JP5245129B2 - 石英ガラスルツボの製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、回転モールド法による石英ガラスルツボの製造において、ルツボの肉厚の制御性に優れた石英ガラスルツボの製造方法に関する。
本願は、２００７年７月２７日に、日本に出願された特願２００７−１９６６４９号に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。

一般に、シリコン単結晶は、高温下、石英ガラスルツボに溜めたシリコン融液から引き上げて製造されている。この石英ガラスルツボの製造方法として回転モールド法が知られている（特許文献１）。この方法では、回転する有底筒状の中空モールドの内表面に石英粉を一定厚さに堆積させ、これをアーク放電等によって高温溶融してガラス化し、モールドの内表面の形状に沿ったルツボ状に成形し、冷却後、モールドから取り出して目的のルツボを得る。

シリコン単結晶の引上げに用いる石英ガラスルツボには、半導体級の純度が求められると共に、形状の精度が高いことが求められる。具体的には、例えば、肉厚が一定していないルツボは、ルツボにチャージする多結晶シリコンの量を一定に制御しても、多結晶シリコンを溶融したときにシリコン融液の液面高さが異なる。また、単結晶シリコンをシリコン融液から引き上げる際に、引上げ速度を一定に制御してもシリコン融液の液面高さが異なるため、引上げ速度に対してシリコン融液の液面下降速度が安定せず、単結晶化率の低下要因になる。
特許第１２５７５１３号公報（特公昭５９−３４６５９号公報）

回転モールド法による石英ガラスルツボの製造方法は、回転モールドの内壁面に石英粉を一定厚に堆積させて加熱溶融する方法であるため、モールド内壁面に堆積した石英粉の厚さや堆積した石英粉の密度が異なると、製造されたルツボの肉厚が均一ではなく、高品質のルツボを得ることができない。とくに、回転モールド法ではモールド内壁面に石英粉を堆積させるため、石英粉の性状によって堆積状態が影響を受け易いと云う問題がある。

本発明者は、回転モールドの内壁面に石英粉を一定厚に堆積する際に、石英粉の静電帯電量が、石英粉の堆積状態に大きな影響を与えることを見出した。また、石英粉の静電帯電量を制御するには、例えば、石英粉を回転モールドへ供給する際の周囲環境の相対湿度を調整することが有効であることを見いだした。
本発明は、上記知見に基づいて従来の上記問題を解決したものであり、石英粉の静電帯電量、ないし供給環境の相対湿度を好ましい範囲に制御することによって、肉厚が均一な石英ガラスルツボを得ることができる製造方法を提供する。

本発明は、以下の構成によって従来の問題を解決した石英ガラスルツボの製造方法に関する。
〔１〕石英粉を回転モールドの内壁面に堆積し、加熱溶融してガラス化する石英ガラスルツボの製造方法において、石英粉の静電帯電量を絶対値で１.０kV以下の範囲に制御し、前記制御下で前記石英粉をモールド内壁面に供給することによってモールド内壁面の堆積石英粉層の密度を一定範囲に維持し、石英ガラスルツボの肉厚を制御する石英ガラスルツボの製造方法。
〔２〕石英粉をモールド内壁面に供給する際に、石英粉の供給雰囲気の相対湿度を５５％以上に調整することによって、石英粉の静電帯電量を０.０kV〜−１.０kVの範囲に制御して石英粉を堆積する石英ガラスルツボの製造方法。
〔３〕石英粉の静電帯電量を０.０kV〜−１.０kVの範囲に制御して前記石英粉をモールド内壁面に供給することによって、モールド底部に堆積する石英粉層の層厚を目標層厚に対して±１％未満に制御する石英ガラスルツボの製造方法。

本発明の製造方法は、石英粉の静電帯電量を絶対値で１.０kV以下の範囲に制御して前記石英粉をモールド内壁面に供給するので、モールド内壁面に堆積する石英粉層の密度を一定範囲に維持することができ、この結果、ガラス化したときに肉厚の変化が極めて少ない均一な石英ガラスルツボを製造することができる。

具体的には、石英粉を供給する際の雰囲気ガス（空気でもよい）の相対湿度を５５％以上に制御することによって、石英粉の静電帯電量を０.０kV〜−１.０kVの範囲に制御することができる。この静電帯電量の制御によって、モールド内壁面に堆積する石英粉層の層厚変動を抑制し、目標層厚を超える部分の削り落とし量を大幅に低減する。削られた石英粉は回転モールドの内底部に落下するが、研削量が少ないのでルツボ底部の肉厚増加を防止することができる。

石英粉の供給雰囲気の相対湿度と石英粉の帯電量との関係を示すグラフである。 本発明に係る石英ガラスルツボの製造方法の一実施形態において、帯電量を制御しながら石英粉を堆積している状態を示す縦断面図である。 同実施形態において、石英粉をアーク溶融している状態を示す縦断面図である。

符号の説明

１ モールド
６ 石英粉供給装置
１０ 石英粉
１２ 石英粉堆積層
１４ 湿度調整装置
１８ アーク放電装置

以下、本発明の実施形態を具体的に説明する。
この実施形態の石英ガラスルツボの製造方法では、石英粉を回転モールドの内壁面に堆積し、加熱溶融してガラス化する石英ガラスルツボの製造方法において、石英粉の静電帯電量を絶対値で１.０kV以下の範囲に制御した状態で、前記石英粉をモールド内壁面に供給することによって、モールド内壁面の堆積石英粉層の密度を一定範囲に維持し、石英ガラスルツボの肉厚を制御する。なお、石英粉の帯電量は、ファラデーケージ法等を用いた周知の帯電量測定器により測定することができる。

一般に、回転モールドを用いて石英ガラスルツボを製造するには、回転モールドの遠心力を利用して石英粉をモールド内壁面に一定厚に堆積し、目標層厚を超える部分については、冶具を用いて厚い部分の石英粉を削り落とし、目標層厚になるように調整している。この削られた石英粉はモールド底部に落下するので、石英粉の削り量が多いとルツボ底部の肉厚が増加する原因になる。従って、モールド内壁面に石英粉を堆積させるときには、できるだけ目標層厚になるように均一に堆積させ、削り落とす石英量を少なくすることが求められる。

上記製造方法において、石英粉を回転モールドの内壁面に堆積する場合、石英粉の静電帯電量が変動すると、堆積する石英粉層の密度が変わり、この密度変動によって石英粉層の層厚が不均一になる。この実施形態の製造方法は、上記静電帯電量の変動を小さくし、例えば石英粉の静電帯電量を絶対値で１.０kV以下の範囲に制御して、石英粉層の層厚を均一に形成できるようにした。なお、石英粉はマイナスに帯電するので、具体的には石英粉の静電帯電量を０.０kV〜−１.０kVの範囲に制御する。限定はされないが、より好ましくは０.０kV〜−０．９kVである。

具体的には、この実施形態の製造方法では、石英粉の静電帯電量を０.０kV〜−１.０kVの範囲に制御して前記石英粉をモールド内壁面に供給することによって、モールド底部に堆積した石英粉層の層厚を目標層厚に対して±１％未満に制御することができる。なお、堆積石英粉層の密度および層厚が±１％未満であるとは、モールド内壁面全体に堆積した石英粉層について、その密度および層厚のばらつきが±１％未満の範囲内にあることを云う。具体的には、例えば、モールド内壁面の任意箇所の堆積石英粉層について測定した密度および層厚が目標値の±１％未満の範囲内であればよい。

石英粉の静電帯電量が−１.０kVより大きいと、モールド内壁面に堆積する石英粉の密度変動が大きくなり、石英粉層の層厚が不均一になる。このため目標層厚になるように削り落とす石英粉量が多くなり、これが底部に落下してルツボ底部の肉厚を増加させる原因になる。例えば、実施例に示すものは、石英粉の静電帯電量が−１.４kVのときには、ルツボ底部の堆積石英粉層の層厚は目標層厚に対して１０３.９％であり、石英粉の静電帯電量が−２.９kVのときには、目標の石英粉層の層厚に対してルツボ底部の石英粉層の層厚は概ね１０５.6％であり、何れもルツボ底部の石英粉層の層厚を目標層厚の±１％未満に制御することができない。

また、石英粉の静電帯電量が大きくなると、堆積する石英粉層の密度が変わり、目標層厚に合わせてルツボ側壁部の石英粉層を調整しても、堆積後に加熱溶融してガラス化し、石英ガラスルツボを製造したときに、ルツボの側壁部の肉厚が目標値よりも小さくなる傾向がある。これは、石英粉の帯電量が大きいと、粒子間の反発力によりモールドの側壁部に堆積した石英粉の間に入り込む空気量が多くなり、嵩密度が低下し、この空気がガラス化の過程で脱気することが一因と考えられる。また、嵩密度が低いものは一部の空気が脱気せずに残留し、これがガラス内部に含まれるマイクロバブルと称される微細気泡の原因になる。この現象は非晶質石英粉を用いた場合に生じやすい。

石英粉の静電帯電量は、前記石英粉が存在する環境雰囲気の相対湿度に影響される。具体的には、例えば、石英粉をモールド内壁面に供給する際に、石英粉の供給雰囲気の相対湿度に影響される。石英粉の供給雰囲気の相対湿度と石英粉の静電帯電量との関係を図１に示す。

図１に示すように、供給雰囲気の相対湿度が概ね５５％未満の場合、石英粉の静電帯電量は概ね−１.５kV以上と大きい。一方、上記相対湿度が５５％以上の場合には、石英粉の静電帯電量は概ね−１.０kV以上と小さい。

この実施形態は、例えば、石英粉の供給雰囲気の相対湿度を５５％以上に制御することによって、石英粉の静電帯電量を−１.０kV以下にし、モールド内壁面の堆積石英粉層の層厚を±１％未満に制御する。堆積石英粉層の層厚を±１％未満に制御することによって、これを加熱溶融してガラス化し、石英ガラスルツボを製造したときに、ルツボの肉厚差が極めて小さい、肉厚の均一な石英ガラスルツボを得ることができる。より好ましい相対湿度は６０％〜９０％である。

石英粉の供給装置として、例えば、モールド内表面の近傍に石英粉の供給管を設置し、前記供給管から流出される石英粉をモールド内表面に向かって吹き付けて堆積させ、冶具を用いて目標とする層厚に削り落とす装置を用いる場合、石英粉の供給雰囲気の相対湿度を５５％以上に制御する手段として、石英粉の供給管および近傍のモールド内表面を含む周囲に加湿空気を吹付け、この部分の相対湿度を高めると良い。

図２および図3は、本発明に係る石英ガラスルツボの製造方法の一実施形態を示し、図２は石英粉を堆積している状態、図３は堆積した石英粉を溶融している状態を示している。
図２において、符号１は有底円筒状のモールドであり、モールド１は、限定はされないが例えばカーボンから形成され、その内部にはモールド内面に開口する多数の減圧通路２が形成されている。減圧通路２には図示しない減圧機構が接続され、モールド１は駆動機構４により回転されると同時に、その内面から減圧通路２を通じて吸気することができる。

モールド１に石英粉を堆積するには、石英粉供給装置６をモールド１内に配置し、その下端部８から石英粉１０をモールド１の内面に向けて散布する。同時に、湿度調整装置（加湿機構）１４により、加湿した空気１６、加湿した窒素等の雰囲気ガス、水蒸気、あるいは純水の微粒子をモールド１内に向けて供給し、石英粉１０が飛行する領域における雰囲気中の相対湿度を前述の通りに高め、石英粉１０の帯電量を低下させ、前述した帯電量範囲となるように制御する。湿度調整装置１４は複数設けられていても良い。モールド１は駆動機構４により回転させて、遠心力により石英粉の堆積層１２がモールド１の内壁面から落下しないようにする。

図２では、湿度調整装置１４が石英粉供給装置６と別体とされているが、両者は一体的であっても良い。例えば、石英粉供給装置６を通じて、加湿した空気、加湿した窒素等の雰囲気ガス、水蒸気、あるいは純水の微粒子を、石英粉と共に散布しても良い。供給装置６による石英粉の散布方法は、本発明では限定されず、いかなる方法により散布しても良い。

このように、湿度調整装置１４によりモールド１内の雰囲気ガス中における相対湿度を調整し、石英粉１０の帯電量を制御することにより、石英粉１０の帯電により石英粉粒子同士の間に反発力が生じて、堆積層１２の厚さが不均一になることが抑制できる。

なお、この実施形態では相対湿度を調整することにより石英粉１０の帯電量を制御しているが、可能であれば他の帯電量制御手段を用いても良い。例えば、各種の除電装置を用いても良い。具体的には、空気あるいは他のガス中でイオンを生成し、このイオンによって石英粉１０の帯電電荷を中和してもよい。イオンの生成にはコロナ放電を利用する方法や、電磁波を利用する方法など周知の方法が使用可能である。

次に、堆積層１２を形成したモールド１を回転させたまま、アーク放電装置１８により、モールド１内の堆積層１２を加熱溶融する。堆積層１２は、モールド１の回転による遠心力により内壁面に保持される。

アーク放電装置１８は、高純度の炭素から形成された棒状をなす複数の炭素電極２０と、これら炭素電極２０を保持するとともに移動させる電極移動機構（図示略）と、各炭素電極２０に電流を通じるための電源装置（図示略）とを具備する。炭素電極２０は、この例では３本であるが、炭素電極２０間にアーク放電が行えればよく、２本であっても４本以上であってもよい。炭素電極２０の形状も限定されない。この実施形態では、炭素電極２０は先端に行くほど互いに近接するように配置されている。電源は交流であっても直流であってもよいが、この実施形態では、３本の炭素電極２０に三相交流電流の各相が接続されている。

堆積層１２をアーク放電装置１８で加熱しつつ、減圧通路２を通じて減圧することにより、石英堆積層１２が溶けて石英ガラス層が形成される。冷却後に石英ガラスルツボをモールド１から取り出し、整形することにより、石英ガラスルツボが製造される。

以下、本発明の実施例を比較例と共に示す。
精製した高純度の石英粉（平均粒径250μm）を用い、この石英粉を１８kg/minの割合で、供給装置により、回転するカーボン製モールド（内径720mmφ、回転数70rpm）の内表面に供給して堆積させた。このとき、モールド内に加湿した空気を供給することにより、石英粉が通過する領域の雰囲気ガスの相対湿度を種々の値に調整し、石英粉の静電帯電量を−２.９kV〜−０.９kVに調整した。相対湿度が約５５％の時に静電帯電量が約−1.０kVとなった。

次いで、壁部の石英粉の層厚さを目標層厚（25mm）となるように冶具を用いて削り落とした。このときのルツボ底部の目標層厚(25mm)に対する底部石英粉層の層厚を表１に示した。なお、底部に堆積した石英粉層の層厚はモールド中央に固定された冶具と石英粉層表面の距離をノギスによって測定した。

また、各試料について、図３に示すようなアーク溶融加熱（加熱温度2000℃）によって石英粉をガラス化して石英ガラスルツボを製造し、このルツボの肉厚を測定した。石英ルツボの目標肉厚に対して実際に製造された肉厚の比（目標肉厚に対する％）を表１に示した。なお、石英ルツボの肉厚はノギスおよび超音波測定機によって測定した。

表１に示すように、石英粉の静電帯電量を−１.０kV以下に制御した本発明試料は、実際に堆積された石英粉層の層厚比が９９.２％〜１００.６％であり、堆積石英粉層の層厚が目標層厚の±１％未満に制御された。この結果、製造された石英ガラスルツボ全体の肉厚は目標肉厚に対して１００.５％〜９９.３％であり、肉厚の変動が極めて小さかった。

一方、石英粉の静電帯電量が−２.９kV〜−１.４kVの比較試料は、実際に堆積された石英粉層の層厚比が底部で１０５.６％〜１０３.９％であり、堆積石英粉層の層厚を目標層厚の±１％未満に制御することができなかった。この結果、製造された石英ガラスルツボの側壁部の肉厚は目標肉厚に対して９８.０％〜９８.３％であり、逆に底部肉厚は１０１.９％〜１０２.５％と厚くなり、ルツボ全体の肉厚の変動が本発明試料より大きかった。

本発明の石英ガラスルツボの製造方法によれば、石英粉の静電帯電量を絶対値で１.０kV以下の範囲に制御して前記石英粉をモールド内壁面に供給するので、モールド内壁面に堆積する石英粉層の密度を一定範囲に維持することができ、ガラス化したときに肉厚の変化が極めて少ない均一な石英ガラスルツボを製造することができるため、産業上の利用可能性を有する。

Claims (1)

1. 有底円筒状のモールドを回転させつつ、石英粉をモールドの内壁面に堆積させる堆積工程と、
   前記モールドの内壁面に堆積させた石英粉を加熱溶融してガラス化することにより、石英ガラスルツボを得る溶融工程とを具備し、
   前記石英粉が接触する雰囲気ガスに、加湿した気体、水蒸気、あるいは純水の微粒子をアーク溶融熱加熱前に加え、前記堆積工程において、前記石英粉が接触する雰囲気ガスの相対湿度を５５％以上に調整し、石英粉の静電帯電量を０．０ｋＶ〜−１．０ｋＶの範囲に制御した状態で、前記石英粉をモールドの内壁面に供給することによって、モールドの内壁面の石英粉堆積層の密度を一定範囲に維持し、壁部の石英粉の層厚さを目標層厚となるように治具を用いて削り落とし、モールド底部に堆積する石英粉層の層厚を目標層厚に対して±１％未満に制御し、石英ガラスルツボの肉厚を制御することを特徴とする石英ガラスルツボの製造方法。

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