JP5434157B2 - リチウムイオン二次電池 - Google Patents
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Description
集電体は導電性材料から構成され、その両面に活物質層が配置されて電池の電極を構成する。集電体の大きさは、電池の使用用途に応じて決定される。例えば、高エネルギー密度が要求される大型の電池に用いられるのであれば、面積の大きな集電体が用いられる。集電体の厚さについても特に制限はない。集電体の厚さは、通常は1〜100μm程度である。
活物質層は活物質を含み、必要に応じてその他の添加剤をさらに含む。
負極活物質層は、負極活物質を含む。本形態に係るリチウムイオン二次電池における特徴の1つは、負極活物質層に含まれる負極活物質として、ケイ素(Si)を主成分とする負極活物質が用いられる点である。上述したように、ケイ素系負極材料を用いて負極活物質を構成すると、従来の炭素・黒鉛系負極材料を負極活物質として用いた場合と比較して、高いエネルギー密度が達成されうる。なお、本明細書において、「負極活物質がケイ素を主成分とする」とは、負極活物質層に含まれる負極活物質の総質量に占めるケイ素の質量が50質量%以上であることを意味する。より大きい理論容量を達成可能であるという観点からは、好ましくは、当該質量は70質量%以上であり、より好ましくは80質量%以上であり、さらに好ましくは90質量%以上であり、特に好ましくは95質量%以上であり、最も好ましくは100質量%である。
バインダは、正極活物質層または負極活物質層において、活物質層どうしを結着させる役割を果たす添加剤である。また、活物質層には、必要により導電助剤が添加されうるが、バインダは、この導電助剤と活物質とを結着させる役割も果たす。
電解質層は、正極活物質層と負極活物質層との間の空間的な隔壁(スペーサ)として機能する。また、これと併せて、充放電時における正負極間でのリチウムイオンの移動媒体である電解質を保持する機能をも有する。
シール部は、双極型二次電池に特有の部材であり、電解質層の漏れを防止する目的で単電池層の周縁部に配置されている。このほかにも、電池内で隣り合う集電体同士が接触したり、積層電極の端部の僅かな不揃いなどによる短絡が起こったりするのを防止することもできる。図2に示す形態において、シール部43は、集電体31と電解質層35とで挟持されるように、単電池層36の周縁部に配置されている。シール部の構成材料としては、例えば、PE、PPなどのポリオレフィン樹脂、エポキシ樹脂、ゴム、ポリイミドなどが挙げられる。なかでも、耐蝕性、耐薬品性、製膜性、経済性などの観点からは、ポリオレフィン樹脂が好ましい。
リチウムイオン二次電池においては、電池外部に電流を取り出す目的で、集電体に電気的に接続された端子(正極端子および負極端子)が外装材であるラミネートフィルムの外部に取り出されている。
図1に示すリチウムイオン電池10においては、正極リード20および負極リード21をそれぞれ介して、集電体は端子と電気的に接続されている。
外装材としては、従来公知の金属缶ケースを用いることができる。そのほか、図1や図2に示すようなラミネートフィルム(22、42)を外装材として用いて、発電要素(17、37)をパックしてもよい。ラミネートフィルムは、例えば、ポリプロピレン、アルミニウム、ナイロンがこの順に積層されてなる3層構造として構成されうる。
本形態のリチウムイオン二次電池は、複数個接続されて、組電池を構成しうる。詳しくは少なくとも2つ以上用いて、直列化あるいは並列化あるいはその両方で構成されるものである。直列、並列化することで容量および電圧を自由に調節することが可能になる。また、本形態のリチウムイオン二次電池を用いることで、サイクル耐久性に優れ長期信頼性の高い組電池が提供されうる。なお、本形態の組電池では、本形態の非双極型リチウムイオン二次電池と双極型リチウムイオン二次電池とを用いて、これらを直列に、並列に、または直列と並列とに、複数個組み合わせて、組電池を構成することもできる。
本形態のリチウムイオン二次電池や組電池は、車両の駆動用電源として用いられうる。本形態の二次電池または組電池は、例えば、自動車ならばハイブリット車、燃料電池車、電気自動車(いずれも四輪車(乗用車、トラック、バスなどの商用車、軽自動車など)のほか、二輪車(バイク)や三輪車を含む)に用いられうる。これにより、高寿命で信頼性の高い自動車が提供されうる。ただし、用途が自動車に限定されるわけではなく、例えば、他の車両であれば、電車などの移動体の各種電源であっても適用は可能であるし、無停電電源装置などの載置用電源として利用することも可能である。
[実施例1]
ケイ素粉末(負極活物質、一次粒子の平均粒子径1μm)、アセチレンブラック(導電助剤)、鮭白子由来DNA(バインダ)、カルボキシメチルセルロース(バインダ)を、40:40:10:10(質量比)となるように80℃の蒸留水を溶媒として混合し、負極活物質ペーストを得た。なお、鮭白子由来DNAに含まれるイオン性官能基の割合は、前述のイオン性官能基比率で100%であった。
ケイ素粉末(負極活物質、一次粒子の平均粒子径1μm)、アセチレンブラック(導電助剤)、コラーゲン(バインダ)、カルボキシメチルセルロース(バインダ)を、40:40:10:10(質量比)となるように80℃の蒸留水を溶媒として混合し、負極活物質ペーストを得た。なお、コラーゲンに含まれるイオン性官能基の割合は、イオン性官能基比率で33%であった。
ケイ素粉末(負極活物質、一次粒子の平均粒子径1μm)、アセチレンブラック(導電助剤)、アガロペクチン(バインダ)、カルボキシメチルセルロース(バインダ)を、40:40:10:10(質量比)となるように80℃の蒸留水を溶媒として混合し、負極活物質ペーストを得た。なお、アガロペクチンに含まれるイオン性官能基の割合は、イオン性官能基比率で25%であった。
ケイ素粉末(負極活物質、一次粒子の平均粒子径1μm)、アセチレンブラック(導電助剤)、ポリフッ化ビニリデン(バインダ)を、40:40:20(質量比)となるように蒸留水を溶媒として混合し、負極活物質ペーストを得た。
ケイ素粉末(負極活物質、一次粒子の平均粒子径1μm)、アセチレンブラック(導電助剤)、カルボキシメチルセルロース(バインダ)を、40:40:20(質量比)となるように蒸留水を溶媒として混合し、負極活物質ペーストを得た。
LiCoO2(正極活物質)、アセチレンブラック(導電助剤)、ポリフッ化ビニリデン(バインダ)、80:10:10(質量比)となるようにN−メチルピロリドンを溶媒として混合し、正極活物質ペーストを得た。
銅箔(集電体)の両面に、上記で得た負極活物質ペーストをそれぞれ20μmとなるように塗布し、十分に乾燥させることによって、負極を作製した。
上記で作製した負極と、ステンレスディスクに金属リチウムを貼り付けた正極とを対向させ、この間にセパレータ(厚さ20μm、ポリオレフィン製)を配置した。この負極・セパレータ・正極の積層体を電池缶(SUS304製)に配し、電解液(エチレンカーボネート:ジエチレンカーボネート=50:50(容積比)の混合溶液に1Mの濃度でLiPF6を溶解させたもの)を注入し、密閉し、リチウムイオン二次電池を得た。
上記の方法で作製した各リチウムイオン二次電池について、30℃の雰囲気下、定電流方式(CC、電流:0.1C)で2.0Vまで充電し、10分間休止させた後、定電流(CC、電流:0.1C)で0.01Vまで放電し、放電後10分間休止させた。この充放電過程を1サイクルとし、10サイクルの充放電試験を行い、放電容量保持率を調べた。結果を下記の表1に示す。なお、表1において「放電容量保持率」は、1サイクル目の放電容量に対する10サイクル目の放電容量の割合を表す(百分率表示)。
11 正極集電体、
11a 最外層正極集電体、
12、32 正極活物質層、
13、35 電解質層、
14 負極集電体、
15、33 負極活物質層、
16、36 単電池層、
17、37 発電要素、
18 正極端子、
19 負極端子、
20 正極端子リード、
21 負極端子リード、
22、42 ラミネートフィルム、
30 双極型リチウムイオン電池、
31 集電体、
31a 正極側最外層集電体、
31b 負極側最外層集電体、
34 双極型電極、
43 シール部(絶縁層)、
44a 正極集電板、
44b 負極集電板、
250 小型の組電池、
300 組電池、
310 接続治具、
400 電気自動車。
Claims (5)
- 正極活物質層と、電解質層と、負極活物質層と、が順次積層されてなる少なくとも1つの単電池層を含む発電要素を有するリチウムイオン二次電池であって、
前記負極活物質層は、ケイ素系負極材料を主成分とする負極活物質と、バインダと、を含み、
前記バインダは、水溶性高分子電解質およびカルボキシメチルセルロースを含み、
前記カルボキシメチルセルロースの含有割合は、バインダの全質量に対して、30〜70質量%であり、
前記水溶性高分子電解質は、イオン性官能基を含む繰り返し構造単位数の、繰り返し構造単位の全体数に対する比率が20%以上となる、DNA、RNA、ケラチン、コラーゲン、ポリグルタミン酸、フィブロイン、アガロペクチン、ヒアルロン酸、コンドロイチン硫酸からなる群より選択される少なくとも1種を含む、リチウムイオン二次電池。 - 前記水溶性高分子電解質は、DNA、コラーゲン、アガロペクチンからなる群より選択される少なくとも1種を含む、請求項1に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記負極活物質の一次粒子の平均粒子径が、10nm〜100μmである請求項1または2に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記ケイ素系負極材料は、ホウ素、アルミニウム、ガリウム、インジウム、窒素、リン、ヒ素、アンモンチン、ビスマスからなる群より選択される少なくとも1種がドーピングされてなる、請求項1〜3のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 双極型である、請求項1〜4のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
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