JP2011023276A - 集電体およびこれを用いた二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】集電体1は導電性を有する一層の樹脂層である。該樹脂層の基材は、ポリプロピレンの如き電場非応答性高分子材料2と、電場の印加に応答して可逆的に伸長または収縮する液晶エラストマーの如き電場応答性高分子材料3との混合物からなる。液晶エラストマー3は、高分子たる主鎖4にメソゲン基を含む液晶分子5がスペーサー6を介して結合してなる。また該基材には導電性を付与するために導電性フィラーが分散されている。
【選択図】図1
Description
図1は、本発明の一実施形態に係る集電体を模式的に表した断面図である。図1Aは電場を印加する前の状態を表す断面図である。図1Bは矢印方向(集電体の面方向)に電場を印加した状態を表す断面図である。図1Aに示すように、本実施形態の集電体1は1層の導電性を有する樹脂層からなる。該樹脂層の基材はポリプロピレン2と、電場応答性高分子材料である液晶エラストマー3との混合物である。該基材には導電性を付与するために導電性フィラーとしてのケッチェンブラック(図示せず)が分散されている。液晶エラストマー3は、高分子たる主鎖4にメソゲン基を含む液晶分子5がスペーサー6を介して結合した構造を有している。図1Aによると、集電体に電場が印加されていない状態では、液晶エラストマー3中の液晶分子5の配向はランダムとなっている。図1Bに示すように集電体1に矢印方向に電場を印加すると、液晶分子5が電場に応答して一方向に配向する。この液晶分子5の配向に伴って主鎖4にも異方性がもたらされ、液晶エラストマー3に巨視的な配向が起こる。これにより、液晶エラストマー3を含む集電体1は、体積一定のまま、液晶エラストマー3の配向方向に伸長し、該配向方向に対して垂直方向に収縮する。この集電体1の伸長・収縮作用により、活物質の膨張・収縮によって生じる応力を緩和することができる。
図4は、本形態に係る双極型でない積層型のリチウムイオン二次電池(以下、単に「積層型二次電池」とも称する)の全体構造を模式的に表した断面概略図である。
正極活物質層は正極活物質を含む。正極活物質は、放電時にイオンを吸蔵し、充電時にイオンを放出する組成を有する。好ましい一例としては、遷移金属とリチウムとの複合酸化物であるリチウム−遷移金属複合酸化物が挙げられる。具体的には、LiCoO2などのLi・Co系複合酸化物、LiNiO2などのLi・Ni系複合酸化物、スピネルLiMn2O4などのLi・Mn系複合酸化物、LiFeO2などのLi・Fe系複合酸化物およびこれらの遷移金属の一部を他の元素により置換したものなどが使用できる。これらリチウム−遷移金属複合酸化物は、反応性、サイクル特性に優れ、低コストな材料である。そのためこれらの材料を電極に用いることにより、出力特性に優れた電池を形成することが可能である。この他、前記正極活物質としては、LiFePO4などの遷移金属とリチウムのリン酸化合物や硫酸化合物;V2O5、MnO2、TiS2、MoS2、MoO3などの遷移金属酸化物や硫化物;PbO2、AgO、NiOOHなど、を用いることもできる。上記正極活物質は、単独で使用されてもあるいは2種以上の混合物の形態で使用されてもよい。
負極活物質層は負極活物質を含む。負極活物質は、放電時にイオンを放出し、充電時にイオンを吸蔵できる組成を有する。負極活物質は、リチウムを可逆的に吸蔵および放出できるものであれば特に制限されないが、負極活物質の例としては、SiやSnなどの金属、あるいはTiO、Ti2O3、TiO2、もしくはSiO2、SiO、SnO2などの金属酸化物、Li4/3Ti5/3O4もしくはLi7MnNなどのリチウムと遷移金属との複合酸化物、Li−Pb系合金、Li−Al系合金、Li、または天然黒鉛、人造黒鉛、カーボンブラック、活性炭、カーボンファイバー、コークス、ソフトカーボン、もしくはハードカーボンなどの炭素材料などが好ましく挙げられる。また、負極活物質は、リチウムと合金化する元素を含むことが好ましい。リチウムと合金化する元素を用いることにより、従来の炭素系材料に比べて高いエネルギー密度を有する高容量および優れた出力特性の電池を得ることが可能となる。上記負極活物質は、単独で使用されてもあるいは2種以上の混合物の形態で使用されてもよい。
電解質層は、正極活物質層と負極活物質層との間の空間的な隔壁(スペーサ)として機能する。また、これと併せて、充放電時における正負極間でのリチウムイオンの移動媒体である電解質を保持する機能をも有する。
シール部は、双極型二次電池に特有の部材であり、電解質層の漏れを防止する目的で単電池層の周縁部に配置されている。このほかにも、電池内で隣り合う集電体同士が接触したり、積層電極の端部の僅かな不揃いなどによる短絡が起こったりするのを防止することもできる。図5に示す形態において、シール部43は、集電体31と電解質層35とで挟持されるように、単電池層36の周縁部に配置されている。シール部の構成材料としては、例えば、PE、PPなどのポリオレフィン樹脂、エポキシ樹脂、ゴム、ポリイミドなどが挙げられる。なかでも、耐蝕性、耐薬品性、製膜性、経済性などの観点からは、ポリオレフィン樹脂が好ましい。
リチウムイオン二次電池においては、電池外部に電流を取り出す目的で、集電体に電気的に接続されたタブ(正極タブおよび負極タブ)が外装材であるラミネートフィルムの外部に取り出されている。
図4に示すリチウムイオン電池10においては、正極端子リード20および負極端子リード21をそれぞれ介して、集電体はタブと電気的に接続されている。
外装材としては、従来公知の金属缶ケースを用いることができる。そのほか、図4や図5に示すようなラミネートフィルム(22、42)を外装材として用いて、発電要素(17、37)をパックしてもよい。ラミネートフィルムは、例えば、ポリプロピレン、アルミニウム、ナイロンがこの順に積層されてなる3層構造として構成されうる。
本形態の複数の二次電池を直列または並列に電気的に接続することによって組電池とすることができる。このように、複数の電池を直列または並列化することで容量および電圧を自由に調節することが可能になる。
本形態の車両は、本形態の二次電池またはこれらを複数個組み合わせてなる組電池を搭載したことを特徴とするものである。本形態では、長期信頼性および出力特性に優れた高寿命の電池を構成できることから、こうした電池を搭載するとEV走行距離の長いプラグインハイブリッド電気自動車や、一充電走行距離の長い電気自動車を構成できる。言い換えれば、本形態の二次電池またはこれらを複数個組み合わせてなる組電池は、車両の駆動用電源として用いられうる。本形態の二次電池またはこれらを複数個組み合わせてなる組電池を車両、例えば、自動車ならばハイブリット車、燃料電池車、電気自動車(いずれも四輪車(乗用車、トラック、バスなどの商用車、軽自動車など)のほか、二輪車(バイク)や三輪車を含む)に用いることにより高寿命で信頼性の高い自動車となるからである。ただし、用途が自動車に限定されるわけではなく、例えば、他の車両、例えば、電車などの移動体の各種電源であっても適用は可能であるし、無停電電源装置などの載置用電源として利用することも可能である。
[実施例1]
電場応答性高分子材料の主鎖となるポリ(メチルハイドロジェンシロキサン)を50質量%、側鎖となる(4−ブタ−3−エニロキシ安息香酸−4−メトキシフェニルエステル)を30質量%、架橋分子となる(1−(4−ヒドロキシ−4’−ビフェニル)−2−[4−(10−ウンデセニロキシ)フェニル]ブタン)を5質量%、導電性フィラーとしてケッチェンブラックを15質量%を混合し、ラジカル重合させることによって、集電体を作製した。
導電性フィラーとして金微粒子を用いた以外は、実施例1と同様の方法で集電体を作製した。
電場応答性高分子材料の主鎖となるポリ(メチルハイドロジェンシロキサン)を30質量%、側鎖となる4−ブタ−3−エニロキシ安息香酸−4−メトキシフェニルエステルを18質量%、架橋分子となる1−(4−ヒドロキシ−4’−ビフェニル)−2−[4−(10−ウンデセニロキシ)フェニル]ブタンを2質量%、電場非応答性高分子材料としてのポリプロピレンを35質量%、導電性フィラーとしてケッチェンブラックを15質量%混合し、ラジカル重合させることによって、集電体を作製した。
導電性フィラーとして金微粒子を用いた以外は、実施例3と同様の方法で集電体を作製した。
導電性フィラーとしてカーボンナノチューブを用いた以外は、実施例3と同様の方法で集電体を作製した。
電場応答性高分子材料の主鎖となるポリ(メチルハイドロジェンシロキサン)を30質量%、側鎖となる4−ブタ−3−エニロキシ安息香酸−4−メトキシフェニルエステルを18質量%、架橋分子となる1−(4−ヒドロキシ−4’−ビフェニル)−2−[4−(10−ウンデセニロキシ)フェニル]ブタンを2質量%、電場非応答性高分子材料としてポリプロピレン粉末を35質量%、導電性フィラーとしてケッチェンブラックを15質量%混合した。得られた混合物を、2枚のガラス基板間に挟んだ。そして、超伝導磁石により、該ガラス基板に対して平行に(面方向に)1.2Tの磁場を印加し、その後該ガラス基板に対して垂直に(面直方向に)2.4Tの磁場を同時に印加しながら、ラジカル重合を行い、集電体を作製した。
電場応答性高分子材料の主鎖となるポリ(メチルハイドロジェンシロキサン)を30質量%、側鎖となる4−ブタ−3−エニロキシ−安息香酸4−メトキシフェニルエステルを18質量%、架橋分子となる1−(4−ヒドロキシ−4’−ビフェニル)−2−[4−(10−ウンデセニロキシ)フェニル]ブタンを2質量%、電場非応答性高分子材料としてポリプロピレン粉末を35質量%、導電性フィラーとしてケッチェンブラックを15質量%混合した。得られた混合物を、2枚のガラス基板間に挟んだ。そして、超伝導磁石により、該ガラス基板に対して平行に(面方向に)2.4Tの磁場を印加しながら、ラジカル重合を行い、集電体を作製した。
電場応答性高分子材料としてシリコンエラストマー分散液(シリコンエラストマーの乾燥質量としては50質量%)、電場非応答性高分子材料としてポリプロピレン粉末を35質量%、導電性フィラーとしてケッチェンブラックを15質量%を混合した。得られた混合物をガラス基板にキャスティングし、2枚のガラス基板間で乾燥させることによって集電体を作製した。
ポリプロピレン(PP)を85質量%、導電性フィラーとしてケッチェンブラックを15質量%を混合し、得られた混合物を射出成型することにより集電体を作製した。
上記実施例および比較例で作製した集電体を用いて、以下の方法により双極型電極を作製した。
正極活物質としてLiMn2O4を85質量%、導電助剤としてアセチレンブラックを5質量%、バインダとしてポリフッ化ビニリデン(PVDF)を10質量%、スラリー粘度調整溶媒としてN−メチル−2−ピロリドン(NMP)を適量混合し、正極活物質スラリーを得た。そして、該スラリーを上記集電体の一方の面に塗布し、乾燥させた。これをプレスすることによって、厚さ36μmの正極活物質層を形成した。
負極活物質としてケイ素(Si)を90質量%、バインダとしてポリイミドを10質量%、スラリー粘度調整溶媒としてNMPを適量混合し、負極活物質スラリーを得た。そして、該スラリーを上記集電体の他方の面(正極活物質層が形成されていない側の面)に塗布し、乾燥させた。これをプレスすることによって、厚さ30μmの負極活物質層を形成した。
プロピレンカーボネート(PC)とエチレンカーボネート(EC)とを1:1(体積比)で混合したPC−EC混合溶媒に、リチウム塩であるLiPF6を1.0Mの濃度で溶解し、電解液を調製した。得られた電解液を90質量%、ホストポリマーとしてヘキサフルオロプロピレン(HFP)およびポリフッ化ビニリデン(PVDF)の混合物(HFP:PVDF=90:10(質量比))を10質量%、粘度調整溶媒として適量のジメチルカーボネート(DMC)を混合し、ゲル電解質を調製した。
上記ゲル電解質を、上記双極型電極の正極活物質層および負極活物質層に塗布し、DMCを乾燥させることで、ゲル電解質が染み込んだ双極型電極とした。また、上記ゲル電解質を、セパレータ(厚さ:20μm)の両面に塗布し、DMCを乾燥させることで、ゲルポリマー電解質層を作成した。
上記で作製した各双極型二次電池のサイクル特性を評価した。25℃の雰囲気下、定電流方式(CC、電流:0.5mA)で21.0Vまで充電し、その後、定電圧方式(CV、21V)で充電し、あわせて10時間充電した。その後、1Cの放電容量で放電した。これを1サイクルとして、1サイクル後および50サイクル後の放電容量を求めた。そして、1サイクル後の放電容量を100とした際の50サイクル後の放電容量の相対値を放電容量維持率として算出した。結果を表1に示す。
2 ポリプロピレン、
3 液晶エラストマー、
4 主鎖、
5 液晶分子、
6 スペーサー、
10 リチウムイオン電池、
11 正極集電体、
11a 最外層正極集電体、
12、32 正極活物質層、
13、35 電解質層、
14 負極集電体、
15、33 負極活物質層、
16、36 単電池層、
17、37 発電要素、
18 正極タブ、
19 負極タブ、
20 正極端子リード、
21 負極端子リード、
22、42 ラミネートフィルム、
30 双極型リチウムイオン電池、
31a 正極側最外層集電体、
31b 負極側最外層集電体、
34 双極型電極、
43 シール部(絶縁層)、
44a 正極集電板、
44b 負極集電板、
250 小型の組電池、
300 組電池、
310 接続治具、
400 電気自動車。
Claims (10)
- 導電性を有する樹脂層を含む集電体であって、
前記樹脂層は、電場の印加に応答して可逆的に伸長または収縮する電場応答性高分子材料を含む集電体。 - 前記樹脂層が、電場非応答性高分子材料をさらに含み、
前記電場応答性高分子材料の双極子モーメントは、前記電場非応答性高分子材料の双極子モーメントよりも大きい、請求項1に記載の集電体。 - 前記電場応答性高分子材料の双極子モーメントは、前記電場非応答性高分子材料の双極子モーメントよりも2デバイ以上大きい、請求項2に記載の集電体。
- 前記電場応答性高分子材料および前記電場非応答性高分子材料は、それぞれ独立に集電体の面方向または面厚方向に配向してなる、請求項2または3に記載の集電体。
- 前記電場応答性高分子材料および前記電場非応答性高分子材料は、ともに集電体の面方向に配向してなる、請求項4に記載の集電体。
- 前記電場非応答性高分子材料は、ポリプロピレンを含む、請求項2〜5のいずれか1項に記載の集電体。
- 請求項1〜6のいずれか1項に記載の集電体と、
該集電体の表面に形成された正極活物質層または負極活物質層とを含む、二次電池用電極。 - 請求項7に記載の二次電池用電極と、電解質層とを含む、リチウムイオン二次電池。
- 双極型である、請求項8に記載のリチウムイオン二次電池。
- 請求項8または9に記載の二次電池を複数電気的に接続してなる組電池。
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