DE102005022894A1 - SOFC-Stapel - Google Patents

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Michael Dr. Stelter
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Staxera GmbH
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Abstract

Die Erfindung betrifft einen SOFC-Stapel mit Bipolarplatten (5) zur Verbindung von Elektroden (3, 4) zweier benachbarter Brennstoffzellen, die einen keramischen Elektrolyten aufweisen, wobei die Bipolarplatten (5) je eine Grundplatte (6) und damit verbunden ein oder mehrere Kontaktelemente (7) auf einer oder beiden Seiten der Grundplatte (6) aufweisen. Die Bipolarplatten zeichnen sich dadurch aus, dass die Grundplatte (6) starr und gasdicht ist und die Kontaktelemente (7) elastisch oder plastisch verformbar sind und so angeordnet oder ausgeführt sind, dass sie senkrecht zur Ebene der Grundplatte (6) gasdurchlässig sind. Die Bipolarplatten (5) stabilisieren den SOFC-Stapel mechanisch und gewährleisten eine sichere Kontaktierung der Elektroden (3, 4), wobei Fertigungstoleranzen der Elektroden (3, 4) und Verschiebungen der Komponenten des Stapels zueinander durch thermische Ausdehnung oder Kriechprozesse ausgeglichen werden.

Description

  • Die Erfindung betrifft einen SOFC-Stapel gemäß dem Oberbegriff des Patentanspruchs 1.
  • Als Brennstoffzellenstapel wird eine Anordnung mehrerer planarer Brennstoffzellen bezeichnet. Brennstoffzellen bestehen aus einem ionenleitenden Elektrolyten, Elektroden und Elementen zur Kontaktierung der Elektroden und zur Verteilung der Brennstoffe über die Elektrodenfläche.
  • Brennstoffzellen werden im allgemeinen nach dem Material des benutzten Elektrolyten unterschieden, der auch die Betriebsbedingungen und insbesondere die Betriebstemperatur bestimmt. Die hier eingesetzte Festoxidbrennstoffzelle (SOFC – Solid Oxide Fuel Cell), wird bei Temperaturen oberhalb von 800° C betrieben. Als ionenleitender Elektrolyt, der beidseitig über zwei Elektroden, Anode und Kathode, kontaktiert wird, wird eine Keramik eingesetzt, die O2–-Ionen leitet, aber für Elektronen isolierend ist. Eine solche Keramik ist beispielsweise Yttrium stabilisiertes Zirkonoxid, YSZ. Die wegen der geringen Leitfähigkeit der Keramiken bevorzugt dünn ausgeführten Elektrolyte (<50 μm) werden entweder in einer selbsttragenden oder in einer nicht selbsttragenden Form, z.B. als sogenannte ASE (anode supported electrolyte) eingesetzt. Als Elektroden kommen ebenfalls keramische Schichten, u.U. mit Metallen vermengt, zum Einsatz. Die Einheit aus Elektrolyt und Elektroden wird als MEA (membrane elektrode assembly) bezeichnet und bildet die Grundlage einer Brennstoffzelle.
  • Im Brennstoffzellenstapel werden mehrere einzelne Brennstoffzellen elektrisch in Reihe geschaltet. Zu diesem Zweck wird zwischen je zwei MEAs je ein Element angeordnet, das die Anode einer MEA mit der Kathode der nächsten MEA elektrisch verbindet, wobei eine möglichst gute Kontaktierung verteilt über die gesamte Elektrodenfläche erforderlich ist. Diese Elemente werden als Bipolarplatten, Interkonnektoren oder Stromsammler bezeichnet.
  • Der Anode der Brennstoffzellen wird ein reduzierender, meist wasserstoffhaltiger Brennstoff zugeführt und der Kathode ein Oxidationsmittel, z.B. Luft. Neben der elektrischen Verbindung zweier MEAs dienen die Bipolarplatten der Trennung dieser Gase und der Zuführung und Verteilung von Brennstoff und Oxidationsmittel über die Elektrodenflächen. Zu diesem Zweck sind üblicherweise auf jeder Seite der Bipolarplatte Kanäle zur Gasführung ausgebildet. Im Randbereich der Brennstoffzellen gehen diese Kanäle typischerweise gebündelt in eine externe Gaszuführung über und sind gegenüber der Umgebung abgedichtet.
  • An den beiden Enden eines Brennstoffzellenstapels werden sogenannte Endplatten eingesetzt. Sie sind häufig dicker als die Bipolarplatten, um mechanisch stabiler zu sein und um eine Stromableitung parallel zur Ebene der Elektroden zu ermöglichen, und stellen nur auf einer Seite Kanäle für die Gasführung bereit. Ansonsten sind sie in Aufbau und Funktion analog zu den Bipolarplatten, weswegen das im Folgenden über Bipolarplatten gesagte auch für die Endplatten gilt.
  • Aus dem Stand der Technik sind Bipolarplatten aus keramischen Material oder aus Metall bekannt. Als keramisches Material wird beispielsweise LaCrO3 eingesetzt, da es bei den hohen Betriebstemperaturen der SOFC eine ausreichende Leitfähigkeit besitzt und gut an das thermische Ausdehnungsverhalten der Elektrolyte angepasst werden kann. Nachteilig ist der hohe Herstellungspreis durch die problematische Verarbeitung solcher großflächigen keramischen Platten. Als metallisches Material für Bipolarplatten können ferritische Legierungen eingesetzt werden, die so legiert sind, dass sich an ihrer Oberfläche eine Oxidschicht bildet, durch die eine notwendige Korrosionsbeständigkeit der Metalle erreicht wird, ohne die elektrische Leitfähigkeit zu sehr zu beeinträchtigen. Solche Legierungen für Bipolarplatten sind z.B. aus der Druckschrift DE 197 05 874 A1 (Al- und/oder Cr-Oxidschicht) oder der Druckschrift DE 100 50 010 A1 (Mn- und/oder Co-Oxidschicht) bekannt. In beiden Fällen (keramischer/metallisches Material) sind die Bipolarplatten für einen SOFC-Stapel nach dem Stand der Technik starr und in einer vorgegebenen Dicke ausgeführt.
  • Weitere Komponenten eines Brennstoffzellenstapels sind Dichtungen, mit der der Stapel nach außen abgedichtet wird. Sie liegt typischerweise in einer Ebene mit den Bipolarplatten. Es werden häufig starre Dichtungen, z.B. aus Glaslot eingesetzt.
  • Es sind dann zwei verschiedene Konzepte üblich, um die einzelnen Komponenten (Brennstoffzellen, Bipolarplatten und Endplatten) zu einem Stapel zusammenzusetzen.
  • Zum einen kann eine stoffschlüssige Verbindung des Stapels erfolgen. Dabei werden die einzelnen Zellen an ihrem Rand mit einer aushärtenden Dichtpaste, z.B. Glaslot, das um die Bipolarplatten herum aufgetragen wird, versehen. Diese Dichtpaste härtet bei einem Aufheizen des Stapels, dem sogenannten Fügen, aus und verbindet die Zellen miteinander. Zur besseren Kontaktierung der Elektroden ist bekannt, die Bipolarplatten zusätzlich mit einer Schicht einer keramischen Paste, vorzugsweise mit einer chemischen Zusammensetzung, die der kontaktierten Elektrode entspricht, zu versehen. Eine solche Paste ist beispielsweise aus der Druckschrift DE 199 41 282 A1 bekannt. Nachteilig bei diesen fest gefügten Brennstoffzellenstapeln ist, dass nachträgliches Schrumpfen oder Verlaufen der Dichtungen oder Versintern oder Kriechen der Bipolarplatten entweder zum Kontaktverlust oder zur Undichtigkeit des Stapels führen. Der Grund ist, dass keine ausgleichenden Elemente für Änderungen der Dicke von Dichtung oder Bipolarplatte vorhanden sind.
  • Zum anderen kann ein Stapel mit flexiblen Dichtungen versehen sein und zusammengepresst werden, wobei extern ausgleichenende Elemente vorgesehen sind. Aus der DE 19645111 C2 ist eine Anordnung für einen SOFC-Stapel angegeben, bei der als Federn wirkende Pufferelemente außen am Stapel im Vorspannungs-Kraftpfad vorgesehen sind. Durch diese Pufferelemente wird über einen weiten Temperaturbereich eine nahezu konstante Anpresskraft erreicht. In der US 2002/0142204 A1 wird zum Vorspannen eines SOFC-Stapels ein stabförmiges Kompressionselement vorgestellt, bei dem durch die Kombination der eingesetzten Materialien ein an den Stapel angepasster thermischer Ausdehnungskoeffizient erzielt wird. Auf diese Weise lässt sich die Kontaktkraft entweder über einen weiten Temperaturbereich konstant halten oder sogar in Abhängigkeit der Temperatur kontrolliert auf vorgegebene Weise verändern. Nachteilig bei diesen Lösungen ist, dass ein federndes oder ausgleichendes Element jeweils extern angebracht, wodurch weder Fertigungstoleranzen der Bipolarplatten und Elektroden ausgeglichen werden, noch eine sichere Kontaktierung bei nicht dauerhaft elastischen Dichtungen gewährleistet ist.
  • Bei Niedertemperatur-Brennstoffzellen, z.B. der PEMFC (Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell), die bei etwa 100° C betrieben wird, ist ein weiteres Konzept für das Zusammensetzten der Stapel bekannt. Bei diesem werden im Stapel elastische, ausgleichende Elemente eingesetzt. Solche Elemente sind z.B. eine Gaze aus Graphitfasern, die zwischen Elektrode und Bipolarplatte zur besseren Kontaktierung benutzt wird oder federnd ausgeführte Bipolarplatten. Darüber hinaus ist auch die als Elektrolyt eingesetzte Polymerfolie elastisch. Bei diesem Konzept können sowohl Fertigungstoleranzen als auch thermische Ausdehnung durch die Kontaktelemente ausgeglichen werden, was zu einer sicheren Kontaktierung der Elektroden führt. Gleichzeitig können externe Ausgleichselemente entfallen, wodurch ein kompakterer Aufbau des Stapels ermöglicht wird.
  • Für die hohen Betriebstemperaturen der SOFC sind nur wenige Materialien dauerhaft elastisch und somit als interne ausgleichende Elemente geeignet. Im Gegensatz zu den verformbaren Polymermembranen der PEMFC sind die keramischen MEAs der SOFC darüber hinaus zerbrechlich. Aus diesen Gründen konnte bei SOFC-Stapeln ein Konzept mit internen ausgleichenden Elementen bislang nicht zufriedenstellend verwirklicht werden.
    •
  • Aufgabe der Erfindung ist daher, einen SOFC-Stapel anzugeben, der interne ausgleichende Elemente aufweist, die den genannten Anforderungen genügen und weder die kompakte Bauweise, noch die Herstellungskosten des SOFC-Stapels nachteilig beeinflussen.
  • Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß gelöst durch einen SOFC-Stapel mit Bipolarplatten, die je eine Grundplatte und damit verbunden ein oder mehrere Kontaktelemente auf einer oder beiden Seiten der Grundplatte aufweisen, die dadurch gekennzeichnet sind, dass die Grundplatte starr und gasdicht ist und die Kontaktelemente elastisch oder plastisch verformbar sind und so angeordnet oder ausgeführt sind, dass sie senkrecht zur Ebene der Grundplatte gasdurchlässig sind.
  • Die Kontaktelemente der Bipolarplatten realisieren erfindungsgemäß die internen ausgleichenden Elemente. Die Bipolarplatten sind einerseits durch ihre Grundplatte starr, wodurch sie den Stapel stabilisieren und ein Brechen der MEAs verhindern. Andererseits sind sie durch die Kontaktelemente in der Lage, lokale Dickenunterschiede aufgrund von Fertigungstoleranzen der Elektroden oder aufgrund von thermischer Ausdehnung oder Kriechprozessen o.ä. auszugleichen.
  • Die Gasdurchlässigkeit der Kontaktelemente dient der Zuführung der Reaktionsgase zu den Elektroden. Eine laterale Verteilung der Gase kann zwischen der Grundplatte und dem Kontaktelement, gegebenenfalls mittels zusätzlicher, in die Grundplatte eingearbeiteter Kanäle, erfolgen.
  • Durch die Integration interner ausgleichender Elemente in die Bipolarplatten wird erreicht, dass keine zusätzlichen Komponenten in den Stapel eingesetzt werden müssen. Dadurch wird weder das Zusammenfügen des Stapels verkompliziert noch seine kompakte Bauform beeinträchtigt.
  • Vorteilhafte Ausführungen, z.B. die Geometrie und die Materialauswahl betreffend, sind Gegenstand der Unteransprüche.
    •
  • Die Erfindung wird nachfolgend anhand eines in einer Zeichnung dargestellten Ausführungsbeispiels näher erläutert.
  • Die Figur zeigt ein Ausführungsbeispiel des erfindungsgemäßen SOFC-Stapels in einer schematischen Querschnittszeichnung. Von dem SOFC-Stapel ist lediglich ein Ausschnitt wiedergegeben. Es sind die MEAs 1 zweier Brennstoffzellen dargestellt. Die MEAs 1 weisen jeweils einen Elektrolyten 2, und zwei Elektroden, Kathode 3 und Anode 4, auf. Zwischen bzw. oberhalb und unterhalb der MEAs 1 befinden sich Bipolarplatten 5, die aus einer Grundplatte 6 und Kontaktelementen 7 bestehen. Oberhalb und unterhalb der äußeren Bipolarplatten 5 schließen sich im SOFC-Stapel weitere, hier nicht dargestellte MEAs 1 an. Umlaufend um die Bipolarplatten 5 ist eine starre Dichtung 8 zwischen den einzelnen MEAs 1 angeordnet.
  • In diesem Ausführungsbeispiel sind die Kontaktelemente 7 aus Streckmetall hergestellt. Als Material wird ein ferritisches Metall eingesetzt, das mit fein verteilten, hochdispersiven Oxiden von Seltenerdmetallen versetzt ist. Solche Metalllegierungen zeichnen sich durch eine hohe Elastizität auch bei hohen Temperaturen aus, da durch die fein verteilten Zusätze eine grobkörnige Rekristallisation des Materials verhindert wird. Ein Blech dieses Materials wird geeignet eingeschnitten und nachfolgend gestreckt. Es entsteht auf diese Weise eine 3-dimensionale Struktur, die senkrecht zur Ebene des Bleches federt. Heim Einsatz als Kontaktelement 7 fungieren die aufgestellten Stege als Kontaktpunkte und die Einschnitte dienen als Gasdurchlässe. Durch Variation der Anordnung und die Länge der Einschnitte kann die Dichte der Kontaktpunkte und die Größe der Gasdurchlässe optimal gegeneinander ausgewogen werden.
  • Um eine bestmögliche Gasverteilung zu gewährleisten, können auch mehrere übereinander angeordnete Kontaktelemente 7 aus Streckmetall eingesetzt werden, die sich in der Anordnung und/oder der Größe der Gasdurchlässe unterscheiden. Bevorzugt ist hier eine Anordnung, bei näher an den MEAs liegende Kontaktelemente 7 kleinere Gasdurchbrüche in einer größeren Dichte aufweist als näher an den Bipolarplatten 5 liegende Federelemente 7.
  • Vorteilhaft ist, die Kontaktelemente 7 über die gesamte zu kontaktierende Fläche der Elektroden aus einem Stück zu fertigen. Wenn mehrere Kontaktelemente 7 nebeneinander oder übereinander eingesetzt werden, ist es günstig, diese stoffschlüssig, z.B. durch Verschweißung, miteinander zu verbinden, um ein Ansteigen der elektrische Übergangswiderstände zwischen den einzelnen Kontaktelementen 7 durch Oberflächenoxidation zu verhindern.
  • Für die Grundplatte 6 ist ebenfalls ein ferritisches Metall vorgesehen. Die Materialstärke ist so gewählt, dass die Grundplatte 6 den Stapel mechanisch stabilisiert. Auf die Grundplatte 6 werden beidseitig die Kontaktelemente 7 stoffschlüssig angeordnet, z.B. mittels Laser- oder Punktschweißung.
  • In die Grundplatte 6 können Kanäle zur Verteilung von Brennstoff- und/oder Oxidationsmittel eingearbeitet sein. Die Gasverteilung kann jedoch auch nur durch die offene Struktur der Kontaktelemente 7 erfolgen.
  • Um die Elektroden 3, 4 vor Beschädigung durch etwaige scharfe Kanten der Kontaktelemente 7 zu schützen, können hervorstehende Spitzen nach der Streckung durch einen Walzprozess geglättet werden. Zusätzlich wird das Kontaktelement so auf eine definierte Dicke gebracht. Eine weitere Möglichkeit, um Druckspitzen zu verhindern, besteht darin, zusätzlich zwischen Kontaktelementen 7 und Elektroden 3, 4 poröse Metallfolien einzulegen. Daraus ergibt sich zudem vorteilhaft eine erhöhte elektrische Leitfähigkeit in Richtung der Ebene der Elektroden 3, 4. Die Metallfolien können auch, z.B. wiederum durch Verschweißung, mit den Kontaktelementen 7 verbunden werden.
  • Im dargestellten Ausführungsbeispiel hat das Kontaktelement 7 elastische Eigenschaften und ist daher in der Lage, Fertigungstoleranzen der MEAs und Verschiebungen der Komponenten des Stapels zueinander aufgrund von thermischer Ausdehnung oder Kriechprozessen auszugleichen. Auch werden Kontaktstörungen durch äußere Einflüsse wie Stöße und Vibrationen verhindert.
  • In einer weiteren Ausführungsform der Erfindung kann Gleiches mit plastisch verformbaren Kontaktelementen 7 erreicht werden. Zu diesem Zweck wird mittels einer aushärtenden keramischen Paste gemäß dem in der Einleitung genannten Stand der Technik die an die Kontaktelementen 7 angeschweißte poröse Metallfolie stoffschlüssig mit der Kathode 3 bzw. der Anode 4 verbunden. Das Auftragen der keramischen Paste kann dabei durch Siebdruck, Schablonendruck oder in einem Sprühverfahren erfolgen.
  • Neben der beschriebenen Fertigung des Kontaktelementes 7 aus Streckmetall sind andere Möglichkeiten zur Herstellung des Kontaktelementes 7 gegeben. Beispielsweise kann ein Blech mit ausgestanzten Löchern versehen werden und in eine dreidimensionale, federnde Struktur (Wellen, Trapeze etc.) geprägt werden. Alternativ können U-förmige Einschnitte in ein Blech gestanzt werden und die entstehenden Stege als federnde Zun gen aus der Blechebene herausgedrückt werden. In ähnlicher Weise können spiral- oder kreisförmige Einschnitte eingestanzt werden, die zur Ausbildung von Spiral- oder Tellerfedern führen. Weitere, hier nicht explizit genannte Ausführungsformen, die auf einem dreidimensional strukturierten Blech mit Materialdurchbrüchen beruhen, sind denkbar und können mit einer geeigneten Grundplatte 6 als Bipolarplatte 5 des erfindungsgemäßen SOFC-Stack eingesetzt werden.
    • 1
    MEA (Membrane Electrode Assembly)
    2
    Elektrolyt
    3
    Kathode
    4
    Anode
    5
    Bipolarplatte
    6
    Grundplatte
    7
    Kontaktelement
    8
    Dichtung

Claims (17)

  1. SOFC-Stapel mit Bipolarplatten (5) zur Verbindung von Elektroden (3, 4) zweier benachbarter Brennstoffzellen, die einen keramischen Elektrolyten aufweisen, wobei die Bipolarplatten (5) – je eine Grundplatte (6) und damit verbunden – ein oder mehrere Kontaktelemente (7) auf einer oder beiden Seite der Grundplatte (6) aufweisen, dadurch gekennzeichnet, dass – die Grundplatte (6) starr und gasdicht ist und – die Kontaktelemente (7) elastisch oder plastisch verformbar sind und so angeordnet oder ausgeführt sind, dass sie senkrecht zur Ebene der Grundplatte (6) gasdurchlässig sind.
  2. SOFC-Stapel nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Material der Grundplatte (6) ein ferritischer Stahl ist.
  3. SOFC-Stapel nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Grundplatte (6) aus einem Metall besteht, das Zusätze von Oxiden von Seltenerdmetallen in einer hochdispersiven Verteilung enthält.
  4. SOFC-Stapel nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Grundplatte (6) Kanäle zur Gasverteilung aufweist.
  5. SOFC-Stapel nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass das Material der Kontaktelemente (7) ein ferritischer Stahl ist.
  6. SOFC-Stapel nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass die Kontaktelemente (7) aus einem Metall bestehen, das Zusätze von Oxiden von Seltenerdmetallen in einer hochdispersiven Verteilung enthält.
  7. SOFC-Stapel nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Kontaktelemente (7) aus Streckmetall gefertigt sind.
  8. SOFC-Stapel nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Kontaktelemente (7) aus gewelltem Blech bestehen, in das Löcher eingestanzt sind.
  9. SOFC-Stapel nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Kontaktelemente (7) aus Blech bestehen, aus dem federnde Zungen herausgeprägt sind.
  10. SOFC-Stapel nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, dass die Grundplatte (6) und die Kontaktelemente (7) stoffschlüssig miteinander verbunden sind.
  11. SOFC-Stapel nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, dass die Grundplatte (6) und die Kontaktelemente (7) miteinander verschweißt sind.
  12. SOFC-Stapel nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, dass mindestens eine poröse Metallfolie vorgesehen ist, die ganzflächig auf dem oder den Kontaktelementen (7) angeordnet ist.
  13. SOFC-Stapel nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass die mindestens eine poröse Metallfolie mit dem oder den Kontaktelementen (7) stoffschlüssig verbunden ist.
  14. SOFC-Stapel nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, dass die mindestens eine poröse Metallfolie und das oder die Kontaktelementen (7) miteinander verschweißt sind.
  15. SOFC-Stapel nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass die mindestens eine poröse Metallfolie und das oder die Kontaktelemente (7) miteinander durch eine bei Betriebstemperatur des SOFC-Stapels aushärtende, elektrisch leitende keramische Paste verbunden sind.
  16. SOFC-Stapel nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, dass die mindestens eine poröse Metallfolie und die kontaktierte Elektrode (3, 4) ebenfalls durch eine bei Betriebstemperatur des SOFC-Stapels aushärtende, elektrisch leitende keramische Paste miteinander verbunden sind.
  17. SOFC-Stapel nach einem der Ansprüche 15 oder 16, dadurch gekennzeichnet, dass die keramische Paste in ihrer chemischen Zusammensetzung der kontaktierten Elektrode (7) entspricht.
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