JP5223923B2 - 感光性エレメント、これを用いたレジストパターンの形成方法及びプリント配線板の製造方法 - Google Patents
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Description
支持フィルム10は、感光層20を支持することができれば特に制限されないが、耐熱性及び耐溶剤性を有する重合体フィルムが好適に用いられる。重合体フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート(以下、「PET」と表記する)等のポリエステル、ポリプロピレン、ポリエチレン等のポリオレフィンからなる群より選ばれる1種以上の樹脂材料を含むフィルムが挙げられる。
感光層20は感光性樹脂組成物からなる層である。感光層20を構成する感光性樹脂組成物は、(A)バインダーポリマー(以下、場合により「(A)成分」という)と、(B)エチレン性不飽和結合を有する光重合性化合物(以下、場合により「(B)成分」という)と、(C)光重合開始剤(以下、場合により「(C)成分」という)と、を含有し、且つ、(B)エチレン性不飽和結合を有する光重合性化合物として、下記一般式(I)で表される化合物及び下記一般式(II)で表される化合物を含む。
本実施形態のレジストパターンの形成方法は、上記感光性エレメント1を、感光層20、支持フィルム10の順に回路形成用基板上に積層する積層工程と、活性光線を、上記支持フィルム10を通して感光層20の所定部分に照射して、感光層20に光硬化部を形成させる露光工程と、上記光硬化部以外の感光層20の部分を除去する現像工程と、を含む方法である。
本実施形態のプリント配線板の製造方法は、上記レジストパターンの形成方法によりレジストパターンの形成された回路形成用基板に対し、エッチング又はめっきすることによって行われる。
本発明の感光性エレメント1は、リジット基板と、そのリジット基板上に形成された絶縁膜とを備えるパッケージ基板に用いることもできる。この場合、感光層の光硬化部を絶縁膜として用いればよい。感光層の光硬化部を、例えば半導体パッケージ用のソルダーレジストとして用いる場合は、上述のレジストパターンの形成方法における現像終了後、はんだ付け時の加熱に対する耐熱性、耐薬品性等を向上させる目的で、高圧水銀ランプによる紫外線照射や加熱を行うことが好ましい。紫外線を照射させる場合は必要に応じてその照射量を調整することができ、例えば0.2〜10J/cm2程度の照射量で照射を行うこともできる。また、レジストパターンを加熱する場合は、100〜170℃程度の範囲で15〜90分程行われることが好ましい。さらに紫外線照射と加熱とを同時に行うこともでき、いずれか一方を実施した後、他方を実施することもできる。紫外線の照射と加熱とを同時に行う場合、はんだ付け時の加熱に対する耐熱性、耐薬品性等を効果的に付与する観点から、60〜150℃に加熱することがより好ましい。
(感光性樹脂組成物の基本溶液(1)、(2)の作製)
まず、表1に示す組成のバインダーポリマーを合成例1及び2にしたがって合成した。
(合成例1)
撹拌機、還流冷却器、温度計、滴下ロート及び窒素ガス導入管を備えたフラスコに、質量比6:4であるトルエン及びメチルセロソルブの配合物420gを加え、窒素ガスを吹き込みながら撹拌して、80℃まで加熱した。一方、共重合単量体としてメタクリル酸125g、メタクリル酸メチル250g、及びスチレン125gと、アゾビスイソブチロニトリル4.5gとを混合した溶液(以下、「溶液a」という)を用意し、80℃に加熱された質量比6:4であるトルエン及びメチルセロソルブの上記配合物に溶液aを4時間かけて滴下した。その後、質量比6:4であるトルエン及びメチルセロソルブの配合物40gを用い滴下ロートを洗浄し、フラスコ内に加え、80℃で撹拌しながら2時間保温した。さらに、質量比6:4であるメチルセロソルブ及びトルエンの配合物40gにアゾビスイソブチロニトリル1.0gを溶解した溶液を、30分かけてフラスコ内に滴下した。そして、質量比6:4であるトルエン及びメチルセロソルブの配合物120gを用い滴下ロートを洗浄し、フラスコ内に加えた。滴下後の溶液を撹拌しながら80℃で3時間保温した後、30分間かけて90℃に加温した。90℃で2時間保温した後、冷却して(A)成分であるバインダーポリマー溶液を得た。このバインダーポリマー溶液に、トルエンを加えて不揮発成分濃度(固形分濃度)が40質量%になるように調製した。バインダーポリマーの重量平均分子量は50,000であった。なお、重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)法によって測定し、標準ポリスチレンの検量線を用いて換算することにより算出した。GPCの条件を以下に示す。
ポンプ:日立 L−6000型[(株)日立製作所社製]
カラム:Gelpack GL−R420+Gelpack GL−R430+Gelpack GL−R440(計3本)[以上、日立化成工業(株)社製、製品名]
溶離液:テトラヒドロフラン
測定温度:40℃
流量:2.05mL/分
検出器:日立 L−3300型RI[(株)日立製作所社製、製品名]
撹拌機、還流冷却器、温度計、滴下ロート及び窒素ガス導入管を備えたフラスコに、質量比6:4であるトルエン及びメチルセロソルブの配合物420gを加え、窒素ガスを吹き込みながら撹拌して、80℃まで加熱した。一方、共重合単量体としてメタクリル酸150g、メタクリル酸メチル25g、スチレン200g及び、メタクリル酸ベンジル125gと、アゾビスイソブチロニトリル4.5gとを混合した溶液(以下、「溶液b」という)を用意し、80℃に加熱された質量比6:4であるトルエン及びメチルセロソルブの上記配合物に溶液bを4時間かけて滴下した。その後、質量比6:4であるトルエン及びメチルセロソルブの配合物40gを用い滴下ロートを洗浄し、フラスコ内に加え、80℃で撹拌しながら2時間保温した。さらに、質量比6:4であるメチルセロソルブ及びトルエンの配合物40gにアゾビスイソブチロニトリル1.0gを溶解した溶液を、30分かけてフラスコ内に滴下した。そして、質量比6:4であるトルエン及びメチルセロソルブの配合物120gを用い滴下ロートを洗浄しフラスコ内に加えた。滴下後の溶液を撹拌しながら80℃で3時間保温した後、30分間かけて90℃に加温した。90℃で2時間保温した後、冷却して(A)成分であるバインダーポリマー溶液を得た。このバインダーポリマー溶液に、トルエンを加えて不揮発成分濃度(固形分濃度)が40質量%になるように調製した。バインダーポリマーの重量平均分子量は50,000であった。
(B)成分を、表2に示される配合量で、基本溶液(1)、(2)に加え、感光性樹脂組成物の溶液を調整した。
感光性エレメントの支持フィルムとして、表2に示すポリエチレンテレフタレート(以下、「PET」と表記する)フィルム(a)〜(c)を用意した。各PETフィルムの種類は、(a)QS−48*1(商品名)、(b)A−1517*2(商品名)、(c)HTR−02*3(商品名)である。これらの支持フィルムの厚みは、いずれも16μmであった。
各PETフィルムの直径5μm以上の粒子等の個数及び、ヘーズ(%)を測定した結果を表2に示す。上記粒子等の個数は、1mm2単位に存在する5μm以上の粒子等の数を偏光顕微鏡を用いて測定した。その際のn数は5とした。なお、n数とは繰り返し測定数のことであり、平均値を評価結果とする。また、ヘーズは、JIS K7105に準拠して測定した。
*2(b):A−1517(東洋紡績社製、商品名)は、微粒子を含有する層を一方の面に有する2層構造の二軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルムである。
*3(c):HTR−02(帝人デュポンフィルム社製、商品名)は、微粒子を含有する層を表裏に有する3層構造の二軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルムである。
*4(B−1):2,2−ビス(4−(メタクリロキシペンタデカエトキシ)フェニル)プロパン
*5(B−2):プロポキシ化ペンタエリストールテトラアクリレート(プロピレンオキサイド:平均4モル付加)
*6(B−3):エトキシ化ペンタエリストールテトラアクリレート(エチレンオキサイド:平均4モル付加)
*7(B−4):エトキシ化ペンタエリストールテトラアクリレート(エチレンオキサイド:平均35モル付加)
*8(B−5):ペンタエリストールテトラアクリレート
*9(B−6):EO変性トリメチロールプロパントリアクリレート(エチレンオキサイド:平均3モル付加)
銅箔(厚さ:35μm)を両面に積層したガラスエポキシ材である銅張積層板(日立化成工業社製、商品名「MLC−E−679」)を、表面粗化処理液「メックエッチボンドCZ−8100」(メック社製、商品名)を用いて表面処理し、水洗、酸洗及び水洗後、空気流で乾燥した。超深度形状測定顕微鏡「VK−8500」(キーエンス社製、商品名)を用いて、表面粗さを測定した。基板表面粗さ(Ra)は、0.47μmであった。得られた銅張積層板を80℃に加温し、保護フィルムを剥離しながら、感光層が銅表面に接するように感光性エレメントをラミネートした。こうして、銅張積層板、感光層、支持フィルムの順に積層された積層体を得た。ラミネートは、120℃のヒートロールを用いて、0.4MPaの圧着圧力、1.5m/分のロール速度で行なった。これらの積層体は、以下に示す試験における試験片として用いた。
試験片の支持フィルム上に、ネガとしてストーファー21段ステップタブレットを載置し、高圧水銀灯ランプを有する露光機(オーク社製、商品名「EXM−1201」)を用いて、露光量100mJ/cm2で感光層を露光した。次に、支持フィルムを剥離し、30℃の1質量%炭酸ナトリウム水溶液を用いて、感光層を最少現像時間(未露光部分が除去される最少時間)の2倍の時間でスプレー現像し、未露光部分を除去して現像を行った。そして、銅張積層板上に形成された光硬化膜のステップタブレットの段数を測定することにより、感光性樹脂組成物の光感度を評価した。結果を表3に示す。光感度は、ステップタブレットの段数で示され、このステップタブレットの段数が高いほど、光感度が高いことを示す。
密着性を調べるため、ストーファー21段ステップタブレットを有するフォトツールと、密着性評価用ネガとしてライン幅/スペース幅が2/1000〜30/1000(単位:μm)の配線パターンを有するガラスクロムタイプのフォトツールとを試験片の支持フィルム上に密着させ、高圧水銀灯ランプを有する露光機(オーク社製、商品名「EXM−1201」)を用いて、ストーファー21段ステップタブレットの現像後の残存ステップ段数が5.0となる露光量で露光を行った。次に、支持フィルムを剥離し、30℃で1質量%炭酸ナトリウム水溶液を用いて、感光層を最少現像時間の2倍の時間でスプレー現像し、未露光部分を除去して現像を行った。密着性は、現像処理によって未露光部をきれいに除去することができ、現像処理後に光学顕微鏡を用いてレジストパターンを観察したとき、剥がれ及びよれがなく残ったライン幅(単位:μm)のうち最も小さい幅を測定することにより、密着性を評価した。なお、密着性の評価においては数値が小さいほど良好な値である。結果を表3に示す。
解像度を調べるため、ストーファー21段ステップタブレットを有するフォトツールと、解像度評価用ネガとしてライン幅/スペース幅が2/2〜30/30(単位:μm)の配線パターンを有するガラスクロムタイプのフォトツールとを試験片の支持フィルム上に密着させ、高圧水銀灯ランプを有する露光機(オーク社製、商品名「EXM−1201」)を用いて、ストーファー21段ステップタブレットの現像後の残存ステップ段数が5.0となる照射エネルギー量で露光を行った。次に、支持フィルムを剥離し、30℃で1質量%炭酸ナトリウム水溶液を用いて、感光層を最少現像時間の2倍の時間でスプレー現像し、未露光部分を除去して現像を行った。解像度は、現像処理後に光学顕微鏡を用いてレジストパターンを観察したとき、未露光部が完全に除去されたライン幅間のスペース幅の最も小さい値(単位:μm)により評価した。なお、解像度の評価においては数値が小さいほど良好な値である。結果を表3に示す。
剥離時間を調べるため、ストーファー21段ステップタブレットを有するフォトツールと、剥離時間測定用ネガとして開口部が60×45(単位:mm)であるパターンを有するフィルムタイプのフォトツールとを試験片の支持フィルム上に密着させ、高圧水銀灯ランプを有する露光機(オーク社製、商品名「EXM−1201」)を用いて、ストーファー21段ステップタブレットの現像後の残存ステップ段数が5.0となる照射エネルギー量で露光を行った。次に、支持フィルムを剥離し、30℃で1質量%炭酸ナトリウム水溶液を用いて、感光層を最少現像時間の2倍の時間でスプレー現像し、未露光部分を除去して現像を行った。次いで、50℃で3質量%水酸化ナトリウム水溶液を用いて、露光部分のレジストが完全に剥がれる時間を測定することにより、剥離性を評価した。なお、剥離性の評価においては、剥離時間が短いほど良好な値である。結果を表3に示す。
レジストパターンの側面ギザ性を調べるため、ストーファー21段ステップタブレットを有するフォトツールと、ライン幅/スペース幅が10/30(単位:μm)の配線パターンを有するガラスクロムタイプのフォトツールとを、試験片の支持フィルム上に密着させ、高圧水銀灯ランプを有する露光機(オーク社製、商品名「EXM−1201」)を用いて、ストーファー21段ステップタブレットの現像後の残存ステップ段数が5.0となる照射エネルギー量で露光を行った。次に、支持フィルムを剥離し、30℃で1質量%炭酸ナトリウム水溶液を用いて、感光層を最少現像時間の2倍の時間でスプレー現像し、未露光部分を除去した。次いで、得られたレジストパターンを、走査型電子顕微鏡(日立製作所社製、商品名「S−2100A」)により観察し、レジストパターンの側面ギザ性を下記基準により評価した。レジストパターンの側面ギザとは、レジストパターンの形状がストレートではなく、ギザつき(凹凸)があって好ましくない状態をいい、レジストパターンの側面ギザの凹凸は浅く、滑らかな形状である方が好ましい。結果を表3に示す。
A:滑らかな形状(側面ギザの凹凸が1μm以下)が確認された
B:やや粗い形状(側面ギザの凹凸が1μm超2μm以下)が確認された
C:粗い形状(側面ギザの凹凸が2μm超)が確認された
レジストの微小欠損部の発生を調べるため、上記レジストパターンの側面ギザ性の評価で用いた基板において、偏光顕微鏡を用いてレジスト欠損部の個数を数えた。ライン長さが1mmでライン本数が10本を観察単位とし、n数を5とした時の平均値をレジスト微小欠損部の発生数とした。結果を表3に示す。
Claims (8)
- 支持フィルムと、該支持フィルム上に形成された感光性樹脂組成物からなる感光層と、を備える感光性エレメントであって、
前記支持フィルムのヘーズが0.01〜2.0%であり、該支持フィルム中に含まれる直径5μm以上の粒子及び直径5μm以上の凝集物の総数が5個/mm 2 以下であり、
前記感光層が、(A)バインダーポリマーと、(B)エチレン性不飽和結合を有する光重合性化合物と、(C)光重合開始剤と、を含有し、且つ、前記(B)エチレン性不飽和結合を有する光重合性化合物として、下記一般式(I)で表される化合物及び下記一般式(II)で表される化合物を含む、感光性エレメント。
- 前記感光層の膜厚が3〜50μmである、請求項1記載の感光性エレメント。
- 前記(A)バインダーポリマーの重量平均分子量が、30000〜150000である、請求項1又は2のいずれか一項記載の感光性エレメント。
- 前記(A)バインダーポリマーが下記一般式(III)、(IV)又は(V)で表される2価の基を有する、請求項1〜3のいずれか一項記載の感光性エレメント。
- 前記(A)バインダーポリマーが下記一般式(VI)で表される2価の基を有する、請求項1〜4のいずれか一項記載の感光性エレメント。
- 前記(C)光重合開始剤が2,4,5−トリアリールイミダゾール二量体を含有する、請求項1〜5のいずれか一項記載の感光性エレメント。
- 請求項1〜6のいずれか一項記載の感光性エレメントを、前記感光層、前記支持フィルムの順に回路形成用基板上に積層する積層工程と、
活性光線を、前記支持フィルムを通して前記感光層の所定部分に照射して、前記感光層に光硬化部を形成させる露光工程と、
前記光硬化部以外の前記感光層を除去する現像工程と、
を含む、レジストパターンの形成方法。 - 請求項7記載のレジストパターンの形成方法によりレジストパターンが形成された回路形成用基板に対し、エッチング又はめっきを施す、プリント配線板の製造方法。
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