JP5205910B2 - トリクロロシラン製造装置 - Google Patents

Description

本発明は、テトラクロロシランをトリクロロシランに転換するトリクロロシラン製造装置に関する。

高純度のシリコン（Ｓｉ：珪素）を製造するための原料として使用されるトリクロロシラン（ＳｉＨＣｌ_３）は、テトラクロロシラン（ＳｉＣｌ_４：四塩化珪素）を水素と反応させて転換することで製造することができる。

すなわち、シリコンは、以下の反応式（１）（２）によるトリクロロシランの還元反応と熱分解反応で生成され、トリクロロシランは、以下の反応式（３）による転換反応で生成される。

ＳｉＨＣｌ_３＋Ｈ_２ → Ｓｉ＋３ＨＣｌ ・・・（１）
４ＳｉＨＣｌ_３ → Ｓｉ＋３ＳｉＣｌ_４＋２Ｈ_２ ・・・（２）
ＳｉＣｌ_４＋Ｈ_２ → ＳｉＨＣｌ_３＋ＨＣｌ ・・・（３）
このトリクロロシランを製造する装置として、例えば特許文献１には、発熱体に囲まれた反応室が、同心配置の２つの管によって形成された外室と内室をもった二重室設計とされ、この反応室の下部に設けられた熱交換器を介して反応室に下方から水素とテトラクロロシランとの供給ガスを供給すると共に反応室の下方から反応生成ガスを排出する反応器が提案されている。この反応器では、上記熱交換器において、反応室に供給される供給ガスが、反応室から排出される反応生成ガスから熱を伝達されて予熱されると共に、排出される反応生成ガスの冷却が行われるようになっている。
特許第３７８１４３９号公報

上記従来の技術には、以下の課題が残されている。

すなわち、上記従来のトリクロロシランの製造装置では、反応室の下部に設けられた熱交換器によって供給される供給ガスと熱交換することで、反応生成ガスの冷却が行われるが、上記反応式（３）によるテトラクロロシランのトリクロロシランへ転換反応は、排出される反応生成ガスを急冷しないと、元に戻る逆反応も生じてしまう。このため、従来のようなガス同士の熱交換による冷却では急冷効果が低く、トリクロロシランへの転換率が低くなってしまうという不都合があった。

本発明は、前述の課題に鑑みてなされたもので、効率的に反応生成ガスを急冷し、転換効率を向上させることが可能なトリクロロシラン製造装置を提供することを目的とする。

本発明は、前記課題を解決するために以下の構成を採用した。すなわち、本発明のトリクロロシラン製造装置は、テトラクロロシランと水素とを含む供給ガスが内部に供給されてトリクロロシランと塩化水素とを含む反応生成ガスが生成される反応容器と、前記反応容器の内部を加熱する加熱機構と、前記反応容器及び前記加熱機構を収納する収納容器と、前記反応容器内に前記供給ガスを供給するガス供給内筒と、前記ガス供給内筒の外側にほぼ同軸で配され前記ガス供給内筒の外周面と自己の内周面との間に前記反応生成ガスの排気流路が形成されたガス排気外筒と、前記ガス排気外筒を内側で支持し内部に冷媒を流通させる冷媒路が形成された冷却筒とを備えていることを特徴とする。

このトリクロロシラン製造装置では、ガス供給内筒の外側に配されたガス排気外筒が、内部に冷媒路が形成された冷却筒の内側に支持されているので、反応容器から排出され高温状態の反応生成ガスがガス排気外筒の内側の排気流路を流れて排出する際に、外側の冷却筒によって急冷されると共に、内側のガス供給内筒を流れる供給ガスとの間でガス供給内筒の広い円筒表面を介して熱交換が行われてさらに冷却される。すなわち、冷却筒による冷却及び供給ガスとの熱交換による冷却の両効果によって、反応生成ガスが急激に冷却されて排出されるので、転換の逆反応が抑制されて安定した転換反応が維持され、転換率を向上させることができる。

また、本発明のトリクロロシラン製造装置は、前記収納容器内にアルゴンを供給するアルゴン供給機構を備えていることを特徴とする。すなわち、このトリクロロシラン製造装置では、アルゴン供給機構により収納容器内にアルゴンが供給されるので、反応容器周囲をアルゴンにより加圧状態にすることで、反応容器から供給ガスや反応生成ガスが漏洩することを防ぐことができる。これにより、反応容器から漏洩した供給ガスや反応生成ガスが反応容器外側の加熱機構等に使用されるカーボンと反応することを防ぐことができる。また、アルゴン供給機構によりガス排気外筒の周囲にもアルゴンを供給することにより、ガス排気外筒をより冷却することもでき、内側を流通する反応生成ガスの急冷をより促進することも可能である。

また、本発明のトリクロロシラン製造装置は、前記反応容器の内部には、ほぼ同心配置された内径の異なる複数の反応筒壁によって仕切られた複数の小空間を、これら反応筒壁の下部と上部とに交互に形成した流通用貫通部によって内側から順に連通状態としてなる反応流路が形成され、該反応流路に前記ガス供給内筒及びガス排気外筒が接続されていることを特徴とする。すなわち、このトリクロロシラン製造装置では、反応筒壁内の反応流路に供給された供給ガスが加熱されながら流通用貫通部を介して反応筒壁を隔てた外側又は内側の小空間に順次流れつつ反応して反応生成ガスとなる。この際、上記各反応筒壁に、内側から順に下部と上部とに交互に流通用貫通部が形成されているので、ガスは外側又は内側の小空間に移動する度に下部から上部へ、上部から下部へと交互に流れ方向を繰り返し変える。したがって、反応容器内に長い反応流路が確保されると共に複数枚の反応筒壁で伝熱面積が増大されることで、供給ガスが反応するために必要な十分な保持時間及び加熱を確保することができ、転換率をより向上させることができる。また、反応流路が上下に折り返し連続して構成されることで、反応容器全体を小型化することができると共に、反応容器全体の熱放散を低くすることが可能になる。

この場合、流通用貫通部としては、後述の実施形態における反応筒壁に形成した貫通孔の他、反応筒壁の上端部又は下端部に形成した切欠き等が含まれる。

さらに、本発明のトリクロロシラン製造装置は、前記複数の小空間のうち最も内側の小空間に前記ガス供給内筒が連通されていると共に、最も外側の小空間に前記排気流路が接続されていることを特徴とする。すなわち、このトリクロロシラン製造装置では、反応流路のうちの最も内側の小空間にガス供給内筒が連通されていると共に、最も外側の小空間に排気流路が接続されているので、加熱機構により最も高温状態とされた反応生成ガスが最も外側の小空間からガス排気外筒内の排気流路へと導かれる。したがって、最も高温状態とされた反応生成ガスが、ガス排気外筒内で急冷されることで、より急激な冷却作用が得られ、安定した転換反応を得ることができる。

また、本発明のトリクロロシラン製造装置において、前記ガス供給内筒及び前記ガス排気外筒は、前記反応容器の上方に配置されるとともに、前記反応容器の底板（実施形態では下部支持円板１４）の中央部が、前記収納容器内に上向きに突出する支持柱によって支持されていることを特徴とする。

このような構成とすることにより、反応容器の底板が支持柱部材によって収納容器の内底面から浮かされた状態に支持されるため、その間が断熱空間とされるとともに、反応容器の壁の熱膨張をこの底板の撓みによって吸収することができる。

また、本発明のトリクロロシラン製造装置は、反応容器を構成する部材が、カーボンで形成されていることを特徴とする。

さらに、本発明のトリクロロシラン製造装置は、前記カーボンの表面が、炭化珪素でコーティングされていることを特徴とする。すなわち、このトリクロロシラン製造装置では、炭化珪素（ＳｉＣ）でコーティングされたカーボンで反応容器が構成されているので、カーボンと供給ガス及び反応生成ガス中の水素、クロロシラン及び塩化水素（ＨＣｌ）とが反応してメタン、メチルクロロシラン、炭化珪素等が生成されて不純物となることを防ぎ、純度の高いトリクロロシランを得ることができる。

本発明によれば、以下の効果を奏する。

すなわち、本発明に係るトリクロロシラン製造装置によれば、ガス供給内筒の外側に配されたガス排気外筒が、内部に冷媒路が形成された冷却筒の内側に支持されているので、冷却筒による冷却及び供給ガスとの熱交換による冷却の両効果によって、反応生成ガスが急激に冷却され、転換の逆反応が抑制されて高い転換率でトリクロロシランを得ることができる。

以下、本発明に係るトリクロロシラン製造装置の一実施形態を、図１を参照しながら説明する。

本実施形態のトリクロロシラン製造装置は、図１に示すように、テトラクロロシランと水素との供給ガスが内部に供給されて転換反応によりトリクロロシランと塩化水素との反応生成ガスが生成される反応容器１と、反応容器１の周囲に配され該反応容器１を加熱する加熱機構２と、反応容器１及び加熱機構２の周囲を覆うように配された断熱材３と、反応容器１、加熱機構２及び断熱材３を収納する収納容器５と、反応容器１上に設けられ該反応容器１内に上部から供給ガスを供給するガス供給内筒６と、ガス供給内筒６の外側に同一中心軸で配されガス供給内筒６の外周面と自己の内周面との間に反応容器１から排出された反応生成ガスの排気流路７が形成されたガス排気外筒８と、ガス排気外筒８を内側で支持し内部に水（冷媒）を流通させる冷媒路４が形成された冷却筒９と、収納容器５内にアルゴン（Ａｒ）を供給するアルゴン供給機構１０とを備えている。

上記反応容器１は、その内部空間を複数の小空間１１ａ〜１１ｄに区画するための内径の異なる円筒状の第１〜第４反応筒壁１２ａ〜１２ｄを備えている。すなわち、反応容器１内の空間（最も外側の第４反応筒壁１２ｄより内側の空間）は、３つの第１〜第３反応筒壁１２ａ〜１２ｃにより、中央に１つの円柱状の小空間１１ａと、その外側に３つの円筒状の小空間１１ｂ〜１１ｄとに仕切られている。また、最も内側の第１反応筒壁１２ａの内側空間である円柱状の小空間１１ａの上部にガス供給内筒６が連通されていると共に、最も外側の小空間１１ｄに排気流路７が接続されている。

また、これら第１〜第３反応筒壁１２ａ〜１２ｃには、内側から順に下部と上部とに交互に流通用貫通孔１３が形成されている。すなわち、第１反応筒壁１２ａには、下部に複数の流通用貫通孔１３が周方向に形成され、第２反応筒壁１２ｂには、上部に複数の流通用貫通孔１３が周方向に形成されている。また、第３反応筒壁１２ｃには、下部に複数の流通用貫通孔１３が形成されている。そして、これら流通用貫通孔１３によって各小空間１１ａ〜１１ｄを内側から順次連通状態とした反応流路３０が構成される。

したがって、第１反応筒壁１２ａの内側の小空間１１ａに供給された供給ガスが加熱されながら複数の流通用貫通孔１３を介して外側の小空間１１ｂ〜１１ｄに順次流れつつ反応して反応生成ガスとなるように設定されている。また、内側から順に反応筒壁１２ａ〜１２ｃの上部と下部とで交互に配された流通用貫通孔１３間をガスが流れることで、上方向と下方向とにガスの流れ方向が繰り返し変わるように設定されている。なお、図中において、ガスの流れ方向を矢印で示している。

上記第１〜第３反応筒壁１２ａ〜１２ｃは、下部が下部支持円板１４のリング状溝３１にはめ込まれて支持されていると共に、上部が上部支持円板１５で固定されている。該上部支持円板１５の上部には、ガス供給内筒６の下端が固定されている。また、上部支持円板１５には、中心孔３２が形成され、該中心孔３２を介して第１反応筒壁１２ａの内側の小空間１１ａとガス供給内筒６とが連通されている。上記下部支持円板１４は、その中央が支持柱部材１６に支持されている。この支持柱部材１６は、収納容器５の底板を構成している底部支持部材２３の中央から上向きに突出しており、その上端に上記下部支持円板１４の中央部が支持されていることから、この下部支持円板１４は、底部支持部材２３から浮かされた状態とされている。

上記第４反応筒壁１２ｄは、第１〜第３反応筒壁１２ａ〜１２ｃよりも若干高く形成されており、その下部が下部支持円板１４のリング状溝３１にはめ込まれて支持されていると共に、上部が円環状の上部円環板１７に固定されている。該上部円環板１７は、上部支持円板１５の上方に所定間隔を空けて配されており、上部支持円板１５との間に扁平な連絡流路３３が水平に形成されている。さらに、上部円環板１７上には、ガス排気外筒８の下端が固定されている。なお、ガス排気外筒８の下端開口部と上部円環板１７の中央開口部１７ａとは、内径が同一に設定されており、互いの開口部が一致するように配されている。したがって、上部支持円板１５と上部円環板１７との間の連絡流路３３は、上部円環板１７の中央開口部１７ａを介して排気流路７に接続されている。

上記ガス供給内筒６は、冷却筒９の上部に設けられた供給ガス導入部１８内に上端部が開口されている。この供給ガス導入部１８内には、供給ガス導入管１９が接続され、供給ガスの供給源（図示略）からの供給ガスが供給ガス導入管１９から供給ガス導入部１８を介してガス供給内筒６内に供給されるようになっている。

上記ガス排気外筒８は、その上端開口部が冷却筒９の上端部から所定間隔を空けて配されており、その上部にはガス排気管２０が接続され、ガス排気外筒８の上端開口部からの反応生成ガスは、冷却筒９の上部を介してガス排気管２０から外部に排出されるようになっている。

反応容器１を構成する部材、この実施形態の場合は第１〜第４反応筒壁１２ａ〜１２ｄ、下部支持円板１４、上部支持円板１５及び上部円環板１７と、ガス供給内筒６と、ガス排気外筒８とは、それぞれカーボンで形成されていると共に、該カーボンの表面に炭化珪素がコーティングされている。

上記収納容器５は、断熱材３の半径方向外側に配置される筒状壁３４と、その筒状壁３４の上端に一体に設けられたテーパ部３５とを備え、その内側の断熱材３とともに上記反応容器１を囲うものであり、上記冷却筒４はテーパ部３５の上端に一体に設けられている。上記収納容器５及び上記冷却筒９は、ステンレス製である。

上記加熱機構２は、反応容器１の周囲に反応容器１を囲うように配された発熱体であるヒータ部２１と、該ヒータ部２１の下部に接続されヒータ部２１に電流を流すための電極部２２とを備えている。この電極部２２は、図示しない電源に接続されている。上記ヒータ部２１は、カーボンで形成されている。また、加熱機構２は、反応容器１内が８００℃〜１４００℃の範囲内の温度になるように加熱制御を行う。なお、反応容器１内を１２００℃以上に設定すれば、転換率が向上する。また、ジシラン類を導入し、シラン類を取り出してもよい。

上記断熱材３は、例えばカーボンで形成され、上記収納容器５の筒状壁３４の内側に配置される筒状壁３６と、この筒状壁３６の上端と上記ガス排気外筒８との間を閉塞する天板部３７とを備えており、下部を円板状の底部支持部材２３に支持されている。この底部支持部材２３は断熱材３によって囲まれた空間の底部を構成するとともに、収納容器５の底部も兼ねているものである。この場合、断熱材３の筒状壁３６は収納容器５の筒状壁３４に若干の隙間を空けてほぼ内貼りされたように配置されるが、断熱材３の天板部３７は、上記収納容器５のテーパ部３５及びガス排気外筒８との間に円錐環状の空間３８を形成している。この断熱材３は、この断熱材３によって囲まれた空間に対して厳密な気密構造を有するものではない。

なお、上記上部円環板１７の下面には、反応流路３０のうちの最も外側の小空間１１ｄ内に突出した温度センサＳが固定されている。この温度センサＳで温度を測定しながら、加熱機構２により温度制御を行う。

上記アルゴン供給機構１０は、底部支持部材２３を貫通して収納容器５内（図１の例では断熱材３に囲まれた空間内）に先端が突出したアルゴン供給管２４と、アルゴン供給管２４に接続されたアルゴン供給源２５とを備えている。なお、このアルゴン供給機構１０は、収納容器５内が所定の加圧状態となるようにアルゴンの供給制御を行っている。また、収納容器５内に供給されるアルゴンは、収納容器５の上部から内部に突出したガス排気外筒８の下部周囲（上記円錐環状の空間３８）にも供給されるようになっている。なお、収納容器５の上部には、内部雰囲気の置換やアルゴンの排気を行うための容器用ポンプＰ１が接続されている。

このように本実施形態では、反応容器１上のガス供給内筒６の外側に配されたガス排気外筒８が、水冷の冷却筒９の内側に支持されているので、反応容器１から排出され高温状態の反応生成ガスがガス排気外筒８の内側の排気流路７を流れて排出する際に、外側の冷却筒９によって急冷されると共に、内側のガス供給内筒６を流れる供給ガスとの間でガス供給内筒６の広い円筒表面を介して熱交換が行われてさらに冷却される。

すなわち、冷却筒９による冷却及び供給ガスとの熱交換による冷却の両効果によって、反応生成ガスが急激に冷却されて排出されるので、転換の逆反応が抑制されて安定した転換反応が維持され、転換率を向上させることができる。また、本実施形態のトリクロロシラン製造装置では、ガス同士の熱交換機構が反応容器１の上部に一体化して設けられることになり、全体を小型化することができる。

また、アルゴン供給機構１０により収納容器５内にアルゴンが供給されるので、反応容器１周囲をアルゴンにより加圧状態にすることで、反応容器１から供給ガスや反応生成ガスが漏洩することを防ぐことができる。これにより、反応容器１から漏洩した供給ガスや反応生成ガスが反応容器１外側の加熱機構２等に使用されるカーボンと反応することを防ぐことができる。さらに、アルゴン供給機構１０によりガス排気外筒８の周囲にもアルゴンを供給することにより、ガス排気外筒８をより冷却することもでき、内側を流通する反応生成ガスの急冷をより促進することも可能である。

なお、アルゴンをパージガスとして供給する場合には、アルゴン供給機構１０では、収納容器５の下部からアルゴンを供給するので、ヒータ部２１による加熱で自然対流が上向きに生じる。そして、収納容器５上部に接続された容器用ポンプＰ１から吸引することで、パージガスが下から上へとスムーズに流れて抜けることで、高いパージ効果を得ることができる。

また、第１〜第３反応筒壁１２ａ〜１２ｃに、内側から順に下部と上部とに交互に流通用貫通孔１３が形成されているので、ガスは反応流路３０の外側に移動する度に下部から上部へ、上部から下部へと交互に流れ方向を変える。したがって、反応容器１内に長い反応流路３０が確保されると共に複数枚の第１〜第４反応筒壁１２ａ〜１２ｄで伝熱面積が増大されることで、供給ガスが反応するために必要な十分な保持時間及び加熱を確保することができ、転換率をより向上させることができる。また、反応流路３０が上下に折り返し連続して構成されることで、反応容器１全体を小型化することができると共に、反応容器１全体の熱放散を低くすることが可能になる。

さらに、第１反応筒壁１２ａの上部にガス供給内筒６が連通されていると共に、反応流路３０の最も外側の小空間１１ｄに排気流路７が接続されているので、加熱機構２により最も高温状態とされた反応生成ガスが最も外側の小空間１１ｄからガス排気外筒８内の排気流路７へと導かれる。したがって、最も高温状態とされた反応生成ガスが、ガス排気外筒８内で急冷されることで、より急激な冷却作用が得られ、安定した転換反応を得ることができる。

ところで、各反応筒壁１２ａ〜１２ｄは、加熱機構２からの熱によって熱膨張が生じ、特に、最も加熱機構２に近い外側の第４反応筒壁１２ｄの熱膨張が大きくなる。この場合、これら反応筒壁１２ａ〜１２ｄを下方から支持している下部支持円板１４は、その中央部が支持柱部材１６に支持され、その支持部分の周囲は底部支持部材２３から浮かされた状態となっているため、支持柱部材１６を中心とする撓み変形が容易な状態とされている。したがって、反応筒壁１２ａ〜１２ｄの熱膨張に対して下部支持円板１４が撓み変形することにより、その応力を吸収することができる。

一方、反応筒壁１２ａ〜１２ｄの上端は、第１反応筒壁１２ａから第３反応筒壁１２ｃまでが上部支持円板１５に当接し、第４反応筒壁１２ｄは上部円環板１７に当接しており、各反応筒壁１２ａ〜１２ｄの熱膨張を上部支持円板１５と上部円環板１７との二か所に分散して受けることになる。そのうち、上部支持円板１５は、下部支持円板１４と同様、中央部が支持された状態で外周部はフリーな状態とされていることから、撓み変形が容易である。上部円環板１７は断熱材３の表面に固定されているから、第４反応筒壁１２ｄの熱膨張は主として下部支持円板１４の撓み変形によって吸収することになるが、断熱材３としてクッション性を有するものを使用すれば、下部支持円板１４の撓み変形とともに断熱材３の変形によっても熱膨張を吸収することができる。

このように反応筒壁１２ａ〜１２ｄの熱膨張を上下の支持円板１４，１５の撓み変形等によって効率よく吸収することができるとともに、上部支持円板１５と上部円環板１７とは応力を分散して受けることになり、割れ等の発生を防止することができる。また、反応筒壁１２ａ〜１２ｄの熱膨張に伴い、これら反応筒壁１２ａ〜１２ｄと上下の支持円板１４，１５及び上部円環板１７との密接力がより強められることになり、セルフシーリング効果が高まって各小空間１２ａ〜１２ｄ間でのガスのリークが防止され、長い反応流路３０としての信頼性が高められる。

もちろん、下部支持円板１４が底部支持部材２３から浮かされていることから、その間の空間による断熱作用も加わって、高い断熱性を発揮することができる。

また、炭化珪素でコーティングされたカーボンで反応容器１の構成部材（第１〜第４反応筒壁１２ａ〜１２ｄ、下部支持円板１４、上部支持円板１５、上部円環板１７、ガス供給内筒６及びガス排気外筒８）が構成されているので、カーボンと供給ガス及び反応生成ガス中の水素、クロロシラン及び塩化水素（ＨＣｌ）とが反応してメタン、メチルクロロシラン、炭化珪素等が生成されて不純物となることを防ぎ、純度の高いトリクロロシランを得ることができる。

なお、本発明の技術範囲は上記実施形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において種々の変更を加えることが可能である。

例えば、上記実施形態では、４つの第１〜第４反応筒壁１２ａ〜１２ｄを用いたが、３又は５以上の反応筒壁を採用しても構わない。なお、反応筒壁の枚数が多いと、伝熱面積が増えてエネルギー効率が高くなる反面、加熱機構２による輻射熱が内側に伝わり難くなって加熱効果が低下するため、反応筒壁は、ガス流量及び装置全体の大きさに応じて適切な枚数に設定される。

また、収納容器５の壁内部に水等の冷媒を流通させる冷媒路を形成し、冷却機構を付加しても構わない。

さらに、互いの周面間に流路を形成する両反応筒壁の流通用貫通孔１３は、上下位置だけでなく互いに周方向にずれて形成されていても構わない。この場合、流通用貫通孔１３間の流路をより長くすることができる。また、貫通孔でなくともよく、反応筒壁の上端部又は下端部に形成した切欠による構成としてもよい。本発明の流通用貫通部は貫通孔、切欠のいずれをも含むものである。

また、下部支持円板１４のリング状溝３１に反応筒壁１２ａ〜１２ｄをはめ込む構成としたが、そのリング状溝は図１に示される断面矩形のものだけでなく、反応筒壁の端面を断面半円形にして、リング状溝も断面半円形のものとすることにより、若干の回動が可能なようにしてもよく、下部支持円板の撓み変形を円滑にすることができる。

また、このリング状溝は各反応筒壁を同心状に位置合わせして配置する機能をも有するものであるが、このリング状溝を形成するのではなく、下部支持円板の上面は平坦面として反応筒壁を載置し、各反応筒壁の間に相互位置関係を拘束するためのリング状のスペーサを介在させる構成としてもよい。

さらに、上記実施形態では、反応容器の上方にガス供給内筒とガス排気外筒とを設けて、反応容器の上部に供給ガスを供給し、反応生成ガスも反応容器の上部から排出するように構成したが、反応容器の下方にガス供給内筒とガス排気外筒とを設けて、反応容器の下部に供給ガスを供給し、反応容器の下部から反応生成ガスを排出するように構成してもよい。

図１に示すトリクロロシラン製造装置を使用して、以下の実験条件の下に転換率を測定した。比較例としては、図１に示すトリクロロシラン製造装置における供給ガスの入り口と出口とを逆にし、ガス排気管２０から供給ガスを供給し、反応生成ガスが供給ガス導入管19から排出されるようにしたものを適用した。

実験条件としては、供給ガス中のテトラクロロシラン及び水素の各投入流量、加熱機構におけるヒータ部の加熱温度を変えた表１に示す実験条件１〜３の３通りとした。

これら３条件において、供給ガスの投入流量はマスフローコントローラーを用いて一定流量を確保し、反応生成ガスの組成をガスクロマトグラフを用いて測定した。反応時間は流量・温度が安定した時点を基準として４８時間とした。転換率は、その反応時間中に投入された総テトラクロロシランがトリクロロシランに転換された比率（ｍｏｌ％）とした。結果は表２の通りであり、本発明の実施例の構成の場合、比較例に比べて約４０％転換率が向上している。

本発明に係るトリクロロシラン製造装置の一実施形態を示す簡略的な断面図である。

符号の説明

１…反応容器、２…加熱機構、３…断熱材、４…冷媒路、５…収納容器、６…ガス供給内筒、７…排気流路、８…ガス排気外筒、９…冷却筒、１０…アルゴン供給機構、１１ａ〜１１ｄ…小空間、１２ａ〜１２ｄ…第１〜第４反応筒壁、１３…流通用貫通孔（流通用貫通部）、１４…下部支持円板（底板）、１６…支持柱部材、２３…底部支持部材、３０…反応流路

Claims (7)

1. テトラクロロシランと水素とを含む供給ガスが内部に供給されてトリクロロシランと塩化水素とを含む反応生成ガスが生成される反応容器と、
   前記反応容器の内部を加熱する加熱機構と、
   前記反応容器及び前記加熱機構を収納する収納容器と、
   前記反応容器内に前記供給ガスを供給するガス供給内筒と、
   前記ガス供給内筒の外側にほぼ同軸で配され前記ガス供給内筒の外周面と自己の内周面との間に前記反応生成ガスの排気流路が形成されたガス排気外筒と、
   前記ガス排気外筒を内側で支持し内部に冷媒を流通させる冷媒路が形成された冷却筒とを備えていることを特徴とするトリクロロシラン製造装置。
2. 請求項１に記載のトリクロロシラン製造装置において、
   前記収納容器内にアルゴンを供給するアルゴン供給機構を備えていることを特徴とするトリクロロシラン製造装置。
3. 請求項１又は２に記載のトリクロロシラン製造装置において、
   前記反応容器の内部には、ほぼ同心配置された内径の異なる複数の反応筒壁によって仕切られた複数の小空間を、これら反応筒壁の下部と上部とに交互に形成した流通用貫通部によって内側から順に連通状態としてなる反応流路が形成され、
   該反応流路に前記ガス供給内筒及びガス排気外筒が接続されていることを特徴とするトリクロロシラン製造装置。
4. 請求項３に記載のトリクロロシラン製造装置において、
   前記複数の小空間のうち最も内側の小空間に前記ガス供給内筒が連通されていると共に、最も外側の小空間に前記排気流路が接続されていることを特徴とするトリクロロシラン製造装置。
5. 請求項１から４のいずれか一項に記載のトリクロロシラン製造装置において、
   前記ガス供給内筒及び前記ガス排気外筒は、前記反応容器の上方に配置されるとともに、
   前記反応容器の底板の中央部が、前記収納容器内に上向きに突出する支持柱部材によって下方から支持されていることを特徴とするトリクロロシラン製造装置。
6. 請求項１から５のいずれか一項に記載のトリクロロシラン製造装置において、
   前記反応容器を構成する部材が、カーボンで形成されていることを特徴とするトリクロロシラン製造装置。
7. 請求項６に記載のトリクロロシラン製造装置において、
   前記カーボンの表面が、炭化珪素でコーティングされていることを特徴とするトリクロロシラン製造装置。

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