JP5261883B2 - 双極型二次電池 - Google Patents
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Description
図1は本発明を適用した双極型二次電池の構造を示した断面図である。
シール部材は、単電池層の周囲に配置され、単電池層と外部との接触を遮断する機能を有する。これにより、液体やゲル状の電解質を使用する場合に生じうる液絡が防止されうる。また、空気、または空気中に含まれる水分と活物質との反応も抑制されうる。
本発明で用いられるセパレータは、前記シール部材の加熱接着温度において、熱収縮率が5%以下である。熱収縮率が5%より大きいと、電池内に発生する応力が高まり、電池にゆがみが生じやすくなるため、電池の長期信頼性に影響を与えるおそれがある。熱収縮率は、電池内に発生する応力を考慮すれば、好ましくは3%以下、さらに好ましくは1%以下である。
本発明で用いることのできる集電体としては、特に制限されるものではなく、従来公知のものを利用することができる。例えば、アルミニウム箔、ステンレス(SUS)箔、ニッケルとアルミニウムのクラッド材、銅とアルミニウムのクラッド材、あるいはこれらの金属の組み合わせのめっき材などが挙げられるが、中でも正極、負極両電位に耐えうる集電体とするためには、ステンレス箔が好ましく、その中でもMo成分を有するSUS316Lが好ましい。
電解質層は、イオン伝導性を有する高分子から構成される層である。電解質は、イオン伝導性を示すのであれば、液体電解質、高分子ゲル電解質のいずれも用いることができる。
正極は、正極活物質を含む。この他にも、電子伝導性を高めるための導電助剤、イオン伝導性を高めるためのリチウム塩、バインダ、電解質(例えば高分子ゲル電解質)などが含まれ得る。
負極は、負極活物質を含む。この他にも、電子伝導性を高めるための導電助剤、イオン伝導性を高めるためのリチウム塩、バインダ、電解質(例えば高分子ゲル電解質)などが含まれ得る。
電極タブは、必要に応じて電流を取り出すために最外層の電極を構成する集電体に取り付けられる。用いる場合には、端子としての機能を有するほか、薄型化の観点からは極力薄い方がよい。しかしながら、積層されてなる正極、負極、電解質層および集電体はいずれも機械的強度が弱いため、これらを両側から挟示し支持し、更にはより確実にシール部材が接着できるようにするだけの強度を持たせることが望ましい。さらに、電極タブでの内部抵抗を抑える観点からも、電極タブの厚さは、通常0.1〜2mm程度が望ましいといえる。
第2実施形態では、上記第1実施形態の双極型二次電池を複数個、並列および/または直列に接続して、組電池を構成する。
(第3実施形態:車両)
第3実施形態では、上記第1実施形態の双極型二次電池10または第2実施形態の組電池60をモータ駆動用電源として搭載して、車両を構成する。双極型二次電池10または組電池60をモータ駆動用電源として用いる車両としては、たとえば電気自動車、ハイブリッド自動車など、車輪をモータによって駆動している自動車がある。
(1)双極型二次電池の作製
1.双極型電極の形成
A.正極
まず、正極活物質としてLiMn2O4[85質量%]、導電助剤としてアセチレンブラック[5質量%]、バインダとしてPVDF[10質量%]およびスラリー粘度調整溶媒としてNMPからなる材料を上記比率にて塗布工程に最適な粘度になるまで混合して正極スラリーを作製した。上記NMPは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
まず、負極活物質としてハードカーボン[90質量%]、バインダとしてPVDF[10質量%]およびスラリー粘度調整溶媒としてNMPからなる材料を上記比率にて塗布工程に最適な粘度になるまで混合して負極スラリーを作製した。上記NMPは、電極乾燥時にすべて揮発させて除去するので、電極の構成材料ではなく、適当なスラリー粘度になるように適量を加えた。また、上記比率は、スラリー粘度調整溶媒を除く成分で換算した比率を示す。
電解液として(1)イオン性液体として、イミダゾリウムカチオンとビス(トリフルオロメチルスルホニル)イミド(TFSI)アニオンから構成されるイオン性液体および1M LiTFSI、(2)PC−EC−DECを1:1:3で混合した溶液に1MとなるようにLiPF6を溶解させた電解液、(3)等体積混合液であるPC−EC混合液に1MとなるようにLiPF6を溶解させた電解液、のそれぞれ90質量%に、ホストポリマーとしてHFPポリマーを10質量%含むPVDF−HFPを10質量%、粘度調整溶媒としてDMCを塗布工程に最適な粘度になるまで添加し、3種のプレゲル電解質を作製した。これらの電解質のいずれかを両面の正極、負極電極部に塗布しDMCを乾燥させることでゲル電解質の染み込んだ双極型電極を完成させた。なお、各実施例に用いられた電解質の種類を表1および表2に示す。
双極型電極の正極周辺部の電極未塗布部分にディスペンサを用いて、図7のように電極の外周部にシール前駆体を塗布した。また、熱融着フィルムの場合は電極の外周部に熱融着フィルムを設置した。
以上で作成した双極型電極を負極面を上にした状態で、各電極が接触せずかつ電極の面方向に対して垂直方向にずれがなく電極およびシール部材位の外側をチャックすることのできる双極型電極保持機構に6枚セットした(図9を参照)。一番下の電極にはシール部材およびセパレータは設置せず、正極面に電解質を塗布しなかった。また、一番上の電極には負極面に電解質を塗布しなかった。
上記電極保持機構を積層部位および加圧、加熱プレス部位を有する真空チャンバー内に導入し、真空チャンバー内を真空ポンプにより真空にした(図10を参照)。
上記電極保持機構を下降させながら電極受け台上に前記双極型電極をずれのないように積層し(図11を参照)、真空中で単電池層が5積層された双極型二次電池構造体を作製した。
上記双極型二次電池構造体を真空中で電極受け台ごとプレス部位に移動し、熱プレス機により面圧1kg/cm2、所定の接着温度で1時間熱プレスすることにより、電解質を可塑化させ電極間距離(正極−負極間)をセパレータの厚みまでプレスすると同時に未接着のシール部材を硬化した。この工程によりシール部材を所定の厚みまでプレス、さらに硬化を行うことが可能になる(図12を参照)。
上記真空チャンバー内をリークし、大気圧に戻した後に双極型二次電池構造体を取り出し、ゲル電解質型の双極型二次電池を完成させた。各実施例、比較例の条件および熱収縮率の測定結果を表1および表2に示す。
(2)双極型二次電池の評価
<初回充放電評価>
実施例1〜11までの電池を正極の塗布重量から概算された容量ベースの1Cで2時間21Vまで定電流、定電圧充電を行った。その後、1Cで12.5Vまで放電し、各電池の放電容量を測定した。正極の塗布重量から概算された容量を100%としたときの各電池の容量を%で表3に示す。
実施例1〜11の電池を70℃の恒温槽内に1ヶ月間保存後、21V−1Cで2時間充電を行った後、下限電圧12.5Vで1C定電流放電を行い、容量測定を行った。正極の塗布重量から概算された容量を100%としたときの各電池の容量を%で表4に示す。
11 集電体、
12 正極活物質層、
13 負極活物質層、
14 セパレータ、
15 単電池層、
16 双極型電極、
17 端部集電体、
18 シール部材、
20 電池要素、
30a 正極タブ、
30b 負極タブ、
40 外装、
41 ラミネートシート、
50 電池ケース、
51 正極ターミナル、
52 負極ターミナル、
60 組電池、
61 連結板、
62 固定ねじ、
63、64 バスバー、
70 自動車。
Claims (6)
- 集電体の一方の面に正極が形成され他方の面に負極が形成された複数の双極型電極と、
正極と負極とが対向するように積層された前記双極型電極の間に配置された、セパレータに電解質が保持されてなる電解質層と、
前記双極型電極の周囲に配置したシール部材と、
を含み、前記セパレータの外周部と前記シール部材とが加熱接着されてなる双極型二次電池であって、
前記セパレータが、前記集電体の積層方向から見て集電体の外側まではみ出しており、
前記シール部材を構成する材料が、加熱により接着される樹脂を含み、前記シール部材の加熱接着温度における前記セパレータの熱収縮率が5%以下であることを特徴とする双極型二次電池。 - 前記セパレータが、微多孔膜である請求項1に記載の双極型二次電池。
- 前記セパレータを構成する材料が、ポリイミド、ポリエチレンテレフタレート、ポリアクリロニトリル、およびアラミドからなる群から選択される一以上の樹脂である請求項1または2に記載の双極型二次電池。
- 前記シール部材の加熱接着温度が、70℃以上である請求項1〜3のいずれか1項に記載の双極型二次電池。
- 前記シール部材を構成する材料が、熱硬化型樹脂である請求項1〜4のいずれか1項に記載の双極型二次電池。
- 前記熱硬化型樹脂が、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリイミド、シリコーン樹脂、およびポリウレタンからなる群から選択される一以上の樹脂である請求項5に記載の双極型二次電池。
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