繊維、シリカの何れか自体か、或は少なくとも何れか1種を主成分とするものでもよい。また、これらを例えばマイカのような薄い板状体の積層構造にしておけば、積層方向への荷重に対し適度な弾性が付与されるため好ましい。
また、電池単位103は、空気供給部125、空気排気部126、燃料供給部127、燃料排気部128と、を備えている。空気供給部125は、空気室116の内部に空気を供給する空気供給流路104を含む。
空気供給部125は、空気供給通孔129、空気供給連絡室130、隔壁131空気供給連絡部132、前記空気供給流路104、を備える。
空気供給通孔129は、四角い電池単位103の一辺側中央に上下方向に開設される。
空気供給連絡室130は、空気供給通孔129に連通するように空気極絶縁フレーム124に開設した長孔状の空間である。
隔壁131は、空気供給連絡室130と空気室116の間を仕切る。
空気供給連絡部132は、隔壁131の上面を複数個等間隔に窪ませて形成される。
空気供給流路104は、空気供給通孔129に挿通して外部から空気供給連絡室130に空気を供給する。
空気排気部126は、空気排気通孔133、空気排気連絡室134、空気排気連絡部136、空気排気流路105を備える。
空気排気通孔133は、電池単位103の空気供給部125の反対側の一辺側中央に上下方向に開設される。
空気排気連絡部136は、空気排気通孔133に連通するように空気極絶縁フレーム124に開設した長孔状の区画である。
空気排気連絡部136は、空気排気連絡室134と空気室116の間を仕切る隔壁135の上面を複数個等間隔に窪ませて形成される。
空気排気流路105は、空気排気通孔133に挿通して空気排気連絡室134から外部に空気を排出する管状の流路である。
燃料供給部127は、燃料供給通孔137、燃料供給連絡室138、燃料供給連絡部140、燃料供給流路106、を備える。
燃料供給通孔137は、四角い電池単位103の残り二辺のうちの一辺側中央に上下方向に開設される。
燃料供給連絡室138は、燃料供給通孔137に連通するように燃料極絶縁フレーム121に開設した長孔状の区画である。
燃料供給連絡部140は、燃料供給連絡室138と燃料室117の間を仕切る隔壁139の上面を複数個等間隔に窪ませて形成される。
燃料供給流路106は、燃料供給通孔137に挿通して外部から前記燃料供給連絡室138に燃料ガスを供給する管状の流路である。
燃料排気部128は、燃料室117から燃料ガスを外部に排出する燃料排気流路107を含む。
燃料排気部128は、燃料排気通孔141、燃料排気連絡室142、隔壁143、燃料排気連絡部144、燃料排気流路107、を備える。
燃料排気通孔141は、電池単位103の燃料供給部127の反対側の一辺側中央に上下方向に開設される。
燃料排気連絡室142は、燃料排気通孔141に連通するように燃料極絶縁フレーム121に開設した長孔状の空間である。
隔壁143は、燃料排気連絡室142と燃料室117の間を仕切る。
燃料排気連絡部144は、隔壁143の上面を複数個等間隔に窪ませて形成される。
燃料排気流路107は、燃料排気通孔141に挿通して燃料排気連絡室142から外部に燃料ガスを排出する。
燃料電池スタック100は、前記電池単位103を複数セット積層してセル群となし、該セル群を固定部材109で固定して構成される。
なお、電池単位103を複数セット積層した場合において、下に位置する電池単位103の上のインターコネクタ112と、その上に載る電池単位103の下のインターコネクタ113は、一体にして上下の電池単位103、103同士で共有する。
固定部材109は、 一対のエンドプレート145a、145b、四組の締め付け部材146a〜146dと、を組み合わせたものである。
一対のエンドプレート145a、145bは、セル群の上下を挟む。
締め付け部材146a〜146dは、エンドプレート145a、145bとセル群をエンドプレート145a、145bのコーナー孔(図示せず)とセル群の前記コーナー通孔147にボルトを通してナットで締め付ける。締め付け部材146a〜146dの材質は、例えばインコネル601である。
この燃料電池スタック100に対し、空気供給流路104は、エンドプレート145a、145bの通孔(図示せず)とセル群の前記空気供給通孔129を上下に貫く状態にして取り付けられる。
(変形例)
図10は、本発明の変形例に係る燃料電池スタックの電池単位103aの一部を表す模式断面図である。
電池単位103aは、インターコネクタ112、113a、セルフレーム122、セパレータ123、空気極絶縁フレーム124を有する。前述の実施例と異なり、電池単位103aは、燃料極絶縁フレーム121を有しない。その代わりに、インターコネクタ113aは、突起を有する。但し、インターコネクタ113aが突起を有さず、セルフレーム122が突起を有しても良い。この場合、インターコネクタ113aの厚みが、インターコネクタ113aの突起及び燃料極絶縁フレーム121の代わりすることになる。
なお、電池単位103aの各構成部材において各厚みが調整されていれば良く、インターコネクタ113aと、セルフフレーム122との両方が、突起を有さなくてもよい。
ここで、必要に応じて、インターコネクタ112、セルフレーム122、セパレータ123がレーザー溶接される。
なお、単セル120、空気室116、燃料室117、接続部材118、119等は記載を省略している。
以上のように、燃料極絶縁フレーム121、空気極絶縁フレーム124の一方を除外して、燃料電池スタックを構成しても良い。
(その他の実施形態)
本発明の実施形態は上記の実施形態に限られず拡張、変更可能であり、拡張、変更した実施形態も本発明の技術的範囲に含まれる。
(1)接続部材119に替えて、接続部材118の厚さを調節することで、接触圧力を制御しても良い。
(2)インターコネクタ112、113間に、実施形態では、枠形状のフレーム(フレーム部材(セルフレーム、セパレータ)、空気極絶縁シール部材(空気極絶縁フレーム)、燃料極絶縁シール部材(燃料極絶縁フレーム))が配置されている。これらの一部または全部を一体化することができる。また、枠形状のフレームをインターコネクタ112、113と一体化しても良い。
尚、本発明における燃料電池において、上記実施形態では、接続部材は、インターコネクタとは別の部材としての集電体であるが、これに限ることは無い。例えば、接続部材は、インターコネクタと一体的に形成された凸部形状の集電体であってもよい。即ち、接続部材には、単セルの電極(燃料極または空気極)の表面との電気的接続をするための凸部部分(即ち、インターコネクタと一体型の集電体)も含んでいる。
100 燃料電池スタック;102 電解質;103 電池単位;104 空気供給流路;105 空気排気流路;106 燃料供給流路;107 燃料排気流路;109 固定部材;112、113 インターコネクタ;114 空気極;115 燃料極;116 空気室;117 燃料室;118、119 接続部材;120 単セル;121 燃料極絶縁フレーム;122 セルフレーム;123 セパレータ;124 空気極絶縁フレーム;125 空気供給部;126 空気排気部;127 燃料供給部;128 燃料排気部;129 空気供給通孔;130 空気供給連絡室;131 隔壁;132 空気供給連絡部;133 空気排気通孔;134 空気排気連絡室;135 隔壁;136 空気排気連絡部;137 燃料供給通孔;138 燃料供給連絡室;139 隔壁;140 燃料供給連絡部;141 燃料排気通孔;142 燃料排気連絡室;143 隔壁;144 燃料排気連絡部;145a、145b エンドプレート;146(146a-146d) 締め付け部材;147 コーナー通孔;157 集電体;157a コネクタ当接部;157b 単セル当接部;157c 連接部;158 調整部材;161 フレーム部材;162 空気極絶縁シール部材;163 燃料極絶縁シール部材;195 スペーサー。

Claims (8)

  1. 表面と裏面とを有する導電性のインターコネクタと、
    前記インターコネクタと電気的に接続される、接続部材と、
    燃料極と電解質と空気極とを有し、前記接続部材と電気的に接続される、単セルと、
    前記単セルの外周部と接続される開口を有する、セパレータと、
    を少なくとも有する電池単位、を複数積層し、
    前記複数の電池単位を、積層方向に締付けてなる燃料電池において、
    燃料電池組立前における前記複数の電池単位の少なくとも1の電池単位の接続部材の厚さが、他の電池単位の接続部材の厚さと異なり、
    燃料電池組立前における1の電池単位のインターコネクタの表面と、この1の電池単位に積層される他の電池単位のインターコネクタの裏面との間の最短距離D1と、燃料電池組立前における前記1の電池単位の接続部材の厚さと、前記1の電池単位の単セルの厚さとの合計厚さD2と、の関係が、
    D1≦D2である
    ことを特徴とする燃料電池。
  2. 燃料電池組立前における1の電池単位のインターコネクタの表面と、この1の電池単位に積層される他の電池単位のインターコネクタの裏面との間の最短距離D1と、燃料電池組立前における前記1の電池単位の接続部材の厚さと、前記1の電池単位の単セルの厚さとの合計厚さD2と、の差(D2−D1)が、
    0≦(D2−D1)≦200μmであることを特徴とする、
    請求項1に記載の燃料電池。
  3. 1の電池単位のインターコネクタの表面と、この1の電池単位に積層される他の電池単位のインターコネクタの裏面との間の距離として、設定された厚さD10と、前記1の電池単位の接続部材の設定厚さと、前記1の電池単位の単セルの厚さとの合計厚さD20と、の差(D20−D10)が、
    0≦(D20−D10)≦200μmであることを特徴とする、
    請求項1に記載の燃料電池。
  4. 前記接続部材は、弾性力を有する、導電性の集電体であることを特徴とする、
    請求項1乃至3のいずれか1項に記載の燃料電池。
  5. 前記接続部材は、少なくとも、絶縁性の調整部材と、導電性の集電体と、を
    有することを特徴とする、
    請求項1乃至3のいずれか1項に記載の燃料電池。
  6. 前記接続部材は、前記単セルの燃料極に接することを特徴とする、
    請求項1乃至5の何れか1項に記載の燃料電池。
  7. 1の電池単位のインターコネクタと、この1の電池単位に積層される他の電池単位のインターコネクタの間に配置される、1つまたは複数の枠形状のフレームを有することを特徴とする、
    請求項1乃至6の何れか1項に記載の燃料電池。
  8. 表面と裏面とを有する導電性のインターコネクタと、
    前記インターコネクタと電気的に接続される、接続部材と、
    燃料極と電解質と空気極とを有し、前記接続部材と電気的に接続される、単セルと、
    前記単セルの外周部と接続される開口を有する、セパレータと、
    を少なくとも有する電池単位、を複数積層する工程を有する燃料電池の製造方法であって、
    複数の種類の厚さの接続部材を準備する工程と、
    前記単セルの厚さD23を測定する工程と、
    1の電池単位のインターコネクタの表面と、この1の電池単位に積層される他の電池単位のインターコネクタの裏面の間の距離として、設定された厚さD10からの前記測定された厚さD23の減算値に対応する、厚さであり、かつ、燃料電池組立後において、前記厚さD10と、前記1の電池単位の接続部材の厚さと、前記1の電池単位の単セルの厚さとの合計厚さD20と、の差(D20−D10)が、0以上となる厚さを備える接続部材を、前記複数の種類の厚さの接続部材から選択する工程と、
    前記選択された接続部材を備える電池単位を積層する工程と、
    を有することを特徴とする燃料電池の製造方法。
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